CN103781854A - 用于平版印刷应用的来自小分子的金属氧化物膜 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了用于平版印刷应用的金属氧化物膜。该膜由包括金属氧化物前体化合物的组合物形成,该金属氧化物前体化合物包括除了硅以外的金属和准金属。这些膜易于制备,且可用下述的多种配体改性,包括醇盐、酚盐、羧酸盐/酯、β-二酮和β-酮酸酯。
Description
发明领域
本发明总体涉及用于微电子器件制造的、具有改善抗蚀刻性的新的硬掩模组合物。所述组合物包括分散或溶解于溶剂系统的金属氧化物前体。
发明背景
相关技术的描述
通过显微照相平版印刷法制造的半导体结构的密度和尺寸反映了微电子制造的进展。对于高密度和小临界尺寸(CD)的需求不断推动着照相平版印刷技术向着极限发展。为了跟上半导体工业的步伐,下一代的成像材料和创新性的平版印刷法需要协同起来用于高分辨率平版印刷。随着临界特征尺寸减小到32纳米以及低于32纳米,并且印刷的线路的长宽比有一定的限制,以避免可能发生的线路崩溃,因此人们广泛接受采用薄的光刻胶的做法,以获得较好的分辨率和大的焦深(DOF)。人们采用瑞利定律(Rayleigh)限定图案分辨率和焦深(DOF):
分辨率=k1λ/NA;以及
DOF=k2λ/NA2,
式中λ是辐射波长,NA是曝光装置的数值孔径,k1和k2是特定工艺的常数。瑞利的理论表明,用短波长和大数值孔径曝光的曝光装置能够获得更好的图案分辨率。正因为这个原理,微电子工业越来越多地采用短曝光波长。但是,瑞利定律还表明提高分辨率会致使DOF降低。使用薄的光刻胶会造成k1减小,k2增大,由此获得更好的分辨率和大的DOF。但是,减小的光刻胶厚度无法提供足够的抗蚀刻性以将图案转移到基片中,对于193纳米的ArF照相平版印刷尤为如此。出于透光性的要求,不能在ArF光刻胶内加入芳族结构,因此大部分ArF抗蚀剂的蚀刻速度甚至比已有的光刻胶更快。为了获得更好的分辨率,需要更薄的光刻胶,而为了获得图案转移需要足够的蚀刻余量,目前仅有很少工艺和材料解决方案来解决此二者之间的矛盾。
在一种方法中,在多层蚀刻层叠体中添加了含硅的硬掩模,以帮助提供完全的图案转移。在传统的三层法中,光刻胶涂覆在膜层叠件上,该层叠件由在厚富碳层顶部的薄含硅层组成。其它层叠件允许选择性的在层之间蚀刻。厚富碳层通常用于提供在基片中创建深特征所需的蚀刻余量。在该方案中使用的硅硬掩模通常通过化学气相沉积或旋涂来应用。它们的不足之一是对于大体积制造来说难以获得足够的平版印刷性能。为了克服这个问题,通常需要将硅硬掩模材料加热到高温,以促进膜的致密化。还可将催化剂添加到该硅硬掩模制剂中,以降低所需的烘烤温度。通常使用反应离子蚀刻(RIE)打开光刻胶之下的硬掩模层。该硬掩模-光刻胶蚀刻选择性决定了光刻胶可以有多薄。不幸的是,在常规的硬掩模等离子蚀刻化学条件下,几乎所有的现有的光刻胶仍然会较快地蚀刻,且硅硬掩模没有为更薄的光刻胶提供足够的蚀刻选择性。因此,仍然需要很厚的光刻胶来进行高分辨率平版印刷。
另一种解决方案是使用可溶于显影剂的下层材料,从而省略掉本来需要采用的蚀刻步骤。已经描述了可各向同性显影的光敏性底部减反射涂层。但是,在可各向同性显影的底部减反射涂层中,很难控制侧壁腐蚀现象。对于光敏性的可各向异性显影的底部减反射涂层,一个主要的问题是当将该涂层涂覆在基片的形貌上的时底部减反射涂层的清除以及CD均一性。另一方面,如果将其涂覆在旋涂碳平面化层顶上,这些有机底部减反射涂层材料无法有效地用作硬掩模。
更近一些时候,直到人们能够采用小于193纳米(例如13.5纳米)的曝光波长之前,对接下来的印刷节点进行多次曝光的技术成为了仅有的可行的选择。人们已经研究并报道了许多用于多次曝光技术的工艺。一些工艺使用明场掩模,其中只有少部分的光刻胶,例如线条受到保护而不被曝光,而剩余部分的光刻胶都曝光。然后使得所述光刻胶与显影剂接触,除去光刻胶的曝光部分,仅在硬掩模层上留下未曝光的光刻胶部分(即线条)。通过蚀刻除去硬掩模层中除了位于光刻胶未曝光部分之下的区域以外的部分,将所述图案转移到硬掩模中。重复该过程,直至获得所需的图案。在暗场曝光工艺中,很大一部分光刻胶受到保护未被曝光,仅有小部分光刻胶曝光,在显影后被除去。与明场的情况相同,随后必须通过蚀刻过程将所述图案转移到硬掩模中。
因此,本领域仍然需要能提供比标准硅氧化物膜更高RIE选择性的改善硬掩模材料,这将实现仅有硅时不能实现的更薄的膜和新的加工方法。此外,具有足够蚀刻选择性的硬掩模无需与旋涂碳层一起。还需要硬掩模材料,当与旋涂碳层联用时,该硬掩模材料提供比传统的减反射涂层更好的反射率控制,并且潜在的使得无需在多层层叠件中使用这种涂层。
发明概述
本发明广泛地提供了用来形成微电子结构的组合物,用来形成所述结构的方法,以及该结构,克服了这些问题。本发明提供一种硬掩模组合物,其包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物且基本上不含硅,其中所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物。所述聚合物和低聚物包括下述重复出现的单体单元:
所述单体具有下述分子式:
其中:m至少是1;各n独立的是1-3;a是组成所有氧化物连接的原子数目;x指单体重复单元;M是除了硅以外的金属或准金属;各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及各R3独立地选自下组:烷基和羰基。
本发明还提供一种硬掩模组合物,其不溶于水性碱性显影剂,且包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,以及还包括硅,其中所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物。所述聚合物和低聚物包括下述重复出现的单体单元:
所述单体具有下述分子式:
其中:各m至少是2;各n独立的是1-3;a是组成所有氧化物连接的原子数目;x指单体重复单元;M是除了硅以外的金属或准金属;各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及各R3独立地选自下组:烷基和羰基。
本发明还提供了形成微电子结构的方法。所述方法包括提供具有表面的基片;任选地在所述表面上形成一个或多个中间层;如果存在所述中间层,将硬掩模组合物施加到邻近所述中间层处,如果不存在所述中间层,将硬掩模组合物施加到邻近所述基片表面处,来形成层叠件;以及将所述硬掩模组合物加热到至少约205℃来产生包括金属氧化物膜的固化硬掩模层,其中所述固化硬掩模层不溶于水性碱性显影剂。所述硬掩模组合物包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,以及基本上不含硅。所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物。
本发明还提供了形成微电子结构的另一种方法。所述方法包括提供具有表面的基片;任选地在所述表面上形成一个或多个中间层;如果存在所述中间层,将硬掩模组合物施加到邻近所述中间层处,如果不存在所述中间层,将硬掩模组合物施加到邻近所述基片表面处,来形成层叠件;以及加热所述硬掩模组合物来产生包括金属氧化物膜的固化硬掩模层,其中所述固化硬掩模层不溶于水性碱性显影剂。所述硬掩模组合物包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,以及还包括硅。所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物,其中所述聚合物和低聚物包括下述重复出现的单体单元:
所述单体具有下述分子式:
其中:各m至少是2;各n独立的是1-3;a是组成所有氧化物连接的原子数目;x指单体重复单元;M是除了硅以外的金属或准金属;各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及各R3独立地选自下组:烷基和羰基。
还提供了一种微电子结构。所述结构包括具有表面的基片;邻近所述基片表面上的一个或多个任选的中间层;以及固化硬掩模层,如果存在所述中间层,该固化硬掩模层邻近所述中间层,如果不存在所述中间层,该固化硬掩模层邻近所述基片表面。所述固化硬掩模层不溶于水性碱性显影剂,且由硬掩模组合物形成,所述硬掩模组合物包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,且基本上不含硅。所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物,其中所述聚合物和低聚物包括下述重复出现的单体单元:
所述单体具有下述分子式:
其中:m至少是1;各n独立的是1-3;a是组成所有氧化物连接的原子数目;x指单体重复单元;M是除了硅以外的金属或准金属;各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及各R3独立地选自下组:烷基,苯基,和羰基。
还提供了另一种微电子结构。所述结构包括具有表面的基片;邻近所述基片表面上的一个或多个任选的中间层;以及固化硬掩模层,如果存在所述中间层,该固化硬掩模层邻近所述中间层,如果不存在所述中间层,该固化硬掩模层邻近所述基片表面。所述固化硬掩模层不溶于水性碱性显影剂,且由硬掩模组合物形成,所述硬掩模组合物包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,且还包括硅。所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物,其中所述聚合物和低聚物包括下述重复出现的单体单元:
所述单体具有下述分子式:
其中:m至少是1;各n独立的是1-3;a是组成所有氧化物连接的原子数目;x指单体重复单元;M是除了硅以外的金属或准金属;各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及各R3独立地选自下组:烷基和羰基。
附图简述
图1(A)-(G)是通过本发明方法形成的结构(未按比例绘制)的示意图;
图2是在实施例1中形成的图案的扫描电子显微镜(SEM)图片;以及
图3是在实施例2中形成的图案的SEM图片。
发明详述
用于本发明的组合物
所述发明性组合物包括分散或溶解于溶剂系统的金属氧化物前体。该金属氧化物前体包括选自下组的前体化合物:单体、低聚物、聚合物及其混合物,其中在本文中,溶胶-凝胶材料和纳米颗粒也认为是聚合的。用于所述组合物的前体化合物优选的包括:在热量存在下能转化成金属氧化物膜的有机金属单体和/或包含有机金属单体重复单元的低聚或聚合化合物。金属或准金属醇盐和二酮酸盐是特别优选的前体化合物。用于所述组合物的金属和准金属优选的包括铝、钛、锆、钒、锗、铝、铪、镓、铊、锑、铅、铋、铟、锡、硼、锗、砷、碲、稀土金属(如钪,钇和镧系元素),或其组合。如本文所使用,术语“金属”或“准金属”不包括硅。各种金属单体、金属聚合物的混合物和/或混合的金属溶胶-凝胶,对于所述组合物的某些实施方式是特别优选的。在前体化合物或组合物中,可同时包括硅单体或含硅单体重复单元以及金属单体、低聚物和/或聚合物。但是,尽管在所述组合物中存在硅,优选的所述金属氧化物前体包括至少一种不是硅的金属或准金属。
用于本发明的特别优选的金属或准金属聚合物或低聚物可包括下述的重复出现的单体重复单元、基本由下述的重复出现的单体重复单元组成、或者甚至由下述的重复出现的单体重复单元组成:
其中:m至少是1(优选的为1-2,且在一些实施方式中,优选的为至少2);n是1-3(优选的为2-3);a是组成所有氧化物连接的原子数目(优选的为2-4);x指单体重复单元,与在主链中的分布或位置无关;M是金属或准金属(且不是硅);各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基(优选的为C1-C8烷基)、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及各R3独立的选自下组:烷基(优选的为C1-C8烷基)、苯基、羰基。用于本发明的聚合或低聚前体优选的是低分子量的前体化合物。因此,该聚合或低聚金属氧化物前体的重均分子量优选的是:约1,000道尔顿-约10,000道尔顿,更优选的约1,500道尔顿-约7,500道尔顿,以及甚至更优选的约1,500道尔顿-约5,000道尔顿。以所述组合物的总重量为100重量%计,当存在时该高聚或低聚金属氧化物前体应以占组合物的下述水平来使用:约0.1%-约5重量%,优选的约0.3%-约5重量%,更优选的约0.5%-约2.5重量%,以及甚至更优选的约0.5%-约2重量%。
用于所述组合物的金属或准金属单体(独立的或与上述聚合物或低聚物组合)优选的包括具有下述分子式的单体:
其中:m至少是1(优选的至少为2);n是1-3(优选的为2-3);M是金属或准金属(且不是硅);各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基(优选的为C1-C8烷基)、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及各R3独立的选自下组:烷基、苯基、羰基。以所述组合物的总重量为100重量%计,当存在时该金属或准金属(即不含硅的)优选的以占组合物的下述水平来使用:约0.1%-约5重量%,优选的约0.3%-约5重量%,更优选的约0.5%-约2.5重量%,以及甚至更优选的约0.5%-约2重量%。
用于本发明的聚合物、低聚物或单体的金属或准金属(M)优选的独立选自下组:铝、钛、锆、钒、锗、铝、铪、镓、铊、锑、铅、铋、铟、锡、硼、锗、砷、碲、和稀土金属。
在一些实施方式中,所述前体化合物或发明性组合物还包括硅。硅可以作为聚合物、低聚物、单体或其混合物存在于该组合物中。硅还可作为共聚单体存在于该前体化合物中。以所述前体化合物的总重量为100重量%计,当硅作为共聚单体存在时,该前体化合物优选的包括下述水平的硅:约5%-约40重量%,更优选的约10%-约35重量%,以及甚至更优选的约15%-约30重量%。用于本发明的硅单体重复单元(作为共聚单体或独立于前体化合物的聚合物)优选的包括下述分子式:
其中:y指单体重复单元,与在主链中的分布或位置无关,且是5-100(优选的是10-50);z是0-1(优选的是1),且各R4独立的选自下组:苯基,烷基(优选的是C1-C8烷基),氢,烯基,和炔基。在聚合物或低聚物同时包含具有分子式(I)和(III)的重复出现的共聚单体的实施方式中,x:y的比例优选的是约10:1-约1:10,更优选的是约10:1-约1:5,以及甚至更优选的是约10:1-约1:2。
用于本发明的硅单体优选的选自下组:Si(OR3)n(R4)m,Si(Cl)n(R4)m,及其组合,n是2-4(优选的是3-4),m是0-2(优选的是0-1,以及更优选的是1),各R3独立的选自下组:烷基(优选的是C1-C8烷基),苯基、和硅氧基(siloxyl),以及各R4独立的选自下组:苯基,烷基(优选的是C1-C8烷基),氢,烯基,炔基,萘基,甲硅烷基、和吡啶基。
以所述组合物的总重量为100重量%计,当存在硅时,该组合物优选的包括下述水平的硅:约0.025%-约10重量%,更优选的约0.025%-约5重量%,以及甚至更优选的约0.025%-约2重量%。总的来说,在所述发明性硬掩模组合物中,含硅化合物(当存在时)与金属或准金属化合物的比例优选的是约10:1-约1:10,更优选的是约10:1-约1:5,以及甚至更优选的是约10:1-约1:2。在一些实施方式中,以在所述前体化合物或组合物中金属或准金属和硅的总重量为100重量%计,该前体化合物或组合物中硅的总含量优选的是大于约25重量%,更优选的大于约50重量%,以及甚至更优选的大于约65重量%。在其他实施方式中,所述前体化合物优选的基本上不含硅(即,以所述前体化合物的总重量为100重量%计,该前体化合物包括下述水平的硅:小于约5重量%,更优选的小于约3重量%,甚至更优选的小于约1重量%,以及最优选的约0重量%)。在一些实施方式中,所述组合物优选的基本上不含硅(即,以所述组合物的总重量为100重量%计,该组合物包括下述水平的硅:小于约0.025重量%,更优选的小于约0.01重量%,以及甚至更优选的约0重量%)。
该组合物可包括下述的混合物:(a)包括上述单体的前体化合物;以及(b)包括上述重复出现的单体单元的前体化合物(即,所述组合物可包括上述单体、聚合物或低聚物任意一种任意组合的混合物)。例如,含硅聚合物(如上面分子式III所示)可与金属氧化物前体单体(如上面分子式II所示)混合。类似的,金属或准金属聚合物(如上面分子式I所示)可与硅单体混合。或者,如上所述,可在金属或准金属聚合物和低聚物中包括硅共聚单体。此外,所述组合物可包括主要为金属或准金属单体、或主要为金属或准金属聚合物和/或低聚物的混合物。
可通过是金属或准金属化合物与选定的配体反应,来形成单体前体。可通过使用多功能配体或者合成溶胶-凝胶聚合物来形成更高分子量的前体(如聚合物或低聚物)。例如,可通过水解和随后将单体缩合以形成胶体状的低聚物或聚合物(溶胶形成),来将已经包括二酮-或醇盐配体作为其结构的一部分的起始单体形成为所需的前体化合物。这种起始单体的示例之一是双(乙基乙酰乙酸酯)二异丙醇金属(如钛、铝等)(metaldiisopropoxide bis(ethylacetoacetate))。
适用于所述硬掩模材料的配体包括选自下组的那些:醇(醇盐)、苯酚(酚盐)、β-二酮、β-二酮酸酯、芳香族或脂肪族羧酸(羧酸盐/酯)、硫醇、及其衍生物。该配体还可包含能允许其它化学反应发生的额外的官能团,例如可聚合的丙烯酸盐。特别优选的配体包括:乙酰乙酸盐、戊二酸盐(pentanedionates)、和醇盐。如果在该前体化合物中存在硅,则硅优选的基本上不含配体。即,配体优选的只与金属或准金属连接,且不与硅连接。
在其他实施方式中,该前体化合物可以是金属氧化物纳米颗粒或纳米簇团的形式,它们在本文中认为是聚合的。在本实施方式中,该前体化合物具有与上述相同的分子式,但是纳米颗粒的形式,且还包括侧接基团如羧酸、醇盐、乙酰乙醛、和戊二酸盐。
与实施方式无关,通过将金属氧化物前体和其它成分溶解或分散于溶剂系统中来形成所述硬掩模组合物。如上所述,所述组合物可包括单体、低聚物、聚合物或其混合物,且优选的适于溶胶-凝胶过程。例如,可提前通过缩合聚合制备溶胶(聚合物),且随后分散或溶解于溶解系统中以形成所述组合物。或者,可制备溶胶并与有机金属单体一起分散或溶解于溶剂系统,以形成硬掩模组合物。在其它方面,所述组合物可主要包括单体(即,包括小于约10重量%的高聚或低聚化合物)。但是,如下所述,在涂覆和烘烤之后,所有组合物优选的转变成凝胶。因此,在单体硬掩模组合物中,该单体可在存在热量和任选的添加催化剂时,直接转化成金属氧化物(“晶片上聚合”)。
适用于形成所述硬掩模组合物的溶剂包括选自下组的溶剂:丙二醇甲基醚乙酸酯(PGMEA),丙二醇单甲基醚(PGME),乳酸乙酯,丙二醇正丙基醚,γ-丁内酯,环戊酮,环己酮,乙酸正丁酯,及其混合物。优选的是,所述溶剂系统的沸点为约90-约220℃,以及更优选为约90-约180℃。以所述组合物的总重量为100重量%计,以下述水平适于溶剂系统:约50%-约99.7重量%,优选的约90%-约99.5重量%,以及更优选的约95%-约99.5重量%。以所述组合物的总重量为100重量%计,在该组合物中的固体总量范围是:优选的约0.3%-约50%,更优选的约0.3%-约10%,以及甚至更优选的约0.5%-约5%。
在一些实施方式中,所述硬掩模组合物基本上由(或甚至由)分散或溶解于溶剂系统的金属氧化物前体和任选的含硅化合物组成,且不含其它成分。但是,在其他实施方式中,所述组合物可任选的包括其它成分,例如额外的聚合物、溶胶-凝胶材料、催化剂、发色团(光减弱部分)、交联剂、及其组合。优选的催化剂选自下组:季铵盐和鏻盐。以所述组合物的总重量为100重量%计,当存在催化剂时,该组合物优选的包括下述水平的催化剂:约0.01%-约2重量%,优选的约0.1%-约1重量%,以及更优选的约0.1%-约0.5重量%。
可包括进入所述组合物或前体化合物中的发色团包括选自下组的部分:苯基,乙烯基,萘基,吡啶基,和甲硅烷基。在这些实施方式中,该发色团优选的添加至含硅单体或单体重复单元。即,所述金属或准金属前体单体或重复单元优选的基本上不含添加的发色团或光减弱部分。以所述组合物的总重量为100重量%计,当存在发色团时,该组合物优选的包括下述水平的发色团:约10%-约60重量%,优选的约10%-约50重量%,以及更优选的约10%-约40重量%。在其他实施方式中,所述组合物或前体化合物优选的基本上不含添加的发色团或光减弱部分(即,以所述前体化合物或所述组合物的总重量为100重量%计,所述前体化合物或所述组合物包括下述水平的添加的发色团或光减弱部分小于约10重量%,以及更优选的小于约5重量%)。
应理解,本发明提供了一个独特的益处,在于无需使用额外的交联剂。即,所述金属氧化物前体自身可提供所需的固化和/或交联。以所述固体的总重量为100重量%计,所述硬掩模组合物优选的包括下述水平的交联剂:小于约20重量%,更优选的小于约10重量%,更优选的小于约1重量%,以及甚至更优选的基本上不含交联剂。如本文所使用,术语“交联剂(crosslinking agent)”和“交联剂(crosslinker)”可互换使用,且包括氨基树脂、甲酚、环氧树脂、多元醇、酐、甘油醚、乙烯基醚、三聚氰胺、甘脲、苯并胍胺及其混合物。
本发明的方法和结构
图1(A)-(G)显示了通过本发明的硬掩模组合物来形成多层层叠件的形成和过程。在此方法中,提供了具有表面10a的基片10。在本发明中可以使用任意的微电子基片。示例性的基片10包括选自以下的那些:硅,SiGe,SiO2,Si3N4,SiON,铝,钨,硅化钨,砷化镓,锗,钽,氮化钽,珊瑚,黑金刚石,掺杂磷或硼的玻璃,以及上述材料的混合物。如图1(A)所示,任选的可在基片的表面10a上形成中间层12。可通过已知的任意应用方法来形成中间层12,优选的方法之一是以下述速度旋涂所述组合物:约1,000-约3,000rpm(转/分钟)(优选的是约1,250-约1,750rpm),并旋涂约30-约120秒(优选的是约45-约75秒)的时段。合适的中间层包括选自下组的那些:旋涂碳层,无定形碳层,底部减反射涂层,平面化层,以及上述层的组合。当使用旋涂碳层时,该中间层12的厚度优选的是约100纳米-约500纳米,更优选的是约100纳米-约300纳米,以及甚至更优选的是约100纳米-约200纳米。无论如何,所述基片10可以具有平坦的表面,或者可以包括形貌特征(通孔,接触孔,凸起特征等)。在本文中,"形貌"表示基片表面之内或之上的结构的高度或深度。
如图1(B)所示,随后将硬掩模组合物施加到中间层12上(当存在时)来形成硬掩模层14。当没有使用中间层12时,该硬掩模组合物直接施加到基片表面10a上(未显示)。可通过已知的任意应用方法来形成硬掩模层14,优选的方法之一是以下述速度旋涂所述组合物:约1,000-约3,000rpm(优选的是约1,250-约1,750rpm),并旋涂约30-约120秒(优选的是约45-约75秒)的时段。在施加所述硬掩模组合物之后,优选的将它加热到下述温度:约140℃-约240℃,以及更优选的约180℃-约240℃,以及保持下述的时段:约30秒-约300秒(优选的是约30秒-约120秒),从而形成固化的硬掩模层14。或者,可将该硬掩模组合物加热到下述温度:至少是约205℃,以及优选的是约205℃-约240℃,以及保持下述时间:约30秒-约300秒(优选的是约30秒-约120秒),从而形成固化的硬掩模层14。在一些实施方式中,在所述硬掩模组合物中的金属氧化物前体化合物包括可在固化中聚合以形成金属氧化物膜14的单体(即,“晶片上聚合”)。在其他实施方式中,所述金属氧化物前体化合物包括在加热以形成交联的金属氧化物层14时能自缩聚和交联的单体和聚合物,无需额外的交联剂。在另一种实施方式中,所述金属氧化物前体化合物在加热时可通过它们的配体自我交联。与实施方式无关,烘烤后的硬掩模层14的厚度优选的是约10纳米-约100纳米,更优选的是约15纳米-约75纳米,以及甚至更优选的是约15纳米-约60纳米。
在包括硅单体的实施方式中,以所述固化层的总重量为100重量%计,该硅单体将以下述水平存在于硬掩模层14中:约20%-约90重量%,优选的约40%-约90重量%,以及更优选的约50%-约90重量%。在硅存在于所述组合物的其它实施方式中,以所述固化层的总重量为100重量%计,在硬掩模层14中的硅总含量优选的是约5%-约40重量%,更优选的是约5%-约35重量%,以及甚至更优选的是约5%-约30重量%。
所述硬掩模层14优选具有吸光性质。具体来说,用于本发明的方法的硬掩模层14的k值(复折射率的虚部(消光系数))优选的是至少约0.1,优选的是约0.15-约0.6,以及更优选的是约0.15-约0.4,以及n值(复折射率的实部)至少是约1.5,以及优选的是约1.5-约2,以及更优选的是约1.5-约1.8。这些值可以在很宽的波长范围内获得,包括约小于500纳米的波长(例如365纳米,248纳米,193纳米,157纳米或13.5纳米)。
优选的,该固化硬掩模层14将充分固化,且基本上不溶于用来形成硬掩模组合物的溶剂,例如PGMEA、PGME、乳酸乙酯,丙二醇正丙基醚,γ-丁内酯,环戊酮,环己酮,乙酸正丁酯,及其混合物。因此,当进行剥离测试时,该固化的硬掩模层14的剥离百分数是小于约5%,优选的是小于约1%,以及甚至更优选的是约0%。剥落测试包括首先测定固化的层的厚度(取五个不同的位置的测量值的平均值)。这是初始平均膜厚度。接下来,用溶剂(例如乳酸乙酯)在膜上淋洗约30秒,然后在大约500-3,000rpm的转速下离心干燥约20-60秒以除去溶剂。使用椭圆光度法在晶片上五个不同的点测量厚度,得到这些测量值的平均值。这是平均最终膜厚度。
剥落的量是初始平均膜厚度与最终平均膜厚度之间的差值。剥落百分数为:
%剥离=(剥离数量)X100/(初始平均膜厚)
优选的是,该硬掩模层14不是光敏的。即,当层14暴露于辐照(即,光)时,不会进行任何的物理或化学变化。该硬掩模层14优选的基本上不溶于水性碱性显影剂,如四甲基氢氧化铵(TMAH)和氢氧化钾(KOH)。即,该发明性组合物优选的是不能湿显影的,且不能用常规的水性显影剂去除。更优选的是,本发明的涂层的小于约5%以及更优选的小于约2%可通过碱显影剂如四甲基氢氧化铵或KOH显影剂去除。
然后可以对所述固化的硬掩模层14施加光敏性组合物,形成成像层16。所得层叠件18见图1(B)。然后,在至少约90℃,以及优选的约90℃-约130℃的温度下,将成像层16进行应用后烘烤约30秒-约120秒的时段。合适的成像组合物包括市售的光刻胶(如,TArF Pi6-001,TOK公司,日本神奈川川崎市;ARX3001,JSR Micro公司,加利福尼亚州森尼维耳市;AM2073J,JSR Micro公司),或其它光敏组合物。该发明性的硬掩模层14允许使用更薄的多的成像层16。成像层16的厚度是小于约240纳米,优选的是约50纳米-约200纳米,以及更优选的是约70纳米-约130纳米。
如图1(C)所示,随后可以通过以下方式使得成像层16图案化:用合适波长的光对其进行曝光,然后使得曝光后的层显影。具体来说,使用设置在成像层16上方的掩模20,使成像层16曝光。掩模20具有开放区域20a,所述开放区域设计用来允许辐射(hv)通过掩模20,与成像层16相接触。掩模20剩余的实心部分20b设计用来在某些区域防止辐射与成像层14相接触。本领域技术人员能够很容易地理解,开放区域20a和实心部分20b是根据将要在成像层16上、最终在基片10中形成的所需图案设计的。尽管层叠件18中可存在减反射涂层,在一种优选的实施方式中,中间层12包括SOC层且层叠件18不含减反射涂层。即,在本实施方式中,硬掩模层14和SOC中间层12优选的无需在层叠件中设置减反射涂层来控制曝光工艺中的反射。与实施方式无关,曝光之后,成像层16优选的在约90℃-约150℃,更优选的约110℃-约130℃的温度下进行曝光后烘烤(post-exposurebake)约30秒-约120秒。
曝光时,成像层16中暴露于辐射的部分会变得可溶于水性显影剂。如图1(D)所示,随后使成像层16中通过上述工艺变得可溶的曝光部分,与水性显影剂接触,从而去除该曝光的部分并在成像层16中形成所需的图案22。所述图案22可以是通孔、沟槽、线条、间隔等,最终会采用蚀刻法或离子注入法转移到基片10上。或者,成像层16的曝光的部分可在曝光工艺中变得不可溶的,在这种情况下,去除过程与上述过程相反。即,在显影中去除未曝光的部分来形成图案(未显示)。无论在哪种实施方式中,通过显影剂去除成像层16中下述水平的曝光的(或者有时是未曝光的)部分:优选的是至少约95%,更优选的是至少约99%,以及甚至更优选的是约100%。合适的显影剂是有机或无机碱性溶液,例如KOH或者TMAH,以及优选是浓度等于或小于0.26N的TMAH水性溶液。一些这样的显影剂是市售产品,商品名为PD523AD(购自美国华盛顿州,摩斯湖的摩斯湖工业有限公司(Moses Lake Industries,Inc.)),MF-319(购自美国马萨诸塞州的西普力(Shipley,Massachusetts)),MF-320(购自西普力)以及纳米D3(购自日本的TOK)。
然后,使用蚀刻过程将图案22从成像层16转移到硬掩模层14,见图1(E)。优选的是,通过下述的反应性离子等离子体:CF4,O2,HBr,Cl2,SF6,C2F6,C4F8,CO2,N2,H2,C4H8或它们的混合物,利用RIE来转移图案22。当使用CF4作为蚀刻剂时,硬掩模层14的蚀刻速率优选的是至少约/分钟.,以及更优选的是约/分钟-约/分钟。因此,当使用CF4作为蚀刻剂时,硬掩模层14对成像层(如60纳米光刻胶)的蚀刻选择性是至少约1:1,优选的是至少约1:2,以及更优选的是约1:3-约1:6。然后,使用硬掩模层14将图案22蚀刻到中间层12(当存在时)或基片10上。此外,硬掩模层14应对中间层12(当存在时)具有高的蚀刻选择性。优选的,当使用O2作为蚀刻剂时,硬掩模层14是抗O2蚀刻的,以及优选的以小于约/分钟.,更优选的小于约/分钟.,以及甚至更优选的小于约/分钟的速率蚀刻。因此,当中间层12是旋涂碳层且使用O2作为蚀刻剂时,硬掩模层14对中间层12的蚀刻选择性是至少约5,优选的是至少约10,以及更优选的是约10-约50。
在把图案22转移到中间层12(如图1(F)所示)或基片10(未显示)上之后,可通过碱性水性显影剂来清洗硬掩模层14(若没有完全固化),或者通过刻蚀法(etching off)或过度刻蚀(over-etching)来清洗硬掩模层14。然后,使用中间层12(当存在时)将图案22转移到基片10上。然后可以在图案化的层叠体24上进行常规的蚀刻、金属化等操作,完成器件的制造。如果需要进行多次曝光工艺(未显示),还可以使用施涂在与图案化的硬掩模层14(在图1(E)中形成)相邻的第二成像层重复所述曝光-显影工艺。
在另外的实施方式中,可以采用ArF浸没平版印刷法(未显示)对光刻胶进行图案化。在曝光过程中,辐射所通过的介质不是空气(常规平版印刷法的情况),而是液体。通过平版印刷系统的光学投射元件(即透镜)使得成像层16对辐射曝光,浸没液体与所述平版印刷系统的光学元件的至少一部分以及本发明的结构的一部分(即层叠体18)相接触。甚至更优选的,所述液体填充所述系统中最后一个光学元件与成像层16之间的间隙,使得光学元件浸没在液体中。合适的浸没液体的折射率优选大于1(优选为约1-约2,以及更优选为约1.3-约1.4),所述浸没液体选自水(优选纯水),有机溶剂及其混合物。浸没平版印刷系统是现有即已知的,包括购自两栖系统公司(AmphibianTMSystems)(美国纽约,罗切斯特市(Rochester))的两栖干涉仪(Amphibian Interferometer)。
实施例
以下实施例描述了根据本发明的优选方法。然而应理解,这些实施例通过举例的方式提供,其所含的任何内容都不应视作对本发明整体范围的限制。
实施例1
铝/硅溶胶-凝胶硬掩模
1.聚合物合成
为了制备聚合物,将1.32克的苯基三甲氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest);宾夕法尼亚州莫里斯维尔),6.54克的乙烯基三甲氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest)),14.06克的甲基三甲氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest)),45.11克的(乙基乙酰乙酸酯)二异丙醇(diisopropoxideethylacetoacetate)铝(75%固体在IPA中的溶液,购自格勒斯特公司(Gelest),用PGMEA稀释到40%固体),以及93.00克的PGMEA(超纯解决方案公司(Ultra Pure Solutions,Inc.))添加到圆底烧瓶中。在10分钟的时段内,将17.15克的3N乙酸溶液(17.6%乙酸和82.4%水)在搅拌下缓慢加入该烧瓶。给该圆底烧瓶安装蒸馏头、蒸馏柱、和收集瓶。然后,将该溶液在95℃下加热3小时。
2.硬掩模制剂
通过混合12.03克上述制备的聚合物溶液(~8.88%固体)和6.36克的PGMEA、16.4克的PGME、和0.89克0.4%在PGME中的苄基三乙基氯化铵溶液(BTEAC)制备3.0重量%的固体溶液,来制备硬掩模制剂。将硬掩模制剂旋涂到4英寸硅晶片上,旋涂速度是1,500rpm且时间是60秒,然后在240℃的热台上烘烤60秒。通过椭圆光度法测量发现所得固化膜的厚度是,且不溶于浇铸溶剂(即,无法通过浇铸溶剂去除)。该膜的光学性质和蚀刻速率见表1。为了对比,也将传统的硅硬掩模(HM710;布鲁尔科技公司(Brewer Science Inc.))旋涂到4英寸硅晶片上,旋涂速度是1,500rpm且时间是60秒,然后在205℃的热台上烘烤60秒。通过椭圆光度法测量发现所得固化膜的厚度是。硅硬掩模的蚀刻速率也见表1。
表1.
3.用作减反射涂层的硬掩模
用35.克的PGMEA和35.75克的PGME进一步稀释上述制备的硬掩模制剂,以制备1重量%固体溶液,并将膜厚度降低到。然后用市售的旋涂碳材料(布鲁尔科技公司(Brewer Science)SOC110D)旋涂300纳米硅晶片,厚度为320纳米并在205℃的热台上烘烤60秒。然后,将稀释的硬掩模制剂旋涂到该旋涂碳层上,并在240℃的热台上烘烤60秒。最后,将193-纳米光刻胶(TOK TArF Pi6-001)旋涂到该硬掩模层顶部,厚度为105纳米,并在120℃下烘烤60秒。使用ASML XT:1900i步进电机(1.35NA)和使用水作为浸没流体,来进行平版印刷曝光。然后,在曝光之后将晶片在110℃下烘烤60秒并通过与TMAH一起搅拌30秒来显影,随后用水冲洗并甩干。在光刻胶中得到的40纳米的线的扫描电子显微镜图像见图2。
实施例2
钛/硅溶胶-凝胶硬掩模
1.聚合物合成
在本实施例中,通过将1.21克的苯基三甲氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest)),6.00克的乙烯基三甲氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest)),11.01克的甲基三甲氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest)),68.06克的(双2,4-戊二酮)二异丙醇钛(75%固体在IPA中的溶液,购自格勒斯特公司(Gelest),用PGMEA稀释到40%固体),以及80.50克的PGMEA(超纯解决方案公司(Ultra Pure Solutions,Inc.))添加到圆底烧瓶中来制备聚合物。在10分钟的时段内,将17.08克的3N乙酸溶液(17.6%乙酸和82.4%水)在搅拌下缓慢加入该烧瓶。给该圆底烧瓶安装蒸馏头、蒸馏柱、和收集瓶。然后,将该溶液在95℃下加热4小时。
2.硬掩模制剂
通过混合6.01克上述的聚合物溶液(9.06%固体)和17.85克的PGMEA、12.39克的PGME制备1.5重量%的固体溶液,来制备硬掩模制剂。将硬掩模制剂旋涂到4英寸硅晶片上,旋涂速度是1,500rpm且时间是60秒,然后在240℃的热台上烘烤60秒。通过椭圆光度法测量发现所得固化膜的厚度是,且不溶于浇铸溶剂。该膜的光学性质和蚀刻速率见表2。
表2.
3.用作减反射涂层的硬掩模
用2.81.克的PGMEA和2.81克的PGME进一步稀释上述制备的硬掩模制剂,以将固体降低到1.3重量%,并将膜厚度降低到。然后用市售的旋涂碳材料(布鲁尔科技公司(Brewer Science)SOC110D)旋涂300纳米硅晶片,厚度为320纳米并在205℃的热台上烘烤60秒。然后,将稀释的硬掩模制剂旋涂到该旋涂碳层上,并在240℃的热台上烘烤60秒。最后,将193-纳米光刻胶(TOK TArF Pi6-001)旋涂到该硬掩模层上,厚度为105纳米,并在120℃下烘烤60秒。使用ASMLXT:1900i步进电机(1.35NA)和使用水作为浸没流体,来进行平版印刷曝光。然后,在曝光之后将晶片在110℃下烘烤60秒并通过与TMAH一起搅拌30秒来显影,随后用水冲洗并甩干。所得45纳米的线的扫描电子显微镜图像见图3。
实施例3
钛/硅溶胶-凝胶硬掩模2
1.聚合物合成
在该步骤中,制备了第二种钛/硅溶胶-凝胶硬掩模。为了制备该聚合物,将21.11克的甲基三甲氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest)),32.40克的(双2,4-戊二酮)二异丙醇钛(75%固体在IPA中,格勒斯特公司(Gelest)),以及117.50克的PGMEA(超纯解决方案公司(Ultra PureSolutions,Inc.))添加到圆底烧瓶中。在10分钟的时段内,将5.75克的3N乙酸溶液(17.6%乙酸和82.4%水)在搅拌下缓慢加入该烧瓶。给该圆底烧瓶安装蒸馏头、蒸馏柱、和收集瓶,以及将该溶液在95℃下加热4小时。
2.硬掩模制剂
通过混合6.00克上述的聚合物溶液(9.56%固体)和19.03克的PGMEA、3.05克的PGME、和0.72克0.4%在PGME中的苄基三乙基氯化铵溶液(BTEAC)制备2.0重量%的固体溶液,来制备硬掩模制剂。将硬掩模制剂旋涂到4英寸硅晶片上,旋涂速度是1,500rpm且时间是60秒,然后在240℃的热台上烘烤60秒。通过椭圆光度法测量发现所得固化膜的厚度是,且不溶于浇铸溶剂。该膜的光学性质见表3。
表3.
实施例4
钛/硅溶胶-凝胶硬掩模3
1.聚合物合成
在该步骤中,制备了第三种钛/硅溶胶-凝胶硬掩模制剂。为了制备该聚合物,将6.89克的三乙氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest)),16.62克的甲基三甲氧基硅烷(格勒斯特公司(Gelest)),32.30克的(双2,4-戊二酮)二异丙醇(diisopropoxide(bis-2,4-pentanedione))钛(75%固体在IPA中,格勒斯特公司(Gelest)),以及80.50克的PGMEA(超纯解决方案公司(Ultra Pure Solutions,Inc.))添加到圆底烧瓶中。在10分钟的时段内,将11.18克的3N乙酸溶液(17.6%乙酸和82.4%水)在搅拌下缓慢加入该烧瓶。然后,给该圆底烧瓶安装蒸馏头、蒸馏柱、和收集瓶。将该溶液在92.5℃下加热4小时然后,清空该烧瓶并倒入瓶子中,并随后用90.0克PGMEA冲洗,该PGMEA也倒入该瓶子中。最终溶液包括6.81%固体含量。
2.硬掩模制剂
通过混合8.00克上述制备的聚合物溶液和14.93克的PGMEA、3.76克的PGME、和0.68克0.4%在PGME中的苄基三乙基氯化铵溶液(BTEAC)制备2.0重量%的固体溶液,来制备硬掩模制剂。将硬掩模制剂旋涂到4英寸硅晶片上,旋涂速度是1,500rpm且时间是60秒,然后在240℃的热台上烘烤60秒。通过椭圆光度法测量发现所得固化膜的厚度是,且不溶于浇铸溶剂。该膜的光学性质见表4。
表4.
实施例5
钛/锆纳米颗粒硬掩模
1.纳米簇团的合成
在该过程中,制备了包括纳米簇团的硬掩模制剂。首先,将1.94克的正丁醇钛,97%(格勒斯特公司(Gelest))添加到圆底烧瓶中,随后添加剂2.71克的正丁醇锆(在丁醇中80%的溶液;格勒斯特公司(Gelest))。然后,将4.17克的99%甲基丙烯酸的溶液(西格玛奥德里奇公司(Sigma-Aldrich))添加到该混合物中,并在室温下存放。在1周之后,通过倾析母液、随后在室温下真空干燥24小时来分离合成的纳米簇团。
2.硬掩模制剂
通过混合1.12克上述制备的干燥的纳米簇团和18.93克的PGME制备5.6重量%的固体溶液,来制备硬掩模制剂。将硬掩模制剂旋涂到4英寸硅晶片上,旋涂速度是1,500rpm且时间是60秒,然后在205℃的热台上烘烤60秒。通过椭圆光度法测量发现所得固化膜的厚度是,且不溶于浇铸溶剂。该膜的光学常数和蚀刻速率见表5。
表5.
实施例6
铪纳米颗粒硬掩模
1.纳米簇团的合成
在该过程中,制备了第二种包括纳米簇团的硬掩模制剂。首先,将1.5834克的正丁醇铪,95%(格勒斯特公司(Gelest))添加到烧瓶中,随后添加1.610克99重量%的甲基丙烯酸的溶液(西格玛奥德里奇公司(Sigma-Aldrich))。然后将该混合物在室温下存放1周。然后,通过丢弃母液、随后在室温下真空干燥24小时来分离合成的纳米簇团。
2.硬掩模制剂
通过混合0.314克上述制备的干燥的纳米簇团和19.69克的PGME制备1.57重量%的固体溶液,来制备硬掩模制剂。将硬掩模制剂旋涂到4英寸硅晶片上,旋涂速度是1,500rpm且时间是60秒,然后在205℃的热台上烘烤60秒。通过椭圆光度法测量发现所得固化膜的厚度是,且不溶于浇铸溶剂。该膜的光学常数和蚀刻速率见表6。
表6.
实施例7
钛/硅硬掩模单体/聚合物共混物
在该步骤中,通过将19.95克的聚(乙烯基三甲氧基硅烷)(在PGMEA中15%固体,由实验室制备),4.24克的双(乙基乙酰乙酸酯)二异丙醇(bis(ethylacetoacetate)diisopropoxide)钛(IV)(10毫摩尔,格勒斯特公司(Gelest)),和19.44克的PGMEA(超纯解决方案公司(UltraPure Solutions,Inc.))添加到烧瓶中来制备钛/硅硬掩模。然后,将该溶液搅拌16小时以产生硬掩模制剂。将该制剂以1,500rpm的速度旋涂到硅基片上,且随后在205℃下烘烤60秒。然后,将ArF光刻胶(TArF Pi6001;购自TOK)以1,500rpm的速度旋涂到该硬掩模层上,且随后在120℃下烘烤60秒。然后曝光该层叠件,在曝光之后将晶片在110℃下烘烤60秒并通过与TMAH一起搅拌30秒来显影,随后用水冲洗并甩干。
实施例8
钛/硅硬掩模单体/聚合物共混物2
在该步骤中,通过将20.37克的聚(乙烯基三甲氧基硅烷)(在PGMEA中15%固体),4.07克的(双2,4-戊二酸酯)二异丙氧基钛(titaniumdiisopropoxide(bis-2,4-pentanedionate))(在IPA中75%固体,格勒斯特公司(Gelest)),和75.56克的PGMEA(超纯解决方案公司(Ultra PureSolutions,Inc.))添加到烧瓶中来制备钛/硅硬掩模制剂。将该溶液搅拌16小时以产生硬掩模制剂。将所得制剂以1,500rpm的速度旋涂到硅基片上,且随后在205℃下烘烤60秒。然后,将ArF光刻胶(TArF Pi6001;购自TOK)以1,500rpm的速度旋涂到该硬掩模层上,且随后在120℃下烘烤60秒。然后曝光该层叠件,在曝光之后将晶片在110℃下烘烤60秒并通过与TMAH一起搅拌30秒来显影,随后用水冲洗并甩干。
实施例9
锆/硅硬掩模单体/聚合物共混物
在该步骤中,通过将2.67克的聚(乙烯基三甲氧基硅烷)(在PGMEA中15%固体),0.67克的(双-2,4-戊二酸酯)二正丁醇(di-n-butoxide(bis-2,4-pentanedionate))锆(在正丁醇中60%固体,格勒斯特公司(Gelest)),和11.67克的PGMEA(超纯解决方案公司(Ultra PureSolutions,Inc.))添加到烧瓶中来制备锆/硅硬掩模制剂。将该溶液搅拌16小时以产生硬掩模制剂。将所得制剂以1,500rpm的速度旋涂到硅基片上,且随后在205℃下烘烤60秒。然后,将ArF光刻胶(TArF Pi6001;购自TOK)以1,500rpm的速度旋涂到该硬掩模层上,且随后在120℃下烘烤60秒。然后曝光该层叠件,在曝光之后将晶片在110℃下烘烤60秒并通过与TMAH一起搅拌30秒来显影,随后用水冲洗并甩干。
实施例10
铪/硅硬掩模单体/聚合物共混物
在该步骤中,通过将2.67克的聚(乙烯基三甲氧基硅烷)(在PGMEA中15%固体),0.80克的(双-2,4-戊二酸酯)二正丁醇铪(在甲苯/正丁醇中50%固体,格勒斯特公司(Gelest)),和12.53克的PGMEA(超纯解决方案公司(Ultra Pure Solutions,Inc.))添加到烧瓶中来制备铪/硅硬掩模制剂。然后将该溶液搅拌16小时。将所得制剂以1,500rpm的速度旋涂到硅基片上,且随后在205℃下烘烤60秒。然后,将ArF光刻胶(TArF Pi6001;购自TOK)以1,500rpm的速度旋涂到该硬掩模层上,且随后在120℃下烘烤60秒。然后曝光该层叠件,在曝光之后将晶片在110℃下烘烤60秒并通过与TMAH一起搅拌30秒来显影,随后用水冲洗并甩干。
Claims (37)
2.如权利要求1所述的组合物,其特征在于,各(M)独立选自下组:铝、钛、锆、钒、锗、铝、铪、镓、铊、锑、铅、铋、铟、锡、硼、锗、砷、碲、和稀土金属。
3.如权利要求1所述的组合物,其特征在于,所述组合物基本上不含交联剂。
4.如权利要求1所述的组合物,其特征在于,所述组合物基本上不含添加的发色团或光减弱部分。
5.如权利要求1所述的组合物,其特征在于,所述前体化合物是聚合物或低聚物,以所述组合物的总重量为100重量%计,所述前体化合物以下述水平存在于该组合物中:约0.1%-约5重量%。
6.如权利要求1所述的组合物,其特征在于,所述前体化合物是单体,以所述组合物的总重量为100重量%计,所述前体化合物以下述水平存在于该组合物中:约0.3%-约5重量%。
8.如权利要求7所述的组合物,其特征在于,各(M)独立选自下组:铝、钛、锆、钒、锗、铝、铪、镓、铊、锑、铅、铋、铟、锡、硼、锗、砷、碲、和稀土金属。
9.如权利要求7所述的组合物,其特征在于,所述前体化合物是聚合物或低聚物,以所述组合物的总重量为100重量%计,所述前体化合物以下述水平存在于该组合物中:约0.3%-约5重量%。
10.如权利要求7所述的组合物,其特征在于,所述前体化合物是单体,以所述组合物的总重量为100重量%计,所述前体化合物以下述水平存在于该组合物中:约0.3%-约5重量%。
11.如权利要求7所述的组合物,其特征在于,以所述组合物的总重量为100重量%计,所述组合物包括约0.025%-约10重量%的硅。
13.如权利要求12所述的组合物,其特征在于,所述前体化合物是具有分子式(I)的聚合物或低聚物,所述含硅单体重复单元作为共聚单体存在于所述聚合物或低聚物中。
14.如权利要求13所述的组合物,其特征在于,所述前体化合物中x:y的比例是约10:1-约1:10。
15.如权利要求12所述的组合物,其特征在于,所述前体化合物是单体,所述含硅单体重复单元作为硅聚合物存在,该硅聚合物与所述前体化合物一起分散或溶解于所述溶剂系统中。
16.如权利要求7所述的组合物,其特征在于,所述硅作为含硅单体存在,该含硅单体与所述前体化合物一起分散或溶解于所述溶剂系统中,所述含硅单体选自下组:
Si(OR3)n(R4)m,Si(Cl)n(R4)m,及其组合,
其中:
各m独立的是0-2;
各n独立的是2-4;
各R3独立地选自下组:烷基,苯基,硅氧基;以及
各R4独立地选自下组:苯基,烷基,氢,烯基,炔基,萘基,甲硅烷基,和吡啶基。
17.如权利要求16所述的组合物,其特征在于,以所述组合物的总重量为100重量%计,所述组合物包括约0.025%-约10重量%的硅。
18.如权利要求7所述的组合物,其特征在于,所述组合物基本上不含交联剂。
19.如权利要求7所述的组合物,其特征在于,所述组合物基本上不含添加的发色团或光减弱部分。
20.一种形成微电子结构的方法,所述方法包括:
提供具有表面的基片;
任选地在所述表面上形成一个或多个中间层;
如果存在所述中间层,将硬掩模组合物施加到邻近所述中间层处,如果不存在所述中间层,将硬掩模组合物施加到邻近所述基片表面处,来形成层叠件,所述硬掩模组合物包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物,其中所述组合物基本上不含硅;以及
将所述硬掩模组合物加热到至少约205℃来产生包括金属氧化物膜的固化硬掩模层,其中所述固化硬掩模层不溶于水性碱性显影剂。
21.如权利要求20所述的方法,其特征在于,所述方法还包括施加邻近所述硬掩模层的成像层。
22.如权利要求21所述的方法,所述方法还包括:
将所述成像层的至少一部分暴露于活化辐射,以产生所述成像层的曝光的部分;以及
使所述曝光的部分与显影剂相接触,以去除所述曝光的部分并产生图案化的成像层。
23.如权利要求22所述的方法,其特征在于,在所述接触中,邻近所述曝光的部分的所述固化硬掩模层没有被去除。
24.如权利要求22所述的方法,其特征在于,所述方法还包括通过蚀刻将所述图案转移到所述硬掩模层上。
25.如权利要求20所述的方法,其特征在于,所述中间层选自下组:旋涂碳层,无定形碳层,底部减反射涂层,平面化层,以及上述层的组合。
26.如权利要求25所述的方法,其特征在于,所述层叠件包括旋涂碳中间层,所述层叠件不含任何的减反射涂层。
28.如权利要求27所述的方法,其特征在于,所述金属氧化物前体化合物是具有分子式(II)的金属或准金属单体,以及其中所述加热包括聚合所述单体来产生所述金属氧化物膜。
29.一种形成微电子结构的方法,所述方法包括:
提供具有表面的基片;
任选地在所述表面上形成一个或多个中间层;
如果存在所述中间层,将硬掩模组合物施加到邻近所述中间层处,如果不存在所述中间层,将硬掩模组合物施加到邻近所述基片表面处,来形成层叠件,所述硬掩模组合物包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物,其中:
所述聚合物和低聚物包括下述重复出现的单体单元:
所述单体具有下述分子式:
其中:
各m至少是2;
各n独立的是1-3;
a是组成所有氧化物连接的原子数目;
x指单体重复单元;
M是除了硅以外的金属或准金属;
各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及
各R3独立地选自下组:烷基和羰基,
所述组合物还包括硅;
加热所述硬掩模组合物来产生包括金属氧化物膜的固化硬掩模层,其中所述固化硬掩模层不溶于水性碱性显影剂。
31.如权利要求30所述的方法,其特征在于,所述前体化合物是具有分子式(I)的聚合物或低聚物,所述含硅单体重复单元作为共聚单体存在于所述聚合物或低聚物中。
32.如权利要求30所述的方法,其特征在于,所述前体化合物是单体,所述含硅单体重复单元作为硅聚合物存在,该硅聚合物与所述前体化合物一起分散或溶解于所述溶剂系统中。
33.如权利要求29所述的方法,其特征在于,所述硅作为含硅单体存在,该含硅单体与所述前体化合物一起分散或溶解于所述溶剂系统中,所述含硅单体选自下组:
Si(OR3)n(R4)m,Si(Cl)n(R4)m,及其组合,
其中:
各m独立的是0-2;
各n独立的是2-4;
各R3独立地选自下组:烷基,苯基,和硅氧基;以及
各R4独立地选自下组:苯基,烷基,氢,萘基,甲硅烷基,和吡啶基。
34.一种微电子结构,其包括:
具有表面的基片;
邻近所述基片表面上的一个或多个任选的中间层;以及
固化硬掩模层,如果存在所述中间层,该固化硬掩模层邻近所述中间层,如果不存在所述中间层,该固化硬掩模层邻近所述基片表面,所述固化硬掩模层不溶于水性碱性显影剂,且由硬掩模组合物形成,所述硬掩模组合物包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物,其中:
所述聚合物和低聚物包括下述重复出现的单体单元:
所述单体具有下述分子式:
其中:
m至少是1;
各n独立的是1-3;
a是组成所有氧化物连接的原子数目;
x指单体重复单元;
M是除了硅以外的金属或准金属;
各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及
各R3独立地选自下组:烷基,苯基,和羰基,
所述组合物基本上不含硅。
35.如权利要求34所述的结构,其特征在于,所述中间层选自下组:旋涂碳层,无定形碳层,底部减反射涂层,平面化层,以及上述层的组合。
36.如权利要求35所述的结构,其特征在于,所述结构包括旋涂碳中间层,所述结构不含任何的减反射涂层。
37.一种微电子结构,其包括:
具有表面的基片;
邻近所述基片表面上的一个或多个任选的中间层;以及
固化硬掩模层,如果存在所述中间层,该固化硬掩模层邻近所述中间层,如果不存在所述中间层,该固化硬掩模层邻近所述基片表面,所述固化硬掩模层不溶于水性碱性显影剂,且由硬掩模组合物形成,所述硬掩模组合物包括分散或溶解于溶剂系统中的金属氧化物前体化合物,其中所述前体化合物选自下组:聚合物、低聚物、单体及其混合物,其中:
所述聚合物和低聚物包括下述重复出现的单体单元:
所述单体具有下述分子式:
其中:
各m至少是2;
各n独立的是1-3;
a是组成所有氧化物连接的原子数目;
x指单体重复单元;
M是除了硅以外的金属或准金属;
各R1和R2独立的选自下组:氢、烷基、芳基、烷氧基、苯氧基和乙酰氧基;以及
各R3独立地选自下组:烷基和羰基,
所述组合物还包括硅。
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