CN112385069A - 全固态二次电池的制造设备 - Google Patents

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Abstract

本发明提供全固态二次电池的制造设备，全固态二次电池具有将粉体膜层叠而构成的粉体层叠体(3)。制造设备(100)包括：混合装置(10)，将多种粉体材料(A、S)混合；以及输送装置(20)，输送由混合装置(10)混合而成的粉体材料(AS)。制造设备(100)还包括静电成膜装置(30)，所述静电成膜装置(30)至少使用静电力，从由输送装置(20)输送的粉体材料(AS)形成粉体膜。在制造设备(100)中，从多种粉体材料(A、S)形成粉体层叠体(3)的过程为干式。

Description

全固态二次电池的制造设备
技术领域
本发明涉及全固态二次电池的制造设备。
背景技术
众所周知，全固态二次电池不使用可燃性的有机溶剂即可，因此为安全的二次电池。全固态二次电池代替使用可燃性的有机溶剂，具有由粉体材料构成的粉体层叠体作为主要结构。因此，尽管全固态二次电池的安全性提高，但是反过来也存在源于粉体材料的问题。
作为这种问题之一，在形成所述粉体层叠体时，相邻的层的粉体材料会彼此混合。为了解决所述问题，公开有通过喷雾法向干燥的层的上方喷射作为其他层的材料的浆料，使粉体材料不混合地形成所述其他层的方法。这种方法例如被日本特开2012-252833号公报(以下称为专利文献)所公开。
在所述专利文献记载的方法中，采用将粉体材料溶解于溶剂而形成浆料这样的湿式的方法。在湿式的方法下，如果不能将溶剂等杂质完全从粉体层叠体除去，则杂质会残留于粉体层叠体。此外，除去了杂质的部分还会作为空隙而残留于粉体层叠体。由于这样的杂质和空隙不作为电池发挥功能，所以如果粉体层叠体残留有杂质和/或空隙，则具备所述粉体层叠体的全固态二次电池的电池性能会降低。
发明内容
因此，本发明的目的是提供可提高电池性能的全固态二次电池的制造设备。
为了解决所述问题，第一发明的全固态二次电池的制造设备是具有将粉体膜层叠而构成的粉体层叠体的全固态二次电池的制造设备，包括：混合装置，将多种粉体材料混合；输送装置，输送由混合装置混合而成的粉体材料；以及静电成膜装置，至少使用静电力，从由输送装置输送的粉体材料形成所述粉体膜，从所述多种粉体材料形成所述粉体层叠体的过程为干式。
此外，第二发明的全固态二次电池的制造设备在第一发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，粉体层叠体具有正极层、固体电解质层和负极层，静电成膜装置具有：用于形成正极层的正极用静电成膜机；用于形成固体电解质层的电解质用静电成膜机；以及用于形成负极层的负极用静电成膜机。
而且，第三发明的全固态二次电池的制造设备在第二发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，输送装置具有：正极用输送机，将用于形成正极层的粉体材料向正极用静电成膜机输送；以及负极用输送机，将用于形成负极层的粉体材料向负极用静电成膜机输送，所述全固态二次电池的制造设备还包括电解质用输送机，所述电解质用输送机将用于形成固体电解质层的粉体材料向电解质用静电成膜机输送。
此外，第四发明的全固态二次电池的制造设备在第二或第三发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，固体电解质层是由硫化物系固体电解质构成的层。
此外，第五发明的全固态二次电池的制造设备在第一或第二发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，静电成膜装置具有：粉体填充构件，填充有粉体材料；以及直流电源，使填充于所述粉体填充构件的粉体材料利用静电力而落下并形成粉体膜。
此外，第六发明的全固态二次电池的制造设备在第一或第二发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，还包括：加压装置，对由静电成膜装置形成的粉体膜进行加压；以及切断除去装置，将由所述加压装置加压后的粉体膜的外周端部切断并除去。
此外，第七发明的全固态二次电池的制造设备在第六发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，由加压装置加压的对象是由静电成膜装置形成的粉体膜和承载所述粉体膜的集电体，所述集电体的至少承载所述粉体膜的面粗糙化，所述全固态二次电池的制造设备还包括加压充放电装置，所述加压充放电装置对由两个所述集电体夹持粉体层叠体而构成的电极体边加压边进行充放电。
此外，第八发明的全固态二次电池的制造设备在第六发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，切断除去装置通过将层叠的粉体膜的外周端部切断并除去来形成粉体层叠体，所述切断除去装置以使形成的粉体层叠体的负极层或正极层与固体电解质层的界面的面积大于正极层或负极层与固体电解质层的界面的面积，且作为被切断的面的侧面倾斜的方式，将形成的粉体层叠体切断。
此外，第九发明的全固态二次电池的制造设备在第六或第八发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，在粉体膜的被切断的位置的内侧的刚性高于所述位置的外侧的刚性的状态下，切断除去装置进行切断。
此外，第十发明的全固态二次电池的制造设备在第六或第八发明的全固态二次电池的制造设备的基础上，切断除去装置具有：模具，保持粉体膜；以及冲头，用100mm/sec以下的速度对保持于所述模具的粉体膜进行冲裁，所述模具在供所述冲头插入的内周壁具有后刀面，所述模具以容许被所述冲头冲裁的粉体膜的变形的方式，来保持所述粉体膜。
按照上述的全固态二次电池的制造设备，由于形成的粉体层叠体不会残留湿式的方法中的溶剂等杂质，并且也不会残留除去杂质后的痕迹的空隙，因此可以提高从所述粉体层叠体制造出的全固态二次电池的电池性能。
附图说明
图1是本发明实施方式1、2的全固态二次电池的截面图。
图2是用于说明本发明实施方式1的全固态二次电池的制造设备的框图。
图3是用于说明本发明实施方式2的全固态二次电池的制造设备的框图。
图4是用于说明所述制造设备中的静电成膜装置的具体示例1的示意图。
图5是用于说明所述静电成膜装置的具体示例2、特别是丝网版的示意图。
图6是用于说明所述制造设备中的切断除去装置的具体示例1的示意图。
图7是用于说明所述制造设备中的切断除去装置的具体示例2的示意图。
图8是用于说明所述制造设备中的切断除去装置的具体示例3的示意图。
图9是用于说明所述制造设备中的切断除去装置的具体示例4的示意图。
图10是用于说明所述全固态二次电池的制造方法中的粉体膜形成工序的具体示例的示意图。
图11是用于说明所述全固态二次电池的制造方法中的粉体膜形成工序的具体示例的示意图。
图12是用于说明所述全固态二次电池的制造方法中的粉体膜形成工序的具体示例的示意图。
图13是用于说明所述全固态二次电池的具体示例的示意图。
图14是用于说明所述全固态二次电池的具体示例的示意图。
图15是用于说明所述全固态二次电池的具体示例的示意图。
具体实施方式
(实施方式1)
以下，根据附图说明本发明实施方式1的全固态二次电池的制造设备。
首先，根据图1简单说明由所述制造设备制造的全固态二次电池的结构。
如图1所示，所述全固态二次电池1具有将粉体膜层叠而构成的粉体层叠体3。具体而言，所述粉体层叠体3具备正极层5、负极层7、以及配置在所述正极层5与负极层7之间的固体电解质层6。所述正极层5、负极层7和固体电解质层6可以分别由一张粉体膜构成，也可以分别层叠多张粉体膜而构成。此外，所述全固态二次电池1具有将所述粉体层叠体3从厚度方向夹入配置的正极集电体2和负极集电体4。以下，将由正极集电体2、负极集电体4、被上述正极集电体2和负极集电体4夹入的粉体层叠体3构成的构件称为电极体2～4。虽然未进行图示，但是所述电极体2～4也可以具备配置在正极集电体2与负极集电体4之间且配置在所述粉体层叠体3的外侧的绝缘构件。根据需要，所述全固态二次电池1具有将所述电极体2～4封入的叠层包装8或罐等外包装8。如果所述电极体2～4被封入外包装，则正极集电体2和负极集电体4与所述外包装8的外侧电连接。
接下来，说明所述全固态二次电池1的主要结构件的材料。
正极集电体2和负极集电体4采用由铜(Cu)、镁(Mg)、不锈钢、钛(Ti)、铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)、锌(Zn)、铝(Al)、锗(Ge)、铟(In)、锂(Li)、锡(Sn)和它们的合金等构成的薄板状体以及箔状体、或各种材料成膜得到的构件。在此，薄板状体和箔状体的厚度在5μm～100μm的范围内。而且，从提高与由粉体构成的粉体层叠体3的密合性的观点出发，优选正极集电体2和负极集电体4的表面实施了粗糙化处理。粗糙化处理是通过蚀刻等加大表面粗糙度的处理。此外，绝缘构件采用由PET膜等高分子材料形成的绝缘片。
此外，正极层5和负极层7是由以预定的比例将正极活性物质和负极活性物质与具有离子传导性的固体电解质混合而成的混合材料构成的层，所述正极活性物质和负极活性物质为了进行电子的授受而在粒子之间确保电子传导路径。通过这样在正极活性物质和负极活性物质中混合具有锂离子传导性的固体电解质，从而除了电子传导性以外还赋予离子传导性，可以在粒子之间确保离子传导路径。
适合正极层5的正极活性物质没有特别限定，只要使锂离子能嵌脱即可。例如，除了锂镍复合氧化物(LiNixM1-xO2)、钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锂镍钴铝复合氧化物(LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、NCA系层状氧化物)、锰酸锂(尖晶石型锰酸锂LiMn2O4等)、Li过剰的复合氧化物(Li2MnO3-LiMO2)等氧化物以外，还可以列举氧化物以外的化合物。氧化物以外的化合物例如可以列举橄榄石系化合物(LiMPO4)、含硫化合物(Li2S等)等。另外，在上式中，M表示过渡金属。正极活性物质可以单独使用一种或组合使用两种以上。从容易获得高容量的观点出发，优选包含从Co、Ni和Mn组成的群中选择的至少一种的含锂氧化物。含锂氧化物还可以含有Al等典型金属元素。
此外，从改善速率特性的观点出发，所述正极活性物质也可以由涂敷材料覆盖活性物质表面。涂敷材料具体可以列举Li4Ti5O12、LiTaO3、Li4NbO3、LiAlO2、Li2ZrO3、Li2WO4、Li2TiO3、Li2B4O7、Li3PO4、Li2MoO4、LiBO2、氧化铝(Al2O3)、碳(C)等。
另一方面，适合负极层7的负极活性物质使用负极活性物质与锂离子传导性固体电解质的混合材料，或者单独使用负极活性物质。负极活性物质只要使锂离子可嵌入和脱嵌则没有特别限定，可使用全固态电池所使用的公知的负极活性物质。负极活性物质例如除了使锂离子可嵌入和脱嵌的碳质材料以外，还可以列举使锂离子可嵌入和脱嵌的金属和半金属的单体、合金或化合物等。碳质材料可以例示石墨(天然石墨、人造石墨等)、硬碳、非晶碳等。金属和半金属的单体、合金可以列举锂金属和合金、Si单体等。化合物例如可以列举氧化物、硫化物、氮化物、氢化物、硅化物(锂硅化物等)等。氧化物可以列举钛氧化物、硅氧化物等。负极活性物质可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。例如，也可以并用硅氧化物和碳质材料。
固体电解质大体分为有机系的聚合物电解质(也称为有机固体电解质)、无机系的无机固体电解质等，固体电解质可以任意使用。此外，无机固体电解质大体分为氧化物系的材料和硫化物系的材料，可以任意使用。而且，无机固体电解质可以从结晶性或非晶态的无机固体电解质中适当选择。即，固体电解质可以从有机化合物、无机化合物或它们的混合物构成的材料适当选择。具体而言，可用作固体电解质的材料例如是锂离子传导性固体电解质，以及已知离子传导性高于其他无机化合物的硫化物系无机固体电解质。除此以外，可用作固体电解质的材料可以列举：Li2-SiO2、Li2-SiO2-P2O5等含锂金属氧化物(金属为一种以上)；LixPyO1-zN2等含锂金属氮化物；Li2S-P2S5系、Li2S-SiS2系、Li2S-B2S3系、Li2S-GeS2系、Li2S-SiS2-LiI系、Li2S-SiS2-Li3PO4系、Li2S-Ge2S2系、Li2S-GeS2-P2S5系、Li2S-GeS2-ZnS系等含锂硫化物系玻璃；以及PEO(聚氧化乙烯)、PVDF(聚偏二氟乙烯)、磷酸锂(Li3PO4)、锂钛氧化物等含锂过渡金属氧化物。无机固体电解质优选硫化物(硫化物系无机固体电解质)。硫化物例如优选包含Li2S、以及含有从元素周期表第13族元素、第14族元素和第15族元素组成的群中选择的至少一种元素的一种或两种以上的硫化物。元素周期表第13～15族元素没有特别限定，例如可以列举P、Si、Ge、As、Sb、Al等，优选P、Si、Ge，特别优选P。此外，也优选包含上述的元素(特别是P)和Li的硫化物。此外，适合固体电解质层6的固体电解质也可以与正极层5和负极层7所使用的固体电解质相同或不同。
正极活性物质、负极活性物质和固体电解质不限于前述的材料，也可以采用电池领域中的一般的材料。
以下，根据图2说明所述全固态二次电池1的制造设备100。
如图2所示，所述制造设备100包括：混合装置10，将多种(在图2中，作为一例为两种)粉体材料A、S混合；输送装置20，输送由所述混合装置10混合而成的粉体材料AS；以及静电成膜装置30，从由所述输送装置20输送的粉体材料AS形成所述粉体膜。所述静电成膜装置30通过对形成的所述粉体膜进行层叠，即通过在形成的所述粉体膜上进一步形成粉体膜，从而也形成粉体层叠体3。在从所述多种粉体材料A、S至少形成所述粉体层叠体3的过程为止，所述制造设备100为干式。
如图2所示，由所述混合装置10混合的粉体材料A、S例如是作为正极活性物质或负极活性物质等的粉体材料的第一粉体材料A，以及作为固体电解质等的粉体材料的第二粉体材料S。由于上述多种粉体材料A、S分别优选粒径不均较小的材料，所以也可以在由球磨机等进行处理后通过分级操作抽出和使用预定粒径范围的材料。
所述混合装置10利用例如由球磨机等进行的处理，将所述多种粉体材料A、S混合至均匀。利用混合度来掌握均匀混合到了何种程度。在此，例如在多处对混合而成的粉体材料AS测定颜色的浓度，利用测定出的多处的颜色的浓度的分散或标准偏差来判断混合度。由于多种粉体材料A、S的颜色的浓度按照种类而不同，所以通过测定混合而成的粉体材料AS的颜色的浓度，从而能得知该混合而成的粉体材料AS中的特定的粉体材料A、S的比例。所述混合度是与测定出的颜色的浓度的分散或标准偏差(即不均)对应的值，所以值越小，表示混合得越均匀。因此，在所述混合装置10中，将多种粉体材料A、S混合至混合度为预定值以下。由于混合而成的粉体材料AS也优选粒径不均较小，所以也可以通过分级操作抽出和使用预定粒径范围的材料。
优选所述输送装置20不对混合而成的粉体材料AS赋予振动地输送所述粉体材料AS。通常，如果对粒径或密度等不同的多种粉体材料A、S混合而成的材料赋予振动，则有可能分开为每种粉体材料A、S。因此，所述输送装置20通过不对混合而成的粉体材料AS赋予振动，从而能稳定(保持均匀混合的状态)地输送所述粉体材料AS。具体而言，所述输送装置20为了避免对混合而成的粉体材料AS赋予振动，例如具有细分用的容器，该细分用的容器用于按照由静电成膜装置30形成一张粉体膜所必要的粉体材料AS来输送粉体材料AS。
所述静电成膜装置30为了形成所述粉体膜而至少使用静电力。换句话说，所述静电成膜装置30为了形成所述粉体膜，除了静电力以外，还可以并用其他力(重力、振动力和/或按压力等)。所述静电成膜装置30通过至少使用静电力，从而可形成平坦且厚度均匀的粉体膜。虽然未进行图示，但是这样的所述静电成膜装置30例如具有填充粉体材料AS的粉体填充构件，以及使粉体材料AS利用静电力从所填充的粉体填充构件落下并形成粉体膜的直流电源。此外，所述静电成膜装置30优选具有清扫件，每当形成预定张数的粉体膜时，所述清扫件对用于形成所述粉体膜的器具进行清扫。由此，因形成所述粉体膜而残留于所述器具的粉体材料AS不会对所述器具下次形成粉体膜造成恶劣影响。针对图2所示的静电成膜装置30说明了通过将形成的所述粉体膜层叠，即通过在形成的所述粉体膜上进一步形成粉体膜，从而也形成粉体层叠体3，但是也可以不形成粉体层叠体3。在这种情况下，所述制造设备100还具备将由静电成膜装置30形成的多张粉体膜层叠而形成粉体层叠体3的另外的装置。
所述全固态二次电池1的制造设备100也可以具备前述以外的结构，但是不论具备何种结构，从所述多种粉体材料A、S至少形成所述粉体层叠体3的过程为止，全部为干式。换句话说，从保管多种粉体材料A、S的场所开始，包含所述混合装置10、输送装置20和静电成膜装置30在内的所述制造设备100所具备的至少形成所述粉体层叠体3的过程为止所相关的结构全部为干式。此处的干式是指不使用液体的方式。所述制造设备100通过为干式，与湿式的情况不同，由于不使用溶剂等液体，所以不会产生使用溶剂所带来的问题。即，利用干式而形成的粉体层叠体3不残留溶剂等杂质，此外，不残留除去溶剂等杂质后的痕迹的空隙。所述制造设备100当然与湿式的情况不同，不需要使粉体层叠体3干燥的装置。
接下来，说明所述全固态二次电池1的制造设备100的使用方法，换句话说，说明使用所述制造设备100制造所述全固态二次电池1的制造方法。
首先，利用混合装置10将多种粉体材料A、S混合。即，所述混合装置10提供将多种粉体材料A、S混合这样的混合工序。
而后，利用输送装置20，将由混合装置10混合而成的粉体材料AS从所述混合装置10输送至静电成膜装置30。即，输送装置20提供将混合而成的粉体材料AS从混合装置10输送至静电成膜装置30这样的输送工序。
随后，利用静电成膜装置30，从混合而成的粉体材料AS至少使用静电力形成粉体膜。即，静电成膜装置30提供从混合而成的粉体材料AS至少使用静电力来形成粉体膜这样的静电成膜工序。接下来，利用静电成膜装置30或另外的装置，通过将形成的粉体膜层叠来形成粉体层叠体3。即，静电成膜装置30或另外的装置提供利用粉体膜的层叠来形成粉体层叠体3这样的粉体层叠体形成工序。
前述的混合工序、输送工序、静电成膜工序和粉体层叠体形成工序都是干式。因此，利用上述的工序形成的粉体层叠体3不残留杂质，此外，也不残留除去杂质后的痕迹的空隙。通过将所述粉体层叠体3夹入图1所示的正极集电体2和负极集电体4，从而成为电极体2～4。通过将所述电极体2～4保持一层或多层层叠，并根据需要封入叠层包装8或罐等外包装8，从而成为全固态二次电池1。
如此，按照所述全固态二次电池1的制造设备100，形成的粉体层叠体3不残留湿式的方法中的溶剂等杂质，此外，也不残留除去杂质后的痕迹的空隙，因此可以提高从所述粉体层叠体3制造出的全固态二次电池1的电池性能。而且，按照所述全固态二次电池1的制造设备100，不需要使粉体层叠体3干燥的装置，所以整体上可以简化结构并降低全固态二次电池1的制造成本。
(实施方式2)
以下，根据附图说明将所述实施方式1更具体地示出的实施方式2的全固态二次电池1的制造设备100。以下，着重说明在所述实施方式1中省略的结构，且针对与所述实施方式1相同的结构标注相同的附图标记并省略其说明。
如图3所示，本实施方式2的全固态二次电池1的制造设备100中，第一粉体材料A为正极活性物质或负极活性物质的粉体材料，第二粉体材料S为硫化物系固体电解质的粉体材料。
用于输送由混合装置10混合而成的粉体材料AS的输送装置20，具备输送用于形成正极层5的粉体材料AS的正极用输送机25，以及输送用于形成负极层7的粉体材料AS的负极用输送机27。所述制造设备100除了所述输送装置20以外，还具备电解质用输送机60作为输送粉体材料的装置，所述电解质用输送机60输送作为第二粉体材料S的硫化物系固体电解质的粉体材料S。正极用输送机25、电解质用输送机60和负极用输送机27可以全部为相同结构，也可以为不同结构。
静电成膜装置30具有用于形成正极层5的正极用静电成膜机35、用于形成固体电解质层6的电解质用静电成膜机36、以及用于形成负极层7的负极用静电成膜机37。在所述静电成膜装置30中，从上游侧开始依次配置正极用静电成膜机35、电解质用静电成膜机36和负极用静电成膜机37。即，所述静电成膜装置30利用正极用静电成膜机35形成正极层5，利用电解质用静电成膜机36在所述正极层5的上方形成固体电解质层6，利用负极用静电成膜机37在所述固体电解质层6的上方形成负极层7(即形成粉体层叠体3)。正极用静电成膜机35、电解质用静电成膜机36和负极用静电成膜机37可以全部为相同结构，也可以为不同结构。另外，由电解质用静电成膜机36形成的固体电解质层6所使用的材料为硫化物系固体电解质的粉体材料S，因此也是由硫化物系固体电解质构成的层。
本实施方式2的全固态二次电池1的制造设备100具备供给正极集电体2和负极集电体4的集电体供给装置40。所述集电体供给装置40通过对正极用静电成膜机35供给正极集电体2，从而在所述正极集电体2的上方形成正极层5。此外，所述集电体供给装置40通过对后述的加压装置50供给负极集电体4，从而由加压装置50加压的对象不是粉体层叠体3，而是电极体2～4。也可以在全层形成正极层5、固体电解质层6、负极层3之前，在任意的时机对这些粉体膜以较小的压力进行加压，从而使所述粉体膜均匀。而且，所述集电体供给装置40所供给的正极集电体2和/或负极集电体4的与正极层5和/或负极层7接触的面被粗糙化。通过使正极集电体2和/或负极集电体4的面粗糙化，从而与所述面接触的正极层5和/或负极层7也粗糙化。换句话说，正极集电体2和/或负极集电体4的面的粗糙度被转印到正极层5和/或负极层7。
本实施方式2的全固态二次电池1的制造设备100还包括：加压装置50，对电极体2～4进行加压；切断除去装置70，将由加压装置50加压后的电极体2～4的外周端部切断并除去；以及叠层装置80，将外周端部被切断并除去的电极体2～4封入叠层包装8。根据情况而需要层叠装置或层叠叠层装置。
所述加压装置50对电极体2～4在其厚度方向上加压。利用所述加压(以下也称为主加压)，使电极体2～4的粉体层叠体3的所述粉体彼此变得紧密，从而带来电池性能的提高。虽然未进行图示，但是所述加压装置50具有用于对所述电极体2～4进行加压的按压件。所述加压装置50也可以在进行主加压之前，在低真空环境下进行比所述主加压低压的加压。如果对电极体2～4的加压仅有主加压，则内含于电极体2～4的粉体层叠体3的气体因主加压而被急剧挤出，由此所述粉体层叠体3容易被破坏。可是，如果预先对电极体2～4在低真空环境下进行低压的加压(以下，也称为真空预加压)，则由于内含于粉体层叠体3的气体预先被适当排出，所以在随后的主加压中所述气体不会被急剧挤出，其结果是，粉体层叠体3难以被破坏。用于所述真空预加压和主加压的所述加压装置50的操作，可以通过手动来进行，也可以通过未图示的另外的控制装置来进行。在由另外的控制装置进行所述操作的情况下，所述控制装置具备使所述加压装置50进行真空预加压的真空预加压部，以及使所述加压装置50进行主加压的主加压部。
所述切断除去装置70将电极体2～4中的容易使电池性能降低的部分、即外周端部切断并除去，仅将作为除此以外的部分的中央部用于全固态二次电池1。由于电极体2～4的粉体层叠体3是通过对粉体材料进行加压而形成的，因此外周端部容易发生崩塌和/或短路等。由于粉体层叠体3的外周端部被所述切断除去装置70切断并除去，所以即使所述外周端部发生崩塌和/或短路等，也能防止所述崩塌和/或短路导致电池性能降低。所述切断除去装置70例如采用对电极体2～4的中央部进行冲裁的方法，或将电极体2～4的外周端部切掉的方法(巧克力碎法等)。虽然未进行图示，但是采用对电极体2～4的中央部进行冲裁的方法的切断除去装置70具有保持电极体2～4的外周端部的模具，以及对外周端部被模具保持的电极体2～4的中央部进行冲裁的冲头。另一方面，采用将电极体2～4的外周端部切掉的方法(具体为巧克力碎法)的切断除去装置70具有沿着电极体2～4中的想要切掉部分的内缘形成分割槽的切刃、保持形成有所述分割槽的电极体2～4的中央部的保持板、以及利用弯矩将被所述保持板保持的电极体2～4的外周端部沿着所述分割槽分割的分割件。
所述叠层装置80将外周端部被切断并除去的所述电极体2～4保持一层或多层层叠地封入叠层包装8。另外，在进行多层层叠时，根据需要赋予将各层之间电连接的集电体。为了在高真空气氛下将电极体2～4封入叠层包装8，所述叠层装置80也可以具有真空泵。如果所述电极体2～4在高真空气氛下被封入叠层包装8，则利用叠层包装8的内部与外部的压力差，制造出的全固态二次电池1的电极体2～4平时从外部承受大气压，使所述电极体2～4的粉体层叠体3中的粉体彼此维持紧密状态。
本实施方式2的全固态二次电池1的制造设备100中的前述的混合装置10、输送装置20、电解质用输送机60、静电成膜装置30、集电体供给装置40、加压装置50、切断除去装置70和叠层装置80全部为干式，例如配置在干燥的室内。
接下来，说明所述全固态二次电池1的制造设备100的使用方法，换句话说，说明使用所述制造设备100制造所述全固态二次电池1的制造方法。
首先，利用混合装置10，将正极活性物质的粉体材料(第一粉体材料A)和硫化物固体电解质的粉体材料(第二粉体材料S)混合。利用正极用输送机25，将该混合而成的粉体材料AS向正极用静电成膜机35输送。与此并行，利用电解质用输送机60，将硫化物系固体电解质的粉体材料(第二粉体材料S)向电解质用静电成膜机36输送。另一方面，利用混合装置10，将负极活性物质的粉体材料(第一粉体材料A)和硫化物系固体电解质的粉体材料(第二粉体材料S)混合。利用负极用输送机27，将该混合而成的粉体材料AS向负极用静电成膜机37输送。
利用正极用静电成膜机35，在从集电体供给装置40供给来的正极集电体2的上方形成正极层5。利用电解质用静电成膜机36，在所述正极层5的上方形成固体电解质层6。利用负极用静电成膜机37，在所述固体电解质层6的上方形成负极层7，由此形成粉体层叠体3。
利用加压装置50，将从集电体供给装置40供给的负极集电体4承载于粉体层叠体3的负极层7，由此形成电极体2～4。而后，利用所述加压装置50对电极体2～4进行主加压，或者还在所述主加压之前进行真空预加压。即，加压装置50提供对电极体2～4进行主加压的主加压工序，或者提供真空预加压工序和主加压工序。
利用切断除去装置70，将作为容易使电池性能降低的部分的电极体2～4的外周端部切断并除去。即，切断除去装置70提供将电极体2～4的外周端部切断并除去这样的切断除去工序。
利用叠层装置80，将外周端部被切断并除去的所述电极体2～4保持一层或多层层叠，在高真空气氛下封入叠层包装8。另外，在进行多层层叠时，根据需要赋予将各层之间电连接的集电体。即，叠层装置80提供将电极体2～4在高真空气氛下封入叠层包装8这样的叠层工序。
如此，按照本实施方式2的全固态二次电池1的制造设备100，除了所述实施方式1中说明的效果以外，利用加压装置50的主加压使粉体层叠体3的粉体彼此变得紧密，由此可以进一步提高电池性能。特别是，通过在主加压之前进行真空预加压，从而使粉体层叠体3难以崩塌，因此可以进一步提高电池性能。
此外，利用切断除去装置70，将电极体2～4的容易使电池性能降低的外周端部切断并除去，把电极体2～4的电池性能较高的中央部用于全固态二次电池，因此可以进一步提高电池性能。
而且，利用叠层装置80，电极体2～4平时从外部承受大气压，因此所述电极体2～4的粉体层叠体3中的粉体彼此维持紧密状态，可以进一步提高电池性能。
在所述实施方式1、2中说明了先形成正极层5、后形成负极层7，但是也可以先形成负极层7、后形成正极层5。即，也可以是在图1和图3中将正极层5、正极用输送机25和正极用静电成膜机35与负极层7、负极用输送机27和负极用静电成膜机37调换的结构。
此外，在所述实施方式1中，根据图1说明了全固态二次电池1的结构，但是不限于图1所示的结构，至少具有粉体层叠体3即可。
而且，虽然在所述实施方式2中未进行说明，但是所述制造设备100也可以具备对电极体2～4边加压边进行充放电(以下称为加压充放电)的加压充放电装置。通过对电极体2～4(或电极体2～4的层叠体)进行加压充放电，从而电极体2～4的粉体层叠体3在被正极集电体2和负极集电体4按压的状态下膨胀和收缩，所以粉体层叠体3充分咬合于上述正极集电体2和负极集电体4的粗糙化的面，其结果是，可以进一步提高非加压状态下的电池性能。
此外，在所述实施方式1、2中未说明静电成膜装置30和粉体层叠体形成工序的具体构成，但是例如也可以如下构成。
首先，根据图4说明可形成厚度均匀的粉体膜的静电成膜装置30的具体示例1。
(静电成膜装置30的具体示例1)
如图4所示，所述静电成膜装置30包括：电中性的丝网版31，与形成粉体膜的对象O非接触；搓入件32，将带负(或正)电的粉体材料AS搓入所述丝网版31并使其落到所述对象O上；台座33，承载所述对象O；以及直流电源34，使所述台座33带正电。
所述丝网版31具有供粉体材料AS被搓入件32搓入的网状部38。所述网状部38的材质可以采用聚酯、尼龙、不锈钢、聚乙烯等，也可以对应于所使用的粉体材料AS而采用其他材质。另外，在承载于丝网版31的粉体材料AS带负电的情况下，所述丝网版31优选采用带电序列为正侧的材质(尼龙或人造纤维等)或金属，以使所述粉体材料AS不会因搓入件32的搓入产生的摩擦而带正电。另一方面，在承载于丝网版31的粉体材料AS带正电的情况下，所述丝网版31优选采用带电序列为负侧的材质(聚乙烯或聚酯等)或金属，以使所述粉体材料AS不会因搓入件32的搓入产生的摩擦而带负电。
所述搓入件32是刮刀或海绵等。也可以取代这种搓入件32，而是使用通过吹入气体使粉体材料AS从丝网版31落到所述对象O上的空气喷嘴。
虽然未进行图示，但是为了使承载于丝网版31的粉体材料AS带负(或正)电，使附加有电压的负极板(或正极板)与所述粉体材料AS接触。在所述接触时，通过使负极板(或正极板)振动，从而直至使构成所述粉体材料AS的各粉体带电。除了这样的使负极板(或正极板)边接触边振动的方法以外，也可以利用摩擦或电晕放电使所述粉体材料AS带电。由此，承载于所述丝网版31的粉体材料AS在承载到丝网版31之前带负(或正)电，所以与经过丝网版31而带负电的情况相比，能够可靠地带负(或正)电。
如图4所示，在承载于丝网版31的粉体材料AS带负电的情况下，将所述台座33连接于直流电源34的正极以便带正电。另一方面，虽然未进行图示，但是在承载于丝网版31的粉体材料AS带正电的情况下，将所述台座33连接于直流电源34的负极以便带负电。
如此，按照静电成膜装置30的具体示例1，承载于丝网版31的粉体材料AS可靠地带负(或正)电，所以会从丝网版31均匀地落下到借助台座33而带正(或负)电的所述对象O上，因此可以形成厚度均匀的粉体膜。
验证利用所述静电成膜装置30形成厚度均匀的粉体膜的实验例1～3和比较例如下所述。
在实验例1中，使用了图4所示的静电成膜装置30。作为所述静电成膜装置30的丝网版31，使用了如下的网状部38(开口部)：形状为正方形、目数为300/inch、线径为30μm、孔径为55μm。作为承载于丝网版31的粉体材料，使用了实验用的17种重质碳酸钙。为了使所述粉体材料带负电，使被施加-200V～-100V左右的电压的正极板边振动边接触所述粉体材料。
在实验例2中，与实验例1中的带电的极性相反。即，使粉体材料带正电，使台座33带负电。除此以外，实验例2与实验例1相同。
在实验例3中，取代实验例1的搓入件32而是使用了空气喷嘴。除此以外，实验例3与实验例1相同。
在比较例中，不是使粉体材料在承载于图4所示的丝网版31之前带电，而是由搓入件32将所述粉体材料搓入带负电的丝网版31，由此在所述对象O上形成粉体膜。
与如此形成的粉体膜的厚度相关的数据如下述表1所示。另外，表1中的实验例1～3和比较例都是以形成的粉体膜的厚度为100μm为目标的情况下的结果。
(表1)
Figure BDA0002885897790000171
从表1可知，在实验例1～3中，与比较例相比，可以形成厚度均匀的粉体膜。
接下来，根据图5说明在粉体膜的任意部位得到期望厚度的静电成膜装置30的具体示例2。
(静电成膜装置30的具体示例2)
所述静电成膜装置30具有图5所示的丝网版31和静电成膜所必要的其他的公知结构。当然，除了所述公知结构以外，也可以是图4所示的结构。图5所示的所述丝网版31具有根据部位而使孔径和/或开口率不同的网状部38(开口部)。所述网状部38不限于四边形，也可以是其他的多边形或圆形。所述丝网版31不限于与形成粉体膜的对象O平行配置，也可以倾斜(10°～40°)配置。按照图5所示的例子，所述网状部38的外周的部位(以下称为第一网状部38A)处的孔径和开口率大，被所述第一网状部38A包围的部位(以下称为第二网状部38B)处的孔径和开口率小。通过使用具有这样的网状部38的丝网版31，从而形成的粉体膜在相当于孔径和开口率大的第一网状部38A的部位较厚，在相当于孔径和开口率小的第二网状部38B的部位较薄。
作为实验例4，在所述比较例的结构下，仅丝网版31使用了图5所示的丝网版。关于所述丝网版31，在第一网状部38A中，孔径为104μm、开口率为61.1％、目数为190/inch、线径为29μm，在第二网状部38B中，孔径为55μm、开口率为42.9％、目数为302/inch、线径为29μm。所述丝网版31与对象O分开10mm的距离平行配置，被施加的电压为5kV。通过在被施加所述电压的状态下由搓入件32使粉体材料从丝网版31落到所述对象O上，从而形成了粉体膜。所述粉体膜的厚度在相当于第一网状部38A的部位为600～700μm，在相当于第二网状部38B的部位为300～400μm。
如此，网状部38根据部位而具有不同的孔径和/或开口率，通过使用具有这样的网状部38的丝网版31，可以使粉体膜的任意部位成为期望的厚度。
接下来，根据图10～图12说明在粉体膜的任意部位获得期望厚度的粉体层叠体形成工序的具体示例。
(粉体层叠体形成工序的具体示例)
在由所述粉体层叠体形成工序形成的粉体层叠体3中，正极层5与固体电解质层6的边界和/或负极层7与固体电解质层6的边界，可以不呈图1所示的平坦形状，而是例如具有图10～图12所示的起伏。其中，优选粉体层叠体3整体层叠成平坦。此外，在粉体层叠体3的端部，固体电解质层6的厚度变大。由此，即使在层叠体3的端部崩塌的情况下，也难以发生端部处的短路。另外，在所述粉体层叠体3中，如图10～图12(负极集电体4省略图示)所示，正极层5和负极层7的外表面(与正极集电体2和负极集电体4接触的面)平坦。所述起伏不取决于短波长的粗糙度成分，而是取决于长波长的起伏成分，优选区分粗糙度成分和起伏成分的临界值为0.08～2.50mm。而且，优选分别针对正极层5、固体电解质层6和负极层7，所述起伏满足：
(最大厚度-最小厚度)/平均厚度＝0.1～2.0。
优选如图10～图12所示，在所述粉体层叠体3的端部处，正极层5和负极层7的厚度小、固体电解质层6的厚度大。特别是，在粉体层叠体3俯视呈多边形的情况下，优选在各个角上，固体电解质层6的厚度相对于正极层5和负极层7的厚度显著加大。由此，难以在正极层5和负极层7的端部处发生短路。可以防止短路。此外，如图10～图12所示，所述粉体层叠体3不论在哪个部位都优选负极层7的厚度大于正极层5的厚度。特别是，优选负极层7的厚度相对于正极层5的厚度设定在1.05～2.00的范围内。由此，防止了因负极层7中的Li的析出和朝向正极层5的成长被妨碍而导致的短路，并且使全固态二次电池1的循环特性良好。
所述粉体层叠体形成工序只要是形成具有所述起伏的粉体层叠体3的方法即可，可以是任何方法。例如，也可以是通过使用作为前述的静电成膜装置30的具体示例2所说明的、根据部位而具有不同的孔径和/或开口率的网状部38(开口部)，从而形成具有起伏的粉体层叠体3的方法等。
在所述粉体层叠体形成工序中，也可以每当形成正极层5、固体电解质层6和负极层7时，对各层进行加压。在这种情况下，用于加压的加压装置50的按压件优选采用具有弹性的材料，以便以一定的程度保留各层的起伏且各层整体被加压。
另外，尽管未进行图示，但是在粉体层叠体3中，也可以越接近端部、固体电解质层6的厚度越大且正极层5和负极层7的厚度越小，在最端部仅存在固体电解质层6。优选粉体层叠体3整体层叠成平坦。
接下来，根据图6～图9说明将电极体2～4的外周端部切断并除去的切断除去装置70的具体示例1～4。
(切断除去装置70的具体示例1)
如图6所示，所述切断除去装置70是用于使用对前述的电极体2～4(至少粉体层叠体3)的中央部进行冲裁的方法的装置，并且是利用冲裁使电极体2～4的中央部的侧面3s倾斜的装置。具体而言，所述切断除去装置70包括：倾斜侧面形成用模具71s，保持电极体2～4的外周端部；以及倾斜侧面形成用冲头75s，对外周端部被所述倾斜侧面形成用模具71s保持的电极体2～4的中央部进行冲裁。
所述倾斜侧面形成用模具71s具有承载所述电极体2～4的台座面72，以及供所述倾斜侧面形成用冲头75s经过的空间部73。此外，所述倾斜侧面形成用模具71s不必从上方按压所述台座面72上承载的电极体2～4。这是因为，作为电极体2～4的主要结构的粉体层叠体3是由一张粉体膜或层叠的多张粉体膜构成的脆性材料，被冲裁时在大幅变形之前就会裂开。因此，所述倾斜侧面形成用模具71s不使用按压电极体2～4的按压板，所以可以说是以容许被冲裁的电极体2～4的变形的方式保持所述电极体2～4的模具。此外，所述倾斜侧面形成用模具71s也可以使用所述按压板，但是使用的按压板以容许冲裁导致的电极体2～4的变形的程度的力，来保持所述电极体2～4。
所述倾斜侧面形成用冲头75s具有从尖端76直至内周面77I的刃78。所述刃78通过冲裁而切断电极体2～4。为了使电极体2～4的作为被切断的面的侧面3s倾斜，所述刃78形成为尖端76锋利且越接近所述内周面77I越厚。所述刃78不限于从尖端76直至内周面77I的内刃78，也可以是从尖端76直至内周面77I和外周面77O双方的双刃。此外，也可以不是使用所述倾斜侧面形成用模具71s和倾斜侧面形成用冲头75s的方式，而是使用汤姆逊刀的汤姆逊方式。
以下，说明所述切断除去装置70的使用方法。
首先，以覆盖所述倾斜侧面形成用模具71s的空间部73的方式，将电极体2～4承载(保持的一例)于所述倾斜侧面形成用模具71s。接着，通过使所述倾斜侧面形成用冲头75s以预定的速度V下降并经过所述空间部73，从而电极体2～4被倾斜侧面形成用冲头75s冲裁。利用所述冲裁，切断成使电极体2～4的侧面3s倾斜。
在侧面3s倾斜的电极体2～4中，负极层7与固体电解质层6的界面的面积大于正极层5与固体电解质层6的界面的面积。
在此，说明设定这种形状的电极体2～4的理由。
锂离子二次电池之类的使用锂离子的电池中，在具有不与负极层相对的剩余的正极层的情况下，会从位于剩余的正极层附近的负极层的端部析出浮游状的金属锂，由此，容易发生短路。因此，使用锂离子的电池中，通常构成为负极层的面积大于正极层的面积。
可是，在所述结构下，负极层中的不与正极层重叠的部分造成浪费。此外，即使负极层的面积大于正极层的面积，如果正极层的位置偏移而在所述正极层产生不与负极层相对的部分，则容易发生短路。因此，甚至要考虑正极层的配置(校准)误差来决定负极层的面积。这会导致负极层无益地加大，进而带来电池尺寸大型化的问题。
对此，如图6所示，在侧面3s倾斜且负极层7与固体电解质层6的界面的面积大于正极层5与固体电解质层6的界面的面积的电极体2～4中，不会产生这种问题。此外，通过使侧面3s倾斜，从而所述电极体2～4能够防止现有的全固态二次电池会出现的问题，即，正极层5和负极层7的突出部分崩塌而导致短路。
电极体2～4的倾斜的侧面3s只要连续倾斜即可，并不限于平坦面，例如也可以是以凸面或凹面弯曲的面等曲面。特别是，如果电极体2～4的倾斜的侧面3s是弯曲的凸面，则所述电极体2～4在端部难以崩塌。此外，在电极体2～4俯视呈多边形这样具有多个侧面的情况下，倾斜的侧面3s的数量不限。
以上说明了所述切断除去装置70以负极层7与固体电解质层6的界面的面积大于正极层5与固体电解质层6的界面的面积的方式进行切断，但是也可以是以正极层5与固体电解质层6的界面的面积大于负极层7与固体电解质层6的界面的面积的方式进行切断。
(切断除去装置70的具体示例2)
所述切断除去装置70所形成的电极体2～4的形状与上述的具体示例1相同，但是不采用冲裁，而是采用巧克力碎法。
如图7所示，所述切断除去装置70包括：按压板79，从上下按压电极体2～4；分割槽形成件(省略图示)，形成用于破断(切断的一例)所述电极体2～4的外周端部的分割槽3g；以及负载施加部(省略图示)，对形成有分割槽3g的电极体2～4的端部施加负载F。
所述按压板79以容许破断导致的电极体2～4的变形的程度的力保持所述电极体2～4。
所述分割槽形成件形成作为切口的分割槽3g，在向电极体2～4的端部施加负载F时，所述分割槽3g成为破断的起点。因此，所述分割槽3g设为使破断形成的电极体2～4的侧面3s倾斜的形状。此外，所述分割槽3g可以形成在正极集电体2侧，也可以形成在负极集电体4侧。所述分割槽形成件只要能形成分割槽3g则没有限制，例如是切刃、旋转刃(在滚筒设有刃的装置)，或具有与分割槽3g的形状相配的凸部的按压模具等。
所述负载施加部施加通过使分割槽3g产生弯矩和/或剪切应力而从所述分割槽3g开始破断的程度的负载F。
以下，说明所述切断除去装置70的使用方法。
首先，利用按压板79从上下按压电极体2～4。接着，利用分割槽形成件，形成用于破断(切断的一例)所述电极体2～4的外周端部的分割槽3g。随后，利用负载施加部，对形成有分割槽3g的电极体2～4的端部施加负载，从而使外周端部从分割槽3g破断，以使电极体2～4的侧面3s倾斜。
利用分割槽形成件形成分割槽3g的步骤除了上述的步骤以外，例如还存在下述两种模式的步骤。第一模式是在形成粉体层叠体3之前，预先在正极集电体2或负极集电体4形成分割槽3g的步骤。第二模式是在形成粉体层叠体3(或电极体2～4)之后，不利用按压板79按压所述粉体层叠体3(或电极体2～4)，就在所述粉体层叠体3(或电极体2～4)形成分割槽3g的步骤。
(切断除去装置70的具体示例3)
如图8所示，所述切断除去装置70尽管是用于使用对前述的电极体2～4(至少粉体层叠体3)的中央部进行冲裁的方法的装置，但是并非一定是通过冲裁使电极体2～4的中央部的侧面3s倾斜的装置。所述切断除去装置70是也防止由冲裁形成的所述侧面3s粗糙的装置。具体而言，所述切断除去装置70包括：模具71，保持电极体2～4的外周端部；以及冲头75，对外周端部被所述模具71保持的电极体2～4的中央部进行冲裁。
所述模具71具有承载所述电极体2～4的台座面72，以及供所述冲头75经过的空间部73。此外，所述模具71具有面向所述空间部73的内周壁74。在所述内周壁74的上端形成有刃74a，所述刃74a利用所述冲头75的冲裁来切断电极体2～4的外周端部。所述内周壁74的在预定高度74h以上的部分呈铅直，而小于预定高度74h的部分形成为随着朝向下方而在扩展空间部73的方向上以角度θ1倾斜。内周壁74的小于所述预定高度74h的部分为后刀面74e。利用所述后刀面74e，防止了电极体2～4被冲头75冲裁而形成的侧面3s的粗糙。也为了延长模具71的寿命，优选在内周壁74中的比中间部更靠下侧形成所述后刀面74e。
为了降低用于冲裁的推力，优选所述冲头75具有剪切角。根据所述剪切角的角度，还能提高冲裁的精度。可以是所述冲头75具有所述剪切角，也可以是所述模具71具有所述剪切角，还可以是所述冲头75和模具71双方具有所述剪切角。此外，所述冲头75与所述模具71的内周壁74的间隙C设定为几μm～几十μm左右。而且，优选所述冲头75的冲裁速度V设定在100mm/sec以下。如果冲裁速度V低，则作为脆弱材料的电极体2～4因冲裁而受到的冲击较小，所以防止了冲裁导致的电极体2～4的崩塌。因此，所述冲裁速度进一步优选50mm/sec以下，更优选25mm/sec以下。优选所述冲头75和模具71(还有所述倾斜侧面形成用冲头75s和倾斜侧面形成用模具71s)中的至少与电极体2～4接触的部分预先涂敷绝缘材料，以便不会因冲裁电极体2～4而发生短路。
以下，说明所述切断除去装置70的使用方法。
首先，以覆盖所述模具71的空间部73的方式，将电极体2～4承载于所述模具71。接着，通过使所述冲头75以预定的速度V下降并经过所述空间部73，从而由冲头75冲裁电极体2～4。利用所述冲裁，电极体2～4的外周端部被刃74a切断，所述电极体2～4的中央部在空间部73中下降。此时，利用后刀面74e防止形成于电极体2～4的侧面3s的粗糙。
上述的切断除去装置70的具体示例1～3都优选在电极体2～4的被切断的位置的内侧的刚性高于所述位置的外侧的刚性的状态下进行切断。即，在所述切断除去装置70的具体示例1～3中，都优选在电极体2～4的中央部的刚性高于被切断的外周端部的刚性的状态下，将所述电极体2～4切断。由此，切断带来的应变被刚性低的外周端部吸收，因此防止了对作为产品的中央部造成损伤和不良。
为了高精度地冲裁电极体2～4这样的脆性材料，优选不是通过一次冲裁从电极体2～4得到期望尺寸的中央部，而是将电极体2～4以略大于期望尺寸的范围冲裁之后，再将略大于期望尺寸的范围的电极体2～4冲裁为期望尺寸。特别是在外周端部存在刚性高的部分的情况下，这样的多次冲裁可以通过首先将刚性高的部分冲裁除去，从而可以成为接下来被冲裁的范围的刚性高于外侧的刚性的状态。
(切断除去装置70的具体示例4)
如图9所示，所述切断除去装置70与作为具体示例3说明的切断除去装置70的不同点仅在于模具71的内周壁74。切断除去装置70的具体示例3中，利用冲头75的一次下降，对电极体2～4进行一次冲裁，对此，在切断除去装置70的具体示例4中，通过使所述模具71的内周壁74具有内径不同的多个刃74a，从而利用冲头75的一次下降，对电极体2～4进行多次冲裁。具体而言，如图9所示，所述切断除去装置70的模具71包括：上层刃74a，形成在内周壁74的上端；中层刃74b，形成在比所述上层刃74a更靠下方且内侧；以及下层刃74c，形成在比所述中层刃74b更靠下方且内侧。所述内周壁74从上层刃74a至中层刃74b，随着朝向下方而在扩展空间部73的方向上略微倾斜，且在中层刃74b的高度处呈水平。此外，所述内周壁74从中层刃74b至下层刃74c，随着朝向下方而在扩展空间部73的方向上略微倾斜，且在下层刃74c的高度处呈水平。所述上层刃74a、中层刃74b和下层刃74c根据需要设为相似形。由于下层刃74c决定产品的外形，所以形成为与产品的期望外形对应的形状，而上层刃74a和中层刃74b则没有必要形成这种形状。所述内周壁74的从下层刃74c至预定高度74h的部分呈铅直，但是小于预定高度74h的部分随着朝向下方而在扩展空间部73的方向上以角度θ2倾斜。内周壁74的小于所述预定高度74h的部分为后刀面74e。利用所述后刀面74e，防止了被冲头75冲裁而形成于电极体2～4的侧面3s的粗糙。
以下，说明所述切断除去装置70的使用方法。
首先，以覆盖所述模具71的空间部73的方式，将电极体2～4承载于所述模具71。接着，通过使所述冲头75下降一次并经过所述空间部73，从而使电极体2～4被倾斜侧面形成用冲头75s冲裁三次。具体而言，通过使所述冲头75经过上层刃74a并下降，从而将电极体2～4冲裁成比期望尺寸大两级的尺寸。而后，通过原状使冲头75经过中层刃74b并下降，从而将比期望尺寸大两级的电极体2～4冲裁成比期望尺寸大一级的尺寸。进而，通过原状使冲头75经过下层刃74c并下降，从而将比期望尺寸大一级的电极体2～4冲裁成期望尺寸。虽然期望尺寸的电极体2～4在比下层刃74c更靠下方的空间部73中下降，但是利用后刀面74e防止了形成的侧面3s的粗糙。
切断除去装置70不限于上述的具体示例1～4，只要将电极体2～4(至少粉体层叠体3)的外周端部切断并除去即可。切断电极体2～4的方式不限于具体示例1～4中说明的方式，也可以是激光、汤姆逊刀、剪切机、裁切机之类的进行切断的设备。
虽然本发明的全固态二次电池1只要至少具有粉体层叠体3即可，但是例如也可以是在不降低基本性能的情况下，即使万一水分流入内部，也不会向外部泄漏硫化氢的结构。根据图13～图15说明具有这种结构的全固态二次电池1的具体示例。
(全固态二次电池1的具体示例1)
例如图13～图15所示，所述全固态二次电池1具有硫化氢吸附剂9。所述硫化氢吸附剂9采用活性炭、沸石、催化剂(氧化锌)和/或脱水剂(五氧化二磷或硅凝胶等)等。此外，所述硫化氢吸附剂9也可以在无纺布、玻璃纸或发泡树脂等多孔体中配置上述催化剂和/或上述脱水剂。在此，优选所述硫化氢吸附剂9的厚度为10μm～几百μm。如果所述硫化氢吸附剂9的厚度大于几百μm，则电极体2～4和全固态二次电池1的外形尺寸和重量过大而产生浪费，如果厚度小于10μm，则吸附硫化氢的效果变小而产生硫化氢向外部泄漏的风险。关于所述硫化氢吸附剂9可吸附的硫化氢的量，例如在采用催化剂(氧化锌)作为所述硫化氢吸附剂9的情况下，利用反应式(H2S+ZnO→ZnS+H2O)，如果所述氧化锌为81.4g，则理论上可吸附的硫化氢为34.1g(硫磺32.1g)。
接下来，说明图13～图15所示的所述全固态二次电池1的各示例。
按照图13所示的例子，全固态二次电池1示意性地在电极体2～4的内部具有硫化氢吸附剂9。所述硫化氢吸附剂9俯视呈“口”形，大部分位于正极层5的外周且固体电解质层6的内部，并且配置在正极集电体2的上方。图13所示的例子也同样为了防止上述的短路，而优选负极层7的面积超过正极层5的面积，在这种情况下，在粉体层叠体3的端部因不存在正极层5而比中央部薄。如果粉体层叠体3的端部比中央部薄，则加压工序中施加到粉体层叠体3的端部的力比施加到中央部的力小，因此容易产生所述端部处的结构崩塌。此外，即使负极层7的面积与正极层5的面积同等，如果固体电解质层6的面积超过负极层7和正极层5的面积，则粉体层叠体3的端部比中央部薄，同样容易产生所述端部处的结构崩塌。可是，如果是图13所示的硫化氢吸附剂9的配置方式，则由于可抑制粉体层叠体3的端部比中央部薄的情况，因此防止了所述端部处的结构崩塌。当然，通过使负极层7的面积超过正极层5的面积，从而也防止了短路。所述硫化氢吸附剂9不限于配置在图13所示的位置，也可以配置在正极层5与固体电解质层6之间，或固体电解质层6与负极层7之间。此外，在诸如由加压工序施加到粉体层叠体3的端部的力过度大于施加到中央部的力而导致所述端部产生结构破坏的情况下，或粉体层叠体3的中央部的厚度比端部薄的情况下，所述硫化氢吸附剂9也可以配置在粉体层叠体3的中央部。
按照图14所示的例子，全固态二次电池1示意性地将多个电极体2～4层叠，相邻的电极体2～4的集电体2、4极性相同且硫化氢吸附剂9介于相邻的电极体2～4的集电体之间。在图14所示的结构下，如果没有硫化氢吸附剂9，则会因各电极体2～4的位置偏移和/或加压工序导致的各电极体2～4的变形和/或弯曲，不能将多个电极体2～4以同极相对的方式精密地层叠。可是，如果是图14所示的硫化氢吸附剂9的配置方式，则不是对每一个电极体2～4进行加压，而是通过对中间配置有硫化氢吸附剂9的两个(或更多)电极体2～4进行加压，从而防止了上述的位置偏移、变形和弯曲。其结果，不仅不会使硫化氢向外部泄漏，还可以精密地层叠多个电极体2～4。另外，为了提高相邻的电极体2～4彼此的导电性，优选图14所示的硫化氢吸附剂9采用具有导电性的材质(活性炭等)作为主材料。所述全固态二次电池1不限于图14所示的例子，相邻的电极体2～4的集电体2、4也可以极性不同。所述硫化氢吸附剂9也可以采用具有绝缘性的材质(以无纺布、玻璃纸或发泡树脂为主材料)。此外，所述硫化氢吸附剂9不限于图14所示的俯视呈“口”形，也可以是整面片状，还能够以弥补因电极体2～4的厚度不均而产生的凹陷的方式进行配置。
按照图15所示的例子，全固态二次电池1示意性地将多个电极体2～4层叠并封入外包装8，相邻的电极体2～4的集电体的极性相同，且最上层和最下层的集电体2、4与所述外包装8之间配置有硫化氢吸附剂9。由于最上层和最下层的集电体2、4与所述外包装8之间存在有剩余空间，所以在图15中利用所述空间配置硫化氢吸附剂9。在将层叠的多个电极体2～4封入外包装8之后，从所述外包装8的外部加压的情况下，硫化氢吸附剂9可以是图15所示的俯视呈“口”形，也能够以弥补因电极体2～4的厚度不均而产生的凹陷的方式进行配置。
另外，图13～图15所示的全固态二次电池1仅为示例，例如也可以具备另外的集电体，硫化氢吸附剂9并非是必须的，粉体层叠体3的端部也可以对齐，也可以在一个外包装8中封入层叠连接的电极。
接下来，说明使用时不需要加压的全固态二次电池1。
(全固态二次电池1的具体示例2)
所述全固态二次电池1在放电和充电时不需要充电和放电。这样的全固态二次电池1必须满足下述(1)和(2)的条件，并且优选也满足下述(3)和/或(4)的条件。
(1)正极层5和/或负极层7的表面粗糙化。
(2)在正极层5和/或负极层7与正极集电体2和/或负极集电体4接触的状态下，进行加压充放电。
(3)预先将正极集电体2和/或负极集电体4的表面粗糙化，在对正极层5和/或负极层7进行加压成形时，通过对正极集电体2和/或负极集电体4进行加压，从而将正极集电体2和/或负极集电体4的粗糙化转印到正极层5和/或负极层7的表面。
(4)正极层5和/或负极层7的表面的粗糙化为Rz＝0.5～10.0μm，优选Rz＝1.0～5.0μm。
此外，在所述实施方式1、2中，全部的内容都是例示性内容而非限制性内容。本发明的范围不限于上述的说明而是由权利要求来表示，并包含与权利要求等同的内容以及权利要求范围内的全部变更。所述实施方式1、2说明的结构中，在“发明内容”中作为第一发明记载的结构以外的结构可以是任意的结构，且可以适当地删除和变更。

Claims (10)

1.一种全固态二次电池的制造设备，所述全固态二次电池具有将粉体膜层叠而构成的粉体层叠体，所述全固态二次电池的制造设备的特征在于，包括：
混合装置，将多种粉体材料混合；
输送装置，输送由混合装置混合而成的粉体材料；以及
静电成膜装置，至少使用静电力，从由输送装置输送的粉体材料形成所述粉体膜，
从所述多种粉体材料形成所述粉体层叠体的过程为干式。
2.根据权利要求1所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，
粉体层叠体具有正极层、固体电解质层和负极层，
静电成膜装置具有：用于形成正极层的正极用静电成膜机；用于形成固体电解质层的电解质用静电成膜机；以及用于形成负极层的负极用静电成膜机。
3.根据权利要求2所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，
输送装置具有：正极用输送机，将用于形成正极层的粉体材料向正极用静电成膜机输送；以及负极用输送机，将用于形成负极层的粉体材料向负极用静电成膜机输送，
所述全固态二次电池的制造设备还包括电解质用输送机，所述电解质用输送机将用于形成固体电解质层的粉体材料向电解质用静电成膜机输送。
4.根据权利要求2或3所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，固体电解质层是由硫化物系固体电解质构成的层。
5.根据权利要求1或2所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，静电成膜装置具有：粉体填充构件，填充有粉体材料；以及直流电源，使填充于所述粉体填充构件的粉体材料利用静电力而落下并形成粉体膜。
6.根据权利要求1或2所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，还包括：
加压装置，对由静电成膜装置形成的粉体膜进行加压；以及
切断除去装置，将由所述加压装置加压后的粉体膜的外周端部切断并除去。
7.根据权利要求6所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，
由加压装置加压的对象是由静电成膜装置形成的粉体膜和承载所述粉体膜的集电体，
所述集电体的至少承载所述粉体膜的面粗糙化，
所述全固态二次电池的制造设备还包括加压充放电装置，所述加压充放电装置对由两个所述集电体夹持粉体层叠体而构成的电极体边加压边进行充放电。
8.根据权利要求6所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，
切断除去装置通过将层叠的粉体膜的外周端部切断并除去来形成粉体层叠体，
所述切断除去装置以使形成的粉体层叠体的负极层或正极层与固体电解质层的界面的面积大于正极层或负极层与固体电解质层的界面的面积，且作为被切断的面的侧面倾斜的方式，将形成的粉体层叠体切断。
9.根据权利要求6或8所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，在粉体膜的被切断的位置的内侧的刚性高于所述位置的外侧的刚性的状态下，切断除去装置进行切断。
10.根据权利要求6或8所述的全固态二次电池的制造设备，其特征在于，
切断除去装置具有：模具，保持粉体膜；以及冲头，用100mm/sec以下的速度对保持于所述模具的粉体膜进行冲裁，
所述模具在供所述冲头插入的内周壁具有后刀面，
所述模具以容许被所述冲头冲裁的粉体膜的变形的方式，来保持所述粉体膜。
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