CN107531577A - 低温烧结陶瓷材料、陶瓷烧结体以及陶瓷电子部件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种能够谋求低介电常数化以及高强度化的低温烧结陶瓷材料、以及使该低温烧结陶瓷材料烧结而得到的陶瓷烧结体。低温烧结陶瓷材料或陶瓷烧结体包含：换算为SiO2为65重量份以上且80重量份以下的Si；换算为BaO为5重量份以上且25重量份以下的Ba；换算为Al2O3为1重量份以上且10重量份以下的Al；换算为MnO为0.1重量份以上且5重量份以下的Mn；换算为B2O3为0.1重量份以上且5重量份以下的B；以及换算为Li2O为0.1重量份以上且小于3重量份的Li。该陶瓷烧结体例如可有利地利用于多层电路基板(1)或耦合器那样的陶瓷电子部件。

Description

低温烧结陶瓷材料、陶瓷烧结体以及陶瓷电子部件
技术领域
本发明涉及低温烧结陶瓷材料、使该低温烧结陶瓷材料烧结而得到的陶瓷烧结体、以及使用陶瓷烧结体构成的陶瓷电子部件，特别是，涉及用于谋求陶瓷烧结体中的低介电常数化以及高强度化的改良。
背景技术
作为在高频电子电路中应用的陶瓷电子部件用的电绝缘性材料，开发了一种能够与电阻率小的Ag、Cu等低熔点金属材料进行共烧的低温烧结陶瓷(LTCC：Low TemperatureCofired Ceramic)材料，并已被实用化。
一般来说，作为构成多层布线基板、耦合器、电感器等电子部件中的陶瓷层的陶瓷烧结体，为了抑制电信号的延迟、电磁相互干扰、电损耗而期望低介电常数的陶瓷烧结体。
作为满足这些要求的材料，例如，如日本专利第4569000号公报(专利文献1)记载的那样，有在SiO2填料中加入了包含大量SiO2的玻璃的玻璃类陶瓷材料。在专利文献1记载的材料中，通过使用富含SiO2的玻璃，从而其烧结体的相对介电常数实现了3～3.9这样的低介电常数。
如专利文献1记载的玻璃类陶瓷材料由于玻璃在高温的粘性高，所以脱脂性差。因此，一般在大气中进行烧成。在该情况下，作为共烧的导体材料，通常使用Ag。另一方面，若在还原性环境中对这样的玻璃类陶瓷材料进行烧成，则脱脂不充分，不能致密地烧结。
在此，若关注前述的多层布线基板、耦合器、电感器等电子部件，则可以想到今后会进一步发展小型化以及薄型化。因此，为了应对该情况，作为共烧的导体材料，与由于迁移等而可靠性存在问题的Ag相比，Cu更有希望。不过，为了与Cu导体进行共烧，需要在还原性环境中对陶瓷材料进行烧成。但是，如果还原性环境中的烧成是必须的，则如前述的专利文献1记载的玻璃类陶瓷材料并不适合。
此外，根据由本申请的发明人实施的测定实验，在专利文献1记载的陶瓷材料的烧结体的机械强度为100Mpa，非常低，因此存在缺乏可靠性之虞。
另一方面，例如在日本专利第4883224号公报(专利文献2)以及日本特开2002-29827号公报(专利文献3)中，记载了一种能够在大气中进行与Cu导体的共烧的低温烧结陶瓷材料。
在专利文献2记载的低温烧结陶瓷材料是以SiO2-BaO-Al2O3为主成分并向其中添加微量的MnO、TiO2以及MgO等而构成的。在专利文献3记载的低温烧结陶瓷材料以MgAl2O4为填料，并向其中混合了SiO2-B2O3-Al2O3-MgO类玻璃粉末。在这些专利文献1以及2记载的低温烧结陶瓷材料的烧结体以石英(SiO2)以及钡长石(BaAl2Si2O8)等为主结晶。
在这些专利文献2以及3记载的陶瓷烧结体具有比较高的机械强度。
然而，关于在专利文献2记载的低温烧结陶瓷材料，根据由本申请的发明人实施的测定实验，其烧结体的相对介电常数为6.9，比较高。此外，在专利文献3也记载了一种具有7前后的比较高的相对介电常数的陶瓷烧结体。因此，为了使用它们构成的陶瓷电子部件的高频化、低损耗化以及小型化，期望实现进一步降低了相对介电常数的低温烧结陶瓷材料。
在先技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第4569000号公报
专利文献2：日本专利第4883224号公报
专利文献3：日本特开2002-29827号公报
发明内容
发明要解决的课题
因此，本发明的目的在于，提供一种能够解决上述那样的问题的，更具体地，能够谋求低介电常数化以及高强度化的低温烧结陶瓷材料、使该低温烧结陶瓷材料烧结而得到的陶瓷烧结体、以及使用该陶瓷烧结体构成的陶瓷电子部件。
用于解决课题的技术方案
为了解决上述的技术课题，本发明涉及的低温烧结陶瓷材料的特征在于，包含：
换算为SiO2为65重量份以上且80重量份以下的Si；
换算为BaO为5重量份以上且25重量份以下的Ba；
换算为Al2O3为1重量份以上且10重量份以下的Al；
换算为MnO为0.1重量份以上且5重量份以下的Mn；
换算为B2O3为0.1重量份以上且5重量份以下的B；以及
换算为Li2O为0.1重量份以上且小于3重量份的Li。
在本发明涉及的低温烧结陶瓷材料中，若将组成比选择为更限定的范围，使得
将Si换算为SiO2为70重量份以上且80重量份以下，
将Ba换算为BaO为10重量份以上且20重量份以下，
将Al换算为Al2O3为3重量份以上且7重量份以下，
将Mn换算为MnO为2重量份，
将B换算为B2O3为2重量份，并且
将Li换算为Li2O为0.4重量份，
则使该低温烧结陶瓷材料烧结而得到的陶瓷烧结体能够实现更低的相对介电常数以及更高的机械强度。
上述的低温烧结陶瓷材料在烧结后其组成也没有实质的变化。因此，本发明涉及的陶瓷烧结体的特征在于，包含：
换算为SiO2为65重量份以上且80重量份以下的Si；
换算为BaO为5重量份以上且25重量份以下的Ba；
换算为Al2O3为1重量份以上且10重量份以下的Al；
换算为MnO为0.1重量份以上且5重量份以下的Mn；
换算为B2O3为0.1重量份以上且5重量份以下的B；以及
换算为Li2O为0.1重量份以上且小于3重量份的Li。
此外，本发明涉及的陶瓷烧结体也可以与上述的低温烧结陶瓷材料的情况同样地，为了实现更低的相对介电常数以及更高的机械强度而选择为更限定的组成范围，使得
将Si换算为SiO2为70重量份以上且80重量份以下，
将Ba换算为BaO为10重量份以上且20重量份以下，
将Al换算为Al2O3为3重量份以上且7重量份以下，
将Mn换算为MnO为2重量份，
将B换算为B2O3为2重量份，并且
将Li换算为Li2O为0.4重量份。
在第一优选实施方式中，本发明涉及的陶瓷烧结体的特征在于，包含玻璃，且作为结晶相而至少包含石英(SiO2)以及钡长石(BaAl2Si2O3)，在粉末X射线衍射测定中，在将钡长石的2θ(Cu-Kα)＝13.5°的峰强度设为Pc、且将石英的2θ(Cu-Kα)＝50.0°的峰强度设为Pq时，用Pq/Pc表示的峰强度比为2.2以上且5.3以下。
在第二优选实施方式中，本发明涉及的陶瓷烧结体的特征在于，包含玻璃，且作为结晶相而至少包含石英(SiO2)以及硅钡石(BaSi2O5)，在粉末X射线衍射测定中，在将硅钡石的2θ(Cu-Kα)＝28.80°的峰强度设为Ps、且将石英的2θ(Cu-Kα)＝50.0°的峰强度设为Pq时，用Pq/Ps表示的峰强度比为0.022以上且0.452以下。
本发明涉及的陶瓷烧结体在可有利地应用于具备由其构成的陶瓷层的陶瓷电子部件。因此，本发明也面向具备由上述的陶瓷烧结体构成的陶瓷层的陶瓷电子部件。
优选地，本发明涉及的陶瓷电子部件具备：层叠体，包含层叠的多个陶瓷层；以及导体，设置在层叠体的表面以及内部的至少一方。作为具有这种构造的陶瓷电子部件，例如，有多层布线基板，还有耦合器。此外，前述的导体优选包含难以引起迁移等问题的Cu。
发明效果
根据本发明涉及的低温烧结陶瓷材料，从后述的实验例可知，石英带来的低介电常数和钡长石或硅钡石带来的高强度发挥作用，从而能够得到具有小于6.0的相对介电常数以及150MPa以上的机械强度的陶瓷烧结体。
此外，本发明涉及的低温烧结陶瓷材料能够在还原性环境下以1000℃以下的温度进行烧结，因此能够与Cu进行共烧。因此，利用该低温烧结陶瓷材料得到的陶瓷烧结体在具备包含Cu的导体的陶瓷电子部件中，有利地用于构成陶瓷层。
附图说明
图1是示出作为使用本发明涉及的陶瓷烧结体构成的陶瓷电子部件的一个例子的多层电路基板1的剖视图。
图2是示出作为使用本发明涉及的陶瓷烧结体构成的陶瓷电子部件的另一个例子的耦合器21的外观的立体图。
具体实施方式
本发明涉及的低温烧结陶瓷材料的特征在于，包含：
换算为SiO2为65重量份以上且80重量份以下的Si；
换算为BaO为5重量份以上且25重量份以下的Ba；
换算为Al2O3为1重量份以上且10重量份以下的Al；
换算为MnO为0.1重量份以上且5重量份以下的Mn；
换算为B2O3为0.1重量份以上且5重量份以下的B；以及
换算为Li2O为0.1重量份以上且小于3重量份的Li。
通过使该低温烧结陶瓷材料烧结，从而得到如下的陶瓷烧结体。
该陶瓷烧结体实质上维持了上述的陶瓷材料具有的组成，与上述低温烧结陶瓷材料的情况同样地，其特征在于，具有如下的组成，即，包含：
换算为SiO2为65重量份以上且80重量份以下的Si；
换算为BaO为5重量份以上且25重量份以下的Ba；
换算为A12O3为1重量份以上且10重量份以下的Al；
换算为MnO为0.1重量份以上且5重量份以下的Mn；
换算为B2O3为0.1重量份以上且5重量份以下的B；以及
换算为Li2O为0.1重量份以上且小于3重量份的Li。
根据本发明涉及的陶瓷烧结体，从后述的实验例可知，石英带来的低介电常数和钡长石或硅钡石带来的高强度发挥作用，从而能够实现小于6.0的相对介电常数以及150MPa以上的机械强度。
若更限定地选择本发明涉及的低温烧结陶瓷材料或陶瓷烧结体具有的组成，使得
将Si换算为SiO2为70重量份以上且80重量份以下，
将Ba换算为BaO为10重量份以上且20重量份以下，
将Al换算为Al2O3为3重量份以上且7重量份以下，
将Mn换算为MnO为2重量份，
将B换算为B2O3为2重量份，并且
将Li换算为Li2O为0.4重量份，
则从后述的实验例可明确，在陶瓷烧结体中，能够像4.1以下的相对介电常数以及220MPa以上的机械强度那样，实现更低的相对介电常数以及更高的机械强度。
此外，使前述的低温烧结陶瓷材料烧结而得到的陶瓷烧结体作为结晶相而以给定的比例包含石英(SiO2)以及钡长石(BaAl2Si2O8)。
因此，本发明涉及的陶瓷烧结体也能够从结晶相的观点来表现。即，如果从结晶相的观点表现，则本发明涉及的陶瓷烧结体的特征在于，包含玻璃，且作为结晶相而至少包含石英以及钡长石，并作为必要条件，在粉末X射线衍射测定中，在将钡长石的2θ(Cu-Kα)＝13.5°的峰强度设为Pc、且将石英的2θ(Cu-Kα)＝50.0°的峰强度设为Pq时，用Pq/Pc表示的峰强度比为2.2以上且5.3以下。
此外，使前述的低温烧结陶瓷材料烧结而得到的陶瓷烧结体有时作为结晶相而以给定的比例包含石英(SiO2)以及硅钡石(BaSi2O5)。
在该情况下，如果从结晶相的观点来表现，则本发明涉及的陶瓷烧结体的特征在于，包含玻璃，且作为结晶相而至少包含石英以及硅钡石，并作为必要条件，在粉末X射线衍射测定中，在将硅钡石的2θ(Cu-Kα)＝28.80°的峰强度设为Ps、且将石英的2θ(Cu-Kα)＝50.0°的峰强度设为Pq时，用Pq/Ps表示的峰强度比为0.022以上且0.452以下。
本发明涉及的低温烧结陶瓷材料例如通过以下方式来提供，即，在以BaO-Al2O3-SiO2-MnO-ZrO2-TiO2-MgO为主成分的材料中，对石英(SiO2)进行增量，进而，添加作为烧结助剂的硼硅酸碱碱土玻璃，例如添加Li-Ba-Sr-Ca-Mg-B-Si-O类玻璃。另外，在上述的例示中，关于低温烧结陶瓷材料包含的元素中的Sr、Ca、Ti、Zr以及Mg，是可选的成分，即使含有微量这些成分，也不会给特性带来实质性的影响，这了在后述的实验例中确认。
本发明涉及的低温烧结陶瓷材料通过上述的玻璃的结晶化，即使通过还原性环境烧成也能够确保脱脂性，同时能够以1000℃以下的温度进行烧结。
另外，关于对本发明涉及的低温烧结陶瓷材料以及陶瓷烧结体各自的组成比和结晶相的限定的依据，将在后述的实验例中明确。
接着，对作为使用本发明涉及的陶瓷烧结体构成的陶瓷电子部件的一个例子的多层电路基板进行说明。
参照图1，多层电路基板1具备包含层叠的多个陶瓷层2的层叠体3。陶瓷层2由本发明涉及的陶瓷烧结体构成。在该层叠体3中，与陶瓷层2中的特定的陶瓷层关联地设置有各种导体。
作为上述的导体有：形成在层叠体3的层叠方向上的端面上的几个外部导体膜4和5；沿着陶瓷层2间的特定的界面形成的几个内部导体膜6；以及形成为贯通陶瓷层2中的特定的陶瓷层，并作为层间连接导体发挥功能的过孔导体7等。
设置在层叠体3的上端面的外部导体膜4用于向应搭载到层叠体3的外表面上的电子部件8以及9的连接。在图1中，图示了例如像半导体器件那样具备凸块电极10的电子部件8以及例如像片式电容器那样具备面状的端子电极11的电子部件9。此外，设置在层叠体3的下端面的外部导体膜5用于向安装该多层电路基板1的主板(未图示)的连接。
在这样的多层电路基板1具备的层叠体3通过对未加工的层叠体进行烧成而得到，未加工的层叠体具备应成为陶瓷层2的多个层叠的陶瓷坯层和由导电性膏形成的内部导体膜6以及过孔导体7，根据情况，还具备由导电性膏形成的外部导体膜4以及5。
在上述的未加工的层叠体中的陶瓷坯层中，包含本发明涉及的低温烧结陶瓷材料，通过对未加工的层叠体进行烧成，从而得到具备由本发明涉及的陶瓷烧结体构成的陶瓷层2的层叠体3。在该烧成中，即使应用还原性环境，也能够在确保脱脂性的同时以1000℃以下的温度使陶瓷材料烧结，因此用于形成内部导体膜6以及过孔导体7那样的导体的导电性膏也可以将Cu作为主成分。
另外，本发明并不限于具备具有上述那样的层叠构造的层叠体的多层电路基板，也能够应用于仅具备一个陶瓷层的单层构造的陶瓷基板。此外，还能够应用于对由本发明涉及的陶瓷烧结体构成的陶瓷层和由其它的相对介电常数比较高的陶瓷烧结体构成的陶瓷层进行了复合的复合型的多层电路基板。
接着，对作为使用本发明涉及的陶瓷烧结体构成的陶瓷电子部件的另一个例子的耦合器进行说明。
参照图2，耦合器21与上述的多层电路基板1的情况同样地，具备由层叠的多个陶瓷层构成的层叠体23。在该层叠体23中，与陶瓷层中的特定的陶瓷层关联地设置有各种导体。
作为导体，与多层电路基板1的情况同样地，有沿着陶瓷层之间的特定的界面形成的几个内部导体膜、以及形成为贯通陶瓷层中的特定的陶瓷层并作为层间连接导体而发挥功能的过孔导体等。虽然未图示，但是通过这些导体，在层叠体23的内部，除了对耦合器21而言需要的布线路径之外，还提供了用于构成滤波器的电容器以及电感器。
此外，在层叠体23的相互对置的侧面24以及25中的第一侧面24上，设置有三个外部端子电极26～28，在第二侧面25上，设置有三个外部端子电极29～31。
在这些外部端子电极26～31之中，例如，外部端子电极26用作输入端口，外部端子电极28用作输出端口。此外，外部端子电极29用作耦合端口，外部端子电极31用作以50Ω进行终端化的终端端口。外部端子电极27以及30用作被接地的接地端口。
在这样的耦合器21中，构成层叠体23的陶瓷层由本发明涉及的陶瓷烧结体构成。即，在烧成前的未加工的层叠体中的陶瓷坯层中，包含本发明涉及的低温烧结陶瓷材料，通过对未加工的层叠体进行烧成，从而得到具备由本发明涉及的陶瓷烧结体构成的陶瓷层的层叠体23。在该烧成中，即使应用还原性环境，也能够在确保脱脂性的同时以1000℃以下的温度使陶瓷材料烧结，因此用于形成内部导体膜以及过孔导体那样的导体的导电性膏可以包含Cu。
接着，对为了决定本发明的范围而实施的实验例进行说明。
[实验例1]
(填料原料以及玻璃的制作)
[表1]
玻璃记号 SiO2 BaO B2O3 Li2O SrO CaO MgO
G1 27 55 15 3 0 0 0
G2 15 67 15 3 0 0 0
G3 20 62 15 3 0 0 0
G4 45 37 15 3 0 0 0
G5 47 35 15 3 0 0 0
G6 72 15 15 3 0 0 0
G7 67 30 15 3 0 0 0
G8 12 70 15 3 0 0 0
G9 2 80 15 3 0 0 0
G10 32 65 0 3 0 0 0
G11 30 66 1 3 0 0 0
G12 17 47 33 3 0 0 0
G13 13 40 44 3 0 0 0
G14 30 55 15 0 0 0 0
G15 26 58 15 0.8 0 0 0
G16 27 53 15 11.1 0 0 0
G17 27 48 15 12.0 0 0 0
G18 27 52 15 3 3 0 0
G19 27 52 15 3 0 3 0
G20 27 52 15 3 0 0 3
G21 27 52 15 3 1 1 1
(单位：重量份)
调配成为起始原料的氧化物或碳酸盐，使得通过氧化物换算而成为表1所示的玻璃组成，将它们放入Pt坩埚中，使其熔融了一小时。关于该熔融，应用了1300～1500℃的范围的温度，且应用了与玻璃组成相应的合适的温度。接着，在使该玻璃熔液骤冷后，进行了粉碎，得到了表1所示的玻璃记号G1～G21各自涉及的玻璃粉末。
另外，关于表1所示的玻璃粉末试样中的几种，在后述的实验例2中也进行了使用。
[表2]
(单位：重量份)
另一方面，称量了如表2的“填料”一栏所示的氧化物并进行了混合，在大气中，以800℃进行预烧，得到了陶瓷预烧粉末。
接着，将如前所述地得到的玻璃粉末G1～G21中的、表2的“玻璃”中的“种类”一栏所示的玻璃粉末以“量”一栏所示的添加量添加到上述的“填料”一栏所示的陶瓷预烧粉末中，得到了各试样涉及的调配粉末。
在表3示出了将表2所示的各试样涉及的调配粉末包含的氧化物各自的量按每个元素进行合计而求出的量。在表3中，在“主要成分”一栏示出作为必要成分的SiO2、BaO、Al2O3、MnO、B2O3以及Li2O，对于不添加或者即使添加也是微量的作为可选成分的SrO、CaO、TiO2、ZrO2以及MgO，示于“添加成分”一栏。
[表3]
(单位：重量份)
(生片的制作)
接着，在表2以及表3所示的各试样涉及的调配粉末中添加溶剂、粘合剂以及增塑剂，并充分混合，通过应用刮刀法，从而得到了陶瓷生片。
(烧成以及共烧)
接着，在上述陶瓷生片上，印刷以Cu为导电成分的导电性膏，形成了应成为电极的导电性膏膜。
接着，将形成了导电性膏膜的陶瓷生片进行层叠、压接，将得到的未加工的层叠体在还原性环境中以990℃的温度进行了烧成。
(评价)
对于经过上述的烧成工序而得到的各试样涉及的烧结体，如表4所示，对其“烧结性”、“相对介电常数”以及“机械强度”进行了评价。另外，关于“烧结性”，将烧结体浸渍于油墨，通过目视来观察油墨对烧结体的浸染状况，根据其结果，判断是否致密地进行了烧结，在表4中，在致密的情况下表示为“○”，在反之的情况下表示为“×”。对于“烧结性”评价为“×”的试样，未测定“相对介电常数”以及“机械强度”。此外，关于“机械强度”，测定了基于三点弯曲的抗弯强度。
此外，将各试样涉及的烧结体进行粉碎，使用得到的粉末测定了粉末XRD衍射。关于该粉末XRD衍射的测定，作为X射线衍射测定装置而使用“RINT2000”(JEOL制造)，同时作为X射线而使用40kV、300mA的Cu-Kα线，并在扫描速度2θ：8°/min、室温：25℃的条件下进行。
粉末XRD衍射测定的结果，确认了烧结体至少包含石英(SiO2)以及钡长石(BaAl2Si2O8)。
根据得到的XRD衍射图案，求出了钡长石的2θ(Cu-Kα)＝13.5°的峰强度(高度)和石英的2θ(Cu-Kα)＝50.0°的峰强度(高度)。在表4中，分别将钡长石的峰强度示于“Pc”一栏，将石英的峰强度示于“Pq”一栏。此外，求出用Pq/Pc表示的峰强度比，并将其示于表4的“峰强度比Pq/Pc”一栏。
[表4]
在表4以及前述的表2以及表3中，在试样编号中附加了＊的是本发明的范围外的试样。即，在表4中，将对应于“烧结性”为“×”、“相对介电常数”为6.0以上、“机械强度”小于150MPa中的任一者的试样设为本发明的范围外。
本发明的范围内的试样，即，试样1、3、4、7、8、11、12、15、16、19、20、23、24以及26～38满足“烧结性”为“○”、“相对介电常数”小于6.0、且“机械强度”为150MPa以上这样的条件。根据表4可知，在本发明的范围内的试样中，“峰强度比Pq/Pc”为2.2以上且5.3以下。此外，如表3所示，本发明的范围内的试样满足如下条件，即，“SiO2”为65重量份以上且80重量份以下，“BaO”为5重量份以上且25重量份以下，“Al2O3”为1重量份以上且10重量份以下，“MnO”为0.1重量份以上且5重量份以下，“B2O3”为0.1重量份以上且5重量份以下，以及“Li2O”为0.1重量份以上且小于3重量份。
特别地，如表3所示，试样34～38具有如下的更限定性的组成，即，“SiO2”为70重量份以上且80重量份以下，“BaO”为10重量份以上且20重量份以下，“Al2O3”为3重量份以上且7重量份以下，“MnO”为2重量份，“B2O3”为2重量份，“Li2O”为0.4重量份。根据这些试样34～38，根据表4可知，能够像4.1以下的相对介电常数以及220MPa以上的机械强度那样，实现更低的相对介电常数以及更高的机械强度。
与它们相对地，关于本发明的范围外的试样2，表3所示的“SiO2”小于65重量份，此外，“BaO”超过25重量份，表4所示的“峰强度比Pq/Pc”小于2.2。其结果是，“相对介电常数”成为了6.0以上。
关于本发明的范围外的试样5，“SiO2”超过80重量份，“峰强度比Pq/Pc”不能评价，“烧结性”为“×”。
关于本发明的范围外的试样6，“SiO2”超过80重量份，此外，“BaO”小于5重量份，“峰强度比Pq/Pc”超过了5.3。其结果是，“烧结性”为“×”。
关于本发明的范围外的试样9，“BaO”超过25重量份，“峰强度比Pq/Pc”小于2.2。其结果是，“相对介电常数”为6.0以上，此外，“机械强度”小于150MPa。
关于本发明的范围外的试样10，“Al2O3”小于1重量份，“峰强度比Pq/Pc”不能评价。其结果是，“机械强度”小于150MPa。
关于本发明的范围外的试样13，“Al2O3”超过10重量份，“峰强度比Pq/Pc”小于2.2。其结果是，“相对介电常数”成为了6.0以上。
关于本发明的范围外的试样14，“MnO”小于0.1重量份。其结果是，“烧结性”为“×”。
关于本发明的范围外的试样17，“MnO”超过5重量份，“峰强度比Pq/Pc”小于2.2。其结果是，“相对介电常数”成为了6.0以上。
关于本发明的范围外的试样18，“B2O3”小于0.1重量份。其结果是，“烧结性”为“×”。
关于本发明的范围外的试样21，“B2O3”超过了5重量份。其结果是，“烧结性”为“×”。
关于本发明的范围外的试样22，“Li2O”小于0.1重量份。其结果是，“烧结性”为“×”。
关于本发明的范围外的试样25，“Li2O”为3重量份以上。其结果是，“烧结性”为“×”。
另外，在上述实验例中，基于表2以及表3所示的作为起始原料的所调配的陶瓷材料的组成比，对“烧结性”、“相对介电常数”、“机械强度”以及“峰强度比Pq/Pc”进行了考察。但是，根据对使上述陶瓷材料烧结而得到的陶瓷烧结体进行溶解处理而得到的溶液的成分分析，确认了这些烧成后的烧结体具有与烧成前的陶瓷材料实质上相同的组成。
此外，在试样26～33中，作为添加成分，包含了微量的SrO、CaO、TiO2、ZrO2以及MgO中的至少一种，与不包含这些成分的试样比较可知，这些成分的微量添加并不会给特性带来实质性的影响。
[实验例2]
(填料原料以及玻璃的制作)
[表5]
与实验例1的情况同样地，称量了表5的“填料”一栏所示的氧化物并进行了混合，在大气中以800℃进行预烧，得到了陶瓷预烧粉末。
接着，将表1所示的玻璃粉末G1～G21中的、表5的“玻璃”中的“种类”一栏所示的玻璃粉末按“量”一栏所示的添加量添加到上述的“填料”一栏所示的陶瓷预烧粉末中，得到了各试样涉及的调配粉末。
(生片的制作)
接着，在表5所示的各试样涉及的调配粉末中添加溶剂、粘合剂以及增塑剂，并充分混合，通过应用刮刀法，从而得到了陶瓷生片。
(烧成以及共烧)
接着，在上述陶瓷生片上，印刷以Cu为导电成分的导电性膏，形成了应成为电极的导电性膏膜。
接着，将形成了导电性膏膜的陶瓷生片进行层叠、压接，将得到的未加工的层叠体在还原性环境中以990℃的温度进行了烧成。用ZrO2传感器对烧成时的烧成炉内的环境的氧分压进行测定，并记入到表5的“烧成氧浓度”一栏。
(评价)
关于经过上述的烧成工序而得到的各试样涉及的烧结体，如表6所示，以与实验例1的情况同样的要领，对其“烧结性”、“相对介电常数”以及“机械强度”进行评价，并以与实验例1的情况同样的要领进行了表示。
此外，将各试样涉及的烧结体进行粉碎，使用得到的粉末，以与实验例1的情况同样的条件测定了粉末XRD衍射。
粉末XRD衍射测定的结果，确认了包含石英(SiO2)、钡长石(BaAl2Si2O8)以及硅钡石(BaSi2O5)。
根据得到的XRD衍射图案，求出了硅钡石的2θ(Cu-Kα)＝28.80°的峰强度(高度)和石英的2θ(Cu-Kα)＝50.0°的峰强度(高度)。在表6中，分别将硅钡石的峰强度示于“Ps”一栏，将石英的峰强度示于“Pq”一栏。此外，求出用Pq/Ps表示的峰强度比，并将其示于表6的“峰强度比Pq/Ps”一栏。
[表6]
在表6以及前述的表5中，在试样编号中附加了＊的是本发明的范围外的试样。即，在表6中，将满足“烧结性”为“×”、“相对介电常数”为6.0以上、“机械强度”小于150MPa中的任一者的试样设为本发明的范围外。
本发明的范围内的试样，即，试样40、41以及43满足“烧结性”为“○”、“相对介电常数”小于6.0、且“机械强度”为150MPa以上这样的条件。从表6可知，在本发明的范围内的试样中，“峰强度比Pq/Ps”为0.022以上且0.452以下。
此外，本发明的范围内的试样满足如下的条件，即，若按每个元素进行合计而求出表5所示的各试样涉及的调配粉末包含的氧化物各自的量，则“SiO2”为65重量份以上且80重量份以下，“BaO”为5重量份以上且25重量份以下，“Al2O3”为1重量份以上且10重量份以下，“MnO”为0.1重量份以上且5重量份以下，“B2O3”为0.1重量份以上且5重量份以下，以及“Li2O”为0.1重量份以上且小于3重量份。
与它们相对地，关于本发明的范围外的试样39，表6所示的“峰强度比Pq/Ps”小于0.022，“烧结性”为“×”。
关于本发明的范围外的试样42以及44，“峰强度比Pq/Ps”超过了0.452。
附图标记说明
1：多层电路基板；
2：陶瓷层；
3、23：层叠体；
4、5：外部导体膜；
6：内部导体膜；
7：过孔导体；
26～31：外部端子电极。

Claims (11)

1.一种低温烧结陶瓷材料，包含：
换算为SiO2为65重量份以上且80重量份以下的Si；
换算为BaO为5重量份以上且25重量份以下的Ba；
换算为Al2O3为1重量份以上且10重量份以下的Al；
换算为MnO为0.1重量份以上且5重量份以下的Mn；
换算为B2O3为0.1重量份以上且5重量份以下的B；以及
换算为Li2O为0.1重量份以上且小于3重量份的Li。
2.根据权利要求1所述的低温烧结陶瓷材料，其中，包含：
换算为SiO2为70重量份以上且80重量份以下的所述Si；
换算为BaO为10重量份以上且20重量份以下的所述Ba；
换算为Al2O3为3重量份以上且7重量份以下的所述Al；
换算为MnO为2重量份的所述Mn；
换算为B2O3为2重量份的所述B；以及
换算为Li2O为0.4重量份的所述Li。
3.一种陶瓷烧结体，包含：
换算为SiO2为65重量份以上且80重量份以下的Si；
换算为BaO为5重量份以上且25重量份以下的Ba；
换算为Al2O3为1重量份以上且10重量份以下的Al；
换算为MnO为0.1重量份以上且5重量份以下的Mn；
换算为B2O3为0.1重量份以上且5重量份以下的B；以及
换算为Li2O为0.1重量份以上且小于3重量份的Li。
4.根据权利要求3所述的陶瓷烧结体，其中，包含：
换算为SiO2为70重量份以上且80重量份以下的所述Si；
换算为BaO为10重量份以上且20重量份以下的所述Ba；
换算为Al2O3为3重量份以上且7重量份以下的所述Al；
换算为MnO为2重量份的所述Mn；
换算为B2O3为2重量份的所述B；以及
换算为Li2O为0.4重量份的所述Li。
5.根据权利要求3所述的陶瓷烧结体，其中，
包含玻璃，且作为结晶相而至少包含石英(SiO2)以及钡长石(BaAl2Si2O8)，
在粉末X射线衍射测定中，在将所述钡长石的2θ(Cu-Kα)＝13.5°的峰强度设为Pc、且将所述石英的2θ(Cu-Kα)＝50.0°的峰强度设为Pq时，用Pq/Pc表示的峰强度比为2.2以上且5.3以下。
6.根据权利要求3所述的陶瓷烧结体，其中，
包含玻璃，且作为结晶相而至少包含石英(SiO2)以及硅钡石(BaSi2O5)，
在粉末X射线衍射测定中，在将所述硅钡石的2θ(Cu-Kα)＝28.80°的峰强度设为Ps、且将所述石英的2θ(Cu-Kα)＝50.0°的峰强度设为Pq时，用Pq/Ps表示的峰强度比为0.022以上且0.452以下。
7.一种陶瓷电子部件，具备由权利要求3至6中的任一项所述的陶瓷烧结体构成的陶瓷层。
8.根据权利要求7所述的陶瓷电子部件，其中，具备：
层叠体，包含层叠的多个所述陶瓷层；以及
导体，设置在所述层叠体的表面以及内部的至少一方。
9.根据权利要求8所述的陶瓷电子部件，其中，
该陶瓷电子部件为多层布线基板。
10.根据权利要求8所述的陶瓷电子部件，其中，
该陶瓷电子部件为耦合器。
11.根据权利要求8至10中的任一项所述的陶瓷电子部件，其中，
所述导体包含Cu。
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