CN102939800B - 表面粗化处理铜箔以及覆铜层压基板 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种表面粗化处理铜箔及使用该表面粗化处理铜箔的覆铜层压基板，该表面粗化处理铜箔与各向异性导电性树脂（ACF）之间具有优异的贴附性。表面粗化处理铜箔，其在母材铜箔（未处理铜箔）的至少一个面上，通过粗化处理形成粗化处理面，所述粗化处理面上形成表面粗糙度，使贴附在该粗化处理面上的聚酰亚胺膜的贴附面的表面粗糙度Ra为0.28μm以上。

Description

表面粗化处理铜箔以及覆铜层压基板
技术领域
本发明涉及对母材铜箔（未处理铜箔）的表面进行了粗化处理的表面粗化处理铜箔。另外，本发明还涉及在所述表面粗化处理铜箔上贴附聚酰亚胺膜的覆铜层压基板。
本发明尤其涉及对所述母材铜箔的表面实施了粗化处理的表面粗化处理铜箔，该表面粗化处理铜箔在对铜箔表面贴附聚酰亚胺膜形成的覆铜层压基板（以下有时记为CCL）的所述铜箔进行蚀刻形成电路基板，并通过ACF（AnisotropicConductiveFilm；各向异性导电膜）在该电路基板上贴附IC芯片等形成电路部件时，可改善聚酰亚胺膜与ACF间的贴附性。
背景技术
专利文献1、2中公开了对在铜箔表面贴附聚酰亚胺膜制得的CCL的所述铜箔进行蚀刻形成电路基板，通过ACF在该电路基板上贴附IC芯片等形成电路部件的技术。
在专利文献1中，公开了通过贴附铜箔和聚酰亚胺膜后，调整蚀刻铜箔时的蚀刻时间等，使铜箔表面的镍残留在聚酰亚胺膜上，从而提高聚酰亚胺-ACF间的贴附性。但是，如后述专利文献2中所述，一般情况下，如果蚀刻铜箔后的聚酰亚胺膜表面部分残留金属，则耐迁移性下降。布线间距越窄时该现象越显著，如果是实施例中所述的线宽/间距宽度50μm/50μm，也许能够实现，但是近年来所需求的25μm/25μm或者更小的布线间距，事实上不可能实施。
另外，专利文献2中，以铜箔粗化处理面的表面粗糙度Rz、表面积比、Lab色彩表中的L值规定铜箔粗化处理表面的形状。专利文献2中，公开了树脂侧制得的铜箔表面形状的复制品对ACF形成锚固效应，对贴附力产生较大影响，实施例中根据初始贴附力是否满足不足0.4kN/m的条件，求得与ACF间的贴附力。但是，近年来期望的聚酰亚胺膜与ACF间的贴附力，通常不是初始贴附性，而是长时间的高温高湿试验后的贴附力，高温高湿试验后的贴附力要求在0.6kN/m以上，但专利文献2所公开的技术不能满足这样高温高湿气氛下的贴附力。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2006-147662号公报
专利文献2：日本特开2009-105286号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
发明人对聚酰亚胺膜与ACF间的贴附性进行了深入研究，结果想到通过在聚酰亚胺膜侧制作一定量以上的凹陷部分，是否能得到ACF与聚酰亚胺膜间的贴附性以及耐高温高湿性，进而完成了本发明。
本发明的目的是提供一种表面粗化处理铜箔，其具有使聚酰亚胺膜-ACF间的贴附力及贴附部分的耐高温高湿性极其优异的聚酰亚胺表面形状。
本发明的另一目的是提供一种覆铜层压基板，其为贴附表面粗化处理铜箔及聚酰亚胺膜而成的覆铜层压基板，所述表面粗化处理铜箔具有使聚酰亚胺膜-ACF间的贴附力及贴附部分的耐高温高湿性极其优异的聚酰亚胺表面形状。
技术方案
本发明的表面粗化处理铜箔，其是在母材铜箔（未处理铜箔）的至少一个面上，形成基于粗化处理的粗化处理面的表面粗化处理铜箔，所述粗化处理面形成的表面粗糙度使贴附在该粗化处理面上的聚酰亚胺膜的贴附面的表面粗糙度Ra在0.28μm以上。
本发明的表面粗化处理铜箔实施表面粗化处理，以使在表面粗化处理铜箔上贴附聚酰亚胺膜后，去除铜箔的所述聚酰亚胺膜面的入射角60°下的光泽度不足1.5。
优选在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面上，形成Ni或Ni合金层。
另外，优选在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面上，形成Zn或Zn合金层，并在其上形成由Cr或铬酸盐层构成的防锈膜。
并且，优选在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面、Ni或Ni合金层表面、Cr或铬酸盐层表面形成硅烷偶联剂层。
另外，本发明为在所述表面粗化处理铜箔上贴附聚酰亚胺膜的覆铜层压基板。
发明效果
本发明的表面粗化处理铜箔，具有下述优异的效果，可在贴附于该铜箔上的聚酰亚胺膜表面上，制作出与ACF间的贴附性优异的凹陷部。
另外，本发明能够提供一种覆铜层压基板，其可在贴附于所述表面粗化处理铜箔上的聚酰亚胺膜表面上，制作出与ACF间的贴附性优异的凹陷部。
具体实施方式
在本发明中，实施表面处理的母材铜箔（未处理铜箔）可以是电解铜箔、电解铜合金箔、压延铜箔、压延铜合金箔的任意一种。此外，无需特殊区分它们时，只表述为铜箔或者母材铜箔。
铜箔的厚度最好为5μm～35μm。这是因为，如果铜箔厚度薄于5μm，制备时产生例如褶皱等，且薄的铜箔在制备时耗费成本，不现实。另外，箔的厚度厚于35μm时，偏离了驱动个人电脑、移动电话或作为PDA显示部的液晶显示器的IC封装基板等薄型、小型化的作法，因此不优选。
铜箔表面，实施用于改善与聚酰亚胺膜间的贴附性和用于在聚酰亚胺膜表面上设置适当的凹陷部的粗化处理，及在此之上根据需要实施用于防止扩散或防锈的表面处理。在本发明中，主要实施由铜或铜合金构成的粗化处理，以及在此之上实施Ni或Ni合金、Zn或Zn合金、Cr或铬酸盐、硅烷偶联剂处理等的表面处理。
在本发明中，在母材铜箔的表面上，首先以铜或铜合金实施粗化处理。粗化处理形成前端尖的凸状（例如粗化粒子整体为针尖状、箭头状、圆锥状、蘑菇状、三角锥状等，或粗化粒子除前端部外为圆柱及棱柱状，仅前端部为针尖状、箭头状、圆锥状、蘑菇状、三角锥状等形状）。形成前端尖的凸状是因为与球状的粗化形状相比，粗化更易侵入聚酰亚胺表面，从而能够得到铜箔-聚酰亚胺膜间强的贴附性，另外，聚酰亚胺膜侵入粗化表面，从而形成聚酰亚胺膜表面的凹陷部，通过在该凹陷部填充ACF，能够得到聚酰亚胺膜-ACF间的强贴附性。
在前端为凸状的粗化处理铜箔的粗化处理面上，设置聚酰亚胺层。聚酰亚胺层可由贴附聚酰亚胺膜构成，也可在铜箔表面涂布液态的聚酰亚胺，并使其干燥成膜而设置。接着，除去聚酰亚胺膜表面的铜箔。除去铜箔后的聚酰亚胺表面的表面粗糙度Ra为0.28μm以上，更优选0.33μm以上。
如果聚酰亚胺表面的表面粗糙度Ra不足0.28μm，聚酰亚胺膜-ACF间的初始贴附性及曝露于高温高湿气氛后的贴附力变差。
在本发明中，使聚酰亚胺膜表面上形成的粗糙度为0.28μm以上，优选为1.00μm以下。表面粗糙度Ra表示聚酰亚胺膜表面上形成的凹陷部的截面面积（填充ACF的大小），Ra越大，意味着相应的ACF的填充量越增加。这是因为如果ACF的填充量增大，ACF-膜之间的贴附性随之上升。但是，如果是使聚酰亚胺表面的表面粗糙度Ra为1.00μm以上的表面粗化处理铜箔，可能无法制备出近年来所需求的布线间距，故并不优选。
另外，本发明中，使除去聚酰亚胺膜表面的铜箔后，膜表面的在入射角60°时的光泽度不足1.5，更加优选不足0.8。
如果聚酰亚胺膜表面的光泽度为1.5以上，聚酰亚胺膜-ACF之间的初始贴附性及曝露于高温高湿气氛后的贴附力变差。
对聚酰亚胺表面光泽度的规定，是与铜箔贴附前的聚酰亚胺膜表面的光泽度大约为160～170左右（磨砂玻璃的程度），若通过粗化产生凹陷部，光泽度变小。如果铜箔表面的粗化实施不均匀，会在聚酰亚胺膜表面上出现未因粗化形成凹陷部的部分（下面表述为未形成部分）。如果这样的未形成部分增多或增大，该部分没有填充ACF，无法充分得到聚酰亚胺膜-ACF之间的贴附性。由于未形成部分表示出与铜箔贴附前的聚酰亚胺膜表面相同的光泽度，因此如果未形成部分增多或增大，则光泽度也随之上升。在本发明中，优选除去聚酰亚胺膜表面的铜箔后，聚酰亚胺膜表面的Ra为0.28μm以上，入射角60°时的光泽度为不足1.5。
另外，在本发明中，优选在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面上，形成由Ni或Ni合金构成的膜。这是因为通过Ni或Ni合金防止铜向聚酰亚胺膜内扩散，具有防止铜箔与聚酰亚胺膜的初始贴附性及暴露于高温高湿气氛后的贴附力下降的效果。
另外，在本发明中，优选在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面上，形成由Zn或Zn合金、进一步由Cr或铬酸盐层构成的膜。这是因为Zn或Zn合金，进一步的Cr或铬酸盐层可防止铜箔表面氧化，具有提高铜箔与聚酰亚胺膜之间的初始贴附性及防止暴露于高温高湿气氛后贴附力下降的效果。
另外，在本发明中，优选在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面上、及Ni或Ni合金层表面、Zn或Zn合金层表面、Cr或者铬酸盐层表面上，形成由硅烷偶联剂层构成的膜。这是因为硅烷偶联剂层具有提高铜箔与聚酰亚胺膜之间的初始贴附性的效果。
本发明的覆铜层压基板，当然可为仅在聚酰亚胺膜的单侧贴附铜箔的单面覆铜层压基板，也可为在聚酰亚胺的两侧贴附铜箔的双面覆铜层压基板。
通过以热压将聚酰亚胺膜贴附于表面粗化处理铜箔的粗化处理面的方法，或将液态的聚酰亚胺涂布在铜箔表面，并使其干燥形成膜状的方法，制得本发明的覆铜层压基板。
层压本发明的表面粗化处理铜箔和聚酰亚胺膜而成的层压基板，通过蚀刻制成L/S=25μm/25μm的电路，并通过ACF连接IC芯片时，具有充分的初始贴附性及暴露于高温高湿气氛后的贴附性。
下面基于实施例对本发明进行详细说明。此外，实施例中的待测品的贴附强度等的测定及评价，按照下述内容实施。
测定方法，测定条件
（1）凹陷部表面粗糙度Ra的计算
使用株式会社KEYENCE制造的激光显微镜（VK8500）测定。
（2）光泽度的测定
使用日本电色工业株式会社制造的光泽度计（VG2000）以入射光角度60°进行测定。
（3）初始贴附性的测定
使用ACF将评价用IC芯片压接在聚酰亚胺膜上，使用双面胶将评价用IC芯片贴附在支承基板上，使用拉伸试验仪（东洋精机制作所公司制造），在90度方向上以50mm/分钟的速度剥离宽度为1mm的聚酰亚胺膜，从而求得。
（4）高温高湿试验后的贴附性的测定
通过与初始贴附性相同方法，求得在温度为80℃、湿度为95%下，200小时后及1000小时后的贴附性。
实施例
（实施例1）
在下述电镀液、电镀条件下，对母材铜箔的一个面以粗化电镀1→粗化电镀2的顺序进行至少1次以上的粗化处理，制得前端尖的凸状的粗化粒子。
粗化电镀1，在以下述镀浴的极限电流密度附近的电流密度进行电解，使铜粒子形成前端尖的凸状粗化粒子，作为铜的熔烧镀层（やけめっき層）附着在未处理铜箔表面。
粗化电镀2，是在熔烧镀层上制成镀铜层（所谓的“胶囊层”），该电镀为了避免粗化电镀1的粗化粒子从铜箔表面脱落而进行的。
（粗化电镀1）
硫酸铜（以Cu的浓度计）：5～10g/L
硫酸：30～120g/L
钼酸铵（以Mo的浓度计）：0.1～5.0g/L
硫酸铁（以Fe的浓度计）：0.1～5.0g/L
液温：20～60℃
电流密度：10～60A/dm2
（粗化电镀2）
硫酸铜（以Cu的浓度计）：20～70g/L
硫酸：30～120g/L
液温：20～65℃
电流密度：5～65A/dm2
通过热压将聚酰亚胺膜（宇部兴产株式会社；UPILEX25VT）贴附至该表面粗化处理铜箔的粗化处理面上，然后，用氯化铁或者氯化铜的蚀刻液除去铜箔，测定除去铜箔后的膜表面侧的表面粗糙度Ra和光泽度。结果，聚酰亚胺膜表面的粗糙度Ra为0.38μm，在入射角60°下的光泽度为0.6。通过ACF，在70℃2秒钟的条件下将IC芯片预压至聚酰亚胺表面，在200℃下挤压10秒，测定贴附力。测定该聚酰亚胺膜与ACF之间的贴附力时，初始贴附性为1.2kN/m，暴露于高温高湿气氛下200小时或1000小时后恢复至常温，测定贴附性，结果，暴露200小时后的贴附性为1.1kN/m，暴露1000小时后的贴附性为1.1kN/m。
（实施例2～4）
按照与实施例1相同方法，制作样本。实施例2～4的样本，通过在实施例1的镀浴范围内改变电流密度而分别调整粗化处理的表面粗糙度。调整后的表面粗糙度Ra如表1所示。
按照与实施例1相同方法，测定初始贴附性、高温高湿试验200小时后及高温高湿试验1000小时后的贴附性，其结果一并记入表1中。
（比较例1～4）
按照与实施例1相同方法，制成样本。比较例1～4的样本，通过在实施例1的镀浴范围内改变电流密度而分别调整粗化处理的表面粗糙度。调整后的表面粗糙度Ra如表1所示。
按照与实施例1相同方法，测定初始贴附性、高温高湿试验200小时后及高温高湿试验1000小时后的贴附性，其结果一并记入表1中。
（表1）
如表1所示，关于实施例1～2，聚酰亚胺膜表面的粗糙度Ra为0.33μm以上，光泽度不足0.8，均在优选的范围内，因此聚酰亚胺膜与ACF之间的初始贴附性、高温高湿试验200小时后的贴附性、高温高湿试验1000小时后的贴附性良好。（综合评价：◎）
关于实施例3，聚酰亚胺膜表面的粗糙度Ra在基准值范围内，但高温高湿试验1000小时后的贴附性略微小于特别优选范围的0.8kN/m。（综合评价：○）
关于实施例4，聚酰亚胺膜表面的粗糙度Ra以及光泽度均在基准值范围内，但高温高湿试验200小时后的贴附性及高温高湿试验1000小时后的贴附性略微小于特别优选范围的0.8kN/m。（综合评价：○）
关于比较例1，聚酰亚胺膜表面的粗糙度Ra在基准值范围以外，光泽度在基准值范围内，聚酰亚胺膜与ACF之间的初始贴附性良好，但高温高湿试验后的贴附性小于基准值。（综合评价：△）
关于比较例2，聚酰亚胺膜表面的粗糙度Ra及光泽度均在基准值范围以外，但聚酰亚胺膜与ACF之间的初始贴附性在基准以上。但是，高温高湿试验后的贴附性小于基准值。（综合评价：△）
关于比较例3～4，聚酰亚胺膜表面的粗糙度Ra及光泽度均在基准值范围以外，聚酰亚胺膜与ACF之间的初始贴附性、高温高湿试验后的贴附性都小于基准值。（综合评价：×）
如上所述，本发明的表面粗化处理铜箔，满足聚酰亚胺膜与ACF之间的初始贴附性、暴露于高温高湿气氛下200小时后的贴附性、暴露于高温高湿气氛下1000小时后的贴附性，是工业上优异的表面处理粗化铜箔。

Claims (5)

1.一种电路基板，其对在表面粗化处理铜箔表面贴附聚酰亚胺膜而成的覆铜层压基板的一部分进行蚀刻去除，作为形成有图形的电路基板，并在该电路基板上贴附各向异性导电膜，其特征在于，
通过所述蚀刻，铜箔被去除而露出的聚酰亚胺膜的表面粗糙度Ra为0.28μm以上1.0μm以下。
2.如权利要求1所述的电路基板，其特征在于，贴附在所述表面粗化处理铜箔表面，然后除去铜箔的所述聚酰亚胺膜的表面，在入射角60°下的光泽度不足1.5。
3.如权利要求1或2所述的电路基板，其特征在于，在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面上，形成Ni或Ni合金层。
4.如权利要求1或2所述的电路基板，其特征在于，在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面上，形成Zn或Zn合金层，并在其上设置由Cr或铬酸盐层构成的防锈膜。
5.如权利要求1或2所述的电路基板，其特征在于，在所述表面粗化处理铜箔的粗化处理面、Ni或Ni合金层表面、Cr或铬酸盐层表面上形成硅烷偶联剂层。
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