CN105934307B - 粗化处理铜箔、覆铜层压板以及印刷线路板 - Google Patents

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Abstract

通过采用激光打孔加工用的粗化处理铜箔，从而适宜于印刷线路板的堆积层的形成，可形成品质良好的多层印刷线路板。所述激光打孔加工用的粗化处理铜箔在铜箔两面具有粗化处理面，且所述铜箔的一个面为在激光加工时受到激光照射的激光照射面，另一个面为与绝缘层构成材料的粘着面，所述粗化处理面具有由含氧化铜的铜复合化合物构成的、最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构。

Description

粗化处理铜箔、覆铜层压板以及印刷线路板
技术领域
本发明涉及粗化处理铜箔、覆铜层压板以及印刷线路板，尤其涉及具有作为激光吸收面的粗化处理面的粗化处理铜箔、覆铜层压板以及印刷线路板。
背景技术
近年来，在对覆铜层压板形成孔径100μm以下的小孔径通孔时，主要是进行激光打孔加工。当实施激光打孔加工时，采用的是经“黑化处理”的铜箔或者经黑化处理的覆铜层压板。
例如，在专利文献1中，其目的在于提供通孔的导通可靠性高的印刷线路板以及其制造方法，其公开了“由对金属箔实施黑化处理而形成黑化膜的工序、以与黑化膜面对面的状态在绝缘基板中的通孔形成部分的底部粘贴金属箔的工序、对绝缘基板照射激光而形成以金属箔为底部的通孔的工序、对暴露于通孔底部的金属箔实施除胶渣处理的工序、对暴露于通孔底部的金属箔进行软蚀刻的工序、确认经由软蚀刻已使通孔底部的金属箔表面无黑化膜的工序、在通孔内部形成金属镀膜的工序、和对金属箔实施蚀刻而形成导体图形的工序所构成的”方法。
另外，在专利文献2中，其目的在于提供适宜于形成贯通孔或者凹部的覆铜层压板，该贯通孔或者凹部是为了确保从外层铜箔到铜箔电路层的层间导通而用激光法形成的贯穿孔或者通孔，且公开了“采用满足如下条件的覆铜层压板，即：通过在覆铜层压板的外层铜箔的表面形成微细的铜氧化物或微细铜粒等，从而使激光的反射率为86％以下，亮度(L值)为22以下。”的内容。并且，记载了为了得到满足激光的反射率为86％以下、亮度为22以下等条件的覆铜层压板，对构成覆铜层压板的外层的铜箔表面实施黑化处理。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平11-261216号公报
专利文献2：日本特开2001-68816号公报
发明内容
发明要解决的问题
不过，如果使用专利文献1中公开的金属箔，则由于其与绝缘基板的粘着面中实施了黑化处理，因此可得到与绝缘性树脂基材的粘着性良好的导体图形。然而，专利文献1公开了通过所谓的敷形掩膜成孔法在形成通孔时所使用的金属箔。即，在使用专利文献1记载的金属箔的情况下，当形成通孔时，需要通过蚀刻在金属箔的通孔形成部分形成开口孔，从而无法用所谓的直接成孔法来形成通孔。
另一方面，如果使用专利文献2所公开的覆铜层压板，则可以不进行通孔形成部分的蚀刻而同时对铜箔和绝缘层进行激光加工，但存在该激光打孔加工性能发生偏差的情况。如果对铜箔表面实施黑化处理，则铜箔表面生成针状结晶，其表面变成黑色的磨砂面，激光的吸光率提高。该针状结晶由于从铜箔的表面细长地突出，从而很脆。因此，处理覆铜层压板时，如果黑化处理表面与其他物体接触等而受到轻微的摩擦力，则该处的针状结晶折断，使该处局部地带上光泽。其结果，产生激光吸光率的面内偏差。另外，如果黑化处理面的表面形状发生变化而使其整个面成为光泽面，则也会存在完全无法进行激光打孔加工的情况。从而，为了良好地进行通孔加工，并抑制产品成品率的降低，当处理具备黑化处理层的覆铜层压板时，需要细心留意不要对其黑化处理面造成损伤。
因此，人们希望市场中存在如下所述的激光打孔加工用的铜箔、使用该粗化处理铜箔的覆铜层压板以及印刷线路板，即：具备耐擦伤性能好、处理容易且激光吸收率高、适用于激光打孔加工的粗化处理面、以及与绝缘层构成材料的粘着性优异的粗化处理面的激光打孔加工用的铜箔、使用该粗化处理铜箔的覆铜层压板以及印刷线路板。
用于解决问题的方法
因此，本发明人经过潜心研究，发现通过采用以下所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔、使用该粗化处理铜箔的覆铜层压板以及印刷线路板，可解决上述问题。以下，对本发明的发明概要进行阐述。
激光打孔加工用的粗化处理铜箔
本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，铜箔两面具有粗化处理面，且所述铜箔的一个面为激光加工时受到激光照射的激光照射面，另一个面为与绝缘层构成材料的粘着面，所述粗化处理面具有由含氧化铜的铜复合化合物构成的、最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构。
覆铜层压板
本发明的覆铜层压板，其特征在于，本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔层叠于绝缘层构成材料的至少一个面。
印刷线路板
本发明的印刷线路板，其特征在于，具备用本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔形成的铜层。
发明的效果
本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔在激光加工时受到激光照射的激光照射面、以及与绝缘层构成材料的粘着面上分别具有粗化处理面，所述粗化处理面具有由含耐擦伤性能优异的氧化铜的铜复合化合物构成的、最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构。如果采用使用了该激光打孔加工用的粗化处理铜箔的覆铜层压板，则由于在外表面存在与绝缘层构成材料的粘着性优异且激光吸收率高的、具有由含氧化铜的铜复合化合物构成的耐擦伤性能优异的微细凹凸结构的粗化面，因此能发挥优异的激光打孔加工性能，且作业人员在处理该覆铜层压板时不需细心留意，提高了作业效率。其结果，覆铜层压板的激光打孔加工性能的偏差减少，可实现稳定的打孔。尤其，该激光打孔加工用的粗化处理铜箔适用于印刷线路板的堆积层形成。可提供品质良好的多层印刷线路板。
附图说明
图1是表示本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔(电解铜箔)的电极面侧以及析出面侧的粗化处理面的扫描式电子显微镜观察图像(氧化处理的浸渍时间为2分钟的样本)。
图2是表示设置于本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔的粗化处理面处的微细凹凸结构的剖面的扫描式电子显微镜观察图像。
图3是用于表示在本发明的激光打孔加工方法中使用的覆铜层压板的基本层结构的剖面示意图。
图4是用于表示在本发明的激光打孔加工方法中使用的覆铜层压板的基本层结构的剖面示意图。
图5是用于表示用激光形成盲孔时的激光打孔加工的样子的剖面示意图。
图6是用于表示为了显示以积层法制造多层印刷线路板的工序的制造流程的剖面示意图。
图7是用于表示为了显示以积层法制造多层印刷线路板的工序的制造流程的剖面示意图。
符号说明
1 覆铜层压板
2 铜箔
3 电极面侧的粗化处理面
4 析出面侧的粗化处理面
5 绝缘层
6 激光照射面的相反侧的铜箔
7 绝缘层构成材料
8 内层电路
9 内层基板
10 通孔
23 第一堆积层布线电路
24 镀层
31 第一堆积层布线层
32 第二堆积层
40 带第一堆积层的层叠体
41 带第一堆积层布线层的层叠体
42 带第二堆积层的层叠体
具体实施形态
以下，对本发明的“覆铜层压板的形态”以及“印刷线路板的形态”进行说明。且，在“覆铜层压板的形态”中，一并说明本发明的“激光打孔加工用的粗化处理铜箔的形态”。
覆铜层压板的形态
1.覆铜层压板
本发明的覆铜层压板，其特征在于，本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔层叠于绝缘层构成材料的至少一个面，主要用作经过激光打孔加工工序而制作出的印刷线路板的制造材料。且，本发明的覆铜层压板既可以是在绝缘层构成材料的至少一个面层叠本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔而成的覆铜层压板，也可以是在该绝缘层构成材料的两面分别层叠本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔而成的双面覆铜层压板。以下，首先对本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔进行说明。
1-1.激光打孔加工用的粗化处理铜箔
本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔在铜箔两面具有粗化处理面，所述粗化处理面具有由含氧化铜(以及根据需要为氧化亚铜)的铜复合化合物构成的、最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构。以下，将“具有由含氧化铜的铜复合化合物构成的、最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构的粗化处理面”简称为粗化处理面。另外，以下也有将两面具备该粗化处理面的、本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔称为“双面粗化处理铜箔”的情况。如果用该双面粗化处理铜箔制造覆铜层压板，则通过将一侧的该粗化处理面作为覆铜层压板的激光照射面，将另一侧的粗化处理面作为与绝缘层构成材料的粘着面，就能制造激光打孔加工性能良好、且铜层与绝缘层构成材料间的粘着性良好的覆铜层压板。且，在把绝缘层构成材料和上述双面粗化处理铜箔等进行层叠而得的覆铜层压板中，将由该双面粗化处理铜箔等形成的铜箔层称为铜层。
其次，对可在制造本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔时适用的铜箔进行说明。该铜箔可以是压延铜箔以及电解铜箔中的任一种，该铜箔的种类没有特别限定。另外，该铜箔的厚度没有特别限定，但考虑到对该覆铜层压板使用激光打孔加工而形成通孔时的激光打孔加工性能，则该铜箔的厚度优选为12μm以下，如果考虑到处理的容易程度，则更优选为7μm～12μm。其中，本发明所述的“铜箔”是指形成上述微细凹凸结构前的铜箔。
该铜箔在激光照射侧的面中，优选“根据用激光法测定57570μm2的二维区域而得的表面积(三维面积：Aμm2)与二维区域面积之比(A/57570)而算出的表面积比(B)”的值为1.1以上，更优选为1.5以上。如果表面积比(B)为1.1以上，则激光打孔加工性能良好，如果为1.5以上，则更好。另一方面，如果比表面积比(B)的值超过3，则铜箔本身的厚度产生偏差，其结果，激光孔径会容易产生偏差。另外，如果铜箔本身的厚度偏差变得过大，则通过激光打孔加工形成的通孔的圆度也会降低。因此，该铜箔中的激光照射侧的面的表面积比(B)的值优选为3以下。
另外，该铜箔的激光照射侧的面的表面粗糙度(Rzjis)优选为2.0μm以上。通过对具有表面粗糙度(Rzjis)为2.0μm以上的面的铜箔形成上述微细凹凸结构，从而激光打孔加工性能变得更好，且如果表面粗糙度(Rzjis)为3.0μm以上，则其能变得还要好。表面粗糙度越大，铜层中的激光反射率越小，从而激光打孔加工性能得到提高而优选。另一方面，如果表面粗糙度(Rzjis)为6.0μm以上，则此时铜箔本身的厚度也会产生偏差，与上述相同，激光孔径容易产生偏差，如果铜箔本身的厚度偏差变得过大，则通孔的圆度也会降低。因此，该铜箔中的激光照射侧的面的表面粗糙度(Rzjis)优选为6.0μm以下。
另一方面，与绝缘树脂基材粘合的、该铜箔的粘着面的表面特性没有特别限定，但当用该覆铜层压板进行电路形成时，基于形成具备良好的蚀刻系数的细间距电路的观点，其表面粗糙度(Rzjis)优选为2.0μm以下，更优选为1.5μm以下，进一步优选为1.0μm以下。另外，表面的光泽度(Gs60°)优选为100以上，更优选为300以上。
如果在与绝缘层构成材料粘合的、具有上述表面特性的铜箔的粘着面处形成上述微细凹凸结构，则可在得到与绝缘层构成材料间的良好的粘着性的同时，形成高频特性优异的电路。即，为了抑制高频电路中集肤效应所导致的传输损耗，要求用表面平滑的导体来形成电路。此处，当把本发明所述的微细凹凸结构设置于粘着面时，粘着面表面被赋予的微细凹凸结构有可能造成高频信号的传输损耗。然而如上所述，因为该微细凹凸结构是由含氧化铜(以及根据需要为氧化亚铜)的铜复合化合物构成的凸状部形成的，所以高频信号不流经该微细凹凸结构层。因此，该粗化处理铜箔表现出与由不具备粗化处理面的非粗化铜箔形成铜层时相同等的高频特性。另外，该粗化处理面对高频基板中使用的、低介电常数的绝缘层构成材料的粘着性良好。因此，在铜箔两面具有该微细凹凸结构的双面粗化处理铜箔也适合用作为高频电路形成材料以及多层印刷线路板的电路形成材料。
1-2.微细凹凸结构
本发明所述的微细凹凸结构“由含氧化铜的铜复合化合物构成的、最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部”所形成。该微细凹凸结构例如可通过用后述方法对铜箔表面实施氧化处理，之后根据需要实施还原处理而得到。通过使用该双面粗化处理铜箔，并将其层叠于绝缘层构成材料来制造覆铜层压板，能容易得到表面具备该微细凹凸结构、同时绝缘层构成材料与铜层的粘着性良好的覆铜层压板。以下，参照附图，以使用电解铜箔的情况为例，对本发明所述的微细凹凸结构进行详述。
在图1中，表示的是使用一般的电解铜箔来作为双面粗化处理铜箔时的粗化处理面(电极面侧的粗化处理面3，析出面侧的粗化处理面4(参照图3～图6))的扫描式电子显微镜观察图像。如图1所示，可观察到这样的状态：通过分别在电解铜箔的各粗化处理面上以相互邻接的方式密集有突出为针状或片状的微细的凸状部，从而使电解铜箔表面形成有极微细的凹凸结构，这些凸状部以沿电解铜箔的表面形状覆盖电解铜箔表面的方式而得以设置。
将图1所示的电极面侧的粗化处理面、和析出面侧的粗化处理面进行对比，可知各面的宏观表面形状不同。可以认为该宏观表面形状的不同起因于形成该微细凹凸结构前的电解铜箔本身的电极面和析出面的宏观表面形状的不同。由此，可以认为当在铜箔的表面设置本发明所述的微细凹凸结构时，可维持微细凹凸结构形成前的铜箔的宏观面形状。
电解铜箔通常可通过使铜电沉积于旋转式电解滚筒的表面，并对其进行卷绕而得到。因此，电解铜箔中与电解滚筒的表面接触的一侧的面(以下称为“电极面”)转印了电解滚筒的表面形状，从而通常平滑且具有光泽。另一方面，另一个面(以下称为“析出面”。)具有由铜电沉积而形成的凹凸形状。参照图1可知，粗化处理面分别维持了电解铜箔的各面的粗化处理前的宏观表面形状，电极面具有较平滑的宏观表面形状，析出面具有含凹凸的宏观表面形状。可以认为，这与粗化处理前的电解铜箔的宏观表面形状相同。由于本发明所述的微细凹凸结构以用最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部沿着表面形状来覆盖铜箔表面的方式，密集地设置于铜箔表面，因此在形成该微细凹凸结构后也能维持电解铜箔各面的宏观表面形状。
另外，该微细凹凸结构由最大长度为500nm以下的凸状部形成，参照图1，各凸状部排列于电解铜箔表面的排列间距小于各凸状部的长度。此处，在激光打孔加工时，使用的是主波长为9.4μm以及10.6μm的二氧化碳激光。各凸状部的排列间距小于该二氧化碳激光的发射波长，该粗化处理面能抑制二氧化碳激光的激光反射，以高吸光率吸收激光。另外，形成设置于该粗化处理面的微细凹凸结构的凸状部的最大长度小至500nm以下，与已知的黑化处理不同，不存在从铜箔的表面细长地突出的凸状部，从而该粗化处理面的表面即使受到其他物体接触，也能抑制该凸状部折断等的损伤。因此，作为双面粗化处理铜箔时，即使作业人员的手指等在处理时接触到该粗化处理面，也不会发生因形成该微细凹凸结构的凸状部折断而使粗化处理面的表面形状发生局部的变化、或氧化铜的微粉在周围飞散等的所谓粉末下落，能使处理变得容易。其结果，能防止激光打孔加工性能的偏差、或该双面粗化处理铜箔和绝缘层构成材料间的粘着性发生面内偏差的情况。
其次，参照图2对上述凸状部的“最大长度”进行说明。图2是表示本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔剖面的扫描式电子显微镜观察图像。如图2所示，在该粗化处理铜箔的剖面中，观察到的呈细线状的部分为凸状部。在图2中可确认，相互密集的无数的凸状部覆盖着铜箔表面，各凸状部被设置为沿铜箔的表面形状从铜箔表面突出。在本发明中，“凸状部的最大长度”是指，在该粗化处理铜箔的剖面中，测定从观察为上述线(线段)状的各凸状部的基端到顶端的长度时的最大值。当只考虑激光照射面的激光打孔加工性能时，该凸状部的最大长度越大，激光的吸光率越高，激光打孔加工性能越能得到提高。但是，如果该凸状部的最大长度为小的长度，则可使粗化处理面被其他物体接触时难以受到损伤，从而处理变得容易。另外，如果凸状部的最大长度为小的长度，则可维持粗化处理前的铜箔的表面形状，可抑制粗化处理前后的表面粗糙度的变化。因此，如果该凸状部的最大长度为小的长度，则可通过微细的纳米锚定效应得到与绝缘层构成材料间的良好的粘着性，且可形成具有与使用所谓的非粗化铜箔时同等良好的蚀刻系数的细间距电路。因此，基于在维持良好的激光打孔加工性能同时使处理变得更容易的观点、以及在得到与绝缘层构成材料间的良好的粘着性的同时得到良好的蚀刻系数的观点，该凸状部的最大长度优选为400nm以下，更优选为300nm以下。另一方面，如果凸状部的最大长度不足100nm，则激光打孔加工性能降低。另外，如果凸状部的最大长度过小，则有无法得到充分的纳米锚定效应的情况。因此，该凸状部的最大长度优选为100nm以上。
另外，如图2所示，可看到微细凹凸结构在铜箔的表层部分呈层状。以下，将微细凹凸结构在铜箔的表层部分呈层状所占的区域称为微细凹凸结构层。该微细凹凸结构层的厚度与上述凸状部从铜箔表面突出的厚度方向的长度(高度)相当。然而，形成微细凹凸结构的各凸状部的长度或突出方向并非一定，各凸状部的突出方向不平行于铜箔的厚度方向。另外，各凸状部的高度有偏差。因此，微细凹凸结构层的厚度也存在偏差。然而，上述凸状部的最大长度与微细凹凸结构层的厚度之间有一定的相互关系。本申请的发明人进行反复试验，其结果发现，当该微细凹凸结构层的平均厚度为400nm以下时，上述凸状部的最大长度为500nm以下。此时，如上所述，由于不存在长长地突出于铜层表面的凸状部，从而可在进行无偏差的良好的激光打孔加工的同时，使处理变得容易。与此同时，可得到与绝缘层构成材料间的良好的粘着性，可防止两者的粘着性在面内产生偏差。进而，能得到良好的蚀刻系数。
另外，当用扫描式电子显微镜，以倾斜角45°、50000倍以上的倍率来俯视观察该粗化处理面时，在相互邻接的凸状部中，可与其他凸状部进行分离观察的顶端部分的长度优选为250nm以下。此处，“可与其他凸状部进行分离观察的顶端部分的长度(以下，有简称为“顶端部分的长度”的情况)”是指以下所示的长度。例如，如上所述地通过扫描式电子显微镜观察粗化处理面的表面，参照图1，由于凸状部如上所述地呈针状或片状突出于该粗化处理面，且该凸状部密集地设置于铜箔表面，因此，无法从铜箔表面观察到凸状部的基端部、即由铜复合化合物构成的凸状部与铜箔的界面。从而，如上所述，当俯视观察该铜箔的粗化处理面时，在相互密集并邻接的凸状部中，将能与其他凸状部分离而作为一个凸状部独立存在而被观察到的部分称为上述“可与其他凸状部进行分离观察的顶端部分”，该顶端部分的长度是指，从该凸状部的顶端(即顶端部分的顶端)到可与其他凸状部进行分离观察的最靠基端部侧的位置的长度。
当该凸状部的顶端部分的长度为250nm以下时，上述凸状部的最大长度大概为500nm以下。如上所述，考虑到激光打孔加工性能，凸状部的最大长度优选为大的长度，该凸状部的顶端部分的长度也优选为大的长度。然而，如果该凸状部的顶端部分的长度变长，则容易在与其他物体接触等时受到损伤。另外，当凸状部的最大长度为小的长度时，能维持粗化处理前的铜箔的表面形状，能抑制粗化处理前后的表面粗糙度的变化。因此，当该凸状部的最大长度为小的长度时，能通过微细的纳米锚定效应得到与绝缘层构成材料间的良好的粘着性，且能形成具有与使用所谓的非粗化铜箔时同等良好的蚀刻系数的细间距电路。从而，基于维持把该粗化处理面用作为激光照射面时的良好的激光打孔加工性能、同时使处理变得更容易的观点，以及基于在得到与绝缘层构成材料间的良好的粘着性的同时得到良好的蚀刻系数的观点，该凸状部的顶端部分的长度优选为200nm以下，更优选为100nm以下。另一方面，如果该凸状部的顶端部分的长度不足30nm，则激光打孔加工性能降低。因此，该凸状部的顶端部分的长度优选为50nm以上。
进而，相对于该凸状部的上述最大长度，该凸状部的上述顶端部分的长度优选为1/2以下。当该比率为1/2以下时，通过使凸状部的顶端部分与其他凸状部分离的同时从铜箔的表面突出，从而可由该微细凹凸结构密密麻麻地覆盖铜箔表面。
在该粗化处理面中，使微细凹凸结构的表面吸附氪后测得的比表面积(以下，简称为“Kr吸附比表面积”。)优选满足0.035m2/g以上的条件。这是由于如果该Kr吸附比表面积为0.035m2/g以上，则粗化处理面中的上述凸状部的平均高度为200nm数量级，可稳定地确保良好的激光打孔加工性能、耐擦伤性能、与绝缘层构成材料间的良好的粘着性等。此处，虽然没有规定Kr吸附比表面积的上限，但上限大概为0.3m2/g左右，更优选为0.2m2/g。且，此时的Kr吸附比表面积使用麦克默瑞提克公司制造的比表面积及细孔分布测定装置3Flex，对样本进行300℃×2小时的加热作为前处理，吸附温度使用液氮温度、吸附气体使用氪(Kr)来测定。
其次，对构成微细凹凸结构的成分进行阐述。如上所述，上述凸状部由含氧化铜的铜复合化合物构成。在本发明中，基于激光打孔加工性能良好的观点，在激光照射面侧，构成微细凹凸结构的该铜复合化合物最优选由氧化铜构成，且也可在以氧化铜为主要成分的同时含有氧化亚铜。另外，在任一情况下，都可含有少量的金属铜。
即，当该粗化处理面为激光照射面时，相对于用X射线光电子能谱分析法(X-rayPhotoelectron Spectroscopy：以下简称为“XPS”。)分析上述微细凹凸结构的构成元素时所得到的Cu(I)的峰面积和Cu(II)的峰面积的总面积，Cu(I)的峰面积所占的比例(以下称为面积占有率)优选为不足50％。
此处，对用XPS分析上述微细凹凸结构层的构成元素的方法进行说明。如果用XPS分析微细凹凸结构的构成元素，则可分离地检测Cu(I)以及Cu(II)的各峰。其中，当对Cu(I)以及Cu(II)的各峰进行分离检测时，会观测到在大的Cu(I)峰的峰肩部分重叠Cu(0)峰的情况。当这样观察到Cu(0)的峰的重叠时，包括该峰肩部分将其一并视为Cu(I)峰。即，在本发明中，用XPS分析形成微细凹凸结构的铜复合化合物的构成元素，检测在与Cu 2p 3/2的结合能对应的932.4eV出现的Cu(I)、及在934.3eV出现的Cu(II)的光电子后，对得到的各峰进行波形分离，进而由各成分的峰面积来确定Cu(I)峰的面积占有率。其中，可以用ULVAC-PHI株式会社制造的Quantum2000(光束条件：40W、200μm口径)作为XPS的分析装置，用“MultiPack ver.6.1A”作为解析软件来进行状态和半定量用窄幅测定。
由以上方式获得的Cu(I)峰可以认为来源于构成氧化亚铜(一氧化二铜：Cu2O)的1价的铜。而Cu(II)峰可以认为来源于构成氧化铜(一氧化铜：CuO)的2价的铜。进而，Cu(0)峰可以认为来源于构成金属铜的0价的铜。因此，当Cu(I)峰的面积占有率低于50％时，构成该粗化处理层的铜复合化合物中的氧化亚铜所占的比例比氧化铜所占的比例小。考虑到激光打孔加工性能，该Cu(I)峰的占有率越小越优选。即，该占有率为不足40％、不足30％、不足20％等这样地、该值越小越能提高激光打孔加工性能，且最优选的是该占有率为0％、即构成微细凹凸结构的凸状部只由氧化铜构成。
另一方面，在与绝缘层构成材料的粘着面中，铜复合化合物优选含有氧化铜以及氧化亚铜，更优选以氧化亚铜为主要成分。具体而言，在与绝缘层构成材料的粘着面中，上述Cu(I)峰的占有率优选为50％以上，更优选为70％以上，进一步优选为80％以上。与氧化亚铜相比，氧化铜在蚀刻液等的酸中的溶解性高。因此，当Cu(I)峰的面积占有率为不足50％时，在对该铜层实施激光打孔加工后，进一步用蚀刻法进行了电路形成时，有微细凹凸结构的构成成分易溶解于蚀刻液的情况，事后有铜层与绝缘层构成材料间的粘着性降低的情况，从而不优选。在该粘着面中，Cu(I)峰的面积占有率的上限值没有特别限定，可将其设为99％以下。Cu(I)峰的面积占有率越低，绝缘层构成材料和该粘着面间的粘着性越有提高的倾向。从而，为了获得两者间的良好的粘着性，Cu(I)峰的面积占有率优选为98％以下，更优选为95％以下。且，根据Cu(I)/[Cu(I)+Cu(II)]×100％的计算式算出Cu(I)峰的面积占有率。
例如可通过在铜箔表面实施如下所述的湿式粗化处理来形成上述微细凹凸结构。首先，通过用湿式法对铜箔表面实施氧化处理，在铜箔表面形成以氧化铜(一氧化铜)为主要成分的铜复合化合物。由此，可在铜箔表面形成由以氧化铜为主要成分的铜复合化合物构成的“由针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构”。之后，根据需要对该铜化合物实施还原处理，使一部分氧化铜转化为氧化亚铜(一氧化二铜)，从而可在铜箔表面形成由含氧化铜以及氧化亚铜的铜复合化合物构成的“由针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构”。此处，在对铜箔表面实施氧化处理的阶段，本发明所述的“微细凹凸结构”本身由含氧化铜的铜化合物形成。因此，当形成以氧化铜为主要成分的微细凹凸结构、或由氧化铜构成的微细凹凸结构时，在实施氧化处理后，在不进行还原处理的情况下结束该粗化处理即可。另一方面，当形成含一定比例的氧化亚铜的微细凹凸结构时，实施该还原处理即可。即使实施还原处理，也可在几乎维持了由该以氧化铜为主要成分的铜化合物形成的微细凹凸结构的形状的同时，使一部分氧化铜转化为氧化亚铜。其结果，可形成由含氧化铜以及氧化亚铜的铜复合化合物构成的“微细凹凸结构”。如此，在用湿式法等对铜箔表面实施氧化处理后，根据需要实施必要程度的还原处理，从而可形成上述“微细凹凸结构”。且，在以氧化铜为主要成分的铜复合化合物、或含氧化铜以及氧化亚铜的铜复合化合物中也可含有少量金属铜。
例如，当实施上述湿式粗化处理时，优选使用氢氧化钠溶液等的碱性溶液。通过用碱性溶液氧化铜箔表面，可在铜箔表面形成针状或片状的、由以氧化铜为主要成分的铜复合化合物构成的凸状部。此处，当用碱性溶液对铜箔表面实施氧化处理时，该凸状部有持续生长使其最大长度超过500nm的情况，难以形成本发明所述的微细凹凸结构。因此，为了形成上述微细凹凸结构，优选使用含有可抑制铜箔表面中的氧化的抗氧化剂的碱性溶液。
作为这样的抗氧化剂，例如可举出氨基类硅烷偶联剂。如果使用含氨基类硅烷偶联剂的碱性溶液对铜箔表面实施氧化处理，则该碱性溶液中的氨基类硅烷偶联剂吸附于铜箔表面，可抑制碱性溶液导致的铜箔表面的氧化。其结果，可抑制氧化铜的针状结晶的生长，可在铜层表面形成极微细的凹凸结构。
作为上述氨基类硅烷偶联剂，具体而言可使用N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基硅基-N-(1,3-二甲基-亚丁基)丙胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷等。它们都能溶解于碱性溶液，稳定地保持在碱性溶液中，同时发挥抑制上述铜箔表面的氧化的效果。
如上述所述，通过用含氨基类硅烷偶联剂的碱性溶液对铜箔表面实施氧化处理，从而所形成的微细凹凸结构即使之后被实施还原处理也能几乎维持其形状。其结果，可形成粗化处理面，所述粗化处理面具有含氧化铜以及氧化亚铜的、由这些铜复合化合物构成的最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构。且，在还原处理中，通过调整还原剂浓度、溶液pH、溶液温度等，可适当地调整相对于Cu(I)的峰面积和Cu(II)的峰面积的总面积的、Cu(I)的峰面积占有率，所述Cu(I)的峰面积和Cu(II)的峰面积是用XPS对形成微细凹凸结构的铜复合化合物的构成元素进行定性分析时所得到的。另外，例如通过把铜箔浸渍在碱性溶液中而在铜箔两面形成以氧化铜为主要成分的微细凹凸结构，之后，如果只对与绝缘层构成材料的粘着面实施还原处理，则能形成在激光照射面的Cu(I)的峰的占有率为0％或不足2％、在粘着面的Cu(I)的峰的占有率为50％以上的双面粗化处理铜箔。另外，可将两面的Cu(I)的峰的占有率调整为适宜恰当的值。如果通过XPS对用以上方法形成的微细凹凸结构的构成元素进行分析，则可检测到“-COOH”的存在。
如上所述，由于可通过使用各处理溶液的湿式法来进行氧化处理以及还原处理，因此可简单地通过在处理溶液中浸渍铜箔等的方法而在铜箔两面形成上述微细凹凸结构。因此，如果利用该湿式法在铜箔两面形成微细凹凸结构，则能使激光照射面侧的激光打孔加工性良好，同时能通过该微细凹凸结构带来的纳米锚定效应使绝缘层构成材料和铜箔间的粘着性良好。进而如上所述，由于该微细凹凸结构的耐擦伤性能好，因此即使在铜箔两面形成着该微细凹凸结构，处理也容易，也能维持激光照射面侧的表面的微细凹凸结构，可防止粉末下落等。
1-3.硅烷偶联剂处理
为了改善加工成印刷线路板后的耐吸湿劣化特性，可在与绝缘层构成材料粘合的上述双面粗化处理铜箔的粘着面上设置硅烷偶联剂层。设置于该粗化处理面的硅烷偶联剂处理层的形成可使用烯烃官能性硅烷、环氧官能性硅烷、乙烯官能性硅烷、丙烯酸官能性硅烷、胺基官能性硅烷以及巯基官能性硅烷中的任一者来作为硅烷偶联剂。这些硅烷偶联剂用通式R-Si(OR’)n表示(此处，R：以胺基、乙烯基等为代表的有机官能团；OR’：以甲氧基或乙氧基等为代表的水解性基团；n：2或3。)。
作为这里所说的硅烷偶联剂，可将和印刷线路板用的预浸料的玻璃纤维布中所用的相同的偶联剂为中心，使用乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基苯基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷、4-缩水甘油基丁基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-β(氨基乙基)γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-3-(4-(3-氨基丙氧基)丁氧基)丙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、咪唑硅烷、三嗪硅烷、3-丙烯酰氧基丙基甲氧基硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷等。
这里所列举的硅烷偶联剂不会对印刷线路板形成后的特性产生坏的影响。究竟使用该硅烷偶联剂中的哪种种类，可根据该覆铜层压板的用途等来适当地选择。
上述硅烷偶联剂优选使用以水为主溶剂且含有0.5g/L～10g/L浓度范围的该硅烷偶联剂成分的、呈室温水平的温度的硅烷偶联剂处理液。当该硅烷偶联剂处理液的硅烷偶联剂浓度小于0.5g/L时，硅烷偶联剂的吸附速度慢，不符合通常商业水平的盈利能力，且吸附也不均匀。另一方面，即使该硅烷偶联剂浓度超过10g/L，吸附速度也不会特别变快，不能特别提高耐吸湿劣化性等的性能品质，由于变得不经济因而不优选。
使用该硅烷偶联剂处理液使粗化处理面吸附硅烷偶联剂的方法可采用浸渍法、喷淋法、喷雾法等，对此没有特别限定。即，只要是符合工序设计，能使该粗化处理面最均匀地与硅烷偶联剂处理液接触、吸附的方法即可。
使该粗化处理面吸附硅烷偶联剂后，进行充分干燥，促进该粗化处理面中存在的-OH基、和吸附的硅烷偶联剂的缩合反应，并使缩合所产生的水分完全蒸发。关于此时的干燥方法没有特别限定。例如，可使用电热器、或吹热风的鼓风法，对此没有特别限定，只要采用符合生产线的干燥方法和干燥条件即可。但是，以上说明的硅烷偶联剂处理是对与绝缘层构成材料的粘着面所进行的处理，激光照射面无需实施该处理。
1-4.粗化处理面的亮度L＊
如上所述，构成微细凹凸结构的最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部比二氧化碳激光的波长小，且以比可见光的波长范围小的间距排列。射入该粗化处理面的光在微细凹凸结构内反复漫反射，其结果，发生了衰减。即，该粗化处理面发挥作为吸光面的功能，与粗化处理前相比，该粗化处理面变暗为黑色、茶褐色等。即，本发明的覆铜层压板在位于其表面的粗化处理面的色调也具有特色，L＊a＊b＊颜色体系的亮度L＊的值为30以下。如果该亮度L＊的值超过30而成为明亮色调时，则有构成微细凹凸结构的上述凸状部的最大长度超过500nm的情况，从而不优选。另外，如果L＊的值超过30，则即使上述凸状部的最大长度为500nm以下，也会有该凸状部未充分密集地设置于铜箔表面的情况。如此，可以认为当亮度L＊的值超过30时，则粗化处理不充分，或粗化处理的状态中有不均匀的情况。此时，没能为了得到良好的激光打孔加工性能、耐擦伤性能、与绝缘层构成材料间的良好的粘着性等而进行充分的粗化处理，由于存在这样的问题而不优选。另外，该亮度L＊的值更优选为25以下。当亮度L＊的值为25以下时，形成的是适宜于激光打孔加工的、更优选的粗化处理面。且，亮度L＊的测定使用日本电色工业株式会社制造的分光色差仪SE2000，亮度校正使用测定装置自带的白色板，并基于JIS Z 8722：2000进行。进而，对同一部位进行三次测定，把三次的亮度L＊的测定数据的平均值作为本发明所述的亮度L＊的值。另外，即使对粗化处理面实施上述硅烷偶联剂处理，在硅烷偶联剂处理前后，该粗化处理面的亮度L＊的值也不发生变动。
1-5.覆铜层压板的层结构
其次，对本发明的覆铜层压板1的具体层结构进行阐述。该覆铜层压板例如具有如图3以及图4所示的基本的层结构。图3表示的是电解铜箔2的析出面侧的粗化处理面4作为外表面而充当激光照射面时的层结构例，图4表示的是电解铜箔2的电极面侧的粗化处理面3作为覆铜层压板的外表面而充当激光照射面时的层结构例。在任一情况下，另一面侧的粗化处理面为与绝缘层构成材料的粘着面。另外，如图3以及图4所示，该覆铜层压板中的、与激光照射侧相反侧的面(另一个面)也可层叠有本发明所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔。当使用压延铜箔来代替电解铜箔时也与上述形态相同。在任一样态下，只要绝缘层构成材料的至少一个面层叠有上述双面粗化处理铜箔即可，通过采用该构成，可将覆铜层压板1的激光照射面作为本发明所述的粗化处理面。如上所述，如果在激光照射面设置上述微细凹凸结构，则该粗化处理面起到作为激光吸光面的功能，从而可容易地进行激光打孔加工。且，当不把覆铜层压板1的另一面侧作为激光照射面时，其另一面侧的铜层可采用任意构成。其中，通过把具有上述微细凹凸结构的铜箔层叠于绝缘层构成材料，从而能得到如上所述的与绝缘层构成材料间的良好的粘着性。
且，如图3以及图4所示，含激光照射面的铜层2和其另一面侧的铜层2之间存在绝缘层5。该绝缘层5是由树脂等的绝缘层构成材料形成的层，且绝缘层构成材料没有特别限定。
2.激光打孔加工方法的基本概念
其次，参照图5对使用上述覆铜层压板实施激光打孔加工的方法进行说明。此处，以对具有与图3(1-C)所示的样态相同的层结构的覆铜层压板1实施激光打孔加工的情况为例，进行说明。在本发明中，在实施激光打孔加工时，把上述粗化处理面4用作为激光照射面，通过用二氧化碳激光等对该粗化处理面4照射激光，能形成如图5(B)所示的盲孔10。此时，通过调整激光的照射时间等，还可形成贯通至激光照射面的另一面侧的贯通通孔。在该情况下，在图5(B)中，在激光照射侧的相反面侧的铜层2中，通过使该铜层2的激光照射侧的面、即与绝缘层5接触的表面成为粗化处理面3，从而能提高形成贯通通孔时的激光打孔加工性能，所述粗化处理面3具有由铜复合化合物构成的、最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构。
这里，对本发明通过将激光照射面作为上述粗化处理面来提高激光打孔加工性能的理由进行阐述。首先，通过把铜层的外表面作为上述粗化处理面，使铜层的外表面具有微细凹凸结构，从而如上所述，该粗化处理面形成为黑色或茶褐色的磨砂面而抑制激光反射，可使激光的热能有效地提供在激光照射部位。与此相对地，当覆铜层压板的激光照射面为铜层本身时，只要铜层表面未被实施粗化处理或黑化处理等，则铜层表面反射激光，从而无法将激光的热能有效地提供在激光照射部位。
另外，相对于铜的沸点为2562℃，氧化铜以及氧化亚铜的沸点分别为2000℃、1800℃，与铜相比，氧化铜以及氧化亚铜的沸点低。因此，如果把激光照射于上述粗化处理面，则与铜层本身为外表面的情况相比，粗化处理面的激光照射部位更快达到沸点。另一方面，铜的热导率700℃时为354W·m-1·K-1，与此相对地，氧化铜以及氧化亚铜的热导率700℃时都为20W·m-1·K-1以下。即，氧化铜以及氧化亚铜的热导率是铜的热导率的几十分之一以下1以下。另一方面，氧化铜以及氧化亚铜的熔点分别为1201℃、1235℃，与此相对地，铜的熔点较低，为1083℃。因此，当把激光照射在所述粗化处理面时，与铜层本身为外表面的情况相比，把激光照射在上述粗化处理面时，热在激光照射部位的外侧的传导速度变慢。其结果，可使热集中在深度方向，可容易地使铜层的温度达到熔点以上。因此，通过激光照射面具备由上述铜复合化合物构成的微细凹凸结构，从而与铜层本身为外表面的情况相比，能有效地进行激光打孔加工。
且，在图5中，虽然说明的是使用具备图3(1-C)所示的层结构的覆铜层压板1来实施激光打孔加工的情况，但只要是具有图3以及图4所示的任一层结构的覆铜层压板1等这样的、覆铜层压板的激光照射面侧的铜层是用本发明所述的双面粗化处理铜箔而形成的产品，则即使是具有其他层结构的覆铜层压板，也能用与上述相同的步骤来实施激光打孔加工。
印刷线路板的形态
本发明的印刷线路板，其特征在于，具备用激光打孔加工用的粗化处理铜箔而形成的铜层，例如，可以是用本发明的覆铜层压板而制造的印刷线路板。另外，本发明的印刷线路板可具备用上述双面粗化处理铜箔而形成的铜层，例如可以是用如图6以及图7所示的工序制造的多层印刷线路板，但并不限于以下说明的多层印刷线路板，其具体的层结构、制造方法等没有特别限定。
图6以及图7表示的是使用所谓的积层法的多层印刷线路板的制造工序的一个例子。例如，如图6(A)所示，在具有内层电路8的内层基板9的两面，经由预浸料或树脂膜等的绝缘层构成材料7，来层叠本发明的上述双面粗化处理铜箔。且，在图6(A)所示的例子中，作为内层基板9，其两面具有内层电路8，并形成了用于层间连接的塞孔(通孔)10。但，内层基板9不限于图6(A)所示的形态，其层结构等可以是任意结构。
如上所述，如果在内层基板9的两面经由绝缘层构成材料7来层叠本发明所述的双面粗化处理铜箔，则得到第一堆积层30形成在内层基板9的两面的带第一堆积层的层叠体40(参照图6(B))。进而，分别对各第一堆积层30的粗化处理面4照射激光，例如与上述方法相同地实施激光打孔加工。之后，实施用于去除由激光打孔加工生成的树脂残渣的除胶渣处理，对通孔内的内壁部实施层间导通电镀处理而形成镀层24，同时对通孔内进行电镀填充，形成塞孔。进而，通过蚀刻加工形成第一堆积层布线层31，从而得到具有用于和内层基板9的内层电路进行连接的塞孔10的带第一堆积层布线层的层叠体41(参照图7(C))。
进而，如果在图7(C)所示的带第一堆积层布线层的层叠体41的两面，经由预浸料或树脂膜等的绝缘层构成材料7来层叠双面粗化处理铜箔2，则形成图7(D)所示的具有第二堆积层32的带第二堆积层的层叠体42。从该阶段开始，实施与图6(B)以及图7(C)相同的工序，根据需要重复再次经由预浸料或树脂膜等的绝缘层构成材料7来层叠双面粗化处理铜箔2的操作，从而可得到具有第n电路图形层(n≥3，整数)的积层基板。
进而，对完成最终积层层叠而得的积层层压板，根据需要实施激光打孔加工，实施除胶渣处理，在通孔内实施层间导通电镀处理，形成镀层，同时对通孔内进行电镀填充而得到塞孔10。之后，对外层的铜层进行蚀刻加工等，形成外层电路而得到多层印刷线路板。
上述印刷线路板由于使用了本发明的双面粗化处理铜箔，因此，激光打孔加工性能良好，具有作为印刷线路板的良好的通孔。另外，借助粘着面侧的微细凹凸结构，可得到内层电路相对于绝缘层构成材料的良好的粘着性。
以下，通过实施例以及比较例，对用本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔来制造覆铜层压板或印刷线路板时的技术优越性进行阐述。
实施例1
作为电解铜箔，使用析出面的表面粗糙度(Rzjis)为3.2μm、表面积比(B)为1.2、光泽度[Gs(60°)]为2、电极面的表面粗糙度(Rzjis)为1.2μm、表面积比(B)为1.05、光泽度[Gs(60°)]为110的厚度12μm的电解铜箔，用以下步骤对其析出面以及电极面实施表面处理。且，表面粗糙度、表面积比、光泽度的测定方法如下。
粗糙度的测定
使用小坂研究所制造的探针式表面粗糙度测定仪SE3500，以JIS B0601-2001为基准进行表面粗糙度的测定。
表面积比的测定
使用基恩士株式会社的激光显微镜VK-X100，基于通过激光法测定57570μm2的二维区域时的表面积A，并根据上面叙述过的计算式求出表面积比(B)。
光泽度的测定
使用日本电色工业株式会社制造的光泽计PG-1M型，以光泽度的测定方法JIS Z8741-1997为基准，进行光泽度的测定。
对该电解铜箔进行预处理后，实施粗化处理。以下，依次进行说明。
预处理：将该电解铜箔浸渍在氢氧化钠水溶液中，进行碱性脱脂处理，并进行水洗。进而，将该碱性脱脂处理结束后的电解铜箔浸渍在硫酸浓度为5质量％的硫酸类水溶液中1分钟后，进行水洗。
粗化处理：对结束了所述预处理的电解铜箔实施氧化处理。在氧化处理中，在液温70℃、pH＝12、亚氯酸浓度150g/L、且含有浓度10g/L的N-2-(氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷的氢氧化钠溶液中，以指定的氧化处理时间(1分钟、2分钟、4分钟、10分钟)浸渍该电解铜箔，得到在电解铜箔两面分别具有由以氧化铜为主要成分的铜复合化合物构成的微细凹凸结构的4种样本。
其次，对完成了氧化处理的4种样本分别实施还原处理。在还原处理中，把完成了氧化处理的各样本在用碳酸钠和氢氧化钠调整为pH＝12的、浓度20g/L的二甲胺硼烷的水溶液(室温)中浸渍1分钟来进行还原处理，并进行水洗、干燥。通过这些工序，将电解铜箔两面的一部分氧化铜还原成氧化亚铜，得到具有由含氧化铜以及氧化亚铜的铜复合化合物构成的微细凹凸结构的粗化处理面。通过以上工序，得到两面设置有本发明的微细凹凸结构的、4种激光打孔加工用双面粗化处理铜箔。
进而，用XPS对上述4种激光打孔加工用双面粗化处理铜箔的粗化处理面进行定性分析，求出相对于Cu(I)的峰面积和Cu(II)的峰面积的总面积的、Cu(I)的峰的面积占有率。另外，该定性分析的结果，还明确确认了粗化处理面存在“-COO基”。进而，将该实施例得到的粗化处理铜箔的Kr吸附比表面积以及亮度L＊总结示于以下的表1。且，在表1中，将“Kr吸附比表面积”简写为“比表面积”。
进而，对在上述两面形成有铜复合化合物的、上述4种样本测定剥离强度。在测定时，使用真空层压机，在压制压力2.9MPa、温度190℃、压制时间90分钟的条件下，把各样本分别层叠于作为绝缘层构成材料的FR-4预浸料(松下电器产业株式会社制R1551)，制作出覆铜层压板。其次，用该覆铜层压板，以蚀刻法制作出具有3.0mm宽的剥离强度测定用直线电路的试验基板。进而，以JIS C6481(1996)为基准，对各样本测定剥离强度。
实施例2
在实施例2中，与实施例1相同地，对电解铜箔按以下过程，即：在一个面上具有粗化处理面，该粗化处理面具有由以氧化铜为主要成分的铜复合化合物构成的凸状部所形成的微细凹凸结构，在另一个面上具有粗化处理面，该粗化处理面具有由含氧化铜以及氧化亚铜的铜复合化合物构成的凸状部所形成的微细凹凸结构，来制作出双面粗化处理铜箔；进而制作出将该双面粗化处理铜箔的另一个面侧层叠于绝缘层构成材料的覆铜层压板。由于对上述电解铜箔进行的预处理和氧化处理(粗化处理)与实施例1相同，因此这里省略说明，而对氧化处理后的还原处理及以后的工序进行说明。
粗化处理(还原处理)：如上所述，对与实施例1相同地实施了预处理以及氧化处理(氧化处理时间2分)的电解铜箔，进行如下还原处理。在实施例2中，不对作为激光照射面侧的面实施还原处理，只对作为与绝缘层构成材料的粘着面侧的面用与实施例1相同的还原处理溶液进行喷淋喷雾。
硅烷偶联剂处理：进而，对实施了还原处理的面、即与绝缘层构成材料的粘着面实施硅烷偶联剂处理。具体而言，在还原处理后进行水洗，用喷淋法将硅烷偶联剂处理液(以离子交换水为溶剂，含有5g/L浓度的γ-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷的水溶液)喷在实施了上述还原处理的面上，进行硅烷偶联剂的吸附。进而，硅烷偶联剂的吸附一结束，就用电热器使表面的水分在120℃的环境中蒸发，来促进该粗化处理面中存在的-OH基和硅烷偶联剂间的缩合反应。
与实施例1相同地，用通过以上工序得到的双面粗化处理铜箔制作出覆铜层压板。进而，与实施例1相同地制作出试验基板，测定剥离强度。
比较例
比较例1
在比较例1中，对与实施例1中所用的电解铜箔相同的电解铜箔两面实施已知的黑化处理，使其形成并附着微细的铜氧化物，形成黑褐色的状态。此时的黑化处理条件采用的是亚氯酸钠25g/L、氢化钠20g/L、烷基酸酯6g/L、液温67℃、处理时间4分钟。以与实施例1相同的条件，将该两面实施了黑化处理的电解铜箔(以下称“两面黑化处理铜箔”)层叠于上述FR-4预浸料的两面，得到覆铜层压板。
比较例2
在比较例中，对与实施例1中所用的电解铜箔相同的电解铜箔两面实施已知的还原黑化处理以及还原处理(还原黑化处理)。此时的黑化处理条件采用的是罗门哈斯电子材料株式会社制造的氧化处理液即含有“PRO BOND 80A OXIDE SOLUTION”10vol％以及“PROBOND 80B OXIDE SOLUTION”20vol％而成的水溶液、液温85℃、处理时间5分钟。进而，以如下的还原处理条件对实施了黑化处理的电解铜箔实施还原处理。还原处理条件采用的是罗门哈斯电子材料株式会社制造的还原处理液即含有“CIRCUPOSIT PB OXIDE CONVERTER60C”6.7vol％、“CUPOSITZ”1.5vol％而成的水溶液、液温35℃、处理时间5分钟。以与实施例1相同的条件，将该两面实施了还原黑化处理的电解铜箔(以下称“两面还原黑化处理铜箔”)层叠于上述FR-4预浸料的两面，得到覆铜层压板。
在以下的表1中，示出实施例1以及实施例2中得到的两面设置有微细凹凸的4种激光打孔加工用双面粗化处理铜箔的比表面积、亮度L＊、剥离强度的各测定结果。进而，示出用XPS对铜复合化合物的构成元素进行定性分析时的Cu(I)峰的面积占有率(％)。另外，表1示出比较例1以及比较例2中得到的两面黑化处理铜箔以及两面黑化还原处理铜箔的比表面积、亮度L＊、剥离强度的各测定结果。
表1
从该表1可知，即使氧化处理时间在1分钟～10分钟之间变动，析出面以及电极面两者处形成的微细凹凸的最大长度都为500nm以下，在粗化处理面的定性分析中检测到的内容也无差异。进而，粗化处理面的亮度L＊的值也显示了18～26的、偏差少的值。与此相对地，Kr吸附比表面积的值以与氧化处理时间的增加成正比的方式增大。进而，关于所述4种激光打孔加工用双面粗化处理铜箔的剥离强度，即使是最短的氧化处理时间，也能得到实用上足够的剥离强度，可得到与Kr吸附比表面积的值成正比的剥离强度。由此可知，实施例中采用的氧化处理时间是恰当的。
其次，对激光打孔加工性能进行探讨。在实施例1以及实施例2中，使用本发明的激光打孔加工用双面粗化处理铜箔，且使用具有粗化处理面的覆铜层压板，所述粗化处理面具有由铜复合化合物构成的最大长度为500nm以下的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构。与此相对地，比较例1中使用的是把实施了已知的黑化处理的电解铜箔层叠于绝缘层构成材料而得的覆铜层压板，比较例2中使用的是把实施了已知的还原黑化处理的电解铜箔层叠于绝缘层构成材料而得的覆铜层压板。进而，手拿滤纸(No.5B)对实施例的覆铜层压板以及比较例的覆铜层压板的激光照射面轻轻擦拭。其结果，在实施例1以及实施例2的覆铜层压板的粗化处理面中，在肉眼可见范围内没有任何变化。与此相对地，在比较例1以及比较例2的覆铜层压板的黑化处理面或还原黑化处理面中出现了光泽。将该滤纸擦拭后的表面用作为激光照射面，进行打孔加工。
此时的二氧化碳激光照射条件采用掩膜直径2.3mm、脉冲宽度14μsec.、脉冲能量15.0mJ、偏置0.8、激光直径124μm，且预先设定在使用了激光打孔加工用双面粗化处理铜箔的覆铜层压板中形成80μm的加工孔径的孔，对各样本进行100次照射的通孔形成试验。从而，作为判断基准，加工后的孔径在80μm以上的范围中的，发明人就判定加工得当。以下，将其结果示于以下的表2。
表2
由表2可知，对该激光打孔加工用双面粗化处理铜箔的激光打孔加工性能进行了检查，其结果可判断，在实施例1以及实施例2中，所有样本均得到了良好的激光打孔加工。与此相对地，在比较例1以及比较例2中，由于黑化处理表面或还原黑化处理表面受到擦拭而出现了光泽，从而打孔率为40％、且可以理解的是孔径分布具有非常大的范围。即，可以说未能进行稳定的激光打孔加工。且，表2所述的打孔率是指进行100次照射的通孔形成试验，成功打孔的照射次数的比例。进而，孔径分布是指，对100次照射的通孔形成试验中得到的通孔的孔径进行测定时的分布范围。
工业实用性
通过用本发明的激光打孔加工用的粗化处理铜箔来制造覆铜层压板或印刷线路板，就可把激光吸收率高、具有由耐擦伤性能优异铜复合化合物构成的微细凹凸结构的粗化处理面作为铜层的外表面。由此，能发挥与铜层表面实施了已知的黑化处理时同等以上的激光打孔加工性能，且作业人员在处理该覆铜层压板时不需细心留意，提高了作业效率。其结果，覆铜层压板的激光打孔加工性能的偏差减少，能稳定地打孔。与此同时，能得到与绝缘层构成材料间的良好的粘着性，可防止两者的粘着性在面内产生偏差。进而，可得到良好的蚀刻系数。尤其，该激光打孔加工用的粗化处理铜箔适合在印刷线路板的积层法中进行应用，通过用该粗化处理铜箔形成堆积层，能提供品质良好的多层印刷线路板。

Claims (11)

1.激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，
铜箔两面具有粗化处理面，且所述铜箔的一个面为激光加工时受到激光照射的激光照射面，另一个面为与绝缘层构成材料的粘着面，所述粗化处理面具有由含氧化铜的铜复合化合物构成的、最大长度为500nm以下100nm以上的针状或片状的凸状部形成的微细凹凸结构，
相对于用X射线光电子能谱分析法分析所述粗化处理面的构成元素时得到的Cu(I)的峰面积、和Cu(II)的峰面积的总面积，Cu(I)的峰面积所占的比例，在所述激光照射面侧为不足50％，在所述粘着面侧为50％以上。
2.如权利要求1所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，
所述激光照射面侧具有由以氧化铜为主要成分的铜复合化合物构成的所述微细凹凸结构，所述粘着面侧具有由以氧化亚铜为主要成分的铜复合化合物构成的所述微细凹凸结构。
3.如权利要求1或2中任一项所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，
当用扫描式电子显微镜以倾斜角45°、50000倍以上的倍率观察所述粗化处理面时，在相互邻接的凸状部中，能与其他凸状部进行分离观察的顶端部分的长度为250nm以下。
4.如权利要求3所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，相对于所述凸状部的所述最大长度，所述凸状部的所述顶端部分的长度为1/2以下。
5.如权利要求1～4中任一项所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，使所述粗化处理面吸附氪而测定的比表面积为0.035m2/g以上。
6.如权利要求1～5中任一项所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，以L＊a＊b＊颜色体系表示的所述粗化处理面的亮度L＊为30以下。
7.如权利要求1～6中任一项所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，对所述铜箔的激光照射面侧用激光法测定57570μm2的二维区域，把此时得到的表面积作为三维表面积(Aμm2)，把三维表面积相对于所述二维区域的面积的比作为B，此时，B为1.1以上。
8.如权利要求1～7中任一项所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，所述铜箔的所述粘着面侧的表面粗糙度(Rzjis)为2.0μm以下。
9.如权利要求1～8中任一项所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔，其特征在于，所述粘着面具有硅烷偶联剂层。
10.覆铜层压板，其特征在于，把权利要求1～9中任一项所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔层叠于绝缘层构成材料的至少一个面。
11.印刷线路板，其特征在于，具有用权利要求1～9中任一项所述的激光打孔加工用的粗化处理铜箔形成的铜层。
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