CN115557788B - 一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法 - Google Patents

一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法 Download PDF

Info

Publication number
CN115557788B
CN115557788B CN202210290354.9A CN202210290354A CN115557788B CN 115557788 B CN115557788 B CN 115557788B CN 202210290354 A CN202210290354 A CN 202210290354A CN 115557788 B CN115557788 B CN 115557788B
Authority
CN
China
Prior art keywords
powder
bbsmz
bszt
hours
flaky
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
CN202210290354.9A
Other languages
English (en)
Other versions
CN115557788A (zh
Inventor
谢天翼
王怀志
林慧兴
任海深
赵相毓
姜少虎
彭海益
顾忠元
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Shanghai Institute of Ceramics of CAS
Original Assignee
Shanghai Institute of Ceramics of CAS
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Shanghai Institute of Ceramics of CAS filed Critical Shanghai Institute of Ceramics of CAS
Priority to CN202210290354.9A priority Critical patent/CN115557788B/zh
Publication of CN115557788A publication Critical patent/CN115557788A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN115557788B publication Critical patent/CN115557788B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/48—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on zirconium or hafnium oxides, zirconates, zircon or hafnates
    • C04B35/49—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on zirconium or hafnium oxides, zirconates, zircon or hafnates containing also titanium oxides or titanates
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/16—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on silicates other than clay
    • C04B35/20—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on silicates other than clay rich in magnesium oxide, e.g. forsterite
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/64—Burning or sintering processes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3205—Alkaline earth oxides or oxide forming salts thereof, e.g. beryllium oxide
    • C04B2235/3215—Barium oxides or oxide-forming salts thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3217—Aluminum oxide or oxide forming salts thereof, e.g. bauxite, alpha-alumina
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3284—Zinc oxides, zincates, cadmium oxides, cadmiates, mercury oxides, mercurates or oxide forming salts thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/34—Non-metal oxides, non-metal mixed oxides, or salts thereof that form the non-metal oxides upon heating, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3409—Boron oxide, borates, boric acids, or oxide forming salts thereof, e.g. borax
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/60—Aspects relating to the preparation, properties or mechanical treatment of green bodies or pre-forms
    • C04B2235/602—Making the green bodies or pre-forms by moulding
    • C04B2235/6025—Tape casting, e.g. with a doctor blade

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Composite Materials (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Insulating Materials (AREA)

Abstract

本发明涉及一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法。所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的组成包含：BSZT陶瓷相、BBSMZ玻璃相和片状氧化铝相；所述BSZT陶瓷的化学通式为Ba1‑xSrx(Zr1‑yTiy)O3，其中0＜x＜0.2，0＜y＜0.3；所述BBSMZ玻璃的组成为aB2O3‑bBaO‑cSiO2‑dMgO‑eZnO，其中a=0～10moL%、b=10～20moL%、c=30～40moL%、d=30～40moL%、e=0～10moL%，且a+b+c+d+e=100moL%。

Description

一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种低温共烧材料，具体涉及一种具有中介电常数、低介电损耗、高强度的低温共烧材料及其制备方法，特别涉及一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法，属于低温共烧材料领域。
背景技术
低温共烧陶瓷技术(LTCC)，就是将低温烧结陶瓷粉制成厚度精确而且致密的生瓷带，作为电路基板材料，在生瓷带上利用激光打孔、微孔注浆、精密导体浆料印刷等工艺制出所需要的电路图形，并将多个无源元件埋入其中，然后叠压在一起，在900℃烧结，制成三维电路网络的无源集成组件，也可制成内置无源元件的三维电路基板，在其表面可以贴装IC和有源器件，制成无源/有源集成的功能模块。
近年来，LTCC材料已被广泛应用于航空航天、军事、无线通讯、电子设备、无线通讯、汽车电子、化工生物医疗和环境能源等领域，随着军用电子整机，通讯类电子产品及消费类电子产品迅速向短、小、轻、薄方向发展，微波多芯片组件(MMCM)技术因具有重量轻、体积小、成本低和可靠性高的技术特点而被广泛应用。多层片式元件是实现这一技术的有效途径，从经济和环保角度考虑，微波元器件的片式化，需要微波介质材料能与熔点较低，电导率高的贱价金属Cu或Ag的电极共烧，这就要求微波介质陶瓷材料能与Cu或Ag低温共烧，为此人们开发出新型的低温共烧陶瓷技术，广泛应用与航空航天、5G基站、汽车雷达等通讯领域，作为其中的基础、共性以及关键性材料。纵观近几年国内外低温共烧陶瓷材料的研究现状，可将LTCC材料体系分为三大类：(1)微晶玻璃基低温共烧陶瓷；(2)微波介质陶瓷基低温共烧陶瓷；(3)新型低温烧结温度微波介质陶瓷。
在大多数的LTCC的研究中，微晶玻璃基低温共烧陶瓷的介电常数在10以下，仅可作为基板封接材料应用，并且强度较低，而无法满足越来越多的需求高介电常数LTCC材料的应用场合。
发明内容
针对LTCC介电常数较低和强度较低等缺点，本发明的目的在于提供一种由流延制备、等静压成型制备的中介、低损耗、高强度的LTCC材料及其制备方法。一种介电常数在15-25，介电损耗低于5×10-4(10GHz)，成本低，且易于大批量生产的Ba1-xSrx(Zr1-yTiy)O3基LTCC材料及其制备方法，以及一种由该复合材料制得的电容器。
一方面，本发明提供了一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料，所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的组成包含BSZT陶瓷相、BBSMZ玻璃相和片状氧化铝相；所述微波介质陶瓷的化学通式为Ba1-xSrx(Zr1-yTiy)O3，其中0＜x＜0.2，0＜y＜0.3；所述BBSMZ玻璃的组成为aB2O3-bBaO-cSiO2-dMgO-eZnO，其中a＝0～10moL％、b＝10～20moL％、c＝30～40moL％、d＝30～40moL％、e＝0～10moL％，且a+b+c+d+e＝100moL％。优选，其中片状Al2O3相的直径为5～50μm，厚度为0.1～2μm。
较佳的，所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料中BSZT陶瓷相的质量含量为30～80％，优选为40～70％。
较佳的，所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料中BBSMZ玻璃相的质量含量为20～60％，优选为20～50％。
较佳的，所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料中片状Al2O3相的质量含量为0～10％。
较佳的，采用10G条件下测试BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的介电常数为15～25；BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的介电损耗低于5×10-4(10GHz)；BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的抗弯强度为300～450MPa。广泛应用于卫星通信、移动通信、等现代通信行业。
另一方面，本发明提供了一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的制备方法，包括：
(1)采用聚硅氮烷改性片状Al2O3粉体；
(2)将聚硅氮烷改性后的片状Al2O3粉体、BSZT陶瓷粉体、BBSMZ玻璃粉体、溶剂和粘结剂混合，再经流延成型，得到BSZT/BBSMZ/片状Al2O3膜带；
(3)将多个BSZT/BBSMZ/片状Al2O3膜带叠层后热等静压成型，然后在800～950℃下烧结，得到BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料。
较佳的，步骤(1)中，将片状Al2O3粉体置于浓度为5wt％的聚硅氮烷溶液中，先在100～300转/分钟下磁力搅拌1～12小时，再经过抽滤后烘干，得到聚硅氮烷改性后的片状Al2O3粉体；优选地，所述聚硅氮烷总量不超过片状Al2O3粉体质量的5wt％。片状Al2O3粉体的直径为5～50μm，厚度为0.1～2μm。
较佳的，所述BSZT陶瓷粉体的制备方法包括：按化学计量比Ba1-xSrx(Zr1-yTiy)O3称取BaO粉体、SrO粉体、TiO2粉体、ZrO2粉体并混合，然后在1150～1250℃下煅烧不低于3h，得到BSZT陶瓷粉体；优选地，所述BSZT陶瓷粉体的粒径D50为0.5μm～2μm，优选为1μm。
较佳的，所述BBSMZ玻璃粉体的制备方法包括：按化学计量比aB2O3-bBaO-cSiO2-dMgO-eZnO称取BaO粉体、SiO2粉体、MgO粉体、ZnO粉体和B2O3粉体并混合，经熔制后浇在水中制成BBSMZ玻璃；将所得BBSMZ玻璃进行球磨，得到BBSMZ玻璃粉体；其中，熔制的温度是1500～1600℃，保温时间不低于2h；优选地，所述BBSMZ玻璃粉体的粒径D50为1μm。
较佳的，步骤(2)中，所述溶剂为酒精；所述粘结剂选自PVB、乙基纤维素和PVA中的至少一种；所述流延成型的温度为50～70℃，刮刀厚度为100μm～600mm。
较佳的，步骤(3)中，所述热等静压成型的温度为50～85℃，压力为30～70MPa；所述烧结的温度为800～950℃，时间为1～4小时。
有益效果：
本发明制得的BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的介电常数高且可调节(15～25)，介电损耗低于5×10-3。该BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料在保留优良介电性能的前提下具备良好的加工性能，可满足新一代通讯材料的要求。
具体实施方式
以下通过下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
在此公开一种微波介质陶瓷及一种玻璃，为含有Ba、Sr、Zr、Ti、O等主要元素的微波介质陶瓷，该玻璃为含有Ba、B、Si、Mg、Zn和O五种主要元素。
具体地，微波介质陶瓷的化学通式为Ba1-xSrx(Zr1-yTiy)O3(简写为BSZT)，其中0＜x＜0.3，0＜y＜0.3。一优选实施方式中，微波介质陶瓷的组成为BaO：40～50mol％，ZrO2：30～50mol％、SrO：0～10mol％且不为0、TiO2：0～20mol％且不为0，上述三种组成摩尔百分比之和为100％。本公开的微波介质陶瓷兼具中介电常数和低介电损耗。例如，介电常数可为35～40，介电损耗可为5×10-4～10×10-4。
具体地，用于复合的玻璃的化学通式为B2O3-BaO-SiO2-MgO-ZnO(BBSMZ)。一优选实施方式中，玻璃B2O3-BaO-SiO2-MgO-ZnO(BBSMZ)组成为BaO：0～10mol％，B2O3：10～20mol％、SiO2：30～40mol％、MgO：30～40mol％、ZnO：0～10mol％，上述五种组成摩尔百分比之和为100％。本公开的玻璃兼具中介电常数和低介电损耗，例如，其介电常数可为8-10，介电损耗可为8×10-4～10×10-4。
在本公开中，BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的组成包括：Ba1-xSrx(Zr1-yTiy)O3相(简写为BSZT，其中0＜x＜0.3，0＜y＜0.3)、以及B2O3-BaO-SiO2-MgO-ZnO玻璃相(BBSMZ)BaO：0～20mol％，B2O3：10～30mol％、SiO2：20～40mol％、MgO：20～40mol％、ZnO：0～10mol％。优选地，该低温共烧材料由BSZT陶瓷相/BBSMZ玻璃相/片状Al2O3相组成。片状Al2O3相的直径为5～50μm，厚度为0.1～2μm。
将BSZT陶瓷/BBSMZ玻璃/片状Al2O3复合，由于BBSMZ玻璃本身具备较高介电常数和较低介电损耗，并且玻璃转化点较低，添加在陶瓷里容易烧结致密，与BSZT陶瓷和片状Al2O3复合后，其样品致密程度高，使复合材料具备可调的介电常数和更低的介电损耗。
该低温共烧材料中，BSZT陶瓷可作为基体，BBSMZ玻璃和片状Al2O3可作为填料。一实施方式中，该低温共烧材料形成为电容材料。
该低温共烧材料中，BSZT陶瓷的质量可为BSZT陶瓷/BBSMZ玻璃/片状Al2O3复合总质量的40～70％，片状Al2O3的质量可为BSZT陶瓷/BBSMZ玻璃/片状Al2O3复合总质量的0～10％。在该质量分数下，可以使复合材料的具有更低的介电损耗和更高的抗弯强度，例如介电损耗低于8×10-4(10GHz)，抗弯强度最高达到350MPa。更优选地，BSZT陶瓷的质量为BSZT陶瓷/BBSMZ玻璃/片状Al2O3总质量的60～70％，片状Al2O3的质量为BSZT陶瓷/BBSMZ玻璃/片状Al2O3总质量的5～10％。
一优选实施方式中，低温共烧材料中所用BSZT陶瓷原料为颗粒状，其粒径D50＝0.5μm～2μm。采用微米级别粉体表面能低，不易团聚，减少颗粒间的气孔。可以起到降低介电损耗，提高抗弯强度的作用。
接着，作为示例，说明上述微波介质陶瓷和复合介质材料的制备方法。
合成BSZT粉体。将BSZT微波介质材料中的BaO、SrO、ZrO2和TiO2按上述配比(化学计量比)称取，混合均匀。其中BaO可用BaCO3折算，其中SrO可用SrCO3折算。一个示例中，以去离子水为球磨介质，在行星球磨机上混合均匀，烘干。球磨的转速为300～500转/分钟，时间可为0.5～2小时。料：球：水为1：1：1。球磨后粉料粒径可为1μm～5μm。将混合均匀的原料煅烧合成BSZT粉体。煅烧温度可以是1100～1350℃，优选为1200℃～1300℃。保温时间可为1-6小时，优选为4h。
将B2O3-BaO-SiO2-MgO-ZnO玻璃中的BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按上述配比(化学计量比)称取，混合均匀。其中BaO可用BaCO3折算，其中SrO可用SrCO3折算。熔制后二次球磨10小时得到玻璃粉体。熔制温度可以是1500～1600℃，优选为1550℃。保温时间优选为4h。
低温共烧材料可由BSZT陶瓷粉体、BBSMZ玻璃和片状Al2O3混合，进一步进行流延、叠层、等静压成型，可到得到多层电容器。
其中，微波介质陶瓷粉的粒径可为1μm～5μm。微波介质陶瓷粉、玻璃粉可以是将通过上述方法制得的微波介质陶瓷球磨而得。
将片状Al2O3粉体用偶联剂进行改性，得到改性的片状Al2O3陶瓷粉。通过改性，可以改变无机材料表面的亲水性，增加BSZT陶瓷粉体与BBSMZ玻璃的结和力，达到减少界面气孔，起到降低损耗、提高导热系数的目的。片状Al2O3粉体的直径为5～50μm，厚度为0.1～2μm。
改性使用的偶联剂为聚硅氮烷，聚硅氮烷可以在陶瓷表面形成亲玻璃层的界面层，在加强两相结合力的同时进一步降低复合材料的气孔率。偶联剂的用量可为所用粉体的0～1.5％(质量分数)，优选为1％～1.5％。
一个示例中，将片状Al2O3粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的0～1.5wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干，得到改性的陶瓷粉。
将改性的片状Al2O3粉与BSZT陶瓷粉体、BBSMZ玻璃混合均匀。将片状Al2O3与BSZT陶瓷/BBSMZ玻璃按照BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的组成(优选，片状Al2O3：BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃＝(0～10wt％)：(40～70wt％)：(20～50wt％)，更优选为(0-10wt％)：(50～70wt％)：(30～40wt％))称取原料进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入溶剂(例如，水、甲苯、酒精中的至少一种)、粘结剂，浆料置于流延机中，在50～70℃范围内流延，得到流延膜带。溶剂加入量可为BSZT陶瓷粉体、BBSMZ玻璃和片状Al2O3粉体总质量的30～50wt％。所述粘结剂可为PVB、乙基纤维素和PVA中的至少一种，加入量可为BSZT陶瓷粉体、BBSMZ玻璃和片状Al2O3粉体总质量的5～15wt％。所用刮刀厚度为100μm～600mm。
将多个流延膜带进行叠层热等静压成型(其中，热等静压温度为50～85℃，热等静压的压力为30～70MPa)再在800～950℃下低温烧结1～4小时，最终得到高强度低温共烧材料。
下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
实施例1
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例2
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.9Sr0.1Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.9Sr0.1Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例3
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.85Sr0.15Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.85Sr0.15Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例4
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.8Sr0.2Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.8Sr0.2Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例5
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.75Sr0.25Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.75Sr0.25Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例6
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.7Sr0.3Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.7Sr0.3Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带。
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示；
实施例7
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.9Ti0.1O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.9Ti0.1O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例8
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.85Ti0.15O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.85Ti0.15O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例9
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.8Ti0.2O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.8Ti0.2O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例10
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.75Ti0.25O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.75Ti0.25O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例11
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.7Ti0.3O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.7Ti0.3O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以67wt％：30wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例12
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.7Ti0.3O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以57wt％：40wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例13
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以77wt％：20wt％：3wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例14
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以65.5wt％：30wt％：4.5wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例15
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以64wt％：30wt％：6wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例16
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以62.5wt％：30wt％：7.5wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例17
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以60wt％：30wt％：10wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带。
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例18
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的0wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以60wt％：30wt％：10wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在50-70℃范围内流延，得到流延膜带；
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa，再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例19
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃以67wt％：33wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带。
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
实施例20
本实施例20中高强度低温共烧材料的制备过程参照实施例1，区别在于：片状氧化铝加入量为10wt％：
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以30wt％：60wt％：10wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带。
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
对比例1
本对比例1中高强度低温共烧材料的制备过程参照实施例1，区别在于：片状氧化铝过量为12wt％：
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以58wt％：30wt％：12wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带。
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
对比例2
本对比例2中高强度低温共烧材料的制备过程参照实施例1，区别在于：BSZT添加量过量为80wt％。BBSMZ添加量少量为14wt％：
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5)将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以80wt％：14wt％：6wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带。
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
对比例3
本对比例3中高强度低温共烧材料的制备过程参照实施例1，区别在于：BSZT添加量少量为10wt％。BBSMZ添加量过量为84wt％：
(1)将BaO、SrO、ZrO2、TiO2按Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3的化学计量比混合，加入去离子水作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，再将粉料在1300℃下煅烧4小时；
(2)将煅烧后的粉料，加入去离子水作为球磨介质，二次球磨10小时后，经过过筛，得到D50为1-5μm的Ba0.95Sr0.05Zr0.95Ti0.05O3粉体；
(3)将上述粉体置于浓度为10％的聚硅氮烷溶液中，聚硅氮烷总量为陶瓷的1wt％，磁力搅拌5小时，再经过抽滤后，120℃烘干；
(4)将BaO、B2O3、SiO2、MgO、ZnO按5:15:30:30:20的化学计量比混合，加入去酒精作为球磨介质，球磨10小时后，150℃烘干，得到D50为1-5μm的BBSMZ玻璃粉体；
(5))将BSZT陶瓷：BBSMZ玻璃：片状Al2O3以10wt％：84wt％：6wt％进行混合，置于三维混料机中混合均匀后加入酒精、粘结剂，浆料置于流延机中，在60℃范围内流延，得到流延膜带。
(6)将上述流延膜带进行叠层热等静压成型，热等静压温度为75℃，热等静压压力为70MPa再经900℃烧结2小时，最终得到高强度低温共烧材料。工艺参数列于表1，最终得到电容材料其性能测试结果如表2所示。
表1为高强度低温共烧材料的原料组成及其实验参数列表：
Figure BDA0003561587610000171
Figure BDA0003561587610000181
。
表2为高强度低温共烧材料的性能列表：
Figure BDA0003561587610000182
Figure BDA0003561587610000191
。
由表2可知，随着Sr的增加，样品的介电常数降低，同时损耗缓慢增加，抗弯强度基本不变，Sr的离子极化率低于Ba，相同致密度条件下，样品的介电常数下降；随着Ti的增加，样品的介电常数增加，同时损耗缓慢增加，抗弯强度基本不变，Ti的离子极化率高于Zr，相同致密度条件下，样品的介电常数增加。同时，当陶瓷粉体含量增加时，样品的介电常数增加，并且由于玻璃含量降低，其中高损耗的玻璃相减少，导致损耗下降，抗弯强度也随之增加。再继续增加片状氧化铝含量时，介电常数持续降低，损耗增加，抗弯强度持续增加，由于氧化铝的介电常数为9.8，低于体系介电常数，所以整体的介电常数下降，而片状氧化铝过多时，由于三相界面过多，从而增加损耗，但是，片状氧化铝的排布也增加了体系的抗弯强度。通过不适用聚硅氮烷的表面改性，复合材料的介电常数下降，但介电损耗有所增加，抗弯强度也显著下降，当聚硅氮烷含量为1wt％时，介电和抗弯强度最佳。因此实施例3取得最佳的综合性能。

Claims (15)

1.一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料，其特征在于，所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的组成包含：BSZT陶瓷相、BBSMZ玻璃相和片状Al2O3相；所述BSZT陶瓷的化学通式为Ba1-xSrx(Zr1-yTiy)O3，其中0＜x＜0.2，0＜y＜0.3；所述BBSMZ玻璃的组成为aB2O3-bBaO-cSiO2-dMgO-eZnO，其中a＝0～10moL％、b＝10～20moL％、c＝30～40moL％、d＝30～40moL％、e＝0～10moL％，且a+b+c+d+e＝100moL％；所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料中BSZT陶瓷相的质量含量为30～70％，BBSMZ玻璃相的质量含量为20～60％，片状Al2O3相的质量含量为0～10％。
2.根据权利要求1所述的BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料，其特征在于，片状Al2O3相的直径为5～50μm，厚度为0.1～2μm。
3.根据权利要求1所述的BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料，其特征在于，所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料中BSZT陶瓷相的质量含量为40～70％；
所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料中BBSMZ玻璃相的质量含量为20～50％。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料，其特征在于，所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的介电常数为15～25，介电损耗低于5×10-4(10GHz)，抗弯强度为300～450MPa。
5.一种如权利要求1至4中任一项所述BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料的制备方法，其特征在于，包括：
(1)采用聚硅氮烷改性片状Al2O3粉体；
(2)将聚硅氮烷改性后的片状Al2O3粉体、BSZT陶瓷粉体、BBSMZ玻璃粉体、溶剂和粘结剂混合，再经流延成型，得到BSZT/BBSMZ/片状Al2O3膜带；
(3)将多个BSZT/BBSMZ/片状Al2O3膜带叠层后热等静压成型，然后在800～950℃下烧结，得到BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，将片状Al2O3粉体置于浓度为5wt％的聚硅氮烷溶液中，先在100～300转/分钟下磁力搅拌1～12小时，再经过抽滤后烘干，得到聚硅氮烷改性后的片状Al2O3粉体。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述聚硅氮烷总量不超过片状Al2O3粉体质量的5wt％；片状Al2O3粉体的直径为5～50μm，厚度为0.1～2μm。
8.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述BSZT陶瓷粉体的制备方法包括：按化学计量比Ba1-xSrx(Zr1-yTiy)O3称取BaO粉体、SrO粉体、TiO2粉体、ZrO2粉体并混合，然后在1150～1250℃下煅烧不低于3h，得到BSZT陶瓷粉体。
9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述BSZT陶瓷粉体的粒径D50为0.5μm～2μm。
10.根据权利要求9所述的制备方法，其特征在于，所述BSZT陶瓷粉体的粒径D50为1μm。
11.根据权利要求5-10中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述BBSMZ玻璃粉体的制备方法包括：按化学计量比aB2O3-bBaO-cSiO2-dMgO-eZnO称取BaO粉体、SiO2粉体、MgO粉体、ZnO粉体和B2O3粉体并混合，经熔制后浇在水中制成BBSMZ玻璃；将所得BBSMZ玻璃进行球磨，得到BBSMZ玻璃粉体；其中，熔制的温度为1500～1600℃，保温时间不低于2小时。
12.根据权利要求11所述的制备方法，其特征在于，所述BBSMZ玻璃粉体的粒径D50为0.5μm～2μm。
13.根据权利要求12所述的制备方法，其特征在于，所述BBSMZ玻璃粉体的粒径D50为1μm。
14.根据权利要求5-10中任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，所述溶剂为酒精；所述粘结剂选自PVB、乙基纤维素和PVA中的至少一种；所述流延成型的温度为50～70℃，刮刀厚度为100μm～600mm。
15.根据权利要求5-10中任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，所述热等静压成型的温度为50～85℃，压力为30～70MPa；所述烧结的时间为1～4小时。
CN202210290354.9A 2022-03-23 2022-03-23 一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法 Active CN115557788B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202210290354.9A CN115557788B (zh) 2022-03-23 2022-03-23 一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202210290354.9A CN115557788B (zh) 2022-03-23 2022-03-23 一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN115557788A CN115557788A (zh) 2023-01-03
CN115557788B true CN115557788B (zh) 2023-05-09

Family

ID=84737717

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202210290354.9A Active CN115557788B (zh) 2022-03-23 2022-03-23 一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN115557788B (zh)

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4840935B2 (ja) * 2007-09-28 2011-12-21 双信電機株式会社 セラミック多層基板
CN101659546A (zh) * 2008-08-27 2010-03-03 北京有色金属研究总院 一种钛酸锶钡陶瓷电容器材料及其制备方法
CN103467099B (zh) * 2013-10-08 2016-03-16 云南云天化股份有限公司 一种低温共烧陶瓷材料及其制备方法
CN103570336B (zh) * 2013-10-15 2015-04-01 江苏科技大学 适用于超高频条件下的高密度ltcc基片及其制备方法
JP6458863B2 (ja) * 2015-05-15 2019-01-30 株式会社村田製作所 低温焼結セラミック材料、セラミック焼結体およびセラミック電子部品
CN110436894B (zh) * 2019-06-27 2022-10-21 深圳顺络电子股份有限公司 一种低介电常数ltcc材料及其制备方法
CN112321163B (zh) * 2020-10-28 2021-06-15 中国科学院上海硅酸盐研究所 一种高强度ltcc基板材料及其制备方法
CN113061024B (zh) * 2021-04-08 2022-08-26 山东国瓷功能材料股份有限公司 一种低温共烧材料及制备的用于过流保护的生瓷片、器件

Also Published As

Publication number Publication date
CN115557788A (zh) 2023-01-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN102365249B (zh) 介电陶瓷组合物、多层介电基板、电子部件和介电陶瓷组合物的制备方法
US4812422A (en) Dielectric paste and method of manufacturing the paste
CN110790568A (zh) 一种低介ltcc生瓷带及其制备方法和用途
CN109650871B (zh) 一种ZnAl2O4陶瓷体系材料及其制备方法
CN110357419B (zh) 一种玻璃组合物和毫米波低温共烧陶瓷材料及其制备方法
CN102875159A (zh) 低温共烧介质陶瓷制备方法及其材料和烧结助剂
WO2023159896A1 (zh) 一种硅酸盐系低温烧结微波介质陶瓷材料及其制备方法
KR101086804B1 (ko) 저온 소성 세라믹 회로 기판
CN108218406B (zh) 低介电常数低损耗的低温共烧陶瓷材料及其制备方法
CN113004028A (zh) 一种硅基低介微波介质陶瓷及其制备方法
JP4863975B2 (ja) グリーンシート用セラミック粉末及び多層セラミック基板
CN115557783B (zh) 一种低膨胀低介电常数低损耗的低温共烧材料及其制备方法
CN115557788B (zh) 一种BSZT/BBSMZ/片状Al2O3低温共烧材料及其制备方法
WO2005073146A1 (ja) セラミック基板用組成物、セラミック基板、セラミック基板の製造方法およびガラス組成物
JP5582150B2 (ja) セラミック焼結体およびその製造方法
CN115557784B (zh) 一种mzta陶瓷材料及其制备方法和应用
CN115124351A (zh) 氮化铝多层用高温阻焊浆料及其制备方法
CN111574213B (zh) 一种低介电常数ltcc材料及其制备方法
JP2002187768A (ja) 高周波用低温焼結誘電体材料およびその焼結体
CN115490511B (zh) 一种近零温度系数的低温共烧材料及其制备方法
CN115959915B (zh) 一种低介电常数低损耗高强度的低温烧结材料及其制备方法和应用
CN103951194A (zh) 一种水基流延成型制备mas系微晶玻璃电子基板的方法
CN114634353B (zh) 一种低介低损耗近零温漂低温共烧陶瓷材料及其制备方法
JP3624406B2 (ja) ガラスセラミックス誘電体材料
TWI766494B (zh) 低介電材料與其形成方法

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant