JPS6210866A - 燃料電池用電極基板 - Google Patents
燃料電池用電極基板Info
- Publication number
- JPS6210866A JPS6210866A JP60148350A JP14835085A JPS6210866A JP S6210866 A JPS6210866 A JP S6210866A JP 60148350 A JP60148350 A JP 60148350A JP 14835085 A JP14835085 A JP 14835085A JP S6210866 A JPS6210866 A JP S6210866A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- fiber
- electrode substrate
- fuel cell
- carbon fibers
- carbon
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/96—Carbon-based electrodes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の技術分野〕
本発明は燃料電池に係り、特にリブ付燃料電池用電極基
板に関する。
板に関する。
第1図は、りん酸型燃料電池の原理を示し、電解質層1
は繊維質シートや鉱物質粉末にリン酸を含浸したもので
、2・3は電解質層1を挾X7で配置されたアノード・
カソードの多孔質電極(通常炭素質から成る)で、電解
質層1と接する面には、炭素粒子に相持された白金系触
媒を塗布して触媒層を形成している。4は(水素等の)
燃料ガスの通路、5は(酸素等の)気体酸化剤(通常は
空気)の通路である。
は繊維質シートや鉱物質粉末にリン酸を含浸したもので
、2・3は電解質層1を挾X7で配置されたアノード・
カソードの多孔質電極(通常炭素質から成る)で、電解
質層1と接する面には、炭素粒子に相持された白金系触
媒を塗布して触媒層を形成している。4は(水素等の)
燃料ガスの通路、5は(酸素等の)気体酸化剤(通常は
空気)の通路である。
ここで、通路4の水素はアノード電極2の空所を拡散し
て触媒に達し、触媒の作用で水素イオンと電子に解離し
、 H,、2H+2e −−−−−−(1)とな
る。そして水素イオンは電解質層1に入り、起電圧によ
る作用と拡散でカソード電極3に向う。
て触媒に達し、触媒の作用で水素イオンと電子に解離し
、 H,、2H+2e −−−−−−(1)とな
る。そして水素イオンは電解質層1に入り、起電圧によ
る作用と拡散でカソード電極3に向う。
一方、解離した電子はアノード電極2に流れ、電極2は
負に帯電する。また、カソード電極3ではアノード電極
2側からきた水素イオンと、通路5に供給されカソード
電極3の空所を拡散してきた酸素と、アノード電極2か
ら外部の負荷を通ってカソード3に戻ってきた電子が、
触媒表面で反応して 4H+4e+o、 −2HtO−−−−−・−(2)と
なり、この時の化学エネルギーが電気エネルギーとなっ
て外部負荷に電気エネルギーを与える電気化学的反応と
なる。
負に帯電する。また、カソード電極3ではアノード電極
2側からきた水素イオンと、通路5に供給されカソード
電極3の空所を拡散してきた酸素と、アノード電極2か
ら外部の負荷を通ってカソード3に戻ってきた電子が、
触媒表面で反応して 4H+4e+o、 −2HtO−−−−−・−(2)と
なり、この時の化学エネルギーが電気エネルギーとなっ
て外部負荷に電気エネルギーを与える電気化学的反応と
なる。
ところで、この燃料電池は単位セルを重ねで構成するが
、単位セルにはインターコネクタ方式の他、リプ付電極
方式がある。
、単位セルにはインターコネクタ方式の他、リプ付電極
方式がある。
第2図はリブ付電極方式の単位セルを示と、6゜7はリ
ブ付[&で反応ガスが拡散しゃすく目っ耐リン酸性の炭
素質の多孔質材で作られ、反応ガスの流路の溝8,9が
あり、複数枚図示のように相互の溝方向が交叉するよう
に重ねである。反応ガスとしCアノード側は燃料ガス(
水素)】6、カソード側は酸化剤ガス(空気)17を流
す。″電極のリブの反対側には白金系触媒12.13が
塗布され、さらに両者間には電解質層を形成するマ)
IJソックス4が配置されている。15はセパレータで
水素と酸素の接触・混合を防ぎ、且つ単位セルを積層し
た時集電板となり気密性・導電性の材料(例えば炭素質
シート)で作られる。
ブ付[&で反応ガスが拡散しゃすく目っ耐リン酸性の炭
素質の多孔質材で作られ、反応ガスの流路の溝8,9が
あり、複数枚図示のように相互の溝方向が交叉するよう
に重ねである。反応ガスとしCアノード側は燃料ガス(
水素)】6、カソード側は酸化剤ガス(空気)17を流
す。″電極のリブの反対側には白金系触媒12.13が
塗布され、さらに両者間には電解質層を形成するマ)
IJソックス4が配置されている。15はセパレータで
水素と酸素の接触・混合を防ぎ、且つ単位セルを積層し
た時集電板となり気密性・導電性の材料(例えば炭素質
シート)で作られる。
さて、この燃料電池のリブ付電極の基板は、反応ガスの
透過性・ジュール損の少ない導電性・リン酸等傷二対す
る耐食性・電解質相持能力・取扱いや積層締付に耐える
強度・反応熱やジュール熱を冷却板に伝える熱伝導性、
そして極力厚さが薄く寸法精度が良く軽量であること、
などが要求されるが、上記炭素質多孔質材はこれ値二応
え、はとんどのリプ付電極基板に使われている。
透過性・ジュール損の少ない導電性・リン酸等傷二対す
る耐食性・電解質相持能力・取扱いや積層締付に耐える
強度・反応熱やジュール熱を冷却板に伝える熱伝導性、
そして極力厚さが薄く寸法精度が良く軽量であること、
などが要求されるが、上記炭素質多孔質材はこれ値二応
え、はとんどのリプ付電極基板に使われている。
[背景技術の問題点〕
ところで、電極基板となる炭素質多孔質材は、従来から
炭素繊維に炭素を蒸着させて作られ、電気的、熱的伝導
性は良いが、蒸着炭素量によってガス透過性と強度特性
とが相反し、ガス透過性を上げると炭素の蒸着量を減ら
さなければ々らず、炭素で保持される炭素繊維間の結合
密度が下がって強度が落ち、蒸着でコストアップになる
。
炭素繊維に炭素を蒸着させて作られ、電気的、熱的伝導
性は良いが、蒸着炭素量によってガス透過性と強度特性
とが相反し、ガス透過性を上げると炭素の蒸着量を減ら
さなければ々らず、炭素で保持される炭素繊維間の結合
密度が下がって強度が落ち、蒸着でコストアップになる
。
炭素質多孔質材の別の製法には、下部に均一な金網を置
いた槽内で多量の有機溶媒に熱硬化性樹脂を溶解させ、
その中に炭素繊維を分散させ、この炭素繊維が下部の金
網上にマット状に堆積した後、このマット状堆積物を金
網ごと引き上げ、乾燥・成形・炭素化して作る方法があ
る。これ−二よる炭素質多孔質材は、有機質分が焼成さ
れるため本来の多孔性が得られ、ガス透過性が良く、層
状に炭素繊維が堆積するため強度もつよいが他の特性は
悪くなる。すなわち、電気伝導性と熱伝導性は横方向は
よいが厚さ方向は悪く、機械加工時1二は層状に揃った
炭素繊維が剥がれる。
いた槽内で多量の有機溶媒に熱硬化性樹脂を溶解させ、
その中に炭素繊維を分散させ、この炭素繊維が下部の金
網上にマット状に堆積した後、このマット状堆積物を金
網ごと引き上げ、乾燥・成形・炭素化して作る方法があ
る。これ−二よる炭素質多孔質材は、有機質分が焼成さ
れるため本来の多孔性が得られ、ガス透過性が良く、層
状に炭素繊維が堆積するため強度もつよいが他の特性は
悪くなる。すなわち、電気伝導性と熱伝導性は横方向は
よいが厚さ方向は悪く、機械加工時1二は層状に揃った
炭素繊維が剥がれる。
このため発明者等は、先に燃料電池用電極基板となる炭
素質多孔質材の新だな製法を提案した(%願昭59−4
1232 )が、更にガス透過率・機械的強度・取扱い
性・組立性・製造時の作業性の改善・歩留り向上の要求
がある。
素質多孔質材の新だな製法を提案した(%願昭59−4
1232 )が、更にガス透過率・機械的強度・取扱い
性・組立性・製造時の作業性の改善・歩留り向上の要求
がある。
本発明の目的は、従来の電気伝導性・熱伝導性・寸法安
定性および機械加工性等を維持し、機械的強度・ガス透
過性がよく、常温常圧・高温高圧下で運転しても長期間
安定した性能を維持し、且つ作業性・歩留りのよい燃料
電池用電極基板を得ることにある。
定性および機械加工性等を維持し、機械的強度・ガス透
過性がよく、常温常圧・高温高圧下で運転しても長期間
安定した性能を維持し、且つ作業性・歩留りのよい燃料
電池用電極基板を得ることにある。
本発明はフェノール系樹脂・炭素繊維・有機繊維等の混
合物を成形・炭素化して得られる炭素質多孔質材から成
る燃料電池用電極基板において、この炭素繊維が直径の
異なる2種類以上の炭素繊維から構成され、この炭素繊
維の構成比率として最も太く且つ長い炭素繊維を30〜
95重量%とし、この炭素繊維を構成する複数の炭素繊
維は直径が3〜20μm長さが0.1〜3.0mとし、
この炭素繊維を構成する複数の炭素繊維のうち少なくと
も1種類は石炭あるいは石油系物質のピッチを原料とし
たものを出発繊維とするピッチ系炭素繊維で、他はアク
リ−系繊維を出発繊維とするPAN系ル;繊維であり、
この炭素繊維を構成する複数の炭素繊維のうち構成比率
の最も高い炭素繊維の炭素化温度が1500〜3000
℃で他の炭素繊維は同じかあるいは800〜1500℃
であることを特徴とする。
合物を成形・炭素化して得られる炭素質多孔質材から成
る燃料電池用電極基板において、この炭素繊維が直径の
異なる2種類以上の炭素繊維から構成され、この炭素繊
維の構成比率として最も太く且つ長い炭素繊維を30〜
95重量%とし、この炭素繊維を構成する複数の炭素繊
維は直径が3〜20μm長さが0.1〜3.0mとし、
この炭素繊維を構成する複数の炭素繊維のうち少なくと
も1種類は石炭あるいは石油系物質のピッチを原料とし
たものを出発繊維とするピッチ系炭素繊維で、他はアク
リ−系繊維を出発繊維とするPAN系ル;繊維であり、
この炭素繊維を構成する複数の炭素繊維のうち構成比率
の最も高い炭素繊維の炭素化温度が1500〜3000
℃で他の炭素繊維は同じかあるいは800〜1500℃
であることを特徴とする。
以下、本発明の一実施例を説明する。
実施例1
直径8岬、長さ約0.2 mのPAN炭素繊維10重量
%、直径12μm1長さ0.7xaのピッチ系黒鉛質炭
素繊維90重量%で構成する炭素繊維60重量係と、フ
ェノール系樹脂・有機繊維等40重量%で構成する混合
物を製造後、目標とする燃料電池用電極基板の密度や寸
法とこの混合物の見掛密度等から算出された所定量を秤
量し、これを均一に配置する。次に、配置した混合物を
所定の厚さで加圧・加熱して成形板とし、これを高温処
理で有機質分を炭素化させて完成した炭素質多孔質多孔
質の燃料電池用電極基板から表1−示す特性を得た。
%、直径12μm1長さ0.7xaのピッチ系黒鉛質炭
素繊維90重量%で構成する炭素繊維60重量係と、フ
ェノール系樹脂・有機繊維等40重量%で構成する混合
物を製造後、目標とする燃料電池用電極基板の密度や寸
法とこの混合物の見掛密度等から算出された所定量を秤
量し、これを均一に配置する。次に、配置した混合物を
所定の厚さで加圧・加熱して成形板とし、これを高温処
理で有機質分を炭素化させて完成した炭素質多孔質多孔
質の燃料電池用電極基板から表1−示す特性を得た。
実施例2
直径8μm長さ約0.2MのPAN系炭素炭素繊維30
重量%径7pn長さ約0.2劇のPAN系黒鉛質炭素繊
維30重量%、直径約14μm長さ約0.45mのピッ
チ系黒鉛質、炭素繊維40重量%で構成する炭素繊維6
0重量%と、フェノール系樹脂・有機繊維等40重量%
で構成する混合物を製造後、実施例1と類似の手法で完
成した炭素質多孔質の燃料電池用電極基板から表に示す
特性を得た。
重量%径7pn長さ約0.2劇のPAN系黒鉛質炭素繊
維30重量%、直径約14μm長さ約0.45mのピッ
チ系黒鉛質、炭素繊維40重量%で構成する炭素繊維6
0重量%と、フェノール系樹脂・有機繊維等40重量%
で構成する混合物を製造後、実施例1と類似の手法で完
成した炭素質多孔質の燃料電池用電極基板から表に示す
特性を得た。
比較例
直径12μm、長さ0.7眉のピッチ系黒鉛質炭素繊維
60重量%と、フェノール系樹脂・有機繊維尋40重量
%で構成する混合物を製造後、実施例1と類似の手法で
完成した炭素質多孔質の燃料電池用電極基板の特性を表
に示す。(以下余白) 以上の実施例1・2の燃料電池用電極基板と、比較例に
示した従来構成の燃料電池用電極基板を較べると、電気
伝導性・熱伝導性は下がらず、ガス透過性・機械的強度
は上がっている。また、実施例1・2の燃料電池用電極
基板の機械加工性・耐リン酸性を、単位セル試作、電洩
性能実験で調査した結果、機械加工・組立・運搬時の破
損も々く、歩留りが向上した。更に、完成したリブ付電
極による単位セルを用い、約205℃、5Kf/alG
の高温・高圧下で数百時間運転した結果、比較例の電極
基板を用いたセルに較べて出力が向上した。また、運転
終了後の電極部分の強度低下・リブ部座屈もなかった。
60重量%と、フェノール系樹脂・有機繊維尋40重量
%で構成する混合物を製造後、実施例1と類似の手法で
完成した炭素質多孔質の燃料電池用電極基板の特性を表
に示す。(以下余白) 以上の実施例1・2の燃料電池用電極基板と、比較例に
示した従来構成の燃料電池用電極基板を較べると、電気
伝導性・熱伝導性は下がらず、ガス透過性・機械的強度
は上がっている。また、実施例1・2の燃料電池用電極
基板の機械加工性・耐リン酸性を、単位セル試作、電洩
性能実験で調査した結果、機械加工・組立・運搬時の破
損も々く、歩留りが向上した。更に、完成したリブ付電
極による単位セルを用い、約205℃、5Kf/alG
の高温・高圧下で数百時間運転した結果、比較例の電極
基板を用いたセルに較べて出力が向上した。また、運転
終了後の電極部分の強度低下・リブ部座屈もなかった。
これは、燃料電池電極基板を構成する炭素繊維に繊維直
径の異なる2種以上の炭素繊維を用いるため但;得られ
たものである。つまり、カサバリの大きい細い炭素繊維
を併用することにより、見掛密度の低い燃料電極基板と
なり、ガス透過性が上がり、有機分の炭素化で生じる気
孔と相まって特性が上がる。また、低密度化しでもフェ
ノール系樹脂による炭素繊維間の結合面積が細い繊維で
増えたことと、細い繊維のために絡んで、むしろ太い繊
維だけのときよりも強度が上がる。従って、細い炭素繊
維だけで構成すれば、ガス透過性と強度が更に上がるが
電気や熱の伝導性は下がり、剛性も下がる。
径の異なる2種以上の炭素繊維を用いるため但;得られ
たものである。つまり、カサバリの大きい細い炭素繊維
を併用することにより、見掛密度の低い燃料電極基板と
なり、ガス透過性が上がり、有機分の炭素化で生じる気
孔と相まって特性が上がる。また、低密度化しでもフェ
ノール系樹脂による炭素繊維間の結合面積が細い繊維で
増えたことと、細い繊維のために絡んで、むしろ太い繊
維だけのときよりも強度が上がる。従って、細い炭素繊
維だけで構成すれば、ガス透過性と強度が更に上がるが
電気や熱の伝導性は下がり、剛性も下がる。
尚、径が細く安定し且つ高強度のPAN系炭素炭素繊維
用すると更に有効で、黒鉛質炭素繊維を用いると電気伝
導性がよくなる。
用すると更に有効で、黒鉛質炭素繊維を用いると電気伝
導性がよくなる。
以上説明したようi二、本発明によると、フェノール系
樹脂・炭素繊維・有機繊維等の混合物を成形・炭素化し
て得られる炭素質多孔質材からなる基板i二おいて、こ
の炭素繊維が直径の異なる2種類以上の炭素繊維で構成
され、更にはこの炭素繊維の構成比率として最も太い炭
素繊維を30〜95重量%とし、また、この炭素繊維を
構成する複数の炭素繊維は直径が3〜20μm、長さが
0.1〜3.Omで、更にこの炭素繊維を構成する複数
の炭素繊維のうち少なくとも1種類は石炭あるいは石油
系物質のピッチを原料として紡系したものを出発繊維と
するピッチ系炭素繊維で他はアクリル系繊維を出発繊維
とするPAN系炭素炭素繊維更−二この炭素繊維を構成
する複数の炭素繊維のうち構成比率の最も高い炭素繊維
の炭素化温度が1500〜3000℃で他の炭素繊維は
同じかあるいは800〜1500℃でもある構成から成
る基板は、電気伝導性・熱伝導性・耐リン酸性および機
械加工性等を下げることなく、機械的強度・ガス透過性
が−りかり、従って取扱い性組立性・作業性・歩留りが
上がり、更に高温高上条件下でも長期間安定した性能を
維持し、且つ出力が向上する信頼性の高い燃料電池用電
極基板とすることができる。
樹脂・炭素繊維・有機繊維等の混合物を成形・炭素化し
て得られる炭素質多孔質材からなる基板i二おいて、こ
の炭素繊維が直径の異なる2種類以上の炭素繊維で構成
され、更にはこの炭素繊維の構成比率として最も太い炭
素繊維を30〜95重量%とし、また、この炭素繊維を
構成する複数の炭素繊維は直径が3〜20μm、長さが
0.1〜3.Omで、更にこの炭素繊維を構成する複数
の炭素繊維のうち少なくとも1種類は石炭あるいは石油
系物質のピッチを原料として紡系したものを出発繊維と
するピッチ系炭素繊維で他はアクリル系繊維を出発繊維
とするPAN系炭素炭素繊維更−二この炭素繊維を構成
する複数の炭素繊維のうち構成比率の最も高い炭素繊維
の炭素化温度が1500〜3000℃で他の炭素繊維は
同じかあるいは800〜1500℃でもある構成から成
る基板は、電気伝導性・熱伝導性・耐リン酸性および機
械加工性等を下げることなく、機械的強度・ガス透過性
が−りかり、従って取扱い性組立性・作業性・歩留りが
上がり、更に高温高上条件下でも長期間安定した性能を
維持し、且つ出力が向上する信頼性の高い燃料電池用電
極基板とすることができる。
第1図はリン酸型燃料電池の原理説明図、第2図はリプ
付電極方式のリン酸型燃料電池の単位セル構成を示す概
念図。 (’7B+’?)代理人弁理士 則 近 憲 佑(1ハ
\16)寸へ
付電極方式のリン酸型燃料電池の単位セル構成を示す概
念図。 (’7B+’?)代理人弁理士 則 近 憲 佑(1ハ
\16)寸へ
Claims (5)
- (1)フェノール系樹脂、炭素繊維、有機繊維等の混合
物を成形、炭素化して得られる炭素質多孔質の燃料電池
用電極基板において、前記炭素繊維が直径の異なる2種
類以上の繊維で構成したことを特徴とする燃料電池用電
極基板。 - (2)炭素繊維の構成比率は、最も太い繊維が30〜9
5重量%であることを特徴とする特許請求の範囲第1項
記載の燃料電池用電極基板。 - (3)炭素繊維は、直径が3〜20μm、長さが0.1
〜3.0mmであることを特徴とする特許請求の範囲第
1項記載の燃料電池用電極基板。 - (4)炭素繊維のうち、少なくとも1種類は石炭あるい
は石油系物質のピッチを原料として紡系したものを出発
繊維とするピッチ系炭素繊維であり、他はアクリル系繊
維を出発繊維とするPAN系炭素繊維であることを特徴
とする特許請求の範囲第1項記載の燃料電池用電極基板
。 - (5)炭素繊維のうち、構成比率の最も高い繊維の炭素
化温度が1500〜3000℃であり、他は同じかある
いは800〜1500℃であることを特徴とする特許請
求の範囲第1項記載の燃料電池用電極基板。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60148350A JPS6210866A (ja) | 1985-07-08 | 1985-07-08 | 燃料電池用電極基板 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60148350A JPS6210866A (ja) | 1985-07-08 | 1985-07-08 | 燃料電池用電極基板 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6210866A true JPS6210866A (ja) | 1987-01-19 |
Family
ID=15450795
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60148350A Pending JPS6210866A (ja) | 1985-07-08 | 1985-07-08 | 燃料電池用電極基板 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS6210866A (ja) |
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH09324390A (ja) * | 1996-06-07 | 1997-12-16 | Toray Ind Inc | 炭素繊維紙および多孔質炭素板 |
JP2004225191A (ja) * | 2003-01-23 | 2004-08-12 | Toho Tenax Co Ltd | ポリアクリロニトリル系炭素繊維シート及びその製造方法 |
JP2004259711A (ja) * | 2000-01-27 | 2004-09-16 | Mitsubishi Rayon Co Ltd | 炭素繊維紙および燃料電池用多孔質炭素電極基材 |
JP2007031912A (ja) * | 2005-07-29 | 2007-02-08 | Toho Tenax Co Ltd | ポリアクリロニトリル系酸化繊維フェルト、炭素繊維フェルト、及びそれらの製造方法 |
WO2009038577A1 (en) * | 2007-09-19 | 2009-03-26 | Utc Power Corporation | High thermal conductivity electrode substrate |
JP2013016476A (ja) * | 2011-06-09 | 2013-01-24 | Toray Ind Inc | ガス拡散電極基材およびその製造方法 |
-
1985
- 1985-07-08 JP JP60148350A patent/JPS6210866A/ja active Pending
Cited By (7)
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