CN101600671A - 氮化铝烧结体及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种高纯度氮化铝烧结体，其在氮化铝烧结体制造时，有效地除去原料粉末中所含的氧化物，且通过原料粉末中所含的氧化物与烧结助剂反应来防止生成的复合氧化物残留在氮化铝烧结体中。一种氮化铝烧结体，其除去附着氧的残留氧浓度为350ppm以下。
Description
技术领域
本发明涉及一种高纯度氮化铝烧结体及其制造方法。
背景技术
将使用氮化物半导体的蓝色发光二极管的开发作为契机，对发光二极管的性能提高的要求正急速增加。现在，作为使蓝色系的光发光的发光二极管或半导体激光材料优选使用氮化镓(GaN)，但重要的是即便在GaN元件中也要进一步提高其性能。
通常为了得到具有发光功率高，发光波长的色散小的优异的元件性能的氮化物半导体元件，寻求构成元件的氮化物结晶本身的高品质化是重要的。以往，氮化物半导体元件是通过在蓝宝石(sapphire)等的单晶基板上使氮化物结晶异质外延生长(Heteroepitaxial Growth)等形成氮化物晶体来制造。为了形成高品质的氮化物结晶，为了抑制氮化物结晶的结晶缺陷，而需要缓和基板与氮化物结晶的晶格不匹配。作为缓和基板与氮化物结晶的晶格不匹配的方法，已知有在蓝宝石等的基板上形成成为缓冲层的氮化铝单晶膜，并在其上形成成为半导体元件的氮化物结晶的方法。
作为成为缓冲层的氮化铝单晶膜的制造技术，优选升华法(非专利文献1，2)。升华法是将原料在高温下升华，在低温部使结晶再析出的生长法。可是原料的纯度低时，杂质也升华，所得的单晶膜也成为低品质的，在其上形成的成为半导体元件的氮化物结晶的品质也降低。为此，作为升华法的原料，期望高纯度的氮化铝。
氮化铝中在表面不可避免的形成氧化物层(氧化铝成分)。这种氧化铝成分也另外成为利用升华法的单晶膜品质降低的原因。因此，使用表面积大的氮化铝粉末作为升华法的原料未必是合适的。
另一方面，氮化铝烧结体与同重量的粉末相比，表面积小，因此表面氧化物量也少。因此，作为利用升华法的单晶育成原料使用氮化铝烧结体已被研究。
并不是意图使用利用升华法得到的单晶育成原料，不过已知有各种高纯度氮化铝烧结体(例如专利文献1～3)。可是，高纯度氮化铝烧结体中多数情况下包含来自烧结助剂的氧化物。即，成为原料的氮化铝粉末中、或者粉末表面的铝氧化物与烧结助剂形成复合氧化物，且所述复合氧化物析出在氮化铝晶界，在烧结体中含有构成该复合氧化物的氧、金属成分等。例如专利文献1中，记载有氧浓度为0.05重量％、稀土类金属浓度为240ppm的氮化铝烧结体，专利文献2记载有氧浓度为300ppm、稀土类金属浓度为50ppm的氮化铝烧结体，以及氧浓度为500ppm、稀土类金属浓度为0.01ppm的氮化铝烧结体，专利文献3记载有氧浓度为300ppm、稀土类金属浓度为50ppm的氮化铝烧结体。
这种氧、金属成分也成为利用升华法得到的单晶膜品质降低的原因。因此，将高纯度氮化铝烧结体作为利用升华法的单晶育成原料使用时，需要降低来自烧结助剂的复合氧化物量。
专利文献1：日本特开昭63-25278号公报
专利文献2：日本特许第2856734号
专利文献3：日本特许第2829247号
非专利文献1：G.A.Slack and T.F.McNelly，“AlN singlecrystals”，J.Cryst.Growth 34(1976)263
非专利文献2：宫永伦正等，“利用升华法的AlN单晶生长”，SEIテクニカルレビユ一，第168号(2006年3月)，103
发明内容
发明要解决的问题
烧成氮化铝粉末时，烧结助剂与原料粉末所含的氧化物反应形成复合氧化物，因此氮化铝结晶本身是被纯化的。可是，由于复合氧化物析出在氮化铝晶界，因此氮化铝烧结体的整体(bulk)的纯度未必高。因此，本发明的目的在于提供一种高纯度氮化铝烧结体，其在制造氮化铝烧结体时，可以有效地除去原料粉末中所含的氧化物，并且通过使原料粉末所含的氧化物与烧结助剂反应而防止生成的复合氧化物残留于氮化铝烧结体中。
用于解决问题的方法
本发明人等为了从烧结体中除去复合氧化物进行了反复研究，并着眼于作为烧结助剂的碱土类铝酸盐。
碱土类氧化物作为烧结助剂有效是以往公知的。
在烧结工序中，烧结助剂与AlN粉末所含的氧化铝(alumina)反应而形成液相，并将AlN粉末中的氧作为复合氧化物使其排出在AlN晶界，作为该结果，认为AlN结晶被纯化。即使在碱土类氧化物中特别是碱土类铝酸盐可以容易且均匀地形成该液相，因此，认为与AlN结晶的反应性高、AlN结晶纯化的能力当然也高。
另外，认为原料粉末中的氧作为与碱土类铝酸盐的复合氧化物被排出在AlN结晶外。认为该复合氧化物比原料粉末中的氧与稀土类氧化物助剂的复合氧化物更容易挥发。
进而，认为碱土类铝酸盐比稀土类氧化物助剂更容易挥发，因此在AlN的烧结过程后期中，碱土类铝酸盐本身也容易被除出至AlN烧结体外，来自碱土类铝酸盐的氧也难于残留在烧结体中。
但是，碱土类铝酸盐由于容易挥发，因此认为在AlN结晶中滞留足够的时间，难于从该结晶中捕捉到氧。
本发明人等发现了解决上述问题的方法：使用残留氧的浓度低的原料AlN粉末、以及作为烧结助剂的比以往大大过量的碱土类铝酸盐，而且采用特别的烧结条件时，与使用烧结助剂Y2O3等的稀土类氧化物助剂的情形相同地彻底地除去AlN结晶中的氧，而且，源自原料粉末的氧以及源自碱土类铝酸盐的氧和金属成分也被从AlN的粒界除去，并完成了本发明。
即，解决所述问题的本发明要旨有以下的事项。
[1]一种氮化铝烧结体，其除去附着氧的残留氧的浓度为350ppm以下。
[2]上述[1]所述的氮化铝烧结体，残留氧(包含附着氧。)的浓度为700ppm以下、且基本上不含有铝以外的金属元素。
[3]上述[2]所述的氮化铝烧结体，铝以外的金属元素的浓度总计为100ppm以下。
[4]上述[2]或[3]所述的氮化铝烧结体，稀土类金属元素的浓度为1ppm以下。
[5]上述[1]～[4]任一项所述的氮化铝烧结体的制造方法，其特征在于，将含有残留氧的浓度为0.9％以下的氮化铝粉末、与相对于该粉末中所含的1摩尔氧原子含有0.6～2.1摩尔的碱土类金属原子的碱土类铝酸盐的混合粉末成型为规定的形状后，将该成型体装入碳制容器中，且不直接与碳接触放置，温度1700～2100℃下烧结10～100小时。
[6]上述[5]所述的氮化铝烧结体的制造方法，氮化铝粉末的、除铝以外的杂质金属元素的浓度为50ppm以下。
[7]上述[5]或[6]所述的氮化铝烧结体的制造方法，所述碱土类铝酸盐为3CaO·Al2O3。
发明的效果
通过使用烧结助剂的比较多量的碱土类铝酸盐，从而原料粉末中所含的氧化物与烧结助剂容易形成复合氧化物，因此可以将原料中的氧化物有效地除去，可以纯化氮化铝结晶。此外，在碳容器中进行烧结，结果成形体和烧结体曝露于强还原范围中。该结果是复合氧化物容易挥散，可以降低烧结体中残留复合氧化物量。
根据这样的本发明，可以降低源自原料粉末和烧结助剂的氧量、金属成分量，提供高纯度的氮化铝烧结体。
所述高纯度氮化铝烧结体优选用于利用升华法得到的单晶育成原料。
具体实施方式
本发明所涉及的氮化铝(以下记为“AlN”。)烧结体，其特征在于，除去附着氧的残留氧的浓度为350ppm以下。另外，本说明书中，各种浓度单位“％”和“ppm”均是以重量为基准。
另外，本发明所涉及的AlN烧结体优选残留氧浓度为700ppm以下，且基本不含有铝以外的金属元素。
即，本发明的AlN烧结体优选组成的99.9％以上由AlN构成的整体式(Monolithic)组成，AlN结晶相保持为近球状的多面体的颗粒形状，同时基本不含有源自表面氧化膜或烧结助剂的复合氧化物。
所谓残留氧是表示AlN含有附着氧的总氧量，例如AlN烧结体中，在表面氧化膜、粒界析出的源自烧结助剂的复合氧化物、结晶中固溶的氧和附着氧的总和，其浓度更优选600ppm以下，进一步优选500ppm以下，特别优选300ppm以下。残留氧的浓度越低越优选，因此，其下限并没有特别限定，不过，制造上技术的界限值为100ppm左右。另外，其是AlN粉末中表面氧化膜、结晶中固溶氧和附着氧的总和。
另外，残留氧的浓度是将作为对象的AlN在惰性气体中利用脉冲(impulse)加热熔解法熔解抽提的氧制成一氧化碳的形态，并将该一氧化碳用非分散红外线检测器进行测定并确定的。以AlN烧结体为例，具体进行如下所述的测定。
首先，将AlN烧结体粉碎，称量35mg左右AlN粉碎块。将该粉碎块放入镍囊中，进而放入锡球，将该镍囊用钳子压碎制成测定用样品。镍和锡起到了对AlN的分解促进剂的作用。
接着，将所述测定用样品放入位于氧/氮分析装置中的、利用加热预先脱气的石墨制坩埚中，对该石墨坩埚通入电流。石墨坩埚通过焦耳加热急速升为高温。该石墨坩埚与AlN烧结体中的氧反应产生一氧化碳。该一氧化碳的浓度用非分散红外线检测器进行测定，来确定残留氧的浓度。
利用上述方法测定的残留氧浓度中，还包含样品制备时和测定时附着于试料表面的氧。将AlN烧结体作为单晶育成原料使用时，附着氧量不一定具有重要的意义。即，单晶育成装置中，由于在高度的置换氛围后进行了单晶育成，所以附着氧排出在装置外，附着氧对单晶膜的品质的影响小。不过，析出在AlN烧结体的表面氧化膜和粒界的源自烧结助剂的复合氧化物的影响大。
因此，作为AlN烧结体的单晶育成原料适当与否，用除去附着氧的残留氧的浓度，即基于AlN烧结体的表面氧化膜、粒界上析出的源自烧结助剂的复合氧化物和结晶中固溶的氧的氧化物量进行评价更适合。
为此，在本发明的AlN烧结体中的、除去附着氧的残留氧的浓度为350ppm以下，优选为300ppm以下，进一步100ppm以下。除去附着氧的残留氧的浓度越低越优选，因此，其下限没有特别限定，不过制造上的技术的限界值为50ppm左右。
并且，除去附着氧的残留氧的浓度如下所述来确定。即，首先，将通过如前所述的脉冲加热熔解法抽提的氧制成一氧化碳利用非分散红外线检测器进行测定。然后，测定产生的一氧化碳升温脱附谱线，在1100℃以下的测定温度检测的氧确认为附着氧。前述残留氧的浓度与附着氧的浓度之差为“除去附着氧的残留氧的浓度”。
另外，本发明的AlN烧结体优选基本上不含有铝以外的金属元素。在此，铝以外的金属元素是指原料粉末中所含的各种杂质金属、源自残留烧结助剂的金属等，例如，Ca，Fe，Y，Si，Ti，Ni，Cr，Na，稀土类金属元素等。本发明的AlN烧结体中、这些铝以外的金属元素的浓度总计优选100ppm以下，进一步优选90ppm以下、特别优选50ppm以下。杂质金属元素的浓度越低越优选，因此，其下限没有特别限定，不过制造上的技术的限界值为40ppm左右。特别是基本上不含有作为通常的AlN烧结体的烧结助剂使用的稀土类元素，例如、Y、Er、Sm、La、Yb等。本发明的AlN烧结体中的稀土类元素的浓度优选1ppm以下，进一步优选0.5ppm以下，特别优选0.1ppm以下。杂质金属元素的浓度越低越优选，因此，其下限没有特别限定，不过制造上的技术的限界值为0.01ppm左右。
此外，这些金属元素的浓度由ICP发光分光分析来确定。
本发明的AlN烧结体为如上所述的高纯度，氧浓度和杂质金属元素浓度处于极低水平。这样的高纯度AlN烧结体将后述的碱土类铝酸盐作为烧结助剂，通过在极强的还原氛围中烧结AlN粉末而得到。还原氛围的生成通过使用碳而达成，本发明的AlN烧结体优选残留碳的浓度也处于低水平。即，本发明的AlN烧结体的残留碳的浓度优选150ppm以下，进一步优选100ppm以下，特别优选80ppm以下。残留碳的浓度越低越优选，因此，其下限没有特别限定，不过制造上的技术的限界值为50ppm左右。
此外，残留碳的浓度通过使AlN烧结体在氧气流中燃烧、生成的气体中的CO2用非分散型红外线检测器检测来确定。
然后，对本发明的所涉及的AlN烧结体的制造方法举出具体例子进行说明。
本发明所涉及的AlN烧结体通过将AlN粉末与规定量的碱土类铝酸盐的混合物成型为规定形状(例如，板状)，并将成型体在强还原氛围下烧结而得到。
用作原料的AlN粉末优选为高纯度粉末，具体使用残留氧(包含附着氧。)的浓度为0.9％以下的AlN粉末。此外，该AlN粉末中铝以外的杂质金属元素的浓度优选50ppm以下。
该残留氧的浓度越低越优选，因此，其下限没有特别限定，不过制造上的技术的限界值为0.5％左右。
另外，用于原料的AlN粉末中、铝以外的杂质金属元素的浓度越低越优选，因此，其下限没有特别限定，不过制造上的技术的限界值为20ppm左右。
作为原料的AlN粉末可以使用利用还原氮化法、直接氮化法或气相法制备的产品，从残留氧的浓度低的方面优选还原氮化法或气相法制备的产品，从残留氧和杂质金属元素的浓度低的方面进一步优选还原氮化法。
用于烧结助剂的碱土类铝酸盐具体的可列举3CaO·Al2O3、CaO·Al2O3、12CaO·Al2O3、CaO·2Al2O3等，特别优选列举3CaO·Al2O3。
相对于原料AlN粉末的碱土类铝酸盐的配合量换算成碱土类金属原子，相对于氮化铝粉末中所含的1摩尔氧原子为0.6～2.1摩尔、优选0.8～1.8摩尔。
碱土类铝酸盐的配合量过少时，则源自原料粉末的氧残留于烧结体中，残留氧的浓度变高。另外，碱土类铝酸盐的配合量过多时，则源自烧结助剂的氧和金属元素残留于烧结体中，残留氧的浓度和杂质金属元素的浓度变高。
AlN粉末与碱土类铝酸盐的混合可以根据公知的方法进行。例如，优选采用利用球磨等混合机、利用干式或者湿式混合的方法。此外，湿式混合使用醇类、烃类等的分散介质，从分散性方面优选使用醇类、烃类。
此外，该混合时为了不产生碱土类铝酸盐的水分吸附或者聚集，可以保存在干燥空气中，也可以根据需要将真空干燥的碱土类铝酸盐的粉末直接与AlN粉末混合。
在烧结前将上述混合粉末根据用途成型为规定形状。这样的成型可以用其本身公知的方法进行，但为了成型强度高的成形体并提高收率，也可以使用有机粘合剂成型。
例如，可以将上述混合粉末与有机粘合剂、根据需要的分散剂、增塑剂、溶剂等混合，制备成型用浆料或糊剂，并将该成型用浆料或糊剂利用刮涂法、挤出成形法、注射成形法、铸造成形法等成型方法来制造成型体。作为有机粘合剂可以例示聚乙烯醇缩丁醛等缩丁醛树脂，聚甲基丙烯酸丁酯等丙烯酸类树脂等，这样的有机粘合剂相对于100重量份氮化铝粉末可以使用0.1～30重量份、特别是1～15重量份。另外，作为分散剂，可以例示甘油化合物类等，作为增塑剂，可以列举丁酸酯类等，溶剂可以使用异丙醇、烃类等。
此外，也可以利用喷雾干燥法将浆料喷雾，制备颗粒后，利用压制成型法得到成型体。
进而，也可以不使用有机粘合剂，通过压缩成型法进行成型。例如，将氮化铝粉末与烧结助剂粉末的混合粉末用单轴成形机制造暂时成型体，将其用CIP(cold Isostatic press，冷等静压)成型机在100～400MPa下加压成型，制造成型体。
所得的成形体，脱脂(脱粘合剂)后，给予烧成。
脱脂可通过在空气中、氮气中、氢气中等的任意氛围下加热进行，从容易调整残留碳量方面，优选在空气中进行脱脂。另外，脱脂温度根据有机粘合剂种类而不同，通常优选300～900℃，特别优选300～700℃。此外，像压缩成型法那样的不使用有机粘合剂进行成型时，不需要上述脱脂工序。
接着，烧结上述成形体，并得到本发明的AlN烧结体。烧结在强还原氛围中进行。
作为烧成用的容器，使用碳制容器，并在该容器中装入所述成型体，通过在氮气流中加热，氛围成为强还原性。该碳制容器是至少内表面是由碳构成的容器。此外，在容器中装入成型体时，优选该成型体不与容器直接接触而装入。具体的，通过将氮化硼烧结体作为底板放置在容器中，并在其上放置成型体，或者将氮化硼粉末铺满容器中，放置其成型体等的方法，来防止AlN成型体与碳制容器直接接触。由此，以成形体与碳制容器不直接接触的状态进行烧结时，则烧结体中取出的碳量降低，得到高纯度的AlN烧结体。
烧结优选在温度1700～2100℃、优选1750～2000℃、进一步优选1800～1900℃下，10～100小时、优选20～80小时、进一步优选30～70小时进行实施。
通过经由上述的烧结工序，得到本发明所涉及的AlN烧结体。
本发明的制法与通常的AlN烧结体的制法相比，配合比较多量的作为烧结助剂的碱土类铝酸盐。通过使用这种比较多量的碱土类铝酸盐，可以显著降低所得到的烧结体中的残留氧的浓度。作为该理由，并没有任何理论的限制，本发明人等认为如下，即在烧结工序中，碱土类铝酸盐与AlN粉末所含的氧化铝(alumina)反应形成液相，将AlN粉末中的氧作为复合氧化物排出在AlN晶界。作为该结果，AlN结晶被纯化。通过使用比较多量的碱土类铝酸盐，彻底地除去AlN粉末中的氧，得到高纯度的AlN结晶。
另一方面，作为原料粉末中的氧与碱土类铝酸盐的复合氧化物被排出在AlN结晶外。而且，通过在强还原氛围中的烧成，复合氧化物挥发并被排除在烧结体外。该结果除去了源自原料粉末的氧和源自碱土类铝酸盐的氧、金属成分，得到高纯度的AlN烧结体。
这样得到的本发明的AlN烧结体供给利用升华法得到的氮化铝单晶育成法中结晶生长用原料、氮化铝薄膜成膜用溅镀靶材(Sputtering Targets)、分子束外延(Molecular Beam Epitaxy)生长用原料容器。
实施例
以下通过实施例说明本发明，但本发明并不受这些实施例的限定。
另外，实施例和比较例中各种物性的测定利用如下方法进行。
1)残留氧的浓度(包含附着氧)
使用(株)堀场制作所制的氧/氮同时分析装置(EMGA-550A)，通过在惰性气体中脉冲加热熔解法熔解AlN，并将抽提的氧制成一氧化碳的形态，将该一氧化碳用非分散红外线检测器进行测定。作为载气使用He气(纯度：99.995％以上)。
2)残留氧的浓度(除去附着氧)
使用(株)堀场制作所制的氧/氮同时分析装置(EMGA-620W/C)在室温～3000℃的温度范围得到氧和氮的升温脱附谱线，分离附着氧与晶界和结晶中固溶的氧。将1100℃以下检测的氧作为附着氧。
3)金属浓度
向AlN陶瓷的粉碎粉末中加入硝酸和磷酸加热分解，使用岛津制作所制ICPS-1000-II，利用ICP发光分光分析法测定AlN陶瓷中的杂质金属(Al以外的金属)浓度。
4)残留碳的浓度
使用(株)堀场制作所制的金属中碳分析装置(EMIA-110)，将AlN陶瓷的粉碎粉末在氧气流中燃烧。将生成的气体中的二氧化碳用非分散型红外线检测器检出，测定碳浓度。
(实施例1)
在内容积为2.4L的尼龙壶放入铁心用尼龙包覆、直径15mm的尼龙球(表面硬度100kgf/mm2以下、密度3.5g/cm3)，然后，相对于利用还原氮化法制造的、平均粒径1.3μm、比表面积3.39m2/g、氧浓度(包含附着氧。)0.8wt％、金属元素浓度35ppm的AlN粉末100重量份，添加作为烧结助剂粉末的平均粒径1.8μm、比表面积3.75m2/g的铝酸钙化合物(Ca3Al2O6)，以使钙原子的摩尔数相对于AlN粉末中的1mol氧达到0.6mol，然后，将乙醇作为溶剂，加入40重量份进行湿式混合。此时所述尼龙球填充了壶的内容积的40％(表观体积)。混合以壶的转速70rpm进行3小时。进而将得到的浆料干燥，得到氮化铝粉末。
接着，将所得的氮化铝粉末10g用单轴成形机预成型为直径40mm、厚度6mm的成形体，然后用CIP成形机施加300MPa的荷重下进行本成型。
将上述操作得到的成型体装载碳制容器中，以使使用氮化铝制的中心不与碳制容器接触，在氮气氛中以烧成温度1880℃、50小时进行烧成，得到直径30mm、厚度5mm的烧结体。另外，认为烧成氛围中含有还原性物质(来自碳制容器的碳)。氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例2)
除了烧结助剂中的钙原子摩尔数相对于AlN粉末中1mol氧为0.9mol以外，进行与实施例1同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例3)
除了烧结助剂中的钙原子摩尔数相对于AlN粉末中的1mol氧为1.2mol以外，进行与实施例1同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例4)
除了烧结助剂中的钙原子摩尔数相对于AlN粉末中的1mol氧为1.5mol以外，进行与实施例1同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例5)
除了烧结助剂中的钙原子摩尔数相对AlN粉末中的1mol氧为2.1mol以外，进行与实施例1同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例6)
除了烧成小时为30小时以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例7)
除了烧成小时为100小时以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例8)
除了烧成温度为1800℃以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例9)
除了烧结助剂为CaO·Al2O3以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例10)
除了烧成温度为2000℃以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(实施例11)
除了AlN粉末利用气相法制造、使用平均粒径为1.7μm、比表面积为2.0m2/g、氧浓度(包含附着氧。)0.6wt％、金属元素浓度34ppm的AlN粉末以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(比较例1)
除了不添加烧结助剂以外，进行与实施例1同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(比较例2)
除了烧结助剂中的钙原子摩尔数相对于AlN粉末中的1mol氧为0.15mol以外，进行与实施例1同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(比较例3)
除了烧结助剂中的钙原子摩尔数相对于AlN粉末中的1mol氧为3mol以外，进行与实施例1同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(比较例4)
除了烧成温度为1680℃以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(比较例5)
除了烧结助剂为Y2O3以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(比较例6)
除了烧结助剂为Y2O3、烧成氛围用中性氛围烧成以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(比较例7)
除了烧成氛围用中性氛围烧成以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
(比较例8)
除了作为AlN粉末利用直接氮化法制造，使用平均粒径1.6μm、比表面积3.7m2/g、氧浓度(包含附着氧。)1.2wt％、金属元素浓度130ppm的AlN粉末以外，进行与实施例3同样的操作。将氮化铝烧结体的制造条件和所得的氮化铝烧结体的特性示于表1。
产业上的可利用性
根据本发明，提供一种源自原料粉末、烧结助剂的氧量，金属成分量降低、高纯度的氮化铝烧结体。
所述高纯度氮化铝烧结体可优选使用利用升华法得到的单晶育成原料。
Claims (7)
1.一种氮化铝烧结体，除去附着氧的残留氧浓度为350ppm以下。
2.根据权利要求1所述的氮化铝烧结体，残留氧的浓度为700ppm以下，且基本上不含铝以外的金属元素，其中残留氧包括附着氧。
3.根据权利要求2所述的氮化铝烧结体，铝以外的金属元素的浓度总计为100ppm以下。
4.根据权利要求2或3所述的氮化铝烧结体，稀土类金属元素的浓度为1ppm以下。
5.根据权利要求1～4任一项所述的氮化铝烧结体的制造方法，其特征在于，将含有残留氧的浓度为0.9％以下的氮化铝粉末、和相对于该粉末中所含的1摩尔氧原子含有0.6～2.1摩尔的碱土类金属原子的碱土类铝酸盐的混合粉末成型为规定形状后，将该成型体装入碳制容器中，并且不直接与碳接触地放置，且在温度1700～2100℃下烧结10～100小时。
6.根据权利要求5所述的氮化铝烧结体的制造方法，氮化铝粉末中除铝以外的杂质金属元素的浓度为50ppm以下。
7.根据权利要求5或6所述的氮化铝烧结体的制造方法，所述碱土类铝酸盐为3CaO·Al2O3。
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| C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Open date: 20091209 |