CN103717548B - 合成配制物及其制备和使用方法 - Google Patents

合成配制物及其制备和使用方法 Download PDF

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Abstract

一种用于产生反应产物的方法，该反应产物包括至少一种充分碳酸化的合成配制物，该方法包括：提供第一原材料，该第一原材料具有第一浓度的M；提供第二原材料，该第二原材料具有第二浓度的Me；以及混合第一原材料与第二原材料以产生反应产物，该反应产物包括至少一种合成配制物，该合成配制物具有MaMebOc、MaMeb(OH)d、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d(H2O)e的通式，其中M包括至少一种能反应形成碳酸盐的金属，并且Me为至少一种在碳酸化反应期间能形成氧化物的元素，其中该至少一种合成配制物能够经历碳酸化反应，且其中该至少一种合成配制物能够在碳酸化反应期间经历体积变化。

Description

合成配制物及其制备和使用方法
背景技术
技术领域
本发明涉及充分碳酸化的合成配制物，使得该合成配制物特别适用于一些工业和其他应用中。
相关领域的讨论
由于石灰岩、页岩、粘土和砂的低成本和广泛可用性，因此硅酸盐水泥(PortlandCement)成为世界范围内普遍使用的最常见的水硬性水泥类型。进而，硅酸盐水泥成为上个世纪以来全世界广泛使用的最低成本的建筑材料之一。
然而，对更坚固、更具化学稳定性、在短时间内硬化、产生较少二氧化碳、温室气体和汞污染，同时维持低成本且在世界范围内原材料广泛可得的替代性粘合材料存在需求。
发明内容
因此，本发明涉及合成配制物以及其制备和使用方法，该合成配制物实质上排除一个或多个由于现有技术的局限性和缺点所导致的问题。
本发明的优点在于提供更适合用于工业应用的材料，例如，替换水泥/混凝土。
本发明的另一优点在于提供用于生产此类材料的方法，该材料可使温室气体和其他污染物例如汞的生产最小化。
本发明的另一优点在于提供用于生产此类材料的方法，该材料提供更高强度的材料。
本发明的另一优点在于提供用于生产此类材料的方法，该材料可使用广泛可得的原材料来合成。
本发明的其他特征和优点将在以下的描述中说明，并且部分上根据描述其将是显而易见的，或可通过本发明的实践来了解。可由说明书和其权利要求以及附图所特别指出的结构来理解和达到本发明的目的和其他优点。
为了实现这些和其他优点，并根据本发明的目的（如呈现并且广泛描述的），提供一种用于生产反应产物的方法，该反应产物包括至少一种碳酸化的合成配制物，该方法包括：提供第一原材料，该第一原材料具有第一浓度的M；提供第二原材料，该第二原材料具有第二浓度的Me；以及混合第一原材料和第二原材料以产生反应产物，该反应产物包括至少一种合成配制物，该合成配制物具有MaMebOc、MaMeb(OH)d、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d·(H2O)e的通式，其中M包含至少一种能反应形成碳酸盐的金属，且Me为至少一种在碳酸化反应期间能形成氧化物的元素，其中a:b的比例介于0.167:1至2.5:1之间，其中c为3或更大，其中d为1或更大，其中e为0或更大，其中该至少一种合成配制物能够经历碳酸化反应，且其中该至少一种合成配制物在碳酸化反应期间能够经历体积变化。
在本发明的另一方面中，提供一种利用反应产物来制造复合材料的方法，该反应产物由具有第一浓度M的第一原材料与具有第二浓度Me的第二原材料之间的反应所制得，该制造复合材料的方法包括：将液态溶剂导入实心体的孔中，该实心体包括反应产物，其中该反应产物包括至少一种合成配制物，该合成配制物的通式为MaMebOc、MaMeb(OH)、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d·(H2O)e，其中M包括至少一种能反应形成碳酸盐的金属，且Me为至少一种在碳酸化反应期间能形成氧化物的元素，其中a:b的比例介于0.167:1至2.5:1之间，其中c为3或更大，其中d为1或更大，其中e为0或更大，其中该至少一种合成配制物能够经历碳酸化反应，且其中该至少一种合成配制物在碳酸化反应期间能够经历体积变化；以及，将气态反应物导入实心体的孔中，由此该至少一种合成配制物的颗粒转变为粘合部分，该粘合部分包括：核心，该核心具有包括一个或多个化学元素的第一化学组成；第一层，该第一层至少部分覆盖该核心的周围部分，该第一层具有与第一化学组成不同的第二化学组成，该第二化学组成包括阳离子，该阳离子对应于该第一化学组成的化学元素之一；以及第二层，该第二层至少部分覆盖该第一层的周围部分，该第二层具有与第一和第二化学组成不同的第三化学组成，该第三化学组成包括阳离子，该阳离子对应于该第一化学组成的化学元素之一。
应理解前述一般描述和以下详述两者均为示例性和说明性的，且意欲对所要求保护的本发明提供进一步说明。
附图简述
附图阐述了本发明的实施方式且与说明书内容一起用于解释本发明原理，这些附图对本发明提供进一步理解且并入说明书中成为说明书的一部分。在这些附图中：
图1为来自实施例9的反应产物的X射线衍射(XRD)相分析；
图2为获自实施例9的样本的扫描电子显微术(SEM)图像；
图3为来自实施例10的反应产物的X射线衍射(XRD)相分析；和
图4为来自实施例11的反应产物的X射线衍射(XRD)相分析。
实施方式的详述
现将详细叙述本发明的实施方式。
根据本发明的示例性实施方式，将具有第一浓度M的第一原材料与具有第二浓度Me的第二原材料混合并反应形成反应产物，该反应产物包括至少一种合成配制物，该合成配制物具有MaMebOc、MaMeb(OH)d、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d·(H2O)e的通式，其中M为至少一种能反应形成碳酸盐的金属，且Me为至少一种在碳酸化反应期间能形成氧化物的元素。
如所述，当存在于具有MaMebOc、MaMeb(OH)d、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d·(H2O)e的通式的合成配制物中时，第一原材料中的M可包括任何能够碳酸化的金属。例如，M可为任何碱土元素，优选为钙和/或镁。第一原材料可为任何具有第一浓度M的矿物和/或副产物。例如，第一原材料可包括表1A中所列出的任何一种或多种矿物。该第一原材料可选地或额外包括表1B中所列出的一种或多种副产物。
表1A
碳酸盐
文石
方解石
白云石
菱镁矿
石膏
泥灰岩
滑石
绿泥石
硫酸盐
石灰岩
富含钙的生物质
表1B
矿渣
再生水泥
石灰炉粉尘(LKD)
水泥窑粉尘(CKD)
沉淀碳酸钙
再生纸
烟道气脱硫(FGD)硫酸钙
磷石膏
富含硅的生物质
如所述，当存在于具有MaMebOc、MaMeb(OH)d、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d·(H2O)e的通式的合成配制物中时，第二原材料中的Me可包括任何能够通过水热歧化反应形成氧化物的元素。例如，Me可为硅、钛、铝、磷、钒、钨、钼、镓、锰、锆、锗、铜、铌、钴、铅、铁、铟、砷、硫和/或钽。在优选实施方式中，Me包括硅。第二原材料可为具有第二浓度的Me的任何一种或多种的矿物和/或副产物。例如，第二原材料可包括表1C所列出的任何一种或多种矿物。第二原材料可包括表1D所列出的任何一种或多种副产物。
表1C
硅酸盐
沸石
页岩
板岩
粘土
泥板岩
砂岩
砾岩
玄武岩
长石
云母
花岗岩
花岗闪长岩
闪长岩
燧石
砂
无定形硅酸盐
表1D
飞灰
焚化炉粉尘
玻璃纤维碎片
消费前和消费后玻璃
尾矿
稻壳
赤泥
淡水和盐水处理废物
根据本发明的示例性实施方式，第一与第二原材料的第一与第二浓度足够高，使得第一与第二原材料可以预定比例混合以形成具有MaMebOc、MaMeb(OH)d、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d·(H2O)e的通式的期望合成配制物，其中所产生的合成配制物能够经历碳酸化反应。在一个或多个示例性实施方式中，a:b的比例介于约2.5:1至约0.167:1之间的合成配制物经历碳酸化反应。该合成配制物也可具有c的氧浓度，其中c为3或更大。在其它实施方式中，该合成配制物可具有d的OH浓度，其中d为1或更大。在进一步实施方式中，该合成配制物也可具有e浓度的水，其中e为0或更大。在表2A和表2B中显示了合成配制物的这些实施方式的一些示例性的但非限制性的实例。
根据本发明的示例性实施方式，合成配制物可进一步在碳酸化工艺中反应。例如，可将合成配制物的颗粒暴露至反应性液体，其中与液体缔合的反应物与M反应形成碳酸盐相，且通过水热歧化反应与Me反应形成氧化物相。可能的碳酸化工艺的更详尽描述呈示于美国临时申请第61/449,659号，现为美国专利申请第13/411,218号中，其为了所有目的通过引用整体并入，如同在本文充分阐述。
在优选实施方式中，合成配制物的体积膨胀发生于碳酸化过程期间。表2A和表2B列出了计算的示例性合成配制物的体积变化值。
在表2A和表2B中，最后一栏(V%)显示当碳酸化该示例性合成配制物(例如，与CO2反应)时，计算的体积变化。据信碳酸化后较大的体积膨胀可产生良好的粘结，以固化包括合成配制物的反应产物。
表2A-硅酸钙水合物
表2B-硅酸钙
在一实例中，第一原材料中的M包括高浓度的钙，且第二原材料中的Me包括高浓度的硅。因此，例如，第一原材料可为或包括石灰岩，具有第一浓度的钙。第二原材料可为或包括页岩，具有第二浓度的硅。接着，将第一原材料和第二原材料以预定比例混合并反应以形成反应产物，该反应产物包括至少一种合成配制物，该合成配制物具有(CawMx)a(Siy,Mez)bOc、(CawMx)a(Siy,Mez)b(OH)d、(CawMx)a(Siy,Mez)bOc(OH)d，或(CawMx)a(Siy,Mez)bOc(OH)d(H2O)e的通式，其中M可包括除了钙以外能反应形成碳酸盐的一种或多种其他金属，且Me可包括除了硅以外能够在碳酸化反应期间形成氧化物的一种或多种元素。在此实例中的石灰岩和页岩可以a:b的比例混合，使得所产生的合成配制物可经历如上所解释的碳酸化反应。如表2A所示，所产生的合成配制物可为例如a:b比例为1:1的硅灰石CaSiO3。然而，对于M大多为钙且Me大多为硅的合成配制物来说，相信a:b的比例介于约2.5:1至约0.167:1之间可经历碳酸化反应，这是由于超出此范围，则可能无法降低温室气体排放和能量损耗，或者可能不会发生足够的碳酸化。例如，对于a:b的比例大于2.5:1来说，该混合物可为富含M，需要更多的能量和释放更多的二氧化碳。同时，对于a:b的比例小于0.167:1来说，该混合物可富含Me，且可能不会发生充分的碳酸化。
在另一实例中，第一原材料中的M包括高浓度的钙和镁。因此，例如，第一原材料可为或包括白云石，其具有第一浓度的钙，且该合成配制物具有(MguCavMw)a(Siy,Mez)bOc或(MguCavMw)a(Siy,Mez)b(OH)d的通式，其中M可包括除了钙和镁以外能反应形成碳酸盐的一种或多种其他金属，且Me可包括除了硅以外能够在碳酸化反应期间形成氧化物的一种或多种元素。在另一实例中，第一原材料中的Me包括高浓度的硅和铝，且该合成配制物具有(CavMw)a(AlxSiy,Mez)bOc或(CavMw)a(AlxSiy,Mez)b(OH)d、(CavMw)a(AlxSiy,Mez)bOc(OH)d或(CavMw)a(AlxSiy,Mez)bOc(OH)d·(H2O)e的通式。
与具有约为2.5:1的a:b比例的硅酸盐水泥相比较，本发明的示例性合成配制物使二氧化碳的生成量减少且需要较少的能量来形成合成配制物，以下将更详细讨论。二氧化碳生成量的减少和较少能量的需求是由几个因素所达成。首先，相较于类似量的硅酸盐水泥，使用较少的原材料，例如石灰岩，因此只有少量的CaCO3被转换。此外，由于使用较少的原材料，因此用于破坏原材料以经历碳酸化反应的所需的热(即，能量)降低。此外，与经历水合反应以填充多孔体的孔的硅酸盐水泥相比较，尽管仍会产生一些水合作用，但本发明的示例性合成配制物经历碳酸化反应来填充多孔体的孔。
将参见以下部分来说明其他实施例以及特征。
在一个示例性实施方式中，可通过碳酸化合成配制物而将包括至少一种合成配制物的反应产物引入混凝土、陶瓷或复合材料中，因而形成粘结剂或水泥相或陶瓷粘结相或其组合。相比水合作用合成配制物的碳酸化是优选的，水合作用是硅酸盐水泥所进行的固化反应，这是因为碳酸化产生具胶结性材料，该胶结性材料比硅酸盐水泥更坚固且化学上更稳定，且该胶结性材料相对于水合固化在更短的时间范围内反应。此外，碳酸化工艺可使用包含低浓度钙的起始原材料，这比水合工艺更有效率。例如，包括硅灰石(a:b=1:1)的水合反应形成少量或未形成水合相，而包括硅灰石的碳酸化反应产生大量的碳酸盐相。也相信钙铝酸盐相可包括在一些类硅灰石的合成配制物中，且钙铝酸盐相非常容易进行水合而非碳酸化。因此，在合成配制物碳酸化期间也可产生水合作用，但优选地该合成配制物主要进行碳酸化。
如前所述，碳酸化产生多种有利的性质。例如，水合产物具有较小或不具有机械强度，而碳酸化产物具有优越的机械性质，该机械性质超越可用硅酸盐水泥而获得的性质。即使相对于硅酸盐水泥该合成配制物缺少M时，仍可获得这些性质。硅酸盐水泥依赖于a:b比例为3:1和2:1的富钙相，例如，硅酸三钙石(Ca3SiO5)或斜硅钙石(Ca2SiO4)，来实现大量的水合和有吸引力的机械性质。然而，即使具有这些富钙相，在使用水化结合的混凝土中的硅酸盐水泥的性质仍不及于碳酸化本发明的合成配制物所产生的混凝土的强度和其他相关性质。
可合成硅灰石合成配制物或类硅灰石合成配制物(含有硅酸钙的物种，例如水合物、铝酸盐类等)，其中M含量少于硅酸盐水泥。典型的硅酸盐水泥具有约66wt%的CaO，且硅灰石具有48wt%的CaO。
如前所述，本发明的示例性合成配制物相对于硅酸盐水泥可减少二氧化碳的排放量且需要较少的能量。为了进一步说明，每吨硅酸盐水泥所需的CaCO3分解所造成的二氧化碳排放约为518公斤，且在制造一吨硅酸盐水泥期间，由于锻烧CaCO3或石灰岩所需的燃料所造成的二氧化碳释放量约为280公斤。因此，在锻烧硅酸盐水泥期间的二氧化碳总释放量约为798公斤。相比之下，假如使用相同的原材料来生产本发明的类硅灰石合成配制物，在锻烧期间，每吨的二氧化碳总排放约为580公斤。二氧化碳节约为约27%。估计的能量节约为约26%。
在锻烧步骤之后，生产硅酸盐水泥所需的额外能量为约1.92千兆焦(gigajoule)，且此能量相当于168公斤的二氧化碳排放。对于类硅灰石合成配制物来说，估计此能量约为1.45千兆焦，等于127公斤的二氧化碳排放。当比较整体工艺时，每吨硅酸盐水泥的二氧化碳释放量约为967公斤，而类硅灰石合成配制物的二氧化碳释放量约为708公斤。这相当于减少约26%的二氧化碳排放。能量节约相当于二氧化碳节约。一吨硅酸盐水泥需要约5.1千兆焦的能量，而一吨类硅灰石合成配制物将需要约3.76千兆焦的能量，这相当于约26%的能量节约。据信本发明的其他合成配制物也产生类似的二氧化碳和能量节约。
由于碳酸钙的分解通常在形成硅酸钙相之前发生，所以使用a:b比例小于2.5:1(在本说明书中也代表M不足的混合物)可降低原材料(例如，含硅石的石灰岩)反应所需的吸热能量。因此，由硅酸钙形成所释放的放热能量无法抵销此能量需求。由于此种情况，具有M不足的混合物的合成配制物需要显著较低的能量来处理，且释放较少的二氧化碳(由能量消耗(基于电力和燃料)与石灰岩分解所产生)至大气中。这使制造合成配制物的方法成为相对更环保的方法，更环保的方法意指该方法可显著降低所生产的每吨产物的能量需求且每吨产物释放较少的二氧化碳。
通过使用含M的副产物，例如，飞灰、碱性氧气转炉(BOF)矿渣等，作为原材料，可进一步地显著改良能量和二氧化碳节约。
可使用合成配制物，其能作为进行钙与镁碳酸化反应的反应物，因此当使用低温固化(LTS)工艺时，其可促进碳酸化机制以实现粘结。合成配制物可包括一个或多个结晶相和/或无定形相。合成配制物可为单相或多相。包括至少一种合成配制物的反应产物也可包括其他不进行碳酸化的组分，其在此被称为惰性组分。一些惰性组分可水合而不进行碳酸化。
可由作为单一副产物或副产物的混合物的原材料来形成合成配制物，以活化该单一副产物或副产物的混合物作为有效水泥或粘结剂的方式来处理该单一副产物或副产物的混合物。示例性的副产物包括飞灰、焚化炉灰、矿渣、石灰炉粉尘和再生水泥。合成配制物也可包括丰富的矿物，例如页岩、石灰岩(CaCO3)、石英(SiO2)、砂、粘土、菱镁矿(MgCO3)和白云石((Mg,Ca)CO3)，以及其他矿物。此外，可合并副产物和矿物两者以产生合成配制物。
因此，可由含量丰富且容易取得的矿物和/或副产物来合成该合成配制物，使得该方法可在世界各地利用。
可通过各种反应途径来合成该合成配制物，例如固态反应、机械化学活化作用、水热反应及前述反应的组合，例如，机械化学-水热工艺或机械化学-固态工艺、水热-固态工艺和机械化学-水热-固态工艺，以及其他工艺。
包括至少一种合成配制物的反应产物可包括与二氧化碳反应的其中大部分以启动碳酸化反应，以实现碳捕获和隔离，并制造产物。可将包括至少一种合成配制物的反应产物引入多孔介质中，该多孔介质广泛用于水热液相烧结(HLPS)工艺，也称为低温固化(LTS)。
由物质组成的观点来说，由碳酸化合成配制物所形成的碳酸化产物可具有微结构，该微结构包括粘合部分、粘结基体、连通性和层次结构，如美国临时申请第61/449,659号，现为美国专利申请第13/411,218号所公开的，为了达到在此详尽描述的目的，其全文以引用的方式并入本文中，因而产生了可用于广泛应用的碳酸化产物的崭新性质。示例性的应用包括结构、绝缘、耐火性、生物医学的应用，以及其他可能的应用。
固态反应的合成
生产硅酸盐水泥所需的能量大多取决于碳酸盐分解的较大吸热反应(△H=2.7千兆焦，每吨CaCO3)。在硅酸盐水泥的生产中，需要具有过量钙的化合物来形成水合键，其中a:b比例大于2:1且CaO含量通常至少66%。通常，形成硅酸三钙石(Ca3SiO5)和斜硅钙石(Ca2SiO4)化合物。
相比之下，合成配制物非常适合进行碳酸化，该合成配制物例如为，硅灰石(CaSiO3)，其中a:b比例小于2.5:1，且CaO含量通常约为48%。因此，在本发明中现在可能使用a:b的比例小于2.5:1的合成配制物。由平衡热力学和动力学来界定合成配制物中a:b比例的最终范围，且可超过在此所指定的范围。例如，可改变颗粒尺寸和混合均匀性，以获得大范围具有不同a:b比例的合成配制物，该合成配制物可以是M不足的。
在一个实例中，可使用氢氧化钙和石英的混合物作为原材料，用于合成本发明的合成配制物。在此情况中，用于锻烧的温度非常低。例如，已知氢氧化钙通常在512℃下分解，该温度比碳酸钙的分解温度(840℃)低的多。应注意，由于熟知颗粒尺寸是通过动力学而非热力学机制来控制分解温度，所以这些分解温度都是近似的。此外，分解氢氧化钙所需的吸热热量是较低的。因此，较低的锻烧温度和减少的吸热度均能减少能量需求。此外，金属氢氧化物的分解将不会产生二氧化碳。尽管在制造金属氢氧化物的工艺中可能会产生能量和二氧化碳（如果该金属氢氧化物是由副产物所衍生出来），那么为了制备含有此金属氢氧化物副产物的合成配制物，则不会消耗额外能量且不会产生二氧化碳。
此外，氢氧化的硅酸钙可分解形成可被碳酸化的氧化物合成配制物，例如，硅灰石以及其他。此类原材料可为硬硅钙石(Ca6Si6O17(OH)2)，硬硅钙石的a:b比例和硅灰石相同。当硬硅钙石被加热至约800℃并持续1小时，硬硅钙石可热分解形成硅灰石。此外，其他氢氧化的硅酸钙相也可一样适合，例如，表2A中所汇总的那些。
其他适合的原材料可为副产物，例如先前所述的那些，这些副产物已经使钙和硅精细混合为各种硅酸钙相。再次，通过在作为矿物混合物(例如，石灰岩和石英)以及其他可能的混合物的那些中选择副产物可避免能量和二氧化碳的排放。
具有有利的a:b比例的合成配制物对二氧化碳具有不同程度的反应性。例如，硅灰石在比透辉石(CaMgSi2O6)实质更低的温度下反应。因此，据信可通过在碳酸化前实施相变，可使原材料对二氧化碳更具反应性。数种相变对于此目的是有利的，其实例描述如下。
在第一实例中，可将原材料加热至不一致的反应温度，在该温度下，原材料分解成具有两种或多种化合物的合成配制物，其中这些化合物中的一种或多种可被碳酸化。例如，在CaO-SiO2系统中，可将Ca3Si2O7热处理，形成液体和Ca2SiO4。在约1470℃的包晶温度下，Ca3Si2O7不一致地熔化，形成液体和Ca2SiO4。
在第二实例中，原材料可包括可轻易反玻璃化(devitrify)成为充分碳酸化的合成配制物的成分。例如，富含石灰的玻璃(例如，具有12至14%的钙含量)可包括轻易反玻璃化的成分。更具体而言，铝硅酸钙反玻璃化而形成硅灰石、钙长石(CaAl2Si2O8)和鳞石英(SiO2)。另一实例，高炉矿渣(CaO：SiO2：Al2O3的重量比例约为3:3:1)可反玻璃化成硅灰石和钙长石。或者，可将再生玻璃与富含CaO的材料(例如，石灰炉粉尘(LKD))混合，也制造富含钙的玻璃。通过在水或其他淬火介质中急速淬火这些成分，而粉末化这些成分，从而通过避免了研磨步骤(降低电力的使用)而节约能源并降低二氧化碳排放。也可通过在水溶液或蒸汽中处理玻璃而实现去玻作用。
也可使用其他基于熔融的方法，例如，基于熔盐溶剂的那些方法，以便从矿物或副产物中结晶硅酸钙。
机械化学方法的合成
可使用机械化学方法，例如干式机械化学方法，由含有诸如矿渣和石膏的原材料的混合物来合成用于碳酸化的合成配制物。在另一实例中，可通过干式机械化学反应使用氢氧化钙、硫酸钙和氢氧化铝来制备基于硫酸盐的合成配制物。
机械化学方法通常涉及使用高能量球磨机来加热并破坏前驱物材料，同时也使前驱物材料彼此紧密地接触，因而引发不同前驱物材料间的化学反应。
使用机械化学方法来制造合成配制物的优点在于避免与加热至高温相关的能量。反之，较少能量作为机械能。例如，通过固态反应方法需要大约1-6GJ/吨的热能来制备合成配制物，而机械化学工艺可能需要约0.2-0.5GJ/吨。该机械化学工艺需要电力，可假设其在一般发电厂中会产生二氧化碳，假设燃煤发电厂的转换效率为35%，则3.6GJ的能量会转换成1吨的二氧化碳。
机械化学方法可与水热反应结合通过混合方法来制备多组分氧化物，例如硅酸钙。在此混合方法中，可使氢氧化钙和硅酸盐机械化学反应并接着进行水热化处理。在另一混合方法中，可结合机械化学使用溶液，例如在氢氧磷灰石的机械化学-水热合成中。
水热法的合成
水热法可包括在高压反应器中所执行的工艺，在高压反应器中于自发蒸气压下，所有的前驱物材料和热水一起提供。
许多完全且快速碳酸化的合成配制物将含有羟基。在钙-硅系统中，大量的水合相提供此性能。表2A汇总了多种钙-硅氢氧化物合成配制物，这些合成配制物可经由低温固化(LTS)工艺合成并碳酸化。
水热反应方法为一种制备包括具有羟基和小粒度的合成配制物的反应产物的优良方法，而不需要使用固态或机械化学工艺。例如，可通过使用二氧化硅、氧化钙和氢氧化钠作为原材料，在220℃下进行水热反应法24小时来合成硬硅钙石(Ca6Si6O17(OH)2)。也可通过水热反应法由副产物，例如碳化物矿渣，来制造合成配制物，其中可使用220℃的水热反应温度并进行20小时。例如，能够在200℃下以原材料的混合物进行硬硅钙石合成配制物的水热合成，该原材料例如为，石英和石灰。由于诸如包括CaO的石灰炉粉尘能够与含有高浓度游离二氧化硅的混合物反应，因此相信任何含有游离二氧化硅和石灰的副产物可转换为硬硅钙石合成配制物。
可利用更复杂的相混合物来制备水合合成配制物。例如，可水热处理CaO-Al2O3-SiO2-H2O混合物，形成氢氧钙石(Ca(OH)2)、六方水硅钙石(Ca6(Si2O7(OH)6))、硬硅钙石、白硅钙石(NaCa16Si23AlO60(OH)8·64(H2O))、雪硅钙石(Ca5Si6(O,OH)18·5H2O)、硅锰钙石((Ca,Mn++)14Si24O58(OH)8·2(H2O))、水榴石类(Ca3Al2(SiO4)3-x(OH)4x)和硅酸钙铝水合物(例如，CaAl2Si6O16·5H2O)。据信这些合成配制物可在单一工艺步骤中被碳酸化。
据信副产物可进行反应以水热转换为包括一个或多个水合相的相组合。例如，石灰炉粉尘(LKD)可提供CaO，且飞灰可提供二氧化硅和铝，以进行水热反应。碱性氧气转炉(BOF)矿渣富含钙，且比石灰炉粉尘(LKD)或水泥窑粉尘(CKD)含量更丰富。
微波-水热法的合成
水热反应在高温下包括水作为催化剂。水可直接吸收微波，且使用微波所产生的加热速率比使用传统加热所达到的加热速率更快。因此，当微波幅射和水热反应一起进行时，其通常可显著提高水热反应速率。
与水热法类似，微波-水热法也在高压反应器中进行。在微波-水热法中，通过微波加热而非传统加热来加热前驱物材料。微波加热将微波能量原位转换为促进期望反应的热。这与传统加热不同，在传统加热中是由容器外侧通过传导来加热固体或液体的。
例如，当使用传统加热来水热处理碱性氧气转炉(BOF)矿渣时，在200℃下维持48小时之后，合成出雪硅钙石合成配制物为主要相。相比之下，在微波-水热反应中，在相同温度下于3小时内合成出雪硅钙石合成配制物。此外，与传统加热相比较，可提高碱性氧气转炉(BOF)矿渣的压缩强度。因此，当使用水热法来使材料水合或碳酸化时，可一同使用微波-水热法。
通过混合方法的合成
以上部分说明使用诸如固态和玻璃熔融法的工艺以及诸如机械化学和水热法的方法来制备合成配制物。此外，可混合任何两种或多种以上这些方法而构成其他的方法。例如，可使用水热法来制造水合物，该水合物接着通过固态法转换为反应性氧化物。反之，固态反应产物可通过水热处理转变为水合物。对于任何水热反应来说，假如钙的来源为CaCO3，则需要在水热处理之前将CaCO3锻烧。
硅酸钙系统结合其他氧化物（诸如，氧化铝、氧化钠、氧化镁和其他氧化物）的化学平衡提供多种可适合碳酸化的第二相，大约有300种已知的天然形成的碳酸盐，且甚至可衍生合成出更多碳酸盐。表3为多个相的代表性抽样，这些相可有利于碳酸盐形成且适用于LTS工艺。
表3-有利于LTS工艺的代表性相
无论是以固态反应、水热法、机械化学途径或其他方法来活化，所有的合成配制物可在LTS工艺期间快速碳酸化。对于应该最小化孔隙率以及最大化机械强度的应用来说，碳酸化后的体积膨胀(导致孔隙率缩小)可被最大化。表2B汇总了多种无水氧化物合成配制物以及碳酸化后这些合成配制物的体积膨胀，其中发现值介于15-100%之间。表2A汇总了碳酸化后提供体积膨胀的水合物合成配制物，其体积膨胀范围在小于0至100%。优选这样的合成配制物，其提供的碳酸化后体积膨胀近似于或大于通常所预期的硅灰石的体积膨胀。然而，根据应用的性质需求，较低的体积膨胀是较有用的。
合成配制物的颗粒形态可控制将被碳酸化的生坯的颗粒堆积密度。这些颗粒可为，例如，球形颗粒、针状颗粒或片状颗粒。通常，不期望合成配制物在碳酸化后具有非常小的体积膨胀，这是因为可能无法产生显著的孔隙率下降和强度增强。例如，单独碳酸化水合石灰炉粉尘(HLDK)可产生强度为高强度混凝土等级的产物(约50MPa，直径为1英寸圆柱)，这是因为在开始碳酸化之前HLKD已经大部分或完全水合，因此由碳酸化所造成的体积膨胀较小。相比之下，无法轻易在周围环境下水合的合成配制物(例如，硅灰石)可增加约50%或更多的体积。据此，这些高体积膨胀的合成配制物表现出超过高强度混凝土材料3倍或更多倍的强度值(约170MPa，直径为1英寸圆柱)。
基于线性回归模型，硅酸钙水合物(CSH)合成配制物(假设所有的反应物被完全反应)在碳酸化后的体积膨胀可根据合成配制物中的原子数目来估计。
体积膨胀=(86-4*NSi-7.8*NO-12*NOH-97*NH2O)%，其中，NSi=硅超过钙的数目，且NO=氧原子超过钙的数目，NOH=OH超过钙的数目，以及NH2O=H2O超过钙的数目。应注意体积膨胀值的计算是假设不具有杂质原子。
由此计算，发现增加合成配制物中的钙数量可增加碳酸化后的体积膨胀，且结合水对碳酸化后的体积膨胀具有最大的降低作用。
可使用副产物作为原材料以通过实现碳酸化后较大的体积增加来制备合成配制物，该合成配制物接着进行碳酸化而形成高强度产物。例如，通过将副产物(例如，石灰炉粉尘)与另一原材料(例如，再生钠钙玻璃)反应，可使用来自石灰炉粉尘的游离钙反玻璃化该玻璃并形成无水硅酸钙相，例如硅灰石，该无水硅酸钙相可成为比碳酸化在石灰炉粉尘中的水合石灰更有效的粘合剂。如此是因为碳酸化后对于硅灰石不对称成为碳酸钙和二氧化硅来说的体积变化可产生相对于硅灰石的起始体积较大的体积增加，而水合石灰显示较小的体积改变。碳酸化无水石灰对实现大的体积膨胀是可能的，但在碳酸化之前必须避免与水的所有接触，这对于大多的陶瓷形成操作来说是无法实施的。也应注意的是为了经历低温固化(LTS)以制造具有优异性质的碳酸化产物，在多孔体中合成配制物所需的体积变化量由于起始多孔基体(也称为粉末压实物、生坯、多孔体等)特性的重要作用而差异很大。诸如百分比孔隙率、孔尺寸、孔尺寸分布、孔形状、弯曲度(相互连通性类型)的特性为一些重要的考虑因素，其可影响所需量的体积变化。
而且，由于再结晶可导致晶体以建立加强网状结构的方式来生长，因此碳酸化后的零体积变化或负体积变化也可制造具有吸引人的性质的产物。
此外，也可考虑多孔基体的其他成分的特性。例如，假如多孔基体包括其他成分的颗粒，则可考虑诸如颗粒形状、粒度、粒度分布、聚集程度以及其他的特性。
合成配制物可为单相或各种相的混合物，可被碳酸化至相当大程度，优选是大于30%的体积膨胀，且被快速地碳酸化，优选是10天或更短。可控制许多变量来确认碳酸化如何进行，例如，阳离子的选择以及多孔基体的特性。通过控制这些变量，也可控制碳酸化的程度，以确认体积膨胀的增加，从而控制是否可设计制造具有吸引人的性质的碳酸化产物。
可通过合并多种大量可得的原材料来合成该合成配制物，该原材料可在许多区域中发现且价格便宜。只要该混合物可活化产生合成配制物，该合成配制物可被碳酸化至充分程度以形成具有优异性质的产物，则可以无限多种的方式来合并原材料，该原材料包括工业化学品、矿物和副产物。因此，可在世界各地以大型工艺规模且成本有效的方式来制造整块产物。
实施例1
表4列出四种示例性反应产物1A-1D，其包括至少一种由固态反应制造的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)与所列出量的富含硅原材料混合，置于回热炉中并在空气气氛围和1200℃下持续4小时，接着进行分析以确定在每个反应产物中所形成的新相。
接着，在研钵中用手将反应产物1A-1D压碎，且以2吨的压力湿压成直径1/2英寸的小球。接着，在压力为20psi的二氧化碳气氛中和90℃下，将这些小球碳酸化20小时，同时用水进行部分饱和，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。
在每个实施例中，碳酸化反应导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且每个实施例在碳酸化期间产生可测量的重量增加。反应产物1A和1B产生最大的重量增加，反应产物1A和1B具有由富含钙原材料和富含硅原材料的混合与反应所形成的合成配制物。
表4
实施例2
表5列出两种示例性反应产物2A-2B，其包括至少一种由固态反应所生产的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)和所列出量的富含硅原材料以1mol钙比1mol硅的目标比例混合，置于回热炉中并在空气气氛和1200℃下持续4小时，接着进行分析以确定在每个反应产物中所形成的新相。
接着，在研钵中用手将反应产物2A-2B压碎，且以2吨的压力湿压成直径1/2英寸的小球。接着，在压力为20psi的二氧化碳气氛和90℃下，将这些小球碳酸化20小时，同时用水进行部分饱和，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。
在每个实施例中，碳酸化反应导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且每个实施例在碳酸化期间产生可测量的重量增加。
表5
实施例3
表6列出四种示例性反应产物3A-3D，其包括至少一种由固态反应所生产的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)与所列出量的富含硅原材料混合，置于回热炉中并在空气气氛和1200℃下持续4小时，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。
接着，在研钵中用手将反应产物3A-3C以研棒压碎，且以2吨的压力湿压成直径1/2英寸的小球。接着，在压力为20psi的二氧化碳气氛和90℃下，将这些小球碳酸化20小时，同时用水进行部分饱和，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。
在每个实施例中，碳酸化反应导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且每个实施例在碳酸化期间产生可测量的重量增加。
表6
实施例4
表7列出五种示例性反应产物4A-4E，其包括至少一种由固态反应所生产的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)与所列出量的富含硅原材料混合，置于回热炉中并在空气气氛和1200℃下持续4小时，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。
接着，在研钵中用手将反应产物4A、4B和4D以研棒压碎，且以2吨的压力湿压成直径1/2英寸的小球。接着在压力为20psi的二氧化碳气氛和90℃下，将这些小球碳酸化20小时，同时用水进行部分饱和，接着进行分析以确定存在的相以及重量增加。
在每个实施例中，碳酸化反应导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且每个实施例在碳酸化期间产生可测量的重量增加。
表7
实施例5
表8列出六种示例性反应产物5A-5F，其包括至少一种由固态反应所生产的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)与所列出量的富含硅原材料混合，置于回热炉中并在空气气氛和800℃下持续2小时，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。
在每个实施例中，预期碳酸化导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且产生可测量的重量增加。
表8
实施例6
表9列出五种示例性反应产物6A-6E，其包括至少一种由固态反应所生产的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)与所列出量的富含硅原材料混合，置于回热炉中并在空气气氛和1100℃下持续2小时，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。
在每个实施例中，预期碳酸化导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且产生可测量的重量增加。
表9
实施例7
表10列出三种示例性反应产物7A-7C，其包括至少一种由固态反应所生产的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)与所列出量的富含硅原材料混合，置于回热炉中并在空气气氛和1000℃下持续2小时，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。反应性产物7A、7B和7C分别具有1:1、2:1和1:2的目标a:b比例。
在每个实施例中，预期碳酸化导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且产生可测量的重量增加。
表10
实施例8
表11列出三种示例性反应产物8A-8C，其包括至少一种由固态反应所生产的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)与所列出量的富含硅原材料混合，置于回热炉中并在空气气氛和1100℃下持续2小时，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。反应性产物8A、8B和8C分别具有1:1、2:1和1:2的目标a:b比例。
在每个实施例中，预期碳酸化导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且产生可测量的重量增加。
表11
实施例9
表12列出三种示例性反应产物9A-9C，其包括至少一种由固态反应所生产的合成配制物。为了形成合成配制物，将所列出量的富含钙原材料(若存在)与所列出量的富含硅原材料混合，置于回热炉中并在空气气氛和1200℃下持续2小时，接着进行分析以确定存在的相以及在碳酸化期间的重量增加。反应性产物9A、9B和9C分别具有1:1、2:1和1:2的目标a:b比例。
在每个实施例中，预期碳酸化导致碳酸钙相的形成并减少钙相关相与硅相关相的量，且产生可测量的重量增加。
表12
实施例9
将3.7g平均尺寸为5μm的Ca(OH)2和3g平均尺寸为25μm的石英一起混合在36ml0.1M KOH水溶液中，在室温下磁搅拌10分钟，形成乳白色悬浮液。将a:b的目标比例控制在1.0，且水/固体的目标摩尔比例维持在20。接着，将悬浮液置于120ml聚四氟乙烯(PTFE)容器中并以聚四氟乙烯(PTFE)盖覆盖该容器。将含有悬浮液的经覆盖容器装入框架中，并在Milestones UltraClave微波反应器中于30巴的氮气下微波加热至225℃，且维持此条件4小时，接着自然冷却至室温。在75℃下于空气中干燥所产生的反应产物12小时。
通过粉末X射线衍射(XRD)和扫描电子显微术(SEM)来表征干燥的反应产物。XRD相分析显示该反应产物包括为纯硬硅钙石相的合成配制物(参见图1)。SEM图像显示该合成配制物具有直径为30-100nm且长度为1至4μm的纳米纤维形状(参见图2)。
实施例10
将8.63g平均尺寸为5μm的Ca(OH)2和7.0g平均尺寸为25μm的石英一起混合在14.8ml去离子水中，在室温下磁搅拌10分钟，形成乳白色悬浮液。将a:b的目标比例控制在1.0，且水/固体的目标摩尔比例维持在3.53。接着，将悬浮液置于120ml聚四氟乙烯(PTFE)容器中并以聚四氟乙烯(PTFE)盖覆盖该容器。将具有悬浮液的经覆盖容器装入框架中，并在Milestones UltraClave微波反应器中于30巴的氮气下微波加热至225℃，且维持此条件5小时，接着自然冷却至室温。在75℃下于空气中干燥所产生的反应产物12小时。
通过粉末X射线衍射(XRD)来表征干燥的反应产物。XRD相分析显示该反应产物包括未反应的石英相和硬硅钙石合成配制物(参见图3)。
实施例11
将8.63g平均尺寸为5μm的Ca(OH)2和7.0g平均尺寸为25μm的石英一起混合在15ml0.05M CaCl2中，在室温下磁搅拌10分钟，形成乳白色悬浮液。将a:b的目标比例控制在1.0，且水/固体的目标摩尔比例维持在3.57。接着，将悬浮液置于120ml聚四氟乙烯(PTFE)容器中并以聚四氟乙烯(PTFE)盖覆盖该容器。将具有悬浮液的经覆盖容器装入框架中，并在Milestones UltraClave微波反应器中于30巴的氮气下微波加热至225℃，且维持此条件5小时，接着自然冷却至室温。在75℃下于空气中干燥所产生的反应产物12小时。
通过粉末X射线衍射(XRD)来表征干燥的反应产物。XRD相分析显示该反应产物包括少量未反应的石英和硬硅钙石合成配制物(参见图4)。
实施例12
利用以下方法制备MaMebOc型的合成配制物，其中M主要为钙，Me主要为硅，且a:b比例约为1:1.25。将表13中列出的石灰岩、粘土和砂的组成以下列方法研磨和混合。利用球磨机，将石灰岩缩小至平均直径约14微米的颗粒，将粘土缩小至平均直径约12微米的颗粒，并将砂缩小至平均直径约4微米的颗粒。制备由12公斤经研磨的石灰岩颗粒、4.8公斤经研磨的粘土颗粒和5.6公斤经研磨的砂颗粒组成的干燥混合物。接着加入水至干燥混合物中直到获得粘土状稠度，从而制备出湿混合物。将湿混合物手工卷成直径约6mm的单独颗粒。
表13：石灰岩、粘土和砂的组成(以重量百分比计)
将颗粒进料至预加热的加热炉中，并维持在1200℃下45分钟。接着，将颗粒从加热炉移出并冷却至环境温度，并将颗粒球磨至-320目(mesh)的粉末形式。通过X射线衍射(XRD)来分析粉末的相含量。XRD的结果列于表14中。
表14：通过XRD测量的-320目粉末的相含量
矿物名称 组成 分数
硅灰石 CaSiO3 44.6
假硅灰石 Ca3Si3O9 22.2
蜜蜡石 Ca-Mg-Si-Al-O复合物 3.9
斜硅钙石 Ca2SiO4 8.3
γ-C2S Ca2SiO4 0.9
钙长石 CaAl2Si2O8 6.7
石英 SiO2 5.1
石灰 CaO 6.1
赤铁矿 Fe3O2 2.2
实施例13
以下列方式制备混凝土样本，使用实施例12所描述的合成配制物作为粘合部分。
制备由16.67公斤的0.375英寸的集料、16.67公斤的0.75英寸集料、30.6公斤的圬工砂和16.77公斤的合成配制物所组成的干燥混合物。也制备由4.9公斤去离子水、55公斤的阻垢剂(Accumer)和8克的Whalen胶所组成的液体溶液。接着，通过在标准水泥混合器中将干燥混合物与液体溶液组合，制备湿混合物。在水泥混合器中将湿混合物混合5分钟。
通过用湿混合物填充直径4英寸、高8英寸的圆柱体钢制模具来制备混凝土测试样本。振动装载后的模具以获得一致的整体材料密度。定期加入额外的湿混合物以确保装载模具至全容量。将装载后的模具风干16小时，并在90℃下烘干24小时，从而制得多孔、未固化的混凝土样本。接着将直径4英寸、高8英寸、未固化的混凝土样本从模具移出，并在90℃下额外烘干48小时。
接着，在高压反应器中于90℃以及在由二氧化碳和水蒸气所组成的20psi气氛中，将该未固化的混凝土样本反应72小时，以达到硬化状态。在90℃下将经硬化的混凝土样本烘干48小时。
根据ASTM C39来测试经硬化的混凝土样本的压缩强度，根据ASTM C469来测试经硬化的混凝土样本的分裂拉伸强度，并且根据ASTM C1202来测试经硬化的混凝土样本的氯化物渗透性。经硬化的混凝土样本的压缩强度、分裂拉伸强度和氯化物渗透性列于表15中，并与硅酸盐水泥混凝土的典型数值进行比较。在所有情况中，此实施例的硬化的混凝土样本优于硅酸盐水泥混凝土。
表15强度与渗透性性质的比较
测试方法 硅酸盐水泥混凝土 来自实施例13的
样本
压缩强度 ASTM C39 ～3,000至6,000psi 10,020psi
分裂拉伸强度 ASTM C469 ～300至700psi 625psi
氯渗透性 ASTM C1202 ～3,000库伦 335库伦
将对本领域技术人员是显而易见的是，可实施本发明的各种修饰和变化而不会偏离本发明的精神或范围。因此，本发明旨在涵盖本发明的这些修饰和变化，只要它们其落入随附权利要求的范围和其等效形式。

Claims (20)

1.一种用于产生反应产物的方法，所述反应产物包括至少一种充分碳酸化的合成配制物，所述方法包括：
提供第一原材料，所述第一原材料具有第一浓度的M；
提供第二原材料，所述第二原材料具有第二浓度的Me；以及
混合所述第一原材料与所述第二原材料以产生反应产物，所述反应产物包括至少一种合成配制物，所述合成配制物具有MaMebOc、MaMeb(OH)d、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d·(H2O)e的通式，其中M包括至少一种能反应形成碳酸盐的金属，并且Me为至少一种在所述碳酸化反应期间能形成氧化物的元素，其中a:b的比例介于0.167:1至2.5:1之间，其中c为3或更大，其中d为1或更大，其中e为0或更大，其中所述至少一种合成配制物能够经历碳酸化反应，且其中所述至少一种合成配制物在所述碳酸化反应期间能够经历体积变化。
2.如权利要求1所述的方法，其中所述至少一种合成配制物在所述碳酸化反应期间经历体积膨胀。
3.如权利要求1所述的方法，其中M包括碱土元素。
4.如权利要求3所述的方法，其中所述碱土元素为钙。
5.如权利要求3所述的方法，其中所述碱土元素为镁。
6.如权利要求1所述的方法，其中Me选自由以下元素所组成的组：硅、钛、铝、磷、钒、钨、钼、镓、锰、锆、锗、铜、铌、钴、铅、铁、铟、砷、硫、钠、钾、硼和钽。
7.如权利要求1所述的方法，其中Me包括硅。
8.如权利要求1所述的方法，其中所述第一原材料为富含钙的矿物，所述矿物选自由以下矿物所组成的组：文石、方解石、白云石、石膏、泥灰岩、绿泥石、硫酸盐和石灰岩。
9.如权利要求1所述的方法，其中所述第一原材料为富含镁的矿物。
10.如权利要求9所述的方法，其中所述富含镁的矿物为菱镁矿。
11.如权利要求9所述的方法，其中所述富含镁的矿物为滑石。
12.如权利要求1所述的方法，其中所述第二原材料为富含硅的矿物，所述矿物选自由以下矿物所组成的组：硅酸盐、沸石、页岩、板岩、粘土、泥板岩、砂岩、砾岩、玄武岩、长石、云母、花岗岩、花岗闪长岩、闪长岩、燧石、砂和无定形硅酸盐。
13.如权利要求1所述的方法，其中所述第一原材料为富含钙的副产物，所述副产物选自由以下副产物所组成的组：矿渣、再生水泥、石灰炉粉尘(LKD)、水泥窑粉尘(CKD)、沉淀碳酸钙、再生纸、烟道气脱硫(FGD)硫酸钙、磷石膏和富含硅的生物质。
14.如权利要求1所述的方法，其中所述第二原材料为富含硅的副产物，所述副产物选自由以下副产物所组成的组：飞灰、焚化炉粉尘、玻璃纤维碎片、消费者玻璃、尾矿、富含硅的生物质、稻壳和赤泥。
15.一种利用反应产物来制造复合材料的方法，所述反应产物由具有第一浓度M的第一原材料与具有第二浓度Me的第二原材料之间的反应所制得，所述制造复合材料的方法包括：
将液态溶剂导入实心体的孔中，所述实心体包括所述反应产物，其中所述反应产物包括至少一种合成配制物，所述合成配制物具有MaMebOc、MaMeb(OH)d、MaMebOc(OH)d或MaMebOc(OH)d·(H2O)e的通式，其中M包括至少一种能反应形成碳酸盐的金属，并且Me为至少一种在所述碳酸化反应期间能形成氧化物的元素，其中a:b的比例介于0.167:1至2.5:1之间，其中c为3或更大，其中d为1或更大，其中e为0或更大，其中所述至少一种合成配制物能够经历碳酸化反应，且其中所述至少一种合成配制物在所述碳酸化反应期间能够经历体积变化；以及
将气态反应物导入所述实心体的所述孔中，由此所述至少一种合成配制物的颗粒转变为粘合部分，所述粘合部分包括：
核心，所述核心具有包括一种或多种化学元素的第一化学组成；
第一层，所述第一层至少部分覆盖所述核心的周围部分，所述第一层具有与所述第一化学组成不同的第二化学组成，所述第二化学组成包括阳离子，所述阳离子对应于所述第一化学组成的化学元素之一；以及
第二层，所述第二层至少部分覆盖所述第一层的周围部分，所述第二层具有与所述第一和第二化学组成不同的第三化学组成，所述第三化学组成包括阳离子，所述阳离子对应于所述第一化学组成的化学元素之一。
16.如权利要求15所述的方法，所述至少一种合成配制物在所述碳酸化反应期间经历体积膨胀。
17.如权利要求15所述的方法，其中M包括碱土元素。
18.如权利要求15所述的方法，其中Me选自由以下元素所组成的组：硅、钛、铝、磷、钒、钨、钼、镓、锰、锆、锗、铜、铌、钴、铅、铁、铟、砷、硫、钠、钾、硼和钽。
19.如权利要求15所述的方法，其中所述第一原材料为富含钙的矿物，所述矿物选自由以下矿物所组成的组：文石、方解石、白云石、石膏、泥灰岩、绿泥石、硫酸盐和石灰岩。
20.如权利要求15所述的方法，其中所述第二原材料为富含硅的矿物，所述矿物选自由以下矿物所组成的组：硅酸盐、沸石、页岩、板岩、粘土、泥板岩、砂岩、砾岩、玄武岩、长石、云母、花岗岩、花岗闪长岩、闪长岩、燧石、砂和无定形硅酸盐。
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