CN103237857A - 有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其特征在于，具有：由含有交联环状烯烃聚合物和弹性体的树脂组合物构成的基体材料薄膜；和形成在所述基体材料薄膜上的由丙烯酸类粘合剂构成的粘合层。
Description
技术领域
本发明涉及一种有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，进一步详细而言，涉及一种用于对卷绕在一起的蓄电元件进行封卷，或用于对极耳部进行绝缘的粘合薄膜，所述极耳部用于对蓄电元件进行电力的输入输出。
背景技术
在锂离子二次电池及双电层电容器、锂离子电容器等有机电解液类蓄电器件中，在卷绕的蓄电元件的外周使用粘合薄膜以保持卷绕结构，并进行绝缘。另外，在这些有机电解液类蓄电器件中，在用于对卷绕在一起的蓄电元件进行电力的输入输出的极耳部上，也可使用粘合薄膜，用以防止极耳部彼此的接触及极耳部与外装罐之间的接触引起的短路。
作为这样的粘合薄膜，例如在专利文献1中公开了一种粘合薄膜，其包括由聚丙烯构成的基体材料薄膜，以及形成在上述基体材料薄膜上的由丙烯酸类粘合剂构成的粘合层。然而，该专利文献1中记载的粘合薄膜对于有机电解液类蓄电器件中所使用的有机电解液的耐电解液性低，因此，有时引起有机电解液类蓄电器件的性能劣化。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2005-126452号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
本发明的目的在于，提供一种耐热性、及耐电解液性优异，并且具有较高的粘接强度的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜。
用于解决技术问题的方法
本发明人等为了实现上述的目的进行了潜心研究，结果发现，下述粘合薄膜的耐热性、及耐电解液性优异，而且具有较高的粘接强度，以至完成了本发明，所述粘合薄膜包括，基体材料薄膜，其由在交联环状烯烃聚合物中含有弹性体的树脂组合物制成；以及粘合层，其形成于所述基体材料薄膜上且含有丙烯酸类粘合剂。
即，根据本发明，可提供一种有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其包括：基体材料薄膜，其由含有交联环状烯烃聚合物和弹性体的树脂组合物制成，以及，粘合层，其形成于所述基体材料薄膜上且含有丙烯酸类粘合剂。
优选所述弹性体为烯烃类弹性体。
优选所述烯烃类弹性体为选自乙烯-α-烯烃共聚弹性体及乙烯-丙烯-二烯共聚弹性体中的至少一种。
优选基体材料薄膜的厚度为1～500μm。
优选所述基体材料薄膜由下述树脂组合物制成，所述树脂组合物是使含有环状烯烃单体、弹性体及聚合催化剂的聚合性组合物进行本体聚合而得到的。
另外，本发明的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜可优选作为用于对卷绕在一起的电池元件进行封卷，或者用于对极耳部进行绝缘，所述极耳部是用于对蓄电元件进行电力的输入输出的极耳部。
发明效果
根据本发明，可以提供一种耐热性、及耐电解液性优异，且具有较高的粘接强度(特别是相对于构成有机电解液类蓄电器件的材料具有较高的粘接强度)的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜。
具体实施方式
本发明的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜具有基体材料薄膜，其由含有交联环状烯烃聚合物和弹性体的树脂组合物制成；以及粘合层，其形成于所述基体材料薄膜上且含有丙烯酸类粘合剂。
首先，对构成基体材料薄膜的树脂组合物的各成分进行说明。
(交联环状烯烃聚合物)
本发明中所使用的交联环状烯烃聚合物是通过使环状烯烃单体进行聚合而得到的聚合物(环状烯烃聚合物)，具有三维交联结构。就本发明中所使用的交联环状烯烃聚合物而言，其在23℃下在1,2-二氯苯中浸渍24小时，将得到的溶液用80目的金属网过滤，此时的不溶物所显示出的交联度优选为70重量%以上，更优选为80重量%以上，进一步优选为85重量%以上。若交联度过低，则有时无法表现出期望的耐热性及机械强度。
交联环状烯烃聚合物的制造中所使用的环状烯烃单体是具有由碳原子形成的环结构，在该环中具有碳-碳双键的化合物。作为其例子，可以举出：降冰片烯类单体及单环环状烯烃等，优选降冰片烯类单体。降冰片烯类单体为含有降冰片烯环的单体，例如可以举出：降冰片烯类、二环戊二烯类、四环十二烯类等。这些也可以含有烷基、烯基、亚烷基、芳基等烃基及羧基或酸酐基等极性基团作为取代基。
另外，作为降冰片烯类单体，除降冰片烯环的双键以外，可以进一步具有双键。这些单体中，从可以提高得到的粘合薄膜的耐电解液性的方面考虑，优选非极性的、即不具有极性基团而仅由碳原子和氢原子构成的降冰片烯类单体。
作为非极性的降冰片烯类单体，可以举出：二环戊二烯、甲基二环戊二烯、二氢二环戊二烯(也称为三环[5.2.1.02,6]癸-8-烯)等非极性的二环戊二烯类；
四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-甲基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-乙基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-环己基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-环戊基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-亚甲基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-亚乙基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-乙烯基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-丙烯基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-环己烯基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-环戊烯基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯、9-苯基四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-4-烯等非极性的四环十二碳烯类；
2-降冰片烯、5-甲基-2-降冰片烯、5-乙基-2-降冰片烯、5-丁基-2-降冰片烯、5-己基-2-降冰片烯、5-癸基-2-降冰片烯、5-环己基-2-降冰片烯、5-环戊基-2-降冰片烯、5-亚乙基-2-降冰片烯、5-乙烯基-2-降冰片烯、5-丙烯基-2-降冰片烯、5-环己烯基-2-降冰片烯、5-环戊烯基-2-降冰片烯、5-苯基-2-降冰片烯、四环[9.2.1.02,10.03,8]十四碳-3,5,7,12-四烯(也称为1,4-桥亚甲基-1,4,4a,9a-四氢-9H-芴)、四环[10.2.1.02,11.04,9]十五碳-4,6,8,13-四烯(也称为1,4-桥亚甲基-1,4,4a,9,9a,10-六氢蒽)等非极性的降冰片烯类；
三环戊二烯、五环[6.5.1.13,6.02,7.09,13]十五碳-4,10-二烯、五环[9.2.1.14,7.02,10.03,8]十五碳-5,12-二烯、六环[6.6.1.13,6.110,13.02,7.09,14]十七碳-4-烯等五环体以上的非极性的环状烯烃类等。
这些非极性的降冰片烯类单体中，从获得容易且可得到耐热性高的交联聚合物的观点考虑，优选非极性的二环戊二烯类及非极性的四环十二烯类，更优选非极性的二环戊二烯类。
另外，作为含有极性基团的降冰片烯类单体，可以举出：四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-9-烯-4-羧酸甲酯、四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-9-烯-4-甲醇、四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-9-烯-4-羧酸、四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-9-烯-4,5-二羧酸、四环[6.2.1.13,6.02,7]十二碳-9-烯-4,5-二羧酸酐、5-降冰片烯-2-羧酸甲酯、2-甲基-5-降冰片烯-2-羧酸甲酯、醋酸5-降冰片烯-2-基酯、5-降冰片烯-2-甲醇、5-降冰片烯-2-醇、5-降冰片烯-2-甲腈、2-乙酰基-5-降冰片烯、7-氧杂-2-降冰片烯等。
作为单环的环状烯烃，可以举出环丁烯、环戊烯、环辛烯、环十二烯、1,5-环辛二烯及具有取代基的它们的衍生物。
这些环状烯烃单体可以单独使用一种，或者组合使用两种以上。其中，环状烯烃单体中的单环环状烯烃的添加量优选相对于环状烯烃单体的总量为40重量%以下，更优选为20重量%以下。若单环环状烯烃的添加量过多，则有时得到的交联环状烯烃聚合物的耐热性变得不充分。
用于本发明的交联环状烯烃聚合物可以通过使用聚合催化剂使上述的环状烯烃单体进行开环易位聚合来得到。作为聚合催化剂，只要可以使环状烯烃单体进行开环易位聚合就没有特别限定。
作为聚合催化剂，可以使用以过渡金属原子为中心原子，离子、原子、多原子离子及/或化合物通过多种键合而成的络合物。作为过渡金属原子，可使用第5族、第6族及第7族(基于长周期型元素周期表。以下相同。)的原子。各个族的原子没有特别限定，作为第5族的原子，优选可以举出：钽，作为第6族的原子，优选可以举出：钼及钨，作为第8族的原子，优选可以举出：钌及锇。
其中，优选将第8族的钌及锇的络合物用作聚合催化剂，特别优选碳烯化合物配合于钌而成的钌碳烯络合物。钌碳烯络合物在进行本体聚合时的催化活性优异，因此，可以生产率良好地得到残留未反应单体少的交联环状烯烃聚合物。在此，“碳烯化合物”为具有亚甲基游离基的化合物的总称，是指具有如(>C：)所示那样的没有电荷的2价碳原子(碳烯碳)的化合物。
作为钌碳烯络合物，从可得到更高活性的聚合催化剂的观点考虑，优选下述通式(1)或通式(2)所示的络合物。
[化学式1]
上述通式(1)、(2)中，R1及R2分别独立地表示氢原子；卤素原子；或可以含有卤素原子、氧原子、氮原子、硫原子、磷原子或者硅原子的环状或链状的碳原子数1～20的烃基。X1及X2分别独立地表示任意的阴离子性配合基。L1及L2分别独立地表示中性给电子性化合物。另外，R1和R2可以互相键合而形成脂肪族环或芳香族环，此时，也可以含有杂原子。另外，R1、R2、X1、X2、L1及L2也可以以任意的组合互相键合而形成多齿螯合化配合基。
本发明中，杂原子是指元素周期表第15族及第16族的原子。作为杂原子的具体例，可以举出：氮原子(N)、氧原子(O)、磷原子(P)、硫原子(S)、砷原子(As)、硒原子(Se)等。其中，从可得到稳定的碳烯化合物的观点考虑，优选N、O、P、及S，特别优选N。
上述式(1)、(2)中，L1及L2所示的中性给电子性化合物只要是在脱离中心金属时带有中性电荷的配合基即可，可以是任何化合物，但通常可以大致分为含杂原子碳烯化合物和其它的中性给电子性化合物，从使聚合催化剂实现更高活性的观点考虑，优选含杂原子的碳烯化合物。含杂原子的碳烯化合物中，优选杂原子与碳烯碳原子的两侧相邻并键合，更优选形成含有碳烯碳原子和与其两侧邻接的杂原子的杂环。另外，优选体积大的取代基键合于与碳烯碳原子邻接的杂原子。
作为含杂原子的碳烯化合物，优选下述通式(3)或通式(4)所示的化合物。
[化学式2]
上述通式(3)、(4)中，R3～R6分别独立地表示氢原子；卤素原子；或可以含有卤素原子、氧原子、氮原子、硫原子、磷原子或者硅原子的环状或链状的碳原子数1～20个的烃基。另外，R3～R6可以以任意的组合互相键合而形成环。
作为上述通式(3)或通式(4)所示的化合物的具体例，可以举出：1,3-二均三甲苯基咪唑啉-2-亚基(1,3-Dimesitylimidazolidine-2-ylidene)、1,3-二(1-金刚烷基)咪唑啉-2-亚基、1-环己基-3-均三甲苯基咪唑啉-2-亚基、1,3-二均三甲苯基八氢苯并咪唑-2-亚基、1,3-二异丙基-4-咪唑啉-2-亚基、1,3-二(1-苯基乙基)-4-咪唑啉-2-亚基、1,3-二均三甲苯基-2,3-二氢苯并咪唑-2-亚基等。
另外，作为含杂原子碳烯化合物，除上述通式(3)或通式(4)所示的化合物以外，也可以使用1,3,4-三苯基-2,3,4,5-四氢-1H-1,2,4-三唑-5-亚基、1,3-二环己基六氢嘧啶-2-亚基、N,N,N’,N’-四异丙基亚甲脒基、1,3,4-三苯基-4,5-二氢-1H-1,2,4-三唑-5-亚基、3-(2,6-二异丙基苯基)-2,3-二氢噻唑-2-亚基等。
另外，作为含杂原子的碳烯化合物以外的中性给电子性化合物，只要是脱离中心金属时带有中性的电荷的配合基即可，作为其具体例，可以举出：羰基类、胺类、吡啶类、醚类、腈类、酯类、膦类、硫醚类、芳香族化合物、烯烃类、异腈类(isocyanide)、硫氰酸酯类等。其中，优选膦类、醚类及吡啶类，更优选三烷基膦。
另外，上述通式(1)、(2)中，X1及X2所示的阴离子(阴离子)性配合基是脱离中心金属原子时带有负电荷的配合基，例如可以举出：氟原子(F)、氯原子(Cl)、溴原子(Br)、碘原子(I)等卤素原子、二酮酸酯基、取代环戊二烯基、烷氧基、芳氧基、羧基等。其中，优选卤素原子，更优选氯原子。
本发明中，上述通式(1)中，作为X2和L2互相键合而形成多齿螯合化配合基的钌碳烯络合物的一个例子，可以举出：下述式(5)所示的希夫碱(Schiffbase)配位络合物。
[化学式3]
上述通式(5)中，Z表示氧原子、硫原子、硒原子、NR12、PR12或AsR12。另外，R12与R1及R2相同。
另外，上述通式(5)中，R7～R9分别独立地表示氢原子、卤素原子、或可以含有杂原子的1价的有机基团。作为可以含有杂原子的1价的有机基团，可以列举出，碳原子数1～20的烷基、碳原子数2～20的烯基、碳原子数2～20的炔基、芳基、碳原子数1～20的烷氧基、碳原子数2～20的链烯氧基、碳原子数2～20的炔氧基、芳氧基、碳原子数1～8的烷硫基、碳原子数1～20的羰氧基、碳原子数1～20的烷氧基羰基、碳原子数1～20的烷基磺酰基、碳原子数1～20的烷基亚磺酰基、碳原子数1～20的烷基磺酸基、芳基磺酸基、碳原子数1～20的膦酸基、芳基膦酸基、碳原子数1～20的烷基铵基及芳基铵基。
这些可以含有杂原子的1价的有机基团可以具有取代基，另外，也可以互相键合而形成环。作为取代基的例子，可以举出：碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基及芳基。另外，形成环时的环可以为芳香环、脂环及杂环中的任一种。
上述通式(5)中，R10及R11分别独立地表示氢原子、碳原子数1～20的烷基、碳原子数2～20的烯基、或杂芳基，这些基团可以具有取代基，另外，也可以互相键合而形成环。作为取代基的例子，可以举出：碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基及芳基、形成环时的环可以为芳香环、脂环及杂环中的任一种。
作为上述通式(1)所示的络合物化合物的具体例，可以举出：二氯·亚苄基(1,3-二均三甲苯基咪唑啉-2-亚基)(三环己基膦)合钌、二氯·亚苄基(1,3-二均三甲苯基-4,5-二溴-4-咪唑啉-2-亚基)(三环己基膦)合钌、二氯·(1,3-二均三甲苯基-4-咪唑啉-2-亚基)(3-苯基-1H-茚-1-亚基)(三环己基膦)合钌、二氯·(1,3-二均三甲苯基咪唑啉-2-亚基)(3-甲基-2-丁烯-1-亚基)(三环戊基膦)合钌、二氯·亚苄基(1,3-二均三甲苯基-八氢苯并咪唑-2-亚基)(三环己基膦)合钌、二氯·亚苄基[1,3-二(1-苯基乙基)-4-咪唑啉-2-亚基](三环己基膦)合钌、二氯·亚苄基(1,3-二均三甲苯基-2,3-二氢苯并咪唑-2-亚基)(三环己基膦)合钌、二氯·亚苄基(三环己基膦)(1,3,4-三苯基-2,3,4,5-四氢-1H-1,2,4-三唑-5-亚基)合钌、二氯·(1,3-二异丙基六氢嘧啶-2-亚基)(乙氧基亚甲基)(三环己基膦)合钌、二氯·亚苄基(1,3-二均三甲苯基咪唑啉-2-亚基)吡啶合钌、二氯·(1,3-二均三甲苯基咪唑啉-2-亚基)(2-苯基乙叉基)(三环己基膦)合钌、二氯·(1,3-二均三甲苯基-4-咪唑啉-2-亚基)(2-苯基乙叉基)(三环己基膦)合钌、二氯·(1,3-二均三甲苯基-4,5-二溴-4-咪唑啉-2-亚基)[(苯硫基)亚甲基](三环己基膦)合钌、二氯·(1,3-二均三甲苯基-4,5-二溴-4-咪唑啉-2-亚基)(2-吡咯烷酮-1-基亚甲基)(三环己基膦)合钌等含杂原子碳烯化合物及中性给电子性化合物各1个键合而成的钌络合化合物；
二氯·亚苄基双(三环己基膦)合钌、二氯·(3-甲基-2-丁烯-1-亚基)双(三环戊基膦)合钌等2个中性给电子性化合物键合而成的钌络合化合物；
二氯·亚苄基双(1,3-二环己基咪唑啉-2-亚基)和钌、二氯·亚苄基双(1,3-二异丙基-4-咪唑啉-2-亚基)合钌等2个含杂原子碳烯化合物键合而成的钌络合化合物；
下述通式(6)所示的X2和L2互相键合而形成多齿螯合化配合基的钌碳烯络合物化合物等。
[化学式4]
上述通式(6)中，Mes表示均三甲苯基。R7及R8分别为氢原子或甲基，且至少之一为甲基。R13及R14分别独立地表示氢原子、卤素原子、或可以含有杂原子的1价的有机基团。另外，作为“1价的有机基团”，可以举出与上述的R7～R9同样的基团。
另外，作为上述通式(2)所示的络合化合物的具体例，可以举出：二氯·(1,3-二均三甲苯基咪唑啉-2-亚基)(苯基亚乙烯基)(三环己基膦)合钌、二氯·(叔丁基亚乙烯基)(1,3-二异丙基-4-咪唑啉-2-亚基)(三环戊基膦)合钌、二氯·双(1,3-二环己基-4-咪唑啉-2-亚基)苯基亚乙烯基合钌等。
上述的钌络合化合物中，特别优选上述通式(1)所示的化合物，即具有一个上述通式(3)或(4)所示的化合物作为配合基的化合物。
这些钌络合化合物例如可以通过Org.Lett.,1999年，第1卷，953页及Tetrahedron.Lett.,1999年，第40卷，2247页及国际公开公报2003/062253号小册子等中所记载的方法来制造。
聚合催化剂的使用量以(聚合催化剂中的金属原子：环状烯烃单体)的摩尔比计通常为1:2,000～1:2,000,000，优选为1:5,000～1:1,000,000，更优选为1:10,000～1:500,000的范围。若聚合催化剂的量过少，则有可能聚合反应率降低而在聚合物中残留单体，或交联环状烯烃聚合物的交联度降低而使得到的粘合薄膜的耐热性降低。另一方面，若聚合催化剂的量过多，则导致制造成本上升，另外，若反应速度变得过快，在进行本体聚合时，有时无法制成膜状的成形体。
出于控制聚合催化剂的聚合活性且提高聚合反应率的目的，也可以与上述的聚合催化剂一同组合使用活性剂(共催化剂)。作为活性剂，可以例示铝、钪、锡、硅的烷基化物、卤化物、烷氧基化物及芳氧基化物等。具体而言，可以使用三烷氧基铝、三苯氧基铝、二烷氧基烷基铝、烷氧基二烷基铝、三烷基铝、二烷氧基氯化铝、烷氧基烷基氯化铝、二烷基氯化铝等铝化合物；三烷氧基钪等钪化合物；四烷氧基钛等钛化合物；四烷基锡、四烷氧基锡等锡化合物；四烷氧基锆等锆化合物；二甲基单氯硅烷、二甲基二氯硅烷、二苯基二氯硅烷、四氯硅烷、双环庚烯基甲基二氯硅烷、苯基甲基二氯硅烷、二己基二氯硅烷、苯基三氯硅烷、甲基三氯硅烷等硅烷化合物等。
活性剂的使用量以(聚合催化剂中的中心金属原子：活性剂)的摩尔比计通常为1:0.05～1:100，优选为1:0.2～1:20，更优选为1:0.5～1:10的范围。
出于控制聚合催化剂的聚合活性且调节聚合反应速度的目的，也可以与上述的聚合催化剂一同组合使用聚合调节剂。作为聚合调节剂，例如，可以优选举出：三苯基膦、三环己基膦、三丁基膦、1,1-双(二苯基膦基)甲烷、1,4-双(二苯基膦基)丁烷、1,5-双(二苯基膦基)戊烷等磷化合物；醚、酯、腈等路易斯碱等。这些使用量相对于聚合催化剂1摩尔，通常为0.01～50摩尔，优选为0.05～10摩尔。
(弹性体)
作为本发明中使用的弹性体，只要是在0℃以上具有橡胶弹性的同时在0℃以下具有至少一个玻璃化转变点的弹性体即可，没有特别限定。通过使用弹性体，可以维持树脂组合物中含有的交联环状烯烃聚合物的耐热性能，同时对得到的粘合薄膜赋予柔软性。
作为这样的弹性体的具体例子，可以举出：乙烯-α-烯烃共聚弹性体、乙烯-丙烯-二烯共聚弹性体、丁基橡胶等烯烃类弹性体；天然橡胶、丁二烯橡胶(BR)、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)等共轭二烯橡胶及其交联体；苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)及其氢化物(SEBS)、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)及其氢化物(SEPS)等含苯乙烯热塑性弹性体等。
其中，从可以在维持树脂组合物中含有的交联环状烯烃聚合物所具有的耐热性能的同事对得到的粘合薄膜赋予柔软性，而且可以制成耐电解液性优异的物质的方面考虑，优选由仅烃单体的聚合物构成的非极性弹性体，更优选烯烃类弹性体，从获得容易且廉价的观点考虑，更优选乙烯-α-烯烃共聚弹性体及乙烯-丙烯-二烯共聚弹性体。作为乙烯-α-烯烃共聚弹性体，例如可以举出：乙烯-丙烯弹性体、乙烯-丁烯弹性体及乙烯-辛烯弹性体，其中，优选乙烯-丙烯弹性体。
弹性体可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。弹性体的使用量优选相对于交联环状烯烃聚合物100重量份为0.5～90重量份，更优选为2～60重量份，进一步优选为2～30重量份的范围。若使用量过少，则有时得到的粘合薄膜的柔软性变低，另一方面，若过多，则有时高温下的机械强度降低。
用于本发明的树脂组合物中可以含有各种添加剂。作为添加剂，例如可以举出：抗氧化剂、填充材料、消泡剂、发泡剂、着色剂、紫外线吸收剂、光稳定化剂、阻燃剂、湿润剂及分散剂、脱模润滑剂、增塑剂等。特别是为了提高树脂组合物中含有的交联环状烯烃聚合物的耐久性及保存稳定性，优选含有抗氧化剂。
作为抗氧化剂，可以举出例如：对苯醌、甲苯醌、萘醌等醌类；氢醌、对叔丁基儿茶酚、2,5-二叔丁基氢醌等氢醌类；二叔丁基对甲酚、氢醌单甲醚、连苯三酚等酚类；环烷酸铜或辛烯酸铜等铜盐；三甲基苄基氯化铵、三甲基苄基马来酸铵、苯基三甲基氯化铵等季铵盐类；醌二肟或甲基乙基酮肟等肟类；三乙基胺盐酸盐或二丁基胺盐酸盐等胺盐酸盐类等。这些抗氧化剂只要根据交联环状烯烃聚合物在高温下的机械特性、与弹性体的相溶性、膜形成作业性及保存稳定性等条件，适宜选择种类及量即可。其中，酚类与交联环状烯烃聚合物的相溶性高，可以在树脂组合物中均匀地分散，可以提高得到的粘合薄膜的耐久性及保存稳定性，故优选。抗氧化剂可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。使用抗氧化剂时，抗氧化剂的使用量优选相对于交联环状烯烃聚合物100重量份为0.001～10重量份。
作为填充材料，例如可以举出：二氧化硅、硅砂、玻璃粉、碳酸钙、氢氧化铝、氢氧化镁、粘土等无机填充材料；聚酯或聚苯乙烯珠等有机填充材料等。通过配合填充材料，可以提高得到的粘合薄膜的收缩率、弹性模量及热传导率等物性。填充材料的粒径、形状、长宽比、品位等品级可根据交联环状烯烃聚合物的物性适宜确定。填充材料可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。使用填充材料时，填充材料的使用量优选相对于交联环状烯烃聚合物100重量份为5～400重量份，更优选为10～300重量份。
(基体材料薄膜)
构成本发明的粘合薄膜的基体材料薄膜是由具有上述的各成分的树脂组合物构成的膜状成形体。
在本发明中，基体材料薄膜可以通过例如如下的操作来制造：制备含有上述的环状烯烃单体、弹性体及聚合催化剂以及根据需要使用的各种添加剂的聚合性组合物，使其进行本体聚合而成形为膜状，进行本体聚合后或者在进行本体聚合同时，使通过本体聚合得到的环状烯烃聚合物交联，制成交联环状烯烃聚合物。
聚合性组合物可通过将上述的环状烯烃单体、弹性体、及聚合催化剂、以及根据需要使用的各种添加剂混合来制备。聚合催化剂可以根据需要溶解或悬浮于少量的惰性溶剂中来使用。作为这样的溶剂，可以举出：正戊烷、正己烷、正庚烷、液体石蜡、矿物油精等链状脂肪族烃；环戊烷、环己烷、甲基环己烷、二甲基环己烷、三甲基环己烷、乙基环己烷、二乙基环己烷、十氢萘、二环庚烷、三环癸烷、六氢茚、环辛烷等脂环式烃；苯、甲苯、二甲苯等芳香族烃；茚、四氢萘等具有脂环和芳香环的烃；硝基甲烷、硝基苯、乙腈等含氮烃；二乙基醚、四氢呋喃等含氧烃等。其中，优选使用芳香族烃、脂肪族烃、脂环式烃、及具有脂环和芳香环的烃。另外，只要不会使聚合催化剂的活性降低，也可以将液态的防老剂、增塑剂或弹性体用作溶剂。
聚合性组合物在室温下的粘度也取决于待制造的基体材料薄膜的厚度，但通常为3～30,000Pa·s，优选为5～500Pa·s。作为弹性体，若使用溶解于环状烯烃单体弹性体，则通过适宜选择其种类及使用量，可以调整聚合性组合物的粘度。
另外，作为将聚合性组合物本体聚合而成形为膜形状的方法，例如可以举出：将聚合性组合物注入或涂布在支承体上后，进行本体聚合的方法或将聚合性组合物在模内进行本体聚合的方法等。从可以连续地制造薄且均匀的膜的方面考虑，优选将聚合性组合物注入或者涂布在支承体上后，进行本体聚合的方法。
作为所使用的支承体，可以宽泛地选择树脂、玻璃、金属等一般公知的原材料。作为树脂，可以举出：聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、聚芳酯等聚酯；聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃；尼龙等聚酰胺；聚四氟乙烯等氟树脂，由于聚酯容易获得，故优选。作为支承体的形状，若材料为金属，则可以举出：圆筒或带，若为树脂，则可以举出膜或带等。树脂膜由于获得容易且廉价，故优选。
向支承体涂布聚合性组合物的方法没有特别限制，可以举出：喷涂法、浸涂法、辊涂法、帘式涂布法、模涂法、狭缝涂布法等公知的涂布方法。
本体聚合通过根据需要加热至聚合催化剂表现出活性的温度来进行。用于进行聚合的加热温度通常为0～250℃，优选为20～200℃。作为加热聚合性组合物的方法没有特别限制，可以举出载置在加热板上进行加热的方法、使用加压机一边进行加压一边进行加热(热压)的方法、用加热的辊进行挤压的方法、使用加热炉的方法等。聚合反应的时间可以根据聚合催化剂的量及加热温度适宜确定，但通常为1分钟～24小时。
而且，在本发明中，使由本体聚合得到的环状烯烃聚合物进行交联从而制成交联环状烯烃聚合物。交联可以在聚合后，也可以与聚合同时进行，从在工业上有利的能够以较少工序得到基体材料薄膜的方面考虑，优选与聚合同时进行交联。
作为交联的方法，可以举出：(a)使用交联性单体使其与环状烯烃单体的至少一部分聚合，由此制成具有三维交联结构的聚合物的方法；(b)在聚合性组合物中添加交联剂进行本体聚合，与聚合同时或聚合后进行交联反应来进行交联的方法；(c)对通过本体聚合得到的环状烯烃聚合物照射光或电子束，在聚合后进行交联反应来进行交联的方法等。这些方法可以组合使用2种以上。其中，从容易控制得到的基体材料薄膜的物性控制的角度及经济性的角度考虑，优选(a)的方法。
作为上述(a)的方法中所使用的交联性单体，可以使用具有2个以上碳-碳双键的环状烯烃单体，具体而言，可以举出：二环戊二烯及三环戊二烯。可以通过交联性单体的使用量或聚合时的加热温度来控制交联密度。交联性单体的使用量只要根据期望的交联密度适宜选择即可，没有特别限定，优选以环状烯烃单体总量中的交联性单体的比例计，达到0.1～100摩尔%的量。
作为上述(b)的方法中所使用的交联剂，可以使用公知的热交联剂或光交联剂。作为热交联剂，优选有机过氧化物、重氮化合物及非极性自由基产生剂等自由基产生剂。交联剂的使用量优选相对于环状烯烃单体100重量份为0.1～10重量份，更优选为0.5～5重量份。使用热交联剂进行交联时的温度通常为100～250℃，优选为150～200℃。另外，交联的时间没有特别限制，通常为数分钟～数小时。
在本发明中，本体聚合及交联优选在不存在氧及水的条件下进行。具体而言，可以举出：在氮气或氩气等不活泼气氛下进行本体聚合及交联的方法；在真空下进行本体聚合及交联的方法；在将涂布在支承体上的聚合性组合物用树脂膜等覆盖并密封的状态下进行本体聚合及交联的方法等。作为树脂膜，可以使用作为上述支承体例示的支承体。通过在不存在氧及水的条件下进行本体聚合及交联，得到的基体材料薄膜的表面被氧或水氧化，由此，可以有效地防止无法得到期望的机械强度这样的不良情况。
或者，用于本发明的基体材料薄膜也可以通过溶液聚合来制造。在利用溶液聚合的方法中，首先，使用上述的环状烯烃单体及聚合催化剂通过公知的溶液聚合法得到环状烯烃聚合物。接着，将通过溶液聚合得到的环状烯烃聚合物、上述的弹性体以及根据需要使用的添加剂及交联剂混合，通过公知的成形法成形为膜形状。而且，在成形后或成形的同时使环状烯烃聚合物交联而制成交联环状烯烃聚合物，由此可以得到基体材料薄膜。
基体材料薄膜的厚度没有特别限定，优选1～500μm，更优选2～200μm，进一步优选为10～100μm。若基体材料薄膜的厚度过薄，则有时机械强度变低或难以操作。另一方面，若基体材料薄膜的厚度过厚，则在有机电解液类蓄电器件内，不参与蓄电的部件的比例变高，故不优选。
(粘合层)
本发明的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜包括：上述由树脂组合物构成的基体材料薄膜，以及位于上述基体材料薄膜上的包含由丙烯酸类粘合剂的粘合层。
作为丙烯酸类粘合剂，例如使用由下述丙烯酸类共聚物形成的粘合剂，所述丙烯酸类共聚物是使可带来粘接性或凝聚力且可形成Tg较高的聚合物的共聚单体、或含有可形成交联点或改良粘接性的官能团的单体等单体成分与可带来粘合性且可形成玻璃化转变点(Tg)较低的聚合物的主单体进行聚合而得到的。
作为主单体，例如可以举出：丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸戊酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸辛酯等丙烯酸烷基酯、丙烯酸环己酯等丙烯酸环烷基酯、丙烯酸苄酯等丙烯酸芳烷基酯或甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯等甲基丙烯酸烷基酯、甲基丙烯酸环己酯等甲基丙烯酸环烷基酯、甲基丙烯酸苄酯等甲基丙烯酸芳烷基酯等。
作为共聚单体，例如可以举出：丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、醋酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、乙烯基醚、苯乙烯、丙烯腈、甲基丙烯腈等含乙烯基化合物。
作为含官能团单体，例如可以举出：丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸、马来酸、富马酸、衣康酸等含羧基单体；(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯、N-羟甲基丙烯酰胺、烯丙基醇等含羟基单体；(甲基)丙烯酸二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲基氨基丙酯等含叔氨基单体；丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺等含酰胺基单体；
N-甲基(甲基)丙烯酰胺、N-乙基(甲基)丙烯酰胺、N-甲氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-乙氧基甲基(甲基)丙烯酰胺、N-叔丁基丙烯酰胺、N-辛基丙烯酰胺等N-取代含酰胺基单体；甲基丙烯酸缩水甘油酯等含环氧基单体等。这些单体可以使用1种或混合使用2种以上。
通过适宜选择上述单体成分的种类及组合，可以得到具有优异的粘合性、凝聚性、耐久性的丙烯酸类共聚物。
构成丙烯酸类粘合剂的丙烯酸类共聚物的重均分子量没有特别限定，例如为50,000～1,500,000，优选为100,000～1,000,000。若分子量过小，则粘合剂的粘合力及凝聚力差，另一方面，若分子量过大，则粘合剂变硬，粘合性变得不充分，贴合的作业性容易降低。丙烯酸类共聚物的Tg没有特别限定，优选为-20℃以下。在Tg超过-20℃的情况下，有时粘合剂根据使用温度而变硬，无法维持粘合性。
丙烯酸类粘合剂也可以使用交联型、非交联型中的任一种。在交联型的情况下，在丙烯酸类粘合剂中，除上述丙烯酸类共聚物以外，还可以含有交联剂。作为交联剂，可以根据粘合剂所具有的交联性官能团的种类适宜选择，例如可以举出：环氧类交联剂、异氰酸酯类交联剂、金属络合物类交联剂、金属醇盐类交联剂、金属盐类交联剂、胺类交联剂、肼类交联剂、醛类交联剂等。这些交联剂可以单独使用或组合使用2种以上。
丙烯酸类粘合剂中，除上述以外，也可以根据需要含有紫外线吸收材料、粘合赋予剂、软化剂(增塑剂)、防老剂、稳定剂、填充剂、防老剂、粘合赋予剂、颜料、染料、硅烷偶联剂等添加剂。作为粘合赋予剂，例如可以举出：松香及其衍生物、多萜烯、萜烯酚树脂、香豆酮-茚树脂、石油类树脂、苯乙烯树脂、二甲苯树脂等。作为软化剂，例如可以举出：液态聚醚、二醇酯、液态多萜烯、液态聚丙烯酸酯、邻苯二甲酸酯、偏苯三酸酯等。
粘合层的厚度没有特别限定，优选为5～100μm，更优选为10～50μm，进一步优选为15～30μm。若粘合层的厚度过薄，则有时粘合强度变得不充分，另一方面，若粘合层的厚度过厚，则在有机电解液类蓄电器件内，不参与蓄电的部件的比例变高，故不优选。
作为在基体材料薄膜上形成由丙烯酸类粘合剂构成的粘合层的方法，没有特别限定，可以举出：将丙烯酸类粘合剂直接涂布在基体材料薄膜上的方法或使丙烯酸类粘合剂溶解或分散于溶剂中并将其涂布在基体材料薄膜上，接着，进行干燥的方法等。
本发明的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜具有由含有交联环状烯烃聚合物和弹性体的树脂组合物形成的基体材料薄膜、以及形成在所述基体材料薄膜上的由丙烯酸类粘合剂构成的粘合层，因此，耐热性及耐电解液性优异，且具有较高的粘接强度。另外，本发明的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜的耐电解液性优异的原因，一般认为是如下原因。即，可以举出：本发明的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜使用含有交联环状烯烃聚合物的膜作为基体材料薄膜，该交联环状烯烃聚合物以烃作为主要成分，因此，在有机电解液类蓄电器件中使用的有机电解液中不易发生溶胀，另外，基体材料薄膜中所含的交联环状烯烃聚合物和构成粘合层的丙烯酸类粘合剂通过锚定效果以较高的密合力密合。
而且，这样的本发明的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜可优选用作：用于对有机电解液类蓄电器件卷绕而成的蓄电元件进行封卷的粘合薄膜、或用于对蓄电元件进行电力的输入输出的极耳部进行绝缘的粘合薄膜(用于防止一对极耳彼此接触或与外装罐接触而引发短路的粘合薄膜)。
在此，作为有机电解液类蓄电器件，可以举出：锂离子二次电池、双电层电容器、锂离子电容器等。
作为锂离子二次电池，没有特别限定，例如可以举出：具备蓄电元件、用于对蓄电元件进行电力的输入输出的一对极耳以及有机电解液的二次电池，所述蓄电元件是将在集电体的两面形成正极活性物质层而制成的正极和在集电体层的两面形成负极活性物质层而制成的负极隔着隔板卷绕而成的。另外，作为集电体，可以举出：铁、铜、铝、镍、不锈钢、钛、钽、金、铂等金属材料。作为正极活性物质，可以举出：LiCoO2、LiMnO2、LiNiO2、LiMn2O4、V2O5、V6O13等，作为负极活性物质，可以举出：金属锂、以及可吸收·放出锂的合金、氧化物及碳材料等。作为隔板，可以举出：聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃制的微孔膜或无纺布、含有无机陶瓷粉末的多孔质的树脂涂层等。另外，作为一对极耳，可以举出：铜、铝、镍等金属材料。进而，作为有机电解液，可以举出：将LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiSbF6、LiAlCl4、LiClO4、CF3SO3Li、C4F9SO3Li、CF3COOLi、(CF3CO)2NLi、(CF3SO2)2NLi、(C2F5SO2)NLi等锂盐溶解于碳酸二甲酯(DMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸甲乙酯(MEC)等碳酸类而成的电解液等。
另外，作为双电层电容器，可以举出：具备将在集电体的两面形成分极性电极层而成的一对分极性电极隔着隔板卷绕而成的蓄电元件、用于对蓄电元件进行电力的输入输出的一对极耳和有机电解液的双电层电容器。作为集电体，可以举出：铝、氧化铝、铂、镍、钽、钛等。另外，作为构成分极性电极层的活性物质，可以举出：活性炭、聚并苯、碳晶须、石墨等。作为隔板，可以举出：聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃制的微孔膜、无纺布、以纸浆为主原料的多孔质膜、人造丝系的多孔膜、纤维素等。另外，作为一对极耳，可以举出：铜、铝、镍等金属材料。作为电解液，可以举出将(C2H5)4NBF4、(C2H5)3(CH3)NBF4、(C2H5)4NPF6等铵盐溶剂于碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丁酯(BC)等碳酸酯类而成的电解液等。
进而，作为锂离子电容器，可以举出：具备将在集电体的两面形成分极性电极层而成的分极性电极和在集电体层的两面形成负极活性物质层而成的负极经由隔板卷绕而成的蓄电元件、用于对蓄电元件进行电力的输入输出的一对极耳以及有机电解液的电容器等。作为集电体，可以举出：铝、铂、镍、钽、钛、不锈钢、铜等。作为构成分极性电极层的活性物质，可以举出：活性炭、聚并苯、碳晶须、石墨等。作为负极活性物质，可以举出金属锂、可吸收·放出锂的合金、氧化物及碳材料等。作为隔板，可以举出：聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃制的微孔膜、无纺布、以纸浆作为主原料的多孔质膜、人造丝类多孔膜、纤维素等。另外，作为一对极耳，可以举出：铜、铝、镍等金属材料。作为电解液，可以举出：将LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiSbF6、LiAlCl4、LiClO4、CF3SO3Li、C4F9SO3Li、CF3COOLi、(CF3CO)2NLi、(CF3SO2)2NLi、(C2F5SO2)NLi等锂盐溶解于碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丁酯(BC)等碳酸酯类而成的电解液等。
实施例
以下，举出实施例及比较例对本发明更具体地进行说明。各例中的[份]及[%]只要没有特别说明，则为重量基准。
另外，各特性的定义及评价方法如下所述。
<拉伸强度、伸长率>
依据JIS K6871在温度180℃的条件下测定基体材料薄膜的拉伸强度及伸长率。拉伸强度越高越优选。另外，伸长率优选在2～20%的范围内。
<耐热性>
通过将粘合薄膜贴在铝板上，制作贴附有铝的样品，将制作的贴附有铝的样品装载在加热至200℃的热板上加热10分钟，观察加热后的外观。
<耐电解液性>
将粘合薄膜在23℃的电解液(EC(碳酸亚乙酯):DEC(碳酸二亚乙酯)＝1：2(体积比))中浸渍72小时后，进行干燥，贴在厚度2mm的铝板上，由此制作贴附有铝的样品。然后，对制作的贴附有铝的样品在剥离速度50mm/分钟、拉伸角度180°的条件下测定剥离强度(N/20mm宽度)。剥离强度越高，判断为耐电解液性越优异。
<相对于隔板的粘接强度>
将粘合薄膜贴附于由聚烯烃类材料构成的隔板上，制作贴附有隔板的样品。然后，对作制的贴附有隔板的样品在剥离速度50mm/分钟、拉伸角度180°的条件下测定剥离强度(N/20mm宽度)。另外，在将粘合薄膜作为对卷绕而成的蓄电元件进行封卷用途的情况下，要求与构成蓄电元件的隔板的粘接强度高，因此，可以说相对于隔板的粘接强度越高，作为对卷绕而成的蓄电元件进行封卷用途越合适。
<相对于镍板的粘接强度>
将粘合薄膜贴附于镍板，制作贴附有镍的样品。然后，对制作的贴附有镍的样品在剥离速度50mm/分钟、拉伸角度180°的条件下测定剥离强度(N/20mm宽度)。另外，作为用于对蓄电元件进行电力的输入输出的极耳部(一对极耳中的至少一个极耳)，一般而言使用镍板，因此，可以说相对于镍板的粘接强度越高，作为用于对蓄电元件进行电力输入输出的极耳部的绝缘用途越合适。
(实施例1)
在作为环状烯烃单体的由二环戊二烯43份及对称型三环戊二烯5份构成的混合单体中混合作为弹性体的乙烯-丙烯共聚弹性体(Dow Chemical公司制、Versify(注册商标)2300弹性体)2份、作为聚合催化剂且具有下述式(7)所示的结构的钌催化剂(“VC843”)0.032份及抗氧化剂(Ciba Specialty Chemicals公司制、Irganox(注册商标)1010)2份，得到反应原液(A)。
[化学式5]
另外，与上述操作分开进行如下操作，在作为环状烯烃单体的由二环戊二烯43份及对称型三环戊二烯5份构成的混合单体中混合作为弹性体的乙烯-丙烯共聚弹性体(Dow Chemical公司制造、Versify2300弹性体)2份及作为活性剂的苯基三氯硅烷(和光纯药工业公司制)0.09份，得到反应原液(B)。
接着，将上述得到的反应原液(A)及反应原液(B)用管线混合器进行混合，在25℃下在50μm厚的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)制载体膜上流延得到的混合液，由此进行制膜。接着，将得到的流延膜在氮气氛围下、在80℃下加热10分钟后，在氮气氛围下、在150℃下加热1小时，得到厚度50μm的基体材料薄膜。
然后，在上述得到的基体材料薄膜上涂布作为丙烯酸类粘合剂的丙烯酸2-乙基己酯-丙烯酸共聚物(丙烯酸2-乙基己酯单元:丙烯酸单元＝95:5(重量比)；Mw＝130000)，并干燥，由此形成厚度20μm的粘合剂层，得到总厚度70μm的粘合薄膜。然后，对得到的基体材料薄膜进行拉伸强度及伸长率的各项评价，另外，对得到的粘合薄膜进行耐热性、耐电解液性以及对于隔板及镍板的粘接强度的各项评价。将结果示于表1。
(实施例2)
作为弹性体，使用乙烯-α-丁烯共聚弹性体(Dow Chemical公司制Engage(注册商标)7467)代替乙烯-丙烯共聚弹性体，除此以外，与实施例1同样地制作基体材料薄膜及粘合薄膜，同样地进行评价。将结果示于表1。
(实施例3)
将制作反应原液(A)及反应原液(B)时的二环戊二烯的配合量变更为38份、将对称型三环戊二烯的配合量变更为4.5份，将乙烯-丙烯共聚物的配合量变更为7.5份，除此以外，与实施例1同样地制作基体材料薄膜。然后，使用得到的基体材料薄膜，并使用丙烯酸2-乙基己酯单元:丙烯酸单元＝97:3(重量比)(Mw＝115000)的丙烯酸2-乙基己酯-丙烯酸共聚物作为丙烯酸类粘合剂，除此以外，与实施例1同样地制作总厚度70μm的粘合薄膜。然后，对得到的基体材料薄膜及粘合薄膜与实施例1同样地进行评价。将结果示于表1。
(实施例4)
将制作反应原液(A)及反应原液(B)时的二环戊二烯的配合量变更为41.17份、将对称型三环戊二烯的配合量变更为3.83份、将乙烯-丙烯共聚物的配合量变更为5份，除此以外，与实施例1同样地制作基体材料薄膜。另外，在实施例4中，将基体材料薄膜的厚度设为20μm。然后，使用得到的基体材料薄膜，并使用丙烯酸2-乙基己酯单元:丙烯酸单元＝96:4(重量比)的丙烯酸2-乙基己酯-丙烯酸共聚物(Mw＝120000)作为丙烯酸类粘合剂，除此以外，与实施例1同样地得到总厚度40μm的粘合薄膜。然后，对得到的基体材料薄膜及粘合薄膜与实施例1同样地进行评价。将结果示于表1。
(实施例5)
将厚度设为80μm，除此以外，与实施例4同样地得到基体材料薄膜。然后，使用得到的基体材料薄膜与实施例4同样地得到总厚度100μm的粘合薄膜。然后，对得到的基体材料薄膜及粘合薄膜与实施例1同样地进行评价。将结果示于表1。
(比较例1)
未使用作为弹性体的乙烯-丙烯共聚弹性体。除此以外，与实施例1同样地制作基体材料薄膜及粘合薄膜，同样地进行评价。将结果示于表1。
(比较例2)
与实施例1同样地制作基体材料薄膜。然后，使用得到的基体材料薄膜，并使用聚丁二烯代替丙烯酸2-乙基己酯-丙烯酸共聚物作为丙烯酸类粘合剂，除此以外，与实施例1同样地得到总厚度70μm的粘合薄膜。然后，对得到的基体材料薄膜及粘合薄膜与实施例1同样地进行评价。将结果示于表1。
(比较例3)
作为基体材料薄膜，使用厚度50μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(Unitika株式会社制、Emblet(注册商标))，除此以外，与实施例1同样地得到厚度70μm的粘合薄膜。然后，对得到的基体材料薄膜及粘合薄膜与实施例1同样地进行评价。将结果示于表1。
(比较例4)
作为基体材料薄膜，使用厚度40μm的聚丙烯膜(东洋纺织株式会社制、Piren(注册商标)膜)，除此以外，与实施例1同样地得到60μm的粘合薄膜。然后，对得到的基体材料薄膜及粘合薄膜与实施例1同样地进行评价。将结果示于表1。
(比较例5)
对聚酰亚胺粘合薄膜(寺冈制作所制、No.653F、在聚酰亚胺基材上形成丙烯酸类粘合剂层而成的粘合薄膜)与实施例1同样地进行评价。将结果示于表1。
如表1所示，在含有交联环状烯烃聚合物和弹性体的基体材料薄膜上形成丙烯酸类粘合剂层而成的粘合薄膜的评价结果如下：基体材料薄膜的拉伸强度及伸长率良好，耐热性及耐电解液性优异，与隔板及镍板的粘接强度优异(实施例1～5)。
另一方面，未在基体材料薄膜中配合弹性体的情况下，结果基体材料薄膜的伸长率差(比较例1)。
另外，在以聚丁二烯形成粘合层的情况以及以聚对苯二甲酸乙二醇酯及聚丙烯形成基体材料薄膜的情况下，评价结果是：耐热性及耐电解液性差(比较例2～4)。
另外，在聚酰亚胺基材上形成丙烯酸类粘合剂层而成的粘合薄膜的耐电解液性差(比较例5)。
Claims (7)
1.一种有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其具有：
基体材料薄膜，其由含有交联环状烯烃聚合物和弹性体的树脂组合物制成，以及
粘合层，其形成于所述基体材料薄膜上且含有丙烯酸类粘合剂。
2.如权利要求1所述的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其中，
所述弹性体为烯烃类弹性体。
3.如权利要求2所述的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其中，
所述烯烃类弹性体为选自乙烯-α-烯烃共聚弹性体及乙烯-丙烯-二烯共聚弹性体中的至少一种。
4.如权利要求1～3中任一项所述的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其中，
所述基体材料薄膜的厚度为1～500μm。
5.如权利要求1～4中任一项所述的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其中，
所述基体材料薄膜由下述树脂组合物制成，所述树脂组合物是使含有环状烯烃单体、弹性体及聚合催化剂的聚合性组合物进行本体聚合而得到的。
6.如权利要求1～5中任一项所述的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其为用于对卷绕在一起的蓄电元件进行封卷的粘合薄膜。
7.如权利要求1～5中任一项所述的有机电解液类蓄电器件用粘合薄膜，其为用于对极耳部进行绝缘的粘合薄膜，所述极耳部是用于对蓄电元件进行电力的输入输出的极耳部。
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