JP2023047936A - 固体電池、固体電池の製造方法および固体電池の製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】正極層と負極層との短絡が生じにくい固体電池の製造方法を提供する。【解決手段】開示される製造方法は、工程（ｉ）と工程（ii）とをこの順に含む。工程（ｉ）は、正極層１１１、負極層１１２、および正極層１１１と負極層１１２との間に配置された固体電解質層１１３を含む発電要素１１０と、１１０発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔１２１とを含む積層体を準備する工程である。工程（ii）は、発電要素１１０を線状の分割位置１００ｄで割るとともに分割位置１００ｄにおいて少なくとも１つの金属箔１２１を切断する工程である。【選択図】図１Ｃ

Description

本開示は、固体電池、固体電池の製造方法および固体電池の製造装置に関する。

現在、固体電池が注目されている。固体電池は、正極集電体と負極集電体との間に固体電解質層が配置された積層体（発電要素）を含む。固体電池を製造する場合、多数の電池の発電要素を含む大判の積層体を製造した後に、当該積層体を各電池に対応するように分割することがある。従来から、積層体の分割方法について、様々な方法が提案されている。

特許文献１（特開２０２０－６１２５８号公報）は、「正極層と、負極層と、前記正極層と前記負極層との間に固体電解質層と、を積層した積層体をプレスする積層体プレス工程と、前記積層体をせん断加工することにより所定形状に打ち抜いて複数の単電池部品を形成するせん断加工工程と、を含む、固体電池の製造方法。」を開示している。

特許文献２（国際公開第２０１９／１３１５０３号）は、「第１電極層と、前記第１電極層の極性と反対の極性を有する第２電極層と、前記第１電極層および前記第２電極層の間に介在する固体電解質層とを含む積層体を形成する積層体形成工程と、前記積層体の外周端部を切り落とす切り落とし工程と、を含み、前記積層体は粉体材料を含むことを特徴とする全固体電池の製造方法。」を開示している。

特開２０２０－６１２５８号公報 国際公開第２０１９／１３１５０３号

しかし、特許文献１のように積層体を剪断加工で打ち抜く方法では、積層体の断面が荒れて正極層と負極層との短絡が生じやすくなるという問題があった。このような状況において、本開示の目的の１つは、正極層と負極層との短絡が生じにくい固体電池の製造方法および製造装置を提供することである。

本開示の一局面は、固体電池の製造方法に関する。当該製造方法は、正極層、負極層、および前記正極層と前記負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素と、前記発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔とを含む積層体を準備する工程（ｉ）と、前記発電要素を線状の分割位置で割るとともに前記分割位置において前記少なくとも１つの金属箔を切断する工程（ii）と、をこの順に含む。

本開示の他の一局面は、固体電池の製造装置に関する。当該製造装置は、固体電池の製造装置であって、前記固体電池は、正極層、負極層、および前記正極層と前記負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素と前記発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔とを含む積層体を含む。当該製造装置は、前記発電要素を線状の分割位置で割る割り機構と、前記少なくとも１つの金属箔を前記分割位置において切断する切断機構とを含む。

本開示によれば、正極層と負極層との短絡を抑制して固体電池を製造できる。

本実施形態に係る製造方法の一工程の一例を模式的に示す図である。 図１Ａに続く工程の一例を模式的に示す断面図である。 図１Ｂに続く工程の一例を模式的に示す断面図である。 図１Ｃに続く工程の一例を模式的に示す断面図である。 図１Ｄに続く工程の一例を模式的に示す断面図である。 図１Ｂにおける部材の配置を模式的に示す上面図である。 図１Ｃにおける積層体の状態を説明するための模式図である。 本実施形態に係る製造装置の一例の構成を模式的に示す図である。 本実施形態に係る製造方法および製造装置の他の一例の構成を模式的に示す図である。 第２の型の他の一例を模式的に示す断面図である。 本実施形態に係る他の製造方法の一例の模式的に示す断面図である。

以下では、本開示に係る実施形態について例を挙げて説明するが、本開示は以下で説明する例に限定されない。以下の説明では、具体的な数値や材料を例示する場合があるが、本開示に係る発明を実施できる限り、他の数値や他の材料を適用してもよい。この明細書において、「数値Ａ～数値Ｂ」という記載は、数値Ａおよび数値Ｂを含み、「数値Ａ以上で数値Ｂ以下」と読み替えることが可能である。以下の説明において、特定の物性や条件などに関する数値の下限と上限とを例示した場合、下限が上限以上とならない限り、例示した下限のいずれかと例示した上限のいずれかとを任意に組み合わせることができる。

以下では、固体電池を製造するための第１および第２の製造方法について、説明する。第１の製造方法および第２の製造方法をそれぞれ、以下では、「製造方法（Ｍ１）」および「製造方法（Ｍ２）」と称する場合がある。製造方法（Ｍ１）および製造方法（Ｍ２）で製造される固体電池の例には、全固体電池、半固体電池、擬似固体電池、全樹脂電池といった名称で称される電池などが含まれる。

製造方法（Ｍ１）および製造方法（Ｍ２）は、全固体電池の製造に特に好ましく用いられる。以下では主に全固体電池の実施形態について説明するが、全固体電池以外の固体電池を製造する場合、発電要素として、該当する固体電池の発電要素を用いればよい。以下の説明において、特定の電池にのみ適用可能な説明以外の説明では、記載に矛盾が生じない限り、「全固体電池」を「固体電池」と読み替えてもよい。また、「全固体電池」は世の中で「固体電池」と称されることがある。そのため、記載に矛盾が生じない限り、以下の説明において、「全固体電池」を「固体電池」と読み替えてもよい。

さらに、本開示は、製造方法（Ｍ１）によって製造された固体電池（例えば全固体電池）、または製造方法（Ｍ２）によって製造された固体電池（例えば全固体電池）に関する。後述する割り工程によって分割された発電要素の分割面は、剪断工程によって分割された発電要素の分割面よりも短絡が生じにくい。そのため、当該固体電池は、製造後においても短絡などが生じにくく、信頼性が高い。

この明細書において、固体電池の例には、電解質の構成要素として液状成分を含まない電池が含まれる。例えば、固体電池の例には、電池として機能するために必要な構成要素として液状成分を含まない電池が含まれ、より具体的には、液状成分を含まない電池が含まれる。ここで、「液状成分」とは、室温（２５℃）において液状である成分を意味する。

（第１の製造方法（Ｍ１））
本実施形態に係る第１の製造方法（Ｍ１）は、固体電池（例えば全固体電池）の製造方法である。製造方法（Ｍ１）は、工程（ｉ）と工程（ii）とをこの順に含む。工程（ｉ）は、正極層、負極層、および正極層と負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素と、発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔とを含む積層体を準備する工程である。工程（ii）は、発電要素を線状の分割位置で割るとともに当該分割位置において上記少なくとも１つの金属箔を切断する工程である。

工程（ｉ）において、少なくとも１つの金属箔は、発電要素の片面（１つの主面）または両面（２つの主面）上に配置される。発電要素の片面のみに金属箔が配置（積層）される場合、積層体は１つの金属箔を含む。発電要素の両面に金属箔が配置（積層）される場合、積層体は２つの金属箔を含む。工程（ii）において、「少なくとも１つの金属箔を切断する」とは、発電要素の片面のみに金属箔が配置されている場合には配置された１つの金属箔を切断することを意味し、発電要素の両面に金属箔が配置されている場合には配置された２つの金属箔を切断することを意味する。１つの観点では、工程（ii）は、発電要素を線状の分割位置で割るとともに当該分割位置において積層体に含まれる金属箔のすべてを切断する工程である。以下では、発電要素を分割位置で割る工程を「割り工程」と称する場合があり、上記少なくとも１つの金属箔を分割位置で切断する工程を「切断工程」と称する場合がある。

製造方法（Ｍ１）では、１つの固体電池で使用される積層体のサイズ（以下では、「最終サイズ」と称する場合がある）よりも大きい積層体を、工程（ｉ）において準備する。そして、その積層体を、工程（ii）によって分割する。積層体は、最終的には、最終サイズになるまで分割される。典型的な例では、まず、最終サイズを行列状に並べたときの大きさを有する積層体を、工程（ｉ）で準備する。次に、工程（ii）を繰り返すことによって、複数の帯状の積層体を形成する。次に、それぞれの帯状の積層体に対して、工程（ii）を繰り返すことによって、複数の最終サイズの積層体が得られる。別の一例では、最終サイズよりも少し大きい積層体を作製し、その積層体の端部を工程（ii）によって分割して除去することによって、１つの最終サイズの積層体を得る。工程（ｉ）で準備した積層体から形成される最終サイズの積層体の数は１以上または２以上であり、１～１０００の範囲（例えば１～１００の範囲や２～１００の範囲）にあってもよい。最終サイズの積層体の平面形状に特に限定はないが、直線状の辺で構成される形状であることが好ましく、矩形（正方形または長方形）や、菱形であってもよい。

（工程（ｉ））
製造方法（Ｍ１）の工程（ｉ）は、正極層、負極層、および正極層と負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素と、発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔とを含む積層体を準備する工程である。当該金属箔は、通常、発電要素の少なくとも１つの主面（片面または両面）の全面（またはほぼ全面）を覆うように配置される。すなわち、当該金属箔は、線状の分割位置を覆うように配置される。

金属箔が発電要素の片面のみに配置される場合、金属箔は、正極層側に配置されてもよいし、負極層側に配置されてもよい。例えば、積層体は、金属箔／正極層／固体電解質層／負極層という積層構造を有してもよいし、金属箔／負極層／固体電解質層／正極層という積層構造を有してもよい。なお、発電要素自体も、正極層／固体電解質層／負極層という積層構造を有する積層体である。金属箔が発電要素の両面に配置される場合、積層体は、金属箔／正極層／固体電解質層／負極層／金属箔という積層構造を有する。なお、これらの積層体は、上記の層以外の層を、層と層との間または金属箔と層との間に含んでもよい。

工程（ｉ）で準備される積層体の平面形状および最終サイズの積層体の平面形状に限定はなく、例えば矩形であってもよい。最終サイズの積層体の平面形状のサイズに限定はなく、当該平面形状の各辺は、１ｃｍ以上であってもよく、５０ｃｍ以下であってもよい。最終サイズの積層体の平面形状は、一辺の長さが１ｃｍ～５０ｃｍの範囲（例えば１ｃｍ～３０ｃｍの範囲や１ｃｍ～２０ｃｍの範囲）にある正方形に収まるサイズであってもよい。

金属箔の厚さは、１μｍ～５０μｍの範囲（例えば５μｍ～２０μｍの範囲）にあってもよい。このような厚さの金属箔は、剪断によって切断することが好ましい。その上に発電要素が配置される金属箔の平面形状は、通常、発電要素の平面形状と同じかそれよりも大きいが、特に限定されない。発電要素の上にも金属箔が配置される場合、当該金属箔の平面形状は、発電要素の平面形状と同じであってもよいし、それよりも小さくてもよいし、それよりも大きくてもよい。

発電要素の厚さは、１００μｍ～１０００μｍの範囲（例えば２００μｍ～８００μｍの範囲）にあってもよい。このような厚さの発電要素を剪断によって切断すると、切断面の荒れによる短絡が特に生じやすくなる。正極層の厚さは、５０μｍ～５００μｍの範囲（例えば１００μｍ～３００μｍの範囲）にあってもよい。固体電解質層の厚さは、１０μｍ～３００μｍの範囲（例えば３０μｍ～１００μｍの範囲）にあってもよい。負極層の厚さは、５０μｍ～５００μｍの範囲（例えば１００μｍ～３００μｍの範囲）にあってもよい。製造方法（Ｍ１）は、薄型の発電要素を用いた固体電池の製造に好ましく用いられる。

発電要素の材料および形成方法に特に限定はない。例えば、正極層、負極層、固体電解質層の材料および形成方法には、公知の材料および形成方法を適用してもよい。また、金属箔にも特に限定はなく、固体電池の集電体として用いられる金属箔を適用してもよい。発電要素は、正極層、負極層、および固体電解質層のみによって形成されてもよい。あるいは、発電要素は、割り工程において発電要素を割ることができる限り、他の層を含んでもよい。そのような他の層の例には、導電性粉末を含む材料で構成された薄い導電層などが含まれる。

積層体を準備する工程（ｉ）は、材料から積層体を作製する工程であってもよいし、すでに製造された積層体を入手する工程であってもよい。材料から積層体を作製する場合、発電要素を構成する材料をプレスする工程を含む製造工程によって積層体を形成することが好ましい。

工程（ｉ）において、正極層、固体電解質層、および負極層のそれぞれの材料と少なくとも１つの金属箔とを積層した後、積層された材料および金属箔をまとめてプレス（本プレス）することによって積層体を準備してもよい。例えば、工程（ｉ）の一例では、正極層の材料、固体電解質層の材料、および負極層の材料（および必要に応じて金属箔）を、所定の順に金属箔上に積層した後、積層された材料および１つまたは２つの金属箔をまとめてプレス（本プレス）することによって積層体を形成する。この形成方法は、全固体電池の積層体を製造する場合に好ましく用いられる。この本プレスによって、１つまたは２つの金属箔と各層とが一体化されて積層体が得られる。本プレスの圧力は、材料や厚さなどに応じて適宜変更すればよく、５０ＭＰａ以上５０００ＭＰａ以下（例えば、３００ＭＰａ以上３０００ＭＰａ以下）であってもよい。金属箔上に正極層を積層する場合、当該金属箔には正極集電体となる金属箔を用いる。金属箔上に負極層を積層する場合、当該金属箔には負極集電体となる金属箔を用いる。なお、発電要素を形成した後に、発電要素と少なくとも１つの金属箔とを一体化させて積層体を得ることも可能である。

正極層の材料を配置した後、固体電解質層の材料を配置した後、負極層の材料を配置した後のいずれかの段階において、配置した材料を予備的にプレスしてもよい。予備的なプレスは通常、上記の本プレスの圧力よりも小さい圧力で行われる。予備的なプレスの圧力に特に限定はなく、１ＭＰａ～１０ＭＰａの範囲にあってもよい。積層体中の空隙を減らすために、積層体を形成する工程の少なくとも一部は減圧下で行われてもよい。

工程（ｉ）において、正極層、固体電解質層、および負極層からなる群より選択される少なくとも１つの層（例えばすべての層）は、液状成分を含まない材料（例えば、粉末を含み液状成分を含まない材料）を用いて形成してもよい。液状成分（分散媒）を含まない材料を層状に配置する方法として、静電スプレー法、スキージ成膜法、または、静電塗装法などを用いてもよい。液状成分を含まない材料をプレスする方法（乾式の方法）で積層体を形成することによって、割り工程で割りやすい積層体が得られる。

なお、正極層、固体電解質層、および負極層からなる群より選択される少なくとも１つの層（例えばすべての層）は、層を構成する材料と液状成分とを含む混合物（例えばスラリー）を用いて形成してもよい。その場合、例えば、当該混合物を塗布、乾燥、プレスすることによって各層および積層体を形成することができる。液状成分を含む混合物を用いる場合でも、乾燥（液状成分の除去）および／またはプレスを行うことによって、割り工程で割ることが可能な積層体が得られる。液状成分に特に限定はなく、公知の発電要素の形成に用いられている公知の液状成分（分散媒）を用いてもよい。液状成分の例には、例えば、酪酸ブチル、ジブチルエーテル、へプタン、水、エタノール、アセトン、テトラヒドロフラン、Ｎ－メチル－２－ピロリドンなどが含まれる。

なお、割り工程で割ることができる限り、積層体および積層体を構成する各層の形成方法に特に限定はない。例えば、各層のいずれかは、溶射法その他の方法で形成してもよい。

発電要素を構成する少なくとも１つの層（例えばすべての層）における粉末の材料の割合は、５０質量％以上、または７０質量％以上であってもよく、１００質量％以下であってもよい。粉末の材料の割合が５０質量％以上である層を含む場合、発電要素の脆性が高く、割り工程で割りやすくなる。正極層における粉末の材料の割合、負極層における粉末の材料の割合、固体電解質層における粉末の材料の割合は、それぞれ、上記の粉末の材料の割合の下限および上限で規定される範囲にあってもよい。粉末の材料は、無機材料の粉末であってもよいし、無機材料の粉末と有機材料の粉末との混合物であってもよい。

正極層、固体電解質層、および負極層からなる群より選択される少なくとも１つの層（例えばすべての層）の材料は、バインダを含んでもよいし、バインダを含まなくてもよい。割り工程を容易にする観点では、当該材料は、バインダを含まないか、バインダの量が少ないことが好ましい。割り工程を行うことができる限り、各層におけるバインダの含有率は、１０質量％以下（例えば５質量％以下や３質量％以下）であってもよく、それより多くてもよい。当該材料がバインダを含む場合、バインダに特に限定はなく、公知の発電要素の形成に用いられている公知のバインダを用いてもよい。バインダの例には、スチレン・ブタジエンゴムやブチレンゴムなどのゴム、ポリフッ化ビニリデン系ポリマー、アクリル系樹脂などが含まれる。

なお、本プレスによってプレスされる各層の材料は、予め層状にした状態で配置されてもよい。すなわち、発電要素を形成する際に、正極層、固体電解質層、および負極層からなる群より選択される少なくとも１つの層は、予め材料を乾燥および／またはプレスすることによって単独の層として形成しておいてもよい。そして、その単独の層を、金属箔または他の層の上に配置して本プレスすることによって、積層体を形成してもよい。

工程（ii）は、典型的には、発電要素を分割位置で割る工程（ii－ａ）と、上記少なくとも１つの金属箔を分割位置において切断する工程（ii－ｂ）とを含む。発電要素の２つの主面上に金属箔が配置されている場合には、工程（ii－ｂ）において、配置された２つの金属箔が切断される。通常、工程（ii－ｂ）が完了する前に、工程（ii－ａ）を完了させる。例えば、工程（ii－ａ）と工程（ii－ｂ）とは、この順に行われてもよく、工程（ii－ａ）が完了してから工程（ii－ｂ）が行われてもよい。あるいは、工程（ii－ａ）が完了する前に工程（ii－ｂ）を開始し、工程（ii－ｂ）が完了する前に工程（ii－ａ）を完了させてもよい。

工程（ii－ａ）が完了するタイミングと工程（ii－ｂ）が行われるタイミングとは、後述する第２の型の形状等によって変化させることが可能である。以下に記載する割り工程に関する説明は工程（ii－ａ）に適用でき、以下に記載する切断工程に関する説明は工程（ii－ｂ）に適用できる。

（割り工程）
割り工程は、発電要素を、線状の分割位置で割る工程である。線状の分割位置は、通常は直線状であるが、発電要素を分割位置で割ることができる限り、直線ではなくてもよい。例えば、分割位置は、ゆるやかな曲線状であってもよいし、ゆるやかな曲線と直線とによって構成された線状であってもよいし、複数の直線で構成された線状であってもよい。１つの観点では、割り工程は、分割位置に応力が生じるように発電要素（積層体）を曲げることによって発電要素を分割位置で割る工程である。発電要素のうち分割位置の部分には、割り工程の前に溝などを形成してもよいし、形成しなくてもよい。製造方法（Ｍ１）では、発電要素に溝を形成しなくても、分割位置において発電要素を割ることが可能である。

なお、割り工程は、積層体に含まれる金属箔が切断されないように行われる。分割位置で発電要素を曲げる角度は、通常、微小な角度となる。当該角度の例については、後述する。

工程（ii）は、通常、積層体の少なくとも一部を固定した状態で行われる。積層体を固定する方法に特に限定はなく、積層体を固定できる限り、部材で積層体を押さえる方法や、真空吸着法などを用いてもよい。

工程（ii）において、積層体の一部（固定部）を固定した状態で、積層体のうち分割位置を挟んで当該一部とは反対側の部分に力を加えることによって発電要素を分割位置で割ってもよい。この構成によれば、分割位置の部分に溝などを形成しなくても、歩留まり良く分割位置で発電要素を割ることができる。分割位置で発電要素を分割できる限り、固定する位置に限定はなく、例えば、分割位置に隣接する隣接部を固定してもよい。隣接部を固定する場合、隣接部の全体を固定した状態で工程（ii）を行うこと好ましい。また、分割位置で発電要素を分割できる限り、力を加える位置に限定はない。例えば、分割位置を挟んで固定部とは反対側の部分であって、分割位置から離れている部分を押すことによって、発電要素を容易に分割できる。

工程（ii）は、固定された一部よりも上記力を加える側にある積層体を、固定していない状態で行われてもよい。この構成によれば、分割位置に応力を集中させることができるため、歩留まり良く分割位置で発電要素を割ることができる。

（切断工程）
切断工程では、金属箔が上記分割位置において切断される。切断工程の好ましい一例では、金属箔は剪断加工によって切断される。割り工程と切断工程とは、通常、短時間のうちに連続して行われる。例えば、割り工程と切断工程とを行う時間は合計で、１秒以下（例えば１００ｍＳ以下）であってもよい。

特許文献１では、積層体（発電要素）を剪断加工することによって所定形状に打ち抜いて複数の単電池部品を形成している。しかし、上述したように、発電要素を含む積層体を剪断加工で切断すると、切断面が荒れて短絡が生じやすくなる。積層体が金属箔を含む場合には、剪断による短絡が特に生じやすくなる。その一因として、金属箔を剪断するときの好ましい条件と、発電要素を剪断するときの好ましい条件とが異なることが考えられる。無機材料の粉末を主要な材料として含む発電要素は、金属箔よりも脆性破壊しやすい。これに対して、金属箔は塑性変形しやすいために脆性破壊しにくい。そのため、発電要素と金属箔とを含む積層体を切断する場合には短絡が生じやすく、短絡を抑制して切断する有効な方法が知られていなかった。

積層体は薄いため、当業者の技術常識として、発電要素と金属箔とを含む積層体を一体として一度に剪断する方法以外の方法は検討されてこなかった。通常、薄い金属箔を切断することなく発電要素のみを割ることができるとは考えられない。しかし、検討の結果、薄い金属箔を残して発電要素のみを割ることができることを、本願発明者は新たに見出した。さらに、発電要素を割ることによって分割するとともに金属箔を切断することによって、短絡を抑制して積層体を分割できることも、本願発明者は新たに見出した。本開示は、これらの新たな知見に基づく。

工程（ii）は、第１の型上に積層体を配置した状態で当該第１の型と第２の型とを用いて行われてもよい。その場合、積層体のうち第１の型から離れた部分（分割位置から離れた部分）を第２の型で押すことによって発電要素を分割位置で割ることができる。さらに、第１の型と第２の型とによって、金属箔を分割位置において切断できる。この方法によれば、割り工程と切断工程とを連続的に行うことが容易になる。第１の型と第２の型を用いる場合、所定の方向への第２の型の一度の移動によって、割り工程と切断工程とを行うことができる。なお、「積層体のうち第１の型から離れた部分」は、別の観点では、積層体のうち分割位置を挟んで第１の型が存在する側とは反対側に位置する部分である。

第１の型、第２の型、およびそれを駆動するための機構にはそれぞれ、公知の剪断工程に用いられている公知の、パンチ、ダイ、および剪断装置の駆動機構を、製造方法（Ｍ１）に適合するように修正したものを用いてもよい。そのため、製造方法（Ｍ１）の一例では、第２の型をパンチと読み替え、第１の型をダイと読み替えることが可能である。あるいは、製造方法（Ｍ１）の一例では、第２の型を上型と読み替え、第１の型を下型と読み替えてもよい。製造方法（Ｍ１）を実施する製造装置には、パンチとダイとを含む公知のプレス加工機や公知の剪断加工機を必要に応じて改良した装置を用いてもよい。

工程（ii）は、上記第１の型と上記第２の型と押さえ部材とを用いて行われてもよい。その場合、工程（ii）において、積層体の一部を第１の型と押さえ部材とによって固定した状態で、積層体のうち第１の型から離れた部分を第２の型で押すことによって発電要素を上記分割位置で割ってもよい。積層体の一部を固定した状態で発電要素を割ることによって、発電要素を分割位置で割りやすくなる。なお、隣接部を第１の型と押さえ部材とによって固定した状態を維持したまま、割り工程と切断工程とを連続的に行うことができる。それによって、切断工程においても、金属箔の切断が容易になる。押さえ部材の材質に特に限定はないが、弾性材料（例えばゴムなど）を用いてもよいし、金属などの無機材料を用いてもよい。

第１の型と力を加える部分（例えば第２の型で押す部分）との間の距離は、０．５ｍｍ以上、１ｍｍ以上、２ｍｍ以上、または３ｍｍ以上であってもよい。力を加える部分に特に限定はなく、第１の型から突出している積層体のうち第１の型から最も離れた部分に力を加えてもよく、それよりも第１の型に近い部分に力を加えてもよい。すなわち、第１の型と力を加える部分との間の距離は、積層体のうち第１の型から最も離れた部分と第１の型との間の距離以下であってもよい。

工程（ii）は、固定された上記一部よりも第２の型で押す部分の側にある積層体を、固定していない状態で行われてもよい。例えば、工程（ii）は、積層体のうち第１の型上にない部分を固定していない状態で行われてもよい。

第２の型は、金属箔を切断するための肩部と、積層体を押すための押し部とを含んでもよい。その場合、積層体のうち第１の型から離れた部分を押し部によって押すことによって、発電要素を上記分割位置で割ることができる。さらに、第１の型と肩部とによって、金属箔を上記分割位置において剪断することができる。

第１の型と第２の型とを用いる場合、第２の型を回転させることによって工程（ii）を行ってもよい。例えば、後述する実施形態１で説明するように、分割位置から離れた位置にある回転軸を回転中心として第２の型を回転させてもよい。もちろん、一定の方向に第２の型を移動させることによって工程（ii）を行ってもよい。

以上のようにして、積層体を分割できる。積層体は、最終サイズにまで分割された後、それを用いて固体電池が製造される。製造方法（Ｍ１）によって、正極層、負極層、および正極層と負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素と、当該発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔とを含む積層体を含む固体電池を製造することが可能である。当該積層体の少なくとも１つの側面において、上記発電要素は割り工程によって形成された端面を有しうるとともに、上記少なくとも１つの金属箔は切断工程（例えば剪断工程）によって形成された端面を有しうる。

工程（ii）で得られた積層体を用いて固体電池を作製する方法に特に限定はなく、公知の方法を用いてもよい。工程（ｉ）において、発電要素の片面のみに金属箔が配置された積層体が準備される場合の一例の製造方法では、まず、上記の積層体の金属箔（集電体）が形成されていない側に、別の集電体を形成し、金属箔／発電要素／集電体という積層構造を含む発電体（積層体）を形成する。別の集電体は、金属箔であってもよいし、蒸着法などで形成してもよい。工程（ｉ）において、発電要素の両面に金属箔が配置された積層体が準備される場合、その積層体をそのまま発電体として用いることが可能である。

次に、得られた発電体に必要に応じて正極側リードおよび／または負極側リードを接続した後、発電体を外装体に収容することによって、固体電池が得られる。発電体は、外装体に収容する前または収容した後に、積層方向に加圧してもよい。固体電池は、上記の積層体を１つだけ含んでもよいし、積層された複数の積層体からなる発電体を含んでもよい。複数の積層体を積層する場合、上記の別の集電体の形成を省略してもよい。

外装体に特に限定はなく、公知の外装体を用いてもよい。外装体は、ケース、および／または、フィルムで形成された袋状体を含んでもよい。例えば、発電体は、ラミネートフィルムで形成された袋状体に封入されてもよく、発電体が封入された袋状体をさらにケースに収容してもよい。このとき、発電体は、袋状体またはケースの内部が減圧された状態で袋状体に封入されてもよい。

（第２の製造方法（Ｍ２））
製造方法（Ｍ２）は、積層体が上記分割位置に対応する位置に配置された金属箔を含まない場合の製造方法である。製造方法（Ｍ２）は、工程（Ｉ）と工程（II）とをこの順に含む。工程（Ｉ）は、正極層、負極層、および正極層と負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素を含み且つ金属箔を含まない積層体を準備する工程である。工程（II）は、積層体のうち線状の分割位置に応力が加わるように分割位置から離れた部分に力を加えることによって発電要素を分割位置で割る工程である。

積層体が金属箔を含まないことを除いて、製造方法（Ｍ２）の工程（Ｉ）および工程（II）は、製造方法（Ｍ１）の工程（ｉ）および工程（ii）と同様に行うことができるため、重複する説明を省略する。例えば、工程（Ｉ）では、金属箔の代わりに金属板や樹脂板の上に各層の材料を所定の順に配置した後、本プレスすることによって積層体を形成してもよい。工程（II）として、工程（ii）の割り工程のみを行ってもよい。

あるいは、工程（II）は、線状の分割位置に沿って線状に積層体と接するように部材を配置した状態で、分割位置から離れた部分に力を加えることによって発電要素を分割位置で割る工程であってもよい。

製造方法（Ｍ１）と同様に、製造方法（Ｍ２）でも、工程（II）を必要に応じて複数回繰り返すことによって、積層体は、最終サイズになるまで分割される。得られた最終サイズの積層体は、必要に応じてその両面に集電体が形成され、集電体／発電要素／集電体という積層構造を有する発電体（積層体）を形成する。得られた発電体を用いて、製造方法（Ｍ１）と同様に、固体電池（例えば全固体電池）が製造される。

本実施形態で製造される固体電池の構成要素の例について以下に説明する。ただし、以下の構成要素は例示であり、他の構成要素を用いた固体電池も本実施形態の製造方法で製造できる。なお、以下では、全固体電池（特に全固体リチウムイオン電池）の例について主に説明する。

（正極層）
正極層は、正極活物質を含み、必要に応じて他の成分を含んでもよい。当該他の成分の例には、全固体電池で正極に使用される公知の成分が含まれる。正極層におけるリチウムイオン伝導性を高める観点から、正極層は、正極活物質とともに、リチウムイオン伝導性を示す固体電解質を含むことが好ましい。固体電解質としては、リチウムイオン伝導性を示す限り、特に制限されず、全固体電池で固体電解質層に使用されるような固体電解質が使用できる。通常、正極活物質は、粒子（粉末）の状態で用いられる。上述したように、正極層は、正極活物質の粉末や正極合剤（正極活物質の粉末および添加剤などを含む）を圧縮成形することによって形成できる。

正極活物質には、全固体電池において正極活物質として使用できる材料を用いることができる。全固体リチウムイオン電池の場合、正極活物質の例には、リチウム含有複合酸化物や、酸化物以外の化合物が含まれる。リチウム含有複合酸化物の例には、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、およびその他のリチウム含有複合酸化物（ＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２、など）が含まれる。酸化物以外の化合物の例には、オリビン系化合物（ＬｉＭＰＯ_４）、硫黄含有化合物（Ｌｉ_２Ｓなど）などが含まれる。なお、上記式中、Ｍは遷移金属を示す。正極活物質は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

粉末の正極活物質を用いる場合、正極活物質の平均粒径は、例えば、３μｍ以上または４μｍ以上であってもよく、１５μｍ以下または１１μｍ以下であってもよい。この明細書において、平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定される体積基準の粒度分布におけるメジアン径（Ｄ５０）である。

（負極層）
負極層は、負極活物質を含み、必要に応じて他の成分を含んでもよい。当該他の成分の例には、全固体電池で負極に使用される公知の成分が含まれる。負極層は、負極活物質と、リチウムイオン伝導性を示す固体電解質とを含んでもよい。通常、負極活物質は、粒子（粉末）の状態で用いられる。上述したように、負極層は、負極活物質の粉末や負極合剤（負極活物質の粉末および添加剤などを含む）を圧縮成形することによって形成できる。

負極活物質には、全固体電池において負極活物質として使用できる材料を用いることができる。全固体リチウムイオン電池の場合、負極活物質には、リチウムイオンを可逆的に吸蔵および放出可能な所定の材料（炭素質材料、金属や半金属の単体または合金、あるいは化合物など）を用いることができる。炭素質材料の例には、黒鉛（天然黒鉛、人造黒鉛など）、ハードカーボン、非晶質炭素などが含まれる。金属や半金属の単体、合金の例には、リチウム金属や合金、Ｓｉ単体などが含まれる。化合物の例には、酸化物（チタン酸化物、ケイ素酸化物など）、硫化物、窒化物、水化物、シリサイド（リチウムシリサイドなど）などが挙げられる。負極活物質は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。例えば、ケイ素酸化物と炭素質材料とを併用してもよい。負極活物質として、黒鉛粒子と黒鉛粒子を被覆する非晶質炭素とを含む粒子を用いてもよい。

粉末の負極活物質を用いる場合、負極活物質の平均粒径は、例えば、３μｍ以上または４μｍ以上であってもよく、５０μｍ以下または３０μｍ以下であってもよい。

（固体電解質層）
正極と負極との間に介在する固体電解質層は、電荷担体を伝導する固体電解質を含む。通常、固体電解質は、粒子（粉末）の状態で用いられる。上述したように、固体電解質層は、固体電解質の粉末を含む材料を圧縮成形することによって形成できる。

固体電解質には、全固体電池において固体電解質として使用できる材料を用いることができる。全固体リチウムイオン電池の場合、固体電解質には、リチウムイオン伝導性を有する物質を用いることができる。そのような固体電解質の例には、硫化物（硫化物系固体電解質）、水素化物（水素化物系固体電解質）などの無機固体電解質が含まれる。

硫化物の例には、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２、Ｌｉ_２Ｓ－Ｂ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－Ｇａ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－Ａｌ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ａｌ_２Ｓ_３－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_３－Ｐ_２Ｓ_５、ＬｉＸ－Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５、ＬｉＸ－Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２、ＬｉＸ－Ｌｉ_２Ｓ－Ｂ_２Ｓ_３（Ｘ：Ｉ、Ｂｒ、またはＣｌ）などが含まれる。水素化物の例には、ＬｉＢＨ_４－ＬｉＩ系錯体水素化物およびＬｉＢＨ_４－ＬｉＮＨ_２系錯体水素化物などが含まれる。

（正極集電体）
発電要素の正極層の外側には、通常、正極集電体が配置される。正極集電体には、金属箔を用いてもよい。正極集電体（例えば金属箔）の材質の例には、アルミニウム、マグネシウム、ステンレス鋼、チタン、鉄、コバルト、亜鉛、スズ、またはこれらの合金などが含まれる。

（負極集電体）
発電要素の負極層の外側には、通常、負極集電体が配置される。負極集電体には、金属箔を用いてもよい。負極集電体（例えば金属箔）の材質の例には、銅、ニッケル、ステンレス鋼、チタン、これらの合金などが含まれる。正極集電体および負極集電体の一方は、製造方法（Ｍ１）の積層体に含まれる金属箔である。

なお、全固体電池以外の固体電池を製造する場合、集電体（金属箔）および発電要素には、その固体電池に応じた集電体および発電要素が用いられる。全固体電池以外の固体電池の発電要素には、全固体電池以外の公知の固体電池の発電要素を用いてもよい。それらの発電要素を割り工程で割れる限り、製造方法（Ｍ１）および製造方法（Ｍ２）で製造できる。割り工程で割ることが可能な発電要素の例には、正極層、固体電解質層、および負極層のそれぞれが、固体または半固体で形成されている発電要素が含まれる。そのような発電要素は、正極層、固体電解質層、および負極層のうちの少なくとも一層（例えば全ての層）が固体で形成されている発電要素であってもよい。

（固体電池の製造装置）
本実施形態に係る製造装置は、固体電池（例えば全固体電池）の製造装置である。この製造装置によれば、製造方法（Ｍ１）を容易に実施できる。ただし、製造方法（Ｍ１）は、以下で説明する装置以外の装置で実施してもよい。なお、製造方法（Ｍ１）について説明した事項は、以下の製造装置にも適用できるため、重複する説明を省略する場合がある。また、製造装置について説明した事項を、製造方法（Ｍ１）に適用してもよい。なお、製造方法（Ｍ２）も、切断工程を行わないこと除いて、以下の製造装置を用いて実施することができる。製造方法（Ｍ２）を実施する場合、切断工程を実施するための機構（例えば第１および第２の型の肩部）は不要である。

以下では、製造方法（Ｍ１）を実施可能な製造装置（以下では「製造装置（Ｄ）」と称する場合がある）について説明する。この場合、固体電池（例えば全固体電池）は、正極層、負極層、および正極層と負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素と発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔とを含む積層体を含む。製造装置（Ｄ）は、発電要素を線状の分割位置で割る割り機構と、上記少なくとも１つの金属箔を分割位置において切断する切断機構とを含む。

製造装置（Ｄ）は、割り機構および切断機構として機能する第１の型および第２の型を含んでもよい。さらに、製造装置（Ｄ）は、第２の型（必要に応じて第１の型および第２の型）を駆動するための駆動機構を含んでもよい。当該第２の型は、積層体のうち第１の型から離れた部分を押すことによって割り機構として機能する押し部と、切断機構として機能する肩部とを含んでもよい。

第１の型および第２の型は、公知の剪断装置に用いられているダイおよびパンチを、製造装置（Ｄ）に適合するように変更して用いてもよい。例えば、第２の型の肩部および第１の型（特に、第１の型の肩部）には、公知の剪断装置のパンチの肩部とダイ（特に、ダイの肩部）と同様のものを用いてもよい。

製造装置（Ｄ）は、第２の型を回転させる機構をさらに含んでもよい。回転させる機構に特に限定はなく、公知の機構を用いてもよい。例えば、製造装置（Ｄ）は、第２の型をその回転軸を中心に回転させるモータなどを含んでもよい。製造装置（Ｄ）は、積層体を第１の型に固定するための押さえ部材をさらに含んでもよい。

製造装置（Ｄ）は、発電要素を線状の分割位置で割るとともに分割位置において上記少なくとも１つの金属箔を切断する工程（ii）を実行する。工程（ii）については上述したため、重複する説明を省略する。例えば、製造装置（Ｄ）は、第１の型上に積層体を配置した状態で、積層体のうち第１の型から離れた部分を第２の型で押すことによって発電要素を線状の分割位置で割るとともに、第１の型と第２の型とによって上記少なくとも１つの金属箔を分割位置において切断してもよい。

製造装置（Ｄ）は、少なくとも第２の型を駆動するための駆動機構を含む。また、製造装置（Ｄ）は必要に応じて、積層体を送り出すための送り出し機構を含む。さらに、製造装置（Ｄ）は、これらの機構を制御するための制御装置を含んでもよい。これらの機構および制御装置に特に限定はなく、公知の剪断装置やプレス装置に用いられている機構や制御装置を用いてもよいし、それらを本実施形態に係る装置に適合するように修正して用いてもよい。制御装置（Ｄ）は、例えば、工程（ii）などの必要な工程を行うプログラムを格納する記憶装置と、当該プログラムを実行するための演算処理装置とを含む。

以下では、本開示に係る実施形態の例について、図面を参照して具体的に説明する。以下で説明する製造方法および製造装置には、上述した実施形態の記載を適用でき、上述した記載に基づいて変更してもよい。以下で説明する製造方法の工程および製造装置の構成要素のうち、本開示の製造方法および製造装置に必須ではない工程および構成要素は省略してもよい。また、以下で説明する事項を、上記の実施形態に適用してもよい。なお、以下の図は模式的な図であり、実際の縮尺とは異なる。以下の図では、図を見やすくするために、部材の一部を省略して図示する場合がある。

（実施形態１）
実施形態１では、第１の製造方法（Ｍ１）の一例およびそれに用いられる製造装置（Ｄ）の一例について説明する。なお、以下の一例では、金属箔／正極層／固体電解質層／負極層の順に積層された積層体を含む全固体電池の製造方法について説明する。しかし、金属箔／負極層／固体電解質層／正極層の順や、金属箔／正極層／固体電解質層／負極層／金属箔の順や、金属箔／負極層／固体電解質層／正極層／金属箔の順に積層された積層体を含む全固体電池も同様に製造できる。また、全固体電池以外の固体電池も同様に製造できる。

実施形態１の製造方法では、まず、図１Ａに示すように、積層体１００を準備する。積層体１００は、発電要素１１０と、金属箔１２１とを含む。発電要素１１０は、正極層１１１、負極層１１２、および固体電解質層１１３を含む。積層体１００は、上述した方法で形成することが可能である。

次に、図１Ｂに示すように、下型（第１の型）２１０の上に積層体１００を配置し、下型２１０と押さえ部材２１１とによって積層体１００を挟んで固定する。具体的には、積層体１００の分割位置１００ｄに隣接する隣接部１００ａを固定する。積層体１００のうち、下型２１０から突出している突出部１００ｂは固定されていない。

このとき、金属箔１２１が下型２１０とは反対側に位置するように積層体１００を配置することが好ましい。これによって、積層体１００を特に歩留まり良く切断できる。ただし、金属箔１２１が下型２１０の側に位置するように積層体１００を配置してもよい。

下型２１０は、直線状に延びる角部２１０ａを有する。上型（第２の型）２２０は、金属箔１２１を切断するための肩部２２０ａと、積層体１００を押すための押し部２２０ｂとを含む。肩部２２０ａおよび押し部２２０ｂはそれぞれ、直線状に延びる角の形状を有する。なお、これらの形状は、分割位置１００ｄの形状に応じて変化させることが可能である。なお、押し部２２０ｂの形状は、割り工程を実施できる限り特に限定はない。例えば、押し部２２０ｂは、角の形状でなくともよく、また、線状に延びていなくてもよい。

図１Ｂの積層体１００および下型２１０を上方から見たときの配置を、図２に模式的に示す。図２には、上型２２０の配置の一例も示す。図２において、分割位置１００ｄが延びる方向を幅方向ＷＤとし、幅方向ＷＤにおける積層体１００の幅を幅Ｗとして示す。押さえ部材２１１は、分割位置１００ｄの全長（幅Ｗ）にわたって積層体１００の少なくとも一部（例えば隣接部１００ａ）を押さえて固定することが好ましい。ただし、積層体１００の分割を行うことができる限り、幅Ｗのうちの一部のみを押さえて固定してもよい。

図２に示すように、肩部２２０ａと押し部２２０ｂとは、積層体１００の全幅にわたって金属箔１２１（積層体１００）と接触する形状であることが好ましい。ただし、押し部２２０ｂは、割り工程を問題なく行うことができる限り、幅Ｗよりも狭い範囲で金属箔１２１（積層体１００）と接触してもよい。なお、発電要素１１０よりも金属箔１２１が大きい場合、剪断を確実に行うために、肩部２２０ａの幅を、金属箔１２１の幅以上とする。

積層体１００は、直線状の分割位置１００ｄに沿って切断される。図１Ｂに示す一例では、下型２１０と押さえ部材２１１とは、それぞれの直線状の角部２１０ａおよび２１１ａが分割位置１００ｄに沿うように配置されている。図１Ｂに示すように、下型２１０の端面２１０ｓと押さえ部材２１１の端面２１１ｓとは面一であってもよい。あるいは、端面２１１ｓは、下型２１０上の位置であって端面２１０ｓから離れた位置にあってもよい。

次に、図１Ｃに示すように、下型２１０から離れた部分（別の観点では、隣接部１００ａから離れた部分）に上型２２０によって力を加えることによって発電要素１１０を分割位置１００ｄに沿って割る（工程（ii－ａ））。具体的には、上型２２０を図１Ｃの矢印の方向に移動させることによって、発電要素１１０を割る。なお、積層体１００を固定する位置は隣接部１００ａに限定されず、分割位置１００ｄから離れた位置を固定してもよい。その場合でも、積層体１００を上型２２０で押すことによって、積層体１００のうち角部２１０ａに沿った部分（分割位置１００ｄ）に応力が集中する。その結果、発電要素１１０を分割位置１００ｄに沿って割ることができる。

押し部２２０ｂは、肩部２２０ａよりも突出している。そのため、押し部２２０ｂと積層体１００とが接触した時点では、肩部２２０ａと積層体１００（金属箔１２１）とは接触していない。押し部２２０ｂの位置や突出量は、金属箔１２１の切断が完了する前に、発電要素１１０が割られるように選択することができる。

発電要素１１０が割れたタイミングにおける積層体１００などの状態を図３に模式的に示す。なお、図３では、積層体１００のハッチングを省略している。発電要素１１０は、脆性が高いため、微小な角度で割れうる。発電要素１１０が割れるときの発電要素１１０が曲がっている角度αは、一例では０．５°～５°の範囲にある。

下型２１０上に配置されている積層体１００の表面と平行で且つ分割位置１００ｄと直交する方向を、方向ＰＤとする。また、下型２１０上に配置されている積層体１００の表面に垂直な方向を、方向ＮＤとする。分割位置１００ｄと押し部２２０ｂで押される部分との間の距離Ｌ１（方向ＰＤにおける距離）は、０．３ｍｍ以上、または０．５ｍｍ以上であってもよい。距離Ｌ１の上限は、下型２１０から突出している積層体の長さ以下であればよく、１００ｍｍ以下、または８０ｍｍ以下であってもよい。金属箔１２１を剪断するときの下型２１０の端面２１０ｓと、上型２２０の肩部２２０ａとの間隔Ｌ２（方向ＰＤにおける間隔であり、図示せず）は、金属箔１２１を適切に剪断できる間隔であればよく、５μｍ以下（例えば３μｍ以下や１μｍ以下）であることが好ましい。当該間隔Ｌ２の下限に特に限定はなく、０．１μｍ以上や０．５μｍ以上であってもよい。

剪断のみによって積層体１００を切断する場合、発電要素１１０の短絡を防止するためには、間隔Ｌ２をある程度大きくする必要がある。しかし、間隔Ｌ２を大きくすると、金属箔１２１がきれいに切断されず、金属箔１２１の切断不良による短絡が生じやすくなる。この製造方法では、発電要素１１０を割り工程によって分割する一方で、金属箔１２１は切断によって分割する。そのため、間隔Ｌ２をある程度短く（例えば５μｍ以下や１μｍ以下）しても、それによって発電要素１１０の短絡が増加することはない。その結果、積層体１００を切断する際の短絡を抑制できる。

図１Ｃの工程の後に、上型２２０を矢印方向にさらに移動させることによって、図１Ｄに示すように、分割位置１００ｄで金属箔１２１を切断する（工程（ii－ｂ））。具体的には、下型２１０と上型２２０の肩部２２０ａとによって、金属箔１２１を剪断する。なお、金属箔１２１が切断されたら速やかに上型２２０の下降を停止してもよい。上型２２０の下降を制限することによって、発電要素１１０の端面が上型２２０によって荒れることを抑制できる。例えば、金属箔１２１が上型２２０側のみに配置されている場合、金属箔１２１が切断されたのち、肩部２２０ａが下型２１０の上面の高さに到達する前に上型２２０の下降を停止してもよい。

このようにして、積層体１００を分割できる。積層体１００に対して、必要に応じて工程（ii）を繰り返し行うことによって、最終のサイズを有する最終の積層体１００を得ることができる。

工程（ii）（工程（ii－ａ）および工程（ii－ｂ））において、方向ＮＤにおける上型２２０の移動速度に特に限定はなく、工程（ii）を実施できるように選択されればよい。例えば、方向ＮＤにおける上型２２０の移動速度は、０．１ｃｍ／ｓ～５０ｃｍ／ｓの範囲（例えば、１ｃｍ／ｓ～３０ｃｍ／ｓの範囲）にあってもよい。

割り工程および切断工程は、上型２２０を矢印方向に移動させることによって、連続的に実行できる。押し部２２０ｂの突出量が小さすぎ、かつ方向ＮＤにおける移動速度が速いと、発電要素１１０が割れる前に発電要素１１０が剪断されてしまい、短絡が生じやすくなることがある。そのため、押し部２２０ｂの突出量と方向ＮＤにおける移動速度は、適切な範囲で選択することが好ましい。

割り工程および切断工程は、積層体１００の一部を固定し、一部を固定していない状態で行われる。具体的には、分割位置１００ｄに隣接する隣接部１００ａが固定される。一方、隣接部１００ａから下型２１０の外側に飛び出している突出部１００ｂは、固定されない。

次に、必要に応じて、以上の工程によって得られた最終の積層体１００の片面（金属箔１２１が配置されていない面）に、図１Ｅに示すように、集電体１２２を配置する。このようにして、発電体１００Ｘ（全固体電池）を得る。得られた発電体１００Ｘは、必要に応じて外装体に収容される。なお、積層体１００が、発電要素１１０の両面に積層された２枚の金属箔１２１を含む場合、上記の工程によって得られた最終の積層体１００をそのまま発電体として用いることが可能である。

上記実施形態１の方法によって積層体１００を１００回切断したところ、いずれの切断においても短絡は生じなかった。一方、従来の剪断装置を用いて従来の剪断方法で積層体１００を１００回切断したところ、ほとんどの切断で、正極層１１１と負極層１１２との間に微短絡が生じた。

下型２１０、押さえ部材２１１、および上型２２０を備える製造装置２００の一例を、図４に示す。図４の製造装置は、下型２１０、押さえ部材２１１、上型２２０、駆動機構２３１および２３２、ローラ２４０（送り出し機構）を含む。駆動機構２３１は、上型２２０を図１Ｃの矢印の方向に沿って上型２２０を下降および上昇させる。駆動機構２３２は、押さえ部材２１１を移動することによって、積層体１００の固定および解放を行う。ローラ２４０は、積層体１００を送り出して、適切な位置に移動させる。

上述したように、製造装置２００は、工程（ii）を実行する。工程（ii）を実行できる限り、上型２２０の移動方向は限定されない。例えば、図５に示すように、駆動機構は、回転中心２２０ｃにある回転軸を中心として上型２２０を回転させてもよい。点線は、回転前の上型２２０の輪郭を示す。回転軸は、分割位置１００ｄから離れた位置にあり、且つ、分割位置１００ｄが延びる方向（図５の紙面に垂直な方向）と平行な方向に延びている。上型２２０を回転させる場合でも、上型２２０を直線的に移動させる場合と同様に、工程（ii）を実行できる。なお、回転中心２２０ｃの位置は特に限定されず、図５に示す位置ではなくてもよい。図５に示す上型２２０は、上述した上型２２０とは異なる形状を有する。図５に示す上型２２０では、上型２２０の下面の突出部の２つの角部のうち、一方の角部が肩部２２０ａとなり、他方の角部が押し部２２０ｂとなる。

上型２２０は、図４および図５に示した例に限定されず、工程（ii）を実行できるものであればよい。上型２２０の他の形状の例を図６に示す。図６の上型２２０は、上型２２０のうち、積層体１００と対向する面２２０ｓが傾斜することによって、押し部２２０ｂが形成されている。

なお、製造方法（Ｍ２）の一例では、積層体１００を発電要素１１０に置き換えたことを除いて、実施形態１の工程（ii－ａ）と同様の方法で工程（II）を実施できる。この場合、上型２２０は、金属箔１２１を切断するための肩部２２０ａを含まなくてもよい。

製造方法（Ｍ２）の他の一例を図７に模式的に示す。図７の一例では、分割位置１００ｄに沿って応力を集中するための部材３１０と、発電要素１１０（積層体）の両端を押すための部材３２０とを用いる。部材３１０は、分割位置１００ｄに沿って線状に発電要素１１０と接触する凸部を含む。凸部を分割位置１００ｄに沿って発電要素１１０と接触させた状態で、部材３２０によって発電要素１１０のうち分割位置１００ｄから離れた部分を矢印の方向に押すことによって、分割位置１００ｄに沿って発電要素１１０を割ることができる。

なお、上記の説明では、一度に積層体の一辺のみを分割する例のみについて説明した。しかし、第２の型の一度の移動によって、積層体の複数の辺を分割することも可能である。例えば、上述した第２の型を２つ、それらの肩部がＬ字を形成するように配置する。同様に、第１の型および押さえ部材も、第２の型に対応するように配置する。このとき、２つの第２の型は方向ＮＤにおける位置が異なるように配置する（すなわち高さが異なるように配置する）。これらの第２の型、第１の型、押さえ部材を用いることによって、第２の型の一度の移動によって、積層体の２辺を分割することも可能である。同様の方法で、第２の型の一度の移動によって、積層体の３辺または４辺を分割することも可能である。なお、互いに交わらない辺であれば、方向ＮＤにおける位置を異なるようにしなくとも、同時に分割することが可能である。

本開示は、固体電池、固体電池の製造方法、および固体電池の製造装置に利用できる。

１００ ：積層体
１００ａ ：隣接部
１００ｄ ：分割位置
１１０ ：発電要素
１１１ ：正極層
１１２ ：負極層
１１３ ：固体電解質層
１２１ ：金属箔
２００ ：製造装置
２１０ ：下型（第１の型）
２１１ ：押さえ部材
２２０ ：上型（第２の型）
２２０ａ ：肩部
２２０ｂ ：押し部

Claims (17)

1. 正極層、負極層、および前記正極層と前記負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素と、前記発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔とを含む積層体を準備する工程（ｉ）と、
   前記発電要素を線状の分割位置で割るとともに前記分割位置において前記少なくとも１つの金属箔を切断する工程（ii）と、をこの順に含む、固体電池の製造方法。
2. 前記工程（ii）は、
   前記発電要素を前記分割位置で割る工程（ii－ａ）と、
   前記少なくとも１つの金属箔を前記分割位置において切断する工程（ii－ｂ）とを含む、請求項１に記載の製造方法。
3. 前記工程（ii－ｂ）が完了する前に、前記工程（ii－ａ）を完了させる、請求項２に記載の製造方法。
4. 前記工程（ii）において、前記積層体の一部を固定した状態で、前記積層体のうち前記分割位置を挟んで前記一部とは反対側の部分に力を加えることによって前記発電要素を前記分割位置で割る、請求項１～３のいずれか１項に記載の製造方法。
5. 前記工程（ii）は、固定された前記一部よりも前記力を加える側にある前記積層体を、固定していない状態で行われる、請求項４に記載の製造方法。
6. 前記工程（ii）において、前記少なくとも１つの金属箔は剪断加工によって切断される、請求項１～５のいずれか１項に記載の製造方法。
7. 前記工程（ii）は、第１の型上に前記積層体を配置した状態で前記第１の型と第２の型とを用いて行われ、
   前記積層体のうち前記第１の型から離れた部分を前記第２の型で押すことによって前記発電要素を前記分割位置で割り、
   前記第１の型と前記第２の型とによって、前記少なくとも１つの金属箔を前記分割位置において切断する、請求項１～３のいずれか１項に記載の製造方法。
8. 前記工程（ii）は、前記第１の型と前記第２の型と押さえ部材とを用いて行われ、
   前記工程（ii）において、前記積層体の一部を前記第１の型と前記押さえ部材とによって固定した状態で、前記積層体のうち前記第１の型から離れた前記部分を前記第２の型で押すことによって前記発電要素を前記分割位置で割る、請求項７に記載の製造方法。
9. 前記工程（ii）は、固定された前記一部よりも前記第２の型で押す前記部分の側にある前記積層体を、固定していない状態で行われる、請求項８に記載の製造方法。
10. 前記第２の型は、前記少なくとも１つの金属箔を切断するための肩部と、前記積層体を押すための押し部とを含み、
    前記積層体のうち前記第１の型から離れた前記部分を前記押し部によって押すことによって、前記発電要素を前記分割位置で割り、
    前記第１の型と前記肩部とによって、前記少なくとも１つの金属箔を前記分割位置において剪断する、請求項７～９のいずれか１項に記載の製造方法。
11. 前記第２の型を回転させることによって前記工程（ii）を行う、請求項７～１０のいずれか１項に記載の製造方法。
12. 前記工程（ｉ）において、前記正極層、前記固体電解質層、および前記負極層のそれぞれの材料と前記少なくとも１つの金属箔とを積層した後、積層された前記材料および前記少なくとも１つの金属箔をまとめてプレスすることによって前記積層体を準備する、請求項１～１１のいずれか１項に記載の製造方法。
13. 請求項１～１２のいずれか１項に記載の製造方法によって製造された固体電池。
14. 固体電池の製造装置であって、
    前記固体電池は、正極層、負極層、および前記正極層と前記負極層との間に配置された固体電解質層を含む発電要素と前記発電要素の少なくとも１つの主面上に配置された少なくとも１つの金属箔とを含む積層体を含み、
    前記発電要素を線状の分割位置で割る割り機構と、前記少なくとも１つの金属箔を前記分割位置において切断する切断機構とを含む、製造装置。
15. 前記割り機構および前記切断機構として機能する第１の型および第２の型を含む、請求項１４に記載の製造装置。
16. 前記第２の型は、前記積層体のうち前記第１の型から離れた部分を押すことによって前記割り機構として機能する押し部と、前記切断機構として機能する肩部とを含む、請求項１５に記載の製造装置。
17. 前記積層体を前記第１の型に固定するための押さえ部材をさらに含む、請求項１５または１６に記載の製造装置。

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