CN1177385C - 高分子电解质型燃料电池 - Google Patents
高分子电解质型燃料电池Info
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Abstract
本发明涉及具备氢离子传递性高分子电解质膜、夹有前述膜的一对电极、具有向前述一对电极中的一个电极提供燃料的气体通道的导电性隔板、具有向另一电极提供氧化剂的气体通道的导电性隔板的高分子电解质型燃料电池。传统的导电性隔板是由碳材构成的,很难使加工成本等下降,因此尝试用金属板替代碳材。但是,如果长时间将金属板暴露在高温的酸性氛围气中使用,则会引发金属板的腐蚀等,存在发电效率逐渐下降的问题。本发明的高分子电解质型燃料电池中的导电性隔板使用了在具有气体通道的表面形成含有导电性粒子和玻璃组分的导电性覆膜的金属板。因此,能够抑制金属板的腐蚀等,并可防止长时间使用时的发电效率下降。
Description
技术领域
本发明涉及用于便携式电源、电动汽车用电源、家用发电及废热供暖系统等的高分子电解质型燃料电池。
背景技术
使用高分子电解质的燃料电池中,通过含氢燃料气体和空气等含氧燃料气体的电化学反应可同时产生电力和热量。该燃料电池基本上由在选择性地输送氢离子的高分子电解质膜的两面形成的一对电极、即阳极和阴极构成。前述电极由以载有铂族金属催化剂的碳粉为主组分的催化剂层和在该催化剂层外表面形成的兼具通气性和电子导电性的扩散层构成。
为使供给电极的燃料气体和氧化剂气体不向外部泄漏、且两种气体不互相混合,在电极周围配置了气体密封材料和垫圈夹住高分子电解质膜。这些密封材料和垫圈预先与电极及高分子电解质膜形成一体,它们被称为MEA(电解质膜—电极接合体)。在MEA外侧配置将它们机械固定的导电性隔板,该隔板用来使相邻的MEA互相电气串联。隔板的与MEA接触的部分形成了向电极面供给反应气体、并将生成的气体和剩余气体运送出去的气体通道。气体通道还可与隔板分别设置,但一般采用在隔板表面设置沟槽形成气体通道的方式。
为了向这些沟槽内供给燃料气体及氧化剂气体,分别供给燃料气体及氧化剂气体的配管按照所用隔板的数目进行分支,配管的分支端部直接接入隔板的沟槽内需要连接用的配管夹具。该配管被称为多支管,上述由燃料气体及氧化剂气体的供给配管直接接入的类型被称为外部多支管。多支管中还有结构更简单的被称为内部多支管。内部多支管是在形成了气体通道的隔板上设置贯通孔,将气体通道的出入口与该贯通孔连通,由该孔直接供给燃料气体及氧化剂气体。
由于燃料电池在工作过程中会发热,所以为了将电池维持在良好的温度状态,必须要用冷却水等进行冷却。通常,每1~3个单电池设置可流过冷却水的冷却部分。冷却部分可插入在隔板和隔板间,也可在隔板背面设置冷却水通道形成冷却部分,大多数情况下使用后者。这些MEA、隔板及冷却部分交替重叠,层叠10~200个单电池,然后用端板隔着集电板及绝缘板夹住该层叠体,最后用固紧螺栓从两端固定,就形成了常规的层叠电池。
上述高分子电解质型燃料电池的隔板必须具备较高的导电性,且对燃料气体及氧化剂气体的气密性较高,还必须对氢/氧的氧化还原反应具备较高的耐腐蚀性。因此,传统的隔板一般都由玻璃化碳黑和膨胀石墨等碳材构成,气体通道也是对其表面进行切削而形成,使用膨胀石墨时,则利用铸模来成形。
以往对碳板进行切削的方法很难使碳板的材料成本和对其进行切削所需的成本下降。此外,使用膨胀石墨的方法的材料成本也较高,可以说这些都阻碍了它们的实用化。
近年来,正尝试用不锈钢等金属板来代替以往使用的碳材。
但是,在上述使用金属板的方法中,如果金属板在高温且pH为2~3左右的氧化性氛围气中长时间使用,则金属板会出现腐蚀和溶解。金属板一旦被腐蚀,则腐蚀部分的电阻会增加,导致电池输出功率下降。此外,金属板一旦溶解,则溶解的金属离子会向高分子电解质扩散,它们在高分子电解质的离子交换部位被捕获,其结果是导致高分子电解质本身的离子导电性下降。因此,如果直接使用金属板作为隔板,并使电池长时间工作,则存在放电效率逐渐下降的问题。
发明的揭示
本发明的目的是对用于燃料电池的隔板进行了改进,提供的隔板以易于加工的金属为原材料,即使露出的表面暴露在酸性氛围气中也可维持化学惰性,腐蚀和溶解受到抑制,且具有良好导电性。
本发明提供了高分子电解质型燃料电池,该电池具备氢离子传递性高分子电解质膜、夹有前述氢离子传递性高分子电解质膜的一对电极、具有向前述一对电极中的一个电极提供燃料的气体通道的导电性隔板、具有向另一电极提供氧化剂的气体通道的导电性隔板,前述导电性隔板由在具有前述气体通道的表面形成含有导电性粒子和低碱玻璃的导电性覆膜的金属板构成,其中,前述低碱玻璃由35~45wt%的PbO、40~50wt%的SiO2、10~15wt%的B2O3及5~10wt%的Al2O3组成。
这里所用的玻璃最好是低碱玻璃。如果使用高碱性玻璃,则燃料电池在发电时,玻璃中的碱性离子通过水等向高分子电解质扩散,这些碱性离子一旦被高分子电解质的离子交换部位捕获,就会使高分子电解质本身的离子导电性下降。因此,从长期稳定性考虑,最好选择几乎不含有碱性组分的玻璃。理想的低碱玻璃组成如下所示:
PbO 35~45wt%
SiO2 40~50wt%
B2O3 10~15wt%
Al2O3 5~10wt%
所用导电性粒子包括Au、Pt、Rh、Pd等金属,RuO2等导电性无机氧化物,TiN、ZrN、TaN等导电性无机氮化物,TiC、WC、ZrC等导电性无机碳化物。其中,从导电性及成本考虑,较好的是RuO2。
在金属板表面形成覆膜的玻璃组分和导电性粒子的混合比例因导电性粒子的种类而异,但从覆膜的粘合强度和导电性考虑,比较好的是玻璃组分在50~90wt%的范围内,导电性粒子在10~50wt%的范围内。特别好的是玻璃组分在70~90wt%的范围内,导电性粒子在10~30wt%的范围内。如果导电性粒子的混合比例不足10wt%,则不能够获得足够的导电性,如果超过50wt%,则覆膜的粘合性和强度都会劣化。
将导电性粒子和玻料的混合物覆盖在金属板上的方法,是采用有机粘合剂等,调制成分散充分的浆料、涂料或糊状物等形态。为使有机粘合剂在热处理后不留下分解残渣,最好使用纤维素类树脂或丙烯酸类树脂。涂布方法包括丝网印刷法、刮刀法、涂描法、胶印法、喷涂法和浸渍法等。
采用以上方法形成的导电性覆膜的厚度最好在3~20μm的范围内。如果比3μm薄,则基底金属的耐腐蚀性不够,如果超过20μm,则电阻增加。
对附图的简单说明
图1为本发明实施例的燃料电池主要部分的截面示意图。
图2为同一燃料电池的阳极侧隔板的平面图。
图3为同一燃料电池的阴极侧隔板的平面图
图4为构成阳极侧隔板的金属板的平面图。
图5为构成阳极侧隔板的绝缘性片材的平面图。
图6表示本发明实施例1及比较例的燃料电池的输出功率特性。
实施发明的最佳方式
以下,参考图1~图5对本发明的燃料电池的构成例进行说明。这里所用的结构图是以容易理解为出发点,各主要部分的相对大小和位置关系不一定十分正确。
图1为燃料电池层叠体的主要部分的截面示意图。图2为该电池的阳极侧隔板的平面图。图3为该电池的阴极侧隔板的平面图。
10表示由高分子电解质膜11、其两面粘合的阳极12和阴极13、以及它们周边配置的垫圈14和15构成的电解质膜—电极接合体(以下称为MEA)。该MEA外侧配置了阳极侧隔板21及阴极侧隔板31。上述MEA10及隔板21和31构成单电池,将这些单电池多个串联层叠。该例子中,每2个单电池中的隔板21和31间插入导电性金属网16及垫圈17,构成通过冷却水的冷却部分。
阳极侧隔板21由图4所示金属板22和图5所示绝缘性片材27粘合而成。金属板22通过压力加工,在中间具有向与阳极相对的一个主表面侧突出的多条凸筋23,左右具有流体流入用开口24a、25a、26a和流体流出用开口24b、25b、26b。绝缘性片材27由片材经过冲孔加工而制得,将其贴在金属板22的具有凸筋23的表面,形成使流体、即燃料气体从流体流入用开口24a流向流体流出用开口24b的沟槽28,同时与阳极粘合在一起,起到防止燃料气体从前述沟槽28向外部泄漏以及防止通过开口25a、25b和开口26a、26b的流体向外部泄漏的垫圈作用。
在隔板21表面形成的沟槽28与金属板22的凸筋23及片材27的凸筋片29组合在一起,可使燃料气体通过在凸筋23两侧形成的2个沟槽23’。
如图3所示,阴极侧隔板31由金属板32和绝缘性片材37构成。其中金属板32通过压力加工,在中间排列了向与阴极相对的一个主表面侧突出的多条凸筋33,左右具有流体流入用开口34a、35a、36a和流体流出用开口34b、35b、36b。绝缘性片材37与具有凸筋33的表面粘合。在该阴极侧隔板31的与阴极相对的表面形成了使流体、即氧化剂气体从流体流入用开口36a流向流体流出用开口36b的沟槽38。片材37具有防止氧化剂气体从前述沟槽38向外部泄漏以及防止通过开口34a、35a和开口34b、35b的流体向外部泄漏的垫圈作用。
前述沟槽38与金属板32的凸筋33及片材37的凸筋片39组合在一起,可使氧化剂气体通过在凸筋33间形成的4个沟槽33’。
如上所述,如果将通过了压力加工形成多条凸筋的金属板和经过冲孔加工的绝缘性片材组合在一起构成隔板,则仅改变绝缘性片材的形状就可使流体通道用沟槽的大小发生变化。
上述例子中,与阴极侧隔板31的沟槽38相连的气体通道即凸筋33间形成的通道的截面积是与阳极侧隔板21的沟槽28相连的气体通道即凸筋23间形成的通道的截面积的3倍。因此,可以使氧化剂气体的流速大于燃料气体的流速。
上述例子中,阳极侧导电性隔板和阴极侧导电性隔板是分别独立制成的,但也可以用1块隔板构成阳极侧导电性隔板和阴极侧导电性隔板,即构成的一面为阳极侧导电性隔板,另一面为阴极侧导电性隔板。
以下,对本发明的实施例进行说明,但本发明并不仅限于这些实施例。
实施例1
使乙炔碳黑系碳粉载有平均粒径约为30埃的铂粒子,碳粉和铂的重量比为75∶25。使上述催化剂粉末分散于异丙烷中。该分散液中混入了下式:
表示的全氟烃基磺酸粉末的乙醇分散液(式中,m=5~13,n≈1000,x=1,y=2),调制成糊状。利用丝网印刷法将该糊状物涂布在厚度为250μm的碳非织造布的一面,干燥后形成催化剂层。
以上制得的电极中的铂含量为0.5mg/cm2,全氟烃基磺酸的含量为1.2mg/cm2。
将上述电极作为阳极和阴极。通过热压将这些电极与面积大其一圈的质子传递性高分子电解质膜的中心部分的两面粘合在一起,使得催化剂层和电解质膜侧粘合,制得MEA。前述质子传递性高分子电解质使用了前式(式中,m=5~13,n≈1000,x=1,y=2)表示的全氟烃基磺酸形成的厚度为50μm的薄膜。
以下,对隔板的制作方法进行说明。
首先,通过压力加工以5.6mm的间隔在厚度为0.3mm的不锈钢SUS316板的中间部分10cm×9cm的区域内形成高约1mm、宽约2.8mm的凸筋。然后,在两端分别设置用于供给·排出燃料气体、冷却水和氧化剂气体的多支管的孔。然后,进行脱脂处理,再用10%的王水酸洗。另一方面,按照1∶1的重量比混合作为导电性粒子的平均粒径为0.5μm的氧化钌和平均粒径1.0μm的45wt%的PbO-45wt%的SiO2-7.5wt%的B2O3-2.5wt%的Al2O3组成的玻料,用球磨机粉碎混合。对应于100重量份氧化钌和玻料的混合物,在该混合物中添加20重量份以乙基纤维素和α-萜品醇为主组分的有机载体。用乳钵混合后,再用三轴辊筒混合2小时,获得覆盖金属板用的糊状物。在用乳钵及三轴辊筒进行混合及进行丝网印刷时,适当添加作为稀释剂的丁基卡必醇乙酸酯以调整糊状物的粘度。
采用丝网印刷法将前述糊状物涂布在上述金属板两面。使金属板干燥后,于700℃进行烧结,形成厚度为4.0μm的覆膜。
将上述形成了覆膜的金属板与阳极用酚醛树脂制绝缘性片材27及阴极用酚醛树脂制绝缘性片材37组合一起,制得图2及图3所示的阳极侧隔板21及阴极侧隔板31。
从图2和图3可明显看出,改变与相同结构的金属板组合的绝缘性片材27和37的凸筋片29及39的形状,可改变气体通道的构成。这样通过阴极侧导电性隔板31的通道的空气流量能够达到通过阳极侧通道的氢流量的25倍。因此,根据气体流量改变绝缘性树脂片的形状,能够获得最佳的气体流速和气压损失。
将上述隔板和上述MEA组合,层叠50个单电池,然后以20MPa(20kgf/cm2)的压力用不锈钢制端板及固紧螺栓隔着集电板及绝缘板,将该层叠电池固紧。层叠电池在每2个单电池的隔板21和31间插入了不锈钢SUS316制金属网16,构成冷却水通道。此外,在垫圈和MEA、隔板和隔板、垫圈和隔板等必须保持气密的部分薄薄涂上一层脂膏,在不使导电性下降的前提下确保气密性。
作为比较例,除了由表面未形成覆膜的不锈钢SUS316构成导电性隔板之外,其他结构都与实施例1相同,构成电池。
将实施例1及比较例的高分子电解质型燃料电池的温度保持在85℃。分别向阳极和阴极供给经过加湿加温处理使露点温度达到83℃及78℃的氢气和空气。其结果是,在电流未向外部输出的空载时,获得50V的电池开路电压。
在燃料利用率为80%、氧的利用率为40%、电流密度为0.5A/cm2的条件下使上述电池进行连续的发电试验,其输出功率随时间的变化情况如图6所示。其结果是,比较例的电池的输出功率随驱动时间而下降,而实施例1的电池经过8000小时以上也能够维持1000W(22V-45A)的电池输出功率。
实施例2
首先,用喷砂装置对厚度为0.3mm的不锈钢SUS316板进行表面处理。然后,与实施例1同样,通过压力加工形成凸筋,再设置多支管的孔。另一方面,按照20∶1的重量比混合作为导电性粒子的平均粒径为0.3μm的金粒子和由平均粒径为0.3μm的45wt%的PbO-45wt%的SiO2-7.5wt%的B2O3-2.5wt%的Al2O3组成的玻料形成涂料,用球磨机粉碎混合。对应于100重量份金粒子和玻料的混合物,在该混合物中添加5重量份以乙基纤维素和α-萜品醇为主组分的有机载体。用乳钵和三轴辊筒混合2小时后,在该混合物添加以重量比为金粒子和玻料的混合物的10~20倍量的乙酸丁酯,同时进行搅拌,制得覆盖金属板用的涂料。利用刮刀法将上述涂料涂在上述金属板的两面。干燥后,于650℃进行烧结,形成厚度为3.0μm的覆膜。
用以上制得的导电性隔板组成与实施例1同样的层叠电池。然后在与实施例1同样的条件下进行连续的发电试验,电池的初期(开始工作10小时后)和工作时间超过8000小时的输出功率与实施例1及比较例的电池一起示于表1。
表1
输出功率/W | |||
初期 | 2000小时后 | 8000小时后 | |
实施例1 | 1200 | 1050 | 1000 |
实施例2 | 1150 | 1000 | 950 |
比较例 | 1200 | 1000 | 680 |
从表1可明显看出,实施例2的电池也具有与实施例1的电池同样的良好特性。
产业上利用的可能性
本发明由于未采用以往的对碳板进行切削加工的方法,使用不必进行切削加工的不锈钢等金属材料构成隔板,所以使成本大幅度下降。此外,由于能够使隔板进一步变薄,所以也有利于层叠电池的小型化。
Claims (3)
1.高分子电解质型燃料电池,所述燃料电池具备氢离子传递性高分子电解质膜、夹有前述氢离子传递性高分子电解质膜的一对电极、具有向前述一对电极中的一个电极提供燃料的气体通道的导电性隔板、具有向另一电极提供氧化剂的气体通道的导电性隔板,其特征在于,前述导电性隔板由在具有前述气体通道的表面形成了含有导电性粒子和低碱玻璃的导电性覆膜的金属板构成,其中,前述低碱玻璃由35~45wt%的PbO、40~50wt%的SiO2、10~15wt%的B2O3及5~10wt%的Al2O3组成。
2.如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池,其中,前述导电性粒子选自Au、Pt、Rh、Pd、TiN、ZrN、TaN、TiC、WC、ZrC及RuO2。
3.如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池,其中,前述导电性覆膜由50~90wt%的低碱玻璃和10~50wt%的导电性粒子组成。
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