CN111129598A - 一种高电压锂离子电池非水电解液及其锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种高电压锂离子电池非水电解液，包括非水性有机溶剂、电解质锂盐和添加剂，按在电解液中的质量百分含量，所述添加剂组成为：二甲基磺酸乙烷(DMSE)0.5～1.0％，其它添加剂13.0～18.0％。本发明还公开了使用该电解液的锂离子电池。本发明的高电压锂离子电池非水电解液通过优化配方，各组分协同作用，DMSE能在正极材料界面氧化，形成优良致密的CEI膜，抑制金属离子溶出，改善动力学性能。

Description

一种高电压锂离子电池非水电解液及其锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种高电压锂离子电池非水电解液及其锂离子电池。
背景技术
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种高电压锂离子电池非水电解液及其锂离子电池。
锂离子电池由于具有高工作电压、高能量密度、长寿命、宽工作温度范围和环境友好等优点，被广泛应用于3C数码产品、电动工具、电动汽车、航空航天等领域。在3C数码领域，近几年来移动电子设备特别是智能手机向着更轻、更薄的方向飞速发展，对锂离子电池的能量密度提出了更高的要求。
为了提高锂离子电池的能量密度，常用的措施是提高正极材料的充电截止电压，如商业化的钴酸锂电池电压从4.2V→4.35V→4.4V→4.45V→4.48V→4.5V。但正极材料在高电压下会存在一定的缺陷，如高电压正极活性材料在缺锂状态时具有很强的氧化性，电解液很容易被氧化分解，产生大量的气体和热量；此外，高电压正极活性材料在缺锂状态时自身也很不稳定，易发生一些副反应，如释放氧、过渡金属离子溶出等。
目前，解决上述问题的主要方法是开发新的成膜添加剂，新添加剂需要在正负极材料界面氧化还原形成钝化膜，且形成的钝化膜致密良好，富有弹性，能够随着正负极材料在充放电过程中的膨胀收缩而膨胀收缩，而不是裂化。最主要是能够在正极材料表面氧化成膜，防止正极材料受到氢氟酸(HF)的腐蚀，抑制金属离子的溶出。
发明内容
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种高电压锂离子电池非水电解液及其锂离子电池。
锂离子电池由于具有高工作电压、高能量密度、长寿命、宽工作温度范围和环境友好等优点，被广泛应用于3C数码产品、电动工具、电动汽车、航空航天等领域。在3C数码领域，近几年来移动电子设备特别是智能手机向着更轻、更薄的方向飞速发展，对锂离子电池的能量密度提出了更高的要求。
为了提高锂离子电池的能量密度，常用的措施是提高正极材料的充电截止电压，如商业化的钴酸锂电池电压从4.2V→4.35V→4.4V→4.45V→4.48V→4.5V。但正极材料在高电压下会存在一定的缺陷，如高电压正极活性材料在缺锂状态时具有很强的氧化性，电解液很容易被氧化分解，产生大量的气体和热量；此外，高电压正极活性材料在缺锂状态时自身也很不稳定，易发生一些副反应，如释放氧、过渡金属离子溶出等。
目前，解决上述问题的主要方法是开发新的成膜添加剂，新添加剂需要在正负极材料界面氧化还原形成钝化膜，且形成的钝化膜致密良好，富有弹性，能够随着正负极材料在充放电过程中的膨胀收缩而膨胀收缩，而不是裂化。最主要是能够在正极材料表面氧化成膜，防止正极材料受到氢氟酸(HF)的腐蚀，抑制金属离子的溶出。
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种高电压锂离子电池非水电解液及其锂离子电池，该高电压锂离子电池非水电解液中的添加剂具有良好的正极成膜性能，防止正极材料受到氢氟酸(HF)的腐蚀，抑制金属离子的溶出，进而提高高电压锂离子电池的电化学性能。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：一种高电压锂离子电池非水电解液，包括非水性有机溶剂、电解质锂盐和添加剂，按在电解液中的质量百分含量，所述添加剂组成为：
二甲基磺酸乙烷 0.5～1.0％
其它添加剂 13.0～18.0％
作为本发明的优选实施方式，所述其它添加剂优选为1,3-丙烷磺酸内酯(PS)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,3-丙烯磺酸内酯(PST)、己二腈(ADN)、乙二醇双(丙腈)醚(DENE)、硫酸乙烯酯(DTD)、丁二腈(SN)、甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)、三(三甲基硅烷)硼酸酯(TMSB)和三(三甲基硅烷)磷酸酯(TMSP)中的一种或多种。
作为本发明的优选实施方式，所述电解质锂盐在电解液中的质量百分含量为16.0～18.0％。
作为本发明的优选实施方式，所述电解质锂盐为六氟磷酸锂和二氟磺酰亚胺锂的混合物。所述混合物中六氟磷酸锂与二氟磺酰亚胺锂的质量比优选为5-15:1。
作为本发明的优选实施方式，所述非水性有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯和乙酸正丙酯中的一种或多种。所述非水性有机溶剂更优选为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、丙酸乙酯和丙酸丙酯的混合物。
本发明还提供一种高电压锂离子电池，所述高电压锂离子电池包括由正极
片、隔离膜和负极片通过叠片或卷绕形成的电芯以及所述高电压锂离子电池非水电解液。
本发明的高电压锂离子电池可采用本领域技术人员所熟知的各种结构，并经本领域常规的制备技术如封装、搁置、化成、老化、二次封装、分容等工序得到。优选地，所述正极片的正极活性物质可为钴酸锂材料，所述负极片的负极活性物质可为人造石墨、天然石墨、SiOw与石墨复合而成的硅碳复合材料，其中1＜w＜2。
所述正极片可的方法制备为：将正极活性物质LiCoO2、导电剂乙炔黑、粘结剂聚偏二氟乙烯按质量比96.0：3：1在N-甲基吡咯烷酮溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铝箔上烘干、冷压，得到正极片。
所述负极片的制备方法为：将负极活性物质人造石墨、导电剂乙炔黑、粘结剂丁苯橡胶、增稠剂羧甲基纤维素钠按照质量比96：2：1：1在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铜箔上烘干、冷压，得到负极片。
本发明的高电压锂离子电池非水电解液中的二甲基磺酸乙烷添加剂能够在
正极界面氧化形成钝化膜，氧化电位为：4.15V vs Li+/Li，所形成的钝化膜能够防止正极材料受到氢氟酸(HF)的腐蚀，抑制金属离子的溶出。
本发明中所述的二甲基磺酸乙烷(DMSE)结构式如下：
Figure BDA0002344942500000031
本发明的高电压锂离子电池非水电解液中所选其它添加剂可在电极表面形成优良的界面保护膜，减少电极材料与电解液在高电压下反应，从而稳定电极材料的微观结构，提升高电压锂离子电池的循环性能和高温性能。
与现有技术相比，本发明的优点为：
1、本发明的高电压锂离子电池非水电解液中的二甲基磺酸
乙烷能够在正极材料界面氧化形成钝化膜，抑制正极材料中金属离子的溶出，避免了正极材料结构的坍塌，从而有效提升了高电压锂离子电池的循环性能和高温储存性能。
2、本发明的高电压锂离子电池非水电解液中的其它添加剂能在负极材料表面形成SEI膜，抑制溶剂在负极界面的还原反应，同时还能降低电池循环后的阻抗。
3、本发明通过独特组合的其它添加剂和二甲基磺酸乙烷添加剂的协同作用，进而提高了高电压锂离子电池的电化学性能。
具体实施方式
一种高电压锂离子电池非水电解液及其锂离子电池
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明，但以下实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例1
电解液的制备：
按配方，在充满氩气的手套箱中，将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)、丙酸乙酯(EP)和丙酸丙酯(PP)按质量比为EC：PC：DEC：EP：PP＝15：10：20：25：30进行混合，得到混合溶液，然后向混合溶液中缓慢加入六氟磷酸锂(LiPF6)和二氟磺酰亚胺锂(LiFSI)组成的混合锂盐，接着加入二甲基磺酸乙烷(DMSE)和其他添加剂(PS、FEC、DTD和PST的混合物)，搅拌均匀后得到锂离子电池电解液。其中，六氟磷酸锂(LiPF6)在电解液中的质量百分含量为15％，二氟磺酰亚胺锂(LiFSI)在电解液中的质量百分含量为1.5％，二甲基磺酸乙烷(DMSE)在电解液中的质量百分含量为0.5％，PS在电解液中的质量百分含量为5.0％，PST在电解液中的质量百分含量为0.5％，DTD在电解液中的质量百分含量为1.0％，FEC在电解液中的质量百分含量为10％。具体配方见表1。
实施例2-5
实施例2-5也是电解液制备的具体实施例，除表1参数外，其它参数及制备方法同实施例1。电解液配方见表1。
对比例1
对比例1中，除表1参数外，其它参数及制备方法同实施例1。电解液配方见表1。
表1实施例1-5与对比例1的电解液各成分组成配比
Figure BDA0002344942500000051
实施例5
LiPF6:15.0％
LiFSI:2.0％
EC/PC/DEC/EP/PP＝
15/10/20/25/30
0.5％
5.0％PS,10.0％FEC,0.5％PST,1.5％DTD
对比例1
LiPF6:15.0％
LiFSI:1.5％
EC/PC/DEC/EP/PP＝
15/10/20/25/30
3.5％PS,10.0％FEC,0.3％PST,1.0％DTD
注：锂盐中各组分含量、二甲基磺酸乙烷(DMSE)含量、其它添加剂中各组分含量均为在电解液中的质量百分含量。
非水有机溶剂中各组分比例为质量比。
锂离子电池性能测试
锂离子电池的制备：
将正极活性物质钴酸锂、导电剂乙炔黑、粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)按质量比96：3：1在N-甲基吡咯烷酮溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铝箔上烘干、冷压，得到正极片。将负极活性物质人造石墨、导电剂乙炔黑、粘结剂丁苯橡胶(SBR)、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)按照质量比96：2：1：1在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铜箔上烘干、冷压，得到负极片。以聚乙烯(PE)为基膜并在基膜上涂覆纳米氧化铝涂层作为隔离膜。将正极片、隔离膜、负极片依次层叠后沿同一方向卷绕得到裸电芯，将裸电芯置于外包装中，注入实施例1-5及对比例1制备的电解液并经过封装、45℃搁置、高温夹具化成、二次封装、分容等工序，得到高电压锂离子电池。
分别对实施例1-5和对比例1的电池进行如下性能测试，测试结果见表2。
(1)钴酸锂高电压电池常温循环性能测试：在25℃下，将分容后的电池按0.5C恒流恒压充至4.48V，截止电流0.02C，然后按0.7C恒流放电至3.0V，依此循环，充/放电300次循环后计算第300次循环容量保持率。计算公式如下：
第300次循环容量保持率(％)＝(第300次循环放电容量/首次循环放电容量)×100％。
(2)钴酸锂高电压电池85℃恒温存储产气量与容量剩余率测试：首先将电池在常温下以0.5C循环充放电1次(4.48V～3.0V)，记录电池存储前放电容量C0，然后将电池恒流恒压充电至4.48V满电态，使用排水法测试电池高温存储
前的厚度V1，之后将电池放入85℃恒温箱中存储4小时，存储完成后取出电池，冷却8h后测试存储后的电池体积V2，计算电池85℃恒温存储4小时电池产气量；待电池在室温下冷却24h后，再次将电池以0.5C进行恒流放电至3.0V，记录电池存储后放电容量C1，并计算电池85℃恒温存储4小时后容量剩余率，计算公式如下：
85℃存储4小时后电池产气量＝V2-V1；
85℃存储4小时后容量剩余率＝C1/C0*100％。
(3)钴酸锂高电压电池45℃循环性能测试：在45℃下，将分容后的电池按0.5C恒流恒压充至4.48V，截止电流0.02C，然后按0.7C恒流放电至3.0V，依此循环，充/放电300次循环后计算第300次循环容量保持率。计算公式如下：
第300次循环容量保持率(％)＝(第300次循环放电容量/首次循环放电容
量)×100％。
表2实施例1-5与对比例1的电池性能测试结果
Figure BDA0002344942500000071
由表2实施例1-5与对比例1电池性能测试结果比较可知：本发明中的三甲基磺酸乙烷添加剂在与其他常规添加剂组合作用时，能够大幅度的提高钴酸锂高电压电池的电化学性能。
本发明人推断，该类物质作用机理主要是能够在正极材料表面氧化分解形成钝化膜，氧化分解电位是：4.15V vs Li+/Li，所形成的钝化膜阻止正极材料受到氢氟酸的腐蚀，从而避免金属离子(Co)的溶出及材料结构的坍塌。

Claims (8)

1.一种高电压锂离子电池非水电解液，包括非水性有机溶剂、电解质锂盐和添加剂，其特征在于，按在电解液中的质量百分含量，所述添加剂组成为：
芯以及权利要求1-7任一项所述的高电压锂离子电池非水电解液。
成的电
二甲基磺酸乙烷 0.5～1.0％
其它添加剂 13.0～18.0。
2.根据权利要求1所述的高电压锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述其它添加剂为1,3-丙烷磺酸内酯、氟代碳酸乙烯酯、1,3-丙烯磺酸内酯、己二腈、丁二腈、乙二醇双(丙腈)醚、1,4-二氰基-2-丁烯、甲烷二磺酸亚甲酯、硫酸乙烯酯、三(三甲基硅烷)硼酸酯、三(三甲基硅烷)磷酸酯中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的高电压锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述电解质锂盐在电解液中的质量百分含量为16.0～18.0％。
4.根据权利要求1所述的高电压锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述电解质锂盐为六氟磷酸锂和二氟磺酰亚胺锂的混合物。
5.根据权利要求4所述的高电压锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述混合物中六氟磷酸锂与二氟磺酰亚胺锂的质量比为5-15:1。
6.根据权利要求1所述的高电压锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述非水性有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯和乙酸正丙酯中的一种或多种。
7.根据权利要求6所述的高电压锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述非水性有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、丙酸乙酯和丙酸丙酯的混合物。
8.一种高电压锂离子电池，其特征在于，所述高电压锂离子电池包括由正极片、隔离膜和负极片通过叠片或卷绕形。
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