CN102428033A - 用于消除水中的生物异源物质的纯化装置和方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及适合于进行光化学消除存在于水中的生物异源物质的方法的纯化装置。纯化装置包括光化学反应器单元(2)，光化学反应器单元(2)具有至少一个用于受污染的水的入口(2′)和一个用于被纯化的水的出口(2″)，光化学反应器单元(2)提供用于从所述入口(2′)至所述出口(2″)的连续流动的水的流动路径，并且配备有提供在100nm至280nm范围的波长范围内的紫外辐射的辐射源模块(6)。纯化装置还包括被设计为进行超滤并且通过所述入口(2′)被连接在所述光化学反应器单元(2)的上游的至少一个膜过滤单元(1)，以及至少一个用于向包括在光化学反应器单元(2)中的水供应空气或双氧的装置。此外，提供使用本发明的装置的纯化方法。

Description

用于消除水中的生物异源物质的纯化装置和方法
本发明涉及水处理领域，特别地涉及用于消除化学和生物学活性的化合物(被统称为生物异源物质)的装置和方法。
水的去污是世界上最重要的问题之一。很多技术已经被开发以分解、改变或除去化合物。所以，WO/1999/055622公开了用于从液体除去强氧化剂的设备和方法，设备由辐照单元、可以是软化器单元的处理单元、具有金属氧化还原介质或其组合的反应容器组成。在辐照单元中，使用在185-254nm的波长范围内的紫外光。
在EP 1 160 203中，描述了用于通过借助120nm至210nm之间的范围内的真空紫外辐射光解水和通过电化学生成双氧来降解水溶液中的有机化合物的方法和装置，后者在溶液的被辐照的部分中发生。
US 2006/0124556A1也公开了用于液体纯化的设备和方法。设备包括多个过滤单元，其与产生在100nm至300nm范围内的光的激光光解室串联地布置。所述多步设备和方法被设计以杀死微生物和芳环结构；其似乎是被设计为用于最终用户应用。
此外，Sosnin等人在“Application of capacitive and barrier dischargeexcimer lamps in photoscience(电容和阻挡层放电准分子灯在光科学中的应用)”，Journal of Photochem.and Photobiol.C：Photochem.Rev.，7，2006，145-163页中描述了由准分子灯产生的紫外线和真空紫外辐射用于氧化和矿化水相中的有机底物的用途。公开了具有导流光化学反应器的实验室规模的设备且水在储液器和光反应器之间循环。
考虑到现有技术水平，仍然需要提供可靠的用于以工业规模纯化被生物异源物质污染的水的工具。
使用具有根据权利要求1所述的特征的纯化装置来实现此目的。
通过使用根据权利要求11所述的特征的方法实现了可靠地消除受污染的水中的生物异源物质的目的。
根据本发明的装置和方法的另外的实施方案在从属权利要求中公开。
本发明试图提供用于消除水，尤其是废水中的生物异源物质以及饮用水处理方面的装置和方法。“生物异源物质”意指微克至毫微微克每升的浓度的生物异源污染物，特别是由制造和消费药物产生的那些以及由生产和使用生物异源物质的任何其他源产生的那些。
在本发明的第一实施方案中，提供用于光化学消除生物异源物质的纯化装置。该装置可以用于高达工业规模应用。
纯化装置包括光化学反应器单元，光化学反应器单元具有一个或多个用于受生物异源物质污染的水的入口和一个或多个用于被纯化的水的出口，并且从所述入口至所述出口提供用于连续流动的水的流动路径。反应器单元配备有产生在100nm至280nm波长范围内的紫外辐射的辐射源模块。此外，纯化装置包括被连接在所述光化学反应器单元的上游的一个或多个膜过滤单元。膜过滤被设计成进行超滤，由此有利地收集被含在水流中的颗粒物质和溶剂化的大分子，以经受后续的光化学处理。从水流除去所述颗粒和大分子物质导致水的更高的透明度并且提高污染物降解的效率。
为了有利地辅助氧化降解的过程并且为了实现生物异源物质全部矿化，纯化装置还配备有至少一个用于向光化学反应器单元中供应双氧，优选空气的装置。通常，被纯化的压缩空气或双氧将以被压缩的方式提供。但是双氧还可以通过电解原位地产生。
纯化装置可以还包括水位调节系统或水通流调节系统，所述系统优选与平衡在光化学反应器和膜过滤单元之间被处理的水的不同通流速率的中间储液器组合。
辐射源模块被连接于电力电源，电力电源还可以被用于操作和控制模块的电输入和辐射输出。
为了进行超滤，包括在根据本发明的纯化装置的实施方案中的膜过滤单元具有0.07μm至0.25μm范围内的孔径大小且0.12μm的平均孔径大小的膜。膜过滤单元被安装以进行错流过滤或死端过滤，二者都为本领域技术人员所熟知-穿过过滤器的渗透物被引导入光化学反应器单元中。优选地，纯化装置的膜是相应于待被过滤的介质的化学特性的亲水性膜。
本发明的其他实施方案涉及辐射源模块，辐射源模块在光化学反应器内使用并且沿相对于提供在入口和出口之间的水流动路径或水流分别平行的或横向的方向被布置。
辐射源模块可以包括至少一个围绕辐射源的包封管，包封管对发出的紫外辐射是至少部分透明的。优选地，包封管的材料是坚固的、耐热的、化学惰性的且还在低于200nm波长范围内是透明的合成石英。
此外，根据本发明的实施方案的纯化装置可以包括用于对辐射源模块，特别是对包封管进行机械清洁和/或化学清洁以防止辐射效率损失的清洁工具。清洁方法可以被手动进行或其可以在预设时间或来源于透明度测量的信号之后被自动触发。
取决于废水的体积流量并且取决于光化学反应器单元设计，多个辐射源模块可以在所述光化学反应器单元内被串联地和/或并联地操作。通常，辐射源模块的类型根据发出具有在100nm至280nm范围内的波长的光的期望发射光谱来选择。合适的紫外辐射源是汞低压灯，其发出主要为185nm和254nm波长的紫外辐射。
为了处理大量的受污染的水，纯化装置可以包括多个光化学反应器单元以及各自的合适数量的膜过滤单元，膜过滤单元可以被串联地或并联地布置或串联且并联地布置，这取决于待处理的水的特性和/或取决于流动条件。通常，膜过滤单元被安装在每个光化学反应器单元的上游。
此外，纯化装置可以包括至少一个用于将过氧化氢供给入光化学反应器单元中以改进生物异源物质的降解的装置：在辐照阶段期间加入过氧化氢导致羟基自由基的增强的生成，特别是在大于190nm的波长下，而在100nm至190nm的波长范围内，羟基自由基通过水分子的光解和/或均裂生成。羟基自由基引发与生物异源物质的不同的自由基反应，自由基反应与所述被提供的双氧(在空气中或纯的)组合导致生物异源物质的氧化降解以及最终的矿化。
使用根据本发明实施方案的装置并且通过使用本文描述的方法受到处理和消除的生物异源物质是具有相对低分子量的外源分子；这些生物异源物质可以来自药物组合物，或可以被包含在水或空气污染物或食品添加剂、植物药物以及其他源中。
根据本发明实施方案的用于消除水中的生物异源物质的方法使用如上文描述的纯化装置。方法是简单的程序，通常仅需要进行两个步骤：过滤水并且使渗透物经受期望波长的辐照。
首先，受污染的水的连续流被供给入膜过滤单元中以进行所述超滤步骤，由此从水中除去悬浮的和溶剂化的大分子物质。然后，被预纯化的水，即“渗透物”，被引导入光化学反应器单元中，经受100nm至280nm的波长范围的紫外辐射，所述生物异源物质由于光诱导的羟基自由基生成而被降解。在提供的空气或双氧的存在下，氧化降解可以导致所述生物异源物质的矿化。
连续流动的被纯化的水现在可以从纯化装置排放。
根据本发明的包括供给受污染的水、过滤并且辐照被过滤的水以通过氧化方法消除生物异源物质，然后排放被辐照的水的方法可以优选以连续过程进行。为了这样的意图，多个光化学反应器单元可以被并联地或串联地使用。分批的或半连续的过程是可能的，但是要求连续的水流通过将连续的水流循环通过一个或多个光化学反应器单元而重复地经受紫外辐射。
本发明和本发明的目的将通过结合许多实施例阅读详细描述并且通过察看附图被更好地理解，在附图中：
图1：示出了具有开放通道设计的光化学反应器单元的示意性图示，以及
图2：示出了具有错流膜过滤单元和光化学反应器单元的根据本发明实施方案的纯化装置的示意性图示。
图1和2示出了不同类型的适于被结合入本发明的纯化装置中的光化学反应器单元2。在光化学反应器单元2的上游，用于光化学消除水中的生物异源物质的纯化装置被连接于在图2中示出的膜过滤单元1。根据本发明的实施方案的设备适合于大规模的废水处理或适合于处理饮用水。
图2中示出的膜过滤单元具有用于受污染的水流入的入口3，由箭头A表示。悬浮颗粒或溶剂化大分子物质被浓缩或富集在沿着膜过滤单元1的膜5流过的保留物流A′中，膜5在本文中是具有在0.07μm至0.25μm范围内的孔径大小并且具有0.12μm的平均孔径大小的亲水性膜。因为典型的微滤膜孔径大小范围是0.1μm至10μm并且超滤膜的典型的孔径大小是小于0.1μm，所以在本发明装置中使用的膜5显示出在微滤和超滤之间的孔径大小。如图2中所示的错流过滤防止膜堵塞，因为没有滤饼堆积。
取决于流动条件，可以提供进入膜过滤单元中的多个入口。
通常，微滤是用于从穿过作为微米尺度过滤器的微孔膜的流体中除去污染物的过滤方法。微滤可以使用压力或不使用压力进行。滤膜是多孔的并且允许水、一价物质、溶解的有机物、小胶体和病毒通过，但是它们保留颗粒、沉降物、藻类或大细菌。在废水处理中采用超滤还起到在连续的过滤过程中分离和浓缩目标大分子的作用。取决于所使用的膜的截留分子量(MWCO)，大分子可以被转移入渗透物中或被分离和浓缩在保留物中。
在图2中，沿相对于从入口3至保留物A′的出口7的流体路径平行的方向布置膜5，提供错流过滤。错流防止膜5上的堵塞。被分离的悬浮的和溶剂化的大分子物质被浓缩在保留物A′中(见箭头)，而由箭头B表示的负载了溶解的污染物的渗透物通过入口2′被供给入光化学反应器单元2中。
然而，在进行死端过滤时可能发生滤饼在膜上的积聚并且要求周期性地除去，导致膜过滤单元不连续的操作。因此，提供至少两个交替地连接于废水入口和连接于下游的光化学反应器单元的膜过滤单元可能是有优势的，以确保在膜过滤单元中的一个经受维护时，水连续地流过另一个。
纯化装置的光化学反应器单元2可以配备有一个辐射源模块6，如由图2中的虚线表示的。可选择地，光化学反应器单元2可以配备有多于一个辐射源模块6，如在图1中图示的，其中四个辐射源模块6(虚线)被布置成彼此平行并且与反应器内的主流动路径B′对齐，主流动路径B′连接于膜过滤单元1的渗透物B出口。每个辐射源模块6包括发出在100nm至280nm波长范围内的紫外辐射的辐射源。
图1和2中的光化学反应器单元2内的辐射源模块6与水流动路径B′对齐。其他光化学反应器单元可以含有被定位为与所设置的主流动路径垂直的辐射源模块。在多于一个辐射源模块被在光化学反应器内使用的情况下，模块可以被单向地、平行地或横向地布置，或它们可以被布置为形成交叉图案以实现被辐照的反应器容积的均一的照明。
辐射源模块的辐射源可以被至少一个包封管围绕。这种包封管对受到光化学诱导的降解方法所需要的波长的辐射是至少部分透明的。因此，包封管的材料优选由石英材料制造，优选由对小于200nm的真空紫外辐射透明的合成石英品质制造。
为了保持包封管良好的透射率，可以提供用于清洁包封管的工具。清洁可以机械地和/或化学地进行，并且清洁工具可以被手动地或便利地以自动的方式操作。
光化学反应器单元可以含有多个辐射源模块，多个辐射源模块可以被串联地和/或并联地连接，取决于光化学反应器单元的设计和期望的流动条件。多个光化学反应器单元可以被串联地和/或并联地连接，取决于待处理的废水的通量、待降解的污染物的性质和浓度。辐射源可以具有呈不同发射光谱的不同的类型，或它们可以是具有相同发射光谱的全部相同的类型。
优选的辐射源是显示出具有185nm和254nm的波长时主要的发射谱线的发射光谱的汞低压灯。合成石英的包封管允许185nm的辐射和254nm的辐射两者的透射，而天然石英的包封管仅允许254nm的辐射的透射。
其他合适的辐射源是产生如权利要求中的波长范围的光的准分子灯，特别合适的源是真空紫外辐射源，例如具有在172nm的最大发射的Xe准分子灯、分别具有在193nm和175nm的最大发射的ArF准分子灯和ArCl准分子灯。其他能够发出在所述波长范围内的辐射的辐射源包括UV-C辐射源，例如具有在222nm的最大发射的KrCl准分子灯。
考虑到可商购获得的辐射源和灯的各种功率、尺寸和几何形状，基于使用在185nm的真空紫外辐射(可能地与以254nm的紫外线-C辐射共同)对水进行的辐照技术的对生物异源物质的降解和消除可以有利地实施用于所有的水处理设施尺寸。
水位调节系统可以在图1的具有开放通道设计的光化学反应器单元2中是特别有用的。
如本领域技术人员已知的，辐射源模块在被连接于包括用于操作和控制辐射源或辐射源模块的工具的电力装置时被操作。
为了辅助氧化方法并且为了实现生物异源物质的全部矿化，纯化装置配备有至少一个用于向光化学反应器单元供应压缩空气或双氧的装置，特别地在围绕辐射源模块的被辐照的区域中。双氧的原位生成可以使用以合适的方式布置在被辐照的区域中的电极而电化学地实现。
为了管理大体积流量的废水，多个膜过滤单元可以被串联地和/或并联地布置在多个光化学反应器单元之前，由此用于大规模体积流量的废水的主入口可以连接于将流分为供给膜过滤单元的多个子流的分流器。因此，可以设计渗透物合并装置。
至少一个用于将过氧化氢供给入光化学反应器单元中的装置的布置起到在大于190nm的波长范围内由过氧化氢的均裂生成另外的羟基自由基的作用，其中不会发生水的光化学均裂。因此，汞低压灯发出的辐射导致由于在185nm下水的均裂生成羟基自由基，以及通过在254nm下过氧化氢的均裂生成羟基自由基。
羟基自由基引发不同的与生物异源物质的自由基反应，自由基反应与双氧组合导致生物异源物质的降解和矿化。这些羟基自由基引发的反应的反应途径是本领域中已知的。
纯化方法包括以下步骤：使受污染的水的连续流经过膜过滤单元用于除去悬浮的和溶剂化的大分子物质，随后用100nm至280nm波长范围的紫外辐射辐照渗透物(含有相对低分子量的溶解的污染物)。辐照在光化学反应器单元中发生并且产生引发生物异源物质的消除的羟基自由基。
压缩空气或双氧向光化学步骤的供给增强生物异源物质的降解和矿化并且因此增强生物异源物质的消除。在辐照之后，被纯化的水(由箭头C表示，见图2)可以通过一个或多个出口2″从光化学反应器单元被排放。
纯化装置和方法适合于从任何类型的受污染的水除去生物异源物质和总有机碳。方法可以优选连续地进行。然而，应当注意，过程可以连续地或半连续地进行：对于半连续的操作来说，水重复地经受辐照。
以下的实施例更清楚地例证了生物异源物质的光化学诱导的分解步骤。实施例仅为了例证的目的给出并且不被理解为对本发明范围的限制。
实施例1：在具有被放置在合成石英管中的作为辐射源的汞低压灯的纯化装置中降解敌敌畏(一种有机磷杀虫剂)
敌敌畏属于在例如接触、摄取或吸入之后成为对昆虫有效的外部杀虫剂；其在家庭和农业中使用。这种分子在酸性pH的含水环境中是相当稳定的，并且其水解速率随pH和温度而增加，导致二甲基磷酸和二氯乙醛的形成。
在350ml水中的10-3mol/l的初始浓度的敌敌畏在暴露于与UV-C辐射组合的真空紫外辐射(分批过程，低压汞灯，在合成石英管中，40W)之后在50分钟内减少至零。
实施例2：在具有作为辐射源的Xe准分子灯的纯化装置中降解2，4-二羟基苯甲酸
2，4-二羟基苯甲酸是在污水中经常发现的水杨酸的分解产物。其存在说明有毒现象，这在水中的浓度升高时是越来越重要的。当浓度增加时，化合物的分解变得更困难。
在350ml水中的400mg/l的初始浓度的2，4-二羟基苯甲酸在暴露于真空紫外辐射(分批过程，Xe准分子，光子通量：Pa＝(5.0±0.5)1017光子/s)之后在70分钟内减少至零。如果浓度减小10倍，那么全部降解可以在不到10分钟内实现。
如果期望的话，也可以通过加入过氧化氢来使用被合成石英管包封的汞低压灯。
实施例3：在具有Xe准分子灯的纯化装置中降解2，3，4-三羟基苯甲酸。
在350ml水中的400mg/l的初始浓度的2，3，4-三羟基苯甲酸在暴露于真空紫外辐射(分批过程，Xe准分子，光子通量：Pa＝(5.0±0.5)1017光子/s)之后在60分钟内减少至零。如果浓度减小10倍，那么全部降解可以在不到10分钟内实现。
在此，再次地，如果期望的话，也可以通过加入过氧化氢来使用被合成石英管包封的汞低压灯。
实施例4：在具有Xe准分子灯的纯化装置中降解甘油三硝酸酯。
在350ml水中的1.2g/l的初始浓度的甘油三硝酸酯在用空气永久饱和的溶液的条件下并且在暴露于真空紫外辐射(Xe准分子，120W)之后以4mg/s的速率被消除。在污染物的矿化已经完成之后，在溶液中未发现痕量的亚硝酸盐。
对于总有机碳(TOC)，结果也是优良的：任何类型的受污染的水都可以使用如上文描述的方法和装置被处理，导致全部消除了在所获得的被纯化的水中的TOC。

Claims (16)

1.一种纯化装置，其适合于进行光化学降解和消除存在于水中的生物异源物质的方法，
所述纯化装置包括
光化学反应器单元(2)，其具有至少
一个用于受污染的水的入口(2′)和一个用于被纯化的水的出口(2″)，并且提供用于从所述入口(2′)至所述出口(2″)的连续流动的水的流动路径，并且配备有提供在100nm至280nm范围的波长范围内的紫外辐射的辐射源模块(6)，
其特征在于
所述纯化装置还包括
-至少一个膜过滤单元(1)，其被设计为进行超滤并且通过所述入口(2′)被连接在所述光化学反应器单元(2)的上游，以及
-至少一个用于向包括在所述光化学反应器单元(2)中的水供应空气或双氧的装置。
2.根据权利要求1所述的纯化装置，其特征在于
其设置有一个或多个水通量调节系统和/或水位调节系统，
并且其中至少所述光化学反应器单元(2)配备有水通量调节系统和/或水位调节系统。
3.根据权利要求1或2所述的纯化装置，其特征在于
所述膜过滤单元(1)包括膜(5)，特别是亲水性膜，
所述膜(5)具有在0.07μm至0.25μm范围内的孔径大小，
优选具有0.12μm的平均孔径大小。
4.根据权利要求1或2所述的纯化装置，其特征在于
所述膜过滤单元(1)被安装以进行错流过滤或死端过滤，其中渗透物经过所述过滤器并且被引导入所述光化学反应器单元(2)中。
5.根据权利要求1至4中至少一项所述的纯化装置，
其特征在于
在所述光化学反应器单元(2)内的所述辐射源模块(6)沿相对于从所述入口(2′)至所述出口(2″)的所述水流动路径平行的方向和/或横向的方向被布置。
6.根据权利要求1至5中至少一项所述的纯化装置，
其特征在于
所述辐射源模块(6)包括辐射源以及至少一个包封所述辐射源的包封管，
所述包封管对在100nm至280nm的波长范围内的紫外辐射是至少部分透明的，并且
其中所述包封管优选由石英材料制造，更优选由合成石英材料制造。
7.根据权利要求1至6中至少一项所述的纯化装置，
其特征在于
所述纯化装置包括用于机械清洁和/或化学清洁所述辐射源模块(6)和/或其部件的清洁装置。
8.根据权利要求1至7中至少一项所述的纯化装置，
其特征在于
发出在100nm至280nm的波长范围内的紫外辐射的所述辐射源是发出185nm和254nm的辐射的汞低压灯。
9.根据权利要求1至8中至少一项所述的纯化装置，其特征在于
多个光化学反应器单元(2)和多个膜过滤单元(1)被串联地和/或并联地布置且膜过滤单元(1)被布置在每个光化学反应器单元(2)的上游。
10.根据权利要求1至9中至少一项所述的纯化装置，
其特征在于
至少水通量平衡储液器被放置在所述至少一个膜过滤单元(1)和所述光化学反应器单元(2)之间。
11.根据权利要求1至10中至少一项所述的纯化装置，其特征在于
所述纯化装置包括
-至少一个用于将过氧化氢供给至所述光化学反应器单元(2)的装置。
12.一种用于使用根据权利要求1至11中至少一项所述的纯化装置来消除水中的生物异源物质的方法，
包括以下步骤
-将受污染的水的连续流供给入膜过滤单元(1)中，
-进行超滤，由此从所述水除去悬浮的和溶剂化的大分子物质，
-使渗透物通过至少一个入口(2′)进入光化学反应器单元(2)中，
-使从所述入口(2′)流动至所述出口(2″)的所述水经受在100nm至280nm波长范围内的紫外辐射，由此生成引发所述生物异源物质降解的羟基自由基，
-将空气或双氧供给入所述水中，由此增强所述生物异源物质的所述被引发的氧化降解。
13.根据权利要求12所述的方法，
其中
所述方法是两步骤程序。
14.根据权利要求12或13所述的方法，
包括以下步骤
将过氧化氢供给入所述光化学反应器单元(2)的所述入口的上游的所述渗透物中或所述光化学反应器单元(2)内的所述渗透物中。
15.根据权利要求12至14中至少一项所述的方法，
其中所述方法
-连续地进行或
-半连续地进行，其中所述半连续地进行的方法要求通过将所述水的连续流循环通过一个或多个光化学反应器单元(2)而使水的连续流重复地经受紫外辐射。
16.根据权利要求12至15中至少一项所述的方法，
其中所述方法适合于从水中除去总有机碳(TOC)。
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