CN101785072A - 磁性换热制品及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
一种磁性换热制品(1)沿一第一方向(3)及一与该第一方向(3)基本轴向垂直的第二方向(5)延伸，该制品(1)包括至少一磁热活性相(2)。该制品的平均热传导率是各向异性的。
Description
【技术领域】
本发明是有关于一种磁性换热制品及制造磁性换热制品的方法。
【背景技术】
磁热效应(Magnetocaloric Effect)是指磁致熵变(Magnetically InducedEntropy Change)对吸热或放热的绝热转化(Adiabatic Conversion)。将一磁场施加于一磁热材料，并通过诱导熵变从而导致磁热材料吸热或放热。这种磁热效应能够被用来实现制冷及/或制热。
近几年来，很多材料，例如La(Fel-aSia)13、Gd5(Si，Ge)4、Mn(As，Sb)及MnFe(P，As)，已经发展到其居里温度(Curie Temperature，Tc)是在室温或接近室温，其中居里温度是指材料在磁性换热系统中的操作温度。因此，这些材料适合应用于如建筑环境控制、家庭与工业用冰箱及冷冻室，同样也能够应用于自动环境控制。
磁性换热技术的优点是：理论上，磁性换热器相较于气体压缩循环/膨胀系统更能节省能源。此外，因为磁性换热器不需要使用可以破坏大气臭氧层的化学物质如氟氯化碳(CFC)，所以磁性换热器是环保的。
因此，为了能实际利用由该新型磁热材料提供的优点，磁性换热系统正在被发展。如美国专利6,672,772公开的磁性换热器，其主要包括一个泵式再循环系统、一个热交换介质如冷却液、一个充满磁制冷工作材料的颗粒以形成磁热效应的腔室，以及一能够将一磁场施加于该腔室的装置。
然而，还需要进一步的改善使得磁性换热技术的应用能够更为广泛。
【发明内容】
本发明的主要目的在于提供一种磁性换热制品及其制造方法，该磁性换热制品能被可靠制造、且费用低廉。
本发明的上述目的是由独立权利要求的主题解决的，而进一步的有利的改善是通过从属权利要求实现的。
上述目的已由独立权利要求的主题解决，进一步的有益的改进可参照从属权利要求。
为达成上述目的，本发明提供一种磁性换热制品，该制品沿着一第一方向及一垂直于该第一方向的第二方向延伸，并包括有至少一磁热活性相。依据本发明，该制品的平均热传导率是各向异性的。
该制品可被用作一磁性换热系统的磁致冷或磁工作介质，给该制品提供各向异性平均热传导率能够使得在该制品内由于磁热效应产生的热量被各向异性引导至该制品的表面。在该制品与一围绕该制品的冷却介质之间的热交换也可以是各向异性的。
该制品可以被设置于该磁性换热系统中，因此沿垂直于该冷却液流的方向出现最有效的热传送，而沿该冷却液流的方向则出现最小效率的热传送。这种布置能产生较有效的热交换。在该制品内由该磁热效应产生的热量能够被有效地沿着垂直于该冷却液流的方向引导该制品表面，在该制品表面，热量被传送至冷却液并被该冷却介质沿着该冷却液流的方向带离该制品。
该制品沿该冷却液流方向的较差的热传导性能可以阻止最初被引导离开该制品的热量沿着与该冷却液流方向相反的方向传送回该制品内。总之，通过给该制品提供各向异性平均热传导率能够改善该磁性换热制品的冷却效率。
此处，一磁热活性材料被界定为一种能够在磁场条件下发生熵变的材料。例如，该熵变可以是一种铁磁状态到顺磁状态的变化结果。在一温度范围的仅一部分，该磁热活性材料可以出现一拐点(an inflection point)，在该拐点，有关一外加磁场的磁化的二阶导数(the second derivative of magnetization)的符号从正的变化为负的。
此处，一磁热被动材料被界定为一种在磁场条件下不会出现重大熵变的材料。
在一实施例中，该制品沿该第一方向的平均热传导率小于该制品沿该第二方向的热传导率。在操作中，该制品是被设置为沿基本平行于该冷却液流的该第一方向，以产生最有效的热传递。
在一实施例中，该制品包括有一沿该第一方向的第一长度及一沿该第二方向的横截面区域，该横截面区域具有一第二长度，其中沿该制品的第一长度所测得的平均热传导率小于沿该制品的第二长度(亦即在该横截面区域的平面上)所测得的平均热传导率。此外，在操作中，该制品的该第一长度是被设置为基本平行于该第一方向，而该第二方向基本垂直于该冷却介质的液流方向。
该制品的各向异性平均热传导率能够通过很多方法提供，在一些实施例中，该制品进一步包括一磁热被动相，其热传导率大于该磁热活性相的热传导率。
该制品的该各向异性平均热传导率可以通过该制品内的该磁热活性相与该磁热被动相的多种配置方式而生成。该热各向异性可以通过微观各向异性而生成，也就是通过该磁热被动相及/或该磁热活性相的各自的颗粒或微粒的排列而生成，或者宏观地讲，就是通过由该磁热活性相及该磁热被动相的其中一个组成的构件的排列而生成。
在一实施例中，该磁热被动相包括若干个具有平均择优取向的颗粒，择优取向是用来描述制品内这些颗粒的各向异性排列及/或分布。例如：单个的颗粒可以是大致呈球形，因此单个颗粒不具有择优取向。然而，这些球状颗粒可以被排列成一行或多行或行与列的矩阵，因此这些球状颗粒在制品内具有一优选的各向异性排列。
即使该磁热活性相是随机的排列于该制品内，该磁热被动相的热传导率不同于该磁热活性相的热传导率，在这种情况下，这种各向异性排列提供给制品一平均各向异性热传导率。如果该磁热被动相的热传导率大于该磁热活性相的热传导率，那么该制品沿该行的长边方向或者沿该磁热被动相的颗粒的矩阵平面的平均热传导率是大于其沿垂直于该行的长边方向或垂直于该磁热被动相的颗粒的矩阵平面的平均热传导率。整个制品具有一各向异性平均热传导率。
在一实施例中，该磁热被动相包括有若干个颗粒，每一颗粒均具有细长外形，其具有一长边方向及一大致垂直于该长边方向的短边方向。
为了生成微观层面上的热各向异性，该磁热被动相的颗粒可以按择优取向及/或择优组织被排列于该制品内。
择优取向是用来描述制品内这些颗粒的物理排列。择优组织是用来描述排列于该制品内的这些颗粒，这样他们平均具有一择优结晶方向。因此，可能的是颗粒能够具有一择优取向及一择优组织。
当具有一细长外形的颗粒以一择优组织被排列时，该制品沿这些颗粒的长边方向的平均热传导率是高于该制品沿这些颗粒的短边方向的平均热传导率。
通过安排该制品内的该磁热被动相的若干个细长颗粒可以提供一热各向异性制品，因此平均来讲，他们的长边方向基本垂直于该制品的短边方向。该磁热被动相的这些细长颗粒可以被排列在该制品中，因此平均来讲，他们的短边方向基本沿平行于该制品的第一方向延伸。这种配置提供了一具有一平均热传导率的制品，该平均热传导率沿垂直于该第一方向的方向较高，而沿平行于该第一方向的方向较低。
在操作中，排列该制品使得这些颗粒的长边方向是基本朝向垂直于该冷却介质流的方向，而这些颗粒的短边方向是基本朝向平行于该冷却介质流的方向，这种布置阻碍热流沿该冷却介质流的相反方向穿过该制品。
在一实施例中，该磁热活性相包括有若干个按一择优取向排列于该制品中的颗粒，在本发明中，择优取向再次被用作表示该制品内的这些颗粒的各向异性排列。
在另一实施例中，该磁热活性相包括有若干个按一择优组织排列于该制品中的颗粒，而在进一步的实施例中，颗粒还按一择优取向排列。在一实施例中，该磁热活性相包括有若干个颗粒，每一颗粒均具有一细长外形，该细长外形具有一长边方向及一垂直于该长边方向的短边方向，例如，这些颗粒可以是纤维状或平板状。
为了生产一具有微观层面上的热各向异性的制品，可以在该制品中排列该磁热活性相的这些颗粒，使得这些颗粒的长边方向平均来讲基本沿垂直于该制品的第一长度延伸。该磁热活性相的这些颗粒还可以被排列于该制品中，使得这些颗粒的短边方向平均来讲基本上沿平行于该制品的第一长度延伸。
这种排列提供给制品一沿该制品的平行于这些颗粒的长边方向的较高平均热传导率，以及一沿这些颗粒的短边方向的较低平均热传导率。
在一些实施例中，该磁热被动相及该磁热活性相是按一择优取向及/或一择优组织排列于该制品内。这两个相的颗粒可以被密切混合，以提供在微观层面上的热各向异性。
在其它实施例中，仅该磁热活性相具有一择优取向及/或组织或细长颗粒，以提供给该制品一各向异性平均热传导率。该制品可以包括一没有择优组织的磁热被动相，该磁热活性相可以按一择优取向及/或一择优组织分布于该磁热被动相的颗粒之间。可选择地，该磁热活性相可以不按照择优取向及/或择优组织被分布于具有择优取向及/或择优组织的该磁热被动相的颗粒中。该磁热被动相可以提供一矩阵，以将该磁热活性相排列于其中。该制品能被描述成一种复合物。
一磁性换热制品还可以通过排列在微观层面上具有不同热传导率的材料而被提供一各向异性平均热传导率。在一实施例中，该制品包括有若干个基本由该磁热活性相组成的第一层及若干个基本由该磁热被动相组成的第二层，并且第一层与第二层是交替插入。
在一实施例中，该制品包括有磁热活性相以及无实体部分的磁热被动相。从这个角度讲，相是被用来表示一固体，并排除气体及空气。无实体部分是被定义为小于10vol％。
在这个实施例中，平均各向异性热传导率是通过该制品的浓度的各向异性分布而实现的，尤其是，该制品浓度的宏观变化。在一实施例中，平均各向异性热传导率是通过至少一第一层及至少一第二层来实现的，该第一层基本上是由一磁热活性相组成并具有一第一密度，该第二层基本上是由一磁热活性相组成并具有一第二密度，其中该第一密度大于该第二密度。
具有较大密度的第一层比具有较小密度的第二层具有较大的热传导率，因此该制品在垂直于该层平面上的平均热传导率小于该制品在平行于该层平面上的平均热传导率。因此，该制品具有一各向异性平均热传导率。
该至少一第一层与该至少一第二层的密度可以通过控制各自层的孔隙度而被调整至想要的平均值。该至少一第一层可以包括有一第一平均孔隙度，该至少一第二层可以包括有一第二平均孔隙度，该第二平均孔隙度大于该第一平均孔隙度。这就提供了相较于第二层具有较大密度的第一层，以及一具有各向异性平均热传导率的制品。
在进一步的实施例中，该至少一第一层与该至少一第二层是堆叠排列，其中相邻层之间形成相互物理接触。例如，相邻层可以通过一粘着材料层被连接至他们的近邻，或通过烧结相邻层的材料而被直接相互连接。
该第一层与该第二层具有一沿着平行于该制品的第一方向延伸的厚度，以及一沿着该制品的第二方向延伸的横截面区域。每一层都是由各自相的若干个颗粒层或微粒层组成的。
在操作中，排列该制品使得这些层平面的横截面区域大致沿垂直于该冷却液流的方向延伸，而这些层的厚度大致沿平行于该冷却液流的方向延伸。按照该制品的这种布置，为了使得该制品沿该冷却液流方向的平均热传导率是小于该制品沿垂直于该冷却液流方向的平均热传导率，该磁热被动相的热传导率较佳地大于该磁热活性相的热传导率。
在另一实施例中，该制品包括若干个活性层，每一活性层均包括有一磁热活性材料，该磁热活性材料具有一居里温度，其与一相邻层的磁热活性材料的居里温度不同。在进一步的实施例中，每一层的磁热活性材料均沿材料的排列顺序而被选择，目的就是使得居里温度能够从该制品的一端至另一端增高。
该制品包括有具有不同居里温度的若干个磁热活性材料，应用该制品具有这样的优点：采用该制品的热交换器的操作温度范围增大。居里温度翻译为操作温度，由于提供了居里温度的范围，所以该热交换器的操作温度范围也被增大。这就使得该热交换器相较于可能利用具有单一居里温度的磁热活性材料的制品，能够在一较宽的操作温度范围内进行冷却及/或加热，并能够从一起始温度冷却及/或加热至一较小/较大或最低/最高温度。
在进一步的实施例中，该制品进一步包括有至少一具有一热传导率的热障层，该热障层的热传导率小于该磁热活性相的热传导率。
该热障层阻碍热量从位于该热障层一侧的该制品区域传送至位于该热障层另一侧的该制品区域。布置该热障层，以阻碍热量沿冷却介质流的方向传送，因此进一步提高磁热交换的效率。
在进一步的实施例中，该制品包括有若干个沿该制品的第一方向间隔排列的热障层。如果提供若干个具有不同居里温度的活性区，那么该热障层是被排列在相邻的活性区之间。
该磁热活性相可以是Gd、La(Fe1-bSib)13基相、Gd5(Si，Ge)4基相、Mn(As，Sb)基相及MnFe(P，As)基相、Tb-Gd基相、(La，Ca，Pr，Nd，Sr)MnO3基相、Co-Mn-(Si，Ge)基相，以及Pr2(Fe，Co)17基相的其中一个或多个。这些基础成分可以进一步包括一些化学元素，这些化学元素可以部分或全部替代上述已列出的元素。这些相还可以包括一些可以至少部分填隙式容置于该晶体结构内的元素，例如氢。这些相还可以包括一些杂质元素及少量的其它元素，例如氧。
在进一步的实施例中，该磁热活性相的颗粒包括一腐蚀保护套，该腐蚀保护套可以包括一种或多种金属、合金、聚合物、陶瓷或无机化合物。该金属可以是铝、铜或锡，以及该合金可以包括铝、铜或锡的其中一个或多个。一无机的腐蚀保护套可以由磷酸盐，例如磷酸锌提供。该腐蚀保护套可以用来提高该磁热活性相的工作寿命，这是由于在该磁热活性相的工作期间，该腐蚀保护套使得该磁热活性相较变为非磁热活性相的腐蚀、降解速度被减慢，或者甚至是被完全阻止。
该制品可以进一步包括一有效孔隙度，此处，有效孔隙度是被用来描述该制品的孔隙度，该制品的孔隙度具有一在该热交换效率上的可测知效应。
该有效孔隙度包括至少一位于该制品本体内的通道，该通道从该制品的一第一侧延伸至该制品的一第二侧。该孔隙度可以在10vol％至60vol％的范围内。
该有效孔隙度可以以一系列互连通道的形式提供，该通道相互交叉，在该制品的本体内形成一骨架型结构的中空网络，然后该热交换液体或冷却液能够穿过该中空网络从该制品的一侧流至另一侧。
可以通过松散地压制该粉剂或在松散地压制该粉剂之后烧结以形成一个密度低于100％的本体从而提供该有效孔隙度，这样空余的容积就提供了一可供该热交换介质流动穿过的互连的中空网络。
制品的这些实施例具有能够增加该制品表面积的优点，该冷却液是与内表面接触，该内表面就是指位于该制品的本体内以提供密度的通道表面，同样该冷却液也与该制品的整个外表面接触。因此，该制品与该热交换液体之间的该接触面积增加，所以可以进一步提高该磁热交换的效率。
该制品可以进一步包括至少一通道，该通道可以以一被该制品包围的通孔的形式被提供，或者以一位于该制品的外表面上的通道的形式被提供。一个或多个通道具有增加该制品表面积的优点，其能够进一步改善该制品与该冷却液之间的热交换效率。例如，该通道可以借助挤压或型材辊压的方式形成。
在进一步的实施例中，该通道是被用来引导该冷却液流，该通道的位置是根据使用该制品的该换热系统的设计而决定。为提高热交换效率，该通道可被用来导引该冷却液流，使其紊乱减少、或最佳地达到最小。
该制品可以是热交换器、冷却系统、应用于建筑或车辆尤其是机动车上的空气调节装置、或者应用于建筑或机动车上的环境控制装置的一个构件，该环境控制装置通过改变该冷却液体或热交换介质的流动方向可以在冬天被用作一加热器，而在夏天被用作一制冷器。这对于机动车或其它车辆而言是特别有利的，因为车箱内可供容纳该环境控制装置的可利用空间会受限于汽车设计。
该制品还可以包括一外保护套，该外保护套可以包括金属、合金或聚合物，为了使得该外保护套能够在该制品的使用寿命期间并在热交换介质中保持化学及机械的稳定性，可以选择该外保护套的材料。如果该外套是应用于已完成的制品上，该外套是不会遇到例如烧结或该制品的工作期间的高温。在本案中，可以使用具有相对较低的分解温度或熔化温度的聚合物。
该热交换介质可以包括乙醇或乙二醇，或水、乙醇或乙二醇的的混合物，或一具有高热传导率的可选择性的材料，以提高该热交换介质与该制品之间的热交换效率。该热交换介质可以是对该矩阵中的该磁热活性材料及/或该磁热被动材料具有腐蚀性的，因此可以利用该附加的外保护套提供额外的保护。
依据这些实施例的其中一个，该制品可以被用作热交换器、制冷系统、环境控制装置、空气调节装置、以及工业、商业或家用冰箱的一个构件。排列该制品，使得该制品的该第一方向被排列为大致平行于操作期间的热流方向。
本发明还提供了制造磁性换热制品的方法，在一实施例中，提供了一磁热活性相及一包括有若干个微粒的磁热被动相，组装并压制该磁热活性相及该磁热被动相以形成一制品，从而使得至少该磁热被动相的若干个颗粒平均产生择优取向，亦即物理排列。
在一实施例中，提供了一磁热活性相的前驱物及一包括有若干个微粒的磁热被动相，组装并压制该磁热活性相的前驱物及该磁热被动相以形成一制品，从而使得该磁热被动相的若干个颗粒产生择优取向。在这个实施例中，通过反应烧结该制品以形成来自于该前驱物的磁热活性相。
因为该磁热被动相的这些颗粒的热传导率在沿颗粒的长边方向上是高于其沿短边方向上，所以由于该磁热被动相的该择优取向而使得制品被提供了一各向异性热传导率。如先前讨论的内容，平均来讲，这些颗粒还可以具有结晶取向的择优组织。
该择优取向可以是至少部分通过压制工艺而产生，或者可以是部分或全部在一发生于压制之前或之后的单个方法步骤中产生。
在一实施例中，执行该压制，以诱导产生至少该磁热被动相的颗粒及/或至少该磁热活性相的颗粒的择优取向。
在一实施例中，至少该磁热被动相的若干个颗粒的平均择优取向是至少部分通过施加一磁场而产生的。当该磁热被动相是铁磁体时，例如包括铁或硅铁，可以使用这种方法。
如果该磁热活性相是处于铁磁状态，还可以利用一磁场以提供该磁热活性相的颗粒的一择优取向。如果该磁热活性相是在低于其居里温度的一温度下的铁磁体，则可以在低于该磁热活性相的居里温度的温度下施加该磁场，以磁排列这些微粒。
可以在实行压制之前施加该磁场，从而提供该磁热被动相及/或该磁热活性相的微粒的择优取向，而在压制期间及已压制的制品中则保持这种择优取向。
可以执行该压制，以在至少该磁热被动相中诱导生成一择优组织。如果该磁热被动相的微粒具有各向异性尺寸，可以通过调整该压制方向而执行该压制，因此该压制方向是大致垂直于该颗粒的长边方向，或者如果是板状颗粒的话，该压制方向是基本垂直于该平板的面积。在实行该压制之前，还可以通过沿垂直于该压制方向的方向震动该粉剂而提供该择优取向的角度。这就促使板状颗粒在压制前转变为一层状结构。
执行压制使得该磁热被动相的颗粒大致朝向垂直于该制品第一方向的他们的长边方向，这就形成一制品，其具有一在垂直于该第一方向的方向上的较高平均热传导率，以及一在该第一方向上的较低平均热传导率。
在一实施例中，该磁热被动相及/或该磁热活性相的颗粒的平均择优取向至少部分是通过压制后该制品的机械变形而形成的，该机械变形可以是通过辊压、型锻、冲压成形及挤压中的一种或多种而实现的。
在一实施例中，通过将该磁热活性相及该磁热被动相相互密切混合而组合该磁热活性相及该磁热被动相，这种方法生产出一种具有在微观层面上的各向异性热传导率的制品。
在进一步的实施例中，通过可选择性地排列基本由该磁热活性相组成的层及与该层交叠并基本由该磁热被动相组成的层以组合该磁热活性相及该磁热被动相。这种方法生产出一种具有在宏观层面上的各向异性平均热传导率的制品。
在一实施例中，还有润滑剂、粘合剂及分散剂的其中一个或多个被添加至该组合的磁热活性相及磁热被动相中，这些添加剂有助于增加该制品的密度。
可以通过辊压或挤压中的一种或多种压制该组合的磁热活性相及磁热被动相，辊压可以用来生产一很长长度的制品，其中沿该制品长度并越过其宽度的该热传导率是大于穿过其厚度的热传导率。这种制品能够以薄片叠置的方式被布置。挤压可以用来生产一制品，其中越过该制品宽度的该热传导率是大于沿其长度的热传导率，因为该磁热被动相的长边方向是基本垂直于该制品的长度。
在进一步的实施例中，压制期间加热该制品。利用热处理可以进一步压紧该制品，而且将颗粒烧结在一起。如果使用前驱物，则在选择条件下执行该热处理，这样就从该前驱物形成该磁热活性相。
在压制期间的热处理还可以用来进一步提高颗粒的组织程度，这应归于颗粒的重新取向及颗粒沿优选方向(更有利地沿颗粒的长边方向)的成长。
在进一步的实施例中，在压制期间施加一磁场，以使得该磁热被动相及/或该磁热活性相的颗粒具有磁取向，这样平均来讲，他们的长边方向是基本垂直于该制品的第一方向。也可以同时应用加热。当该磁热被动相包括一软磁材料例如铁或硅铁，或者是当该磁热活性相已经形成并在挤压工艺期间是铁磁体时，可以使用这种方法。
还提供了一种不具有磁热被动相但具有一平均各向异性热传导率的制品的制造方法。在这种方法中，提供至少一基本由一磁热活性相组成并具有第一密度的第一板片，以及提供至少一基本由一磁热活性相组成并具有一第二密度的第二板片。该第一板片的第一密度大于该第二板片的第二密度，该第一板片及该第二板片是以叠置的方式排列以提供一磁性换热制品。
该第一板片与该第二板片是由于他们不同的密度而具有不同的平均热传导率，一较高的密度提供了一较高的平均热传导率，因此沿着叠置方向(亦即垂直于该板片方向)的该平均热传导率低于沿着该板片平面的平均热传导率。
在一实施例中，排列该第一板片及该第二板片使得他们相互物理接触。
在进一步的实施例中，该第一板片包括有一第一孔隙度，以及该第二板片包括有一第二孔隙度，该第二孔隙度大于该第一孔隙度，这就使得该第一板片比该第二板片具有较大的密度。
该第一板片及/或该第二板片可以通过压制一磁热活性相的微粒或一磁热被动相的前驱物而形成。
调节该压制条件，使得该第一板片相较于该第二板片产生一较低的孔隙度。例如，通过增加该压制的压力、以及如果有使用加热的话、增加该压制的温度能够降低该孔隙度并提高该板片的密度。相反地，通过降低该压制的压力、以及如果有使用加热的话、降低该压制的温度能够提高该孔隙度并降低该板片的密度。
在进一步的实施例中，提供了若干个第一板片及若干个第二板片，这些第一板片与这些第二板片是沿该制品的叠置方向相互交替插入。生产的该制品具有多层或分层结构。
在压制该制品后或已生产出该制品之后，还可以将一外保护套应用至该制品。在浸渍、喷涂或电镀中可以应用该外保护套。
【附图说明】
图1为本发明磁性换热制品的侧视图。
图2为图1所示制品的横截面图。
图3为根据本发明第一实施例的具有微观结构的磁性换热制品的横截面图。
图4为根据本发明第二实施例的具有微观结构的磁性换热制品的横截面图。
图5为根据本发明第三实施例的具有微观结构的磁性换热制品的横截面图。
图6为根据本发明第四实施例的具有微观结构的磁性换热制品的横截面图。
图7为根据本发明第五实施例的具有微观结构的磁性换热制品的横截面图。
【具体实施方式】
图1是磁性换热制品1的侧视图，其中该磁性换热制品1包括一磁热活性相(a magnetocalorically active phase)2，该磁热活性相2基本上是由居里温度为20℃的La(Fe1-a-bCoaSib)13基相组成。该制品1提供了一磁性换热系统(未配图)的磁致冷工作部件，该磁性换热系统进一步包括一泵式再循环系统、一热交换介质如冷却液，以及一能够将一磁场施加于该腔室的装置。
该制品1具有一第一长度l，以及一大致垂直于该第一长度l延伸的第二长度b。在图1中利用箭头3来表示冷却液流方向，但冷却液可以沿箭头3所示的方向及与其相反方向流动，这需要根据换热系统是用来提供制冷还是制热而定。在操作时，制品1的第一长度1是被设置为沿着冷却液流方向3延伸，而其第二长度b是被设置为基本上垂直于冷却液流方向3延伸。在图1中，冷却液的方向是从上到下。在制品1的外表面还设置有若干个通道4，这些通道4沿着冷却液流方向3延伸，并能够增加制品1的表面积，从而提高从制品1到冷却液的热传送的效能。
依据本发明，制品1具有一各向异性平均热传导率(anisotropic averagethermal conductivity)，尤其是，沿冷却液流3的方向的制品1的平均热传导率低于沿垂直于冷却液流3的方向的制品1的平均热传导率，箭头5用来表示垂直于冷却液流3的方向，而制品1的第二长度b也是沿着该箭头5的方向延伸。
这种配置使得由制品1内的磁热活性相2产生的磁致热(magnetocaloricallyinduced heat)能够沿着箭头5的方向被有效传导至制品1的外表面6，并从制品1的外表面6传导至冷却液，与此同时阻止制品1内的磁致热沿着与冷却液流方向3相反的方向传导。这就阻止了制品1内的一种内部短路型式，在该制品1内，被冷却液从冷端7携带至热端8的热量能完全被制品1本身传导至冷端7。
图2是图1所示制品的横截面图，图2的横截面图表示出制品1具有一个层结构并包括有三个活性区(three active phases)9、10、11，每一活性区包括有一磁热活性相2，每一活性区9、10、11的磁热活性相均具有不同的居里温度(Tc)，因此每一活性区的居里温度(Tc)沿着冷却液流方向3升高。活性区9、10、11之间均被一热障层12分隔，而且该热障层12能进一步阻止制品1内相邻活性区9、10、11之间的热传导。
每一活性区9、10、11进一步包括一磁热被动相(a magnetocaloricallypassive phase)13，该磁热被动相13的热传导率比磁热活性相2的热传导率大。制品1的各向异性平均热传导率是根据在层结构中设置的颗粒(grain)14而定。层结构的微观结构如图3及图5所示，其宏观结构如图2及图4所示，而由两种微观结构相给合而组成的层结构也可以被使用。
在图3所示的实施例中，磁热被动相13包括若干个具有大致呈平板状外形的颗粒14。平板状颗粒14具有一长边方向(a long direction)15及一大致垂直于该长边方向15的短边方向(a short direction)16。这些平板状颗粒14排列于制品1内，这样基本上长边方向15会沿平行于该制品1的第二长度b的方向延伸，并大致垂直于冷却液流方向3。颗粒14的短边方向16则基本上大致平行于制品1的第一长度1，并且平行于冷却液流方向3。
在该制品1内排列该磁热被动相13的这些颗粒14，使得这些颗粒具有一择优取向(a preferred orientation)及/或择优组织(preferred texture)。择优取向用来表示颗粒的物理排列，而择优组织用来表示颗粒的结晶方向。由于该择优取向及/或择优组织，制品1在垂直于该冷却液流方向3的方向上的平均热传导率高于制品1在平行于该冷却液流方向3的方向上的平均热传导率。
在这个实施例中，磁热活性相2的颗粒17相较于磁热被动相13的颗粒14是大致呈等方向性的。磁热活性相2的颗粒17分布于磁热被动相13的这些颗粒14当中，磁热被动相13可以提供制品1的矩阵，并起到粘结磁热活性相2的颗粒17的作用。图3所示的实施例提供了一种制品1，从微观角度来讲，由于分布有磁热被动相13的颗粒14，从而使得该制品1具有等向性平均热传导率。
在图4所示的第二实施例中，磁热被动相13的颗粒14也具有大致呈平板状的外形。这些颗粒14是按择优取向排列于该制品1中，因此颗粒14的长边方向大致沿平行于该制品1的第二长度b的方向延伸，并大致垂直于冷却液流方向3。
在图4的第二实施例中，与图2的实施例一样，制品1的各向异性热传导率是由一层结构提供，在该层结构中，基本上由磁热被动相13组成的层19是插入在由磁热活性相2组成的层18之间。在图4所示的实施例中，宏观的提供了制品1的各向异性热传导率。
尽管能够提供许多层，但在图4中仅表示出一个夹置于磁热活性相2的两个层18之间的磁热被动相13的层19。层18、19的多层结构是沿着制品1的第一长度l的方向建立。
磁热被动相13可以是金属，而在其它实施例中，可以是磁性。磁性的磁热被动相13具有颗粒14能够按磁性对齐以产生择优取向的优点。
制品1还可以包括一外保护套20，以保护制品1，尤其是保护磁热活性相2免受环境及冷却液的腐蚀。
可以通过密切混合磁热活性相2及磁热被动相13的粉剂并压制(compacting)该混合物而制造图3的制品1。磁热被动相13的颗粒14的择优取向至少部分是因为在压缩粉剂混合物的模具内的粉剂产生沉淀而出现。颗粒14的择优取向还可能由压制过程(compactionprocess)引起。施加于压制过程中的压力方向通常垂直于平板状颗粒14的长边方向15，这样就能够促进平板状颗粒14沿垂直于压制方向的长边方向展开。此外，平板状颗粒14可以在另一个颗粒上滑过，从而提高择优取向的程度。
择优取向的程度还可以通过在压制过程中加热而提高，加热可以促进颗粒烧结，使得这种已被给予优先生长方向的颗粒能够进一步提高平板状颗粒的各向异性及择优取向的程度。
颗粒的择优取向至少部分还可以由发生于压制前或压制后的对准过程(alignment processes)产生，择优取向还可以与压制过程分开而被充分完成。
在另外的实施例中，可以通过磁性材料并施加磁场而提供磁热被动相，所施加的磁场是为了诱导在制品1内沿理想方向择优取向。磁场可以在压制之前及/或压制期间被施加。此外，在施加磁场的同时，也可以应用热处理。
制品1也可以通过反应烧结(reaction sintering)而制造。在本实施例中，提供了磁热活性相的前体。该前体是由大量的非磁热活性相组成，当他们相互反应时产生磁热活性相。从微观角度来讲，该前体可以与磁热被动相密切混合，以形成各向异性热传导制品。磁热活性相的前体也可以作为类似于图4所示的宏观层结构中的不太引人注意的层。在压制之前或期间，加热制品以使得前体反应烧结并形成磁热活性相。
磁热被动相的择优取向也可以通过其它现有的方法完成，例如：磁热被动相能够经受辊压处理(a rolling treatment)或可以作为一具有择优取向的薄层。
如果提供一外保护套，该外保护套可以在压制及任何热处理工艺之后应用于该制品。该外保护套可以应用在浸渍(dipping)、喷涂(spraying)或电镀(electroplating)中。
在如图5所示的实施例中，磁热活性相2还包括具有细长型的颗粒21，仅为了举例说明，磁热活性相2的颗粒21被涂上黑色阴影，而磁热被动相13的颗粒14则被保留为无阴影。在这个实施例中，磁热活性相2还依择优取向排列于该制品1内，因此颗粒21的长边方向22沿着大致垂直于该冷却液流的方向3延伸，而颗粒21的短边方向23则沿着该冷却液流的方向3延伸。
图6举例说明了一依据第四实施例的制品1，该制品用作磁性换热系统的工件。
该第四实施例的制品1包括一磁热活性相2的若干个颗粒17及一磁热被动相13的若干个颗粒14。平均来说，每一颗粒17具有大致等方向性的形状。在本实施例中，由于磁热被动相13的等方向性形状颗粒(the isotropically-shapedgrains)14的择优取向，制品1具有各向异性热传导率。
磁热被动相13的大致呈球状的颗粒14包括一铁磁材料(a ferromagneticmaterial)，本案为铁。颗粒14被排列为若干个行或链(rows or chains)24，行或链24具有沿大致平行于该第二方向5且垂直于该制品1的冷却液流方向3延伸的长边方向。这些链24排列成一系列的沿着堆叠方向28层叠而成的层结构，其中堆叠方向28是平行于冷却液流的方向3。磁热活性相2的颗粒17排列于磁热被动相13的链24之间，并且磁热活性相2的颗粒17还具有择优取向的程度。磁热活性相2的择优取向是由于在磁热被动相13中进行择优取向的预成型时产生的。
磁热被动相13的热传导率大于磁热活性相2的热传导率，因此制品1具有平均的各向异性热传导率。特别是，制品1沿第二方向5的热传导率大于其沿冷却液流方向3的热传导率。
图6所示的第四实施例的制品1是通过密切混合磁热活性相2和磁热被动相13的微粒，并将其放置于压制容器中，例如模具。在第二方向5上施加磁场，能够引起磁热被动相13的铁磁微粒沿着施加磁场的方向相互对齐，以产生若干个链24。
由于磁热被动相13的微粒的排列链24在预成型时限制制品1内磁热活性相2的微粒移动，从而发生磁热活性相2的颗粒的择优取向。
在另外的实施例中，磁热活性相2是低于居里温度的铁磁材料。因此，如果将磁场施加于低于磁热活性相2的居里温度的粉剂混合物，也能够实现沿所施加磁场的方向的磁热活性相2的微粒的择优取向。
图7举例说明了一依据第五实施例的制品1’，该制品1’用作磁性换热系统的工件。
第五实施例的制品1’基本是由一个或多个磁热活性相2组成的，第五实施例的制品1’不会受到磁热被动相的约束，在本实施例中，制品1’的各向异性平均热传导率是由制品1’密度的各向异性分布(anisotropic distribution)，以及特别是由制品1’孔隙度(porosity)的各向异性分布而提供的。
第五实施例的制品1’包括若干个层，在图7中表示出了其中五个层。三个第一层25具有一低孔隙度，两个分别排列于相邻的第一层25之间的第二层26具有一比第一层25的孔隙度较高的孔隙度。在图7所示的实施例中，用黑色阴影区域表示孔隙(pores)27。
孔隙的热传导率比磁热活性相的热传导率低，因此第二层26的热传导率低于第一层25的热传导率。这就使得制品1’在沿着冷却液流方向3并从制品的一端至另一端测量的平均热传导率是小于沿着第二方向5并从制品1’的一侧面至另一侧面测量的平均热传导率。
第五实施例的多层(multilayer)或层压(laminated)制品1’可以通过将若干个层不同密度或不同孔隙度的层堆叠在一起而形成。特别地，具有高密度的第一层25与具有低密度的第二层26是交替叠置的。层25和26是沿着堆叠方向28直接叠置在另一个层的上面，因此每一层均是直接的物理式的接触。层25和26可以借助粘着剂被固定地附着于他们的相邻层上。
制作第五实施例的制品1’时，需首先制造若干个具有第一密度的板状或薄片状第一层25，并制造具有比第一密度低的第二密度的若干个板状(plates)或薄片状(foils)第二层26。
第一板片25和第二板片26是交替堆叠在另一个的上方，以将每一板25、26连接在下面的板上从而形成制品1’。
板片或薄片25、26可以通过压制磁热活性相的微粒而制成，板和薄片的密度能够通过调整压制的条件而调节。例如，压制的压力，以及如果使用热处理的话，可以通过提高热处理的温度及时间以实现板或薄片的较高密度。
第五实施例的制品1’还可以进一步包括一外保护套、热障层及腐蚀保护套，以覆盖如前面实施例中描述的磁热活性相的颗粒。
参考标号
1磁性换热制品
2磁热活性相
3冷却液流方向
4通道
5第二方向
6制品的外表面
7制品的冷端
8制品的热端
9第一活性区
10第二活性区
11第三活性区
12热障层
13磁热被动相
14磁热被动相的颗粒
15颗粒的长边方向
16颗粒的短边方向
17磁热活性相的颗粒
18磁热活性相的层
19磁热被动相的层
20外保护套
21磁热活性相的颗粒
22颗粒的长边方向
23颗粒的短边方向
24链
25第一层
26第二层
27孔隙
28堆叠方向
Claims (64)
1.一种磁性换热制品(1)，沿着一第一方向(3)及一垂直于该第一方向(3)的第二方向(5)延伸，该制品(1)包括有至少一磁热活性相(2)，其特征在于：该制品(1)的平均热传导率是各向异性的。
2.如权利要求1所述的磁性换热制品，其特征在于：该制品(1)沿该第一方向(3)的平均热传导率小于该制品(1)沿该第二方向(5)的热传导率。
3.如权利要求1或2所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该制品(1)包括有一沿该第一方向(3)的第一长度及一沿该第二方向(5)的横截面区域，该横截面区域具有一第二长度，其中在该制品(1)的第一长度上测得的平均热传导率小于在该制品的第二长度上测得的平均热传导率。
4.如权利要求1至3的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该制品(1)进一步包括有一磁热被动相(13)，该磁热被动相(13)的热传导率大于该磁热活性相(2)的热传导率。
5.如权利要求4所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热被动相(13)包括有若干个具有择优取向的颗粒(14)。
6.如权利要求4或5所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热被动相(13)的这些颗粒(14)包括有一具有一长边方向(15)及一垂直于该长边方向(15)的短边方向(16)的细长外形。
7.如权利要求4至6的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热被动相(13)的这些颗粒(14)是按一择优组织排列在该制品(1)中。
8.如权利要求4至7的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热被动相(13)的这些颗粒(14)排列于该制品(1)中，并使得这些颗粒的长边方向(15)沿垂直于该制品(1)的第一方向(3)延伸。
9.如权利要求5至8的其中一项所述的所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热被动相(13)的这些颗粒(14)排列于该制品(1)中，并使得这些颗粒的短边方向(16)沿平行于该制品(1)的第一方向(3)延伸。
10.如权利要求1至9的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热活性相(2)包括有若干个按一择优取向排列于该制品(1)中的颗粒(17)。
11.如权利要求10所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热活性相(2)的这些颗粒(17)具有一择优组织。
12.如权利要求10或11所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热活性相(2)包括有若干个颗粒(21)，每一颗粒均具有一细长外形，该细长外形具有一长边方向(22)及一垂直于该长边方向(22)的短边方向(23)。
13.如权利要求10至12的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热活性相(2)的这些颗粒(21)排列于该制品(1)中，并使得颗粒(21)的长边方向(22)沿垂直于该制品(1)的第一方向(3)延伸。
14.如权利要求10至13的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热活性相(2)的这些颗粒(21)排列于该制品(1)中，并使得颗粒(21)的短边方向(23)沿平行于该制品(1)的第一方向延伸。
15.如权利要求10至14的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热活性相(2)的这些颗粒(21)进一步包括有一腐蚀保护套。
16.如权利要求15所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该腐蚀保护套包含有一金属、一合金、一聚合物、一陶瓷或一无机化合物。
17.如权利要求15所述的磁性换热制品，其特征在于：该腐蚀保护套包含有铝、铜、锡或磷酸盐。
18.如权利要求1至17的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该制品(1)包括有若干个基本由该磁热活性相(2)组成的第一层(18)及若干个基本由该磁热被动相(13)组成的第二层(19)，并且第一层与第二层相互交替插入。
19.如权利要求1至3或10至18的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该制品(1)包括有至少一基本由该磁热活性相(2)组成并具有第一密度的第一层(25)及至少一基本由该磁热活性相(2)组成并具有第二密度的第二层(26)，其中该第一密度大于该第二密度。
20.如权利要求19所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该至少一第一层(25)包括有一第一平均孔隙度，而该至少一第二层(26)包括有一第二平均孔隙度，其中该第二平均孔隙度大于该第一平均孔隙度。
21.如权利要求18至20的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该至少一第一层(25)与该至少一第二层(26)层叠排列，其中相邻层之间形成相互的物理接触。
22.如权利要求18至21的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该第一层(18、25)与该第二层(19、26)具有一沿着平行于该制品(1)的第一方向(3)延伸的厚度，以及一沿着该制品(1)的第二方向(5)延伸的横截面区域。
23.如权利要求1至22的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该制品(1)包括有两个或多个沿着该第一方向(3)排列的活性区(9、10、11)，每一活性区(9、10、11)包括一具有不同居里温度的磁热活性相(2)。
24.如权利要求23所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该活性区(9、10、11)的居里温度沿着该制品(1)的第一方向升高。
25.如权利要求1至24的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该制品(1)进一步包括有至少一热障层(12)，该热障层(12)的热传导率小于该磁热活性相(2)的热传导率。
26.如权利要求25所述的磁性换热制品，其特征在于：该制品(1)包括有若干个沿该制品(1)的第一方向(3)间隔排列的热障层(12)。
27.如权利要求25或26所述的磁性换热制品，其特征在于：在相邻的活性区(9、10、11)之间排列有一热障层(12)。
28.如权利要求1至27的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热活性相(2)是Gd、La(Fe1-bSib)13基相、Gd5(Si，Ge)4基相、Mn(As，Sb)基相及MnFe(P，As)基相、Tb-Gd基相、(La，Ca，Pr，Nd，Sr)MnO3基相、Co-Mn-(Si，Ge)基相，以及Pr2(Fe，Co)17基相的其中一种或多种。
29.如权利要求1至28的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热被动相(13)包括Al，Cu，Ti，Mg，Zn，Sn，Bi及Pb中的其中一种或多种元素。
30.如权利要求1至29的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该磁热被动相(13)包括一软磁材料。
31.如权利要求30所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该软磁材料包括Fe，FeSi，Co及Ni中的其中一种或多种。
32.如权利要求1至31的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该制品(1)进一步包括有至少一位于一表面(6)上的通道(4)。
33.如权利要求32所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该通道(4)用来引导一热交换介质流。
34.如权利要求1至33的其中一项所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该制品进一步包括一外保护套(20)。
35.如权利要求34所述的磁性换热制品(1)，其特征在于：该外保护套(20)包括一聚合物或一金属或一合金。
36.利用如权利要求1至35的其中一项所述的该磁性换热制品(1)作为一热交换器、一制冷系统、一环境控制装置、一空气调节装置、以及一工业、商业或家用冰箱的一个构件。
37.利用如权利要求1至35的其中一项所述的该磁性换热制品(1)作为一热交换器、一制冷系统、一环境控制装置、一空气调节装置、以及一工业、商业或家用冰箱的一个构件，其中该制品(1)被设置为使得该制品(1)的该第一方向(3)大致平行于操作期间的热流方向。
38.一种换热系统，包括一如权利要求1至35的其中一项所述的磁性换热制品(1)。
39.一种磁性换热制品(1)的制造方法，包括：
提供一磁热活性相(2)或者一磁热活性相的前驱物；
提供一磁热被动相(13)，包括有若干个颗粒(14)；
组装该磁热活性相(2)或者磁热活性相的该前驱物与该磁热被动相(13)；
压制该磁热活性相(2)或者磁热活性相的该前驱物与该磁热被动相(13)，以形成一制品(1)；以及
产生该磁热被动相(13)的这些颗粒(14)的一平均择优取向。
40.如权利要求39所述的方法，其特征在于：执行压制，使得该磁热被动相(13)的颗粒(14)形成择优取向。
41.如权利要求39或40所述的方法，其特征在于：执行压制，使得该磁热活性相(2)的颗粒(17)形成择优取向。
42.如权利要求39至41的其中一项所述的方法，其特征在于：该磁热被动相(13)的颗粒(14)及/或该磁热活性相(2)的颗粒(17)的平均择优取向至少部分是通过施加一磁场而产生的。
43.如权利要求42所述的方法，其特征在于：在执行该压制之前，施加该磁场。
44.如权利要求42或43所述的方法，其特征在于：在低于该磁热活性相的居里温度的一温度，施加该磁场。
45.如权利要求39至44的其中一项所述的方法，其特征在于：该磁热被动相(13)的颗粒具有平均各向异性尺寸，执行该压制使得该磁热被动相(13)的颗粒(14)以沿垂直于该制品(1)的第一方向(3)的长边方向(15)定位。
46.如权利要求39所述的方法，其特征在于：该磁热被动相(13)的这些颗粒(14)的平均择优取向至少部分是通过该压制后制品的机械变形而产生的。
47.如权利要求46所述的方法，其特征在于：该机械变形是通过辊压、型锻、冲压成形及挤压中的一种或多种而实现的。
48.如权利要求39至47的其中一项所述的方法，其特征在于：通过将该磁热活性相(2)与该磁热被动相(13)互相密切混合而组合该磁热活性相(2)与该磁热被动相(13)。
49.如权利要求39至48的其中一项所述的方法，其特征在于通过交替地排列基本上由该磁热活性相(2)组成的层(18)及基本上由该磁热被动相(13)组成的层(19)而组合该磁热活性相(2)与该磁热被动相(13)。
50.如权利要求39至49的其中一项所述的方法，其特征在于：该磁热活性相(2)与该磁热被动相(13)是通过辊压及冲压中的其中一种而被压制的。
51.如权利要求39至50的其中一项所述的方法，其特征在于：在压制期间施加一磁场，以致该磁热被动相(13)的颗粒(14)具有磁取向，因此平均起来他们的长边方向(15)是被确定为基本垂直于该制品(1)的该第一方向(3)。
52.如权利要求39至51的其中一项所述的方法，其特征在于：在压制期间施加一磁场，以致该磁热活性相(2)的颗粒(17)具有磁取向，因此平均起来他们的长边方向(15)是被确定为基本垂直于该制品(1)的该第一方向(3)。
53.一种磁性换热制品(1)的制造方法，包括：
提供至少一第一板片(25)，其基本由一磁热活性相(2)组成并具有一第一密度；
提供至少一第二板片(26)，其基本由一磁热活性相(2)组成并具有一第二密度，该第一板片的该第一密度是大于该第二板片的该第二密度；以及
以层叠的方式排列该第一板片(25)及该第二板片(26)。
54.如权利要求53所述的方法，其特征在于：排列该第一板片(25)及该第二板片(26)使得他们能够互相物理接触。
55.如权利要求53或54所述的方法，其特征在于：该第一板片(25)包括有一第一孔隙度，以及该第二板片(26)包括有一第二孔隙度，该第二孔隙度大于该第一孔隙度。
56.如权利要求53至55的其中一项所述的方法，其特征在于：该第一板片(25)是通过压制一磁热活性相(2)或一磁热活性相的前驱物的微粒而产生的。
57.如权利要求53至56的其中一项所述的方法，其特征在于：该第二板片(26)是通过压制一磁热活性相(2)或一磁热活性相的前驱物的微粒而产生的。
58.如权利要求53至57的其中一项所述的方法，其特征在于：调节该压制的条件，以使得在该第一板片(25)上的孔隙度低于在该第二板片(26)上的孔隙度。
59.如权利要求53至58的其中一项所述的方法，其特征在于：提供若干个第一板片(25)及若干个第二板片(26)，他们按照该制品(1)的一叠置方向(28)被相互交替插入。
60.如权利要求39至59的其中一项所述的方法，其特征在于：在已组合的磁热活性相(2)及/或磁热被动相(13)中添加一润滑剂、一有机粘合剂及一分散剂中的其中一个或多个。
61.如权利要求39至60的其中一项所述的方法，其特征在于：在压制期间加热该制品(1)。
62.如权利要求39至61的其中一项所述的方法，其特征在于：加热该制品(1)以形成来自于该前驱物的该磁热活性相(2)。
63.如权利要求39所述的方法，其特征在于：该方法进一步包括有：将一外保护套(20)应用至该制品(1)。
64.如权利要求39所述的方法，其特征在于：在浸渍、喷涂或电镀中应用该外保护套(20)。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20100721 |