CN102983358A - 一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液 - Google Patents

一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，该电解质溶液由四类成份组成：锂盐，碳酸酯类和/或醚类有机溶剂，功能添加剂和其他添加剂；其中锂盐在电解质溶液中的摩尔浓度范围是：0.001～2摩尔/升，功能添加剂在电解质溶液中所占的质量比例范围是：0.01％～20％，其他添加剂在电解质溶液中的摩尔浓度范围是：0～0.5摩尔/升。本发明提供的非水电解质溶液通过与从溶出的铁离子相互作用，减少在负极表面被还原铁离子，增加电池的循环寿命和使用寿命，尤其是电池在高温环境下的容量保持率和循环寿命，可应用于制造磷酸铁锂动力电池和储能电池。

Description

一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液
技术领域
本发明涉及一种非水电解质溶液，属于化学材料技术领域。
背景技术
目前，商业化锂电池电解质溶液主要由有机碳酸酯——如碳酸二甲酯(简称DMC)，碳酸二乙酯(简称DEC)，碳酸乙烯酯(简称EC)等和导电锂盐(主要是LiPF6)组成。有机碳酸酯非水电解质溶液的优化和选择是提高锂离子电池综合性能的重要研究方向之一。应用于锂离子电池的非水电解质溶液，一般应满足以下要求：(1)离子电导率高，一般应达到10-3S/cm；(2)锂离子迁移数高，以获得高的锂离子电导率；(3)电化学窗口宽，即满足锂离子在正、负极的可逆嵌入和脱出，而电解质不发生化学或电化学分解；(4)热稳定性高，在较宽的工作温度范围内不发生化学或电化学分解；(5)化学稳定性高，即与电池体系的电极材料如正极、负极、集流体、粘结剂、导电剂和隔膜等不发生化学反应；(6)具有较低的界面转移电阻；(7)与目前主要使用的正负极材料兼容性好；(8)无毒、无污染、使用安全，最好能生物降解；(9)容易制备，成本低。
经过几十年的研究和实践，目前应用于商业化二次锂电池的非水电解质溶液一般选择六氟磷酸锂(LiPF6)作为导电盐，溶剂多为高粘度、高介电常数的碳酸乙烯酯(简称EC)、碳酸丙烯酯(简称PC)与低粘度、低介电常数的碳酸二甲酯(简称DMC)、碳酸二乙酯(简称DEC)、或甲基乙基碳酸酯(简称EMC)构成的混合溶剂。此类体系最终能够大规模使用，并非其各项指标具有突出的特性，而是其综合指标基本能满足现有二次锂电池的产业应用要求。
负极使用了碳材料、氧化物、锂合金或者锂金属的非水电解液锂离子电池或者锂二次电池可以实现高的能量密度，因此用作便携电话、笔记本电脑、电动工具和交通工具的电源，备受人们的瞩目。已知在该二次电池中，在负极表面生成一层表面膜(又称SEI膜或固体电解质相界面膜)。已知该界面膜能给电池的充放电效率、循环寿命、安全性等带来很大的影响，因此在负极的高性能化中界面膜的控制是不可缺少的。对于碳材料、氧化物材料负极，需要减少其不可逆容量，对于锂金属、合金负极，需要解决充放电效率的降低和有枝晶生成所导致的安全性问题。
有多种方案提出了解决这些课题的方法。例如，在日本专利JP-A-7-302617中，公开了将锂负极暴露在含有氢氟酸的电解液中，使负极与氢氟酸反应，由此在其表面覆盖氟化锂膜的技术。在日本专利JP-A-5-275077中，提出了在碳材料的表面被覆锂离子传导性固体电解质的薄膜而形成的负极。在日本专利JP-A-7-122296中，公开了在非水电解液二次电池中含有碳酸亚乙烯酯衍生物的二次电池，能够已知在碳负极上的电解液分解，可以改善电池的循环特性。但是在上述技术中，都不能得到相对于电池特性增加的充分的被膜效果，尤其是当电解液中溶解的正极材料金属离子在负极表面被还原之后，会大大促进电解液的分解，导致电池内阻增高，电池循环效率降低，在稍高温度下(比如45～60度)会更加突出，从而严重影响电池性能。
发明内容
本发明的目的在于提供一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液。该非水电解质溶液通过与溶出的铁离子相互作用，减少在负极表面被还原铁离子，增加电池的循环寿命和使用寿命，尤其是电池在高温环境下的容量保持率和循环寿命。
本发明的目的通过以下技术方案来实现：一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，该电解质溶液由四类成份组成：(A)锂盐，(B)碳酸酯类和/或醚类有机溶剂，(C)功能添加剂和(D)其他添加剂，其组成可以简写为A+B+C+D；其中(A)锂盐在电解质溶液中的摩尔浓度范围是：0.001～2摩尔/升，(C)功能添加剂在电解质溶液中所占的质量比例范围是：0.01％～20％，组分(D)其他添加剂在电解质溶液中的摩尔浓度范围是：0～0.5摩尔/升；上述的(C)功能添加剂选自以下分子结构中的至少一种：
上式中，R1、R2基团任选自烷基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、炔基、卤代炔基，其中：卤素为F、Cl或Br，卤代包含部分取代和全取代，烷烃取代基的碳原子数为1～5；R3、R4基团任选自亚甲基、卤代亚甲基、烷烃取代的亚甲基、亚氨基、烷烃取代的亚氨基中的一种，其中：卤素为F、Cl或Br，卤代包含部分取代和全取代，烷烃取代基的碳原子数为1～5。
进一步地，所述的应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其中所述的(A)锂盐可以是具有如下分子式的化合物中的一种或一种以上组合物：LiBF4，LiPF6，LiAsF6，LiClO4，LiN(SO2CF3)2，LiN(SO2F)2，LiN(SO2C2F5)2，LiSO3CF3，LiC2O4BC2O4，LiF2BC2O4，LiFC6F5BC2O4，LiBFa[(C6Fx(CnFmH(2n+1-m))yH(5-x-y))](4-a)，a＝0、1、2、3，x＝0、1、2、3、4、5，y＝0、1、2、3、4、5，n、m为大于等于零的整数，和LiPFb[(C6Fs(CpFqH(2p+1-q))tH(5-s-t))](6-b)，b＝0、1、2、3、4、5，s＝0、1、2、3、4、5，t＝0、1、2、3、4、5，p、q为大于等于零的整数。
进一步地，所述的应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其中所述的(B)碳酸酯类有机溶剂为环状碳酸酯类和/或链状碳酸酯类化合物；所述的醚类有机溶剂选自四氢呋喃(THF)、2-甲基四氢呋喃(2-methyl-THF)、1，3-二氧环戊烷(DOL)、二甲氧甲烷(DMM)、1，2-二甲氧乙烷(DME)、二甘醇二甲醚(dimethyl carbitol)、和乙腈(AN)中的一种或一种以上组合物。
进一步地，所述的应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其中所述的环状碳酸酯类化合物优选自碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、γ-丁内酯(GBL)和碳酸亚丁酯(BC)中的一种或一种以上组合物。所述的链状碳酸酯类化合物选自碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲基乙基酯(EMC)、以及碳数为3～8的直链或支链脂肪单醇与碳酸合成的碳酸酯衍生物中的一种或几种。
进一步地，所述的应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其中所述的(C)功能添加剂选自下面的化合物中的至少一种：
Figure BSA00000567528400041
即：R1＝R2＝CH3，R3＝CH2，编号C-1；
Figure BSA00000567528400042
即：R1＝C6H5，R2＝CH3，R3＝CH2，编号C-2；
即：R1＝R2＝C2H5，R3＝CHF，编号C-3；
Figure BSA00000567528400044
即：R3＝R4＝CH2，编号C-4；
Figure BSA00000567528400051
即：R3＝CHF，R4＝CHCH3，编号C-5；
Figure BSA00000567528400052
即：R3＝CH2，R4＝CHCF3，编号C-6。
进一步地，所述的应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其中所述的(D)其他添加剂是下列化合物中的一种或一种以上组合物：联苯(BP)，碳酸亚乙烯酯(VC)，碳酸乙烯亚乙酯(VEC)，氟代碳酸乙烯酯(FEC)，1-3丙烷磺内酯(PS)，1、4-丁磺酸内酯(BS)，1、3-(1-丙烯)磺内酯(PST)，琥珀酸酐(SA)，亚硫酸乙烯酯(ESI)，硫酸乙烯酯(ESA)，乙烯基亚硫酸乙烯酯(VES)，环己基苯(CHB)，叔丁基苯(TBB)，叔戊基苯(TPB)和丁二氰(SN)。
本发明的有益效果是：该非水电解质溶液通过与溶出的铁离子相互作用，减少在负极表面被还原铁离子，增加电池的循环寿命和使用寿命，尤其是电池在高温环境下的容量保持率和循环寿命。可应用于制造磷酸铁锂动力电池和储能电池。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明所述的内容作进一步的描述。
本发明以表格的形式例举了1至74种非水电解质溶液的成份组成、以及采用各电解质溶液的电池的容量保持率的测试数据，详见下表1。其中前10个实施例是未添加组分C的对比实施例，第1～第50个实施例是常温下的500周循环电池容量百分率，第51～第74个实施例是60℃下的500周循环电池容量百分率。
表1  非水电解质溶液的组份及电池容量百分率
Figure BSA00000567528400061
Figure BSA00000567528400071
Figure BSA00000567528400081
Figure BSA00000567528400091
Figure BSA00000567528400111
由上述实施例可见，采用添加了功能添加剂的该非水电解质溶液，该非水电解质溶液通过与溶出的铁离子相互作用，减少在负极表面被还原铁离子，增加电池的循环寿命和使用寿命，尤其是电池在高温环境下的容量保持率和循环寿命。可应用于制造磷酸铁锂动力电池和储能电池。
本发明尚有多种具体的实施方式，凡采用等同替换或者等效变换而形成的所有技术方案，均落在本发明要求保护的范围之内。

Claims (6)

1.一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其特征在于：该电解质溶液由四类成份组成：(A)锂盐，(B)碳酸酯类和/或醚类有机溶剂，(C)功能添加剂和(D)其他添加剂，其中(A)锂盐在电解质溶液中的摩尔浓度范围是：0.001～2摩尔/升，(C)功能添加剂在电解质溶液中所占的质量比例范围是：0.01％～20％，组分(D)其他添加剂在电解质溶液中的摩尔浓度范围是：0～0.5摩尔/升；上述的(C)功能添加剂选自以下分子结构中的至少一种：
Figure FSA00000567528300011
上式中，R1、R2基团任选自烷基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、炔基、卤代炔基，其中：卤素为F、Cl或Br，卤代包含部分取代和全取代，烷烃取代基的碳原子数为1～5；R3、R4基团任选自亚甲基、卤代亚甲基、烷烃取代的亚甲基、亚氨基、烷烃取代的亚氨基中的一种，其中：卤素为F、Cl或Br，卤代包含部分取代和全取代，烷烃取代基的碳原子数为1～5。
2.如权利要求1所述的一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其特征在于：所述的(A)锂盐可以是具有如下分子式的化合物中的一种或一种以上组合物：LiBF4，LiPF6，LiAsF6，LiClO4，LiN(SO2CF3)2，LiN(SO2F)2，LiN(SO2C2F5)2，LiSO3CF3，LiC2O4BC2O4，LiF2BC2O4，LiFC6F5BC2O4，LiBFa[(C6Fx(CnFmH(2n+1-m))yH(5-x-y))](4-a)，a＝0、1、2、3，x＝0、1、2、3、4、5，y＝0、1、2、3、4、5，n、m为大于等于零的整数，和LiPFb[(C6Fs(CpFqH(2p+1-q))tH(5-s-t))](6-b)，b＝0、1、2、3、4、5，s＝0、1、2、3、4、5，t＝0、1、2、3、4、5，p、q为大于等于零的整数。
3.如权利要求1所述的一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其特征在于：所述的(B)碳酸酯类有机溶剂为环状碳酸酯类和/或链状碳酸酯类化合物；所述的醚类有机溶剂选自四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1，3-二氧环戊烷、二甲氧甲烷、1，2-二甲氧乙烷和二甘醇二甲醚中的一种或一种以上组合物。
4.如权利要求3所述的一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其特征在于：所述的环状碳酸酯类化合物选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯和碳酸亚丁酯中的一种或一种以上组合物；所述的链状碳酸酯类化合物选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲基乙基酯、以及碳数为3～8的直链或支链脂肪单醇与碳酸合成的碳酸酯衍生物中的一种或一种以上组合物。
5.如权利要求1至4所述任意一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其特征在于：所述的(C)功能添加剂选自下面的化合物中的至少一种：
Figure FSA00000567528300021
Figure FSA00000567528300031
6.如权利要求1所述的一种应用于磷酸铁锂锂离子电池的非水电解质溶液，其特征在于：所述的(D)其他添加剂是下列化合物中的一种或一种以上组合物：联苯，碳酸亚乙烯酯，碳酸乙烯亚乙酯，氟代碳酸乙烯酯，  1-3丙烷磺内酯，1，4-丁磺酸内酯，1-3-(1-丙烯)磺内酯，琥珀酸酐，亚硫酸乙烯酯，硫酸乙烯酯，乙烯基亚硫酸乙烯酯，环己基苯，叔丁基苯，叔戊基苯和丁二氰。
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