WO2005074062A1

WO2005074062A1 - 高分子電解質型燃料電池

Info

Publication number: WO2005074062A1
Application number: PCT/JP2005/001417
Authority: WO
Inventors: Hiroki Kusakabe; Kazuhito Hatoh; Toshihiro Matsumoto; Norihiko Kawabata; Yoshiki Nagao; Shinsuke Takeguchi
Original assignee: Matsushita Electric Industrial Co., Ltd.
Priority date: 2004-02-02
Filing date: 2005-02-01
Publication date: 2005-08-11
Also published as: CN100442583C; US20060115710A1; US7407723B2; CN1910773A; EP1724865B1; DE602005025455D1; JP4051076B2; ATE492917T1; EP1724865A1; EP1724865A4; JPWO2005074062A1

Abstract

　高分子電解質型燃料電池において、アノード側セパレータ板およびカソード側セパレータ板のうちの少なくとも一方を、ガス拡散層側に凸状の主面と、主面の周りを囲む周縁部とで構成し、主面の平均厚さを周縁部の平均厚さよりも厚くするとともに、主面の最も厚い部分の厚さと周縁部の平均厚さとの差Δｔを５～３０μｍとする。これにより、ガスケットを十分に圧縮してガスリークのないシール効果を発揮させるとともに、ガス拡散層とセパレータ板との間の電気抵抗（接触抵抗）の増大を抑制することができ、かつガス拡散層がガス流路を塞いで圧力損失を増大させることや高分子電解質膜を傷付けることのない高分子電解質型燃料電池を提供することができる。

Description

明細書

高分子電解質型燃料電池

技術分野

[0001] 本発明は、ポータブル電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用される高分子電解質型燃料電池に関する。

背景技術

[0002] 高分子電解質型燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを、電気化学的に反応させることで、電力と熱とを同時に発生させるものである。図 11は、従来の高分子電解質型燃料電池の基本構成を示す概略断面図である。

[0003] 従来の高分子電解質型燃料電池 300における基本構成である単電池 101は、主として、陽イオン (水素イオン)を選択的に輸送する高分子電解質膜 111、およびその両面に配置された一対の電極 (アノードおよび力ソード） 112、 113からなる。アノード 112および力ソード 113は、電極触媒 (例えば白金金属）を担持したカーボン粉末に水素イオン伝導性を有する高分子電解質を混合した触媒層、この触媒層の外面に形成された、通気性と電子伝導性を併せ持つ、例えば撥水処理を施したカーボンべ一パーからなるガス拡散層から構成される。

[0004] そして、燃料ガスや酸化剤ガスが外部に漏れたり、燃料ガスと酸化剤ガスとが互いに混合したりしな、ように、アノード 112および力ソード 113の周囲には高分子電解質膜 111を挟んでガスケットなどのガスシール材 114が配置される。このシール材 114 は、アノード 112、力ソード 113および高分子電解質膜 111と一体化され、膜電極接合体 (MEA)を構成する。 MEAの外側には、 MEAを機械的に固定するとともに、隣接する MEAを互、に電気的に直列に接続するための導電性を有するアノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117が配置されて!、る。

[0005] アノード側セパレータ板 116および力ソード側 117の MEAと接触する部分には、それぞれアノード 112および力ソード 113に反応ガス (燃料ガスおよび酸化剤ガス）を供給し、生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路 118、 120が形成されるように構成されている。ガス流路 118、 120は、アノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117と別に設けることもできるが、図 11に示すようにアノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117の表面に溝を設けてガス流路 118、 1 20を構成する方式が一般的である。

[0006] これらの MEAとアノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117とが単電池 101を構成する。単電池 101が単独で使用されることもある力十分な電池出力を得るため、冷却部（図示せず)を介し、 MEAとアノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117とを交互に積層して（即ち、単電池 101を 10— 200 個積層して)、積層体が構成される。そして、積層体を集電板および絶縁板を介してエンドプレートで挟み、これらを締結用のボルトおよびナットで両端から固定して高分子電解質型燃料電池 300とするのが一般的である。

[0007] このような従来の高分子電解質型燃料電池 300では、アノード側セパレータ板 116 および力ソード側セパレータ板 117はカーボン製の平板で構成され、アノード 112および力ソード 113に接する面には、それぞれアノード 112および力ソード 113に燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給するガス流路 118、 120が形成され、反対側の面には冷却水を流通する冷却水用流路 119、 121が形成されている。そして、アノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117の中央部において、前記ガス流路が形成される主面と、前記中央部の周りにおヽて高分子電解質膜 111を挟むガスケットの片面に接する周縁部とは、段差を持たず、同じ平面を形成しているのが一般的であった。

[0008] ここで、上記のような高分子電解質型燃料電池 300では、 MEAをアノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117で挟み、高分子電解質膜 111、ァノード 112および力ソード 113の三者間の圧力が適度に保たれる。なぜなら、アノード 11 2のガス拡散層とアノード側セパレータ板 116とを接触させ、力ソード 113のガス拡散層と力ソード側セパレータ板 117とを接触させることが望まれるからである。

[0009] また、高分子電解質膜 111の周縁部を挟む一対のガスケット 114を、アノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117で圧縮し、 MEAの周縁部がシールすることが求められる力もである。このとき、ガスケット 114の圧縮度合い {即ち、圧縮により減少するガスケットの厚さ (ガスケットの圧縮前と圧縮後の厚さの差） }により、アノード 112のガス拡散層とアノード側セパレータ板 116との接触力、および力ソード 113のガス拡散層と力ソード側セパレータ板 117との接触力が規定される。

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0010] しかしながら、アノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117が、上記のように、アノード 112および力ソード 113に接触する部分（主面）とガスケット 11 4に接触する部分 (周縁部）とが同じ平面上にある場合、主面が製造公差によって周縁部より薄くなつたとき、ガス拡散層とアノード側セパレータ板 116または力ソード側セパレータ板 117との十分な接触を確保できず、両者間の電気抵抗が増大してしまうという問題がある。これは、ガス拡散層をカーボンペーパーなどの柔らかい材料で構成した場合に、顕著である。したがって、このような電気抵抗の増大を抑制するためには、さらにガスケット 114の圧縮度合いを大きくし、主面とガス拡散層との接触力を強くする必要があった。

[0011] 一方、アノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117の主面の平均厚さが、周縁部の平均厚さより極端に厚い場合、適切なシール性能が得られるまでガスケット 114を圧縮すると、アノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117の主面がガス拡散層を圧縮し過ぎてしまう。この場合、ガス拡散性が阻害され、単電池 101の圧力損失が増大してしまったり、ガス拡散層が座屈して MEAを破損してしまったりするという問題がある。さらに、主面に形成されたガス流路 118、 1 20内にガス拡散層が入り込んで当該ガス流路を塞ぐために、ガス流路 118、 120の圧力損失が高くなり、ガス流路 118、 120への反応ガスの分配が不均一となってしまう可能性があった。

[0012] また、高分子電解質型燃料電池 300において MEAとアノード側セパレータ板 116 および力ソード側セパレータ板 117とは締結されているため、アノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117の周縁部は締結力によって橈んで MEAと接触して、る。上記のようにアノード側セパレータ板 116および力ソード側セパレータ板 117セパレータが平面状の場合、この橈みによってガス拡散層の周縁部に局部的に荷重が加わり、ガス拡散層が高分子電解質膜 111を傷つけ、高分子電解質膜 111 にピンホールが発生してしまうと、う問題もあった。

[0013] 本発明は以上の問題を鑑みてなされたものであり、ガスケットを十分に圧縮してガスリークのないシール効果を発揮させるとともに、アノードおよび力ソードのガス拡散層とアノード側セパレータ板および力ソード側セパレータ板との間の電気抵抗 (接触抵抗)の増大を抑制することができ、かつガス拡散層がガス流路を塞いで圧力損失を増大させることや高分子電解質膜を傷付けることのない高分子電解質型燃料電池を提供することを目的とする。また、本発明は、上記のような高分子電解質型燃料電池を容易かつ確実に実現するためのセパレータ板を提供することを目的とする。

課題を解決するための手段

[0014] 上記課題を解決すべく、本発明は、

水素イオン伝導性を有する高分子電解質膜ならびに高分子電解質膜を挟むァノードおよび力ソードを有する膜電極接合体と、膜電極接合体を挟持して配置されたァノ一ド側セパレータ板および力ソード側セパレータ板とを含み、アノードおよび力ソードがそれぞれガス拡散層と高分子電解質膜に接する触媒層とを含む高分子電解質型燃料電池であって、

アノード側セパレータ板および力ソード側セパレータ板のうちの少なくとも一方が、ガス拡散層と接する主面と、主面の周りを囲む周縁部とを含み、かつ略平面状に構成されており、

主面が、ガス拡散層側に凸状に突出する形状を有し、かつアノードまたは前記カソードに反応ガスを供給するためのガス流路を有し、

主面の部分の平均厚さが周縁部の部分の平均厚さよりも厚ぐかつ主面の部分の最も厚い部分の厚さと、周縁部の部分の平均厚さとの差 A tが、 5— 30 mであること、を特徴とする高分子電解質型燃料電池を提供する。

[0015] ここで、本発明におけるセパレータ板の「主面」とは、セパレータ板のうちアノードまたは力ソードに接する部分をいう。より具体的には、セパレータ板の「主面」とは、セパレータ板の面の法線方向から、膜電極接合体を投影してみた場合 (等倍に投影してみた場合）に、アノードまたは力ソードを示す図形 (投影された結果、「アノードまたは力ソード側隙間」を示すものとしてみえる図形)と同一の大きさ及び形状となる領域に少なくとも対応する部分を含む、当該セパレータ板の中央における一部をいう。したがって、上記「主面」は、上述の領域と同一の面積を有する力、または、上述の領域よりも大きな面積を有する。

[0016] 上記セパレータ板の「主面」の周りを囲む「周縁部」は、主面の周縁の領域であって凸状に突出した形状を有している領域以外の領域であり、上記「主面」と一体的に成形されている。上記「主面」はガス拡散層側に凸状に突出する形状を有するが、「主面」と「周縁部」とで構成された本発明のセパレータ板は、全体として略平面状に構成されている。したがって、上記「周縁部」は平面状であってもよいが、曲面状であってちょい。

また、主面の「平均厚さ」とは、主面のうちの凸状に突出した形状を有している領域において、 5箇所以上の異なる測定点で測定した厚さの相加平均値である。ただし、 5箇所以上の異なる測定点のうちの 1点は、凸状に突出した形状を有している領域の幾何学的中心 (重心）となる点とする。なお、この幾何学的中心 (重心）となる点は、主面の最も厚、部分となる点に一致して、てもよ、。

さらに、周縁部の「平均厚さ」とは、上記に定義される周縁部において、 8箇所以上の異なる測定点で測定した厚さの相加平均値である。

[0017] 本発明の高分子電解質型燃料電池においては、アノード側セパレータ板および力ソード側セパレータ板のうちの少なくとも一方 (好ましくは両方）が上記のような構成をとることにより、ガスケットを十分に圧縮してガスリークのないシール効果を発揮させても、アノードおよび力ソードのガス拡散層とアノード側セパレータ板および力ソード側セパレータ板との間の電気抵抗 (接触抵抗)の増大を抑制することができ、かつガス拡散層がガス流路を塞いで圧力損失を増大させることや高分子電解質膜を傷付けることのない高分子電解質型燃料電池を容易かつ確実に実現することができる。

[0018] さらに、本発明は、

水素イオン伝導性を有する高分子電解質膜ならびに高分子電解質膜を挟むァノードおよび力ソードを有する 2以上の膜電極接合体と、膜電極接合体と交互に積層された 2以上のセパレータ板とを含み、アノードおよび力ソードが、それぞれガス拡散層および高分子電解質膜に接する触媒層を含む高分子電解質型燃料電池であって、セパレータ板のうちの少なくとも 1つ力アノード側セパレータ板と力ソード側セパレータ板との組合せからなる複合セパレータ板であり、

アノード側セパレータ板および力ソード側セパレータ板力それぞれアノードおよび力ソードと接する主面と、主面の周りを囲む周縁部とを含み、かつ略平面状に構成されており、

主面が、それぞれアノード側および力ソード側に凸状に突出する形状を有し、かつアノードおよび力ソードにそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためのガス流路を有し、

[0019] ここで、上記の本発明の高分子電解質型燃料電池における「複合セパレータ板」とは、アノード側セパレータ板と力ソード側セパレータ板との組合せ力もなる複合セパレータ板であって、アノード側セパレータ板と力ソード側セパレータ板とが一体的に成形されて構成されて、るセパレータ板のことを！、う。

[0020] 上記の本発明の高分子電解質型燃料電池においては、積層されたセパレータ板の少なくとも 1つが上記のような構成をとることにより、ガスケットを十分に圧縮してガスリークのないシール効果を発揮させつつ、アノードおよび力ソードのガス拡散層とァノ一ド側セレータ板および力ソード側セパレータ板との間の電気抵抗 (接触抵抗)の増大を抑制することができ、かつガス拡散層がガス流路を塞いで圧力損失を増大させることや高分子電解質膜を傷付けることのない高分子電解質型燃料電池を容易かつ確実に実現できる。

発明の効果

[0021] 本発明によれば、ガスケットを十分に圧縮してガスリークのな、シール効果を発揮させても、アノードおよび力ソードのガス拡散層とアノード側セレータ板および力ソード側セパレータ板との間の電気抵抗 (接触抵抗)の増大を抑制することができ、かつガス拡散層がガス流路を塞いで圧力損失を増大させることや高分子電解質膜を傷付けることのない高分子電解質型燃料電池を得ることができる。

図面の簡単な説明

[0022] [図 1]本発明の高分子電解質型燃料電池の第一実施形態の基本構成を示す概略断面図である。

[図 2]図 1に示される本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100における力ソード側セパレータ板 30の要部を拡大した正面図（ガス流路 38側から見た正面図）である

[図 3]図 2に示される力ソード側セパレータ板 30の概略断面図（主面 36に垂直な方向における断面)である。

[図 4]図 2に示される力ソード側セパレータ板 30の要部を拡大した背面図（冷却水用流路 35側から見た正面図）である。

[図 5]図 1に示される本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100におけるアノード側セパレータ板 40の要部を拡大した正面図（冷却水用流路 45側から見た正面図）である。

[図 6]図 5に示されるアノード側セパレータ板 40の要部を拡大した背面図（ガス流路 4

8側から見た正面図）である。

[図 7]図 1における P部分を拡大した図である。

[図 8]本発明の高分子電解質型燃料電池の第二実施形態の基本構成を示す概略断面図である。

[図 9]図 8に示される本実施形態の高分子電解質型燃料電池 200における複合セパレータ板 50の要部を拡大した正面図（ガス流路 38側から見た正面図）である。

[図 10]図 9および図 11に示される複合セパレータ板 50の概略断面図（主面 36c、 36 aに垂直な方向における断面)である。

[図 11]図 9に示される複合セパレータ板 50の要部を拡大した背面図（ガス流路 48側力見た正面図）である。

[図 12]従来の高分子電解質型燃料電池の基本構成を示す概略断面図である。発明を実施するための最良の形態

[0023] 以下、図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明する。なお、以下の説明では、同一または相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略することちある。

[第一実施形態]

図 1は、本発明の高分子電解質型燃料電池の第一実施形態の基本構成を示す概略断面図である。図 1に示すように、本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100〖こおける基本構成である単電池 1は、主として、陽イオン (水素イオン)を選択的に輸送する高分子電解質膜 21、およびその両面に配置された一対の電極 (力ソードおよびアノード） 22、 23からなる。力ソード 22およびアノード 23は、電極触媒 (例えば白金金属)を担持したカーボン粉末に水素イオン伝導性を有する高分子電解質を混合した触媒層、この触媒層の外面に形成された、通気性と電子伝導性を併せ持つ、例えば撥水処理を施したカーボンペーパーからなるガス拡散層力構成される。

[0024] そして、燃料ガスや酸化剤ガスが外部に漏れたり、燃料ガスと酸化剤ガスとが互いに混合したりしないように、力ソード 22およびアノード 23の周囲には高分子電解質膜 21を挟んでガスケット 25aおよび 25cなどのガスシール材が配置される。これらのガスケット 25a、 25cは、力ソード 22、アノード 23および高分子電解質膜 21と一体化され、膜電極接合体 (MEA)を構成する。 MEAの外側には、 MEAを機械的に固定するとともに、隣接する MEAを互、に電気的に直列に接続するための導電性を有するカソ一ド側セパレータ板 30およびアノード側セパレータ板 40が配置されている。

[0025] これらの MEAと力ソード側セパレータ板 22およびアノード側セパレータ板 23とが単電池 1を構成し、この単電池 1が、力ソード側セパレータ板 22が有する冷却水用流路 35とアノード側セパレータ板 23が有する冷却水用流路 45で構成される冷却部を介して、力ソード側セパレータ板 22およびアノード側セパレータ板 23とともに積層されて、積層体からなる本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100を構成している。ここでは図示しな、が、上記積層体は集電板および絶縁板を介してエンドプレートで挟まれ、これらを締結用のボルトおよびナットで両端から固定、締結して高分子電解質型燃料電池 100が構成されている。

[0026] ここで、上述のように、従来の高分子電解質型燃料電池では、力ソード側セパレータ板およびアノード側セパレータ板が平板状であったことから、種々の問題を有していたところ、本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100においては、かかる問題を解消すべく、特徴ある構造を有する力ソード側セパレータ板およびアノード側セパレ一タ板を採用している。以下においては、これらセパレータ板について詳細に説明する。

[0027] 図 2は、図 1に示される本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100におけるカソ一ド側セパレータ板 30の要部を拡大した正面図（ガス流路 38側力も見た正面図）であり、図 3は、図 2に示される力ソード側セパレータ板 30の概略断面図（主面 36に垂直な方向における断面)である（したがって、ガス流路 38および冷却水用流路 35は省略されている。 ) oまた、図 4は、図 2に示される力ソード側セパレータ板 30の要部を拡大した背面図（冷却水用流路 35側から見た正面図）である。

[0028] さら〖こ、図 5は、図 1に示される本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100におけるアノード側セパレータ板 40の要部を拡大した正面図（冷却水用流路 45側力見た正面図）であり、図 6は、図 5に示されるアノード側セパレータ板 40の要部を拡大した背面図 (ガス流路 48側力も見た正面図）である。

[0029] 力ソード側セパレータ板 30は、図 2に示すように、力ソード 22に接する主面 (破線で囲まれた領域に相当する部分） 36と、主面 36を囲んで当該主面 36と一体的に成形された周縁部 37と、で構成されている。周縁部 37には、酸化剤ガス用マ二ホールド孔 32、燃料ガス用マ-ホールド孔 33および冷却水用マ-ホールド孔 34が設けられている。主面 36は、力ソード 22に酸化剤ガスを供給するためのガス流路 38を有し、ガス流路 38は酸化剤ガス用マ-ホールド孔 32に連絡するように構成されている。

[0030] 主面 36は、図 3に示すように、外側（即ち力ソード 22側）に凸状に膨らんでおり、したがって、主面 36の部分の平均厚さは周縁部 37の部分の平均厚さより厚くなつている。また、力ソード側セパレータ板 30の主面 36と周縁部 37との接続部には段差が設けられているが、背面は、冷却水用流路 35を有するとともに、段差のない単一平面になるように構成されている。

[0031] 一方、アノード側セパレータ板 40は、図 6に示すように、アノード 23に接する主面（破線で囲まれた領域に相当する部分) 46と、主面 46を囲んで当該主面 46と一体的に成形された周縁部 47と、で構成されている。周縁部 47には、酸化剤ガス用マ-ホ一ルド孔 42、燃料ガス用マ-ホールド孔 43および冷却水用マ-ホールド孔 44が設けられている。主面 46は、アノード 23に燃料ガスを供給するためのガス流路 48を有し、ガス流路 48は燃料ガス用マ-ホールド孔 43に連絡するように構成されて！、る。

[0032] また、図示しないが、主面 46も、図 3に示す力ソード側セパレータ板 30の主面 36と同様に、外側（即ちアノード 23側）に凸状に膨らんでおり、アノード側セパレータ板 4 0の主面 46と周縁部 47との接続部には段差が設けられているが、背面は、冷却水用流路 45を有するとともに、段差のない単一平面になるように構成されている。

[0033] ここで、主面 36、 46の部分の平均厚さが周縁部 37、 47の部分の平均厚さよりも厚ぐかつ主面 36、 46の最も厚い部分の厚さと、周縁部 37、 47の部分の平均厚さとの差 At (図 3参照）が、 5— 30 mであることが好ましい。 5 m未満であると、主面 36 、 46の部分とガス拡散層との接触抵抗が増大するためであり、 30 m超であると、ガス拡散層が潰れ過ぎて圧損が増大する力である。なかでも、本発明の効果をより確実に得ると、う観点から、差 Δ tは 5— 10 μ mであるのが好まし!/、。

[0034] また、上記のような Δ tを満たす本実施形態の力ソード側セパレータ板 30およびァノ一ド側セパレータ板 40を用いる場合、ガス拡散層の厚さが 150— 200 mであるのが好ましい。 150 m以上であると圧損を低く抑えることができ好ましぐ 200 /z m以下であると、副流 {ガス流路を流れずガス拡散層中のみを流れる反応ガスの流れ (副流が多くなると触媒層において利用されない部分が現れ、電極の利用率が減る） }を抑制し、力ソード 22および力ソード 23全体に反応ガスを供給することが可能であり、好ましい。

[0035] 上記のような Δ tおよびガス拡散層の厚さの条件を満たすと、 MEAと力ソード側セパレータ板 30およびアノード側セパレータ板 40とを締結した際に、ガス流路 38、 48 の断面積が、主面 36、 46全体において略均一とすることができ好ましい。

ここで、「ガス流路の断面積力主面全体において略均一となる状態」とは、図 1および図 7を用いて説明する。図 7は、本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100の締結時における図 1の P部分を拡大した図である。図 7に示すように、締結時にはァノード 23のガス拡散層の部分がガス流路 48への食い込む力本実施形態においては、この食、込み度合!/、をあら力じめ予測 (把握）してアノード側セパレータ板 40が設計されている。そのため、締結時に、図面に垂直な面で、主面の中心側においてガス流路 48を構成する溝の断面積と、周縁部側にぉ、てガス流路 48を構成する溝の断面積とが、略均一になる。したがって、実際に反応ガスが流れる溝の断面積力ァノード側セパレータ板 40の全体におヽて略均一になってヽる状態を!ヽぅ。力ソード側においても同様である。

特に、締結圧を 5— 30kgfZcm²とした場合には、確実に上記の効果を得ることができる。

[0036] また、図 3に示すように、主面 36、 46に垂直な方向における断面が主面 36、 46の中心部から周縁部 37、 47に向力つて滑らかな曲線で構成され、かつ上記曲線が変極点 Xを有すること、が好ましい。これにより、ガス拡散層全体で締結圧を均一にすることが可能となるというメリットがある。

[0037] 本実施形態における力ソード側セパレータ板 30およびアノード側セパレータ板 40 は、導電性カーボン粉末とバインダーとを含む成形体で構成されて、るのが好まヽ。好ましくは、例えば膨張黒鉛粉末などの導電性カーボン粉末 70— 80質量部と、例えばフエノール榭脂などのノインダー 20— 30質量部を含む混練物から、押し出し成形によってグリーンシートを作製し、このグリーンシートを圧縮成形することによって得られるセパレータ板を用いるのが好まし、。バインダーとしてフエノール榭脂を用いた場合、適当な圧縮成形温度は 160°C、成形面圧は 350— 500kgfZcm²である。

[0038] 上記のグリーンシートを圧縮成形する場合、成形前の体積の 60— 75%に圧縮するのが好ましい。上述のような形状のセパレータ板を成形する際、セパレータ板における主面と周縁部との平均厚さの差 Δ tが 5— 30 μ mのとき、上記のような圧縮率を用いることにより、得られるセパレータ板の密度が全面においてほぼ等しくなり、成形性も良好となるからである。成形後のセパレータ板の密度は 1. 5-2. OgZcm³とするのが好ましい。

[0039] 本実施形態における力ソード側セパレータ 30およびアノード側セパレータ板 40の最も厚い部分 (即ち、主面 36、 48の最も厚い部分)の厚さは、 3mm程度が適当である。なお、ガスケット 25c、 25aの厚さは 0. 3—1. Omm力適当である。

[0040] なお、力ソード側セパレータ板 30に設けられた一対の酸化剤ガス用マ二ホールド孔 32は、アノード側セパレータ板 40に設けられた一対の酸化剤のマ-ホールド孔 42と連通しており、力ソード側セパレータ板 30に設けられた一対の燃料ガス用マ-ホールド孔 33は、アノード側セパレータ板 40に設けられた一対の燃料ガスのマ-ホールド孔 43と連通している。また、力ソード側セパレータ板 30に設けられた一対の冷却水用マ-ホールド孔 34は、アノード側セパレータ板 40に設けられた一対の冷却水用マ二ホールド孔 44と連通して!/、る。

[0041] したがって、一対の酸化剤ガス用マ-ホールド孔 32の一方が入口であり、他方が出口である。また、一対の酸化剤ガス用マ-ホールド孔 42、一対の燃料ガス用マ- ホールド孔 33、一対の燃料ガス用マ-ホールド孔 43、一対の冷却水用マ-ホールド孔 34、および一対の冷却水用マ-ホールド孔 44の場合も、同様に、一方が入口で他方が出口である。

[0042] 本実施の形態にぉ、ては、力ソード側セパレータ板 30の背面 (冷却水用流路 35側の面）に、さらに酸化剤ガス用マ-ホールド孔 32および燃料ガス用マ-ホールド孔 3 3をそれぞれ囲む溝 31cおよび溝 31a、ならびに冷却水用マ-ホールド孔 34および冷却水用流路 35全体を囲む溝 31wが形成されている。また、アノード側セパレータ板 40の背面 (冷却水用流路 45側の面）に、さらに酸化剤ガス用マ-ホールド孔 42および燃料ガス用マ-ホールド孔 43をそれぞれ囲む溝 41cおよび溝 41a、ならびに冷却水用マ-ホールド孔 44および冷却水用流路 45全体を囲む溝 41 wが形成されている。

[0043] また、本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100においては、図 1に示すように、力ソード側セパレータ板 30の背面 (冷却水用流路 35側の面）とアノード側セパレータ板 40の背面（冷却水用流路 45側の面）とが向き合わせて接合されて、 MEAと MEA との間に挿入されている。これによつて、溝 31cと溝 41cとの間、溝 31aと溝 41aとの間、および溝 31wと溝 41wとの間に、 Oリングが挿入され（図示せず）、力ソード側セパレータ板 30とアノード側セパレータ板 40との間から反応ガスや冷却水が外部へ漏れるのを防止する構成となって、る。

[0044] 以上のように、本実施形態の高分子電解質型燃料電池 100においては、力ソード側セパレータ板 30およびアノード側セパレータ板 40力それぞれ力ソード 22およびアノード 23側に凸状に突出した形状を有する主面を有することにより、ガスケットを十分に圧縮してガスリークのないシール効果を発揮するとともに、力ソード 22およびァノード 23のガス拡散層と力ソード側セパレータ板 30およびアノード側セパレータ板 40 との間の電気抵抗 (接触抵抗)の増大を抑制することができ、かつガス拡散層がガス流路を塞!ヽで圧力損失を増大させることや高分子電解質膜を傷付けることのな!/ヽ高分子電解質型燃料電池を容易かつ確実に実現することができる。

[0045] なお、本実施形態にぉ、ては、力ソード側セパレータ板 30とアノード側セパレータ板 40の双方に、凸状に突出した形状を有する主面を設ける場合を説明したが、カソ一ド側セパレータ板 30とアノード側セパレータ板 40のいずれか一方に凸状に突出した形状を有する主面を設けてもよい。また、本実施形態においては、力ソード側セパレータ板 30とアノード側セパレータ板 40の双方に、冷却部を形成するための冷却水用流路 35、 45を設けた力力ソード側セパレータ板 30とアノード側セパレータ板 40 の!、ずれか一方に冷却水用流路を設けてもょ、。

[0046] また、本実施形態にぉ、ては、力ソード側セパレータ板 30と隣接するアノード側セパレータ板 40との間に、冷却水用流路を形成したが、各単電池 1間に冷却水用流路を設けず、例えば単電池 2個毎に冷却水用流路を設けてもよい。そのような場合、一方の面に燃料ガスの流路を有し、他方の面に酸化剤ガスの流路を有するアノード側セパレータ板と、力ソード側セパレータ板とを兼ねる単一のセパレータ板 (例えば、後述する第二実施形態の複合セパレータ板)を併用することも可能である。

[0047] [第二実施形態]

つぎに、本発明の高分子電解質型燃料電池の第二実施形態について説明する。この第二実施形態の高分子電解質型燃料電池は、図 1に示した第一実施形態の高分子電解質型燃料電池 100におけるアノード側セパレータ板 30および力ソード側セパレータ 40の組合せを、図 8に示すように、単一の複合セパレータ板 50に代えたものであり、当該複合セパレータ板 50以外の構成は第一実施形態の高分子電解質型燃料電池 100と同様である。図 8は、本発明の高分子電解質型燃料電池の第二実施形態の基本構成を示す概略断面図である。

[0048] 以下、第二実施形態の高分子電解質型燃料電池 200に備えられる複合セパレータ板 50 (本発明のセパレータ板の第二実施形態）について説明する。図 9は、図 8に示される本実施形態の高分子電解質型燃料電池 200における複合セパレータ板 50 の要部を拡大した正面図（ガス流路 38側から見た正面図）であり、図 11は、図 9に示される複合セパレータ板 50の要部を拡大した背面図（ガス流路 48側から見た正面図 )である。また、図 10は、図 9および図 11に示される複合セパレータ板 50の概略断面図（主面 36c、 36aに垂直な方向における断面）である（ガス流路 38、 48は省略されている。）。

[0049] 本実施形態の複合セパレータ板 50は、力ソード側セパレータ板とアノード側セパレータ板との組合せ力もなる単一のセパレータ板である。したがって、この複合セパレータ板 50は、上記第一実施形態における力ソード側セパレータ 30の機能およびァノ一ド側セパレータ板 40の機能を、単一の部材で発揮し得るものである。この複合セノルータ板 50は、成形法により作製することが好ましいが、上記第一実施形態における力ソード側セパレータとアノード側セパレータ板を一体ィ匕 (接続)して作製することも可能である。

[0050] 複合セパレータ板 50は、一方の面に力ソード 22に接する主面 36cを有し、他方の面にアノード 23に接する主面 36aを有する。主面 36cには力ソード 22に酸化剤ガスを供給するガス流路 38が形成されており、主面 36aにはアノードに燃料ガスを供給するガス流路 48が形成されてヽる。

[0051] そして、それぞれの主面 36cおよび 36aは、それらの周りを囲む周縁部 37cおよび 37aとは連続して一体ィ匕されており、複合セパレータ板 50は全体として概ね平面状に構成されている力それぞれの主面 36cおよび 36aは、外側（即ち力ソード 22およびアノード 23側）に凸状に膨らんでいる。したがって、主面 36cおよび 36aの部分の平均厚さは周縁部 37cおよび 37aの部分の平均厚さより厚くなつている。

[0052] 複合セパレータ板 50に接する MEAにおいては、高分子電解質膜 21を挟むカソード 22およびアノード 23の部分力複合セパレータ板 50の主面 16cと、隣接する他の複合セパレータ板 50の主面 16aにより圧縮される。また、高分子電解質膜 21の周縁部を挟むガスケット 25cおよび 25aの部分力一方の複合セパレータ板 50の周縁部 37cと他方の複合セパレータ板 50の周縁部 37aにより圧縮される。したがって、複合セパレータ板 50における主面 36cおよび 36aの部分の平均厚さと周縁部 37cおよび 13aの部分の平均厚さの差を適当に選択することにより、力ソード 22およびアノード 2 3のガス拡散層と、複合セパレータ板 50の主面 36c、 36aとの接触度合い、ならびにガスケット 25c、 25aの圧縮度合、を適切なものとすることができる。

[0053] なお、図 9における A tおよび A tの値は、同一でも異なっていてもよいが、好ましく

1 2

は同一であるのがよぐまた、上記第一実施形態における A tと同じ範囲であればよい。また、複合セパレータ 50の厚さは、上記第一実施形態における力ソード側セパレータ 30の厚さとアノード側セパレータ板 40の厚さとの合計と同じであればよい。

[0054] 以上のように、本実施形態の高分子電解質型燃料電池 200においては、複合セパレータ 50を構成する力ソード側セパレータ板部分およびアノード側セパレータ板部分力それぞれ力ソード 22およびアノード 23側に凸状に突出した形状を有する主面 36c、 36aを有することにより、ガスケット 25c、 25aを十分に圧縮してガスリークのないシール効果を発揮するとともに、力ソード 22およびアノード 23のガス拡散層と複合セパレータ板 50との間の電気抵抗 (接触抵抗)の増大を抑制することができ、かつガス拡散層がガス流路 38、 48を塞いで圧力損失を増大させることや高分子電解質膜 21 を傷付けることのない高分子電解質型燃料電池 200を容易かつ確実に実現することができる。

[0055] なお、本実施形態においては、複合セパレータ板 50の内部に冷却部を設けていないが、 MEA2— 3個毎に、複合セパレータ板 50内部に冷却水用流路を設けるのが好ましい。例えば、複数の複合セパレータ板 50のうちいくつかの複合セパレータ板 5 0の代わりに、上記第一実施形態の力ソード側セパレータ 30およびアノード側セパレータ板 40の組合せを用いることも可能である。

[0056] 以上、本発明の実施形態について詳細に説明した力本発明は上述した各実施形態に限定されるものではな、。

例えば、本発明の高分子電解質型燃料電池においては、上記第一実施形態における力ソード側セパレータ 30およびアノード側セパレータ板 40と、上記第二実施形態における複合セパレータ 50とを併用することができる。

[0057] 上記実施形態においては、酸化剤ガス用のガス流路 38は、 5本の並行する溝で構成し、燃料ガス用のガス流路 48は 3本の並行する溝で構成した力それぞれのガス流路を構成する溝の数は、上記の例に限定されるものではない。上記のガス流路を形成する溝は、直線部とターン部を組み合わせたサーペンタイン型であり、不可避な部分を除いて、溝の中心線は表裏で一致するようにした。したがって、このようなセパレータ板の一対で MEAを挟むと、不可避な部分を除いて、図 1および 8に示すように、高分子電解質膜 21の両面にあるガス流路 38および 48は、高分子電解質膜 21を介して対向する位置にある。

[0058] また、本発明におけるセパレータ板において、上記主面のうち最も厚い部分の厚さは、 3. Omm程度であるのが好ましぐ高分子電解質型燃料電池の締結時において、ガス流路を形成する溝の幅および深さ、ならびに溝と溝との間のリブとなる部分の幅は、いずれも 1. Omm程度が適当である。

実施例

[0059] 以下に、実施例を用いて本発明をより詳細に説明するが、本発明は、これらのみに限定されるものではない。

《実施例 1》

本実施例にぉ、ては、上記第一実施形態における力ソード側セパレータ 30およびアノード側セパレータ板 40を用いて、単電池 1からなる本発明の高分子電解質型燃料電池を作製した。

[0060] まず 30nmの平均一次粒子径を持つ導電性カーボン粒子（オランダ国、 AKZO C hemie社:ケッチェンブラック EC (商品名））に、平均粒径約 3nmの白金粒子を担持させ、力ソード用の触媒担持カーボン粉末 (Pt: 50質量％)を得た。また、前記と同じ導電性カーボン粒子に、平均粒径約 30Aの白金粒子とルテニウム粒子とを担持させ、アノード用の触媒担持カーボン粉末 (Pt: 25質量％、 Ru: 25質量％)を得た。

[0061] 上記力ソード用の触媒担持カーボン粉末を、イソプロパノールに分散させ、さらにパ一フルォロカーボンスルホン酸粉末のエチルアルコール分散液を混合し、力ソード用の触媒層形成用ペーストを調製した。また、同様にして、上記アノード用の触媒担持カーボン粉末を、イソプロパノールに分散させ、さらにパーフルォロカーボンスルホン酸粉末のエチルアルコール分散液を混合し、アノード用の触媒層形成用ペーストを調製した。

[0062] つぎに、スクリーン印刷法を用いて、厚さ 250 μ mのカーボン不織布からなるガス拡散層の一方の面に上記力ソード用の触媒層形成用ペーストを塗工し、力ソードを作製した。このとき、力ソード中に含まれる電極触媒 (Pt)量が 0. 5mgZcm²、パーフルォロカーボンスルホン酸の量が 1. 2mgZcm²となるように調整した。また、同様にして、スクリーン印刷法を用いて、厚さ 250 mのカーボン不織布力もなるガス拡散層の一方の面に上記アノード用の触媒層形成用ペーストを塗工し、アノードを作製した。このとき、アノード中に含まれる電極触媒（Pt)量が 0. 5mgZcm²、パーフルォロカ一ボンスルホン酸の量が 1. 2mgZcm²となるように調整した。

[0063] ここで、力ソードおよびアノードの面積よりも一回り大きい面積を有する高分子電解質膜 (米国デュポン社製の Nafionll2 (商品名）、厚さ 30 /z m)を用意し、当該高分子電解質膜の中心部を、アノード側の触媒層および力ソード側の触媒層が高分子電解質膜に接するように、上記アノードおよび力ソードで挟み、上記高分子電解質膜、上記力ソードおよび上記アノードをホットプレスによって接合した。さらに、力ソードおよびアノードの外周には、高分子電解質膜を挟むように、後述するセパレータ板の周縁部とほぼ同じ形状に打ち抜かれたガスケット（デュポンダウエラストマジャパン社製の VITON GBL、フッ素ゴム製、自由厚さ： 0. 8mm)をホットプレスによって接合し、 MEAを作製した。

[0064] 上記の MEAを、第一実施形態で説明した構造の力ソード側セパレータ板 30およびアノード側セパレータ板 40で挟み、上記ガスケットの厚さが 0. 5mmになるように締結し、図 1に示される構造を有する単電池 1 (本発明の高分子電解質型燃料電池)を作製した。このとき、力ソード側セパレータ 30およびアノード側セパレータ板 40において、それぞれ主面 36および 46の最も厚い部分の厚さと、周縁部 37および 47の平均厚さとの差 Δ tを 10 μ mに設定した。

[0065] [特性評価]

以上のようにして作製した本発明の高分子電解質型燃料電池を用い、セパレータ板とガス拡散層との接触抵抗 (πιΩ 'cm²)、および一定流量の反応ガス (燃料ガスおよび酸化剤ガス)を流した場合に生じる圧力損失 (kPa)を測定した。 [0066] 高分子電解質型燃料電池において、接触抵抗が 20m Ω 'cm²超であると、 IR損の影響による電圧降下が顕著となり、実用性に乏しくなる。したがって、 20m Ω 'cm²以下の場合を「1」とし、 20m Ω 'cm²超であると「2」とした。また、圧力損失が lOkPa超であると、エネルギー変換効率が低下してしまい、反応ガスの供給のための動力が増大して実用性に乏しくなる。したがって、 lOkPa以下の場合を「1」とし、 lOkPa超の場合を「2」とした。そして、総合評価として、接触抵抗および圧力損失の結果がいずれも「1」の場合を「1」（合格)とし、いずれか一方でも「2」の場合を「2」（不合格)とした。結果を表 1に示した。

[0067] 《実施例 2》

A tの値を 20 mにしたこと以外は、実施例 1と同様にして本発明の高分子電解質型燃料電池 (単電池)を作製し、同様に特性評価を行った。結果を表 1に示した。

[0068] 《実施例 3》

A tの値を 30 mにしたこと以外は、実施例 1と同様にして本発明の高分子電解質型燃料電池 (単電池)を作製し、同様に特性評価を行った。結果を表 1に示した。

[0069] 《実施例 4》

A tの値を 5 mにしたこと以外は、実施例 1と同様にして本発明の高分子電解質型燃料電池 (単電池)を作製し、同様に特性評価を行った。結果を表 1に示した。

[0070] 《比較例 1》

力ソード側セパレータ 30およびアノード側セパレータ板 40において、主面 36、 46 をそれぞれ内側（即ち、冷却水用流路 35、 45側）に凸状に形成し、周縁部 37、 47よりも薄くし、 Δ tの値を 5 /z mにしたこと以外は、実施例 1と同様にして本発明の高分子電解質型燃料電池 (単電池)を作製し、同様に特性評価を行った。結果を表 1に示した。

[0071] 《比較例 2》

A tの値を 50 mにしたこと以外は、実施例 1と同様にして本発明の高分子電解質型燃料電池 (単電池)を作製し、同様に特性評価を行った。結果を表 1に示した。

[0072] 《比較例 3》

A tの値を 100 mにしたこと以外は、実施例 1と同様にして本発明の高分子電解質型燃料電池 (単電池)を作製し、同様に特性評価を行った。結果を表 1に示した。

[表 1]

[0074] 表 1の結果から、セパレータ板の主面の最も厚い部分の厚さと周縁部の厚さとの差 △tが 5 // m— mの場合に、接触抵抗が小さぐかつ圧力損失の少ない、優れた高分子電解質型燃料電池が得られることがわかる。

産業上の利用可能性

[0075] 以上のように、本発明による高分子電解質型燃料電池においては、電極 (力ソードおよびアノード）とセパレータ板との間の接触抵抗が低減され、圧力損失が安定化する。したがって、本発明の高分子電解質型燃料電池は、ポータブル電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステムなどに好適に使用することができる。

Claims

請求の範囲

[1] 水素イオン伝導性を有する高分子電解質膜ならびに前記高分子電解質膜を挟むアノードおよび力ソードを有する膜電極接合体と、前記膜電極接合体を挟持して配置されたアノード側セパレータ板および力ソード側セパレータ板とを含み、前記ァノードおよび前記力ソードがそれぞれガス拡散層と前記高分子電解質膜に接する触媒層とを含む高分子電解質型燃料電池であって、

前記アノード側セパレータ板および前記力ソード側セパレータ板のうちの少なくとも一方が、前記ガス拡散層と接する主面と、前記主面の周りを囲む周縁部とを含み、かつ略平面状に構成されており、

前記主面が、前記ガス拡散層側に凸状に突出する形状を有し、かつ前記アノードまたは前記力ソードに反応ガスを供給するためのガス流路を有し、

前記主面の部分の平均厚さが前記周縁部の部分の平均厚さよりも厚ぐかつ前記主面の部分の最も厚、部分の厚さと前記周縁部の部分の平均厚さとの差 Δ tが、 5 一 30 mであること、を特徴とする高分子電解質型燃料電池。

[2] 前記差 A tが、 5— 10 mであること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[3] 前記ガス拡散層の厚さが 150— 200 mであること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[4] 前記膜電極接合体と、前記アノード側セパレータ板および前記力ソード側セパレータ板との締結時に、前記ガス流路の断面積が、前記主面全体において略均一であること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[5] 前記主面に垂直な方向における断面が、前記主面の中心部から前記周縁部に向力つて滑らかな曲線で構成され、かつ前記曲線が変極点を有すること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[6] 前記周縁部が、反応ガス用マ-ホールド孔および冷却水用マ-ホールド孔を有すること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[7] 前記アノード側セパレータ板および前記力ソード側セパレータ板の少なくとも一方力前記高分子電解質膜側の面と反対の面に、冷却水用流路を有すること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[8] 前記主面と前記周縁部との間に段差を有すること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[9] 前記周縁部の部分が前記主面の部分より薄くなるように構成されていること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[10] 前記主面における前記ガス流路が、前記主面の中心部に向力うにしたがって深くなるように構成されて!ヽること、を特徴とする請求項 1に記載の高分子電解質型燃料電池。

[11] 水素イオン伝導性を有する高分子電解質膜ならびに前記高分子電解質膜を挟むアノードおよび力ソードを有する 2以上の膜電極接合体と、前記膜電極接合体と交互に積層された 2以上のセパレータ板とを含み、前記アノードおよび前記力ソードが、それぞれガス拡散層および前記高分子電解質膜に接する触媒層を含む高分子電解質型燃料電池であって、

前記セパレータ板のうちの少なくとも 1つ力アノード側セパレータ板と力ソード側セパレータ板との組合せ力なる複合セパレータ板であり、

前記アノード側セパレータ板および前記力ソード側セパレータ板力それぞれ前記アノードおよび前記力ソードと接する主面と、前記主面の周りを囲む周縁部とを含み、かつ略平面状に構成されており、

前記主面が、それぞれ前記アノード側および前記力ソード側に凸状に突出する形状を有し、かつ前記アノードおよび前記力ソードにそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためのガス流路を有し、

前記主面の部分の平均厚さが前記周縁部の部分の平均厚さよりも厚ぐかつ前記主面の部分の最も厚い部分の厚さと、前記周縁部の部分の平均厚さとの差 A tが、 5 一 30 mであること、を特徴とする高分子電解質型燃料電池。

[12] 前記差 A tが、 5— 10 mであること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。

[13] 前記ガス拡散層の厚さが 150— 200 mであること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。

[14] 前記 2以上の膜電極接合体と、前記 2以上のセパレータ板との締結時に、前記複合セパレータ板における前記ガス流路の断面積力 S、前記主面全体において略均一であること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。

[15] 前記主面に垂直な方向における断面が、前記主面の中心部から前記周縁部に向力つて滑らかな曲線で構成され、かつ前記曲線が変極点を有すること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。

[16] 前記周縁部が、反応ガス用マ二ホールド孔および冷却水用マ二ホールド孔を有すること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。

[17] 前記アノード側セパレータ板と前記力ソード側セパレータ板との間に、冷却水用流路を有すること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。

[18] 前記主面と前記周縁部との間に段差を有すること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。

[19] 前記周縁部の部分が前記主面の部分より薄くなるように構成されていること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。

[20] 前記主面における前記ガス流路が、前記主面の中心部に向力うにしたがって深くなるように構成されて!ヽること、を特徴とする請求項 11に記載の高分子電解質型燃料電池。