CN103547544B - 玻璃陶瓷组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种玻璃陶瓷组合物，其绝缘可靠性高、且仅通过调整组成即可在低相对介电常数至高相对介电常数的宽范围内容易地得到所需相对介电常数的制品。本发明的玻璃陶瓷组合物，其用于例如陶瓷多层模块（1）中具备的多层陶瓷基板（2）的陶瓷层（3），所述玻璃陶瓷组合物包含：包含MgAl2O4和Mg2SiO4中的至少一方的第1陶瓷；包含BaO、RE2O3（RE为稀土类元素）和TiO2的第2陶瓷；分别包含44.0～69.0重量%的RO（R为碱土类金属）、14.2～30.0重量%的SiO2、10.0～20.0重量%的B2O3、0.5～4.0重量%的Al2O3、0.3～7.5重量%的Li2O和0.1～5.5重量%的MgO的玻璃；以及MnO。
Description
技术领域
本发明涉及玻璃陶瓷组合物，尤其涉及能够在1000℃以下的温度下进行烧成、适合构成玻璃陶瓷基板的玻璃陶瓷组合物，所述玻璃陶瓷基板用于面向例如LC滤波器等高频用途的陶瓷电子部件。
背景技术
作为对本发明而言有意义的玻璃陶瓷组合物，有例如日本特开2002－29827号公报（专利文献1）和日本特开2003－63861号公报（专利文献2）中记载的玻璃陶瓷组合物。
首先，在专利文献1中记载了将具有较高相对介电常数的高介电常数陶瓷层和具有较低相对介电常数的低介电常数陶瓷层层叠而成的复合层叠陶瓷电子部件，尤其是作为用于形成低介电常数陶瓷层的玻璃陶瓷组合物，在其权利要求1中记载了包含MgAl2O4系陶瓷和玻璃的玻璃陶瓷组合物。更详细而言，记载了包含MgAl2O4系陶瓷粉末和玻璃粉末的玻璃陶瓷组合物，所述玻璃粉末包含以SiO2换算为13～50重量%的氧化硅、以B2O3换算为8～60重量%的氧化硼、以Al2O3换算为0～20重量%的氧化铝和以MgO换算为10～55重量%的氧化镁。
此外，在专利文献1的权利要求2中记载了还可以以20重量%以下的比例包含碱土类金属氧化物，在其权利要求6中记载了玻璃的含量优选为总体的20～80重量%的方案。
根据专利文献1中记载的玻璃陶瓷组合物，其烧结体可以获得相对介电常数为例如8以下这样的较低相对介电常数，适于高频用途。
其次，在专利文献2中记载了将具有较高相对介电常数的高介电常数陶瓷层和具有较低相对介电常数的低介电常数陶瓷层层叠而成的复合层叠陶瓷电子部件。
尤其是，构成上述高介电常数陶瓷层的高介电常数材料包含BaO－TiO2－RE2O3（RE为稀土类元素）系电介质和玻璃。根据专利文献2的权利要求2，玻璃包含10～25重量%的SiO2、10～40重量%的B2O3、25～55重量%的MgO、0～20重量%的ZnO、0～15重量%的Al2O3、0.5～10重量%的Li2O和0～10重量%的RO（R为Ba、Sr和Ca中的至少1种）。此外，如专利文献2的权利要求4所记载的那样，玻璃的含量优选为15～35重量%。
另一方面，作为构成上述低介电常数陶瓷层的低介电常数材料，在专利文献2中记载了与专利文献1类似的材料。
本件发明人对如上所述的专利文献1和2中记载的各玻璃陶瓷组合物反复进行了实验，结果发现首先对绝缘可靠性尚有应改善的地方。其原因推测如下。
专利文献1和2各自记载的玻璃陶瓷组合物中所含的玻璃是为了能够在1000℃以下的温度进行烧成而制作出玻璃，其为易结晶化的组成。在专利文献1和2记载的玻璃陶瓷组合物中，在烧成过程中玻璃成分和陶瓷成分发生反应而析出结晶，因此难以使完成烧成时刻的结晶的量和玻璃成分的量稳定化。而且，推测这种完成烧成时刻的结晶的量和玻璃成分的量的不稳定性会降低绝缘可靠性。
例如，专利文献1和2各自记载的玻璃陶瓷组合物中所含的玻璃包含较多的MgO，由此认为，若玻璃中的MgO较多，则认为会从玻璃成分析出MgAl2O4和/或Mg2SiO4的结晶，这会招致绝缘可靠性的降低。
此外，尤其是就专利文献2记载的高介电常数材料而言，为了能够在1000℃以下的温度下进行烧成而需要添加玻璃，另一方面，为了提高相对介电常数而需要包含BaO－TiO2－RE2O3系电介质。但是，从该BaO－TiO2－RE2O3系电介质游离的Ti离子会引起氧缺陷。而且，此种氧缺陷可能会成为尤其是使在高温、高电压、长时间等的使用下的绝缘可靠性降低的原因。
此外，本件发明人反复实验的结果认识到以下问题：就专利文献1和2记载的各玻璃陶瓷组合物所具有的组成而言，难以在低相对介电常数至高相对介电常数的宽范围内稳定地获得所需的相对介电常数的制品。
即，如前所述，专利文献1和2记载的玻璃陶瓷组合物中所含的玻璃在烧成过程容易与陶瓷成分反应而结晶化。若析出结晶，则相对介电常数发生变化，因此难以得到所需的相对介电常数。
此外，专利文献1和2记载的玻璃陶瓷组合物中所含的玻璃对MgAl2O4系陶瓷、BaO－TiO2－RE2O3系电介质的润湿性不佳。因此，如果不添加较多的玻璃，则无法使玻璃陶瓷组合物烧结。但是，若玻璃的添加量较多，则导致相对介电常数降低。基于以上原因，尤其是难以制作高介电常数材料。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2002－29827号公报
专利文献2：日本特开2003－63861号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
为此，本发明的目的在于，想要提供一种能够解决上述问题的玻璃陶瓷组合物，所述玻璃陶瓷组合物绝缘可靠性高、且仅通过调整组成就可在低相对介电常数至高相对介电常数的宽范围内容易地得到所需相对介电常数的制品。
用于解决技术问题的手段
为了解决上述技术问题，本发明的玻璃陶瓷组合物，其特征在于，其包含：
（1）第1陶瓷，包含MgAl2O4和Mg2SiO4中的至少一方；
（2）第2陶瓷，包含BaO、RE2O3（RE为稀土类元素。以下同样。）和TiO2；
（3）玻璃，分别包含44.0～69.0重量%的RO（R为选自Ba、Ca和Sr中的至少1种碱土类金属。以下同样。）、14.2～30.0重量%的SiO2、10.0～20.0重量%的B2O3、0.5～4.0重量%的Al2O3、0.3～7.5重量%的Li2O和0.1～5.5重量%的MgO；以及
（4）MnO。
在本发明的玻璃陶瓷组合物中，为了实现低介电常数材料，而设为以下组成：含有47.55～69.32重量%的上述第1陶瓷，含有6～20重量%的上述玻璃，含有7.5～18.5重量%的上述MnO，且作为上述第2陶瓷而分别包含0.38～1.43重量%的BaO、1.33～9.5重量%的RE2O3和0.95～6.75重量%的TiO2。在该第1优选实施方式中，受到注目的是玻璃的含量较少。
根据上述第1优选实施方式的玻璃陶瓷组合物，如由后述的实验例所获知的那样，可以得到相对介电常数为15以下、绝缘可靠性高、Qf值高、静电容量温度系数（TCC）以绝对值计为150ppm/K以下的烧结体。
在第1优选实施方式的玻璃陶瓷组合物中，可以还包含0.23重量%以下的CuO。
此外，在第1优选实施方式的玻璃陶瓷组合物中，若还包含3～20重量%的包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方的第3陶瓷，则如由后述的实验例所获知的那样，就其烧结体而言，能够使其相对介电常数进一步降低而达到例如8以下，此外，还能够使其TCC以绝对值计为100ppm/K以下。
如上所述，包含第3陶瓷的玻璃陶瓷组合物可以还包含0.3重量%以下的CuO，所述第3陶瓷包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方。
本发明的第2优选实施方式的玻璃陶瓷组合物选择其组成以实现高介电常数材料。第2优选实施方式的玻璃陶瓷组合物的组成设为：含有1～15重量%的上述第1陶瓷，含有3～15重量%的上述玻璃，含有2.3～10重量%的上述MnO，作为上述第2陶瓷而分别包含2.5～15.7重量%的BaO、24.6～65.3重量%的RE2O3和11.2～36.4重量%的TiO2。在该第2优选实施方式中，受到注目的也是玻璃的含量较少。
根据上述第2优选实施方式的玻璃陶瓷组合物，如由后述的实验例所获知的那样，可以得到相对介电常数为30以上、绝缘可靠性高、Qf值高、静电容量温度系数（TCC）以绝对值计为150ppm/K以下的烧结体。
在第2优选实施方式中，可以还包含1.2重量%以下的CuO。
本发明的第3优选实施方式的玻璃陶瓷组合物选择其组成以实现具有上述低介电常数材料和高介电常数材料的中间的相对介电常数的材料。第3优选实施方式的玻璃陶瓷组合物的组成设为：含有15.5～47重量%的上述第1陶瓷，含有7～20重量%的上述玻璃，含有5.5～20.5重量%的上述MnO，作为上述第2陶瓷而分别包含2.1～5.2重量%的BaO、13.2～34.75重量%的RE2O3和9.5～24.75重量的TiO2。在该第3优选实施方式中，受到注目的也是玻璃的含量较少。
根据上述第3优选实施方式的玻璃陶瓷组合物，如由后述的实验例所获知的那样，可以得到相对介电常数为20～25的范围、绝缘可靠性高、Qf值高、静电容量温度系数（TCC）以绝对值计为60ppm/K以下的烧结体。
在第3优选实施方式中，可以还包含1.2重量%以下的CuO。
此外，在第3优选实施方式中，可以还包含7.5重量%以下的第3陶瓷，所述第3陶瓷包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方。
发明效果
根据本发明的玻璃陶瓷组合物，会起到如下效果。
（A）在此所含的玻璃难以结晶化，并且包含MnO，因此烧结体的绝缘可靠性高。
（B）玻璃的润湿性高、并且反应性低，因此即使减少玻璃成分也可以使其烧结，相反，即使增多玻璃成分，也难以发生反应而保持稳定，因此能够以宽范围调整陶瓷成分和玻璃成分的各自的含量，可以容易地提供从低介电常数品至高介电常数品的宽范围的制品。
附图说明
图1是表示作为实现本发明的玻璃陶瓷组合物的用途的层叠型陶瓷电子部件的一例的陶瓷多层模块1的剖面图。
图2是将图1所示的陶瓷多层模块1分解表示的立体图。
图3是表示作为实现本发明的玻璃陶瓷组合物的用途的层叠型陶瓷电子部件的另一例的LC滤波器21的外观的立体图。
图4是图3所示的LC滤波器21所提供的等效电路图。
图5是将在制造图3所示的LC滤波器21时供于烧成工序的作为中间制品的未加工的层叠体22分解表示的立体图。
图6是表示作为图1所示的陶瓷多层模块1的变形例的陶瓷多层模块1a的剖面图。
具体实施方式
本发明的玻璃陶瓷组合物，其特征在于，包含：（1）第1陶瓷、（2）第2陶瓷、（3）玻璃和（4）MnO，
（1）第1陶瓷包含MgAl2O4和Mg2SiO4中的至少一方，
（2）第2陶瓷包含BaO、RE2O3和TiO2，
（3）玻璃分别包含44.0～69.0重量%的RO（R为选自Ba、Ca和Sr中的至少1种碱土类金属。以下同样。）、14.2～30.0重量%的SiO2、10.0～20.0重量%的B2O3、0.5～4.0重量%的Al2O3、0.3～7.5重量%的Li2O和0.1～5.5重量%MgO。
根据本发明的玻璃陶瓷组合物，如由后述的实验例所获知的那样，会起到如下效果。
（A）烧结体的绝缘可靠性高。
上述玻璃成为难以结晶化的组成。因此，使在完成烧成时刻的结晶量和玻璃成分量稳定，由此可以提高绝缘可靠性。这是由于：与专利文献1和2记载的玻璃陶瓷组合物所含的玻璃相比，该玻璃的MgO含量较少，因此可以抑制MgAl2O4、Mg2SiO4的结晶的析出，而且通过增多RO含量，可以成为不发生结晶化的组成。
此外，上述玻璃陶瓷组合物包含MnO。专利文献1和2记载的玻璃陶瓷组合物不含MnO。由Ti氧化物的还原而产生的Ti离子会引起氧缺陷，可能成为使在高温、高电压、长时间等的使用下的绝缘可靠性降低的原因。在本发明中，通过以Mn置换Ti位从而抑制氧缺陷的产生。推测这还有助于绝缘可靠性的提高。
（B）可以在低相对介电常数至高相对介电常数的宽范围内容易地得到所需相对介电常数的制品。
如前所述，专利文献1和2记载的玻璃容易与陶瓷成分反应而结晶化，因此相对介电常数容易发生变化。与此相对，本发明的玻璃陶瓷组合物所含的玻璃难以结晶化，因此容易制作具有所需相对介电常数的制品。
此外，本发明的玻璃陶瓷组合物所含的玻璃为对上述第1陶瓷和上述第2陶瓷的润湿性高、且反应性低的玻璃。因此，就该玻璃陶瓷组合物而言，即使减少玻璃成分也能使其烧结，反之，即使增多玻璃成分难以发生反应而保持稳定。因此，在玻璃陶瓷组合物中，可以以宽范围调整陶瓷成分和玻璃成分的各自的含量，因此仅通过调整陶瓷成分和玻璃成分的各含量，即可容易地提供低介电常数品至高介电常数品的宽范围的制品。
需要说明的是，本发明的玻璃陶瓷组合物的组成在烧成前后不会发生大幅变动。有时玻璃中的B2O3、Li2O在烧成时会挥发，即使在此种情况下，烧成后的其他成分的比率仍与烧成前大致不变。
参照图1和图2，对作为本发明的玻璃陶瓷组合物的用途的一例的陶瓷多层模块1进行说明。
陶瓷多层模块1具备多层陶瓷基板2。多层陶瓷基板2具有包含被层叠的多个陶瓷层3的层叠结构。陶瓷层3由将本发明的玻璃陶瓷组合物烧成而得的玻璃陶瓷烧结体构成。
多层陶瓷基板2具有各种配线导体。作为配线导体，典型地有沿着陶瓷层3间的特定的界面所形成的内部导体膜6、以贯通特定的陶瓷层3的方式而延伸的导通孔导体7、以及形成在多层陶瓷基板2的外表面上的外部导体膜8。
在多层陶瓷基板2的上表面搭载有多个电子部件9～17。在图示的电子部件9～17中，例如电子部件9为二极管，电子部件11为层叠陶瓷电容器，电子部件16为半导体IC。这些电子部件9～17在与形成在多层陶瓷基板2的上表面的特定的外部导体膜8电连接的同时，与形成在多层陶瓷基板2的内部的配线导体一起构成陶瓷多层模块1所需的电路。
在多层陶瓷基板2的上表面固定有用于遮蔽（shield）电子部件9～17的导电性盖18。导电性盖18与上述特定的导通孔导体7电连接。
此外，陶瓷多层模块1以形成在多层陶瓷基板2的下表面上的特定的外部导体膜8作为连接用端子而安装到未图示的母板（motherboard）上。
多层陶瓷基板2可以使用周知的陶瓷层叠一体烧成技术来制造。
即，首先，制作用于陶瓷层3的陶瓷生片。更具体而言，在本发明的玻璃陶瓷组合物中添加包含粘合剂树脂和溶剂的有机载体（organicvehicle），得到陶瓷浆料。利用例如刮刀法将该陶瓷浆料成形为片状，在干燥后，冲裁成规定的尺寸，由此得到陶瓷生片。然后，为了在该陶瓷生片上形成配线导体，而按照所需的图案赋予例如以铜或银为主成分的导电性糊剂。
接着，将规定片数的如上操作而得到的陶瓷生片按照规定的顺序层叠，然后，在厚度方向加压。
接着，将如上操作而得到的未加工的层叠体在1000℃以下、例如800～1000℃的温度下进行烧成，由此可以得到多层陶瓷基板2。在此，在配线导体以铜为主成分时，在氮气气氛等非氧化性气氛中实施烧成；在配线导体以银为主成分时，在大气等氧化性气氛中实施烧成。
接着，采用焊料等将电子部件9～17搭载在多层陶瓷基板2的表面，并安装导电性盖18，由此完成陶瓷多层模块1。
参照图3至图5，对作为本发明的玻璃陶瓷组合物的用途的另一例的LC滤波器21进行说明。
如图3所示，LC滤波器21具备作为层叠结构物的部件本体23，在该部件本体23的外表面上，在各端部设有端子电极24和25，在各侧面的中间部设有端子电极26和27，其中，所述层叠结构物通过具有多个被层叠的陶瓷层而构成。
就LC滤波器21而言，如图4所示，其在端子电极24和25之间构成所串联连接的2个电感L1和L2，且在电感L1和L2的连接点与端子电极26和27之间构成电容C。
图5所示的未加工的层叠体22可通过被烧成而成为部件本体23，其具有多个被层叠的陶瓷生片28～40。需要说明的是，陶瓷生片的层叠数并不限定于图示的层叠数。
在本发明的玻璃陶瓷组合物中添加包含粘合剂树脂和溶剂的有机载体，将它们混合而得到陶瓷浆料，利用刮刀法将所得的陶瓷浆料成形为片状，干燥后，冲裁成规定的大小，由此得到各陶瓷生片28～40。
此外，为了提供如图4所示的电感L1和L2、以及电容C，而按照以下的方式设置配线导体并使其与陶瓷生片28～40中的特定的陶瓷生片关联。
在陶瓷生片30上形成构成电感L1的一部分的线圈图案41，并且形成从该线圈图案41的一端延伸的引出图案42，在线圈图案41的另一端设置有导通孔导体43。引出图案42与端子电极24连接。
在陶瓷生片31上形成构成电感L1的一部分的线圈图案44，并且在该线圈图案44的一端设置有导通孔导体45。线圈图案44的另一端与上述导通孔导体43连接。
在陶瓷生片32上设置与上述的导通孔导体45连接的导通孔导体46。
在陶瓷生片33上形成构成电容C的一部分的电容器图案47，并且形成从电容器图案47延伸的引出图案48和49。引出图案48和49与端子电极26和27连接。此外，在陶瓷生片33上设置与上述导通孔导体46连接的导通孔导体50。
在陶瓷生片34上形成构成电容C的一部分的电容器图案51，并且设置与电容器图案51连接的导通孔导体52。电容器图案51与上述导通孔导体50连接。
在陶瓷生片35上形成构成电容C的一部分的电容器图案53，并且形成从该电容器图案53延伸的引出图案54和55。引出图案54和55与端子电极26和27连接。此外，在该陶瓷生片35上设置与上述导通孔导体52连接的导通孔导体56。
在陶瓷生片36上设置与上述的导通孔导体56连接的导通孔导体57。
在陶瓷生片37上形成构成电感L2的一部分的线圈图案58，在该线圈图案58的一端设置导通孔导体59。线圈图案58的另一端与上述导通孔导体57连接。
在陶瓷生片38上形成构成电感L2的一部分的线圈图案60，并且形成从该线圈图案60的一端延伸的引出图案61。引出图案61与端子电极25连接。线圈图案60的另一端与上述导通孔导体59连接。
在形成作为如上的配线导体的线圈图案41、44、58和60、引出图案42、48、49、54、55和61、导通孔导体43、45、46、50、52、56、57和59、以及电容器图案47、51和53时，使用例如以铜或银为主成分的导电性糊剂，为了赋予该导电性糊剂，而应用例如丝网印刷。
为了得到未加工的层叠体22，按照图5所示的顺序层叠陶瓷生片28～40，在厚度方向进行加压。
之后，将未加工的层叠体22在1000℃以下、例如800～1000℃的温度下进行烧成，由此可以得到图3所示的部件本体23。在此，与上述陶瓷多层模块1的情况相同，在配线导体以铜为主成分时，在氮气气氛等非氧化性气氛下实施烧成，在配线导体以银为主成分时，在大气等氧化性气氛中实施烧成。
接着，在部件本体23的外表面上形成端子电极24～27。为了形成这些端子电极24～27，而应用例如以铜或银为主成分的导电性糊剂的涂布和烘烤、或者蒸镀、镀敷或溅射等薄膜形成法等。
按照以上方式操作可以得到LC滤波器21。
成为本发明的玻璃陶瓷组合物的用途的电子部件并不限定于如图示那样的陶瓷多层模块1、LC滤波器21。例如对于多芯片模块用多层陶瓷基板、混合IC用多层陶瓷基板等各种多层陶瓷基板、或者在这些多层陶瓷基板上搭载有电子部件的各种复合电子部件、以及芯片型层叠电容器和芯片型层叠电介质天线等各种芯片型层叠电子部件，也可以应用本发明的玻璃陶瓷组合物。
如前所述，根据本发明的玻璃陶瓷组合物，能够以宽范围调整陶瓷成分和玻璃成分的各自的含量，因此，仅通过改变陶瓷成分和玻璃成分的各含量，即可根据用途容易地调整该烧结体的相对介电常数。例如可以容易地调整图1和图2所示的多层陶瓷基板2中的陶瓷层3的相对介电常数、图3所示的LC滤波器21的部件本体23所具备的陶瓷层的相对介电常数。
作为第1实施方式，为了实现相对介电常数较低的低介电常数材料，而优选以下组成：含有47.55～69.32重量%的上述第1陶瓷，含有6～20重量%的上述玻璃，含有7.5～18.5重量%的上述MnO，作为上述第2陶瓷而分别包含0.38～1.43重量%的BaO、1.33～9.5重量%的RE2O3和0.95～6.75重量%的TiO2。
根据上述第1实施方式，如由后述的实验例所获知的那样，可以得到相对介电常数为15以下、绝缘可靠性高、Qf值高、静电容量温度系数（TCC）以绝对值计为150ppm/K以下的烧结体。
在第1实施方式中，还可以包含0.23重量%以下的CuO。
此外，若在第1实施方式的玻璃陶瓷组合物中，还包含3～20重量%的包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方的第3陶瓷，则如后述的实验例所获知的那样，就其烧结体而言，能够使其相对介电常数进一步降低而达到例如8以下，此外，还能够使TCC以绝对值计为100ppm/K以下。
如上述所述，包含第3陶瓷的玻璃陶瓷组合物可以还包含0.3重量%以下的CuO，其中所述第3陶瓷包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方。
另一方面，作为第2实施方式，为了实现相对介电常数较高的高介电常数材料，而优选以下组成：含有1～15重量%的上述第1陶瓷，含有3～15重量%的上述玻璃，含有2.3～10重量%的上述MnO，作为上述第2陶瓷而分别包含2.5～15.7重量%的BaO、24.6～65.3重量%的RE2O3和11.2～36.4重量%的TiO2。
根据上述第2实施方式，如由后述的实验例所获知的那样，可以得到相对介电常数为30以上、绝缘可靠性高、Qf值高、静电容量温度系数（TCC）以绝对值计为150ppm/K以下的烧结体。
在第2实施方式中，可以还包含1.2重量%以下的CuO。
如由上述第1实施方式的玻璃陶瓷组合物和第2实施方式的玻璃陶瓷组合物的各特性所获知的那样，根据本发明的玻璃陶瓷组合物，可以仅通过改变其组成比率而容易地调整烧结体的相对介电常数。因此，例如对图1和图2所示的多层陶瓷基板2而言，并不是由相同的玻璃陶瓷组合物的烧结体构成在此所具备的全部多个陶瓷层3，而可以如图6所示的陶瓷多层模块1a所具备的多层陶瓷基板2a那样，由相对介电常数不同的玻璃陶瓷组合物的烧结体构成在此所具备的陶瓷层4和陶瓷层5。
在图6中，对与图1所示的要素相当的要素标记相同的参照符号，并省略对其的重复说明。
参照图6，多层陶瓷基板2a具有低介电常数陶瓷层4和高介电常数陶瓷层5，多个低介电常数陶瓷层4位于夹持多个高介电常数陶瓷层5的位置。
低介电常数陶瓷层4由上述第1实施方式的相对介电常数较低的低介电常数材料构成，高介电常数陶瓷层5由上述第2实施方式的相对介电常数较高的高介电常数材料构成。在多个内部导体膜6中，与高介电常数陶瓷层5关联而设置的几个内部导体膜是为形成静电容量而配置的，由此构成电容器元件。在此，由于高介电常数陶瓷层5具有较高相对介电常数，因此在上述电容器元件中，可以取得较大的静电容量。此外，与低介电常数陶瓷层4相关而设置的内部导体膜6可以得到优异的高频特性。
此外，成为低介电常数陶瓷层4的第1实施方式的玻璃陶瓷组合物与成为高介电常数陶瓷层5的第2实施方式的玻璃陶瓷组合物，为仅组成比率不同、均包含共同的元素的本发明的玻璃陶瓷组合物，因此就对低介电常数陶瓷层4和高介电常数陶瓷层5而言，可以同时烧成而使之无问题地烧结。
对于图3所示的LC滤波器21的部件本体23所具备的陶瓷层而言也是同样的。若参照图5进行说明，则各种陶瓷生片28～40并非使用相同的玻璃陶瓷组合物来制作，在陶瓷生片28～40中，尤其是就有助于电容C的构成的陶瓷生片33和34而言，可以使用第2实施方式的玻璃陶瓷组合物来制作，就其他的陶瓷生片28～32和35～40而言，可以使用第1实施方式的玻璃陶瓷组合物来制作。由此，在电容C中可以得到较大的静电容量。此外，在电感L1和L2中可以得到优异的高频特性。
而且，作为第3实施方式，为了实现具有上述第1实施方式的低介电常数材料与第2实施方式的高介电常数材料的中间的相对介电常数的材料，而优选以下组成：含有15.5～47重量%的上述第1陶瓷，含有7～20重量%的上述玻璃，含有5.5～20.5重量%的上述MnO，作为上述第2陶瓷而分别包含2.1～5.2重量%的BaO、13.2～34.75重量%的RE2O3和9.5～24.75重量%的TiO2。
根据上述第3实施方式，如由后述的实验例所获知的那样，可以得到相对介电常数在20～25的范围、绝缘可靠性高、Qf值高、静电容量温度系数（TCC）以绝对值计为60ppm/K以下的烧结体。
在第3实施方式中，可以还包含1.2重量%以下的CuO。
此外，在第3实施方式中，可以还包含7.5重量%以下的包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方的第3陶瓷。
接着，对于为了确认利用本发明的玻璃陶瓷组合物得到的特性、以及关于玻璃陶瓷组合物而为了求出本发明的范围或更优选的范围而实施的实验例进行说明。
［玻璃的准备］
首先，作为玻璃陶瓷组合物中所含的玻璃且在以下的实验例中所通用的玻璃，将按照表1所示的组成调配的物质在1100～1400℃的温度下熔融，骤冷而玻璃化后，进行湿式粉碎，由此准备了各种组成的玻璃粉末。
[表1]
［实验例1］
在实验例1中，制作了介电常数较低的电介质材料。
首先，作为第1陶瓷，将MgCO3和Al2O3按照规定的比率进行调配，进行煅烧、湿式粉碎，由此制作尖晶石化合物：MgAl2O4，并且将MgCO3和SiO2按照规定的比率调配，进行煅烧、湿式粉碎，由此制作镁橄榄石化合物：Mg2SiO4。
接着，按照表2和表3所示的组成，将表1所示的玻璃、MgAl2O4、Mg2SiO4、BaO、TiO2、作为RE2O3的Nd2O3和Sm2O3、MnO、以及CuO的各粉末进行调配、混合后，加入有机溶剂和粘合剂，制作浆料。
[表2]
[表3]
接着，利用刮刀法将上述浆料成形为片状，进行干燥，由此得到陶瓷生片。使用该陶瓷生片适当制作试样，如表4和表5所示那样对相对介电常数（εr）、Qf、静电容量温度系数（β）和绝缘可靠性进行了评价。
更具体而言，在测定εr和Qf时，对上述陶瓷生片进行切割、层叠、压接，由此制作具有0.6mm×50mm×50mm的尺寸的压接体。将其在990℃的温度下进行烧成，由此得到作为试样的陶瓷基板。使用该陶瓷基板，利用空腔共振器法测定εr和Qf。此时，将测定频率设为约25GHz。
在该实验例中，目的是得到εr为15以下的电介质材料。将Qf低于5000的情况判断为不合格。
在进行β的测定和绝缘可靠性的评价时，在对上述陶瓷生片进行了切割后，为了形成内部电极，而在陶瓷生片上印刷包含Cu的导电性糊剂，之后，经过层叠、压接、烧成、形成外部电极的各工序，得到作为试样的层叠陶瓷电容器。该层叠陶瓷电容器中的相邻的内部电极间距离为10μm，叠合的电极面积为4mm□。
而且，在－40℃～85℃的范围内测定上述层叠陶瓷电容器静电容量，求出以20℃为基准的静电容量温度系数β。将β以绝对值计超过150ppm/K的情况判定为不合格。
此外，在150℃的温度下对上述层叠陶瓷电容器施加100小时的DC200V的试验后，测定绝缘电阻，在该试验后的log(IR［Ω］)低于11时，判定为不合格，在表4和表5的“绝缘可靠性”栏中以“×”来表示，另一方面，在log(IR［Ω］)为11以上时，判定为合格，在表4和表5的“绝缘可靠性”栏中以“○”来表示。
需要说明的是，在表4和表5的“备注”栏中将未充分进行烧结的试样表示为“未烧结”，此外，在“备注”栏中将玻璃未进行玻璃化的试样表示为“未玻璃化”，未对这些试样并进行εr、Qf、β和绝缘可靠性的各评价。此外，在“备注”栏中简洁地记载了该实验例中为不合格的试样的不合格理由。
[表4]
[表5]
在表4和表5中，对在该实验例中判定为不合格的试样的试样编号标记*。
由表1～表5可知以下情况。
首先，对表2和表4所示的试样1～48进行考察。在试样1～48中使用了表1所示的所有玻璃G1～G36。需要说明的是，试样1～48中的“玻璃”的含量均固定在“13重量%”。
在试样1和试样2中未充分地进行烧结。推测这是由于使用了Li2O含量少于0.3重量%的玻璃G1。
在试样6和试样7中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Li2O含量多于7.5重量%的玻璃G5。
在试样11和试样12中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于使用了碱土类金属含量少于44.0重量%的玻璃G8。
在试样18中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了碱土类金属含量多于69.0重量%的玻璃G13。
在试样20中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了B2O3含量少于10.0重量%的玻璃G15。
在试样22中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了SiO2含量多于30.0重量%的玻璃G17。
在试样24中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了B2O3含量多于20.0重量%的玻璃G19。
在试样39和试样40中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于使用了MgO含量少于0.1重量%的玻璃G32。
在试样41和试样42中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了MgO含量多于5.5重量%的玻璃G33。
在试样43和试样44中，未玻璃化。推测这是由于使用了SiO2含量少于14.2重量%的玻璃G34。
在试样45和试样46中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Al2O3含量少于0.5重量%的玻璃G35。
在试样47和试样48中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Al2O3含量多于4.0重量%的玻璃G36。
在除上述试样1、2、6、7、11、12、18、20、22、24以及39～48以外的表2和表4所示的试样3～5、8～10、13～17、19、21、23以及25～38中，显示出Qf为5000GHz以上、β以绝对值计为150ppm/K以下、以及绝缘可靠性以log(IR［Ω］)计为11以上的良好结果。
推测这是由于使用了满足碱土类金属含量为44.0～69.0重量%、SiO2含量为14.2～30.0重量%、B2O3含量为10.0～20.0重量%、Al2O3含量为0.5～4.0重量%、Li2O含量为0.3～7.5重量%以及MgO含量为0.1～5.5重量%的条件的玻璃G2、G3、G4、G6、G7、G9、G10、G11、G12、G14、G16、G18、G20、G21、G22、G23、G24、G25、G26、G27、G28、G29、G30以及G31中的任意一种玻璃。
在属于表2和表4所示的试样、且除了得到“未烧结”或“未玻璃化”的评价结果的试样以外的所有试样中，得出εr为15以下的值。
接着，对表3和表5所示的试样49～87进行考察。在试样49～87中，使用表1所示的玻璃G22作为“玻璃”，并且变更了“玻璃”、“第1陶瓷”、“第2陶瓷”、“MnO”和“CuO”的各含量。
在试样49中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于第2陶瓷中的BaO含量少于0.38重量%。
在试样50中，未充分进行烧结。推测这是由于MnO含量少于7.5重量%。
在试样54中，未充分进行烧结。推测这是由于玻璃含量少于6重量%。
在试样57中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于作为第1陶瓷的Mg2SiO4含量多于69.32重量%。
在试样58中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于第2陶瓷中的TiO2含量少于0.95重量%。
在试样69中，绝缘可靠性降低。推测这是由于作为第2陶瓷中的RE2O3的Nd2O3含量多于9.5重量%。
在试样72中，绝缘可靠性降低。推测这是由于第2陶瓷中的BaO含量多于1.43重量%。
在试样73中，绝缘可靠性降低。推测这是由于玻璃含量多于20重量%。
在试样76中，绝缘可靠性降低。推测这是由于第2陶瓷中的TiO2含量多于6.75重量%。
在试样77中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于MnO含量多于18.5重量%。
在试样78中，绝缘可靠性降低。推测这是由于CuO含量多于0.23重量%。
在试样82中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于作为第2陶瓷中的RE2O3的Nd2O3含量少于1.33重量%。
在试样83中，Qf降低。推测这是由于作为第1陶瓷的Mg2SiO4含量少于47.55重量%。
在试样84中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于作为第1陶瓷的MgAl2O4含量多于69.32重量%。
在试样85中，Qf降低。推测这是由于作为第1陶瓷的MgAl2O4含量少于47.55重量%。
在试样86中，绝缘可靠性降低。推测这是由于作为第2陶瓷中的RE2O3的Sm2O3含量多于9.5重量%。
在试样87中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于作为第2陶瓷中的RE2O3的Sm2O3含量少于1.33重量%。
在除上述试样49、50、54、57、58、69、72、73、76～78以及82～87以外的表3和表5所示的试样51～53、55、56、59～68、70、71、74、75以及79～81中，显示出Qf为5000GHz以上、β以绝对值计为150ppm/K以下、以及绝缘可靠性以log(IR［Ω］)计为11以上的良好结果。
推测这是由于满足了第1陶瓷含量为47.55～69.32重量%、玻璃含量为6～20重量%、MnO含量为7.5～18.5重量%、BaO含量为0.38～1.43重量%、RE2O3含量为1.33～9.5重量%、TiO2含量为0.95～6.75重量%、以及CuO含量为0.23重量%以下的条件。
在属于表3和表5所示的试样、且除了得到“未烧结”的评价结果的试样以外的所有试样中，得出εr为15以下的值。
需要说明的是，在实验例1中，作为第2陶瓷中的RE2O3，使用了Nd2O3和Sm2O3，但是使用其他稀土类元素的情况也被确认到显示同样的倾向。
［实验例2］
在实验例2中，与实验例1同样地制作低介电常数的电介质材料，并尤其是对在该低介电常数的电介质材料中添加包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方的第3陶瓷所带来的影响进行调查。
与实验例1的情况同样地，准备了尖晶石化合物：MgAl2O4和镁橄榄石化合物：Mg2SiO4、BaO、TiO2、作为RE2O3的Nd2O3和Sm2O3、MnO、以及CuO的各粉末。
此外，在该实验例2中，作为第3陶瓷，如表6所示，将MgCO3、Al2O3和SiO2按照规定的比率进行调配，进行煅烧、湿式粉碎，由此制作堇青石（cordierite）化合物：Mg2Al4Si5O18的粉末。此外，作为第3陶瓷，同样地如表6所示，将BaCO3、Al2O3和SiO2按照规定的比率进行调配，进行煅烧、湿式粉碎，由此制作钡长石化合物：BaAl2Si2O8的粉末。
而且，如表7所示，准备：属于提供上述堇青石化合物：Mg2Al4Si5O18和钡长石化合物：BaAl2Si2O8的构成元素的氧化物、且就上述氧化物而言并不充分的BaO、MgO、Al2O3和SiO2的各粉末。
接着，按照表6和表7所示的组成，将表1所示的玻璃、MgAl2O4、Mg2SiO4、BaO、TiO2、作为RE2O3的Nd2O3和Sm2O3、MnO、以及CuO的各粉末进行调配。而且，在表6所示的试样中，调配有作为第3陶瓷的Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8的各粉末。此外，在表7所示的试样112中，还调配了MgO、Al2O3和SiO2的各粉末。在表7所示的试样113中，还调配了MgO、Al2O3和SiO2的各粉末，并且增加了BaO粉末的量。而且，将这些粉末混合后，加入有机溶剂和粘合剂，制作浆料。
以下，按照与实验例1的情况同样的要领制作试样，如表8所示，对相对介电常数（εr）、Qf、静电容量温度系数（β）和绝缘可靠性进行了评价。在该实验例中，目的是得到如εr为8以下这样的εr更低的电介质材料。需要说明的是，更严格地将β以绝对值计超过100ppm/K的情况判定为不合格。实施了与实验例1的情况相同的试验，并在表8的“绝缘可靠性”栏中将试验后的log(IR［Ω］)低于11的情况表示为“×”，另一方面，将log(IR［Ω］)为11以上的情况表示为“○”。
需要说明的是，在表8的“备注”栏中，简洁地记载了该实验例中为不合格的试样的不合格理由。
[表8]
在表8中，对在该实验例中判定为不合格的试样的试样编号标记*。
由表6～表8可知以下情况。
对包含3重量%以上的包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方的第3陶瓷的试样102、104～106以及108～113与不具有这种构成的试样101、103以及107进行比较，由此可知：前者得到8以下这样的更低εr，并且静电容量温度系数β以绝对值计为100ppm/K以下。
此外，如由试样112和113所获知的那样，就如Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8那样的复合氧化物而言，即使添加作为其原材的单体氧化物，也能得到同样的效果。
另一方面，在包含多于20重量%的包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方的第3陶瓷的试样106和110中，观察到Qf降低。
［实验例3］
在实验例3中，制作了较高的介电常数的电介质材料。
与实验例1的情况同样地，准备了作为第1陶瓷的尖晶石化合物：MgAl2O4和镁橄榄石化合物：Mg2SiO4、成为第2陶瓷的BaO、TiO2、和作为RE2O3的Nd2O3、MnO、以及CuO的各粉末。
接着，按照表9和表10所示的组成，将表1所示的玻璃、MgAl2O4、Mg2SiO4、BaO、TiO2、Nd2O3、MnO和CuO的各粉末进行调配，混合后，加入有机溶剂和粘合剂，制作了浆料。
[表9]
[表10]
以下，按照与实验例1的情况同样的要领制作试样，如表11和表12所示，对相对介电常数（εr）、Qf、静电容量温度系数（β）和绝缘可靠性进行了评价。在该实验例中，目的是得到εr为30以上的电介质材料。将Qf低于5000GHz的情况判定为不合格，将β以绝对值计超过150ppm/K的情况判定为不合格。此外，实施了与实验例1的情况相同的试验，并在表11和表12的“绝缘可靠性”栏中将试验后的log(IR［Ω］)低于11的情况表示为“×”，另一方面，将log(IR［Ω］)为11以上的情况表示为“○”。
需要说明的是，在表11和表12的“备注”栏中将未充分进行烧结的试样表示为“未烧结”，此外，在“备注”栏中将玻璃未进行玻璃化的试样表示为“未玻璃化”，并未对这些试样进行εr、Qf、β和绝缘可靠性的各评价。此外，在“备注”栏中，简洁地记载了该实验例中为不合格的试样的不合格理由。
[表11]
[表12]
在表11和表12中，对在该实验例中判定为不合格的试样的试样编号标记*。
由表9～表12可知以下情况。
首先，对表9和表11所示的试样201～236进行考察。在试样201～236中使用了表1所示的所有玻璃G1～G36。需要说明的是，试样201～236中的“玻璃”的含量均固定为“9重量%”。
在试样201中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了Li2O含量少于0.3重量%的玻璃G1。
在试样205中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Li2O含量多于7.5重量%的玻璃G5。
在试样208中，εr较低，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了碱土类金属含量少于44.0重量%的玻璃G8。
在试样213中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了碱土类金属含量多于69.0重量%的玻璃G13。
在试样215中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了B2O3含量少于10.0重量%的玻璃G15。
在试样217中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了SiO2含量多于30.0重量%的玻璃G17。
在试样219中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了B2O3含量多于20.0重量%的玻璃G19。
在试样232中，Qf降低。推测这是由于使用了MgO含量少于0.1重量%的玻璃G32。
在试样233中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了MgO含量多于5.5重量%的玻璃G33。
在试样234中，未玻璃化。推测这是由于使用了SiO2含量少于14.2重量%的玻璃G34。
在试样235中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Al2O3含量少于0.5重量%的玻璃G35。
在试样236中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Al2O3含量多于4.0重量%的玻璃G36。
在除上述试样201、205、208、213、215、217、219以及232～236以外的表9和表11所示的试样202～204、206、207、209～212、214、216、218、以及220～231中，显示出εr为30以上、并且Qf为5000GHz以上、β以绝对值计为150ppm/K以下、以及绝缘可靠性以log(IR［Ω］)计为11以上的良好结果。
推测这是由于使用了满足碱土类金属含量为44.0～69.0重量%、SiO2含量为14.2～30.0重量%、B2O3含量为10.0～20.0重量%、Al2O3含量为0.5～4.0重量%、Li2O含量为0.3～7.5重量%、以及MgO含量为0.1～5.5重量%的条件的玻璃G2、G3、G4、G6、G7、G9、G10、G11、G12、G14、G16、G18、G20、G21、G22、G23、G24、G25、G26、G27、G28、G29、G30和G31中的任意一种玻璃。
接着，对表10和表12所示的试样237～270进行考察。在试样237～270中，使用表1所示的玻璃G22作为“玻璃”，并且变更了“玻璃”、“第1陶瓷”、“第2陶瓷”、“MnO”和“CuO”的各含量。
在试样237中，绝缘可靠性降低。推测这是由于第2陶瓷中的BaO含量多于15.7重量%。
在试样238中，εr低于30。推测这是由于第2陶瓷中的BaO含量少于2.5重量%。
在试样240中，绝缘可靠性降低。推测这是由于第2陶瓷中的TiO2含量少于11.2重量%。
在试样243中，εr低于30。推测这是由于第2陶瓷中的TiO2含量多于36.4重量%。
在试样245中，未充分进行烧结。推测这是由于作为第2陶瓷中的RE2O3的Nd2O3含量多于65.3重量%。
在试样249中，εr低于30。推测这是由于作为第2陶瓷中的RE2O3的Nd2O3含量少于24.6重量%。
在试样250中，未充分进行烧结。推测这是由于玻璃含量少于3重量%。
在试样255中，绝缘可靠性降低。推测这是由于玻璃含量多于15重量%。
在试样256和试样260中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于作为第1陶瓷的MgAl2O4或Mg2SiO4的含量多于15重量%。
在试样259和试样263中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于作为第1陶瓷的MgAl2O4或Mg2SiO4的含量少于1重量%。
在试样264中，绝缘可靠性降低。推测这是由于MnO含量少于2.3重量%。
在试样266中，Qf降低。推测这是由于MnO含量多于10重量%。
在试样270中，绝缘可靠性降低。推测这是由于CuO含量多于1.2重量%。
在除上述试样237、238、240、243、245、249、250、255、256、259、260、263、264、266和270以外的表10和表12所示的试样239、241、242、244、246～248、251～254、257、258、261、262、265以及267～269中，显示出Qf为5000GHz以上、β以绝对值计为150ppm/K以下、以及绝缘可靠性以log(IR［Ω］)计为11以上的良好结果。
推测这是由于满足了第1陶瓷含量为1～15重量%、玻璃含量为3～15重量%、MnO含量为2.3～10重量%、BaO含量为2.5～15.7重量%、RE2O3含量为24.6～65.3重量%、TiO2含量为11.2～36.4重量%以及CuO含量为1.2重量%以下的条件。
需要说明的是，在实验例3中，作为第2陶瓷中的RE2O3，使用了Nd2O3，但是使用以Sm2O3为代表的其他稀土类元素的情况也被确认到显示同样的倾向。
［实验例4］
在实验例4中，制作具有实验例1和2中制作的低介电常数的电介质材料与实验例3中制作的高介电常数的电介质材料的中间的介电常数的电介质材料。
与实验例1的情况同样地，准备作为第1陶瓷的尖晶石化合物：MgAl2O4和镁橄榄石化合物：Mg2SiO4、成为第2陶瓷的BaO、TiO2、作为RE2O3的Nd2O3和Sm2O3、MnO、以及CuO的各粉末。而且，与实验例2的情况同样地，准备堇青石化合物：Mg2Al4Si5O18的粉末和钡长石化合物：BaAl2Si2O8的粉末作为第3陶瓷。
接着，按照表13～表15所示的组成，将表1所示的玻璃、MgAl2O4、Mg2SiO4、BaO、TiO2、作为RE2O3的Nd2O3和Sm2O3、MnO、CuO、Mg2Al4Si5O18以及BaAl2Si2O8的各粉末进行调配、混合后，添加有机溶剂和粘合剂，制作了浆料。
[表13]
以下，按照与实验例1的情况同样的要领制作试样，如表16和表17所示，对相对介电常数（εr）、Qf、静电容量温度系数（β）和绝缘可靠性进行了评价。在该实验例中，目的是得到具有εr在20～25的范围这样的中间的εr的电介质材料。需要说明的是，最严格地将β以绝对值计超过60ppm/K的情况判定为不合格。实施了与实验例1的情况相同的试验，并在表16和表17的“绝缘可靠性”栏中将试验后的log(IR［Ω］)低于11的情况表示为“×”，另一方面，将log(IR［Ω］)为11以上的情况表示为“○”。
另外，在表16和表17的“备注”栏中简洁地记载了该实验例中为不合格的试样的不合格理由。
[表16]
[表17]
在表16和表17中，对在该实验例中判定为不合格的试样的试样编号标记*。
由表13～表17可知以下情况。
首先，对表13和表16所示的试样301～348进行考察。在试样301～348中使用了表1所示的所有玻璃G1～G36。需要说明的是，试样301～348中的“玻璃”的含量为“11.1重量%”和“11.5重量%”中的任一个数值。
在试样301和302中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了Li2O含量少于0.3重量%的玻璃G1。
在试样306和307中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Li2O含量多于7.5重量%的玻璃G5。
在试样311和312中，Qf降低。推测这是由于使用了碱土类金属含量少于44.0重量%的玻璃G8。
在试样318中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了碱土类金属含量多于69.0重量%的玻璃G13。
在试样320中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了B2O3含量少于10.0重量%的玻璃G15。
在试样322中，未充分进行烧结。推测这是由于使用了SiO2含量多于30.0重量%的玻璃G17。
在试样324中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了B2O3含量多于20.0重量%的玻璃G19。
在试样339和340中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于使用了MgO含量少于0.1重量%的玻璃G32。
在试样341和342中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了MgO含量多于5.5重量%的玻璃G33。
在试样343和344中，未玻璃化。推测这是由于使用了SiO2含量少于14.2重量%的玻璃G34。
在试样345和346中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Al2O3含量少于0.5重量%的玻璃G35。
在试样347和348中，绝缘可靠性降低。推测这是由于使用了Al2O3含量多于4.0重量%的玻璃G36。
在除上述试样301、302、306、307、311、312、318、320、322、324以及339～348以外的表13和表16所示的试样303～305、308～310、313～317、319、321、323以及325～338中，显示出εr为20～25的范围、且Qf为7000GHz以上、β以绝对值计为60ppm/K以下、以及绝缘可靠性以log(IR［Ω］)计为11以上的良好结果。
推测这是由于使用了满足碱土类金属含量为44.0～69.0重量%、SiO2含量为14.2～30.0重量%、B2O3含量为10.0～20.0重量%、Al2O3含量为0.5～4.0重量%、Li2O含量为0.3～7.5重量%以及MgO含量为0.1～5.5重量%的条件的玻璃G2、G3、G4、G6、G7、G9、G10、G11、G12、G14、G16、G18、G20、G21、G22、G23、G24、G25、G26、G27、G28、G29、G30以及G31中的任一种玻璃。
接着，对表14和表15、以及表17所示的试样349～395进行考察。在试样349～395中，使用表1所示的玻璃G22作为“玻璃”，并且变更了“玻璃”、“第1陶瓷”、“第2陶瓷”、“MnO”、“CuO”、“Mg2Al4Si5O18”以及“BaAl2Si2O8”的各含量。
在试样349中，未充分进行烧结。推测这是由于玻璃含量少于7重量%。
在试样352中，绝缘可靠性降低。推测这是由于玻璃含量多于20重量%。
在试样353中，Qf降低。推测这是由于作为第1陶瓷的MgAl2O4或Mg2SiO4的含量少于15.5重量%。
在试样356中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于作为第1陶瓷的MgAl2O4或Mg2SiO4的含量多于47重量%。
在试样363中，εr低于20。推测这是由于第2陶瓷中的BaO含量少于2.1重量%。
在试样367中，绝缘可靠性降低。推测这是由于第2陶瓷中的BaO含量多于5.2重量%。
在试样368中，εr低于20。推测这是由于第2陶瓷中的TiO2含量少于9.5重量%。
在试样374中，绝缘可靠性降低。推测这是由于第2陶瓷中的TiO2含量多于24.75重量%。
在试样375中，εr低于20。推测这是由于作为第2陶瓷中的RE2O3的Nd2O3含量少于13.2重量%。
在试样381中，绝缘可靠性降低。推测这是由于作为第2陶瓷中的RE2O3的Nd2O3含量多于34.75重量%。
在试样382中，未充分进行烧结。推测这是由于MnO含量少于5.5重量%。
在试样385中，Qf降低。推测这是由于MnO含量多于20.5重量%。
在试样392中，静电容量温度系数β恶化。推测这是由于包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方的第3陶瓷的含量多于7.5重量%。
在试样395中，Qf降低。推测这是由于CuO含量多于1.2重量%。
在除上述试样349、352、353、356、363、367、368、374、375、381、382、385、392以及395以外的表14、表15以及表17所示的试样350、351、354、355、357～362、364～366、369～373、376～380、383、384、386～391、393以及394中，显示出εr在20～25的范围、并且Qf为7000GHz以上、β以绝对值计为60ppm/K以下、以及绝缘可靠性以log(IR［Ω］)计为11以上的良好结果。
推测这是由于满足第1陶瓷含量为15.5～47重量%、玻璃含量为7～20重量%、MnO含量为5.5～20.5重量%、BaO含量为2.1～5.2重量%、RE2O3含量为13.2～34.75重量%、TiO2含量为9.5～24.75重量%、CuO含量为1.2重量%以下、以及包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方的第3陶瓷的含量为7.5重量%以下的条件。
需要说明的是，在实验例4中，作为第2陶瓷中的RE2O3，使用了Nd2O3和Sm2O3，但是使用了其他稀土类元素的情况也被确认到显示同样的倾向。
符号说明
1，1a 陶瓷多层模块
2，2a 多层陶瓷基板
3 陶瓷层
4 低介电常数陶瓷层
5 高介电常数陶瓷层
21 LC滤波器
23 部件本体
28～40 陶瓷生片
Claims (9)
1.一种玻璃陶瓷组合物，其包含：
(1)第1陶瓷，包含MgAl2O4和Mg2SiO4中的至少一方；
(2)第2陶瓷，包含BaO、RE2O3和TiO2，其中，RE为稀土类元素；
(3)玻璃，分别包含44.0～69.0重量％的RO、14.2～30.0重量％的SiO2、10.0～20.0重量％的B2O3、0.5～4.0重量％的Al2O3、0.3～7.5重量％的Li2O和0.1～5.5重量％的MgO，其中，R为选自Ba、Ca和Sr中的至少1种碱土类金属；以及
(4)MnO，
其中，所述玻璃陶瓷组合物
含有47.55～69.32重量％的所述第1陶瓷，
含有6～20重量％的所述玻璃，
含有7.5～18.5重量％的所述MnO，
作为所述第2陶瓷，分别包含0.38～1.43重量％的BaO、1.33～9.5重量％的RE2O3和0.95～6.75重量％的TiO2。
2.根据权利要求1所述的玻璃陶瓷组合物，其还包含0.23重量％以下的CuO。
3.根据权利要求1所述的玻璃陶瓷组合物，其还包含3～20重量％的第3陶瓷，所述第3陶瓷包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方。
4.根据权利要求3所述的玻璃陶瓷组合物，其还包含0.3重量％以下的CuO。
5.一种玻璃陶瓷组合物，其包含：
(1)第1陶瓷，包含MgAl2O4和Mg2SiO4中的至少一方；
(2)第2陶瓷，包含BaO、RE2O3和TiO2，其中，RE为稀土类元素；
(3)玻璃，分别包含44.0～69.0重量％的RO、14.2～30.0重量％的SiO2、10.0～20.0重量％的B2O3、0.5～4.0重量％的Al2O3、0.3～7.5重量％的Li2O和0.1～5.5重量％的MgO，其中，R为选自Ba、Ca和Sr中的至少1种碱土类金属；以及
(4)MnO，
其中，所述玻璃陶瓷组合物
含有1～15重量％的所述第1陶瓷，
含有3～15重量％的所述玻璃，
含有2.3～10重量的所述MnO，
作为所述第2陶瓷，分别包含2.5～15.7重量％的BaO、24.6～65.3重量％的RE2O3和11.2～36.4重量％的TiO2。
6.根据权利要求5所述的玻璃陶瓷组合物，其还包含1.2重量％以下的CuO。
7.一种玻璃陶瓷组合物，其包含：
(1)第1陶瓷，包含MgAl2O4和Mg2SiO4中的至少一方；
(2)第2陶瓷，包含BaO、RE2O3和TiO2，其中，RE为稀土类元素；
(3)玻璃，分别包含44.0～69.0重量％的RO、14.2～30.0重量％的SiO2、10.0～20.0重量％的B2O3、0.5～4.0重量％的Al2O3、0.3～7.5重量％的Li2O和0.1～5.5重量％的MgO，其中，R为选自Ba、Ca和Sr中的至少1种碱土类金属；以及
(4)MnO，
其中，所述玻璃陶瓷组合物含有15.5～47重量％的所述第1陶瓷，
含有7～20重量％的所述玻璃，
含有5.5～20.5重量％的所述MnO，
作为所述第2陶瓷，分别包含2.1～5.2重量％的BaO、13.2～34.75重量％的RE2O3和9.5～24.75重量％的TiO2。
8.根据权利要求7所述的玻璃陶瓷组合物，其还包含1.2重量％以下的CuO。
9.根据权利要求7或8所述的玻璃陶瓷组合物，其还包含7.5重量％以下的第3陶瓷，所述第3陶瓷包含Mg2Al4Si5O18和BaAl2Si2O8中的至少一方。
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- 2013-11-11 US US14/076,353 patent/US9162922B2/en active Active
Patent Citations (3)
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