CN109891654B - 电解质添加剂和包括该添加剂的用于锂二次电池的非水电解质溶液 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及非水电解质溶液添加剂、以及包括该非水电解质溶液添加剂的用于锂二次电池的非水电解质溶液和锂二次电池，其中，具体而言，由于提供了包括有能够通过提高在正极表面和负极表面上形成固体电解质界面(SEI)的效果来维持钝化效果的化合物的非水电解质溶液，因而可改善锂二次电池的高温存储特性和寿命特性。
Description
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请主张在韩国知识产权局于2017年7月3日递交的韩国专利申请第10-2017-0084345号和于2018年7月2日递交的韩国专利申请第10-2018-0076420号的权益，通过引用将上述专利申请的公开内容作为整体结合在此。
技术领域
本发明涉及一种能够改善电池性能的电解质添加剂以及一种包括该电解质添加剂的用于锂二次电池的非水电解质溶液。
背景技术
随着电子装置的小型化和轻量化的实现以及便携式电子装置的普遍使用，已积极地进行了作为这些装置电源的具有高能量密度的二次电池的研究。
二次电池包括镍-镉电池、镍-金属氢化物电池、镍-氢电池、和锂二次电池，并且，在这些二次电池中，已出现了对于锂二次电池的研究，所述锂二次电池不仅表现出高出使用碱性水溶液的典型电池两倍以上的放电电压，还具有每单位重量的高能量密度且可快速充电。
用合适厚度和长度的正极活性材料或负极活性材料涂布集电器，或者以膜的形式涂布活性材料本身，然后将所得的产品用绝缘性隔板进行卷绕或堆叠以制备电极。在此之后，将电极放进罐或类似的容器中，然后通过注入电解质来制备锂二次电池。在这种情况下，锂金属氧化物用作正极活性材料，锂金属、锂合金、结晶碳或无定形碳、或者碳复合物用作负极活性材料。
在反复进行将来自锂金属氧化物正极的锂离子嵌入(intercalation)石墨负极中和从石墨负极中脱嵌(deintercalation)的同时，进行锂二次电池的充电和放电。在这种情况下，由于锂具有高度的反应性，因而锂与碳电极反应以形成Li2CO3、LiO、或LiOH，并因此可在负极表面上形成膜。该膜被称作为“固体电解质界面(SEI)”，其中在充电初始阶段形成的SEI可防止在充电和放电期间锂离子与碳负极或其他材料之间的反应。另外，SEI仅通过充当离子通道(Ion Tunnel)而传递锂离子。这就是说，所述离子通道可防止有机溶剂与碳负极共嵌入所致的碳负极的结构崩毁，所述的有机溶剂具有高分子量且溶剂化锂离子并随之移动。
因此，为了改善锂二次电池的高温循环特性和低温输出，必须在锂二次电池的负极上形成牢固的SEI。
由于常规非水电解质溶液包括不良特性的电解质添加剂，因而在以下方面是不利的：因形成非均匀的SEI而难以预期改善低温或高温输出特性。而且，即使在其中包括电解质添加剂的情况下，由于当所添加的电解质添加剂的量可能未被调整至所需要的量时发生了因电解质添加剂所致的副反应，二次电池的不可逆容量最终可能会增加并且输出特性可能会降低。
因此，需要开发一种可用作电解质添加剂的化合物，通过在正极和负极上形成牢固的SEI，所述电解质添加剂用于改善电池的诸如输出特性、高温存储特性和寿命特性之类的整体性能。
现有技术文件
美国专利公开第2017-0077551号
发明内容
技术问题
本发明的一个方面提供了一种新型电解质添加剂，其用于改善锂二次电池的诸如输出、容量、循环特性、以及存储特性之类的整体性能。
本发明的另一方面提供了一种用于锂二次电池的非水电解质溶液，其包括锂盐、有机溶剂、和所述电解质添加剂。
本发明的另一方面提供了一种锂二次电池，包括所述用于锂二次电池的非水电解质溶液。
技术方案
根据本发明的一个方面，提供一种电解质添加剂，包括由式1表示的化合物。
[式1]
在式1中，
X1和X2是磷(P)，Y1至Y4各自独立地是氧(O)或硫(S)，L是直接键合或具有1至10个碳原子的二价烃基，且R1至R4各自独立地是氢、卤原子、腈基、或具有1至20个碳原子的一价烃基，其中所述具有1至10个碳原子的二价烃基和所述具有1至20个碳原子的一价烃基是取代的或未取代的，且所述取代是用选自由具有1至20个碳原子的烷基、具有2至20个碳原子的烯基、具有2至20个碳原子的炔基、和具有6至20个碳原子的芳基组成的群组中的至少一种取代基进行。
具体而言，在由式1表示的化合物中，L可以是取代的或未取代的具有1至10个碳原子的亚烷基，且R1至R4各自独立地可以是卤原子、或取代的或未取代的具有1至20个碳原子的一价烃基。
具体而言，由式1表示的化合物可选自由以下式1a或式1b表示的化合物。
[式1a]
[式1b]
根据本发明另一方面，
提供一种用于锂二次电池的非水电解质溶液，所述非水电解质溶液包括锂盐、有机溶剂、和第一添加剂，其中所述第一添加剂是本发明所述的电解质添加剂。
第一添加剂的含量可以是基于所述非水电解质溶液总重量的约0.1重量％至约6重量％、例如0.5重量％至5重量％。
所述非水电解质溶液可进一步包括选自由非锂化添加剂、锂化添加剂、和它们的混合物组成的群组的第二添加剂。
所述非锂化添加剂可包括选自由碳酸酯基化合物、磷酸酯基化合物、硼酸酯基化合物、硅烷基化合物、含硫化合物、腈基化合物和氟苯基化合物组成的群组中的至少一种。
所述非锂化添加剂的含量可以是基于所述非水电解质溶液总重量的约0.01重量％至约10重量％。
所述锂化添加剂可包括选自由卤化硼基锂、草酸硼基锂、咪唑基锂、磷酸类锂盐、和硫酸类锂盐组成的群组中的至少一种。
所述锂化添加剂的含量可以是基于所述非水电解质溶液总重量的约0.01重量％至约10重量％。
根据本发明另一方面，
提供一种包括所述用于锂二次电池的非水电解质溶液的锂二次电池。
有益效果
根据本发明，可提供一种非水电解质溶液，其包括有能够通过提高在正极表面和负极表面上形成稳定SEI的效果来维持钝化效果的化合物作为电解质添加剂。另外，可通过包括所述非水电解质溶液来制备具有改善的诸如循环容量特性和高温存储特性之类的整体性能的锂二次电池。
具体实施方式
在下文中，将更详细地描述本发明的优选实施方式。要理解的是，在说明书和权利要求书中使用的词语或术语不应解读为在通常使用的词典中所定义的含义，而且还要理解的是，在说明书和权利要求中使用的词语或术语应当基于发明人为了最佳解释发明可适当定义词语或术语含义的原则而解读为具有与在相关技术的语境和本发明的技术理念中它们的含义相一致的含义。
因此，由于说明书描述的实施例中所图解的配置仅为本发明最示例性的实施方式，且不代表本发明的全部技术理念，因此应当理解的是，可存在能够在应用时替换它们的各种等效体和改进。
另外，在本文中使用的措辞仅仅是出于描述具体示例实施方式的目的，且并非意在限制本发明。在说明书中，单数形式的术语可包括复数形式，除非另有说明。
还要理解的是，当用于本说明书时，术语“包含”、“包括”、或者“具有”列举了所阐明的特征、数量、步骤、元素、或它们的组合的存在，但并非排除一个或更多个其他特征、数量、步骤、元素、或它们的组合的存在或添加。
而且，在描述本发明之前，说明书中描述“a至b个碳原子”中的表述“a”和“b”各自表示包括在特定官能团中的碳原子的数量。这就是说，所述官能团可包括“a”至“b”个碳原子。例如，表述“具有1至5个碳原子的亚烷基”表示包括1至5个碳原子的亚烷基，即，-CH2-、-CH2CH2-、-CH2CH2CH2-、-CH2(CH2)CH-、-CH(CH2)CH2-、和-CH(CH2)CH2CH2-。
另外，除非在说明书中另外定义，表述“取代的”表示至少一个键合至碳的氢原子被除氢以外的元素，例如，至少一个选自由具有1至20个碳原子的烷基、具有2至20个碳原子的烯基、具有2至20个碳原子的炔基、和具有6至20个碳原子的芳基组成的群组中的取代基所取代。
电解质添加剂
根据本说明书，提供一种新型电解质添加剂。
所述电解质添加剂可包括由式1表示的化合物。
[式1]
在式1中，X1和X2是磷(P)，Y1至Y4各自独立地是氧(O)或硫(S)，L是直接键合或具有1至10个碳原子的二价烃基，且R1至R4各自独立地是氢、卤原子、腈基、或具有1至20个碳原子的一价烃基，其中所述具有1至10个碳原子的二价烃基和所述具有1至20个碳原子的一价烃基是取代的或未取代的，且所述取代是用选自由具有1至20个碳原子的烷基、具有2至20个碳原子的烯基、具有2至20个碳原子的炔基、和具有6至20个碳原子的芳基组成的群组中的至少一种取代基进行。
具体而言，在式1中，作为连接基团，L可以是取代的或未取代的具有1至10个碳原子的亚烷基。另外，式1中的R1至R4各自独立地可以是卤原子、或取代的或未取代的具有1至20个碳原子的一价烃基，优选地是卤原子，且更优选地是氟(F)。
另外，根据Y3和Y4的结构，二醚键(diether)或二硫醚键(dithioether)可存在于式1中，并由于这些键而可实现更佳的氧化安全性改善效果。
具体而言，如上所述的式1的化合物可选自由以下式1a或式1b表示的化合物。
[式1a]
[式1b]
在本发明中，由于作为电解质添加剂而被包括的式1的化合物可包括二氟代磷酸酯结构，因而它可在正极和负极上形成均匀且薄的膜，而非在正极表面上分解。这就是说，通过在二氟代磷酸酯结构的氧被吸附到失去氧的正极表面上的同时形成薄膜，式1的化合物可稳定正极表面，并且可防止暴露至非水电解质溶液。因此，通过抑制源自于正极的O2的生成以及抑制正极和电解质溶液之间的副反应，式1的化合物可改善电池的耐久性。另外，由于电池运行期间在二氟代磷酸酯结构被还原的同时可在负极表面上形成牢固且稳定的SEI，因而可改善电池的耐久性和高温存储特性。
用于锂二次电池的非水电解质溶液
除此之外，根据本发明的实施方式，可提供一种用于锂二次电池的非水电解质溶液，所述非水电解质溶液包括锂盐、有机溶剂、和作为第一添加剂的本发明的电解质添加剂。
这就是说，由于作为第一添加剂而被包括的由式1表示的化合物即使在高温下也不分解且是稳定的，因而它不会导致副反应，例如在正极表面上的分解反应或者非水电解质溶液的氧化反应。因此，可防止电池不可逆容量的增加，并因此可实现增加可逆容量的效果。
作为第一添加剂，式1的化合物可以以基于所述非水电解质溶液总重量的约0.1重量％至约6重量％、具体是0.5重量％至5重量％、且更具体是1重量％至5重量％的量进行使用。
在作为第一添加剂的式1的化合物的量在0.1重量％至6重量％的范围中的情况下，可在正极表面和负极表面上形成牢固的SEI，并且可防止在初始充电期间因在电极表面上过量形成膜所致的电阻升高。在这种情况下，如果第一添加剂的量大于6重量％，由于因过量的添加剂导致发生了副反应，电池的循环寿命特性和容量特性可能劣化，而如果第一添加剂的量小于0.1重量％，由于添加第一添加剂的效果并不显著，因而形成稳定的SEI可能是困难的。
如上所述，由于由式1表示的化合物在正极表面和负极表面上形成了均匀且薄的膜，但主要在形成正极SEI上起作用以减少正极与其他材料的反应，因而可改善电池的耐久性。因此，除作为第一添加剂的式1的化合物以外，本发明的用于锂二次电池的非水电解质溶液可进一步在非水电解质溶液中包括能够辅助形成负极膜的第二添加剂作为助剂。
第二添加剂的类型没有特别的限制，但第二添加剂可具体地包括锂化添加剂和/或非锂化添加剂。
如上所述，由于作为第一添加剂的式1的化合物和作为第二添加剂的锂化添加剂和/或非锂化添加剂一起用于本发明的用于锂二次电池的非水电解质溶液中，因而可在正极表面和负极表面上形成更加稳定且牢固的SEI，并因此可实现锂二次电池诸如高温存储特性和寿命特性之类的整体性能的改善。
可用作第二添加剂的锂化添加剂和非锂化添加剂的实例如下所述。
非锂化添加剂
非锂化添加剂是藉由与式1的化合物一起使用而可对于锂二次电池的性能改善提供协同效果的化合物，其中，具体而言，它可在除式1的化合物的效果以外的抑制非水电解质溶液中溶剂的分解和改善锂离子的迁移率中起到补充作用。
非锂化添加剂相对于上述由式1表示的化合物的相对量没有特别的限制，但是，在非水电解质溶液中包括非锂化添加剂的情况下，非锂化添加剂可以以基于所述非水电解质溶液的总重量的约0.01重量％至约10重量％、具体是0.05重量％至10重量％、且更具体是0.1重量％至8重量％、例如0.1重量％至5重量％的量进行使用。在非锂化添加剂的量小于0.01重量％的情况下，非锂化添加剂的添加效果并不显著，而在非锂化添加剂的量大于10重量％的情况下，由于过量添加剂可能引起副反应，所以SEI的界面电阻可能升高且诸如容量特性之类的整体性能可能下降。
具体而言，非锂化添加剂可以是选自由碳酸酯基化合物、磷酸酯基化合物、硼酸酯基化合物、硅烷基化合物、含硫化合物、腈基化合物和氟苯基化合物组成的群组中的至少一种。
在下文中，公开了可用作非锂化添加剂的具体化合物，但非锂化添加剂并不局限于这些化合物，并且除此之外，可使用诸如碳酸酯基化合物或硼酸酯基化合物之类的具有典型特征同时能够代偿由式1表示的化合物的性能改善效果的化合物。
首先，作为碳酸酯基化合物的典型实例，可使用碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯、或乙烯基碳酸乙烯酯，并且所述化合物可用诸如具有1至3个碳原子的烷基之类的取代基进行取代。
由于碳酸酯化合物在电池激活期间会主要地在负极表面上形成SEI，因而藉由将碳酸酯化合物与在负极上形成SEI的由式1表示的化合物一起使用，即使在高温下也可形成稳定的SEI，并因此可改善电池的耐久性。
另外，磷酸酯基化合物，例如，可由以下式2表示。
[式2]
在式2中，
A1至A3各自独立的是-Si(Ra)n(Rb)3-n、或丙炔基(-C≡C)，其中Ra和Rb各自独立地是具有1至4个碳原子的烷基，且n是0至3的整数。
作为磷酸酯基化合物，例如，可使用三(三甲基硅基)磷酸酯、三(三乙基硅基)磷酸酯、三(三丙基硅基)磷酸酯、双(三甲基硅基)(三乙基硅基)磷酸酯、双(三乙基硅基)(三甲基硅基)磷酸酯、双(三丙基硅基)(三甲基硅基)磷酸酯、或双(三二甲基硅基)(三丙基硅基)磷酸酯，也可使用在其中每一个硅基的烷基彼此不同的化合物。
而且，也可使用二丙炔基乙基磷酸酯或二乙基丙炔基磷酸酯作为磷酸酯基化合物。
由于磷酸酯基化合物稳定电解质溶液中的PF6阴离子、且有助于在正极和负极上形成膜，因而磷酸酯基化合物可通过与由式1表示的化合物一起使用来改善电池的耐久性。
另外，硼酸酯基化合物可由以下式3表示。
[式3]
在式3中，
A4至A6各自独立的是-Si(Rc)m(Rd)3-m、或丙炔基(-C≡C)，其中Rc和Rd各自独立地是具有1至4个碳原子的烷基，且m是0至3的整数。
对于硼酸酯基化合物，硅基或丙炔基可如上述的磷酸酯基化合物中一样进行键合，并且在磷酸酯基化合物中所例示的取代基可在硅基和丙炔基中同样地使用。
由于硼酸酯基化合物促进锂盐的离子对分离，因而硼酸酯基化合物可改善锂离子的迁移率、可降低SEI的界面电阻、并且可解离可在电池反应期间形成但并不很好分离的诸如LiF之类的材料，并因此可解决诸如氢氟酸气体生成的问题。
而且，可以使用在其中烷基具有1至4的碳原子数的三烷基乙烯基硅烷、二烷基二乙烯基硅烷、烷基三乙烯基硅烷、或三级乙烯基硅烷作为硅烷基化合物。
由于硅烷基化合物通过与由式1表示的化合物一起使用而可在负极上形成硅(Si)基SEI，因而硅烷基化合物可改善电池负极的耐久性。
另外，含硫化合物可由以下式4表示。
[式4]
在式4中，
Y5和Y6各自独立地是直接键合、碳(C)、或O，R5和R6各自独立地是取代的或未取代的具有1至10个碳原子的烷基、取代的或未取代的具有6至20个碳原子的芳基、或者连接在一起以形成4至7元环，且p是1或2。
在式4中，如果p是1(即S＝O键的数量是1)、R5和R6连接在一起以形成环、且同时当Y5和Y6是O时，该化合物可以是亚硫酸酯基含硫化合物。如果p是2(即S＝O键的数量是2)、R5和R6连接在一起以形成环、且同时当Y5和Y6是O时，该化合物可以是硫酸酯基含硫化合物，而且在硫酸酯基化合物中，当Y5和Y6中任一个是C时，该化合物可以是磺内酯基含硫化合物。另外，如果p是2(即S＝O键的数量是2)且当R5和R6未形成环时，该化合物可以是砜基化合物。
作为具体实例，硫酸亚甲酯、硫酸亚乙酯、硫酸三亚甲酯、硫酸四亚甲酯、或具有键合至这些亚烷基的取代基的硫酸酯可用作硫酸酯基含硫化合物，并且亚硫酸亚甲酯、亚硫酸亚乙酯、亚硫酸三亚甲酯、亚硫酸四亚甲酯、或具有键合至这些亚烷基的取代基的亚硫酸酯可用作亚硫酸酯基含硫化合物。
另外，作为砜基含硫化合物，可使用键合有具有1至5个碳原子的烷基的二烷基砜、键合有具有6和12个碳原子的芳基的二芳基砜、或者具有键合至烷基或芳基的取代基的砜，而且，作为磺内酯基含硫化合物，可使用1,3-丙烷磺内酯、1,3-丙烯磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、1,5-戊烷磺内酯、或者具有键合至这些亚烷基的取代基的磺内酯。
含硫化合物通常可在负极表面上的SEI形成中起到补充作用，并且，类似于上述由式1表示的化合物，含硫化合物通过有助于形成稳定的SEI而可在高温存储性能和循环寿命特性方面具有效果。
而且，腈基化合物是由以下式5表示的化合物。
[式5]
N≡C-R7-C≡N
在式5中，
R7是具有1至5个碳原子的亚烷基。
腈基化合物是一种含有两个腈基的化合物，其中连接两个腈基的连接基团是亚烷基且碳原子数可在1至5、例如2至4的范围中。
在其中作为连接基团的亚烷基的碳原子数在2至4的范围中的腈基化合物包括丁二腈、戊二腈或己二腈，并且可包括这些化合物中的至少一种作为电解质添加剂组合物中的一种组分。在它们之中，可优选使用丁二腈或己二腈。
腈基化合物是一种通过与上述式1的化合物一起使用而能够在锂二次电池的性能改善方面提供协同效果的化合物，其中腈基化合物可具有诸如抑制正极过渡金属溶出的效果。
在腈基化合物与上述式1的化合物一起使用的情况下，由于正极/负极膜的稳定化而可实现诸如改善高温特性的效果。这就是说，腈基化合物可在除由式1化合物诱导的效果以外的形成负极SEI中起到补充作用，可在抑制电解质中的溶剂分解中发挥作用，且可在改善锂离子迁移率中发挥作用。
另外，氟苯基化合物可以是用氟取代氢的苯化合物，诸如氟苯、二氟苯和三氟苯。
如上所述，由于当包括由式1表示的化合物和非锂化添加剂作为电解质添加剂组合物时可在正极表面和负极表面上形成稳定且牢固的SEI，因而可抑制副反应，例如非水电解质溶液中的溶剂在电极附近的分解。因此，即使电池在高温环境中长时间存储，生成的气体量也可显著降低，并且因存储特性的改善而可获得增加可逆容量和改善寿命特性的效果。
锂化添加剂
锂化添加剂是一种在改善二次电池性能方面能够与式1的化合物一起提供协同效果的化合物，其中，具体而言，锂化添加剂可在除由式1的化合物诱导的效果以外的于负极表面上形成SEI、抑制电解质中溶剂的分解和改善锂离子的迁移率中起到补充作用。
锂化添加剂相对于上述由式1表示的化合物的相对量没有特别的限制，但是，在非水电解质溶液中包括锂化添加剂的情况下，锂化添加剂可以以基于所述非水电解质溶液的总重量的约0.01重量％至约10重量％、优选0.05重量％至10重量％、且更优选0.1重量％至8重量％、例如0.1重量％至5重量％的量进行使用。在锂化添加剂的量小于0.01重量％的情况下，锂化添加剂的添加效果并不显著，而在锂化添加剂的量大于10重量％的情况下，由于过量的添加剂可导致副反应，因而负极表面上SEI的界面电阻可能升高且诸如容量特性之类的整体性能可能下降。
作为锂化添加剂的典型实例，可使用卤化硼基锂、草酸硼基锂、咪唑基锂、磷酸类锂盐、或硫酸类锂盐，并且可使用选自其中的至少一种的混合物。
在下文中，公开了可用作锂化添加剂的具体化合物，但锂化添加剂并不局限于这些化合物，并且可使用具有典型特征同时能够代偿由式1表示的化合物的性能改善效果的任何化合物，诸如卤化硼基锂、草酸硼基锂、或磷酸盐类化合物。
具体而言，例如，四氟硼酸锂、四氯硼酸锂、一氯三氟硼酸锂、三氯一氟硼酸锂、或二氯二氟硼酸锂可用作卤化硼基锂。
双草酸合硼酸锂、二氟草酸合硼酸锂、或二氯草酸合硼酸锂可用作草酸硼基锂。
咪唑基锂可包括4,5-二氰基-2-((卤代)o(烷基)q)咪唑锂，并且在该化合物名称中，作为卤素取代基的表述“卤代”可以各自独立地是氟(F)或氯(Cl)，作为烷基取代基的表述“烷基”可以各自独立地是具有1至3个碳原子的烷基，且o和q可以是1至3的整数且可满足o+q＝4。
例如，二卤代磷酸锂、二烷基磷酸锂、二卤代(双草酸)磷酸锂、和二烷基(双草酸)磷酸锂可用作磷酸类锂盐。在以上化合物的名称中，作为两个卤素取代基的表述“二卤代”可以各自独立地是F或Cl，且作为两个烷基取代基的表述“二烷基”可以各自独立地是具有1至3个碳原子的烷基。
硫酸类锂盐可包括烷基硫酸锂，并且在该化合物的名称中，作为烷基取代基的表述“烷基”可以是具有1至3个碳原子的烷基。
具体而言，在本发明的用于锂二次电池的非水电解质溶液中，可与作为第一添加剂的由式1表示的化合物一起选择性地包括来自于非锂化添加剂和/或锂化添加剂中的至少一种第二添加剂，并且如上所述，可优选以基于非水电解质溶液的总重量的0.01重量％至10重量％的量包括第一添加剂和第二添加剂中的每一种。
然而，需要将第一添加剂和第二添加剂的总重量调整至在基于非水电解质溶液的总重量的少于20重量％、具体是约0.1重量％至约20重量％、且更具体是0.1重量％至16重量％的范围中。在这种情况下，非锂化添加剂：锂化添加剂的重量比可在0:100至100:0的范围中，且该混合比可根据SEI形成改善效果、低温高倍率放电特性、高温稳定性、预防过充电、或高温膨胀改善效果而进行适当地调整。
锂盐
在根据本说明书的非水电解质溶液中，在用于锂二次电池的电解质溶液中通常使用的任何锂盐均可没有限制地用作锂盐，并且，例如，锂盐可包含Li+作为阳离子，且可包含选自由F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、AlO4 -、AlCl4 -、PF6 -、SbF6 -、AsF6 -、B10Cl10-、BF2C2O4 -、BC4O8 -、PF4C2O4 -、PF2C4O8 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、C4F9SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、CH3SO3 -、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-、和(CF3CF2SO2)2N-组成的群组中的至少一种作为阴离子。具体而言，锂盐可包括选自由LiCl、LiBr、LiI、LiBF4、LiClO4、LiAlO4、LiAlCl4、LiPF6、LiSbF6、LiAsF6、LiB10Cl10、LiCF3SO3、LiCH3CO2、LiCF3CO2、LiN(SO2CF3)2(lithium(bis)trifluoromethanesulfonimide,LiTFSI)、LiN(SO2F)2(lithium fluorosulfonyl imide,LiFSI)、LiCH3SO3、和LiN(SO2CF2CF3)2(lithium bisperfluoroethanesulfonimide,LiBETI)组成的群组中的单一材料、或者它们中两者或更多者的混合物。
具体而言，电解质盐可包括选自由LiPF6、LiBF4、LiCH3CO2、LiCF3CO2、LiCH3SO3、LiFSI、LiTFSI、和LiBETI组成的群组中的单一材料、或者它们中两者或更多者的混合物。
锂盐可在正常可用的范围内适当地变化，但可以以在电解质溶液中0.8M至1.5M的浓度包括锂盐以获得形成用于防止电极表面腐蚀的膜的最佳效果。在电解质盐的浓度大于1.5M的情况下，由于非水电解质溶液的浓度增加，因而可润湿性可能劣化或者形成膜的效果可能下降。
有机溶剂
另外，有机溶剂没有限制，只要它可将因在电池的充电和放电期间的氧化反应所致的分解最小化、且可与添加剂一起表现出所期望的特性即可。例如，可单独使用醚类溶剂、酯类有机溶剂、或酰胺类有机溶剂，或者使用它们中两种或更多种的混合物。
作为在有机溶剂中的醚类溶剂，可使用选自由二甲醚、二乙醚、二丙醚、甲乙醚、甲丙醚、和乙丙醚组成的群组中的任一种、或者它们中两种或更多种的混合物，但本发明不限于此。
此外，酯类有机溶剂可包括选自由环状碳酸酯基有机溶剂、直链碳酸酯基有机溶剂、直链酯基有机溶剂、和环状酯基有机溶剂组成的群组中的至少一种化合物。
在这些化合物中，环状碳酸酯基有机溶剂的具体实例可以是选自由碳酸乙烯酯(ethylene carbonate，EC)、碳酸丙烯酯(propylene carbonate，PC)、碳酸1,2-丁烯酯、碳酸2,3-丁烯酯、碳酸1,2-戊烯酯、碳酸2,3-戊烯酯、碳酸亚乙烯酯、和氟代碳酸乙烯酯(FEC)组成的群组中的任一种、或者它们中两种或更多种的混合物。
另外，直链碳酸酯基有机溶剂的具体实例可以是选自由碳酸二甲酯(dimethylcarbonate，DMC)、碳酸二乙酯(diethyl carbonate，DEC)、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯、和碳酸乙丙酯组成的群组中的任一种、或者它们中两种或更多种的混合物，但本发明不限于此。
直链酯基有机溶剂的具体实例可以是选自由乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯和丙酸丁酯组成的群组中的任一种、或者它们中两种或更多种的混合物，但本发明不限于此。
环状酯基有机溶剂的具体实例可以是选自γ-丁内酯、γ-戊内酯、γ-己内酯、σ-戊内酯、和ε-己内酯组成的群组中的任一种、或者它们中两种或更多种的混合物，但本发明不限于此。
在酯类有机溶剂中，由于环状碳酸酯基化合物作为高粘度有机溶剂因高介电常数而在电解质中很好地解离锂盐，因而可优选地使用环状碳酸酯基化合物。由于当以上环状碳酸酯基化合物与诸如碳酸二甲酯和碳酸二乙酯之类的低粘度、低介电常数的直链碳酸酯基化合物以合适的比例进行混合时可制备出具有高电导率的电解质溶液，因而可更优选地使用环状碳酸酯基化合物。
除此之外，在其中混合有3种碳酸酯基溶剂的混合有机溶剂可用作有机溶剂，并且使用三元非水有机溶剂更令人满意。可用于混合有机溶剂中的化合物的实例可以是碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯、碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸甲丙酯、或碳酸乙丙酯，且可使用在其中混合有3中选自以上碳酸酯基化合物的混合溶剂。
锂二次电池
根据本说明书，可提供包括上述用于锂二次电池的电解质的锂二次电池，并且锂二次电池包括含正极活性材料的正极、含负极活性材料的负极、置于正极和负极之间的隔板、以及上述电解质。
本发明的锂二次电池可根据本领域中已知的典型方法进行制备。例如，锂二次电池可通过将多孔隔板置于正极和负极之间并注入其中溶解有锂盐的电解质来制备。
正极可通过在正极集电器上形成正极材料混合物层来制备。正极材料混合物层可通过用包括正极活性材料、粘合剂、导电剂、和溶剂的正极浆料涂布正极集电器、然后干燥并辊制涂布的正极集电器来制备。
正极集电器没有特别的限制，只要其具有导电性且不会在电池中引发不利的化学变化即可，并且，例如，可使用不锈钢、铝、镍、钛、烧制碳、或者用碳、镍、钛、银或类似物中的一种进行表面处理的铝或不锈钢。
正极活性材料是一种能够可逆地嵌入和脱嵌锂的化合物，其中，正极活性材料可具体地包括含有锂和至少一种诸如钴、锰、镍、或铝之类的金属的锂复合金属氧化物。具体而言，锂复合金属氧化物可包括锂-锰类氧化物(例如，LiMnO2、LiMn2O4等)；锂-钴类氧化物(例如，LiCoO2等)；锂-镍类氧化物(例如，LiNiO2等)；锂-镍-锰类氧化物(例如，LiNi1-YMnYO2(其中，0<Y<1)、LiMn2-ZNizO4(其中，0<Z<2)等)；锂-镍-钴类氧化物(例如，LiNi1-Y1CoY1O2(其中，0<Y1<1))；锂-锰-钴类氧化物(例如，LiCo1-Y2MnY2O2(其中，0<Y2<1)、LiMn2-Z1Coz1O4(其中，0<Z1<2)等)；锂-镍-锰-钴类氧化物(例如，Li(NipCoqMnr1)O2(其中，0<p<1，0<q<1，0<r1<1，且p+q+r1＝1)、或者Li(Nip1Coq1Mnr2)O4(其中，0<p1<2，0<q1<2，0<r2<2，且p1+q1+r2＝2)等)；锂-镍-钴-过渡金属(M)氧化物(例如，Li(Nip2Coq2Mnr3MS2)O2(其中，M选自由铝(Al)、铁(Fe)、钒(V)、铬(Cr)、钛(Ti)、钽(Ta)、镁(Mg)、和钼(Mo)组成的群组，且p2、q2、r3、和s2是每种独立元素的原子份数，其中，0<p2<1，0<q2<1，0<r3<1，0<S2<1，且p2+q2+r3+S2＝1)等)，并且可包括它们中的任一种或者它们中两种或更多种的混合物。
在这些材料中，就改善电池的容量特性和稳定性而言，锂复合金属氧化物可包括LiCoO2、LiMnO2、LiNiO2、锂镍锰钴氧化物(例如，Li(Ni1/3Mn1/3Co1/3)O2、Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2、Li(Ni0.5Mn0.3Co0.2)O2、Li(Ni0.7Mn0.15Co0.15)O2、或Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2)、或锂镍钴铝氧化物(例如，LiNi0.8Co0.15Al0.05O2等)。
可以基于正极浆料中固含量总重量的80重量％至99.5重量％、例如85重量％至95重量％的量包括正极活性材料。
在正极活性材料的量为80重量％或更少的情况下，由于能量密度下降，因而容量可能减少。
粘合剂是一种辅助活性材料和导电剂之间的粘合以及与集电器的粘合的组分，其中通常以基于正极浆料中固含量总重量的1重量％至30重量％的量添加粘合剂。如果粘合剂的量少于1重量％，则电极活性材料与集电器之间的粘合力可能不足，而如果粘合剂的量大于30重量％，粘合力可得到改善，但由于相应地减少了电极活性材料的量，因而电池容量可能减少。
粘合剂的实例可以是聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(EPDM)、磺化的EPDM、苯乙烯-丁二烯橡胶、氟橡胶、各种共聚物、以及类似物。
另外，通常可以基于正极浆料中固含量总重量的1重量％至20重量％的量添加导电剂。
可没有特别限制地将任何导电剂用作导电剂，只要其具有导电性且不会在电池中引发不利的化学变化即可，并且，例如，可使用导电材料，例如：碳粉，诸如炭黑、乙炔黑(或Denka黑)、科琴黑(ketjenblack)、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、或热炭黑；石墨粉，诸如具有良好晶体结构的天然石墨、人工石墨、或石墨；导电纤维，诸如碳纤维或金属纤维；金属粉末，诸如氟化碳粉末、铝粉、和镍粉；导电晶须，诸如氧化锌晶须和钛酸钾晶须；导电金属氧化物，诸如钛氧化物；或聚苯撑衍生物。
导电剂通常以基于正极浆料中固含量总重量的0.5重量％至50重量％、具体是1重量％至15重量％、且更具体是3重量％至10重量％的量进行添加。如果导电剂的量过小至少于0.5重量％，则改善电导率的效果可能无法预期或者电池的电化学特性可能劣化，而如果导电剂的量过大至大于50重量％，由于正极活性材料的量可能相对减少，因而容量和能量密度可能减少。
那些以诸如乙炔黑(Chevron Chemical Company、Denka Singapore PrivateLimited、或Gulf Oil Company)、科琴黑、碳酸乙烯酯(EC)(Armak Company)、Vulcan XC-72(Cabot Company)、以及作为炉法炭黑的Super P(Timcal Graphite&Carbon)之类的名称售卖的产品可用作导电剂。
在正极中，在必要时可进一步添加填料至混合物中。选择性地使用作为抑制正极膨胀的组分的填料，其中填料没有特别的限制，只要它是纤维材料同时在电池中不引发化学变化即可，并且，例如，使用诸如聚乙烯和聚丙烯之类的烯烃类聚合物；和诸如玻璃纤维和碳纤维之类的纤维材料。
用于形成正极的溶剂可包括诸如N-甲基吡咯烷酮(NMP)、二甲基甲酰胺(DMF)、丙酮、和二甲基乙酰胺之类的有机溶剂或水，并且这些溶剂可单独使用或者以它们中两者或更多者的混合物进行使用。
溶剂可以这样一种量使用：考虑到浆料的涂布厚度和制造收率，使溶剂具有可溶解并分散电极活性材料、粘合剂、和导电剂的粘度。例如，可以这样一种量包括溶剂：使在包括正极活性材料以及选择性地包括粘合剂和导电剂在内的浆料中固含量的浓度在10重量％至60重量％(例如，20重量％至50重量％)的范围中。
负极可通过本领域中已知的典型方法来制备。例如，负极可通过在负极集电器上形成负极材料混合物层来制备。负极材料混合物层可通过用包括负极活性材料、粘合剂、导电剂、和溶剂的负极浆料涂布负极集电器、然后干燥并辊制涂布的负极集电器来形成。
负极集电器通常具有3μm至500μm的厚度。负极集电器没有特别的限制，只要其具有高导电性且不会在电池中引发不利的化学变化即可，并且，例如，可使用铜、不锈钢、铝、镍、钛、烧制碳、用碳、镍、钛、银或类似物中的一种进行表面处理的铜或不锈钢、铝镉合金、或类似物。另外，与正极集电器类似，负极集电器可具有细微的表面粗糙度以改善与负极活性材料的粘合强度，而且负极集电器可以以诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、无纺布体以及类似物的各种形状进行使用。
此外，负极活性材料可包括选自由锂金属、能够可逆地嵌入/脱嵌锂离子的碳材料、金属或锂与该金属的合金、金属复合氧化物、可掺杂或未掺杂锂的材料、和过渡金属氧化物组成的群组中的至少一种。
作为能够可逆地嵌入/脱嵌锂离子的碳材料，可没有特别限制地使用在锂离子二次电池中通常使用的碳基负极活性材料，并且，作为典型实例，可使用结晶碳、无定形碳、或它们两者。结晶碳的实例可以是石墨，诸如不规则的、平面状的、片状的、球状的、或纤维状的天然石墨或人工石墨，无定形碳的实例可以是软碳(低温烧结碳)或硬碳、中间相沥青碳化物、和烧制焦炭。
作为金属或锂与该金属的合金，可使用选自由铜(Cu)、镍(Ni)、钠(Na)、钾(K)、铷(Rb)、铯(Cs)、钫(Fr)、铍(Be)、镁(Mg)、钙(Ca)、锶(Sr)、硅(Si)、锑(Sb)、铅(Pb)、铟(In)、锌(Zn)、钡(Ba)、镭(Ra)、锗(Ge)、铝(Al)和锡(Sn)组成的群组中的金属、或者锂与该金属的合金。
可使用选自由以下组成的群组中的一种作为金属复合氧化物：PbO、PbO2、Pb2O3、Pb3O4、Sb2O3、Sb2O4、Sb2O5、GeO、GeO2、Bi2O3、Bi2O4、Bi2O5、LixFe2O3(0≤x≤1)、LixWO2(0≤x≤1)、和SnxMe1-xMe'yOz(Me：锰(Mn)、Fe、Pb或Ge；Me'：Al、硼(B)、磷(P)、Si、周期表的第I、II和III族元素、或卤素；0<x≤1；1≤y≤3；1≤z≤8)。
可掺杂和未掺杂锂的材料可包括：Si、SiOx(0<x<2)、Si-Y合金(其中Y是选自由碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、过渡金属、稀土元素、以及它们的组合组成的群组中的元素，并且Y不为Si)、Sn、SnO2、和Sn-Y(其中Y是选自由碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、过渡金属、稀土元素、以及它们的组合组成的群组中的元素，并且Y不为Sn)，也可使用SiO2和它们中的至少一种材料的混合物。元素Y可选自由以下元素组成的群组：Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、钪(Sc)、钇(Y)、Ti、锆(Zr)、铪(Hf)、
Rf)、V、铌(Nb)、Ta
Db)、Cr、Mo、钨(W)、
Sg)、锝(Tc)、铼(Re)、
(Bh)、Fe、Pb、钌(Ru)、锇(Os)、
Hs)、铑(Rh)、铱(Ir)、钯(Pd)、铂(Pt)、Cu、银(Ag)、金(Au)、Zn、镉(Cd)、B、Al、镓(Ga)、Sn、In、Ge、P、砷(As)、Sb、铋(Bi)、S、硒(Se)、碲(Te)、Po(钋)、以及它们的组合。
过渡金属氧化物可包括含锂钛复合氧化物(LTO)、钒氧化物、以及锂钒氧化物。
可以基于负极浆料中固含量总重量的80重量％至99重量％的量包括负极活性材料。
用于正极中的那些粘合剂和导电剂可同样地用作负极中包括的粘合剂和导电剂。
另外，溶剂可包括水或诸如NMP和醇之类的有机溶剂，并且可以以使得当包括负极活性材料以及选择性地包括粘合剂和导电剂时获得所期望的粘度的量进行使用。例如，可以使得包括负极活性材料以及选择性地包括粘合剂和导电剂在内的负极浆料中的固含量的浓度在50重量％至75重量％(例如50重量％至65重量％)的范围内的量包括溶剂。
本领域中典型使用的聚烯烃类聚合物和在烯烃类基板上形成的具有有机-无机复合层的复合隔板两者均可用作置于正极和负极之间并使得这些电极绝缘的隔板，但隔板并未特别地局限于此。
例如，隔板起到阻断两个电极之间的内部短路和浸渍电解质的作用，其中，在混合聚合物树脂、填料和溶剂以制备隔板组合物之后，将隔板组合物直接涂布到电极上并干燥以形成隔膜，或者，在隔板组合物浇铸到载体上并干燥之后，可通过将从载体剥离的隔膜层压到电极上来制备隔板。
典型使用的多孔聚合物膜，例如，由诸如乙烯均聚物、丙烯均聚物、乙烯/丁烯共聚物、乙烯/己烯共聚物、和乙烯/甲基丙烯酸酯共聚物之类的聚烯烃类聚合物制备的多孔聚合物膜，可单独或者以它们的叠片用作隔板。另外，可使用典型的多孔无纺布，例如，由高熔点玻璃纤维或聚对苯二甲酸乙二醇酯纤维形成的无纺布，但本发明不限于此。
在这种情况下，多孔隔板通常可具有0.01μm至50μm的孔径和5％至95％的孔隙度。另外，多孔隔板通常可具有5μm至300μm的厚度。
将具有上述结构的正极、负极、和隔板容纳在袋型壳体中，然后通过注入非水电解质来制备袋型电池，但本发明不限于此。根据本说明书的锂二次电池的形状没有特别的限制，但可使用采用罐的圆柱型或者棱柱型，以及可使用硬币型。
实施例
在下文中，将根据实施例更详细地描述本发明。然而，本发明可以多种不同的形式实施，并且不应解读为局限于本文中所阐述的实施方式。此外，提供这些示例实施方式以使得该描述全面和完整，并将本发明的范围完整地传递给本领域技术人员。
实施例1
(非水电解质溶液制备)
通过将0.1g由式1a表示的化合物加入到99.9g的在其中溶解有1MLiPF6的非水有机溶剂(碳酸乙烯酯(EC)：碳酸甲乙酯(EMC)＝30:70体积％)中，制备本发明的非水电解质溶液。
(正极制备)
将40g在其中作为正极活性材料颗粒的锂钴复合氧化物(LiCoO2)、作为导电剂的炭黑、和作为粘合剂的聚偏二氟乙烯(PVDF)以90:5:5(重量％)的比例混合的浆料与100gN-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)进行混合，制备正极活性材料浆料。将约100μm厚的正极集电器(Al薄膜)用该正极活性材料浆料进行涂布、干燥并辊压，以制备正极。
(负极制备)
将80g在其中作为负极活性材料的天然石墨、作为粘合剂的PVDF、和作为导电剂的炭黑以95:2:3(重量％)的比例混合的浆料与100g N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)进行混合，制备负极活性材料浆料。将90μm厚的负极集电器(Cu薄膜)用该负极活性材料浆料进行涂布、干燥并辊压，以制备负极。
(二次电池制备)
通过在其中将以上制备的正极和负极用聚乙烯多孔膜进行堆叠的典型方法来制备硬币型电池，然后通过向其中注入所制备的非水电解质溶液来制备锂二次电池。
实施例2
以与实施例1中相同的方式制备非水电解质溶液和包括该非水电解质溶液的锂二次电池，区别之处在于：在制备非水电解质溶液期间将0.1g作为第一添加剂的式1a的化合物和1g第二添加剂(FEC)加入至98.9g有机溶剂中(参见表1)。
实施例3
以与实施例1中相同的方式制备非水电解质溶液和包括该非水电解质溶液的锂二次电池，区别之处在于：在制备非水电解质溶液期间将2g作为第一添加剂的式1a的化合物加入至98g有机溶剂中(参见表1)。
实施例4
以与实施例1中相同的方式制备非水电解质溶液和包括该非水电解质溶液的锂二次电池，区别之处在于：在制备非水电解质溶液期间将5g作为第一添加剂的式1a的化合物加入至95g有机溶剂中(参见表1)。
实施例5
以与实施例1中相同的方式制备非水电解质溶液和包括该非水电解质溶液的锂二次电池，区别之处在于：在制备非水电解质溶液期间将6g作为第一添加剂的式1a的化合物加入至94g有机溶剂中(参见表1)。
实施例6
以与实施例1中相同的方式制备非水电解质溶液和包括该非水电解质溶液的锂二次电池，区别之处在于：在制备非水电解质溶液期间将7g作为第一添加剂的式1a的化合物加入至93g有机溶剂中(参见表1)。
比较例1
以与实施例1中相同的方式制备非水电解质溶液和包括该非水电解质溶液的锂二次电池，区别之处在于：在制备非水电解质溶液期间不加入添加剂(参见表1)。
比较例2
以与比较例1中相同的方式制备非水电解质溶液和包括该非水电解质溶液的锂二次电池，区别之处在于：在制备非水电解质溶液期间将1g作为第二添加剂的氟代碳酸乙烯酯加入至99g有机溶剂中(参见表1)。
试验例
试验例1、高温下循环后容量保持的评价
将实施例1至6中制备的锂二次电池和比较例1和2中制备的锂二次电池于45℃在恒流/恒压(CC/CV)条件下以1.0C/4.45V充电至4.45V/112mA，并以1.0C放电至3.0V的电压。这一充电放电循环重复200次，然后使用以下等式1计算容量保持。其结果示出于下表1中。
[等式1]
容量保持(％)＝[(200次循环后放电容量(mAh))/(1次循环后放电容量(mAh))]×100
试验例2、高温存储后容量保持的评价
将实施例1至6中制备的锂二次电池和比较例1和2中制备的锂二次电池于室温下在恒流/恒压(CC/CV)条件下以0.2C/4.45V充电至4.45V/112mA，并以0.2C放电至3.0V的电压以测量初始放电容量。
在此之后，将二次电池于室温下在恒流/恒压(CC/CV)条件下以0.2C/4.45V充电至4.45V/112mA，然后在60℃下存储4周。随后，将二次电池于室温下在恒流/恒压(CC/CV)条件下以0.2C/4.45V充电至4.45V/112mA，以0.2C放电至3.0V的电压以测量存储后放电容量，并使用以下等式2计算容量保持。其结果示出于下表1中。
[等式2]
容量保持(％)＝[4周存储后的放电容量(mAh)/初始放电容量(mAh)]×100
试验例3、高温存储后厚度增加率的评价
在试验例2中的初始充电和放电之后，将每一个电池设定至50％的荷电状态(SOC)以测量厚度，并且将这一厚度定义为初始厚度。随后，将在每一个电池于60℃存储4周之后测量的电池厚度定义为最终厚度。使用以下等式3计算电池的厚度增加率(％)，其结果示出于下表1中。
[等式3]
厚度增加率(％)＝[(最终厚度-初始厚度)/初始厚度]×100
试验例4、高温存储后电阻增加率的评价
在试验例2中的初始充电和放电之后，在室温下检查容量，然后将每一个电池根据放电容量充电至50％的SOC，并以3C的电流放电10秒，以通过电压降差值测量电阻，并且将这一电阻定义为初始电阻。
于60℃存储4周之后，以同样的方式测量电阻，将该电阻定义为最终电阻。使用以下等式4计算电阻增加率(％)。其结果示出于下表1中。
[等式4]
电阻增加率(％)＝[(4周后放电电阻-初始放电电阻)/(初始放电电阻)]×100
[表1]
如表1中所示，当检测于45℃高温下200次循环后的容量保持时，包括实施例1至5中制备的非水电解质溶液的二次电池的容量保持大约是81.6％以上，其中可以理解的是，与比较例1和2中制备的二次电池(其中包括不含有第一添加剂的非水电解质溶液)的容量保持相比，其容量保持得以改善。
对于实施例6中制备的锂二次电池，由于过量加入的第一添加剂导致了副反应，因而容量保持为80.4％，其中可以理解的是，与实施例1至5中制备的锂二次电池的容量保持相比，该容量保持是劣化的。
另外，如表1中所示，包括实施例1至5中制备的非水电解质溶液的二次电池具有大约82.3％以上的于60℃高温存储后的容量保持，但可以理解的是，包括比较例1和2中制备的非水电解质溶液的二次电池的于60℃高温存储后的容量保持下降至大约72.5％以下。
对于实施例6中制备的锂二次电池，由于过量加入的第一添加剂导致了副反应，因而高温存储后的容量保持为约81.2％，其中可以理解的是，与实施例1至5中制备的锂二次电池的容量保持相比，该容量保持是劣化的。
此外，如表1中所示，当检测包括实施例1至5中制备的非水电解质溶液的二次电池于60℃存储4周之后的电阻增加率和电池厚度增加率时，电阻增加率为约26.3％以下，厚度增加率为约20.6％以下，但对于包括比较例1和2中制备的非水电解质溶液的二次电池而言，可以理解的是，电阻增加率变劣至约34.2％以上，而厚度增加率变劣至约28.1％以上。
对于实施例6中制备的锂二次电池而言，由于过量添加的第一添加剂，电阻增加率为26.1％，这处于与实施例1至5中制备的锂二次电池的电阻增减率持平的水平，但可以理解的是，厚度增加率为约12.4％，这与实施例1至5中制备的锂二次电池相比是略有改善的。
从这些结果中，对于比较例1和2的二次电池而言，在这些二次电池中形成于正极表面和负极表面上的SEI的稳定性相对低于包括本发明的电解质添加剂的实施例1至5的二次电池的情形，可以理解的是，循环容量特性和高温存储特性两者均有变劣。
以上描述仅为根据本发明用于制备二次电池的示例性实施方式，因此本发明并非局限于此。在不脱离如随附的权利要求书所限定的本发明范围的情况下，本发明的真实范围应限定至本领域技术人员可对其做出各种改进和变化的程度。
Claims (10)
1.一种电解质添加剂，包括由式1a或式1b表示的化合物：
[式1a]
[式1b]
2.一种用于锂二次电池的非水电解质溶液，所述非水电解质溶液包括：
锂盐、有机溶剂、和第一添加剂，
其中所述第一添加剂是权利要求1所述的电解质添加剂。
3.如权利要求2所述的用于锂二次电池的非水电解质溶液，其中所述第一添加剂的含量为基于所述非水电解质溶液总重量的0.1重量％至6重量％。
4.如权利要求3所述的用于锂二次电池的非水电解质溶液，其中所述第一添加剂的含量为基于所述非水电解质溶液总重量的0.5重量％至5重量％。
5.如权利要求2所述的用于锂二次电池的非水电解质溶液，进一步包括选自由非锂化添加剂、锂化添加剂、和它们的混合物组成的群组中的第二添加剂。
6.如权利要求5所述的用于锂二次电池的非水电解质溶液，其中所述非锂化添加剂包括选自由碳酸酯基化合物、磷酸酯基化合物、硼酸酯基化合物、硅烷基化合物、含硫化合物、腈基化合物和氟苯基化合物组成的群组中的至少一种。
7.如权利要求5所述的用于锂二次电池的非水电解质溶液，其中所述非锂化添加剂的含量为基于所述非水电解质溶液总重量的0.01重量％至10重量％。
8.如权利要求5所述的用于锂二次电池的非水电解质溶液，其中所述锂化添加剂包括选自由卤化硼基锂、草酸硼基锂、咪唑基锂、磷酸类锂盐、和硫酸类锂盐组成的群组中的至少一种。
9.如权利要求5所述的用于锂二次电池的非水电解质溶液，其中所述锂化添加剂的含量为基于所述非水电解质溶液总重量的0.01重量％至10重量％。
10.一种锂二次电池，包括权利要求2所述的用于锂二次电池的非水电解质溶液。
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