CN101583669A - 具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物 - Google Patents
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Abstract
本文中公开了用于LCD背光组件的具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸树脂组合物,包括:约60至约95重量份的热塑性聚碳酸树脂,和约5至约40重量份的聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物,以及基于约100重量份的包括所述热塑性聚碳酸树脂和所述聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物的基础树脂的约5至约50重量份的二氧化钛,以及基于约100重量份的包括所述热塑性聚碳酸树脂和所述聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物的基础树脂的约0.1至约10重量份的有机硅氧烷聚合物,和基于约100重量份的包括所述热塑性聚碳酸树脂和所述聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物的基础树脂的约0.05至约5重量份的氟化聚烯烃树脂。
Description
技术领域
本发明涉及具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物。更具体而言,本发明涉及包括聚碳酸酯树脂、聚酯共聚物、二氧化钛、有机硅氧烷共聚物和氟化聚烯烃树脂的聚碳酸酯树脂组合物,其具有良好的阻燃性和光稳定性,而并未损害耐冲击强度和热稳定性。
背景技术
聚碳酸酯树脂是一种具有良好机械强度、高耐热性和透明度的工程塑料树脂。因此,其广泛地应用于办公自动化设备、电气/电子组件、建筑材料等。在电气/电子组件领域,用于LCD(液晶显示器)背光组件的树脂需要具有高光反射性、光稳定性、可染色性等。电气/电子商品如电视机、监视器和笔记本的瘦身或薄膜化尤其需要树脂具有高弹性。
当聚碳酸酯树脂用于LCD的背光组件时,其通常用作背光框架,而由高度着白色树脂制成,而使得反射中的背光损失最小化。同样,通常使用使树脂呈高度白色着色的白色颜料如二氧化钛(TiO2),其在空气中具有最大的折射率。
聚碳酸酯树脂组合物也应该具有阻燃性。以前,都使用含卤阻燃剂和锑化合物或磷化合物。然而,当使用含卤阻燃剂时由于燃烧产生的气体有害性,迅速增加了对不含有含卤阻燃剂的树脂的需求。在磷化合物中,典型的阻燃剂是磷酯(phosphoric ester)阻燃剂。然而,使用磷酯阻燃剂的树脂组合物会产生所谓的“渗汁”现象的问题,其意思是成型过程中阻燃剂会迁移到成型制品的表面而沉积于此处。而且,树脂组合物的耐热性也迅速降低。
不使用含卤阻燃剂而获得高耐热性和阻燃性的最常见技术是采用磺酸金属盐。然而,这种方法也有问题,即当使用大量二氧化钛以进行高白度着色时,树脂组合物的阻燃性和机械性能由于高温下树脂发生降解而降低。
日本专利公开第H9-012853号公开了含有聚碳酸酯、二氧化钛、聚有机硅氧烷-聚(甲基)丙烯酸酯橡胶复合物、阻燃剂和聚四氟乙烯的阻燃性树脂组合物,美国专利第5,837,757号公开了含有聚碳酸酯树脂、二氧化钛、均二苯代乙烯-二苯并噁唑衍生物、和非含卤磷酸酯化合物的阻燃性树脂组合物。然而,这些组合物都有一定问题,即当长时间接触光源时,由含卤和磷酯阻燃剂加速的树脂组合物降解而产生的发黄使光反射性降低。光反射性也称为光稳定性。
为了解决上述问题,美国专利第6,664,313号公开了含有芳香族聚碳酸酯树脂、二氧化钛、硅石、聚有机硅氧烷聚合物和聚四氟乙烯的阻燃性树脂组合物。然而,该专利也具有缺点,其由于硅阻燃剂(silica flame retardant)而导致成型制品的耐冲击强度和外观受到削弱。
因此,本发明的发明人经过研究解决了上述问题,通过向含有聚碳酸酯树脂和聚酯共聚物的基础树脂中加入二氧化钛、有机硅氧烷聚合物和氟化聚烯烃树脂,而提供了本发明具有良好阻燃性和光稳定性而没有削弱耐冲击强度和光稳定性的树脂组合物。
发明内容
技术问题
本发明的一个目的是提供具有良好阻燃性和光稳定性的新型热塑性树脂组合物,以便满足LCD背光组件之用。
本发明的另一个目的是提供具有良好阻燃性和光稳定性同时具有物理性能如耐热性、冲击强度(抗冲强度)、可加工性和外观的良好平衡的热塑性树脂组合物,以便适用于LCD背光组件。
本发明的其它目的和优点由以下公开内容和所附权利要求将会变得明显起来。
技术方案
本发明用于LCD背光组件的聚碳酸酯树脂组合物显示出良好阻燃性和光稳定性。前述树脂组合物的特征在于其包括:(A)约60至约95重量份的热塑性聚碳酸酯树脂和(B)约5至约40重量份的热塑性聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物,以及基于100重量份含(A)+(B)的基础树脂还包括(C)约5至约50重量份的二氧化钛,(D)约0.1至约10重量份的有机硅氧烷聚合物和(E)约0.05至约5重量份的氟化聚烯烃树脂。
在一个实施方式中,聚碳酸酯树脂组合物在2.0mm的样品厚度下根据UL-94具有V-0的阻燃性,根据ASTM D256在1/8″的样品厚度下具有约20kgfcm/cm以上的冲击强度,根据ASTM D1525具有约125℃或更高的维卡软化温度,和对于UV辐照之前和之后用ASTM G53 UV固化机(Condensation machine)和Minolta 3600DCIE Lab.色差计量仪测定具有约20或更低的黄色指数差异。
本发明提供了一种由所述树脂组合物挤出的成型制品和LCD背光组件。
具体实施方式
(A)聚碳酸酯树脂
用于本发明树脂组合物的芳香族聚碳酸酯树脂(A)能够通过以下化学结构式1表示的双酚与光气、甲酰卤(halogen formate)或碳酸二酯反应进行制备。
[化学结构式1]
其中A是单键、C1~C5亚烷基、C1~C5烷叉基、C5-C6环烷叉基、-S-或-SO2-。
化学结构式1的双酚的实例可以包括氢醌、间苯二酚、4,4′-二羟基联苯、2,2-二-(4-羟基苯基)-丙烷、2,4-二-(4-羟基苯基)-2-甲基丁烷、1,1-二-(4-羟基苯基)-环己烷、2,2-二-(3-氯-4-羟基苯基)-丙烷、2,2-二-(3,5-二氯-4-羟基苯基)-丙烷等。在这些化合物中,2,2-二-(4-羟基苯基)-丙烷、2,2-二-(3,5-二氯-4-羟基苯基)-丙烷和1,1-二-(4-羟基苯基)-环己烷是优选的。最优选的二酚是称为“双酚A”的2,2-二-(4-羟基苯基)-丙烷。
主要用于本发明中的芳香族聚碳酸酯是由双酚A制成的。
用于制备本发明树脂组合物的合适聚碳酸酯的重均分子量为约10,000至约200,000,更优选约15,000至约80,000。
支化聚碳酸酯能够用于制备本发明的树脂组合物。基于聚合中所用的双酚总量,优选约0.05至约2mol%的三以上的多官能度的化合物,如具有三个以上酚基团的化合物,能够用于本发明。
在本发明树脂组合物制备中使用的聚碳酸酯的实例包括均聚碳酸酯、共聚碳酸酯以及共聚碳酸酯和均聚碳酸酯的共混物。
而且,采用在酯前体例如2-官能度羧酸存在下聚合的芳香族聚酯-碳酸酯树脂部分地或完全代替用于制备本发明树脂组合物的聚碳酸酯。
(B)聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物
本发明的聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物(B)能够通过乙二醇与2,6-萘二甲酸酯(羧酸酯)或2,6-萘二甲酸(羧酸)进行酯交换或酯化,并在开始反应时加入对苯二甲酸二甲酯或对苯二甲酸,同时维持聚萘二甲酸乙二酯均聚物聚合的相同反应条件进行制备。
本发明树脂组合物中所用的聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物能够通过以下化学结构式2表示,而可以使用任何无规、嵌段或节段型(segmented)嵌段共聚物。
[化学结构式2]
其中x和y分别表示是萘二甲酸乙二酯和对苯二甲酸乙二酯重复单元的整数。
本发明中所用的聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物的x∶y比率为约2∶98至约98∶2。优选其范围为约50∶50至约95∶5,更优选约90∶10至约98∶2。
本发明中所用的聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物在约25℃的温度下于溶剂邻氯苯酚中测定可以具有的特性粘度[η]范围为约0.36至1.60,更优选约0.52至约1.25。当特性粘度低于约0.36时,机械性能会变差。如果特性粘度大于约1.60,成型性就会变差。
在本发明中,聚碳酸酯树脂(A)和聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物(B)构成了基础树脂,而用量分别为约60至约95重量份和约5至约40重量份。当按上述用量范围使用时,从阻燃性和耐冲击强度角度而言可以获得所期望的结果。优选聚碳酸酯树脂(A)以约65至约90重量份使用,而聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物(B)以约10至约35重量份使用。
(C)二氧化钛
在本发明中,无论何种制备方法或粒径的任何传统二氧化钛都能使用。
优选使用通过有机或无机表面处理试剂进行表面处理的二氧化钛。
无机表面处理试剂的实例可以包括氧化铝(矾土,Al2O3)、二氧化硅(硅石,SiO2)、氧化锆(二氧化锆,ZrO2)、硅酸钠、铝酸钠、硅酸铝钠、氧化锌、云母等。这些物质能够相互组合使用。无机表面处理试剂可以按照基于100重量份的二氧化钛约2重量份或更低的用量使用。
有机表面处理试剂的实例可以包括聚二甲基硅氧烷、三羟甲基丙烷(TMP)、季戊四醇等。这些物质能够相互组合使用。有机表面处理试剂可以按照基于100重量份的二氧化钛约0.3重量份或更低的用量使用。
在实施方式中,二氧化钛可以用氧化铝(Al2O3)按照基于100重量份的二氧化钛约2重量份或更低的用量进行涂覆。
而且,氧化铝涂覆的二氧化钛能够用无机表面处理试剂如二氧化硅、二氧化锆、硅酸钠、铝酸钠、硅酸铝钠、云母等或有机表面处理试剂如聚二甲基硅氧烷、三羟甲基丙烷(TMP)和季戊四醇进行进一步的处理。
本发明的二氧化钛(C)可以优选按照基于100重量份的基础树脂约5至约50重量份的用量使用。在上述范围内,就光反射性和冲击强度而言,能够获得所期望的结果。二氧化钛更优选按照基于100重量份的基础树脂约10至约35重量份的用量使用,最优选按照约15至约30重量份的用量使用。
(D)有机硅氧烷聚合物
本发明有机硅氧烷聚合物(D)能够由以下化学结构式3表示。
[化学结构式3]
其中R1独立地是C1~C8烷基,C6~C36芳基或C1~C15烷基取代的C6~C36芳基,而n是指重复单元,为1≤n<10,000的范围内的整数。
有机硅氧烷聚合物(D)的实例包括但不限于,聚二甲基硅氧烷、聚(甲基苯基)硅氧烷、聚(二苯基)硅氧烷、二甲基硅氧烷-二苯基硅氧烷共聚物、和二甲基硅氧烷-甲基苯基硅氧烷共聚物。
在本发明中,有机硅氧烷聚合物(D)可以用作阻燃剂。有机硅氧烷聚合物(D)优选按照基于100重量份的基础树脂约0.1至约10重量份的用量使用,以便获得所期望的性能的平衡,更优选按照约0.5至约7重量份,最优选按照约0.7至约5重量份的用量使用。
(E)氟化聚烯烃树脂
氟化聚烯烃树脂的作用是在树脂组合物挤出时在树脂组合物中形成原纤网络,由此降低树脂组合物的熔体粘度并增加燃烧期间的收缩度而防止滴落现象。
氟化聚烯烃树脂(E)的实例可以包括聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、四氟乙烯/偏氟乙烯共聚物、四氟乙烯/六氟丙烯共聚物、乙烯/四氟乙烯共聚物等。这些物质能够独立使用或者两种和多种组合使用。
氟化聚烯烃树脂能够通过本领域已知的聚合技术进行制备。根据实施方式,氟化聚烯烃树脂能够在含水介质中约0至约200℃的温度下,优选约20至约100℃的温度下,在约7至约71kg/cm2的压力下,并在形成自由基的催化剂如过(二)硫酸钠、钾或铝等存在下进行制备。氟化聚烯烃树脂能够以乳液或粉末状态使用。在以其乳液使用时,氟化聚烯烃树脂的分散体会较好,但是工艺过程将会稍微复杂。因此,优选地,以粉末状态使用氟化聚烯烃树脂以便将其均匀分散到整个树脂组合物中而形成原纤网络结构。
根据实施方式,氟化聚烯烃树脂可以是平均粒径范围为约0.05至约1,000μm,密度范围为约1.2至约2.3g/cm3的聚四氟乙烯。
氟化聚烯烃树脂(E)优选按照约0.05至约5重量份的用量使用,以便获得所期望的物理性能的平衡,更优选按照约0.1至约3.5重量份,最优选按照约0.3至约2重量份的用量使用。
本发明具有良好光反射性的聚碳酸酯树脂组合物可以进一步含有其它添加剂,这要取决于其用途。这种添加剂的实例可以包括但不限于,UV稳定剂、荧光增白剂、润滑剂、脱模剂、成核剂、抗静电剂、稳定剂、增强剂、无机填料、颜料、或染料等。前述添加剂可以按照约0至约60重量份/约100重量份的基础树脂的用量使用,更优选按照约1至约40重量份的用量使用。
在实施方式中,前述UV稳定剂可以是由以下化学结构式4、5和6分别表示的苯并三唑-基、二苯甲酮-基或三嗪-基的稳定剂。
[化学结构式4]
其中R2是C1~C10烷基或C1~C15烷基取代的苯基,而n为1或2。
[化学结构式5]
其中,R3是氢原子、甲基或C1~C15烷基取代的苯基。
[化学结构式6]
其中R4是氢原子、C1~C18烷基、C2~C6卤素取代的烷基、C1~C12烷氧基或苄基,R5是氢原子或甲基。
1,2-二苯乙烯-二苯并噁唑衍生物作为荧光增白剂一般能够起到增强聚碳酸酯树脂组合物光反射性的作用。这种1,2-二苯乙烯-二苯并噁唑衍生物的实例可以包括但不限于,4-(苯并噁唑-2-基)-4′-(5-甲基苯并噁唑-2-基)1,2-二苯乙烯(4-(benzoxazole-2-yl)-4′-(5-methylbenzoxazol-2-yl)stilbene)、4,4′-二(苯并噁唑-2-基)1,2-二苯乙烯(4,4′-bis(benzoxazole-2-yl)stilbene)等。
根据本发明的树脂组合物能够通过制备树脂组合物的传统工艺方法进行制备。例如,所有的组分和添加剂混合到一起而通过挤出机挤出,就能够制备成粒料形式。
在实施方式中,聚碳酸酯树脂组合物在2.0mm的样品厚度下根据UL-94具有V-0的阻燃性,根据ASTM D256在1/8″的样品厚度下具有约20kgfcm/cm以上的冲击强度(抗冲强度),根据ASTMD1525具有约125℃或更高的维卡软化温度,和对于UV辐照之前和之后用ASTM G53 UV固化机和Minolta 3600D CIE Lab.色差计量仪测定具有约20或更低的黄色指数差异。
本发明的树脂组合物在耐冲击强度、耐热性、阻燃性和光稳定性方面是非常优异的,由此能够用于制备需求光稳定性的成型组件。
具体而言,本发明的树脂组合物因为具有良好的光反射性和阻燃性以及优异的机械强度同时并未损害可加工性,因而最适合用于LCD的背光组件。
本发明可以参照一下实施例进行更好地理解,这些实施例预想用于举例说明的目的而不应该以任何限制本发明范围的方式进行解释。在以下实施例中,所有部分和百分数除非另外指出都是重量份。
实施例
(A)聚碳酸酯树脂
使用双酚A-基的聚碳酸酯,重均分子量为25,000g/mol,由日本Teijin公司生产(产品名:PANLITE L-1250WP)。
(B)聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物
使用聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物,特性粘度[η]为0.83,由以上化学结构式2表示,其中x∶y比率为92∶8,由韩国Kolon公司生产(产品名:NOPLA KE-931)。
(B-1)聚萘二甲酸乙二酯均聚物
使用特性粘度[η]为0.9的聚萘二甲酸乙二酯均聚物。
(B-2)聚对苯二甲酸乙二酯均聚物
使用特性粘度[η]为1.6的聚对苯二甲酸乙二酯均聚物,由韩国Anychem公司生产(产品名:ANYPET1100)。
(C)二氧化钛
使用的二氧化钛,TI-PURE R-106(Dupont,USA)。
(D)有机硅氧烷聚合物
由GE-Toshiba Silicon公司生产的聚甲基苯基硅氧烷油(产品名:TSF-433)用作阻燃剂。
(D-1)双酚A-衍生的低聚物型磷酯(phosphoric ester)
由日本Daihachi公司生产的双酚-A衍生物低聚物型磷酯(产品名:CR-741)用作阻燃剂。
(D-2)间苯二酚-衍生的低聚物型磷酯
由日本Daihachi公司生产的间苯二酚-衍生物低聚物型磷酯(产品名:PX-200)用作阻燃剂。
(D-3)磺酸金属盐
由美国3M公司生产的磺酸金属盐(产品名:FR-2025)用作阻燃剂。
(E)氟化聚烯烃树脂
使用TeflonTM 7AJ(Dupont,USA)。
实施例1~3和比较例1~7
如表1中所示的组分和加入的抗氧化剂、热稳定剂在传统的混合机中混合,混合物通过双螺杆挤出机(L/D=35,Φ=45mm)挤出呈粒料。树脂粒料采用10盎司注模机在280~300℃下成型(或模塑)为测试样品。这些测试样品处于23℃和50%相对湿度下保持48小时后根据以下描述的ASTM标准进行测定。所得结果如下表1所示。
物理性能
(1)阻燃性:采用2.0mm厚度的测试样品根据UL-94标准测定阻燃性。
(2)缺口悬臂梁冲击强度:采用1/8″测试样品根据ASTM D256测定冲击强度。
(3)维卡软化温度:根据ASTM D1525测定维卡软化温度。
(4)光稳定性:光稳定性作为通过ASTM G53 UV固化机和Minolta 3600D CIE Lab.色差计量仪在UV辐照之前和之后测定的黄色指数进行评价。
表1
未使用组分(B)的比较例1显示出光稳定性变差,尽管阻燃性、冲击强度和耐热性较好。
除了使用组分(B-1)和(B-2)分别代替聚酯(B)之外,比较例2和3按照实施例1中相同的方式制备。如表1所示,比较例2表现出较差的冲击强度,尽管其显示出较好的阻燃性和光稳定性。比较例3表现出较差的阻燃性,尽管其显示出良好的耐冲击强度。除了使用组分(D-1)、(D-2)和(D-3)分别代替阻燃剂(D)之外,比较例4、5和6按照实施例1中相同的方式制备。如表1所示,比较例4和5显示出阻燃性、冲击强度和光稳定性都大大地被削弱。比较例6显示出良好的耐热性,但是阻燃性、冲击强度和光稳定性被大大地削弱。
比较例7按照组分(A)和(B)超出本发明范围的用量进行制备。如表1所示,比较例7显示出阻燃性和冲击强度都大大地被削弱。
从表1的结果应该理解到,本发明的树脂组合物具有聚碳酸酯树脂、聚萘二甲酸乙二酯-对苯二甲酸乙二酯共聚物、表面处理的二氧化钛、有机硅氧烷共聚物和氟化聚烯烃树脂的足够组成范围,与单独使用每种组分或使用超出本发明组成范围的那些情况相比,在UV辐照后表现出更小的颜色变化,没有削弱阻燃性、悬臂梁冲击强度和耐热性。
在以上文中,本发明基于具体的优选实施方式进行了描述,但是对于本领域普通技术员来说,各种变化和修改都能够添加而不会偏离附加权利要求中定义的本发明精神和范围,这是显而易见的。
Claims (12)
3.根据权利要求2所述的具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物,其中表示萘二甲酸乙二酯和对苯二甲酸乙二酯的重复单元的x和y的mol%比率在约2∶98至约98∶2的范围内。
4.根据权利要求1所述的具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物,其中所述二氧化钛(C)采用无机表面处理试剂或有机表面处理试剂进行表面处理。
5.根据权利要求4所述的具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物,其中基于约100重量份的所述二氧化钛用约0.3重量份或更低的有机表面处理试剂对所述二氧化钛进行表面处理,其中所述有机表面处理试剂选自由聚二甲基硅氧烷、三羟甲基丙烷(TMP)、季戊四醇和其混合物组成的组。
6.根据权利要求4所述的具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物,其中基于约100重量份的所述二氧化钛用约2重量份或更低的无机表面处理试剂对所述二氧化钛进行表面处理,其中所述无机表面处理试剂选自由氧化铝、二氧化硅、二氧化锆、硅酸钠、铝酸钠、硅酸铝钠、氧化锌、云母和其混合物组成的组。
7.根据权利要求6所述的具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物,其中所述二氧化钛采用氧化铝进行表面处理,并进一步用选自由二氧化硅、二氧化锆、硅酸钠、铝酸钠、硅酸铝钠、和云母组成的组中的无机表面处理试剂,或者选自由聚二甲基硅氧烷、三羟甲基丙烷(TMP)、和季戊四醇组成的组中的有机表面处理试剂进行处理。
8.根据权利要求1所述的具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物,其中所述有机硅氧烷聚合物是选自由聚二甲基硅氧烷、聚(甲基苯基)硅氧烷、聚(二苯基)硅氧烷、二甲基硅氧烷-二苯基硅氧烷共聚物、和二甲基硅氧烷-甲基苯基硅氧烷共聚物组成的组中的至少一种。
9.根据权利要求1所述的具有良好阻燃性和光稳定性的聚碳酸酯树脂组合物,进一步包括基于约100重量份的基础树脂用量为约60重量份或更少的选自由UV稳定剂、荧光增白剂、润滑剂、脱模剂、成核剂、抗静电剂、稳定剂、增强剂、无机填料、颜料、染料和其混合物组成的组中的添加剂。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的聚碳酸酯树脂组合物,其中所述聚碳酸酯树脂组合物在2.0mm的样品厚度下根据UL-94具有V-0的阻燃性,根据ASTM D256在1/8″的样品厚度下具有约20kgfcm/cm或更高的冲击强度,根据ASTMD1525具有约125℃或更高的维卡软化温度,和对于UV辐照之前和之后用ASTM G53 UV固化机和Minolta 3600D CIELab.色差计量仪测定具有约20或更低的黄色指数差异。
11.一种由根据权利要求1至9中任一项限定的所述聚碳酸酯树脂组合物挤出的成型制品。
12.一种由根据权利要求1至9中任一项限定的所述聚碳酸酯树脂组合物成型而成的LCD背光组件。
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