CN107474821A - 一种二氧化硅包裹量子点及其制备方法 - Google Patents

一种二氧化硅包裹量子点及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种二氧化硅包裹量子点及其制备方法，该二氧化硅以硅烷化试剂为原料，加入到含有量子点的无水有机溶剂中，反应制成二氧化硅包裹的量子点，其中硅烷化试剂与量子点的质量比0.1～10:1，制备时，将一定量的硅烷化试剂加入到含有量子点的无水有机溶剂中，在密封或敞开条件和一定温度下连续搅拌一段时间得到二氧化硅包裹量子点样品，无水有机溶剂是指分析纯的有机溶剂或者完全无水的有机溶剂，硅烷化试剂依靠有机溶剂或者空气中残留的水分进行水解反应得到二氧化硅包覆层。本发明制备方法简单，无需引入水、氨、巯基等催化剂，不会削弱量子点初始的荧光效率，所得到的二氧化硅包覆量子点纳米材料具有非常高的量子效率和稳定性。

Description

一种二氧化硅包裹量子点及其制备方法
技术领域
本发明属于半导体纳米材料(量子点)制备技术领域，尤其是涉及一种利用硅烷化试剂在无水有机溶剂中制备的二氧化硅包裹量子点及其制备方法。
背景技术
量子点是一种尺寸在纳米量级的半导体纳米材料。在受到光或电激发后，量子点可发射出各种颜色的光谱，其光谱窄，而且量子产率高，在LED发光、太阳能电池、生物标记和显示屏上具有广泛的应用前景。但是，量子点纳米级的尺寸使其具有很高的表面活性，容易与空气中的氧气和水分子进行反应而形成表面缺陷来猝灭量子点的荧光效率。
为了提高量子点的稳定性，对其进行二氧化硅包覆形成核壳结构量子点是一种比较有效的方法。二氧化硅本身无毒，生物相容性好，可保护量子点免遭水分子和氧气的侵蚀，还可提高其光和热稳定性。专利(相关专利:CN 102732248 A)将正硅酸乙酯、氨水和3-氨丙基三乙氧基硅烷加入到含有机硅单层包覆氧化锌纳米粒子的乙醇溶液中，经搅拌、蒸馏和分离提纯等工序得到二氧化硅包覆氧化锌的纳米粒子。专利(相关专利:CN 104804743A)将量子点水溶液加入到含壬基酚聚醚-5的环己烷中，加入氨水、正硅酸乙酯和乙醇后得到二氧化硅包覆量子点纳米材料。Zhao等将正硅酸乙酯和硒化锌量子点加入到环己烷溶液中，引入表面活性剂和催化剂后得到二氧化硅包覆硒化锌量子点纳米材料(Zhao B.X.,etal,Doped quantum dot@silica nanocomposites for white light-emitting diodes,Nanoscale,2015,7,17231–17236)。Selvan等先将三辛基氧化膦与正十八烷基磷酸或十六烷基胺结合来钝化CdSe量子点，这些量子点经氨丙基三甲氧基硅烷修饰后加入到含催化剂的环己烷中，再加入NH4OH和正硅酸乙酯后得到二氧化硅包裹CdSe量子点纳米材料(SelvanS.T.,et al,Robust,Non-Cytotoxic,Silica-Coated CdSe Quantum Dots withEfficient Photoluminescence,Adv.Mater.2005,17,1620-1625)。
从以上这些方法可看出形成二氧化硅的条件一般需要水和氨或者其它催化剂的存在，因为从这些硅烷化试剂中得到二氧化硅本身就是水解反应。量子点由于具有很大的比表面积，这些添加的水、氨以及巯基等催化剂都会在一定程度上降低量子点的荧光量子产率。同时，许多量子点本身就非常不稳定，遇到水、氨等催化剂后就会被分解，如钙钛矿量子点(CH3NH3PbX3和CsPbX3,X为Br、I、Cl)等，常规的二氧化硅包覆方法对它们并不适用。为此，本专利提供了一种采用硅烷化试剂在无水条件下制备二氧化硅包裹量子点的方法。所指的无水条件可指分析纯的有机溶剂，如分析纯的甲苯、正己烷等，它们的含水率低于0.03％；也可以指完全无水的有机溶剂，依靠密闭室内空气中的水分或者敞开体系中环境中的水分来促进硅烷化试剂的水解。量子点常常采用这些分析纯的有机溶剂进行溶解得到量子点胶体溶液。若将这些含量子点的有机溶剂放置一段时间，量子点的荧光效率则会有少量的降低，这是因为有机溶剂中微量的水分或者氧气会氧化量子点，产生表面缺陷而猝灭荧光效率。在不加水、氨、巯基等催化剂条件下，若将硅烷化试剂直接加入到这些有机溶剂中，不但能消耗其残留的水分，还能形成二氧化硅包覆量子点纳米材料，从而进一步提高量子点的荧光效率和稳定性。因此，本发明提供的二氧化硅形成方法简单，易操作，可适用于所有的量子点。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种方法简单，易操作，可适用于所有的量子点的二氧化硅包裹量子点及其制备方法。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：一种二氧化硅包裹量子点，其特征在于，该二氧化硅是以硅烷化试剂为原料，加入到含有量子点的无水有机溶剂中，反应制成二氧化硅包裹的量子点，其中硅烷化试剂与量子点的质量比0.1～10:1。
所述的硅烷化试剂为正硅酸甲酯、正硅酸乙酯、乙烯基三乙氧基硅烷、N,O-双(三甲基硅烷基)乙酰胺、双(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺、二甲基二氯硅烷、1,1,1,3,3,3,-六甲基二硅烷、N-(特丁基二甲基硅烷基)-N-甲基三氟乙酰胺、特丁基二甲基氯硅烷、三甲基氯硅烷、三甲基硅烷基二乙胺、三甲基硅烷咪唑、3-氨丙基三乙氧基硅烷、N-(β-氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷中的一种或者多种。
所述的无水有机溶剂为分析纯或完全无水的苯、四氯化碳、正己烷、正辛烷、异辛烷、甲苯、二氯甲烷、乙醇或氯仿。
所述的量子点包括非核壳结构量子点、掺杂的非核壳结构量子点、核壳结构量子点以及掺杂的核壳结构量子点。
所述的非核壳结构量子点包括一元结构量子点、二元结构量子点、三元结构量子点以及四元结构量子点；
所述一元结构量子点为碳量子点、硅量子点或石墨烯量子点；
所述二元结构量子点为MX，M为锡、镓、汞、铅、铋、镉、锌、铟、钙、钡或铜，X为磷、砷、碲、硫、硒、氮或锑；
所述三元结构量子点为M1M2X，其中M1与M2为铯、甲基氨基、镉、锌、铋、汞、钙、铅、锡、镓、铟、钡或铜中的一种，且M1与M2不同，X为硫、硒、溴、氮、磷、砷、碲、氯、碘或锑；
所述四元结构量子点为M1M2M3X，其中M1、M2、M3为镉、铅、锌、锡、镓、铟、汞、钙、钡或铜中的一种，且M1、M2、M3各不相同，X为硒、硫、磷、碲、砷或锑。
所述的掺杂的非核壳结构量子点中，掺杂元素包括氮、碳、硼、氟、氧、硅、铝、锆、铬、钛、银、镓、铟、铋、钴、铜、锰、镍、铁或钽。
所述的核壳结构量子点为壳层材料包裹和量子点，其中壳层材料以Ⅱ-Ⅵ、Ⅱ-Ⅴ、Ⅲ-Ⅵ、Ⅲ-Ⅴ、Ⅳ-Ⅵ、Ⅱ-Ⅳ-Ⅴ、Ⅱ-Ⅳ-Ⅵ族半导体材料为主体，包括硒化镉、硒化锌、硒化汞、硫化镉、硫化锌、硫化汞、碲化镉、碲化锌、碲化镉、氮化镓、氮化铟、磷化镓、锌镉硒、锑化镓、铟镓磷或镉锌硫，其中核量子点为上述非核壳结构量子点。
所述的掺杂的核壳结构量子点中掺杂元素位于核量子点或壳层材料或同时位于核量子点与壳层材料中，掺杂元素包括氮、碳、硼、氟、氧、硅、铝、锆、铬、钛、银、镓、铟、铋、钴、铜、锰、镍、铁或钽。
上述二氧化硅包裹量子点的制备方法，其特征在于，该方法如下：将硅烷化试剂加入到含有量子点的无水有机溶剂中，在密封或敞开条件和0～250℃下连续搅拌0.5～500小时得到二氧化硅包裹量子点样品，其中硅烷化试剂与量子点的质量比0.1～10:1，量子点在无水有机溶剂中的浓度为0.1～300mg/mL。
所述的密闭或敞开条件包括聚四氟乙烯水热反应釜、不锈钢水热反应釜、镍基合金水热反应釜或烧瓶。
在二氧化硅的形成过程中，为了避免引入的水、氨、巯基等催化剂对量子点的猝灭，本发明方法的原理是直接将硅烷化试剂加入到含量子点的无水有机溶剂中制备二氧化硅包覆量子点纳米材料。所提及的无水有机溶剂是指分析纯的有机溶剂或者完全无水的有机溶剂。硅烷化试剂依靠有机溶剂中残留的水分或者空气中残留的水分进行水解反应得到二氧化硅包覆层，在此前提下也可通过高温热解法得到二氧化硅包覆层。
与现有技术相比，本发明具有以下优点：
1、本发明在不降低量子点初始量子效率的前提下得到二氧化硅包覆层；
2、本发明提供二氧化硅形成方法简单，不存在引入水、氨、巯基等催化剂的繁琐步骤；
3、本发明制备的二氧化硅包覆量子点纳米材料具有很高的量子效率，而且具备非常好的光稳定性和化学稳定性。
附图说明
图1为二氧化硅包覆CH3NH3PbBr3量子点透射电镜照片，包覆时间为12小时；
图2为二氧化硅包覆CH3NH3PbBr3量子点透射电镜照片，包覆时间为36小时；
图3为二氧化硅包覆CH3NH3PbBr3量子点36小时后的荧光稳定性。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
二氧化硅包覆甲基氨基溴化铅(CH3NH3PbBr3)量子点的制备
将一定量的正硅酸甲酯加入到20mL含有CH3NH3PbBr3量子点的分析纯甲苯胶体溶液中。其中，CH3NH3PbBr3量子点的浓度为0.64mg/mL，所加入的正硅酸甲酯与CH3NH3PbBr3量子点的质量比为1.7:1。上述所得量子点胶体溶液引入到用橡胶塞密封的烧瓶中，在25℃条件下分别搅拌12和36小时，得到二氧化硅包裹的CH3NH3PbBr3量子点纳米颗粒。
搅拌12小时得到的二氧化硅包裹CH3NH3PbBr3量子点的透射电镜形貌如图1所示，许多CH3NH3PbBr3量子点已经被二氧化硅包裹，并镶嵌在二氧化硅大球(直径约为150nm)中。当搅拌时间延长到36小时后，二氧化硅球会逐渐团聚在一起，形成大块状的二氧化硅包覆CH3NH3PbBr3量子点纳米球(见图2)。其边缘裸露的CH3NH3PbBr3量子点相对于12小时得到的样品减少了很多，说明大部分CH3NH3PbBr3量子点都被二氧化硅包裹。
将纯的CH3NH3PbBr3量子点胶体溶液和搅拌36小时得到的二氧化硅包裹CH3NH3PbBr3量子点样品进行冷冻干燥，得到纯的CH3NH3PbBr3量子点粉末和二氧化硅包裹CH3NH3PbBr3量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置在海洋光学光谱仪上(LS-450)进行光稳定性测试，激发光为470nm LED光源，光功率为21.23mW/cm2。测试结果如图3所示，光照7小时后，二氧化硅包裹CH3NH3PbBr3量子点的荧光强度可保持原来的94.10％，而纯CH3NH3PbBr3量子点已降低到了原来的38.36％。二氧化硅包裹层使CH3NH3PbBr3量子点的光稳定性提高了近2.5倍。
实施例2
二氧化硅包覆硒化镉/硫化锌(CdSe/ZnS)量子点的制备
将一定量的正硅酸甲酯加入到50mL含有CdSe/ZnS量子点的完全无水甲苯胶体溶液中。其中，CdSe/ZnS量子点的浓度为300mg/mL，所加入的正硅酸乙酯与CdSe/ZnS量子点的质量比为10:1。上述所得量子点胶体溶液引入到用敞开的烧瓶中，在25℃条件下分别搅拌500小时，得到二氧化硅包裹的CdSe/ZnS量子点纳米颗粒。
将纯的CdSe/ZnS量子点胶体溶液和二氧化硅包裹CdSe/ZnS量子点样品在50℃条件下进行充真空1小时，得到纯的CdSe/ZnS量子点粉末和二氧化硅包裹CdSe/ZnS量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置在海洋光学光谱仪上(LS-450)进行光稳定性测试，激发光为470nm LED光源，光功率为21.23mW/cm2。测试结果如图3所示，光照100小时后，二氧化硅包裹CdSe/ZnS量子点的荧光强度可保持原来的99.20％，而纯CdSe/ZnS量子点已降低到了原来的69.21％。二氧化硅包裹层使CdSe/ZnS量子点的光稳定性得到了提升。
实施例3
二氧化硅包覆硒化镉/硫化镉(CdSe/CdS)量子点的制备
将等摩尔数的正硅酸乙酯和N-(β-氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷加入到30mL含有CdSe/CdS量子点的分析纯正己烷胶体溶液中。其中，CdSe/CdS量子点的浓度为50mg/mL，所加入的硅烷化试剂与CdSe/CdS量子点的质量比为4:1。上述所得量子点胶体溶液引入到聚四氟乙烯水热反应釜中，在180℃条件下保持2小时，得到二氧化硅包裹的CdSe/CdS量子点纳米颗粒。
将纯的CdSe/CdS量子点胶体溶液和二氧化硅包裹CdSe/CdS量子点样品在50℃条件下进行充真空30分钟，得到纯的CdSe/CdS量子点粉末和二氧化硅包裹CdSe/CdS量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置于蓝光平面光源，其电流为0.2A，电压为50V，功率密度为0.35W/cm2。光照24小时后，二氧化硅包裹CdSe/CdS量子点的荧光强度可保持原来的90.20％，而纯CdSe/CdS量子点已降低到了原来的75.23％。二氧化硅包裹层使CdSe/CdS量子点的光稳定性得到了提升。
实施例4
二氧化硅包覆铜铟硫(CuInS2)量子点的制备
将等摩尔数的正硅酸乙酯和3-巯基丙基三甲氧基硅烷加入到80mL含有CuInS2量子点的分析纯甲苯胶体溶液中。其中，CuInS2量子点的浓度为0.1mg/mL，所加入的硅烷化试剂与CuInS2量子点的质量比为1:1。上述所得量子点胶体溶液引入到聚四氟乙烯水热反应釜中，在100℃条件下保持24小时，得到二氧化硅包裹的CuInS2量子点纳米颗粒。
将纯的CuInS2量子点胶体溶液和二氧化硅包裹CuInS2量子点样品在50℃条件下进行充真空2小时，得到纯的CuInS2量子点粉末和二氧化硅包裹CuInS2量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置于蓝光平面光源，其电流为0.2A，电压为50V，功率密度为0.35W/cm2。光照5小时后，二氧化硅包裹CuInS2量子点的荧光强度可保持原来的84.55％，而纯CuInS2量子点已降低到了原来的15.66％。二氧化硅包裹层使CuInS2量子点的光稳定性得到了明显的提升。
实施例5
二氧化硅包覆CsPbBr3量子点的制备
将一定量的正硅酸甲酯加入到20mL含有CsPbBr3量子点的分析纯氯仿胶体溶液中。其中，CsPbBr3量子点的浓度为3mg/mL，所加入的正硅酸甲酯与CsPbBr3量子点的质量比为1.7:1。上述所得量子点胶体溶液引入到用橡胶塞密封的烧瓶中，在0℃条件下搅拌5小时，得到二氧化硅包裹的CsPbBr3量子点纳米颗粒。
将纯的CsPbBr3量子点胶体溶液和二氧化硅包裹CsPbBr3量子点样品进行冷冻干燥，得到纯的CsPbBr3子点粉末和二氧化硅包裹CsPbBr3量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置在海洋光学光谱仪上(LS-450)进行光稳定性测试，激发光为470nm LED光源，光功率为21.23mW/cm2。测试结果如图3所示，光照100小时后，二氧化硅包裹CsPbBr3量子点的荧光强度可保持原来的95.76％，而纯CsPbBr3量子点已降低到了原来的67.21％。二氧化硅包裹层使CsPbBr3量子点的光稳定性得到了明显的提升。
实施例6
二氧化硅包覆硒化镉/碲化镉(CdSe/CdTe)量子点的制备
将等摩尔数的正硅酸乙酯和N-(特丁基二甲基硅烷基)-N-甲基三氟乙酰胺加入到50mL含有CdSe/CdTe量子点的分析纯甲苯胶体溶液中。其中，CdSe/CdTe量子点的浓度为8mg/mL，所加入的硅烷化试剂与CdSe/CdTe量子点的质量比为2:1。上述所得量子点胶体溶液引入到镍基合金水热反应釜中，在250℃条件下保持30分钟，得到二氧化硅包裹的CdSe/CdTe量子点纳米颗粒。
将纯的CdSe/CdTe量子点胶体溶液和二氧化硅包裹CdSe/CdTe量子点样品在40℃条件下进行充真空1小时，得到纯的CuInS2量子点粉末和二氧化硅包裹CdSe/CdTe量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置于蓝光平面光源，其电流为0.2A，电压为50V，功率密度为0.35W/cm2。光照24小时后，二氧化硅包裹CdSe/CdTe量子点的荧光强度可保持原来的89.22％，而纯CdSe/CdTe量子点已降低到了原来的55.87％。二氧化硅包裹层使CdSe/CdTe量子点的光稳定性得到了明显的提升。
实施例7
二氧化硅包覆铜铟硒硫(CuInSexS2-x)量子点的制备
将等摩尔数的正硅酸甲酯和三甲基硅烷基二乙胺加入到50mL含有CuInSexS2-x量子点的分析纯正己烷胶体溶液中。其中，CuInSexS2-x量子点的浓度为6mg/mL，所加入的硅烷化试剂与CuInSexS2-x量子点的质量比为2:1。上述所得量子点胶体溶液引入到用不锈钢水热反应釜中，在120℃条件下保持12小时，得到二氧化硅包裹的CuInSexS2-x量子点纳米颗粒。
将纯的CuInSexS2-x量子点胶体溶液和二氧化硅包裹CuInSexS2-x量子点样品在50℃条件下进行充真空2小时，得到纯的CuInSexS2-x量子点粉末和二氧化硅包裹CuInSexS2-x量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置于蓝光平面光源，其电流为0.2A，电压为50V，功率密度为0.35W/cm2。光照5小时后，二氧化硅包裹CuInSexS2-x量子点的荧光强度可保持原来的86.14％，而纯CuInSexS2-x量子点已降低到了原来的18.93％。二氧化硅包裹层使CuInSexS2-x量子点的光稳定性得到了明显的提升。
实施例8
二氧化硅包覆碳量子点的制备
将等摩尔数的正硅酸甲酯和3-氨丙基三乙氧基硅烷加入到100mL含有碳量子点的分析纯甲苯胶体溶液中。其中，碳量子点的浓度为2mg/mL，所加入的硅烷化试剂与碳量子点的质量比为4:1。上述所得量子点胶体溶液引入到用聚四氟乙烯水热反应釜中，在100℃条件下保持6小时，得到二氧化硅包裹的碳量子点纳米颗粒。
将纯的碳量子点胶体溶液和二氧化硅包裹碳量子点样品在30℃条件下进行充真空1小时，得到纯的碳量子点粉末和二氧化硅包裹碳量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置于蓝光平面光源，其电流为0.2A，电压为50V，功率密度为0.35W/cm2。光照2小时后，二氧化硅包裹碳量子点的荧光强度可保持原来的75.42％，而纯碳量子点已降低到了原来的43.58％。二氧化硅包裹层使碳量子点的光稳定性得到了明显的提升。
实施例9
二氧化硅包覆铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点的制备
将等摩尔数的正硅酸甲酯和三甲基氯硅烷加入到含有量子点的分析纯甲苯胶体溶液中。其中，铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点的浓度为50mg/mL，所加入的硅烷化试剂与铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点的质量比为0.1:1。上述所得量子点胶体溶液引入到不锈钢水热反应釜中，在250℃条件下保持0.5小时，得到二氧化硅包裹的铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点纳米颗粒。
其中量子点为掺杂的核壳结构量子点，掺杂元素为铝，铝元素同时位于核量子点与壳层材料中，其中壳层材料为镉锌硫，核量子点为硒化镉量子点。
将纯的上述量子点胶体溶液和二氧化硅包裹铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点样品在30℃条件下进行充真空1小时，得到纯的量子点粉末和二氧化硅包裹铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点粉末。取一定质量的这两种粉末调成相同吸光度后放置于蓝光平面光源，其电流为0.2A，电压为50V，功率密度为0.35W/cm2。光照100小时后，二氧化硅包裹铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点的荧光强度可保持原来的92％，而纯铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点已降低到了原来的60％。二氧化硅包裹层使铝同时掺杂硒化镉/镉锌硫量子点的光稳定性得到了明显的提升。
应该强调的是，本公开内容的上述实施方式仅仅是实施的部分实施方式，并且仅为了清楚地理解公开内容的原理而被阐述，在基本上不偏离公开内容的精神和原理的情况下，可以对本公开内容的上述实施方式进行很多变化和修改，在这里所有这些修改和变化意图包括在本公开内容的范围内。

Claims (10)

1.一种二氧化硅包裹量子点，其特征在于，该二氧化硅是以硅烷化试剂为原料，加入到含有量子点的无水有机溶剂中，反应制成二氧化硅包裹的量子点，其中硅烷化试剂与量子点的质量比0.1～10:1。
2.根据权利要求1所述的二氧化硅包裹量子点，其特征在于，所述的硅烷化试剂为正硅酸甲酯、正硅酸乙酯、乙烯基三乙氧基硅烷、N,O-双(三甲基硅烷基)乙酰胺、双(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺、二甲基二氯硅烷、1,1,1,3,3,3,-六甲基二硅烷、N-(特丁基二甲基硅烷基)-N-甲基三氟乙酰胺、特丁基二甲基氯硅烷、三甲基氯硅烷、三甲基硅烷基二乙胺、三甲基硅烷咪唑、3-氨丙基三乙氧基硅烷、N-(β-氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷中的一种或者多种。
3.根据权利要求1所述的二氧化硅包裹量子点，其特征在于，所述的无水有机溶剂为分析纯或完全无水的苯、四氯化碳、正己烷、正辛烷、异辛烷、甲苯、二氯甲烷、乙醇或氯仿。
4.根据权利要求1所述的二氧化硅包裹量子点，其特征在于，所述的量子点包括非核壳结构量子点、掺杂的非核壳结构量子点、核壳结构量子点以及掺杂的核壳结构量子点。
5.根据权利要求4所述的二氧化硅包裹量子点，其特征在于，所述的非核壳结构量子点包括一元结构量子点、二元结构量子点、三元结构量子点以及四元结构量子点；
所述一元结构量子点为碳量子点、硅量子点或石墨烯量子点；
所述二元结构量子点为MX，M为锡、镓、汞、铅、铋、镉、锌、铟、钙、钡或铜，X为磷、砷、碲、硫、硒、氮或锑；
所述三元结构量子点为M1M2X，其中M1与M2为铯、甲基氨基、镉、锌、铋、汞、钙、铅、锡、镓、铟、钡或铜中的一种，且M1与M2不同，X为硫、硒、溴、氮、磷、砷、碲、氯、碘或锑；
所述四元结构量子点为M1M2M3X，其中M1、M2、M3为镉、铅、锌、锡、镓、铟、汞、钙、钡或铜中的一种，且M1、M2、M3各不相同，X为硒、硫、磷、碲、砷或锑。
6.根据权利要求4或5所述的二氧化硅包裹量子点，其特征在于，所述的掺杂的非核壳结构量子点中，掺杂元素包括氮、碳、硼、氟、氧、硅、铝、锆、铬、钛、银、镓、铟、铋、钴、铜、锰、镍、铁或钽。
7.根据权利要求4或5所述的二氧化硅包裹量子点，其特征在于，所述的核壳结构量子点中壳层材料以Ⅱ-Ⅵ、Ⅱ-Ⅴ、Ⅲ-Ⅵ、Ⅲ-Ⅴ、Ⅳ-Ⅵ、Ⅱ-Ⅳ-Ⅴ、Ⅱ-Ⅳ-Ⅵ族半导体材料为主体，包括硒化镉、硒化锌、硒化汞、硫化镉、硫化锌、硫化汞、碲化镉、碲化锌、碲化镉、氮化镓、氮化铟、磷化镓、锌镉硒、锑化镓、铟镓磷或镉锌硫，其中核量子点为非核壳结构量子点。
8.根据权利要求7所述的二氧化硅包裹量子点，其特征在于，所述的掺杂的核壳结构量子点中掺杂元素位于核量子点或壳层材料或同时位于核量子点与壳层材料中，掺杂元素包括氮、碳、硼、氟、氧、硅、铝、锆、铬、钛、银、镓、铟、铋、钴、铜、锰、镍、铁或钽。
9.一种如权利要求1所述二氧化硅包裹量子点的制备方法，其特征在于，该方法如下：将硅烷化试剂加入到含有量子点的无水有机溶剂中，在密封或敞开条件和0～250℃下连续搅拌0.5～500小时得到二氧化硅包裹量子点样品，其中硅烷化试剂与量子点的质量比0.1～10:1，量子点在无水有机溶剂中的浓度为0.1～300mg/mL。
10.根据权利要求9所述二氧化硅包裹量子点的制备方法，其特征在于，所述的密闭或敞开条件包括聚四氟乙烯水热反应釜、不锈钢水热反应釜、镍基合金水热反应釜或烧瓶。
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