CN104955769A - 氮化铝粉末 - Google Patents

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Abstract

提供一种氮化铝晶体粒子、含有该氮化铝晶体粒子的氮化铝粉末、它们的制造法、含有上述氮化铝晶体粒子的有机高分子组合物及烧结体，该氮化铝晶体粒子具有由对向的六角形状面2面和长方形状面6面构成、在六角形状面的对向的方向上扁平的8面体形状，六角形状面内的对向的两个角之间的平均距离D为3～110μm的范围，长方形状面的短边的长度L为2～45μm的范围且L/D为0.05～0.8之间，六角形状面和长方形状面未形成一条棱地形成曲面而交叉，而且，真密度为3.20～3.26g/cm3的范围。

Description

氮化铝粉末
技术领域
本发明涉及氮化铝晶体粒子、含有该氮化铝晶体粒子的氮化铝粉末、它们的制造方法及含有所述氮化铝晶体粒子的有机高分子组合物以及烧结体。
背景技术
氮化铝具有高的热导性与优异的电绝缘性，因此期待作为以高热导性基板、放热零件为代表的绝缘放热用填料的应用。放热用填料通过分散于树脂、橡胶等基质而提高热导率，用于放热片材、薄膜状隔离物、放热油脂、放热性粘接剂这样的用途。
为了提高放热材料的热导率，需要填料在基质中相互接触，形成热导通路。因此，通常在使用填料的情况下，以并用大粒径和小粒径的填料、提高充填率的方式进行粒度的最佳化。
此外，在氮化铝粉末的制造方法中已知有：在氮气氛下烧成氧化铝和碳的还原氮化法、使金属铝和氮直接反应的直接氮化法、使烷基铝和氨反应后进行加热的气相法。
但是，通过所述还原氮化法及气相法得到的氮化铝粉末的粒径为亚微米程度，不易得到作为上述大粒径填料所要求的数μm～数十μm的较大的氮化铝粒子。
另一方面，由于在直接氮化法中进行粉碎·分级，因此粒径控制比较容易，可以得到数μm～数十μm的氮化铝粒子，但需要粉碎工序，因此得到的氮化铝粉末的粒子为带棱角的形状，此外粒径中也出现不均匀，因此对树脂的充填性、添加其而得到的热导性树脂的性能的稳定性中具有改良的余地。
相对于上述方法，作为得到大粒径、具有希望的平均粒径的氮化铝粉末的方法，具有如下方法：向氮化铝粉末中添加烧结助剂、结合剂及溶剂并进行喷雾干燥，烧结得到的球状造粒粉(特开平3-295853号公报)。但是，得到的造粒粉的烧结体具有通过烧结使粒子彼此结合的多晶构造，在热导性方面具有改良的余地，此外不易得到粒子形状也一定的烧结体，在对树脂的充填性、添加其而得到的热导性树脂的性能的稳定性中存在问题。另外，向树脂充填的粒子为球状，因此不易形成热导通路。另外，由于使用氮化铝粉末作为原料，原料价高，存在经济上的问题。
另外，作为得到大粒径的单晶的方法，具有将氮化铝升华，并使之在种晶上柱状生长，通过将其切断而得到柱状氮化铝晶体粒子的方法(WO2009/066663号公报)。通过该方法得到的氮化铝晶体粒子为单晶，因此与多晶相比，具有热导率高且粒子形状也均匀这样的特征。但是，得到的氮化铝晶体粒子为具有带棱角的棱部的柱状，作为填料使用时存在混炼性降低这样的问题。而且，由于使用氮化铝作为原料，因此存在价高的课题。
另一方面，如开头所记载地，近年来，随着半导体器件的功率密度的上升，对用于器件搭载的材料要求更高度的放热特性。作为这种材料，具有称为热界面材料的一系列的材料，其使用量急速扩大。在此，热界面材料是指，用于缓和将由半导体元件产生的热排放至散热器或筐体等的路径的热阻力的材料，可以以片材、凝胶、油脂等各种方式使用。
通常，热界面材料为向有机高分子成分中充填了热导性填料的复合材料，作为填料，大多使用二氧化硅、氧化铝。但是，二氧化硅的热导率为1W/m·K左右，氧化铝的热导率为36W/m·K左右，即使是使用了氧化铝的复合材料，其热导率也限于1～5W/m·K左右，因此，要求热导率更高的复合材料。
因此，近年来，提出了向有机高分子成分中充填具有比二氧化硅、氧化铝高的热导率的氮化铝。
通过向有机高分子中充填氮化铝而对有机高分子组合物赋予热导性的情况下，需要通过使氮化铝成为易于高度充填的球状粒子，并进行高浓度充填，增加氮化铝彼此的接触面积，确保热导路径。因此，通常在有机高分子组合物中含有60体积％以上的氮化铝。但是，有机高分子组合物中含有大量氮化铝时，存在材料成本增加，并且由于粘度上升而降低成形加工性这样的问题。
另一方面，还已知有纤维径1μm以下、长度为5～500μm的氮化铝晶须(参照電気化学，vol.10，p743，1972及日本セラミック協会学術論文誌，vol.97，p864，1989)。但是，这些晶须为石棉状，因此操作性差，还担心对人体带来影响等。
另外，这些晶须通过升华再晶体法(参照電気化学，vol.10，p743，1972)或气相合成法(参照日本セラミック協会学術論文誌，vol.97，p874，1989)制造，但前者的方法中的操作温度极高、为1800～2000℃，因此是不适于工业化的方法，另外后者的方法也是不适于量产化的方法。
另外，氮化铝烧结体具有高热导性、高耐等离子性、电绝缘性等优异的特性。因此，作为利用了高热导性和电绝缘性的绝缘放热基板，在产业用机器人领域、电气化铁路车辆、汽车领域、LED照明领域等各种领域中使用。
其中，在搭载了发热量大的功率晶体管那样的高输出型半导体元件、激光元件的基板中，大量使用具有高热导率的氮化铝烧结体。
在将这种氮化铝烧结体用作安装基板、电路基板的情况下，必须在其表面形成构成元件搭载部、电路部等的金属层。另外，作为形成所述金属层的方法，进行经由焊料接合氮化铝烧结体和金属基板而构成接合体的方法。
但是，在构成与所述金属基板的接合体的情况下，氮化铝烧结体的机械特性、特别是断裂韧性、维氏硬度不充分，要求进一步的提高。即，当断裂韧性、维氏硬度小时，由于将半导体元件安装于在氮化铝烧结体的表面上形成的金属电路层时的应力、热等，使氮化铝烧结体破损，或由于随着半导体元件动作的热循环的重复，易于在上述金属电路层的接合部附近的氮化铝烧结体中产生裂纹，产生耐热循环特性及可靠性降低这样的问题。
特别是在最近的功率模块用陶瓷基板中，大多在比以往更严酷的热循环下使用，为更强烈要求耐热冲击性以及断裂韧性、维氏硬度的提高的状况。
以往，对于所述课题，作为构成氮化铝烧结体的晶体粒子，提出了以大粒径的晶体粒子和小粒径的晶体粒子并存的方式构成的烧结体(参照特开2001-2474号公报)。
对于上述课题，所述氮化铝烧结体虽然发挥某程度的效果，但仍希望进一步改良。
发明内容
发明所要解决的课题
本发明的目的在于，提供一种具有较大的粒径且形状具有特异性的新的氮化铝晶体粒子。
本发明的另一目的在于，提供一种氮化铝粉末，其含有所述氮化铝晶体粒子，在作为热导性填料添加至树脂中的情况下，可以发挥良好的混炼性，并且对得到的树脂组合物赋予优异的热导性。
本发明的又一目的在于，提供一种所述氮化铝晶体粒子的制造方法。
本发明的又一目的在于，提供一种含有所述氮化铝晶体粒子的有机高分子组合物。
本发明的又一目的在于，提供一种有机高分子组合物，通过以所述氮化铝晶体为填料充填至有机高分子成分中，兼备热导性和成形加工性。
本发明的又一目的在于，提供一种所述氮化铝晶体粒子的烧结体及其制造方法。
本发明的又一目的在于，提供一种具有高的热导率，断裂韧性、维氏硬度等机械强度优异的氮化铝烧结体及其制造方法。
本发明的又一目的及优点通过以下说明将变得清晰。
用于解决课题的方案
根据本发明，本发明的所述目的及优点，
第1，通过如下的氮化铝晶体粒子(以下，有时称为特定AlN晶体粒子)实现，其特征在于，
具有由对向的六角形状面2面和长方形状面6面构成、在六角形状面的对向的方向上扁平的8面体形状，
六角形状面内的对向的两个角之间的平均距离D为3～110μm的范围，长方形状面的短边的长度L为2～45μm的范围且L/D为0.05～0.8之间，
六角形状面和长方形状面未形成一条棱地形成曲面而交叉，而且，
真密度为3.20～3.26g/cm3的范围。
根据本发明，本发明的所述目的及优点，
第2，通过制造所述氮化铝晶体粒子的方法实现，其特征在于，在满足下述浓度
(1)一氧化碳气体浓度20～50容量％和/或
(2)氮气浓度10～80容量％
的反应气氛中，在液相形成剂的存在下，对平均粒径0.1～3μm的氧化铝粒子凝聚而成的平均粒径5～100μm的氧化铝凝聚粒子进行还原氮化。
根据本发明，本发明的所述目的及优点，
第3，通过包含所述氮化铝晶体粒子100～600质量份及分散其的有机高分子100质量份的有机高分子组合物实现。
根据本发明，本发明的所述目的及优点，
第4，通过氮化铝烧结体实现，其特征在于，其为所述氮化铝晶体粒子的烧结体，该氮化铝晶体粒子的至少一部分的六角形状面取向于与烧结体的平坦的平面大致同方向，断裂韧性为5MPa·m1/2以上，热导率为150～230W/m·k，而且维氏硬度为11～16GPa。
根据本发明，本发明的所述目的及优点，
第5，通过制造所述烧结体的方法实现，其特征在于，将包含所述氮化铝晶体粒子60～98质量％和平均粒径0.5～3μm的氮化铝粒子2～40质量％的氮化铝粉末，以该氮化铝晶体粒子的六角形状面取向于与得到的烧结体的平坦的表面大致同方向的方式成形而形成成形体，接着使该成形体烧结。
附图说明
图1是表示实施例2中得到的氮化铝粉末的粒子结构的显微镜照片。
图2是表示实施例2中得到的氮化铝粉末的粒度分布的图。
图3是表示比较例1中得到的氮化铝粉末的粒子结构的显微镜照片。
图4是表示在氮化铝晶体粒子的与AlN晶体粒子的六角形状面呈直角方向的截面上，测定六角形状面和长方形状面交叉的曲面的程度的方法的概念图。
具体实施方式
＜氮化铝晶体粒子＞
本发明的特定AlN晶体粒子具有由六角形状面2面和长方形面6面构成、扁平的8面状形状，六角形状面和长方形状面未形成一条棱地形成曲面而交叉。这种形状可通过倍率1000倍的显微镜照片来确认。
所述曲面优选如图4所示，以如下方式形成，即，假定六角形状面和长方形状面形成一条棱而交叉时的该一条棱与所述曲面之间的距离t满足0＜t＜0.1μm的关系。距离t作为为从所述假想的棱向曲面下垂的垂线的长度而定义。距离t可以根据与特定AlN晶体粒子的六角形状面呈直角方向的截面的1000倍显微镜照片求得。
予以说明，特定AlN晶体粒子的形状设为六角形状面及长方形状面中通过显微镜照片实际观察到的、忽略缺损部或者凹部或凸部、其它附着粒子等(参照图1)的形状而成的形状。
本发明的特定AlN晶体粒子中，六角形状面的对向的两个角之间的距离D(以下，称为长径D)为3～110μm的范围，长方形状面的短边的长度L为2～45μm的范围且L/D(以下，称为高宽比)为0.05～0.8，优选为0.1～0.7的范围。
图1是表示通过实施例2中记载的方法得到的本发明的特定AlN晶体粒子一个方式的显微镜照片。如所述图1所示，本发明的特定AlN晶体粒子的平面形状形成近似正六角形的形状，为氮化铝单晶或具有接近氮化铝单晶的特性。另外，上述对向的平面通常平行。
另外，所述特定AlN晶体粒子在通过其截面的倍率1000倍的显微镜照片而确认的全部棱部中没有锐利的角，具有所谓进行了倒角的状态的角为圆形的棱部。所述棱部的角为圆形通过如下实现，即，通过后述的制造方法，通过氧化铝凝聚体的还原氮化所产生的氮化铝的生成、晶粒生长，而生成特定AlN晶体粒子。因此，与通过使氮化铝单晶生长、进行切断的方法得到的在切面等存在锐利的角的晶体粒子明确相区别。本发明的特定AlN晶体粒子具有角为圆形的棱部，因此与具有锐利的角的晶粒相比，具有良好流动性。
另外，本发明的特定AlN晶体粒子的特征之一在于，L/D比0.8小，具有平滑且大的六角形状的平面。由此，在粒子的平面方向上易于形成热导通路，此外晶体粒子相互以六角形平面接触，因此与一般的球状粒子相比，大幅增加粒子彼此的接触面积。另外，由于上述类单晶的品质等，即使少量使用，也可以对树脂成形体赋予高的热导性。本发明的板状AlN晶体粒子具有高的密度、为3.20～3.26g/cm3。
本发明的特定AlN晶体粒子的可以以长径表示的尺寸可通过后述的制造方法的氧化铝微粉末凝聚体的尺寸进行调整，本发明的特定AlN晶体粒子也可以如根据表示实施例2中得到的氮化铝粉末的粒度分布的图2所理解地那样，可具有尖锐的分布，另外也可以具有宽的分布。但是，组成氮化铝粉末时，在与其它粒径、例如小粒径的氮化铝晶体粒子混合的情况下，易于调整整体的粒度分布，因此优选尖锐分布的粉末。
根据本发明，可提供含有本发明的所述特定AlN晶体粒子的氮化铝粉末，优选含有至少60容量％，进一步优选至少70容量％，更优选至少80容量％，特别优选至少90容量％的特定AlN晶体粒子的氮化铝粉末。
所述特定AlN晶体粒子以外的氮化铝粒子例如大多是以来自原料氧化铝微粉的氮化铝微粒为主的氮化铝粒子。
本发明的氮化铝粉末的用途中，如后述那样，也可以与公知的氮化铝粉末并用，也可以将所述特定AlN晶体粒子以外的氮化铝粒子用作该氮化铝粉末的一部分或全部。
但是，在制造工序中生成的特定AlN晶体粒子以外的氮化铝粒子有时也可根据用途直接使用，可发挥特定AlN晶体粒子的效果，但在某些用途中，有时会降低特定AlN晶体粒子的效果，或在并用其它氮化铝粉末的用途中，会使特定AlN晶体粒子的效果不稳定，因此，其比例优选尽可能高。
因此，本发明的氮化铝粉末优选以特别是90容量％以上，尤其是95容量％以上的比例含有特定AlN晶体粒子，最优选由特定AlN晶体粒子构成全部粒子。
当然，本发明的氮化铝粉末可以在其用途中根据需要与公知的氮化铝粉末混合使用，在该用途中，将特定AlN晶体粒子的比例调整为所述范围的氮化铝可以准确地配合特定AlN晶体粒子，可以构成发挥稳定性能的组合物。
对于含有上述特定AlN晶体粒子的本发明的氮化铝粉末而言，平均粒径调整为3～110μm，优选调整为5～90μm，比表面积优选调整为0.01～2m2/g，更优选调整为0.05～2m2/g，特别优选调整为0.1～1m2/g。
＜氮化铝晶体粒子的制造方法＞
本发明的特定AlN晶体粒子作为含有其的氮化铝粉末进行制造。其制造方法没有特别限制，但作为代表性的制造方法，可举出如下方法：在满足以下至少一方的气氛中，在液相形成剂的存在下，还原氮化平均粒径0.1～3μm的氧化铝粒子凝聚而成的平均粒径5～100μm的氧化铝凝聚粒子。
(1)将反应气氛中的一氧化碳浓度调整为20～50容量％
(2)将反应气氛中的氮浓度调整为10～80容量％
氧化铝粉末
本发明的特定AlN晶体粒子的制造方法中，作为初始原料使用的氧化铝等可使用全部的具有α、γ、θ、δ、η、κ、χ等的晶体构造的氧化铝、勃姆石、硬水铝石、三水铝矿、三羟铝石、六方水铝石等通过加热而脱水转移、最终全部或一部分转移为α-氧化铝的物质。它们也可以单独或混合不同种类的物质而使用，但特别适宜使用反应性高、易于控制的α-氧化铝，γ-氧化铝、勃姆石。
用于本发明的氧化铝等作为平均粒径0.1～3μm的氧化铝粒子凝聚而成的平均粒径3～110μm的氧化铝凝聚粒子而使用。平均粒径0.1～3μm的氧化铝粒子的优选的平均粒径为0.5～2μm。当平均粒径不足0.1μm时，有时不能大粒径化、大多生成微细的氮化铝粉末，当所述平均粒径为3μm以上时，有时在氮化铝粉末内部残存氧化铝，或不易产生单晶化而成为多晶。
可根据上述氧化铝凝聚粒子的平均粒径，调整得到的特定AlN晶体粒子的粒径。
碳粉末
本发明中使用的作为还原剂的碳粉末可使用炭黑、石墨粉末等。作为炭黑，可适宜使用通过炉法、槽法等得到的炭黑及乙炔黑。这些炭黑的比表面积优选为0.01m2/g～500m2/g。
在不损坏本发明效果的范围内，也可以将酚醛树脂、密胺树脂、环氧树脂、呋喃酚醛树脂(フランフェノール樹脂)等合成树脂缩合物、沥青、焦油等的烃化合物、纤维素、蔗糖、聚偏氯乙烯、聚苯等有机化合物等用作碳源。
液相形成剂
本发明中使用的液相形成剂为可与氧化铝共熔融的元素及化合物，具体而言，适宜使用含有碱金属、碱土金属、稀土金属、氟、硅、磷、硫、氯及其化合物，且在1000℃～1900℃的温度可与氧化铝共熔融的物质。作为液相形成剂，在使用了可与氧化铝共熔融的温度不足1000℃的化合物的情况下，有时在进行还原氮化反应的温度域内挥发，而降低作为液相形成剂的效果。另外，在使用了所述温度超过1900℃的化合物的情况下，在生成液相前进行还原氮化反应，因此使物质难移动，并且减少液相的生成量，因此可能未充分进行粒子生长、晶体化。这些液相形成剂只要在氧化铝凝聚体的还原氮化时存在即可。
具体而言，即使作为液相形成剂添加至原料中，也可以使用含有液相形成剂的氧化铝、炭黑。
原料混合
在本发明中，氧化铝粉末、碳粉末及液相形成剂相对于上述氧化铝粉末100重量份，以优选成为30～70重量份、更优选成为40～60重量份的比例的方式混合碳粉末。
另外，相对于上述氧化铝粉末100重量份，液相形成剂以优选成为0.05～5重量份、更优选成为0.1～2重量份的比例的方式存在。
另外，在上述氧化铝粉末为水合物的情况下，其使用量由换算成氧化铝的值决定。
当上述碳粉末的比例超过70重量份时，所述碳粉末抑制氧化铝粒子彼此的接触，阻碍晶粒生长，而得到的氮化铝粉末的平均粒径还具有微小化的倾向。另外，在碳粉末的比例不足30重量份的情况下，氧化铝粒子彼此的接触过多而产生凝聚，并且在结束还原氮化反应后，残存的碳粉末少，因此具有使氮化铝彼此接合而增加凝聚粉的倾向。
另外，在上述液相形成剂的比例比0.05重量份少的情况下，液相生成量减少，有时对晶粒生长、晶体化得不到充分的效果。另外，在液相形成剂的比例比5重量份多的情况下，氮化铝粉末中会残存大量该液相形成剂，在作为填料充填时，具有热导率降低的倾向。
本发明中，作为混合氧化铝粉末、碳粉末、液相形成剂的方法，只要是使氧化铝粉末、碳粉末、液相形成剂均匀的方法，就可以是任意方法，作为混合手段，采用共混机、混合机、球磨机的混合是适宜的。
还原氮化
本发明的特定AlN晶体粒子的制造方法优选一边维持为CO比例成为20～50容量％的范围的气氛，一边以1200℃～1900℃的温度烧成上述氧化铝粉末、碳粉末、液相形成剂的混合物而进行还原氮化。
当所述CO比例脱离范围时，例如CO比例不足20％时，还原氮化反应加速，在未充分进行晶粒生长及单晶化的状态下形成氮化铝粒子，难以得到希望的大粒径的特定AlN晶体粒子。另外，当CO比例超过50容量％时，氮化反应的抑制效果过强，氮化反应耗费长时间，不利于工业，根据情况，有时会残存未反应的氧化铝，或生成氧氮化物等副产物。
本发明中，反应气氛的CO比例的调整推荐通过进行气氛气体的成分分析，以成为上述范围的方式调整氮气和CO气体的供给量而进行，但也可以通过缩小氮气的供给量而进行。
另外，即使通过合并供给氮气以外的非活性气体、具体而言氩气，降低N2比例，也可以得与调整CO比例相同的效果。
此时的N2比例可设为10～80容量％的范围。
本发明中，所述气氛气体的成分是对烧成炉的排气的成分进行了分析的结果。
本发明的特定AlN晶体粒子的制造方法中，还原氮化反应一边进行所述的反应气氛的调整，一边以优选为1200℃～1900℃、更优选为1500℃～1800℃的温度，且优选以3～20小时，更优选以5～15小时进行。
另外，在添加了液相形成剂的情况下，只要选择在还原氮化反应时熔融并且在反应中不会完全挥发的时间和温度即可。
当所述还原氮化时间不足3小时时，氮化反应未完结，残存氧化铝，热导率降低，或未充分进行氮化铝粒子的晶粒生长和单晶化，有时形成微细粒子、多晶粒子，另一方面，当烧成时间超过20小时时，会使氮化铝粒子彼此接合，易于产生粗粒，对树脂的充填性变差。
另外，反应中，升温速度、升温中途的保持时间等条件可以没有特别限制地采用公知的条件。
氧化
本发明中，反应后的氮化铝粉末含有剩余的碳粉末，因此根据需要，优选通过氧化处理去除剩余碳粉末。作为进行氧化处理时的氧化性气体，如果是空气、氧、二氧化碳等可去除碳的气体，则就可没有限制地采用。考虑到经济性、得到的氮化铝的氧浓度，空气是适宜的。另外，处理温度优选可为500℃～900℃，更优选设为600℃～750℃。
氧化温度过高时，氮化铝的表面过度氧化，氮化铝的热导率降低，氧化温度过低时，无法完全去除剩余的碳，剩余碳粉末作为杂质残存。因此，优选选择适当的氧化温度和时间。
分级
通过本发明的所述制造方法可以得到含有60容量％以上、优选含有70容量％以上、进一步优选含有80容量％以上、特别是含有90容量％以上的特定AlN晶体粒子的氮化铝粉末。所述特定AlN晶体粒子以外的氮化铝粒子例如大多是以来自原料氧化铝粒子的氮化铝微粒为主的氮化铝粒子。
在此，如上所述，本发明的氮化铝粉末优选特定AlN晶体粒子的比例尽可能高，优选以90容量％以上、特别是95容量％以上的比例含有特定AlN晶体粒子。
因此，通过上述方法得到的氮化铝粉末的特定AlN晶体粒子比例不足60容量％时，优选通过分级提高特定AlN晶体粒子的比例。
所述分级可以通过公知的方法进行。例如可举出筛分级、气流分级等。
用途
本发明的氮化铝粉末可以广泛用作发挥所含有的特定AlN晶体粒子的性质的各种用途、特别是放热片材、放热油脂、放热粘接剂、涂料、热导性树脂等的放热材料用填料。
在此，成为该放热材料的基质的树脂、油脂可举出：环氧树脂、酚醛树脂等热固性树脂、聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚苯硫醚等热塑性树脂、及硅橡胶、EPR、SBR等橡胶类、硅油。
这些之中，作为放热材料的基质，例如环氧系树脂、硅系树脂是适宜的，为了形成高柔软性放热部件，期望为加成反应型硅橡胶。
为了提高放热材料的热导性，每100重量份的树脂、橡胶或油也可以添加150～1000重量份的填料。这种放热材料中，除了本发明的氮化铝粉末以外，也可以充填一种或多种公知的氮化铝粉末、氧化铝、氮化硼、氧化锌、碳化氮、石墨等的填料，只要根据放热材料的特性、用途选择本发明的氮化铝粉末和其以外的填料的形状、平均粒径即可。这些填料也可以使用例如由硅烷偶联剂、磷酸或磷酸盐等进行了表面处理的填料。另外，放热材料中的氮化铝粉末和其以外的填料的混合比例可在1:99～99:1的范围内适当调整。另外，放热材料中也可以进一步添加增塑剂、加硫剂、效果促进剂、脱模剂等添加剂。
所述树脂组合物可通过用共混机、混合机进行混合而制造，另外，放热材料可通过加压成形法、挤出成型法、刮刀法成形树脂组合物，并将其加热固化，由此制造。
另外，为了使本发明的特定AlN晶体粒子易于在基质中形成热导通路，也可以在所述成形法中控制粒子取向。
另外，本发明的氮化铝粉末也可以发挥所含有的特定AlN晶体粒子，作为烧结用原料粉末而使用。
即，本发明的特定AlN晶体粒子具有高宽比高的板状形状，因此通过以该板状的特定AlN晶体粒子的六角形状平面取向于与得到的烧结体的平面的同方向的方式进行烧结，可以得到具有高热导率、维氏硬度和断裂韧性优异的氮化铝烧结体。
优选该烧结用原料粉末的特定AlN晶体粒子的含有比例高，具体而言，使用60容量％以上的粉末，但由于各个晶粒较大，因此也可以并用平均粒径优选为0.5～3μm，更优选为0.8～1.5μm的小粒径氮化铝粒子，提高烧结性而使用。在该情况下，在制造上述板状AlN晶体粉末时所副产的微粉状氮化铝粉末也可以用作所述小粒径氮化铝粉末的一部分或全部。
成形含有上述板状的特定AlN晶体粒子的烧结用粉末的方法，可广泛适用公知的方法，没有特别限制。作为一般的成形方法，例如可举出：模具加压、CIP、振动成形等的干式成形、挤出、刮刀、注塑等的湿式成形。为了提高成形性，烧结用原粉末中也可以使用结合剂、分散剂、润滑剂、增塑剂、溶剂等的各种添加剂，其可没有特别限制地使用一般的添加剂。但是，为了得到作为本发明宗旨的断裂韧性和维氏硬度优异的氮化铝烧结体，优选该板状的特定AlN晶体粒子的平面与上述烧结体的表面同方向地取向，因此可适当选择能实现该取向的公知的成形方法。作为具体的成形方法，干式成形中优选模具加压、湿式成形中可举出挤出成形法。
以下，对本发明的有机高分子组合物及烧结体进一步详细地进行说明。
＜有机高分子组合物＞
本发明的有机高分子组合物包含特定AlN晶体粒子100～600质量份及分散其的有机高分子100质量份构成。本发明的有机高分子组合物优选相对于该氮化铝晶体粒子进一步以20容量％以下含有特定AlN晶体粒子以外的其它氮化铝粒子。
有机高分子
本发明中使用的有机高分子为热塑性树脂、热固性树脂、高分子凝胶或有机高分子液体。具体而言，可举出：聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物、聚甲基戊烯、聚氯乙烯、聚偏氯乙烯、聚乙酸乙烯酯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚乙烯醇、聚缩醛、氟树脂(聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯等)、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚2,6萘二甲酸乙二醇酯、聚苯乙烯、聚丙烯腈、苯乙烯-丙烯腈共聚物、ABS树脂、聚苯醚(PPE)树脂、改性PPE树脂、脂肪族聚酰胺类、芳香族聚酰胺类、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚甲基丙烯酸类(聚甲基丙烯酸甲酯等聚甲基丙烯酸酯)、聚丙烯酸类、聚碳酸酯、聚苯硫醚、聚砜、聚醚砜、聚醚腈、聚醚酮、聚醚醚酮、聚酮、液晶聚合物、离子键聚合物等热塑性树脂、环氧类、丙烯酸类、氨基甲酸酯类、有机硅类、酚类(フェノール類)、酰亚胺类、热固化型改性PPE类，及热固化型PPE类等的热固性树脂、有机硅凝胶、氨基甲酸酯凝胶、丙烯酸凝胶等的高分子凝胶，及硅油等的有机高分子液体。
其它成分
在不显著损害本发明的优异效果的范围内，本发明的有机高分子组合物中也可以含有特定AlN晶体粒子及有机高分子以外的成分。作为本发明的有机高分子组合物中也可含有的成分，例如也可以充填一种或多种的氧化铝、氮化硼、氧化锌、碳化硅、石墨等的填料。只要根据包含本发明的有机高分子组合物的放热材料的特性、用途，选择本发明的特定AlN晶体粒子和其以外的填料的形状、平均粒径即可。另外，可举出：各种稳定剂、着色剂、增塑剂、润滑剂、脱模剂、防氧化剂、固化剂、阻燃剂、粘度调整剂等添加剂。
组成
本发明的有机高分子组合物中，从提高得到的有机高分子组合物的热导性的方面来看，特定AlN晶体粒子的比例优选较多，但可考虑填料的分散性及得到的有机高分子组合物的成形加工性方面而决定。具体而言，相对于有机高分子100质量份，特定AlN晶体粒子可在100～600质量份的范围内决定。所述特定AlN晶体粒子不足100质量份时，复合材料中的热导率降低，不能作为放热材料得到充分的特性。另外，超过600质量份时，产生混合时的粘度显著提高，操作性严重变差，进而产生混合不良，导致热导性降低等的问题。
有机高分子组合物的制造方法
本发明的有机高分子组合物通过如下得到：根据有机高分子的种类，并通过公知的混合装置均匀混合规定量的所述成分，使特定AlN晶体粒子分散存在于有机高分子中。作为所述混合装置，一般使用例如辊、捏合机、班伯里密炼机、自转公转混合机等的通常的混炼机。
成形体
本发明的成形体可以在使用所述热塑性树脂、热固性树脂组合物作为有机高分子的情况下得到。所述成形体中，有机高分子组合物中的特定氮化铝晶体粒子的50％以上，优选为70％以上的六角形状平面以与上述成形体的表面大致平行、具体而言相对于水平面成±10°以内的方式取向的成形体为高热导性，故优选。这样，通过取向特定氮化铝晶体粒子，可以增加特定氮化铝晶体粒子彼此间的接触面积，进一步提高热导率。
作为成形本发明的成形体的成形方法，没有特别限制，根据有机高分子的种类适当采用利用注塑成形、传递模塑、挤出成形、预制整体模塑料成形、压缩成形、使用了溶剂等的铸塑的成形法等以往公知的成形方法。
上述成形体的制造方法中，使特定氮化铝晶体粒子取向的方法可没有特别限制地采用公知的方法。例如，通过在使有机高分子柔软化的状态下进行延伸、压缩等，可以取向有机高分子组合物中含有的特定氮化铝晶体粒子。
本发明的成形体的形状只要不显著损害本发明的效果，就没有限制。具体而言，具体而言，可举出：片材状、薄膜状、圆盘状、矩形状等。本发明的特定AlN晶体粒子由于热导性和强度的平衡性及成形加工性优异，因此将本发明的有机高分子组合物压缩成形而成的片材及薄膜特别适用于各种用途。
用途
作为本发明的有机高分子组合物的用途，有着用于有效地排放来自搭载于家电产品、汽车、笔记本型个人计算机等的半导体零件的发热的放热部件的材料，它们的使用方式根据有机高分子组合物的种类而不同。作为例子，放热片材可使用硅树脂组合物、氟树脂组合物、预丁二烯组合物、丙烯酸树脂组合物等，放热隔离物可使用有机硅凝胶组合物等，高热导绝缘粘接薄膜可使用环氧树脂组合物、酰亚胺系树脂组合物等，热导性粘接剂可使用环氧树脂组合物、酚醛树脂组合物、聚酰亚胺树脂组合物等，热导性凝胶可使用有机硅凝胶组合物、氨基甲酸酯凝胶组合物、丙烯酸凝胶组合物等，热导性油脂可使用硅油组合物等，相变材料可使用低分子聚乙烯组合物、低分子聚丙烯组合物等，高热导性密封剂可使用环氧树脂等。
＜烧结体＞
本发明的氮化铝烧结体的氮化铝晶体粒子的至少一部分的六角形状面与烧结体的平坦的平面大致同方向取向。作为其物性，断裂韧性为5MPa·m1/2以上，热导率为150～230W/m·k，而且维氏硬度为11～16GPa。
对于所述氮化铝烧结体而言，优选其截面中构成烧结体的氮化铝晶体粒子中特定氮化铝粒子所占的面积比例为50～90％。
本发明的氮化铝烧结体中，对于特定铝晶体粒子的六角形状平面与上述烧结体的表面大致同方向取向的状态而言，只要烧结体中特定氮化铝晶体粒子的大部分的六角形状表面以与该烧结体的表面大致平行的方式存在即可。
特定氮化铝晶体粒子的六角形状平面与烧结体表面同方向取向的比例，由于特定氮化铝晶体粒子的六角形状平面是与(hkl)＝(002)面平行的面，因此可以通过计算通过X射线衍射测定得到的(hkl)＝(002)面的峰强度相对于(hkl)＝(100)面的峰强度和(hkl)＝(002)面的峰强度合计的比而求得。
即，氮化铝烧结体中所含有的氮化铝晶体粒子的(002)面与上述烧结体的表面同方向取向的比例(以下，称为“取向的比例”)通过以下测定方法计算。
使用Rigaku制“SmartLab”(商品名)进行了X射线衍射测定。试样的测定面设为烧结体的表面。
X射线源：Cu-Kα40kV-200mA
2θ扫描范围：10°～90°
2θ扫描速度：40°/分
2θ扫描步长：0.02°
测定次数：1次/试样
得到的衍射峰是鉴定为氮化铝的峰和鉴定为由烧结助剂生成的1种或多种的粒界相的峰。这些之中，在以鉴定为氮化铝的衍射峰(hkl)＝(002)面的峰强度为I(002)，以(hkl)＝(100)面的峰强度为I(100)时，取向的比例(R)如下表示。
R(％)＝[I(002)/{I(002)+I(100)}]×100
本发明的氮化铝烧结体中，特定氮化铝晶体粒子的六角形状平面按照与上述烧结体的表面同方向取向的状态优选通过所述方法求得的取向的比例为70％以上，特别地为75％以上。
本发明的氮化铝烧结体通过所述特定氮化铝晶体粒子的取向，可以显著提高机械强度，特别是断裂韧性，并且还可以提高热导性。
即，本发明的烧结体通过适当调整所述特定氮化铝晶体粒子的取向和特定氮化铝晶体粒子的存在量，可以形成具有断裂韧性5MPa·m1/2以上、热导率为150～230W/m·K、特别是160～190W/m·K、维氏硬度为11～16GPa，特别是12～15GPa这样的以往的氮化铝烧结体所没有的优异的特性的烧结体。
氮化铝烧结体的制造方法
本发明的氮化铝烧结体的制造方法没有特别限制，如果表示代表性的制造方法，则可使用含有比例为60～98质量％的特定氮化铝晶体粒子、比例为2～40质量％的平均粒径0.5～3μm的小粒径氮化铝粒子的氮化铝粉末，以特定氮化铝晶体粒子的六角形状平面与得到的烧结体的平坦的表面为同方向取向的方式成形后，通过进行烧结而得到。
本发明的氮化铝烧结体的制造方法中，特定氮化铝晶体粒子在使用的氮化铝粉末中存在60～98质量％，优选存在70～95质量％，对为了实现本发明的目的而言是优选的。
另外，特定氮化铝晶体粒子如上所述，各个晶粒较大，因此，通常在进行烧结的情况下，以2～40质量％、特别是以5～40质量％的比例并用平均粒径0.5～3μm、优选为0.8～1.5μm的“小粒径氮化铝粒子”形成烧结用的氮化铝粉末。在所述小粒径氮化铝粒子的平均粒径比0.5μm小的情况下，杂质氧浓度易于增加，烧结性降低，因此得不到具有高热导率的氮化铝烧结体。另一方面，在小粒径氮化铝粒子的平均粒径比3μm大的情况下，成形体中的氮化铝粉末的充填性易于降低，烧结性降低，因此得不到具有高热导率的氮化铝烧结体。
另外，在供于烧结的氮化铝粉末中，所述小粒径氮化铝粒子的比例的上限只要在特定氮化铝晶体粒子的制造方法中考虑目标特定氮化铝晶体粒子以外的粒子，且以氮化铝粒子全部的量成为100质量％的方式适当决定即可。
用于本发明的小粒径氮化铝粒子的杂质氧浓度为0.6～1.2％、比表面积为2.4～3.6m2/g的范围在实现良好的烧结性及烧结体物性方面是优选的。
制造本发明的氮化铝烧结体时，期望向烧结用的氮化铝粉末中添加烧结助剂。作为使用的烧结助剂，优选为CaO、Y2O3，也可以使用除此以外的烧结助剂。例如可举出SrO、BaO等氧化物、各种盐类等碱土化合物，或La2O3、CeO2、Nd2O3、Gd2O3、Dy2O3这样的稀土化合物那样的不阻碍热导率的烧结助剂。该碱土化合物或稀土化合物相对于特定氮化铝晶体粒子和小粒径氮化铝粒子的合计质量优选添加3～7质量％。该碱土化合物或该稀土化合物的添加量比3质量％少时，将无法充分生成液相而易于产生细密化不足的地方。另外，热导率的提高不足，不能充分发挥氮化铝烧结体的特性。另一方面，比7质量％多时，生成多余的液相，由此易于使助剂移动至烧结体外部，有时伴随该助剂排出产生色调不匀。另外，在作为半导体元件的绝缘放热基板使用时，可成为降低与金属等的接合性、密合性的主要原因。
混合所述特定氮化铝晶体粒子和以特定比例含有的小粒径氮化铝粒子及以特定比例添加的烧结助剂的方法只要通过公知的方法实施即可，没有特别限制。作为一般的混合方法，可举出球磨机、振动磨、混合机、磨碎机等。
本发明的烧结体的制造方法中，对于含有特定氮化铝晶体粒子的烧结用的氮化铝粉末而言，期望且重要的是以特定氮化铝晶体粒子的六角形状平面与得到的烧结体的表面同方向取向的方式成形。
成形含有特定氮化铝晶体粒子的烧结用的氮化铝粉末的方法可广泛适用公知的方法，没有特别限制。作为一般的成形方法，可举出：模具加压、CIP、振动成形等干式成形、挤出、刮刀、注塑等湿式成形。为了提高成形性，烧结用的氮化铝粉末也可以使用结合剂、分散剂、润滑剂、增塑剂、溶剂等各种添加剂，可以没有特别限制地使用一般的添加剂。但是，为了得到作为本发明宗旨的断裂韧性和维氏硬度优异的氮化铝烧结体，需要使特定氮化铝晶体粒子的六角形状平面与上述烧结体的平坦的表面同方向取向，因此需要适当选择可实现这种取向性的成形方法。根据上述原因，作为适于充分得到本发明的效果的成形方法，在干式成形中优选模具加压，在湿式成形中优选挤出成形法。
本发明的烧结体的制造方法中，通过以特定氮化铝晶体粒子的六角形状平面与得到的烧结体的表面同方向取向的方式烧成，而得到氮化铝烧结体。
在该情况下，在为了提高上述成形体的成形性等而在结合剂、分散剂、润滑剂、增塑剂、溶剂等中使用了有机化合物的情况下，也可以在烧成前进行脱脂处理。所述脱脂处理的条件可没有特别限制地采用公知的条件。例如在氧化性气氛下或非氧化性气氛下，一般为以温度300～1000℃处理1～10小时的方法。此时，得到的脱脂体优选为极尽可能不残存碳。在多余地残存碳的情况下，存在于氮化铝粒子表面的氧被碳还原，因此无法生成适量的液相，使烧结性恶化，可成为热导率降低的原因。
本发明中，烧结方法可广泛适用公知的方法，没有特别限制。作为一般的烧结方法，除了常压烧结、以及热压、HIP(Hot IsostaticPressing)等的加压烧结之外，还可举出SPS(Spark Plasma Sintering)等的等离子烧结。
本发明中，作为烧结方法，在选择SPS的情况下，优选以超过1300℃且1600℃以下的温度进行烧成。若烧成温度为1300℃以下，则无法充分的细致化，另一方面，在以高于1600℃的温度进行了烧成的情况下，烧结助剂易于渗出至烧结体外，如上述那样地导致色调不匀，并且金属化(メタライズ)的密合性易于降低。另外，烧成时间只要设为1～30分钟即可。
作为烧结方法，在选择常压烧结的情况下，烧成只要设为超过1700℃且l900℃以下的温度即可，烧成时间可适用2～10小时。一般长时间烧成时，有时伴随助剂的晶粒生长和助剂向烧结体外移动，而易于产生色调不均，因此优选设为2～7小时。
另外，本发明中，烧成的气氛可没有特别限制地采用公知的条件，但特别优选在氮等的非氧化气氛下或真空中进行。
另外，烧成工序中也可以承载适当重石。
根据以上说明的本发明的氮化铝烧结体的制造方法，可稳定地得到具有高热导率和高机械强度的新的氮化铝烧结体。
实施例
以下，更具体地说明本发明，但本发明不限定于这些实施例。实施例及比较例中的各种物性通过下述方法测定。对于实施例1～14、比较例1～7，使用下述(1)～(8)的测定方法，对于实施例15～20、比较例8～12，使用下述(9)～(18)的测定方法。
(1)比表面积
比表面积通过BET一点法进行测定。
(2)平均粒径
使用均化器将试样分散于5％焦磷酸钠水溶液中，以激光衍射粒度分布装置(日机装株式会社制MICROTRAC HRA)测定平均粒径(D50)。
(3)氮化铝转化率
通过X射线衍射(CuKα)并根据氮化铝(AlN)的峰(32.2°)和氧化铝成分(α-氧化铝)的峰(43.5°)的峰的比，使用检量线法求得(下述式(1))。含有其它成分时，选择该成分的主要峰，并加入于下述式(1)的分母。
氮化铝转化率(％)＝AlN峰强度/(AlN峰强度+氧化铝峰强度)×100·······(1)
(4)晶体粒子的棱部观察、L/D比测定、特定氮化铝晶体粒子的容量％测定。
以扫描型电子显微镜(日立制作所制S-2600)观察晶体粒子。对得到的1种氮化铝粉末，从任意部位采取20个样品，以倍率1000倍进行各样品的10视野拍摄，对拍摄视野内的晶体粒子确认棱部是否具有圆形。另外，同样地对视野内的晶体粒子测量其六角形状面内对向的两个角之间的平均距离D及平面间的距离L，求得高宽比(L/D)。另外，各值作为全部测定数据的平均值表示。另外，对于特定氮化铝晶体粒子的存在比例(容量％)，在上述样品测定中，特定氮化铝晶体粒子形状近似正六角形状，氮化铝微粉形状近似球状，并根据对于拍摄视野内的粒子的测定值求得体积，算出特定氮化铝晶体粒子的体积相对于全部粒子的体积的比例，作为全部数据的平均值表示。
(5)真密度
特定氮化铝晶体粒子的真密度通过如下求得，即，筛分级氮化铝粉末，使用干式自动密度计(岛津制作所制AccuPyc1330)测定特定氮化铝晶体粒子的容量％为99％以上的粉末。
(6)晶体性
使用全自动水平型多目的X射线衍射装置(Rigaku制SmartLab)对特定氮化铝晶体粒子、一个粒子照射X射线，并根据衍射图案评价晶体性。
(7)热导率(W/m·K)
热导率＝热扩散系数×密度×比热
热扩散系数(cm2/s)通过激光闪光法进行测定。
密度(g/cm3)通过阿基米德法进行测定。
比热(J/g·K)通过DSC法进行测定。
(8)特定氮化铝晶体粒子的取向比例
进行片材状成形体的截面拍摄，对于视野内任意的200个特定氮化铝晶体粒子，计算六角形状的板状面与片材状成形体的片材面大致同方向并列的个数，求得相对于200个的该个数的比例并设为取向比例。
(9)平均粒径
使用日机装制MICROTRACK-HRA(商品名)，通过激光衍射法求得。在对水90ml加入了5％焦磷酸钠水溶液的溶液中添加氮化铝粉末，使用均化器以输出功率200mA使其分散3分钟，对所得的分散液进行测定。根据上述方法求得平均粒径(D50)。
(10)氧浓度
使用(株)堀场制作所制氧·氮同时分析装置(EMGA-620W/C)(商品名)，在非活性气体中通过脉冲加热熔融法熔融氮化铝粉末，使提取的氧成为一氧化碳形态，使用非分散红外线检测器测定该一氧化碳。使用He气(纯度：99.995％以上)作为载气。
(11)比表面积
使用岛津制作所制流动式表面积自动测定装置FlowSorb(フローソーブ)2300型通过采用N2吸附的BET法求得。
(12)特定氮化铝晶体粒子的六角形状面内的对向两个角之间的平均距离(D)、平面间的平均距离(L)
以扫描型电子显微镜(日立制作所制S-2600)(商品名)观察晶体粒子。以任意选择的粒子整体纳入视野内的倍率进行10视野拍摄，对拍摄视野内的晶体粒子确认棱部是否具有圆形。另外，以任意选择的粒子整体纳入视野内的倍率进行10粒子量的拍摄，测量其长径(d)及平面间的距离⑴，通过取各自10粒子量的平均值求得平均长径(D)及平面间的平均距离(L)。接着，根据所求得的平均长径(D)及平面间的平均距离(L)求得高宽比(L/D)。
(13)真密度
特定氮化铝晶体粒子的真密度以干式自动密度计(岛津制作所制AccuPyc1330)测定。
(14)烧结体密度
氮化铝烧结体的密度通过阿基米德法测定。
(15)断裂韧性
通过JIS R 1607：1995所记载的测定方法，根据以株式会社Akashi(アカシ)制维氏硬度试验机AVK-CO(商品名)测定的维氏硬度通过IF法计算。
(16)热导率
制作的氮化铝烧结体的热导率通过JIS R1611所记载的测定方法，使用京都电子工业制LFA-502(商品名)并通过激光闪光法测定。
(17)维氏硬度
通过JIS R 1610：1991所记载的测定方法，使用株式会社Akashi制维氏硬度试验机AVK-CO(商品名)测定。
(18)氮化铝烧结体的截面中的特定氮化铝晶体粒子的面积占有率
将氮化铝烧结体的截面使用扫描电子显微镜(株式会社日立制作所制S-2600)(商品名)以倍率1.0K倍观察10视野，通过图像解析系统(旭化成工业制IP-1000PC)(商品名)解析10μm2以上的晶体粒子相对于该视野面积(S2)所占有的面积(S1)的比例，并根据下述式(2)算出特定氮化铝晶体粒子的面积占有率(r)。
r(％)＝S1/S2×100······(2)
实施例1
混合平均粒径1.5μm的微粉凝聚而成的平均粒径5.6μm的氧化铝微粉凝聚体和比表面积125m2/g的炭黑。此时的炭黑相对于氧化铝粉末的质量比设为C/Al2O3＝0.50。
以烧成温度1750℃、烧成时间10小时的条件烧成所述混合粉末。烧成时，气氛中的氮N2比例设为70容量％，CO比例设为30容量％。另外，CO比例是测定烧成炉的排气的结果，比率通过调节导入烧成炉的N2、CO流量而控制。
在空气气氛中以700℃将氮化后的粉末氧化处理10小时，得到氮化铝粉末。对得到的氮化铝粉末测定比表面积、以及平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶粒的容量％，对特定AlN晶体粉末测定六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)、L/D的平均值、真密度。将结果在表1中表示。
将得到的氮化铝粉末充填至环氧树脂，制作树脂组合物，进行热导率评价。具体而言，准备环氧树脂(三菱化学株式会社制JER807)100重量份和固化剂(脂环式聚胺系固化剂，三菱化学株式会社制JERCure113)32重量份的混合物。接着，以自转公转混合机(株式会社Thinky制ARE-500)混合基材树脂20重量％和上述特定AlN晶体粒子80重量％，得到树脂组合物。
将其注模到模具体内，使用热压以温度：120℃、压力：5MPa、保持时间：1小时的条件固化，制作直径10mm、厚1mm的片材。通过激光闪光法测定热导率，结果热导率为8.0W/mK。
实施例2
除了向实施例1的原料混合粉末中添加氧化镁1重量份外，与实施例1一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶体粒子的容量％、平均长径(D)、L/D的平均值及真密度。将结果在表1中表示。
另外，对于本实施例中得到的氮化铝粉末，将电子显微镜照片(SEM照片)在图1中表示，将通过激光衍射粒度分布装置测定的粒度分布曲线在图2中表示。
进而，使用得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，测定热导率。将结果在表1中一并表示。
实施例3
除了向实施例1的原料混合粉末中添加硫1重量份以外，与实施例1一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶体粒子的容量％、六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)、L/D平均值及真密度。将结果在表1中表示。
另外，使用得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，测定热导率。将结果在表1中一并表示。
实施例4
除了向实施例1的原料混合粉末中添加硫2重量份以外，与实施例1一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶体粒子的容量％、六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)、L/D的平均值及真密度。将结果在表1中表示。
另外，使用得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，测定热导率。将结果在表1中一并表示。
实施例5
除了将实施例2中的氧化铝微粉凝聚体的平均粒径设为3.6μm以外，与实施例2一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶体粒子的容量％、六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)、L/D的平均值及真密度。将结果在表1中表示。
另外，使用得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，测定热导率。将结果在表1中一并表示。
实施例6
除了将实施例2中的氧化铝微粉凝聚体的平均粒径设为10.8μm以外，与实施例2一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶体粒子的容量％、六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)、L/D的平均值及真密度。将结果在表1中表示。
另外，使用得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，测定热导率。将结果在表1中一并表示。
实施例7
除了将实施例1中的氧化铝微粉凝聚体的平均粒径设为10.8μm且向原料混合粉末中添加2重量份的氧化镁以外，与实施例1一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶体粒子的容量％、六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)、L/D的平均值及真密度。将结果在表1中表示。
另外，使用得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，测定热导率。将结果在表1中一并表示。
实施例8
除了将实施例2中的气氛的N2比例设为80％、CO比例设为20％以外，与实施例2一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶体粒子的容量％、六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)、L/D的平均值及真密度。将结果在表1中表示。
另外，使用得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，并测定热导率。将结果在表1中一并表示。
实施例9
使用网眼20μm的筛对实施例8所制作的氮化铝粉末进行筛分级，降低氮化铝粉末中的微粉量。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率、特定氮化铝晶体粒子的容量％、六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)、L/D的平均值及真密度。将结果在表1中表示。
另外，使用得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，测定热导率。将结果在表1中一并表示。
[表1]
表1
比较例1
除了将烧成时的气氛的N2比例设为90％、CO比例设为10％以外，与实施例2一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率。将结果在表2中表示。
另外，利用电子显微镜观察得到的粉末，结果粒子未六角形状化，为氮化铝微粉的凝聚体。另外，将本比较例中得到的氮化铝粉末的SEM照片在图3中表示。
进而，对于得到的氮化铝粉末，与实施例1一样地制作片材，通过激光闪光法测定热导率，结果热导率为4.0W/mK。
比较例2
除了使用平均粒径10.1μm、比表面积0.26m2/g的通过喷镀法得到的球状氧化铝以外，与实施例1一样，得到氮化铝粉末。对于得到的氮化铝粉末，测定比表面积、平均粒径、氮化铝转化率。将结果在表2中表示。
另外，利用电子显微镜观察得到的粉末，结果粒子未六角形状化，为维持原料形状的多晶体。
[表2]
比较例1 比较例2
比表面积[m2/g] 0.70 0.52
平均粒径[μm] 5.7 10.1
AlN转化率[％] 100 82
晶体 多晶 多晶
L/D - -
热导率[W/m·K] 4.0 -
实施例10
混合平均粒径1.5μm的微粉凝聚而成的平均粒径5.6μm的氧化铝微粉凝聚体和比表面积125m2/g的炭黑。此时的炭黑相对于氧化铝粉末的质量比设为C/Al2O3＝0.50。
将所述混合粉末在烧成温度1750℃、烧成时间10小时的条件下烧成。烧成时，将气氛的N2比例设为70容量％，将CO比例设为30容量％。另外，CO比例是测定烧成炉的排气的结果，比率通过导入烧成炉的N2、CO的流量调节进行控制。
将氮化后的粉末在空气气氛中以700℃氧化处理10小时，得到含有特定AlN晶体粒子的氮化铝粉末。
通过所述方法得到的氮化铝粉末中的特定AlN晶体粒子为单晶，平均长径(D)为10μm，平面间的平均距离(L)为5.6μm，L/D的平均值为0.56，真密度为3.23g/cm3。另外，得到的氮化铝粉末中的特定AlN晶体粒子的比例为93容量％(特定AlN晶体以外的AlN粒子相对于特定AlN晶体粒子的比率(容积)为7.5容量％)。
将含有所述特定AlN晶体粒子的氮化铝粉末用作填料，作为有机高分子成分使用环氧树脂制作高热导性成形体。
具体而言，作为有机高分子成分，准备环氧树脂(三菱化学株式会社制JER807)100重量份和固化剂(脂环式聚胺系固化剂，三菱化学株式会社制JER Cure113)32重量份的混合物。接着，将所述的有机高分子成分100重量份和通过所述方法得到的氮化铝粉末以特定AlN晶体粒子成为117重量份的方式，通过自转公转混合机(株式会社Thinky制ARE-500)混合，得到树脂混合物。
将所述树脂混合物注模到模具体内，使用热压以温度：120℃、压力：5MPa、保持时间：1小时的条件使其固化，制作直径10mm、厚度1mm的片材。测定得到的片材的热导率及状氮化铝晶体粒子的取向比例，并将结果在表3中表示。
实施例11
除了向实施例10中的原料混合粉末中添加1重量份氧化镁以外，与实施例10一样，得到特定AlN晶体粒子。
通过所述方法得到的氮化铝粉末中的特定AlN晶体粒子为单晶体，六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)为28μm，平面间的平均距离(L)为6.4μm，L/D的平均值为0.23，真密度为3.24g/cm3。另外，得到的氮化铝粉末中的特定AlN晶体粒子的比例为96容量％(特定AlN晶体以外的AlN粒子相对于特定AlN晶体粒子的比率(容积)为4.2容量％)。
将所述特定AlN晶体粒子用作填料，作为有机高分子成分使用环氧树脂制作高热导性成形体。
使用表3所示的环氧树脂、特定AlN晶体粒子的量，除此以外，与实施例10一样，测定得到的片材的热导率及特定氮化铝晶体粒子的取向比例，将结果在表3中表示。
实施例12
除了将实施例10中的氧化铝微粉凝聚体的平均粒径设为10.8μm，且向原料混合粉末中添加2重量份的氧化镁以外，与实施例10一样，得到特定AlN晶体粒子。
通过所述方法得到的特定AlN晶体粒子为单晶，平均长径(D)为110μm，平面间的平均距离(L)为11μm，L/D的平均值为0.1，真密度为3.22g/cm3。另外，得到的氮化铝粉末中的特定AlN晶体粒子的比例为92容量％(特定AlN晶体以外的AlN粒子相对于特定AlN晶体粒子的比率(容积)为8.7容量％)。
将所述特定AlN晶体粒子用作填料，作为有机高分子成分使用环氧树脂制作高热导性成形体。
使用表3所示的环氧树脂、特定AlN晶体粒子的量，除此以外，与实施例10一样，测定得到的片材的热导率及特定氮化铝晶体粒子的取向比例，将结果在表3中表示。
实施例13
将硅油(信越有机硅(株)制KF-96-1000CS)100重量份和与实施例10一样地得到的氮化铝粉末以特定AlN晶体粒子成为140重量份的方式加入带搅拌装置的加热釜内，加热混炼而均质化。将该混合物放冷回到常温，以涂料辊混合而制备油脂。测定得到的油脂的热导率，将结果在表3中表示。
实施例14
使用辊以150℃混炼下述所示的配合成分，以单丝状挤出后，再切成丸粒状。予以说明，与实施例10一样，得到的特定AlN晶体粒子的配合量以相对于包含下述成分(1)～(4)的基质100重量份成为140重量份的方式，配合氮化铝粉末。
配合成分
(1)苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯的三嵌段共聚物〔SEPS，Kuraray(株)制，商品名：Septon](数均分子量12万、苯乙烯量为30重量％的SEPS)100重量份
(2)茂金属催化剂聚合的聚丙烯[Exon(エクソン)化学(株)制，商品名：アチーブ](Mw/Mn＝2.0)10重量份
(3)40℃的运动粘度为380mm2/秒的石蜡系油[出光兴产(株)制，商品名：Diana process oil(ダイアナプロセスオイル)PW380](重均分子量750)100重量份
(4)马来酸酐改性聚丙烯[三洋化成(株)制，商品名：Umex(ユーメックス)1010]5重量份
作为注塑成形机使用日精树脂工业(株)制DC60E5ASE机，将这样得到的放热性弹性体组合物以成形温度180℃制作厚度1mm的片材。
比较例3～5
使用表3所示的平均粒径20μm的球状氮化铝(株式会社Tokuyama制)，除此以外，与实施例10一样，测定得到的片材的热导率，将结果在表3中表示。
比较例6
使用表3所示的平均粒径5μm球状氮化铝(株式会社Tokuyama制)，除此以外，与实施例13一样，测定得到的片材的热导率，将结果在表3中表示。
比较例7
使用表3所示的平均粒径5μm的球状氮化铝(株式会社Tokuyama制)，除此以外，与实施例14一样，测定得到的片材的热导率，将结果在表3中表示。
[表3]
表3
*1)特定AlN晶体以外的AlN粒子相对于特定AlN晶体粒子的比率(容积)。
实施例15
将铁芯被尼龙包覆的直径15mm的尼龙球(表面硬度100kgf/mm2以下，密度3.5g/cm3)放入内容积2.4L的尼龙制釜内，然后，湿式混合对向的2面为六角形状平面、所述平面间的平均距离(L)相对于所述平面中的六角形状面内对向的两个角之间的平均距离(D)的比(L/D)为0.23且真密度为3.23g/cm3的特定氮化铝晶体粒子95重量份，平均粒径1.2μm、比表面积2.6m2/g、氧浓度0.8质量％的小粒径氮化铝粒子5重量份，氧化钇粉末5重量份和作为溶剂的乙醇40重量份。此时，上述尼龙球充填釜的内容积的40％(表观体积)。以釜的转速70rpm进行3小时混合。进而，将得到的浆料干燥，得烧结用的氮化铝粉末。
接着，通过SPS烧结法以加压压力0.4tf/cm2、在真空中以升温速度100℃/分、烧结温度1450℃、保持时间10分钟烧结得到的烧结用混合粉末，得到相对密度95％以上的直径30mm、厚度3mm的烧结体。
实施例16
除了将特定氮化铝晶体粒子设为90重量份，将小粒径氮化铝粒子设为10重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
实施例17
除了将特定氮化铝晶体粒子设为80重量份，将小粒径氮化铝粒子设为20重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
实施例18
除了将特定氮化铝晶体粒子设为70重量份，将小粒径氮化铝粒子设为30重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
实施例19
除了将特定氮化铝晶体粒子设为60重量份，将小粒径氮化铝粒子设为40重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
实施例20
除了将特定氮化铝晶体粒子设为60重量份，将小粒径氮化铝粒子设为40重量份以外，与实施例15一样，得到烧结用的氮化铝粉末。接着，将该烧结用的氮化铝粉末在室温下以约80MPa加压制成成形体。然后，将该成形体在氮气气氛下、以常压、1800℃烧成5小时，得到氮化铝烧结体。
比较例8
除了将特定氮化铝晶体粒子设为0重量份，将小粒径氮化铝粒子设为100重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
比较例9
除了将特定氮化铝晶体粒子设为100重量份，将小粒径氮化铝粒子设为0重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
比较例10
除了将特定氮化铝晶体粒子设为50重量份，将小粒径氮化铝粒子设为50重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
比较例11
除了将特定氮化铝晶体粒子设为30重量份，将小粒径氮化铝粒子设为70重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
比较例12
除了将特定氮化铝晶体粒子设为10重量份，将小粒径氮化铝粒子设为90重量份以外，进行与实施例15一样的操作。
将氮化铝烧结体的制造条件在表4中表示，将得到的氮化铝烧结体的特性在表5中分别表示。
[表4]
表4
[表5]
表5

Claims (20)

1.一种氮化铝晶体粒子，其特征在于，
具有由对向的六角形状面2面和长方形状面6面构成、在六角形状面的对向的方向上扁平的8面体形状，
六角形状面内的对向的两个角之间的平均距离D为3～110μm的范围，长方形状面的短边的长度L为2～45μm的范围且L/D为0.05～0.8之间，
六角形状面和长方形状面未形成一条棱地形成曲面而交叉，而且，
真密度为3.20～3.26g/cm3的范围。
2.根据权利要求1所述的氮化铝晶体粒子，其中，
以假定六角形状面和长方形状面形成一条棱而交叉时的该一条棱和所述曲面之间的距离t满足0＜t＜0.1μm的关系的方式，形成所述曲面。
3.一种制造权利要求1所述的氮化铝晶体粒子的方法，其特征在于，
在满足下述浓度
(1)一氧化碳气体浓度20～50容量％和/或
(2)氮气浓度10～80容量％
的反应气氛中，在液相形成剂的存在下，对平均粒径0.1～3μm的氧化铝粒子凝聚而成的平均粒径5～100μm的氧化铝凝聚粒子进行还原氮化。
4.根据权利要求3所述的方法，其中，
调节向反应气氛的
(1)-1一氧化碳气体的供给量和氮气的供给量，
(1)-2氮气的供给量或
(1)-3一氧化碳气体和氮气以外的非活性气体的供给量，
而将一氧化碳气体浓度维持成20～50容量％。
5.根据权利要求3所述的方法，其中，
调节向反应气氛的
(2)-1一氧化碳气体的供给量和氮气的供给量，
(2)-2氮气的供给量或
(2)-3一氧化碳气体和氮气以外的非活性气体的供给量，
而将氮气浓度维持成10～80容量％。
6.根据权利要求3所述的方法，其中，
在1200～1900℃的范围的反应温度进行还原氮化。
7.根据权利要求3所述的方法，其中，
在3～20小时的范围的反应时间进行还原氮化。
8.一种氮化铝粉末，含有权利要求1所述的氮化铝晶体粒子。
9.根据权利要求8所述的氮化铝粉末，其中，
以至少90容量％含有所述氮化铝晶体粒子。
10.根据权利要求8所述的氮化铝粉末，其中，
平均粒径为3～110μm的范围且比表面积为0.01～2m2/g的范围。
11.一种有机高分子组合物，其包含100～600质量份的权利要求1所述的氮化铝晶体粒子及将其分散的100质量份有机高分子。
12.根据权利要求11所述的有机高分子组合物，还以相对于该氮化铝晶体粒子为20容量％以下含有权利要求1所述的氮化铝晶体粒子以外的其它的氮化铝粒子。
13.根据权利要求11所述的有机高分子组合物，其中，
有机高分子为热塑性树脂、热固性树脂或高分子凝胶。
14.根据权利要求11所述的有机高分子组合物，其中，
有机高分子为液体。
15.一种成型体，其包含权利要求11所述的有机高分子组合物。
16.根据权利要求15所述的成形体，其中，
权利要求1所述的氮化铝晶体粒子的50％以上使其六角形状面与成形体的表面大致平行而被含有。
17.一种氮化铝粉末，其特征在于，其为权利要求1所述的氮化铝晶体粒子的烧结体，
该氮化铝晶体粒子的至少一部分的六角形状面取向于与烧结体的平坦的平面大致同方向上，断裂韧性为5MPa·m1/2以上，热导率为150～230W/m·k，而且维氏硬度为11～16GPa。
18.根据权利要求17所述的氮化铝烧结体，其中，
为权利要求1所述的氮化铝晶体粒子和其以外的其它的氮化铝粒子的烧结体。
19.根据权利要求18所述的氮化铝烧结体，其中，
烧结体的截面作为截面中氮化铝晶体粒子所占的面积比例示出50～90％。
20.一种制造权利要求17～19中任一项所述的烧结体的方法，其特征在于，
将包含权利要求1所述的氮化铝晶体粒子60～98质量％和平均粒径0.5～3μm的氮化铝粒子2～40质量％的氮化铝粉末，以该氮化铝晶体粒子的六角形状面取向于与得到的烧结体的平坦的表面大致同方向的方式成形而形成成形体，接着使该成形体烧结。
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