CN102549102B - 导电连接材料、端子之间的连接方法以及连接端子的制造方法 - Google Patents

导电连接材料、端子之间的连接方法以及连接端子的制造方法 Download PDF

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    • H01L2224/32225—Disposition the layer connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being non-metallic, e.g. insulating substrate with or without metallisation
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    • H01L2224/73201—Location after the connecting process on the same surface
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Abstract

本发明提供一种导电连接材料，所述导电连接材料具有由树脂组合物和选自焊锡箔或锡箔中的金属箔构成的层叠结构，其特征在于，按照ASTM标准E2039，在金属箔的熔点下施加10000Hz频率来测定的树脂组合物的离子粘度的最小值为4～9。本发明还提供使用该导电连接材料的端子间的连接方法和连接端子的制造方法。通过使用本发明的导电连接材料，能够在连接端子之间获得良好的电连接以及在相邻端子之间获得高绝缘可靠性。

Description

导电连接材料、端子之间的连接方法以及连接端子的制造方法
技术领域
本发明涉及在电气、电子零件中对电子构件进行电连接使用的导电连接材料和使用该导电连接材料的端子之间的连接方法以及连接端子的制造方法。
背景技术
近年来，伴随着电子仪器的高功能化和小型化的要求，逐渐推进了电子材料中连接端子之间的狭窄间距化。随之，微细布线电路中的端子之间连接也趋于高度化。作为端子之间的连接方法，已知：例如在将IC芯片电连接在电路基板上时，使用各向异性导电粘接剂或者各向异性导电膜一次性连接多个端子之间的倒装片连接技术。各向异性导电粘接剂或各向异性导电膜，是在以热硬化性树脂作为主成分的粘接剂中分散导电性粒子而成的膜或膏(例如，参照日本特开昭61-276873号公报(专利文献1)和日本特开2004-260131号公报(专利文献2))。通过将其配置在需要连接的电子构件之间并进行热压接，由此可一次性连接所对置的多个端子之间，并且可通过粘接剂中的树脂确保相邻端子之间的绝缘性
然而，控制导电性粒子的凝集是非常困难，有时存在如下问题：(1)导电性粒子与端子、或导电性粒子相互之间没有充分接触，所对置的端子之间的一部分没有导通；(2)在所对置的端子之间(导通性区域)以外的树脂(绝缘性区域)中残留导电性粒子从而产生漏电流，不能充分确保相邻端子之间的绝缘性。因此，根据以往的各向异性导电粘接剂和各向异性导电膜，难以应对端子之间进一步狭窄间距化。
另一方面，在电子构件的电极上制造连接端子时，以往是在设置有金属焊盘的基板上印刷焊锡膏，并使用焊锡回流装置使焊锡膏加热熔融而形成连接端子。但是，在该方法中，若连接端子为狭窄间距，则在印刷焊锡膏时使用的掩模的成本高。另外，若连接端子的尺寸过小，则有时无法印刷焊锡膏。
还有将焊锡球搭载于连接端子上并使用焊锡回流装置使焊锡球加热熔融，从而制造连接端子的方法。但是，在上述方法中，若连接端子过小，则焊锡球的制作成本高，而且有时在技术上难以制作小直径的焊锡球。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开昭61-276873号公报
专利文献2：日本特开2004-260131号公报
发明内容
发明要解决的课题
在这种状况下，需要提供一种能够在连接端子之间获得良好的电连接以及能够在相邻端子之间获得高绝缘可靠性的导电连接材料。另外，希望提供一种能够以简便的方法在电子构件的电极上制造连接端子的方法。
解决课题的方法
为了解决上述课题，本发明人进行了深入研究，结果发现，通过使用焊锡箔或者锡箔来代替导电性粒子，焊锡或者锡向端子之间的凝集变得容易，并且能够抑制焊锡或锡残留在树脂中的现象。
并且，本发明人着眼于树脂组合物的粘度在金属箔的熔点下的动态变化。例如，当在基板上安装半导体装置时，有时采用IR回流焊装置瞬间暴露在250℃以上的高温中，因此，考虑使用时的温度曲线来探讨树脂组合物的组成是重要的。
于是，本发明人等通过介电分析监控树脂组合物的粘度相对于温度变化的变化(即流变学(rheology))，探讨了对导电性区域和绝缘性区域的形成的影响。其结果发现：若在金属箔的熔点下树脂组合物的离子粘度的最小值在一定范围之内，则焊锡或锡向端子之间的凝集变得容易，能够抑制焊锡或锡残留在树脂中，并且导电性区域和绝缘性区域的形成性优良，能够在连接端子之间达到良好的电连接以及在相邻端子之间达到高的绝缘可靠性。另外，已经明确了：当作为树脂组合物使用硬化性树脂组合物时，若使用树脂组合物离子粘度梯度的最大峰在测定开始经过一定时间后出现的树脂组合物，则能够抑制树脂组合物的急剧硬化，使电连接和绝缘可靠性更加良好。
如此地，本发明人发现，通过作为导电连接材料中的树脂组合物层使用在金属箔的熔点下显示如上所述特性的树脂组合物，能够使电气、电子零件中的端子之间的连接和连接端子的制造变得更加容易，绝缘可靠性变得更高，从而完成了本发明。并且，若树脂组合物的热重量减少率在一定范围内，则能够抑制由脱气引起的污染或空隙的发生，能够防止封装裂纹的发生，且能够获得高的封装可靠性。
即，本发明提供下面所示的导电连接材料、使用该导电连接材料的端子之间的连接方法、连接端子的制造方法和使用该导电连接材料进行电连接而形成的电气、电子零件等。
[1]一种导电连接材料，具有由树脂组合物和选自焊锡箔或锡箔中的金属箔构成的层叠结构，其特征在于，按照ASTM(美国材料与试验协会)标准E2039，在所述金属箔的熔点下施加10000Hz频率来测定的所述树脂组合物的离子粘度的最小值为4～9。
[2]如[1]所述的导电连接材料，其中，按照ASTM标准E2039，在前述金属箔的熔点下施加10000Hz频率来测定的前述树脂组合物的离子粘度斜率(slope)的最大峰是从测定开始经过10秒以上后出现。
[3]如[1]或[2]所述的导电连接材料，其中，以10℃/分钟的升温速度从30℃加热至前述金属箔的熔点所测定的前述树脂组合物的热重量减少率为5重量％以下。
[4]如[1]～[3]中任一项所述的导电连接材料，其中，前述树脂组合物含有环氧树脂和硬化剂。
[5]如[4]所述的导电连接材料，其中，前述硬化剂含有选自于由酚类、酸酐和胺化合物所组成的组中的至少一种。
[6]如[1]～[5]中任一项所述的导电连接材料，其中，前述树脂组合物还含有成膜性树脂。
[7]如[6]所述的导电连接材料，其中，前述成膜性树脂的重均分子量为8000～1000000。
[8]如[6]或[7]所述的导电连接材料，其中，前述成膜性树脂含有选自于由苯氧基树脂、(甲基)丙烯酸类树脂和聚酰亚胺树脂所组成的组中的至少一种。
[9]如[1]～[8]中任一项所述的导电连接材料，其中，前述树脂组合物含有相对于树脂组合物总重量的10～90重量％的环氧树脂、0.1～50重量％的硬化剂和5～50重量％的成膜性树脂。
[10]如[1]～[9]中任一项所述的导电连接材料，其中，前述树脂组合物包含具有助熔剂功能的化合物。
[11]如[10]所述的导电连接材料，其中，前述具有助熔剂功能的化合物包含具有酚羟基和/或羧基的化合物。
[12]如[10]或[11]所述的导电连接材料，其中，前述具有助熔剂功能的化合物含有下述通式(1)所示的化合物，
HOOC-(CH2)n-COOH......(1)
式(1)中，n为1～20的整数。
[13]如[10]或[11]所述的导电连接材料，其中，前述具有助熔剂功能的化合物含有下述通式(2)和/或通式(3)所示的化合物，
式(2)中，R1～R5分别独立地表示1价有机基，其中，R1～R5中的至少一个为羟基；
式(3)中，R6～R20分别独立地表示1价有机基，其中，R6～R20中的至少一个为羟基或羧基。
[14]如[10]～[13]中任一项所述的导电连接材料，其中，前述树脂组合物中，前述具有助熔剂功能的化合物的合计含量为树脂组合物总重量的1～50重量％。
[15]如[1]～[14]中任一项所述的导电连接材料，其中，前述金属箔的熔点为100℃～330℃。
[16]如[1]～[15]中任一项所述的导电连接材料，其中，含有由树脂组合物层/金属箔层/树脂组合物层构成的层叠结构。
[17]如[1]～[15]中任一项所述的导电连接材料，其中，含有由树脂组合物层/金属箔层构成的层叠结构。
[18]一种端子之间的连接方法，包括：配置工序，将[1]～[17]中任意一项所述的导电连接材料配置在所对置的端子之间；加热工序，以前述金属箔的熔点以上且前述树脂组合物的硬化不会结束的温度加热前述导电连接材料；以及硬化工序，使前述树脂组合物硬化。
[19]一种端子之间的连接方法，包括：配置工序，将[1]～[17]中任一项所述的导电连接材料配置在所对置的端子之间；加热工序，以前述金属箔的熔点以上且前述树脂组合物软化的温度加热前述导电连接材料；以及固化工序，使前述树脂组合物固化。
[20]一种连接端子的制造方法，包括：配置工序，将[1]～[17]中任一项所述的导电连接材料配置在电子构件的电极上；以及加热工序，以前述金属箔的熔点以上且前述树脂组合物的硬化不会结束的温度加热前述导电连接材料。
[21]一种连接端子的制造方法，包括：配置工序，将[1]～[17]中任一项所述的导电连接材料配置在电子构件的电极上；加热工序，以前述金属箔的熔点以上且前述树脂组合物软化的温度加热前述导电连接材料；以及固化工序，使前述树脂组合物固化。
[22]一种带有导电连接材料的电子构件，其是在电子构件的电连接面上粘接[1]～[17]中任一项所述的导电连接材料而成。
[23]一种电气、电子零件，其采用[1]～[17]中任一项所述的导电连接材料对电子构件之间进行电连接而成。
发明效果
通过使用本发明的导电连接材料，容易使焊锡或锡凝集于对置的端子之间，能够获得良好的电连接。另外，由于使用金属箔，能够抑制导电性粒子残留于绝缘性区域的现象，能够获得高的绝缘可靠性。基于本发明的优选方式，还可以对半导体装置等微细布线电路中的多个端子之间进行一次性连接。并且，通过使用本发明的导电连接材料，能够以简便的方法在电子构件的电极上制造连接端子。
附图说明
图1是表示本发明使用的金属箔层形状的一例的平面模式图。
图2是表示在本发明的端子之间的连接方法中，将导电连接材料配置在端子之间后的基板和导电连接材料状态的一例的示意剖面图。
图3是表示在本发明的端子之间的连接方法中，对端子之间配置的导电连接材料进行加热、硬化/固化后的基板、导电性区域和绝缘性区域状态的一例的示意剖面图。
图4是表示在本发明的端子之间的连接方法中，将导电连接材料配置在端子之间后的基板和导电连接材料的状态的一例的示意剖面图。
图5是表示在本发明的连接端子的制造方法中，在设置于基板上的电极上配置导电连接材料后的基板和导电连接材料状态的一例的示意剖面图。
图6是表示在本发明的连接端子的制造方法中，在设置于基板上的电极上配置导电连接材料后的基板和导电连接材料状态的一例的示意剖面图。
图7是表示在本发明的连接端子的制造方法中，对配置在基板的电极上的导电连接材料进行加热、硬化/固化后的基板、导电性区域和绝缘性区域状态的一例的示意剖面图。
图8是表示在本发明的实施例1中树脂组合物的离子粘度和离子粘度斜率的测定结果的曲线图。
图9是表示在本发明的实施例2中树脂组合物的离子粘度和离子粘度斜率的测定结果的曲线图。
图10是表示在本发明的实施例3中树脂组合物的离子粘度和离子粘度斜率的测定结果的曲线图。
具体实施方式
下面，分别具体说明本发明的导电连接材料，使用该导电连接材料的端子之间的连接方法，连接端子的制造方法和使用该导电连接材料进行电连接而形成的电气、电子零件等。
1.导电连接材料
本发明的导电连接材料，由树脂组合物和选自焊锡箔或锡箔中的金属箔构成。其形态为具有由树脂组合物层和金属箔层构成的多层结构的层叠体，树脂组合物层和金属箔层分别既可以是一层也可以是多层。对导电连接材料的层叠结构没有特别的限定，既可以是树脂组合物层和金属箔层的两层结构(树脂组合物层/金属箔层)，也可以是含有多个树脂组合物层或金属箔层中的任一者或者两者的三层结构或三层结构以上的多层结构。另外，当使用多个树脂组合物层或金属箔层时，各层的组成既可以是相同，也可以是不同。
在本发明的一个实施方式中，从通过具有助熔剂功能的化合物还原金属箔的表面氧化膜的观点出发，优选金属箔层的上下层为树脂组合物层。例如，优选为三层结构(树脂组合物层/金属箔层/树脂组合物层)。此时，位于金属箔层两侧的树脂组合物层的厚度既可以相同也可以不同。树脂组合物层的厚度可根据需要连接的端子的导体厚度等适当地调整。例如，当使用位于金属箔层两侧的树脂组合物层的厚度不同的导电连接材料来制造连接端子时，优选将厚度薄的一侧配置在连接端子侧(电极侧)。这样，通过缩短金属箔与连接端子之间的距离，容易控制焊锡或锡成分向连接端子部分的凝集。
本发明的其他实施方式中，例如，当在半导体晶片等的电子构件上制造连接端子时，若导电连接材料仅在金属箔层的单侧具有树脂组合物层，则能够使金属箔的一部分露出，因而优选。当使用两层结构的导电连接材料来连接所对置的连接端子彼此之间时，既可以是以树脂组合物层侧与连接端子接触的方式配置，也可以是以金属箔层侧与连接端子接触的方式配置。当使用两层结构的导电连接材料来连接所对置的电子构件的连接端子之间时，优选将该导电连接材料均粘贴在对置的电子构件的双方，然后，将带有导电连接材料的电子构件进行粘贴。导电连接材料的配置方向可根据金属箔的图案形状适当地选择。
其次，分别说明本发明中使用的树脂组合物和金属箔。
(1)树脂组合物
在本发明中，作为构成树脂组合物层的树脂组合物，使用了按照ASTM标准E2039，在前述金属箔的熔点下施加10000Hz频率来测定的前述树脂组合物的离子粘度的最小值为4～9的树脂组合物。优选树脂组合物在上述测定条件下的离子粘度最小值为4.5以上、更优选为5以上、进一步优选为5.5以上，并且优选为8.5以下、更优选为8.2以下、进一步优选为8以下。若金属箔在熔点下的离子粘度最小值在上述范围，则在安装电气、电子零件时，能够在抑制树脂组合物析出的同时，还能够易于使焊锡或锡向端子之间凝集，易于形成导电性区域。另一方面，能够抑制焊锡或锡残留于绝缘性区域的现象，能够获得高的绝缘可靠性。
在本发明中，基于通过介电分析所求出的树脂组合物的离子粘度的最小值在上述范围内时，作为导电连接材料使用的树脂组合物显示出理想的特性的发现，以如上所述的离子粘度的最小值来规定树脂组合物。在此“介电分析”的意思是指：虽然树脂组合物中的偶极子是根据电场进行取向，但在树脂组合物中作为杂质存在的带电荷离子向相反的极性电极移动，利用该性质，根据偶极子的定向和离子迁移率的变化来分析树脂组合物的硬化特性或者熔融状态的特性。
在本发明中，离子粘度是按照ASTM标准E2039，在金属箔的熔点下施加10000Hz频率来进行测定。具体而言，若树脂组合物在常温下为固状，则作为介电分析装置主体使用NETZSCH公司制造的DEA231/1Cure Analyzer、作为压力机(press)使用NETZSCH公司制造的MP235Mini-Press来测定离子粘度。若树脂组合物在常温下为液状，则作为介电分析装置主体使用NETZSCH公司制造的DEA231/1Cure Analyzer，将树脂组合物涂布在介电测定传感器(036S-IDEX，NETZSCH社制造)上，通过烘炉加热而测定离子粘度。
通过适当调整树脂组合物中的高分子成分(例如，成膜性树脂等)的重均分子量和配合量，可调整离子粘度的最小值在上述范围内。例如，优选使固状树脂组合物使用的成膜性树脂的重均分子量调整为8000～1000000，优选使其配合量成为树脂组合物的总重量的5～50重量％。
在本发明的一个实施方式中，当作为树脂组合物使用硬化性树脂组合物时，优选按照ASTM标准E2039在前述金属箔的熔点下施加10000Hz频率来测定的前述硬化性树脂组合物的离子粘度斜率的最大峰从测定开始经过10秒以上后出现。
离子粘度斜率的最大峰，表示硬化性树脂组合物的硬化反应成为最大的区域的峰。若该最大峰在金属箔的熔点下经过10秒以上之后出现，则在硬化性树脂组合物进行硬化前，焊锡或锡能够充分移动，能够防止焊锡或锡残留于绝缘性区域中。更优选离子粘度斜率的最大峰在测定开始后经过15秒后出现，进一步优选经过20秒后出现，特别优选经过30秒后出现。并且，从生产效率的观点出发，优选上述最大峰在测定开始后1000秒以内出现，更优选在800秒以内出现，进一步优选在600秒以内出现。
在本发明中，离子粘度斜率可根据离子粘度的导数值(derivative value)求出。
为了将离子粘度斜率的最大峰调整在上述范围内，优选适当调整树脂组合物中的硬化剂或硬化促进剂的种类和配合量。例如，若作为硬化剂使用苯酚酚醛清漆树脂，则优选使配合量达到树脂组合物总重量的1～50重量％。另外，例如，若作为硬化促进剂使用咪唑化合物，则优选使配合量达到树脂组合物总重量的0.001～1重量％。
另外，作为本发明使用的树脂组合物，优选以10℃/分钟的升温速度从30℃加热升温至前述金属箔的熔点而测定的前述树脂组合物的热重量减少率为5重量％以下。优选热重量减少率为4.5重量％以下，更优选为4重量％以下，进一步优选为3重量％以下。通过抑制树脂组合物的热重量减少率在5重量％以下，能够抑制由脱气引起的污染或空隙的发生，能够防止封装裂纹的发生。
在本发明中，热重量减少率可使用热天秤(商品名为“示差热热重量同时测定装置”，型号为“TG/DTA 6200”，日本精工株式会社(SeikoInstruments Inc.)制造)进行测定。
为了调整热重量减少率在上述范围内，优选将树脂组合物中的低分子成分(例如，用于调整粘度的稀释剂或偶联剂)的沸点和含量调整为适当的范围。优选树脂组合物中所含的低分子成分的沸点为120℃以上，更优选为150℃以上，进一步优选为180℃以上。并且，优选低分子成分的含量为树脂组合物的总重量的20重量％以下，更优选为10重量％以下，进一步优选为5重量％以下。
本发明中使用的树脂组合物可以在常温下为液状或固状中的任何形态。在此，“在常温下为液状”的意思是指在常温(25℃)下不具有固定形态的状态。该“液状”也包括膏状。
在本发明中，作为树脂组合物，可使用硬化性树脂组合物和热塑性树脂组合物中的任意形态。作为本发明中使用的硬化性树脂组合物，可举出通过加热或照射化学射线进行硬化的硬化性树脂组合物等。从硬化后的线膨胀系数、弹性模量等的机械特性优异的观点出发，优选热硬化性树脂组合物。对本发明中使用的热塑性树脂组合物而言，只要是具有通过加热至规定的温度而可成型程度的柔软性即可，没有特别的限定。
(a)硬化性树脂组合物
在本发明中使用的硬化性树脂组合物中，除了硬化性树脂以外，根据需要还包括成膜性树脂、硬化剂、硬化促进剂、具有助熔剂功能的化合物、硅烷偶联剂等。
(i)硬化性树脂
作为本发明使用的硬化性树脂，只要是通常可作为半导体装置制造用的粘接剂成分使用的即可，没有特别的限定。例如，可举出环氧树脂、苯氧基树脂、硅酮树脂、氧杂环丁烷树脂、酚醛树脂、(甲基)丙烯酸酯树脂、聚酯树脂(不饱和聚酯树脂)、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、马来酰亚胺树脂、聚酰亚胺树脂(聚酰亚胺前驱体树脂)、双马来酰亚胺-三嗪树脂等。特别是，优选使用含有由环氧树脂、(甲基)丙烯酸酯树脂、苯氧基树脂、聚酯树脂、聚酰亚胺树脂、硅酮树脂、马来酰亚胺树脂、双马来酰亚胺-三嗪树脂组成的组中选出的至少一种的热硬化性树脂。其中，从硬化性和保存性、硬化物的耐热性、耐湿性、耐药品性优异的观点出发，优选使用环氧树脂。这些硬化性树脂既可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
硬化性树脂的含量可根据硬化性树脂组合物的形态适当地进行设定。
例如，若硬化性树脂组合物为液状，则优选硬化性树脂的含量为硬化性树脂组合物总重量的10重量％以上，更优选为15重量％以上，进一步优选为20重量％以上，更进一步优选为25重量％以上，还更进一步优选为30重量％以上，特别优选为35重量％以上。并且，优选小于100重量％，更优选为95重量％以下，进一步优选为90重量％以下，更进一步优选为75重量％以下，还更进一步优选为65重量％以下，特别优选为55重量％以下。
若硬化性树脂组合物为固状，则优选硬化性树脂的含量为硬化性树脂组合物总重量的5重量％以上，更优选为10重量％以上，进一步优选为15重量％以上，特别优选为20重量％以上。并且，优选90重量％以下，更优选为85重量％以下，进一步优选为80重量％以下，更进一步优选为75重量％以下，还更进一步优选为65重量％以下，特别优选为55重量％以下。
当硬化性树脂的含量在前述范围内时，可充分确保端子之间的电连接强度和机械的粘接强度。
在本发明中，可使用在室温下为液状和在室温下为固状的任一种环氧树脂。也可以并用室温下为液状的环氧树脂与室温下为固状的环氧树脂。当硬化性树脂组合物为液状时，优选使用室温下为液状的环氧树脂，当硬化性树脂组合物为固状时，也可使用液状和固状中的任意环氧树脂，但当使用固状环氧树脂时，优选适当并用成膜性树脂。
作为室温(25℃)下为液状的环氧树脂，可优选举出双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂等。还可以并用双酚A型环氧树脂和双酚F型环氧树脂。
优选室温下为液状的环氧树脂的环氧当量为150～300g/eq，更优选为160～250g/eq，特别优选为170～220g/eq。若前述环氧当量低于上述下限值，有硬化物的收缩率增大的倾向，有时产生弯曲。另一方面，若超过前述上限值，则在并用成膜性树脂时存在与成膜性树脂、尤其是与聚酰亚胺树脂之间的反应性降低的倾向。
作为室温(25℃)下为固状的环氧树脂，例如，可举出双酚A型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、三官能环氧树脂、四官能环氧树脂等。其中，优选固体三官能环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂等。这些环氧树脂既可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
优选室温下为固状的环氧树脂的环氧当量为150～3000g/eq，更优选为160～2500g/eq，特别优选为170～2000g/eq。
优选室温下为固状的环氧树脂的软化点为40～120℃，更优选为50～110℃，特别优选为60～100℃。当前述软化点在前述范围内时，可抑制粘性，可容易操作。
当作为硬化性树脂使用环氧树脂时，可根据硬化性树脂组合物的形态适当设定其含量。
例如，优选环氧树脂的含量为硬化性树脂组合物总重量的10重量％以上，更优选为15重量％以上，进一步优选为20重量％以上，更进一步优选为25重量％以上，还更进一步优选为30重量％以上，特别优选为35重量％以上。并且，优选90重量％以下，更优选为85重量％以下，进一步优选为80重量％以下，更进一步优选为75重量％以下，还更进一步优选为65重量％以下，特别优选为55重量％以下。
当环氧树脂的含量在前述范围内时，可充分确保端子之间的电连接强度和机械的粘接强度。
(ii)成膜性树脂
当使用固状的硬化性树脂组合物时，优选并用前述硬化性树脂和成膜性树脂。作为本发明中使用的成膜性树脂，只要可溶于有机溶剂且在单独状态下具有制膜性就没有特别的限定。也可使用任意的热塑性树脂或热硬化性树脂，还可以并用它们。具体而言，作为成膜性树脂，可举出(甲基)丙烯酸类树脂、苯氧基树脂、聚酯树脂(饱和聚酯树脂)、聚氨酯树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、硅氧烷改性聚酰亚胺树脂、聚丁二烯树脂、聚丙烯树脂、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物、聚缩醛树脂、聚乙烯醇缩丁醛树脂、聚乙烯乙缩醛树脂、丁基橡胶、氯丁橡胶、聚酰胺树脂、丙烯腈-丁二烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-丙烯酸共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、聚醋酸乙烯酯、尼龙等。其中，优选(甲基)丙烯酸类树脂、苯氧基树脂、聚酯树脂和聚酰亚胺树脂。成膜性树脂既可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
另外，在本说明书中，“(甲基)丙烯酸类树脂”是指(甲基)丙烯酸及其衍生物的聚合物、或者(甲基)丙烯酸及其衍生物与其他单体的共聚物。当标记为“(甲基)丙烯酸”等时，是指“丙烯酸或甲基丙烯酸”等。
作为本发明中使用的(甲基)丙烯酸类树脂，例如，可举出聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、聚丙烯酸甲酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸丁酯、聚丙烯酸-2-乙基己基酯等聚丙烯酸酯；聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚甲基丙烯酸丁酯等聚甲基丙烯酸酯；聚丙烯腈、聚甲基丙烯腈、聚丙烯酰胺、丙烯酸丁酯-丙烯酸乙酯-丙烯腈共聚物、丙烯腈-丁二烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-丙烯酸共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-苯乙烯共聚物、甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚物、甲基丙烯酸甲酯-丙烯腈共聚物、甲基丙烯酸甲酯-α-甲基苯乙烯共聚物、丙烯酸丁酯-丙烯酸乙酯-丙烯腈-甲基丙烯酸2-羟基乙基酯-甲基丙烯酸共聚物、丙烯酸丁酯-丙烯酸乙酯-丙烯腈-甲基丙烯酸2-羟基乙基酯-丙烯酸共聚物、丙烯酸丁酯-丙烯腈-甲基丙烯酸2-羟基乙基酯共聚物、丙烯酸丁酯-丙烯腈-丙烯酸共聚物、丙烯酸乙酯-丙烯腈-N，N-二甲基丙烯酰胺共聚物等。其中，优选丙烯酸丁酯-丙烯酸乙酯-丙烯腈共聚物、丙烯酸乙酯-丙烯腈-N，N-二甲基丙烯酰胺共聚物。这些(甲基)丙烯酸类树脂可单独使用一种，也可以并用两种以上。
在这些(甲基)丙烯酸类树脂中，从能够提高对被粘接体的粘合性和与其它树脂成分的相溶性的观点出发，优选使具有硝基、环氧基、羟基、羧基等官能团的单体发生共聚合而成的(甲基)丙烯酸类树脂。在这些(甲基)丙烯酸类树脂中，对具有前述官能团的单体的含量没有特别的限定，但优选相对于合成(甲基)丙烯酸类树脂时的所有单体100mol％为0.1～50mol％，更优选为0.5～45mol％，特别优选为1～40mol％。当具有前述官能团的单体的含量低于前述下限值时，有粘合性的提高不充分的倾向；另一方面，若超过前述上限，则粘着力过于强，有操作性的提高不充分的倾向。
对本发明中使用的苯氧基树脂的骨架而言，并没有特别限制，但优选举出双酚A类型、双酚F类型、联苯类型等。饱和吸水率为1％以下的苯氧基树脂在粘接时和焊锡安装时的高温下，可抑制发泡或剥离等的发生，因而优选。另外，饱和吸水率可通过如下方式获得：将苯氧基树脂加工成25μm厚的膜，在100℃环境中干燥1小时(绝对干燥状态)，进一步将该膜放置在40℃、90％RH环境的恒温恒湿槽中，每隔24小时测定质量变化，采用质量变化达到饱和时的质量，通过下式算出。
饱和吸水率(％)＝{(饱和时的质量)-(绝对干燥时的质量)}/(绝对干燥时的质量)×100
作为本发明中使用的聚酰亚胺树脂，只要在重复单元中具有酰亚胺键的树脂就没有特别的限定。例如，可举出：通过使二胺与二酸酐反应得到聚酰胺酸，并对所得到的该聚酰胺酸进行加热、脱水闭环而得到的聚酰亚胺树脂。
作为前述二胺，例如，可举出3，3′-二甲基-4，4′-二氨基联苯、4，6-二甲基-间苯二胺、2，5-二甲基-对苯二胺等的芳香族二胺；1，3-双(3-氨基丙基)-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷等的硅氧烷二胺。二胺可单独使用一种，也可以并用两种以上。
并且，作为前述酸二酐，可举出3，3′，4，4′-联苯四羧酸、均苯四甲酸二酐、4，4′-氧二邻苯二甲酸二酐等。酸二酐既可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
对聚酰亚胺树脂而言，既可以是可溶于溶剂的聚酰亚胺树脂，也可以是不溶于溶剂的聚酰亚胺树脂，但从与其它成分混合时容易清漆化且操作性优异的观点出发，优选可溶于溶剂的聚酰亚胺树脂。特别是，从可溶于各种有机溶剂的方面，优选使用硅氧烷改性聚酰亚胺树脂。
本发明中使用的成膜性树脂的重均分子量优选为8000～1000000，更优选为8500～950000，进一步优选为9000～900000。若成膜性树脂的重均分子量在上述范围，则可提高成膜性并且可抑制硬化前的导电连接材料的流动性。此外，可采用GPC(凝胶渗透色谱法)来测定成膜性树脂的重均分子量。
在本发明中，作为如上所述的成膜性树脂，可使用市售品。进而，在不损害本发明效果的范围内，还可以在成膜性树脂中配合增塑剂、稳定剂、无机填料、抗静电剂、颜料等各种添加剂后使用。
在本发明使用的导电连接材料中，前述成膜性树脂的含量可根据所使用的硬化性树脂组合物的形态适当地设定。
例如，若为固状的硬化性树脂组合物，则优选成膜性树脂的含量为硬化性树脂组合物总重量的5重量％以上，更优选为10重量％以上，特别优选为15重量％以上。并且，优选为50重量％以下，更优选为45重量％以下，特别优选为40重量％以下。若成膜性树脂的含量在前述范围内，则可抑制熔融前的硬化性树脂组合物的流动性，可容易地操作导电连接材料。
(iii)硬化剂
作为本发明中使用的硬化剂，优选举出酚类、酸酐和胺化合物。硬化剂可根据硬化性树脂的种类等适当地进行选择。例如，若作为硬化性树脂使用环氧树脂，则从能够得到与环氧树脂良好的反应性、硬化时的低寸法变化和硬化后适宜的物性(例如耐热性、耐湿性等)的观点出发，优选作为硬化剂使用酚类，从硬化性树脂硬化后的物性优异的观点出发，更优选二官能以上的酚类。另外，这些硬化剂既可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
作为酚类，例如可举出双酚A、四甲基双酚A、二烯丙基双酚A、联苯酚、双酚F、二烯丙基双酚F、三苯酚、四苯酚、苯酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂等。其中，从与环氧树脂的反应性良好，且硬化后的物性优异的观点出发，优选苯酚酚醛清漆树脂和甲酚酚醛清漆树脂。
对硬化剂的含量而言，可根据所用硬化性树脂和硬化剂的种类适当地进行选择，以及当后述的具有助熔剂功能的化合物包含发挥硬化剂功能的官能团时，可根据该官能团的种类或使用量适当地进行选择。
例如，若作为硬化性树脂使用了环氧树脂，则优选硬化剂的含量为硬化性树脂组合物总重量的0.1～50重量％，更优选为0.2～40重量％，特别优选为0.5～30重量％。若硬化剂的含量在前述范围内，则可充分确保端子之间的电连接强度和机械的粘接强度。
在本发明中，作为硬化剂，优选使用苯酚酚醛清漆树脂。例如，若使用苯酚酚醛清漆树脂，则优选其含量为硬化性树脂组合物总重量的1重量％以上，更优选为3重量％以上，特别优选为5重量％以上，并且优选为50重量％以下，更优选为40重量％以下，特别优选为30重量％以下。若苯酚酚醛清漆树脂的含量低于前述下限，则存在硬化性树脂未充分硬化的倾向，另一方面，若超过前述上限，则会残留未反应的苯酚酚醛清漆树脂，从而存在容易产生离子迁移的倾向。
若作为硬化性树脂使用环氧树脂，则苯酚酚醛清漆树脂的含量可采用对环氧树脂的当量比来规定。例如，优选苯酚酚醛清漆树脂相对于环氧树脂的当量比为0.5～1.2，更优选为0.6～1.1，特别优选为0.7～0.98。当前述当量比低于前述下限时，有环氧树脂硬化后的耐热性、耐湿性容易降低的倾向，另一方面，当超过前述上限时，残留未反应的苯酚酚醛清漆树脂，有容易产生离子迁移的倾向。
(iv)硬化促进剂
作为本发明使用的硬化促进剂，可举出咪唑、2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1，2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-氰乙基-2-甲基咪唑、1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰乙基-2-苯基咪唑、1-氰乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三酸酯、1-氰乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸酯、2，4-二氨基-6-[2′-甲基咪唑基(1′)]-乙基-s-三嗪、2，4-二氨基-6-[2′-十一烷基咪唑基(1′)]-乙基-s-三嗪、2，4-二氨基-6-[2’-乙基-4-甲基咪唑基(1′)]-乙基-s-三嗪、2，4-二氨基-6-[2′-甲基咪唑基(1′)]-乙基-s-三嗪的异氰脲酸加成物、2-苯基咪唑的异氰脲酸加成物、2-甲基咪唑的异氰脲酸加成物、2-苯基-4，5-二羟基二甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑等的咪唑化合物。
在这些硬化促进剂中，从在硬化性树脂组合物的硬化结束之前焊锡或锡能够移动到端子表面的观点出发，优选熔点为150℃以上的咪唑化合物。作为熔点为150℃以上的咪唑化合物，可举出2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、2，4-二氨基-6-[2′-甲基咪唑基(1′)]-乙基-s-三嗪、2，4-二氨基-6-[2′-十一烷基咪唑基(1′)]-乙基-s-三嗪、2，4-二氨基-6-[2′-乙基-4-甲基咪唑基(1′)]-乙基-s-三嗪、2，4-二氨基-6-[2′-甲基咪唑基(1′)]-乙基-s-三嗪的异氰脲酸加成物、2-苯基咪唑的异氰脲酸加成物、2-苯基-4，5-二羟基二甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑等。硬化促进剂既可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
硬化促进剂的含量可根据硬化促进剂的种类适当地进行设定。
例如，若使用咪唑化合物时，则优选咪唑化合物的含量为硬化性树脂组合物总重量的0.001重量％以上，更优选为0.003重量％以上，特别优选为0.005重量％以上。并且，优选为1.0重量％以下，更优选为0.7重量％以下，特别优选为0.5重量％以下。若咪唑化合物的含量低于前述下限，则无法充分发挥作为硬化促进剂的作用，有时不能充分使硬化性树脂组合物硬化。另一方面，若咪唑化合物的含量超过前述上限，则在硬化性树脂组合物的硬化结束之前，焊锡或锡无法充分移动到端子表面，导致焊锡或锡残留在绝缘性区域，有时不能充分确保绝缘性。另外，有时导电连接材料的保存稳定性降低。
(v)具有助熔剂功能的化合物
本发明中使用的具有助熔剂功能的化合物，是具有还原端子和金属箔的表面氧化膜等金属氧化膜的作用的化合物。例如，作为该具有助熔剂功能的化合物，优选为具有酚羟基和/或羧基的化合物。作为具有酚羟基的化合物，例如，可举出：苯酚、邻甲酚、2，6-二甲苯酚、对甲酚、间甲酚、邻乙基苯酚、2，4-二甲苯酚、2，5-二甲苯酚、间乙基苯酚、2，3-二甲苯酚、三甲基苯酚、3，5-二甲苯酚、对叔丁基苯酚、邻苯二酚、对叔戊基苯酚、间苯二酚、对辛基苯酚、对苯基苯酚、双酚F、双酚AF、联苯酚、二烯丙基双酚F、二烯丙基双酚A、三苯酚、四苯酚等含有酚羟基的单体类；苯酚酚醛清漆树脂、邻甲酚酚醛清漆树脂、双酚F酚醛清漆树脂、双酚A酚醛清漆树脂等的含有酚羟基的树脂。
作为具有羧基的化合物，例如，可举出脂肪族酸酐、脂环式酸酐、芳香族酸酐、脂肪族羧酸、芳香族羧酸等。作为前述脂肪族酸酐，可举出丁二酸酐、聚己二酸酐、聚壬二酸酐、聚癸二酸酐等。作为前述脂环式酸酐，可举出甲基四氢苯二甲酸酐、甲基六氢苯二甲酸酐、甲基纳迪克酸酐、六氢苯二甲酸酐、四氢苯二甲酸酐、三烷基四氢苯二甲酸酐、甲基环己烯二羧酸酐等。作为前述芳香族酸酐，可举出苯二甲酸酐、偏苯三酸酐、均苯四甲酸酐、二苯酮四羧酸酐、偏苯三酸二乙二醇酯、偏苯三酸三甘油酯等。
作为前述脂肪族羧酸，可举出甲酸、乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、特戊酸、己酸、辛酸、月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸、硬脂酸、丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸、油酸、富马酸、马来酸、草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、癸二酸、十二烷二酸、庚二酸等。其中，优选由下式(1)所示的脂肪族羧酸，更优选为己二酸、癸二酸、十二烷二酸。
HOOC-(CH2)n-COOH             (1)
式(1)中，n为1～20的整数。
对芳香族羧酸的结构没有特别的限定，但优选由下述式(2)或式(3)所示的化合物。
式(2)中，R1～R5分别独立地表示1价有机基，其中，R1～R5中的至少一个为羟基；
式(3)中，R6～R20分别独立地表示1价有机基，其中，R6～R20中的至少一个为羟基或羧基；
作为芳香族羧酸，可举出苯甲酸(安息香酸)、苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、连苯三酸、偏苯三酸、均苯三甲酸、苯偏四甲酸、连苯四酸、均苯四甲酸、苯六甲酸、二甲苯甲酸、2，3-二甲基苯甲酸、均三甲基苯酸、连三甲基苯酸、甲基苯甲酸、桂皮酸、水杨酸、2，3-二羟基苯甲酸、2，4-二羟基苯甲酸、龙胆酸(2，5-二羟基苯甲酸)、2，6-二羟基苯甲酸、3，5-二羟基苯甲酸、没食子酸(3，4，5-三羟基苯甲酸)等苯甲酸衍生物；4-二羟基-2-萘甲酸、3，5-二羟基-2-萘甲酸、3，5-二羟基-2-萘甲酸等萘甲酸衍生物；酚酞啉；双酚酸等。
其中，在本发明中，优选不仅具有助熔剂功能而且还作为硬化性树脂的硬化剂发挥作用的化合物。即，作为本发明中使用的具有助熔剂功能的化合物，优选使用显示出对金属箔和端子等金属的表面氧化膜进行还原的作用并且具有能够与硬化性树脂发生反应的官能团的化合物。该官能团可根据硬化性树脂的种类进行适当选择。例如，若作为硬化性树脂使用环氧树脂，则优选该官能团为羧基、羟基和氨基等能够与环氧基进行反应的官能团。通过具有助熔剂功能的化合物还作为硬化剂发挥作用，可对金属箔和端子等金属的表面氧化膜进行还原，从而提高金属表面的湿润性并容易形成导电性区域，而且在形成导电性区域后，通过与硬化性树脂发生加成反应，从而能够提高树脂的弹性模量或Tg。并且，由于具有助熔剂功能的化合物作为硬化剂发挥作用，因此，具有助熔剂不需要清洗，且能够抑制因助熔剂成分的残留引起的离子迁移的优点。
作为具有上述助熔剂功能的化合物，优选具有至少一个羧基。例如，若作为硬化性树脂使用环氧树脂，则作为该化合物，可举出脂肪族二羧酸或者具有羧基和酚羟基的化合物等。
作为脂肪族二羧酸，可优选举出在脂肪族烃基上结合了两个羧基的化合物。脂肪族烃基可以是饱和或不饱和的非环式，也可以是饱和或不饱和的环式。另外，当脂肪族烃基为非环式时，既可以是直链状，也可以是分支状。
作为该脂肪族二羧酸，可优选举出在上式(1)中n为1～20的整数的化合物。若上式(1)中的n在上述范围内，则助熔剂活性、粘接时的脱气、导电连接材料发生硬化后的弹性模量以及玻璃化转变温度的平衡会达到良好。尤其是，从能够抑制导电连接材料硬化后弹性模量的增加且能够提高与被粘接物的粘接性的方面考虑，优选n为3以上。并且，从能够抑制弹性模量的降低并可进一步提高连接可靠性的方面考虑，优选n为10以下。
作为由前式(1)所示的脂肪族二羧酸，可举出戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、十一烷二酸、十二烷二酸、十三烷二酸、十四烷二酸、十五烷二酸、十八烷二酸、十九烷二酸、二十烷二酸等。其中，优选己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸，特别优选为癸二酸。
作为前述具有羧基和酚羟基的化合物，可举出水杨酸、2，3-二羟基苯甲酸、2，4-二羟基苯甲酸、龙胆酸(2，5-二羟基苯甲酸)、2，6-二羟基苯甲酸、3，4-二羟基苯甲酸、没食子酸(3，4，5-三羟基苯甲酸)等苯甲酸衍生物；1，4-二羟基-2-萘甲酸、3，5-二羟基-2-萘甲酸等萘甲酸衍生物；酚酞啉；双酚酸等。其中，优选酚酞啉、龙胆酸、2，4-二羟基苯甲酸、2，6-二羟基苯甲酸，更优选酚酞啉、龙胆酸。
具有助熔剂功能的化合物既可以单独使用一种，也可以并用两种。此外，由于这些化合物均容易吸湿而成为产生空隙的原因，因此，优选在使用前预先对具有助熔剂功能的化合物进行干燥。
具有助熔剂功能的化合物的含量可根据所使用的树脂组合物的形态适当地设定。
例如，若树脂组合物为液状，则具有助熔剂功能的化合物的含量优选为硬化性树脂组合物的总重量的1重量％以上，更优选为2重量％以上，特别优选为3重量％以上。并且优选为50重量％以下，更优选为40重量％以下，进一步优选为30重量％以下，特别优选为25重量％以下。
若树脂组合物为固状，则具有助熔剂功能的化合物的含量优选为硬化性树脂组合物的总重量的1重量％以上，更优选为2重量％以上，特别优选为3重量％以上。并且优选为50重量％以下，更优选为40重量％以下，进一步优选为30重量％以下，特别优选为25重量％以下。
若具有助熔剂功能的化合物的含量在上述范围内，则能够以可进行电连接的程度去除金属箔和端子的表面氧化膜。并且，若树脂组合物为硬化性树脂，则在硬化时可有效地加成在树脂中而提高树脂的弹性模量或Tg。另外，可抑制由未反应的具有助熔剂功能的化合物所引发的离子迁移。
(vi)硅烷偶联剂
作为在本发明中使用的硅烷偶联剂，可举出环氧硅烷偶联剂、含有芳香族的氨基硅烷偶联剂等。通过添加硅烷偶联剂，能够提高接合部件与导电连接材料之间的粘合性。该硅烷偶联剂既可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
硅烷偶联剂的含量可根据接合部件或硬化性树脂等的种类适当选择。例如，优选硅烷偶联剂的含量为硬化性树脂组合物总重量的0.01重量％以上，更优选为0.05重量％以上，特别优选为0.1重量％以上，并且优选为2重量％以下，更优选为1.5重量％以下，特别优选为1重量％以下。
在不损害本发明效果的范围内，还可以在本发明使用的硬化性树脂组合物中配合增塑剂、稳定剂、粘附剂、润滑剂、抗氧化剂、无机填料、填充剂、抗静电剂以及颜料等。
在本发明中，可通过将上述各成分加以混合、分散而制备前述硬化性树脂组合物。对各成分的混合方法和分散方法没有特别的限定，可通过以往公知的方法进行混合、分散。
另外，在本发明中，也可以将前述各成分在溶剂中或在无溶剂下加以混合而制备液状的硬化性树脂组合物。作为此时使用的溶剂，只要是对各成分显示出非活性的溶剂即可，并没有特别的限定，例如，可举出丙酮、甲乙酮
(MEK)、甲基异丁基酮(MIBK)、二异丁基酮(DIBK)、环己酮、二丙酮醇(DAA)等酮类；苯、二甲苯、甲苯等芳香族烃类；甲醇、乙醇、异丙醇、正丁醇等醇类；甲基溶纤剂、乙基溶纤剂、丁基溶纤剂、甲基溶纤剂乙酸酯、乙基溶纤剂乙酸酯等溶纤剂类；N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、四氢呋喃(THF)、二甲基甲酰胺(DMF)、二元酸酯(DBE)、3-乙氧基丙酸乙酯(EEP)、碳酸二甲酯(DMC)等。此外，对溶剂的使用量而言，优选为混合在溶剂中的成分的固体成分浓度达到10～60重量％的量。
(b)热塑性树脂组合物
在本发明中，作为树脂组合物也可以使用热塑性树脂组合物。
在本发明使用的热塑性树脂组合物，除了热塑性树脂以外，根据需要还含有具有助熔剂功能的化合物、硅烷偶联剂等。
(i)热塑性树脂
作为本发明使用的热塑性树脂，例如，可举出醋酸乙烯酯类、聚乙烯醇树脂、聚乙烯醇缩丁醛树脂、氯乙烯树脂、(甲基)丙烯酸树脂、苯氧基树脂、聚酯树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、硅氧烷改性聚酰亚胺树脂、聚丁二烯树脂、丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚酰胺树脂、纤维素树脂、异丁烯树脂、乙烯醚树脂、液晶聚合物树脂、聚苯硫醚树脂、聚苯醚树脂、聚醚砜树脂、聚醚酰亚胺树脂、聚醚醚酮树脂、聚氨酯树脂、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物、聚缩醛树脂、聚乙烯乙缩醛树脂、丁基橡胶、氯丁橡胶、丙烯腈-丁二烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-丙烯酸共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、聚醋酸乙烯酯等。热塑性树脂既可以是单一的聚合物，也可以是两种以上上述热塑性树脂的共聚物。
对热塑性树脂的软化点没有特别的限定，但优选低于构成导电连接材料的前述金属箔的熔点10℃以上，特别优选低于20℃以上，更优选低于30℃以上。
另外，对热塑性树脂的分解温度没有特别的限定，但优选高于构成导电连接材料的前述金属箔的熔点10℃以上，特别优选高于20℃以上，更优选高于30℃以上。
热塑性树脂的含量可根据所使用的热塑性树脂组合物的形态适当地进行设定。
例如，若热塑性树脂组合物为液状，则优选热塑性树脂的含量为热塑性树脂组合物总重量的10重量％以上，更优选为15重量％以上，进一步优选为20重量％以上，更进一步优选为25重量％以上，还更进一步优选为30重量％以上，特别优选为35重量％以上。并且，优选100重量％以下，更优选为95重量％以下，进一步优选为90重量％以下，更进一步优选为75重量％以下，还更进一步优选为65重量％以下，特别优选为55重量％以下。
若热塑性树脂组合物为固状，则优选热塑性树脂的含量为热塑性树脂组合物总重量的5重量％以上，更优选为10重量％以上，进一步优选为15重量％以上，特别优选为20重量％以上。并且，优选90重量％以下，更优选为85重量％以下，进一步优选为80重量％以下，更进一步优选为75重量％以下，还更进一步优选为65重量％以下，特别优选为55重量％以下。
若热塑性树脂的含量在上述范围内，能够充分确保端子之间的电连接强度和机械的粘接强度。
(ii)其它添加剂
本发明的热塑性树脂组合物中使用的具有助熔剂功能的化合物、硅烷偶联剂、其它添加剂，可以使用与前述“(a)硬化性树脂组合物”中所说明的物质相同的物质。各成分的含量、优选的化合物以及制备方法，也与硬化性树脂组合物中所说明的同样。
在本发明中，作为树脂组合物优选使用硬化性树脂组合物。其中，更优选相对于树脂组合物的总重量含有10～90重量％的环氧树脂、0.1～50重量％的硬化剂、5～50重量％的成膜性树脂以及1～50重量％的具有助熔剂功能的化合物。并且，进一步优选相对于树脂组合物的总重量含有20～80重量％的环氧树脂、0.2～40重量％的硬化剂、10～45重量％的成膜性树脂以及2～40重量％的具有助熔剂功能的化合物。并且，特别优选相对于树脂组合物的总重量含有35～55重量％的环氧树脂、0.5～30重量％的硬化剂、15～40重量％的成膜性树脂以及3～25重量％的具有助熔剂功能的化合物。
本发明的导电连接材料中的树脂组合物的含量可根据树脂组合物的形态适当地进行设定。
例如，若树脂组合物为液状，则优选树脂组合物的含量为导电连接材料的总重量的10重量％以上，更优选为20重量％以上，特别优选为25重量％以上。并且，优选为95重量％以下，更优选为80重量％以下，特别优选为75重量％以下。
若树脂组合物为固状，则优选树脂组合物的含量为导电连接材料的总重量的10重量％以上，更优选为15重量％以上，特别优选为20重量％以上。并且，优选为95重量％以下，更优选为80重量％以下，特别优选为75重量％以下。
在本发明的导电连接材料中，对各树脂组合物层的厚度没有特别的限定，但优选为1μm以上，更优选为3μm以上，特别优选为5μm以上。此外，树脂组合物层的厚度优选为200μm以下，更优选为150μm以下，特别优选为100μm以下。若树脂组合物层的厚度在前述范围内，可将树脂组合物充分地填充在相邻端子之间的间隙中，且能够充分地确保树脂组合物硬化后、固化后的机械的粘接强度和对置的端子之间的电连接，还能够使连接端子的制造成为可能。
当本发明的导电连接材料含有多个树脂组合物层时，各树脂组合物层的组成既可以是相同，还可以是根据所使用的树脂成分的种类或配方的不同等而不同。树脂组合物层的熔融粘度和软化温度等的物性可以是相同也可以是不同。例如，可将液状的树脂组合物层和固状的树脂组合物层加以组合而使用。
(2)金属箔
在本发明中，金属箔层是由选自焊锡箔或锡箔中的金属箔构成的层。在俯视时，金属箔层形成于树脂组合物层的至少一部分即可，也可以形成于树脂组合物层的整面。
对金属箔层的形状没有特别的限定，可以是以重复图案状形成规定的形状，也可以是不规则的形状。还可以是规则的形状和不规则的形状混合存在。图1是表示金属箔层形状的一例的平面示意图。在树脂组合物层120上形成具有各种形状的金属箔层110。作为金属箔层的形状，例如，可举出图1所示的以点线去除的图案(a)、条纹图案(b)、水珠图案(c)、矩形图案(d)、方格花纹图案(e)、框架图案(f)、格子图案(g)或多层框架图案(h)等。这些形状是示例，可根据目的或用途将这些形状加以组合、或加以变形而使用。
在本发明的一个实施方式中，若所连接的被粘接体是将要连接的电极配置于被粘接体的整个连接面上的满网格(Full Grid)型被粘接体时，则优选在树脂组合物的整个面上形成片状的金属箔。
并且，若所连接的被粘接体是将要连接的电极配置于被粘接体的连接面的周边部上的周边(peripheral)型被粘接体时，则从有效利用金属箔的观点以及使金属箔不残留于相邻电极间的观点出发，优选在树脂组合物的至少一部分形成重复图案状的金属箔。此时，金属箔的形状可根据电极的间距或形态等适当地选择。
对本发明中使用的金属箔并没有特别的限定，优选为由锡(Sn)、铅(Pb)、银(Ag)、铋(Bi)、铟(In)、锌(Zn)、镍(Ni)、锑(Sb)、铁(Fe)、铝(Al)、金(Au)、锗(Ge)和铜(Cu)所组成的组中选出的至少两种以上的金属的合金、或由锡单体构成。
其中，若考虑熔融温度和机械的物性，则更优选金属箔为由Sn-Pb合金、作为无铅焊锡的Sn-Bi合金、Sn-Ag-Cu合金、Sn-In合金、Sn-Ag合金等含Sn的合金构成的焊锡箔。若使用Sn-Pb合金，则优选锡的含量为30重量％以上且低于100重量％，更优选为35重量％以上且低于100重量％，特别优选为40重量％以上且低于100％。另外，若使用无铅焊锡，则优选锡的含量为15重量％以上且低于100重量％，更优选为20重量％以上且低于100重量％，特别优选为25重量％以上且低于100％。例如，作为Sn-Pb合金可优选举出Sn63-Pb(熔点183℃)，作为无铅焊锡可举出Sn-3.0Ag-0.5Cu(熔点217℃)、Sn-3.5Ag(熔点221℃)、Sn-58Bi(熔点139℃)、Sn-9.0Zn(熔点199℃)、Sn-3.5Ag-0.5Bi-3.0In(熔点193℃)、Au-20Sn(熔点280℃)等。
金属箔可根据需要连接的电子构件或半导体装置的耐热性适宜地选择。例如，在半导体装置的端子之间连接中，为了防止半导体装置的部件因热历程受损，优选所使用的金属箔的熔点为330℃以下(更优选为300℃以下，特别优选为280℃以下，进一步优选为260℃以下)。另外，为了确保连接端子之间后的半导体装置的耐热性，优选使用熔点为100℃以上(更优选为110℃以上、特别优选为120℃以上)的金属箔。另外，金属箔的熔点可通过差示扫描热量仪(DSC)测定。
金属箔的厚度可根据所对置的端子之间的间隙、相邻端子之间的间距等适当地选择。例如，若在半导体装置的半导体芯片、基板、半导体晶片等的各连接端子之间进行连接，则优选金属箔的厚度为0.5μm以上，更优选为3μm以上，特别优选为5μm以上，并且优选为100μm以下，更优选为50μm以下，特别优选为20μm以下。当金属箔的厚度小于前述下限时，由于焊锡或锡的不足，有未连接的端子增多的倾向；另一方面，若超过前述上限，由于焊锡或锡的过剩，有在相邻端子之间引起桥接(bridge)，容易发生短路的倾向。
对金属箔的制作方法而言，例如，可举出：由铸块(ingot)等的块经过压延而制作的方法，通过直接对树脂组合物层进行蒸镀、溅射、镀敷等形成金属箔层的方法。另外，对重复图案状金属箔的制作方法而言，例如可举出：以规定的图案冲裁金属箔的方法、通过蚀刻等形成规定图案的方法，还有通过使用屏蔽板或掩模等并以蒸镀、溅射、镀敷等方式形成的方法。
优选金属箔的含量为导电连接材料的总重量的5重量％以上，更优选为20重量％以上，特别优选为30重量％以上。并且，优选低于100重量％，更优选为80重量％以下，特别优选为70重量％以下。若金属箔的含量低于上述下限，则有时因焊锡或锡的不足而引起未连接的端子增多。另一方面，若金属箔的含量超过上述上限，则有时因焊锡或锡的过剩而容易在相邻端子间引起桥接。
或者，可通过对导电连接材料的体积比率来定义金属箔的含量。例如，优选金属箔的含量为导电连接材料的1体积％以上，更优选为5体积％以上，特别优选为10体积％以上。并且，优选为90体积％以下，更优选为80体积％以下，特别优选为70体积％以下。若金属箔的含量低于上述下限，则有时因焊锡或锡的不足而引起未连接的端子增多。另一方面，若金属箔的含量超过上述上限，则有时因焊锡或锡的过剩而容易在相邻端子间引起桥接。
本发明的导电连接材料的形态可根据树脂组合物的形态等适当地选择。例如，当树脂组合物为液状时，作为导电连接材料可使用在金属箔的两面涂布树脂组合物的材料；在聚酯片等的剥离基材上涂布树脂组合物，以半硬化(B阶化)等的目的在规定温度下使其干燥、制膜后，粘贴金属箔而形成的膜状的材料等。当树脂组合物为固状时，作为导电连接材料，可使用将溶解于有机溶剂中的树脂组合物的清漆涂布在聚酯片等的剥离基材上，在规定的温度下进行干燥后，粘贴金属箔，或者，利用蒸镀等方法形成为膜状的材料。
另外，作为本发明的导电连接材料和用于该导电连接材料中的金属箔，为了提高端子之间的接触，还可使用实施了压花加工的材料。
对本发明的导电连接材料的厚度没有特别的限定，但优选为1μm以上，更优选为3μm以上，特别优选为5μm以上。此外，优选为200μm以下，更优选为150μm以下，特别优选为100μm以下。当导电连接材料的厚度在前述范围内时，可将树脂组合物充分填充在相邻端子之间的间隙中。另外，可充分确保树脂成分的硬化后或固化后的机械的粘接强度以及所对置的端子之间的电连接。此外，还可以根据目的或用途制造连接端子。
下面，说明导电连接材料的制造方法。
若本发明使用的树脂组合物在25℃下为液状，则例如将金属箔浸渍在液状的树脂组合物中，在金属箔的两面附着液状的树脂组合物，从而可制造出本发明的导电连接材料。当需要控制树脂组合物的厚度时，可利用使浸渍液状树脂组合物后的金属箔通过具有规定间隙的棒式涂布仪的方法、或通过喷涂器等喷涂液状的树脂组合物的方法来制作。
另外，若本发明使用的树脂组合物在25℃下为膜状，则例如可按照下述方法制造出导电连接材料。首先，将溶解于有机溶剂中的树脂组合物的清漆涂布在聚酯片等的剥离基材上，在规定的温度下进行干燥而制膜，由此制作膜状的树脂组合物。接着，准备两张在剥离基材上制膜的树脂组合物，并夹住金属箔，用热辊进行层压，由此可制作出在金属箔的上下配置树脂组合物时，由树脂组合物/金属箔/树脂组合物构成的三层导电连接材料。另外，通过上述层压方式，在金属箔的单面配置树脂组合物，由此可制造出由树脂组合物/金属箔构成的两层导电连接材料。
另外，当使用卷绕状(卷筒状)的金属箔时，将金属箔作为基底基材，在金属箔的上下侧或单侧通过热辊层压前述膜状的树脂组合物，从而也可以得到卷绕状的导电连接材料。进而，当使用卷绕状的金属箔时，在金属箔的上下侧或单侧，直接涂布清漆状的树脂组合物，并使溶剂挥发，由此可得到卷绕状的导电连接材料。
当使用图案状的金属箔制作导电连接材料时，可在剥离基材上配置金属箔，利用模具从金属箔侧半切断金属箔，通过去除多余的金属箔，从而制作图案状的金属箔，并通过热辊层压前述膜状的树脂组合物即可。当在图案状金属箔的两面设置树脂组合物时，剥离前述剥离基材，在与形成有树脂组合物的面相反侧的图案状金属箔的面上，进一步层压膜状的树脂组合物即可。
另外，导电连接材料的制造方法并不限定于上述方法。关于导电连接材料的制造方法，本领域技术人员可根据目的和用途适当地选择。
2.端子之间的连接方法
下面，说明本发明的端子之间的连接方法。
本发明的连接方法是使用前述导电连接材料连接端子之间的方法，包括：配置工序，将导电连接材料配置在所对置的端子之间；加热工序，加热前述导电连接材料；以及硬化/固化工序，使前述树脂组合物硬化或固化。本发明的连接方法，例如能够在连接形成于半导体晶片、半导体芯片、刚性基板、柔性基板、其它的电气/电子零件中的端子之间时使用。
对本发明的连接方法而言，根据前述导电连接材料的树脂组合物是硬化性树脂组合物还是热塑性树脂组合物，其连接方法的工序稍微不同。下面，将前述导电连接材料的树脂组合物为硬化性树脂组合物时作为第一实施方式，将为热塑性树脂组合物时作为第二实施方式，分别说明其实施方式。
(1)第一实施方式
本发明第一实施方式的端子之间的连接方法，包括：配置工序，将含有前述硬化性树脂组合物和金属箔的导电连接材料配置在端子之间；加热工序，以前述金属箔的熔点以上且在前述硬化性树脂组合物的硬化不会结束的温度，加热前述导电连接材料；以及硬化工序，使前述硬化性树脂组合物硬化。
在该连接方法中，可将加热熔融的焊锡或锡选择性地凝集在端子之间而形成导电性区域，在其周围由硬化性树脂组合物形成绝缘性区域。其结果，可确保相邻端子之间的绝缘性，从而防止漏电流，因此，可提高端子之间的连接可靠性。另外，在微细的布线电路中也能够一次性地实施多个端子之间的电连接。进而，通过使硬化性树脂组合物硬化，可提高导电性区域或绝缘性区域的机械强度。
下面，参照附图，详细说明本发明第一实施方式的端子之间连接方法的优选实施方式，但本发明的连接方法并不限定于这些附图。
(a)配置工序
首先，如图2所示，将设置有端子11的基板10和设置有端子21的基板20，以端子11与端子21相互对置的方式对准，并在这些端子之间，配置由金属箔110和设置在金属箔110两面的硬化性树脂组合物120构成的导电连接材料30。此时，也可以如图4所示地，利用辊层压或加压等装置，预先将导电连接材料30热压接在基板10或基板20的单侧、或基板10和基板20的双方。另外，为使电连接良好，根据需要，可对前述端子11和21的表面实施清洗、研磨、镀敷和表面活性化等处理。
(b)加热工序
在加热工序中，对前述配置工序中配置在端子之间的导电连接材料，以金属箔熔点以上的温度进行加热。对加热温度而言，只要在金属箔的熔点以上即可，例如只要是通过缩短加热时间等调整加热时间来可使焊锡或锡移动在硬化性树脂中的范围、即“硬化性树脂组合物的硬化未结束”的范围即可，对其上限并不作特别的限定。优选加热温度为高于金属箔熔点5℃以上的温度，更优选为高于金属箔熔点10℃以上的温度，进一步优选为高于金属箔熔点20℃以上的温度，特别优选为高于金属箔熔点30℃以上的温度。
加热温度可根据所使用的金属箔和硬化性树脂组合物的组成等适当地选择，但优选为100℃以上，更优选为130℃以上，特别优选为140℃以上，最优选为150℃以上。为了防止要连接的基板等发生热老化，优选加热温度为260℃以下，更优选为250℃以下，特别优选为240℃以下。
若在该温度下加热前述导电连接材料，金属箔110发生熔融，所熔融的焊锡或锡可移动在硬化性树脂组合物120中。若硬化性树脂组合物含有具有助熔剂功能的化合物，则通过包含在硬化性树脂组合物中的具有助熔剂功能的化合物的还原作用，焊锡或锡的表面氧化膜被去除，因此，焊锡或锡处于湿润性得到提高的状态，促进金属结合，由此容易凝集在对置的端子之间。另一方面，通过具有助熔剂功能的化合物的还原作用，也去除了端子11和21的表面氧化膜，从而提高了湿润性，因此，与焊锡或锡的金属结合变得容易。其结果是，如图3所示，在前述端子之间形成了导电性区域130，端子11与端子21得到电连接。另一方面，在导电性区域的周围填充有硬化性树脂组合物而形成了绝缘性区域140。其结果，确保了相邻端子之间的绝缘性，能够防止相邻端子之间的短路。
在本发明的连接方法中，也能够以缩短相互对置的端子之间距离的方式进行加压加热。例如，在图2中基板10和20相互对置的方向上，使用公知的热压接装置等装置进行加热和加压，由此能够将相互对置的各端子之间的距离控制在规定值，可提高相互对置的端子之间的电连接可靠性。
进而，在加压或加热时，可施加超声波或电场等，或可使用激光或电场感应等的特殊加热。
(c)硬化工序
本发明的连接方法中，在前述加热工序中形成导电性区域130和绝缘性区域140后，使硬化性树脂组合物硬化而固定绝缘性区域140。由此，可充分确保前述端子之间的电可靠性和机械的连接强度。特别是，在本发明的连接方法中，由于使用了具有高绝缘电阻值的硬化性树脂组合物，因此，能够更充分地确保绝缘性区域的绝缘性。
硬化性树脂组合物的硬化可通过加热导电连接材料等来实施。导电连接材料的硬化温度可根据硬化性树脂组合物的组成适当地设定，但优选为至少低于前述加热工序中的加热温度5℃的温度，特别优选为至少低于10℃的温度。具体而言，优选为100℃以上，更优选为120℃以上，特别优选为130℃以上，最优选为150℃以上。并且，优选为300℃以下，更优选为260℃以下，特别优选为250℃以下，最优选为240℃以下。当硬化温度在前述范围内时，导电连接材料不会发生热分解，可使硬化性树脂组合物充分硬化。
(2)第二实施方式
下面，说明本发明第二实施方式的端子之间的连接方法。本发明第二实施方式的端子之间的连接方法，包括：配置工序，将含有前述热塑性树脂组合物和金属箔的导电连接材料配置在所对置的端子之间；加热工序，以前述金属箔的熔点以上且前述热塑性树脂组合物软化的温度，加热前述导电连接材料；以及固化工序，使前述热塑性树脂组合物固化。下面，说明各工序。
(a)配置工序
在使用含有热塑性树脂组合物和金属箔的导电连接材料的情况下，也可与使用含有前述硬化性树脂组合物和金属箔的导电连接材料的情况相同地，配置导电连接材料。
(b)加热工序
对加热工序没有特别的限定，但以金属箔熔点以上的温度加热前述配置工序中配置在端子之间的导电连接材料。优选加热温度为高于金属箔的熔点5℃以上的温度，更优选为高于金属箔熔点10℃以上的温度，进一步优选为高于金属箔熔点20℃以上的温度，特别优选为高于金属箔熔点30℃以上的温度。对加热温度而言，只要在金属箔的熔点以上且热塑性树脂组合物能够软化而使焊锡或锡移动于热塑性树脂中的范围、即“热塑性树脂组合物软化”的范围即可，对其该上限并没有特别限制。
加热温度可根据所使用的金属箔和热塑性树脂组合物的组成等适当地选择。例如，能够以与含有硬化性树脂组合物和金属箔的导电连接材料相同的加热温度进行加热。
若以上述温度加热前述导电连接材料，则金属箔110发生熔融，所熔融的焊锡或锡可移动在热塑性树脂组合物120中。若热塑性树脂组合物含有具有助熔剂功能的化合物，则通过包含在热塑性树脂组合物中的具有助熔剂功能的化合物的还原作用，焊锡或锡的表面氧化膜被去除，因此，焊锡或锡处于湿润性得到提高的状态，促进金属结合，由此容易凝集在所对置的端子之间。另一方面，通过具有助熔剂功能的化合物的还原作用，也去除了端子11和21的表面氧化膜，从而提高了湿润性，因此，与焊锡或锡的金属结合变得容易。其结果是，如图3所示，在前述端子之间形成了导电性区域130，从而端子11与端子21得到电连接。另一方面，导电性区域的周围被热塑性树脂组合物填充而形成了绝缘性区域140。其结果，确保了相邻端子之间的绝缘性，能够防止相邻端子之间的短路。
(c)固化工序
在本发明的连接方法中，在前述加热工序中形成导电性区域130和绝缘性区域140后，使热塑性树脂组合物固化而固定绝缘性区域140区域。由此，能够充分确保前述端子之间的电可靠性和机械的连接强度。
热塑性树脂组合物的固化，可通过对前述加热工序中加热熔融的导电连接材料进行冷却、固化而实施。导电连接材料的冷却、固化，可根据热塑性树脂组合物的组成适当地设定，并没有特别的限定，既可以是通过自然冷却进行的方法，也可以是吹冷气等的方法。
对前述热塑性树脂组合物的固化温度没有特别的限定，但优选低于金属箔的熔点。更具体地讲，前述热塑性树脂组合物的固化温度优选低于金属箔的熔点10℃以上，特别优选低于20℃以上。另外，前述热塑性树脂组合物的固化温度优选为50℃以上，特别优选为60℃以上，进一步优选为100℃以上。当前述热塑性树脂组合物的固化温度在前述范围内时，能够可靠地形成导电性区域130，另外，能够使绝缘性区域140具有所期望的耐热性。因此，确保了相邻端子之间的绝缘性，能够可靠地防止相邻端子之间的短路。
基于本发明的优选实施方式，通过使用由树脂组合物(含有特定的树脂成分和具有助熔剂功能的化合物)和金属箔构成的导电连接材料，能够使焊锡或锡选择性地凝集在相互对置的端子之间，将端子之间电连接的同时，能够确保相邻端子之间的绝缘性。进而，可一次性地导通多个端子之间，能够实施可靠性优异的端子之间连接。
3.连接端子的制造方法
下面，说明本发明的连接端子的制造方法。
本发明的连接端子的制造方法，是使用前述导电连接材料在电子构件的电极上制造连接端子的方法，包括：配置工序，将导电连接材料配置在电子构件的电极上；加热工序，加热前述导电连接材料；以及根据需要的固化工序，使前述树脂组合物固化。本发明的连接端子的制造方法，例如，可在半导体晶片、半导体芯片、刚性基板、柔性基板、其它电气/电子零件的电极上制造连接端子时使用。
对本发明的制造方法而言，根据前述导电连接材料的树脂组合物是硬化性树脂组合还是热塑性树脂组合物，连接端子的制造工序稍微不同。下面，将前述导电连接材料的树脂组合物为硬化性树脂组合物时作为第一实施方式，将为热塑性树脂组合物时作为第二实施方式，分别说明其实施方式。
(1)第一实施方式
本发明的第一实施方式的连接端子的制造方法，包括：配置工序，将含有前述硬化性树脂组合物和金属箔的导电连接材料配置在电子构件的电极上；加热工序，以前述金属箔的熔点以上且前述硬化性树脂组合物的硬化不会结束的温度加热前述导电连接材料；以及根据需要的固化工序，使前述树脂组合物固化。
在该连接端子的制造方法中，可使加热熔融后的焊锡或锡选择性地凝集在基板上的电极上而形成连接端子，在其周围由硬化性树脂组合物来形成绝缘性区域。其结果，可用硬化性树脂组合物来覆盖连接端子的周围，因此，导电性区域被固定。另外，由于通过绝缘性区域来确保了相邻连接端子之间的绝缘性，因此，可提高连接可靠性。根据该方法，在微细的布线电路中也可以一次性制造多个连接端子。
下面，参照附图，更详细地说明本发明第一实施方式的连接端子的制造方法。但是，本发明连接端子的制造方法并限定于这些附图。
(a)配置工序
首先，如图5所示，将具有硬化性树脂组合物120和金属箔110的导电连接材料配置在设置有电极41的基板40上。此时，当使用图案状的金属箔时，必须对准导电连接材料50与基板上的电极41的位置。另外，在图5中，使用了硬化性树脂组合物120形成在金属箔110单面上的导电连接材料，但硬化性树脂组合物120也可以形成在金属箔110的两面。另外，在图5中，配置成硬化性树脂组合物120与连接端子相对置，但也可以配置成金属箔110与连接端子相对置。
如图5所示，可使用辊层压、加压等装置将导电连接材料50热压接在基板40上。另外，在图6中，由硬化性树脂组合物120来覆盖电极41，但热硬化树脂组合物120的厚度可以比电极41的厚度薄，也可以比电极41的厚度厚，可根据目的和用途等适宜地调整。另外，为了使电连接良好、或者为了提高与金属箔的接合性，可根据需要对前述电极41的表面实施清洗、研磨、镀敷和表面活性化等的处理。
(b)加热工序
在加热工序中，对在前述配置工序中配置在基板40的电极41上的导电连接材料50，以金属箔的熔点以上且前述硬化性树脂组合物的硬化不会结束的温度进行加热。由此，如图7所示，能够在电极41上形成连接端子150。另一方面，在前述连接端子150的周围填充硬化性树脂组合物从而形成绝缘性区域140。其结果，确保了相邻的连接端子150之间的绝缘性，可防止相邻连接端子150之间的短路。
硬化性树脂组合物的加热温度和加压条件，可以与使用含有前述硬化性树脂组合物和金属箔的导电连接材料而进行端子之间连接的情况相同的条件进行。
(c)固化工序
在固化工序中，由前述加热工序形成连接端子和绝缘性区域后，使硬化性树脂组合物冷却固化，从而固定绝缘性区域，由此能够加强电极与连接端子的接合。对硬化性树脂组合物进行冷却的方法并没有特别限制，既可以采用自然冷却的方法也可以采用喷冷气等方法。优选固化温度低于金属箔的熔点10℃以上，特别优选低于金属箔熔点20℃以上。此外，固化温度优选为50℃以上，更优选为60℃以上，进一步优选为100℃以上。
(2)第二实施方式
下面，说明本发明第二实施方式的连接端子的制造方法。
本发明第二实施方式的连接端子的制造方法，包括：配置工序，将含有前述热塑性树脂组合物和金属箔的导电连接材料配置在电子构件的电极上；加热工序，以前述金属箔的熔点以上且前述热塑性树脂组合物软化的温度加热前述导电连接材料；以及根据需要的固化工序，固化前述热塑性树脂组合物。
在第二实施方式的制造方法中，可使加热熔融后的焊锡或锡选择性地凝集在基板上的电极上而形成连接端子，并在其周围由热塑性树脂组合物形成绝缘性区域。其结果，能够用热塑性树脂组合物覆盖连接端子的周围，因此，导电性区域被固定。另外，由于通过绝缘性区域来确保了相邻连接端子之间的绝缘性，因此，能够提高连接可靠性。根据该方法，在微细的布线电路中也可以一次性制造多个连接端子。
(a)配置工序
当使用含有热塑性树脂组合物和金属箔的导电连接材料时，也可以与前述第一实施方式中使用含有硬化性树脂组合物和金属箔的导电连接材料的情形相同地，将导电连接材料配置在设置有电极的基板上。
(b)加热工序
在加热工序中，对在前述配置工序中在设置于基板的电极上配置的导电连接材料50，以金属箔的熔点以上且前述热塑性树脂组合物软化的温度进行加热。由此，与第一实施方式同样地，能够在电极上制造连接端子。另一方面，在连接端子的周围填充有热塑性树脂组合物而形成了绝缘性区域。其结果，确保了相邻连接端子之间的绝缘性，可防止相邻连接端子之间的短路。
另外，热塑性树脂组合物的加热温度和加压条件，能够以与使用具有前述热塑性树脂组合物和金属箔的导电连接材料而进行端子之间连接的情形相同的条件来进行。
(c)固化工序
在固化工序中，由前述加热工序形成连接端子和绝缘性区域后，使热塑性树脂组合物冷却固化，从而固定绝缘性区域，由此能够加强电极与连接端子的接合。
另外，关于热塑性树脂组合物的冷却方法和优选的固化温度，与使用具有前述热塑性树脂组合物和金属箔的导电连接材料来进行端子之间连接的情形相同。
如上所述，在本发明中，通过使用本发明的导电连接材料，可使焊锡或锡选择性地凝集在连接端子形成部位，因此，能够以简单的方法制造连接端子。根据本发明连接端子的制造方法，不仅能够一次性地制造多个连接端子，而且还可在其周围形成绝缘性区域，因此，连接端子被固定的同时，能够确保相邻连接端子之间的绝缘性。由此，可制造出连接可靠性优异的连接端子。
4.带有导电连接材料的电子构件以及电气、电子零件
本发明包括将本发明的导电连接材料粘接在电子构件的电连接面而成的带有导电连接材料的电子构件。在本发明的带有导电连接材料的电子构件中，优选导电连接材料的与电子构件的电连接面的粘接面为树脂组合物层。该树脂组合物层既可以直接粘接在电子构件的电连接面，也可以是通过粘接剂层粘接在电子构件的电连接面。通过将本发明的带有导电连接材料的电子构件相互贴合，或者，通过将本发明的带有导电连接材料的电子构件与另外的电子构件的电连接面贴合并进行热压接，可使电子构件之间电连接。
本发明还包括使用如此得到的本发明的导电连接材料对电子构件之间进行电连接而成的半导体晶片、半导体芯片、刚性基板和柔性基板、其它电气/电子零件。
实施例
下面，基于实施例说明本发明，但本发明并不局限于下述实施例。
[实施例1～9]
(1)硬化性树脂组合物的制备
将表1所示的各成分溶解于甲乙酮(MEK)中，从而获得树脂的固体成分含量为40％的树脂组合物的清漆。采用逗点涂布机，在聚酯片上涂布所获得的清漆，并在90℃下干燥5分钟，从而获得膜状的厚度为30μm的硬化性树脂组合物。
(2)导电连接材料的制造
在60℃、0.3MPa、0.3m/min的条件下，将所获得的膜状硬化性树脂组合物层压在表1所示的焊锡箔的两面上，制造了70μm厚度的导电连接材料。
(3)端子之间连接
接着，使用所得到的导电连接材料进行基板的端子之间连接。作为基板，使用了由FR-4基材(厚度为0.1mm)和电路层(铜电路、厚度为12μm)构成、并具有在铜电路上实施Ni/Au镀敷(厚度为3μm)而形成的连接端子(端子直径为100μm、相邻端子之间的中心距离为300μm)的基板。在具有上述连接端子的基板之间配置前述导电连接材料，使用热压接装置((株)筑波メカニクス(Tsukuba mechanics)制造的“TMV1-200ASB”)，并以表1所示的条件实施热压接(基板间的间隙为50μm)，连接端子之间。然后，在180℃下加热1小时，使硬化性树脂组合物发生硬化，从而得到层叠体。
[实施例10和11]
搅拌表1所示的各成分，制备了在25℃下为液状的硬化性树脂组合物。将表1所示的焊锡箔浸渍于所获得的在25℃下为液状的硬化性树脂组合物中，使液状硬化性树脂组合物附着在焊锡箔的两面，由此制造了导电连接材料。并且，通过采用与实施例1～9相同的方法(前述“(3)端子之间的连接”所述的方法)所获得的导电连接材料，进行了基板的端子之间的连接。
[比较例1]
与实施例1～9同样地进行操作而制备了硬化性树脂组合物，将所获得的30μm厚度的硬化性树脂组合物层压在表2所示的焊锡箔的两面上，制造了导电连接材料。并且，通过采用与实施例1～9相同的方法(前述“(3)端子之间的连接”所述的方法)所获得的导电连接材料，进行了基板的端子之间的连接。
[比较例2]
与实施例10和11同样地进行操作而制备了硬化性树脂组合物，将所获得的硬化性树脂组合物附着于表2所示的焊锡箔的两面上，制造了导电连接材料。并且，通过采用与实施例1～9相同的方法(前述“(3)端子之间的连接”所述的方法)所获得的导电连接材料，进行了基板的端子之间的连接。
采用如下方法，测定了实施例和比较例所制备的树脂组合物的离子粘度、离子粘度斜率的最大峰出现的时间和热重量减少率。并且，采用后述方法，评价了在所获得的层叠体中对置的端子之间的连接电阻、导通路形成性、导通路以外的区域中有无残留的焊锡粒子以及空隙。
[1]离子粘度和离子粘度斜率的最大峰出现的时间
若树脂组合物在常温下为固状(实施例1～9、比较例1)，则作为介电分析装置主体，使用了NETZSCH公司制造的DEA231/1Cure Analyzer、作为压力机(press)使用了NETZSCH公司制造的MP235Mini-Press。作为测定方法，按照ASTM标准E2039，以表1和表2所示的焊锡箔的熔点下10000Hz频率的条件，将约0.5mm厚度的硬化性树脂组合物装配于压力机内的电极部上面并进行加压，然后进行测定。将所获得的离子粘度的最小值作为测定值。并且，根据所获得的离子粘度的导数值求出离子粘度斜率，将该最大峰出现的时间作为测定值。
若树脂组合物在常温下为液状(实施例10和11、比较例2)，则作为介电分析装置主体使用了NETZSCH公司制造的DEA231/1Cure Analyzer、作为介电测量传感器使用了NETZSCH公司制造的036S-IDEX。作为测定方法，按照ASTM标准E2039，以表1和表2所示的焊锡箔的熔点下10000Hz频率的条件，以约0.5mm厚度将树脂组合物涂布于介电测量传感器上，并通过烘炉加热而进行测定。将所获得的离子粘度的最小值作为测定值。并且，根据所获得的离子粘度的导数值求出离子粘度斜率，将该最大峰出现的时间作为测定值。
将使用实施例1～3的硬化性树脂组合物时的离子粘度和离子粘度斜率的测定结果，分别示于图8～10中。
[2]热重量减少率
采用示差热热重量同时测定装置(TG/DTA 6200，日本精工株式会社(Seiko Instruments Inc.)制造)，将约10mg树脂组合物装配于热天秤上，以10℃/分钟的升温速度从30℃加热至金属箔的熔点。将金属箔得熔点下的热重量减少率作为测定值。
[3]连接电阻
作为连接电阻，采用四端子法(电阻仪为岩崎通信机(株)制造的“数字万用表(Digital Multimeter)VOA7510”，测定探针为日置电机(株)制造的“Pin Type Lead(ピン型リ一ド)9771”)，测定了12个点的层叠体中对置的端子之间的电阻。若其平均值小于30mΩ则判定为“A”，若平均值在30mΩ以上则判定为“B”
[4]导通路形成性
对10组层叠体中对置的端子，用扫描型电子显微镜(SEM)(日本电子株式会社制造的“JSM-7401F”)观察其端子之间的截面，当在所有10组中通过焊锡均形成了圆柱状的导通路的情况判定为“A”，只要在1组中存在没有形成导通路的端子的情况则判定为“B”，当与相邻的端子发生短路的情况判定为“C”。
[5]残留焊锡的有无
通过扫描型电子显微镜(SEM)(日本电子株式会社制造，型号为“JSM-7401F”)观察层叠体的截面，当所有的焊锡都有助于对置的端子之间的导通路形成的情况判定为“A”，当对导通路形成没有贡献而在所对置的端子之间(导电性区域)以外的树脂(绝缘性区域)中残留有焊锡的情况判定为“B”。
[6]空隙
通过超声波探伤装置(SAT)(日立建機フアインテツク株式会社(Hitachi-kenki Finetech Co.，Ltd.)制造，型号为“mi-scope10”)观察层叠体，若空隙面积低于粘接面积的10％则判定为“A”，若空隙面积为粘接面积的10％以上则判定为“B”。
[7]综合评价
在上述[3]～[6]的评价中，若在实用上没有问题则判定为“○”，若在实用上有问题则判定为“×”。
将结果示于表1和表2中。
表2
表1和表2中的树脂组合物的成分和焊锡箔，使用了如下所示的成分和焊锡箔。
环氧树脂1：双酚A型环氧树脂，大日本油墨化学工业株式会社(Dainippon Ink and Chenicals，Inc.)制造的“EPICLON-840S”、环氧当量为185g/eq
环氧树脂2：甲苯基缩水甘油醚，坂本药品工业株式会社制造的“m，p-CGE”、环氧当量为185g/eq
环氧树脂3：双酚F型环氧树脂，日本化药株式会社制造的“RE-403S”、环氧当量为165g/eq
硬化剂1：苯酚酚醛清漆，住友电木株式会社制造的“PR-53647”
成膜性树脂1：改性双酚型苯氧基树脂，日本环氧树脂株式会社(JapanEpoxy Resins Co.，Ltd.)制造的“YX-6954”、重均分子量为39000
成膜性树脂2：改性双酚F型苯氧基树脂，日本环氧树脂株式会社(JapanEpoxy Resins Co.，Ltd.)制造的“4256H40”、重均分子量为62000
成膜性树脂3：丙烯酸酯共聚物，长濑产业株式会社(Nagase ChemteXCorporation)制造的“SG-P3”、重均分子量为850000
具有助熔剂功能的化合物1：癸二酸，东京化成工业株式会社(TokyoChemical Industry Co.，Ltd.)制造的“癸二酸(セバシン酸)”
具有助熔剂功能的化合物2：龙胆酸，みどり化学株式会社(MidoriKagaku Co.，Ltd.)制造的“龙胆酸”
具有助熔剂功能的化合物3：酚酞啉，东京化成工业株式会社制造的“酚酞啉”
硅烷偶联剂1：2-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷，信越化学工业株式会社制造的“KBM-303”、沸点为310℃
咪唑1：2-苯基-4-甲基咪唑，四国化成工业株式会社制造的“Curezol(商标)2P4MZ”
焊锡箔A：Sn/Bi＝42/58(熔点为139℃)、10μm厚度
焊锡箔B：Sn/Pb＝63/37(熔点为183℃)、10μm厚度
焊锡箔C：Sn/Ag/Cu＝96.5/3.0/0.5(熔点为217℃)、10μm厚度
根据表1和2明确可知，通过将离子粘度的最小值在4～9范围内的树脂组合物用作导电连接材料的树脂组合物层，消除了与相邻的端子发生短路的现象，能够获得良好的电连接。并且，通过使用离子粘度斜率的最大峰在测定开始10秒以上后出现的树脂组合物，能够在树脂组合物发生硬化前使焊锡或锡充分移动，并且可防止焊锡残留于绝缘性区域中。而且，通过使用热重量减少率为5重量％的树脂组合物，可防止空隙的发生。
工业实用性
本发明的导电连接材料，可适合在电气、电子零件中对电子构件之间进行电连接或者在基板上制造连接端子时使用。通过使用本发明的导电连接材料，能够同时实现电子构件之间良好的电连接性和高绝缘可靠性。通过使用本发明的导电连接材料，也可实现微细布线电路中的端子之间连接。另外，通过使用本发明的导电连接材料，还能够应对电子设备的高性能化和小型化的要求。
附图标记的说明
10、20……基板
11、21……端子
110……金属箔
120……树脂组合物
130……导电性区域
140……绝缘性区域

Claims (31)

1.一种导电连接材料，具有由树脂组合物和选自焊锡箔或锡箔中的金属箔构成的层叠结构，其特征在于， 
按照ASTM标准E2039，在所述金属箔的熔点下施加10000Hz频率来测定的所述树脂组合物的离子粘度的最小值为4～9， 
所述树脂组合物含有环氧树脂、硬化剂和成膜性树脂， 
所述树脂组合物含有相对于树脂组合物总重量的10～90重量％的环氧树脂、0.1～50重量％的硬化剂和5～50重量％的成膜性树脂， 
所述成膜性树脂含有选自于由苯氧基树脂、(甲基)丙烯酸类树脂和聚酰亚胺树脂组成的组中的至少一种。 
2.如权利要求1所述的导电连接材料，其中，按照ASTM标准E2039，在所述金属箔的熔点下施加10000Hz频率来测定的所述树脂组合物的离子粘度斜率的最大峰是从测定开始经过10秒以上后出现。 
3.如权利要求1所述的导电连接材料，其中，以10℃/分钟的升温速度从30℃加热至所述金属箔的熔点所测定的所述树脂组合物的热重量减少率为5重量％以下。 
4.如权利要求2所述的导电连接材料，其中，以10℃/分钟的升温速度从30℃加热至所述金属箔的熔点所测定的所述树脂组合物的热重量减少率为5重量％以下。 
5.如权利要求1所述的导电连接材料，其中，所述硬化剂含有选自于由酚类、酸酐和胺化合物组成的组中的至少一种。 
6.如权利要求1所述的导电连接材料，其中，所述成膜性树脂的重均分子量为8000～1000000。 
7.如权利要求1～6中任一项所述的导电连接材料，其中，所述树脂组合物包含具有助熔剂功能的化合物。 
8.如权利要求7所述的导电连接材料，其中，所述具有助熔剂功能的化合物包含具有酚羟基和/或羧基的化合物。 
9.如权利要求7所述的导电连接材料，其中，所述具有助熔剂功能的化合物含有下述通式(1)所示的化合物， 
HOOC-(CH2)n-COOH……(1) 
式(1)中，n为1～20的整数。 
10.如权利要求8所述的导电连接材料，其中，所述具有助熔剂功能的化合物含有下述通式(1)所示的化合物， 
HOOC-(CH2)n-COOH……(1) 
式(1)中，n为1～20的整数。 
11.如权利要求7所述的导电连接材料，其中，所述具有助熔剂功能的化合物含有选自苯甲酸、苯二甲酸、连苯三酸、偏苯三酸、均苯三甲酸、苯偏四甲酸、连苯四酸、均苯四甲酸、苯六甲酸、二甲苯甲酸、均三甲基苯酸、连三甲基苯酸、甲基苯甲酸、桂皮酸、水杨酸、2,3-二羟基苯甲酸、2,4-二羟基苯甲酸、龙胆酸、2,6-二羟基苯甲酸、3,5-二羟基苯甲酸、没食子酸、萘甲酸衍生物、酚酞啉、双酚酸组成的群中的化合物。 
12.如权利要求8所述的导电连接材料，其中，所述具有助熔剂功能的化合物含有选自苯甲酸、苯二甲酸、连苯三酸、偏苯三酸、均苯三甲酸、苯偏四甲酸、连苯四酸、均苯四甲酸、苯六甲酸、二甲苯甲酸、均三甲基苯酸、连三甲基苯酸、甲基苯甲酸、桂皮酸、水杨酸、2,3-二羟基苯甲酸、2,4-二羟基苯甲酸、龙胆酸、2,6-二羟基苯甲酸、3,5-二羟基苯甲酸、没食子酸、萘甲酸衍生物、酚酞啉、双酚酸组成的群中的一种化合物。 
13.如权利要求7所述的导电连接材料，其中，所述树脂组合物中，所述具有助熔剂功能的化合物的合计含量为树脂组合物总重量的1～50重量％。 
14.如权利要求8～12中任一项所述的导电连接材料，其中，所述树脂组合物中，所述具有助熔剂功能的化合物的合计含量为树脂组合物总重量的1～50重量％。 
15.如权利要求1～6，8～13中任一项所述的导电连接材料，其中，所述金属箔的熔点为100℃～330℃。 
16.如权利要求7所述的导电连接材料，其中，所述金属箔的熔点为100℃～330℃。 
17.如权利要求14所述的导电连接材料，其中，所述金属箔的熔点为100℃～330℃。 
18.如权利要求1～6，8～13，16，17中任一项所述的导电连接材料，其中，包含由树脂组合物层/金属箔层/树脂组合物层构成的层叠结构。 
19.如权利要求7所述的导电连接材料，其中，包含由树脂组合物层/金属箔层/树脂组合物层构成的层叠结构。 
20.如权利要求14所述的导电连接材料，其中，包含由树脂组合物层/金属箔层/树脂组合物层构成的层叠结构。 
21.如权利要求15所述的导电连接材料，其中，包含由树脂组合物层/金属箔层/树脂组合物层构成的层叠结构。 
22.如权利要求1～6，8～13，16，17中任一项所述的导电连接材料，其中，包含由树脂组合物层/金属箔层构成的层叠结构。 
23.如权利要求7所述的导电连接材料，其中，包含由树脂组合物层/金属箔层构成的层叠结构。 
24.如权利要求14所述的导电连接材料，其中，包含由树脂组合物层/金属箔层构成的层叠结构。 
25.如权利要求15所述的导电连接材料，其中，包含由树脂组合物层/金属箔层构成的层叠结构。 
26.一种端子之间的连接方法，包括： 
配置工序，将权利要求1～25中任一项所述的导电连接材料配置在所对置的端子之间； 
加热工序，以所述金属箔的熔点以上且所述树脂组合物的硬化不会结束的温度，加热所述导电连接材料；以及， 
硬化工序，使所述树脂组合物硬化。 
27.一种端子之间的连接方法，包括： 
配置工序，将权利要求1～25中任一项所述的导电连接材料配置在所对置的端子之间； 
加热工序，以所述金属箔的熔点以上且所述树脂组合物软化的温度，加热所述导电连接材料；以及， 
固化工序，使所述树脂组合物固化。 
28.一种连接端子的制造方法，包括： 
配置工序，将权利要求1～25中任一项所述的导电连接材料配置在电子构件的电极上；以及， 
加热工序，以所述金属箔的熔点以上且所述树脂组合物的硬化不会结束 的温度，加热所述导电连接材料。 
29.一种连接端子的制造方法，包括： 
配置工序，将权利要求1～25中任一项所述的导电连接材料配置在电子构件的电极上； 
加热工序，以所述金属箔的熔点以上且所述树脂组合物软化的温度，加热所述导电连接材料；以及， 
固化工序，使所述树脂组合物固化。 
30.一种带有导电连接材料的电子构件，其是在电子构件的电连接面上粘接权利要求1～25中任一项所述的导电连接材料而成。 
31.一种电气、电子零件，其是采用权利要求1～25中任一项所述的导电连接材料对电子构件之间进行电连接而成。 
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