CN101484232A - 排气净化催化剂 - Google Patents
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Abstract
公开了一种在Hot范围内显示出高净化性能的排气净化催化剂。具体公开了一种排气净化催化剂,其具有催化剂基材和在该催化剂基材上形成的催化剂涂层。该催化剂涂层具有包括以下层的层状结构:含有下述组分(a-1)和组分(a-2)的内层a,和含有下述组分(b-1)和组分(b-2)的外层b。组分(a-1)和组分(b-1):贵金属。组分(a-2):(i)Ce、(ii)Zr、和(iii)选自稀土元素、碱土元素和Y的元素的复合氧化物,(ii)与(i)的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比在大于40/100但不大于100/2的范围内。组分(b-2):在(iv)Ce、(v)Zr、和(vi)中选择至少包含(v)和(vi)的元素的复合氧化物,所述(vi)为选自稀土元素、碱土元素和Y的元素,(v)与(iv)的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比为不大于40/100。
Description
技术领域
本发明涉及排气净化催化剂,其除去汽车、摩托车等的内燃机排气中所含的有毒物质。
背景技术
除去汽车等的内燃机所排放的排气中含有的有毒物质,如CO、HC、NOx等的排气净化催化剂由以下方式构成:向由陶瓷等制成的基材上涂覆催化剂,从而形成催化剂涂层,所述催化剂含有耐火无机氧化物如铈-锆复合氧化物(CeZr复合氧化物)等以及贵金属如Pd、Pt、Rh等。
在上述排气净化催化剂中,提出了以下技术,其中将催化剂涂层分为多于两层,并且将各层中氧化铈与氧化锆的重量比设为预定范围,以改善高温耐热性和低温可燃性(低温活化性能:即使在低温范围内也能快速活化的性能)(参见专利文献1)。
专利文献1:日本专利第3235640号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
近年来,全世界对排气的控制加强。结果,到现在大概不会成为问题的是,要求在Hot范围(其中排气净化催化剂加热到400~600℃的状态)内减少排放。然而,常规的排气净化催化剂不能充分满足该要求。
本发明针对上述问题作出。本发明的目的是提供在Hot范围内表现出高净化性能的排气净化催化剂。
解决问题的途径
(1)根据权利要求1的本发明提供一种排气净化催化剂,其具有催化剂基材和在该催化剂基材上形成的催化剂涂层。所述催化剂涂层具有包括以下层的层状结构:含有组分(a-1)和组分(a-2)的内层a,以及含有组分(b-1)和组分(b-2)的外层b,其中
组分(a-1):贵金属;
组分(a-2):(i)Ce、(ii)Zr、和(iii)的复合氧化物,所述(iii)为选自稀土元素、碱土元素和Y的元素,(ii)与(i)的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比在大于40/100但不大于100/2的范围内;
组分(b-1):贵金属,以及
组分(b-2):在(iv)Ce、(v)Zr、和(vi)中选择至少包含(v)和(vi)的元素的复合氧化物,所述(vi)为选自稀土元素、碱土元素和Y的元素,并且在包括(iv)~(vi)的元素的复合氧化物的情形下,(v)与(iv)的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比为不大于40/100。
本发明的排气净化催化剂通过具有上述构成而在Hot范围内净化性能优异。这里,Hot范围指其中排气净化催化剂的温度达到400~600℃的状态。
对催化剂基材没有特别的限制,只要催化剂基材是通常用于排气净化催化剂的基材。例如,可使用蜂窝基材、瓦楞(corrugated)基材、整体式蜂窝(monolith honeycomb)基材等。催化剂基材可由任何耐火材料制成。例如,可使用由耐火陶瓷(例如堇青石等)、或金属(例如铁素体不锈钢等)制成的一体结构型基材。
用于(a-1)组分和(b-1)组分的贵金属的实例为Rh、Pd、Pt、Os、Ir、Ru等。
(a-2)组分中CeO2与ZrO2的重量比优选在大于40/100但不大于100/90的范围内,特别是在大于40/100但不大于90/100的范围内。上述范围内的重量比可进一步改善Hot范围内的净化性能。
(b-2)组分中CeO2与ZrO2的重量比优选在0/100~30/100的范围内,特别是在0/100~20/100的范围内。上述范围内的重量比可进一步改善Hot范围内的净化性能。
本发明的排气净化催化剂在内层a、外层b、或这两层中,除铈-锆复合氧化物以外,还可含有作为耐火无机氧化物的氧化铝(尤其是活化的氧化铝),氧化锆、氧化铈、二氧化硅、二氧化钛等。
(a-2)组分中稀土元素的实例为La、Ce、Pr、和Nd,且(a-2)组分中碱土元素的实例为Mg、Ca、Sr和Ba。
(a-2)组分的实例为CeZrLaY复合氧化物、CeZrLaBa复合氧化物、CeZrNdY复合氧化物、CeZrLaNdPr复合氧化物、CeZrNdPrCa复合氧化物等。
(b-2)组分中稀土元素的实例为La、Ce、Pr和Nd,且(b-2)组分中碱土元素的实例为Mg、Ca、Sr和Ba。
(b-2)组分的实例为CeZrLaNd复合氧化物、CeZrYSr复合氧化物、CeZrLaPr复合氧化物、CeZrLaY复合氧化物等。(b-2)组分可为除去Ce的任何上述复合氧化物。
本发明的催化剂涂层可仅包括两层,即,内层a和外层b。或者,催化剂涂层可在,例如,外层b的外侧上、内层a和外层b之间、或者内层a的内侧上,包括另外的层。
外层b根据需要可含有稀土元素、碱土元素等的氧化物。
(2)根据权利要求2的本发明提供如权利要求1所述的排气净化催化剂,其中内层a进一步包括选自稀土元素和碱土元素的元素的氧化物。
本发明的排气净化催化剂通过上述构成而在Hot范围内净化性能更加优异。上述氧化物可为两种或更多种元素的复合氧化物。
稀土元素和碱土元素的实例与(a-2)组分中所列的那些相同。
(3)根据权利要求3的本发明提供如权利要求1或2所述的排气净化催化剂,其中外层b的外表面进一步担载所述(b-1)组分。
离外层b的表面越近,外层b中所含组分接触排气的几率越大。本发明的排气净化催化剂在外层b的表面附近担载高浓度的贵金属。因此,可更有效地净化NOx。
(4)根据权利要求4的本发明提供如权利要求1~3中任一项所述的排气净化催化剂,其中(a-2)组分中(ii)与(i)的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比在大于40/100但不大于100/90的范围内。
通过上述构成,本发明的排气净化催化剂在Hot范围内的净化性能更高。
(5)根据权利要求5的本发明提供如权利要求1~4中任一项所述的排气净化催化剂,其中(a-1)组分为选自Pd和Pt的一种或多种元素。
通过上述构成,本发明的排气净化催化剂在Hot范围内的净化性能更高。
(a-1)组分可为Pd、Pt或Pd和Pt的组合。而且,可向该组合中添加其它贵金属。
(6)根据权利要求6的本发明提供如权利要求1~5中任一项所述的排气净化催化剂,其中(b-1)组分至少包括Rh。
通过上述构成,本发明的排气净化催化剂在Hot范围内的净化性能更高。
本发明的(b-1)组分的实例可为Rh、Rh和Pt的组合等。而且,可向该组合中添加其它贵金属。
附图说明
图1是显示根据实施例1的排气净化催化剂1的结构的说明图。
图2是显示根据实施例12的排气净化催化剂1的结构的说明图。
附图标记说明
1...排气净化催化剂
3...基材
5...内层
7...外层
9...表层区域
具体实施方式
将通过实施例说明实施本发明的方式。
实施例1
a)现在将参照图1说明实施例1的排气净化催化剂1的结构。
在排气净化催化剂1中,内层5形成在基材(催化剂基材)3的表面上,且外层7进一步形成在内层5之上。内层5和外层7起到催化剂涂层的作用。基材3是具有1.0L容积的整体式蜂窝载体。内层5和外层7形成在基材3的各孔的内面上。
内层5包括作为贵金属的Pt(0.5g)和Pd(2.0g)、CeO2与ZrO2的重量比(复合氧化物中Zr与Ce的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比表示。以下,同样适用于复合氧化物中比率的表示)为80/100的CeZrLaY复合氧化物(100g(CeZr:90g,LaY:10g)、氧化铝(50g)、和硫酸钡(20g)。
外层7包括作为贵金属的Rh(1.0g)、CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaNd复合氧化物(50g(CeZr:45g,LaNd:5g))、和氧化铝(50g)。表1显示了实施例1、后述实施例2~14、以及比较例1~6中排气净化催化剂的组成。
[表1]
b)现在将描述实施例1的排气净化催化剂1的制造方法。
通过混合下列各组分制备浆料S1和S2。
(浆料S1)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝(细粉,下同):50g
CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaY复合氧化物:100g(CeZr:90g,LaY:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
(浆料S2)
硝酸铑溶液:含有1.0g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaNd复合氧化物:50g(CeZr:45g,LaNd:5g)
水:200g
应用全部量的浆料S1涂覆整个基材3,并在250℃下干燥1小时。通过该步骤形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S1的整个基材3,并在250℃下干燥1小时。通过该步骤形成外层7。而且,涂覆基材3在500℃下煅烧1小时,从而完成排气净化催化剂1。
实施例2
实施例2的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于外层7不含有CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaNd复合氧化物,而含有ZrLaNd复合氧化物(50g(Zr:45g,LaNd:5g))。
实施例2的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例2中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S3代替浆料S2以形成外层7。
(浆料S3)
硝酸铑溶液:含有1.0g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为0/100的ZrLaNd复合氧化物:50g(Zr:45g,LaNd:10g)
水:200g
在实施例2中,应用全部量的浆料S1涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S3涂覆其上具有先前涂布的浆料S1的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。在实施例2中,以及在后述实施例3~14和比较例1~6中,干燥和煅烧的条件与实施例1中的相同。
实施例3
实施例3的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于外层7不含有CeZrLaNd复合氧化物,而含有包括Y和Sr的氧化物的CeZrYSr复合氧化物(50g(CeZr:45g,YSr:5g))。
实施例3的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例3中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S4代替浆料S2以形成外层7。
(浆料S4)
硝酸铑溶液:含有1.0g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrYSr复合氧化物:50g(CeZr:45g,YSr:5g)
水:200g
在实施例3中,应用全部量的浆料S1涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S4涂覆其上具有先前涂布的浆料S1的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例4
实施例4的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于外层7不含有CeZrLaNd复合氧化物,而含有包括La和Pr的氧化物的CeZrLaPr复合氧化物(50g(CeZr:45g,LaPr:5g))。
实施例4的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例4中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S5代替浆料S2以形成外层7。
(浆料S5)
硝酸铑溶液:含有1.0g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaPr复合氧化物:50g(CeZr:45g,LaPr:5g)
水:200g
在实施例4中,应用全部量的浆料S1涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S5涂覆其上具有先前涂布的浆料S1的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例5
实施例5的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaY复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为100/100的CeZrLaY复合氧化物(100g(CeZr:90g,LaY:10g))。
实施例5的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例5中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S6代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S6)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为100/100的CeZrLaY复合氧化物:100g(CeZr:90g,LaY:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在实施例5中,应用全部量的浆料S6涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S6的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例6
实施例6的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaY复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为50/100的CeZrLaY复合氧化物(100g(CeZr:90g,LaY:10g))。
实施例6的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例6中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S7代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S7)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为50/100的CeZrLaY复合氧化物:100g(CeZr:90g,LaY:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在实施例6中,应用全部量的浆料S7涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S7的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例7
实施例7的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeZrLaY复合氧化物,而含有包括La和Ba的氧化物的CeZrLaBa复合氧化物(100g(CeZr:90g,LaBa:10g))。
实施例7的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例7中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S8代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S8)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaBa复合氧化物:100g(CeZr:90g,LaBa:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在实施例7中,应用全部量的浆料S8涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S8的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例8
实施例8的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但与实施例1的不同之处在于内层5不含有CeZrLaY复合氧化物,而含有包括Nd和Y的氧化物的CeZrNdY复合氧化物(100g(CeZr:90g,NdY:10g))。
实施例8的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例8中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S9代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S9)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrNdY复合氧化物:100g(CeZr:90g,NdY:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在实施例8中,应用全部量的浆料S9涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S9的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例9
实施例9的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeZrLaY复合氧化物,而含有包括La、Nd和Pr的氧化物的CeZrLaNdPr复合氧化物(100g(CeZr:90g,LaNdPr:10g))。而且,实施例9的排气净化催化剂1与实施例1的不同之处在于内层5所含的贵金属不是Pt和Pd,而是Pd(3.5g)。
实施例9的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例9中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S10代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S10)
硝酸钯溶液:含有3.5g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaNdPr复合氧化物:100g(CeZr:90g,LaNdPr:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在实施例9中,应用全部量的浆料S10涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S10的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例10
实施例10的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeZrLaY复合氧化物,而含有包括Nd、Pr和Ca的氧化物的CeZrNdPrCa复合氧化物(100g(CeZr:90g,NdPrCa:10g))。而且,实施例10的排气净化催化剂1与实施例1的不同之处在于内层5所含Pt的量为0.3g。
而且,实施例10的排气净化催化剂1与实施例1的不同之处在于外层7不含有CeZrLaNd复合氧化物,而含有包括La和Y的氧化物的CeZrLaY复合氧化物(50g(CeZr:45g,LaY:5g))。而且,实施例10的排气净化催化剂1与实施例1的不同之处在于外层7中含有的贵金属为Pt(0.2g)和Rh(1.0g)。
实施例10的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例10中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S11代替浆料S1以形成内层5。而且,使用通过混合下列各组分制备的浆料S12代替浆料S2以形成外层7。
(浆料S11)
硝酸铂溶液:含有0.3g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrNdPrCa复合氧化物:100g(CeZr:90g,NdPrCa:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
(浆料S12)
硝酸铂溶液:含有0.2g的Pt的量
硝酸铑溶液:含有1.0g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaY复合氧化物:50g(CeZr:45g,LaY:5g)
水:200g
在实施例10中,应用全部量的浆料S11涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S12涂覆其上具有先前涂布的浆料S11的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例11
实施例11的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeZrLaY复合氧化物,而含有包括Nd和Y的氧化物的CeZrNdY复合氧化物(100g(CeZr:90g,NdY:10g))。而且,实施例11的排气净化催化剂1与实施例1的不同之处在于内层5所含的贵金属不是Pt和Pd,而是Pt(1.1g)。
实施例11的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例11中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S13代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S13)
硝酸铂溶液:含有1.1g的Pt的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrNdY复合氧化物:100g(CeZr:90g,NdY:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在实施例11中,应用全部量的浆料S13涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S13的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例12
a)实施例12的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于外层7所含Rh的分布。即,在实施例12中,如图2所示,外层7中所含的总量1.0g Rh中的0.6g分散在整个外层7中担载。除上述之外的其余0.4g Rh进一步担载在表层区域9中,该表层区域9对应于外层7中的表层区域。
b)现在将描述实施例12的排气净化催化剂1的制造方法。
通过混合下列各组分制备浆料S14。
(浆料S14)
硝酸铑溶液:含有0.6g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaNd复合氧化物:50g(CeZr:45g,LaNd:5g)
水:200g
现在,应用全部量的如上述实施例1中的浆料S1涂覆整个基材3,并在250℃下干燥1小时。通过该步骤形成内层5。之后,应用全部量的浆料S14涂覆其上具有先前涂布的浆料S1的整个基材3,并在250℃下干燥1小时。通过该步骤形成外层7。而且,在500℃下煅烧1小时之后,将基材3用含有0.4g Rh的硝酸铑溶液浸渍以进一步在表层区域9中担载Rh,该表层区域9是外层7的最外表面。之后,将经浸渍的基材3在250℃下干燥1小时,从而完成排气净化催化剂1。
实施例13
实施例13的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaY复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为100/70的CeZrLaY复合氧化物(100g(CeZr:90g,LaY:10g))。
实施例13的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例13中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S15代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S15)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为100/70的CeZrLaY复合氧化物:100g(CeZr:90g,LaY:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在实施例13中,应用全部量的浆料S15涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S15的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
实施例14
实施例14的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于外层7不含有CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaNd复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为20/100的CeZrLaNd复合氧化物(50g(CeZr:45g,LaNd:5g))。
实施例14的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在实施例14中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S16代替浆料S2以形成外层7。
(浆料S16)
硝酸铑溶液:含有1.0g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为20/100的CeZrLaNd复合氧化物:50g(CeZr:45g,LaNd:5g)
水:200g
在实施例14中,应用全部量的浆料S1涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S16涂覆其上具有先前涂布的浆料S1的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
(比较例1)
比较例1的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于外层7不含有CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaNd复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为50/100的CeZrLaNd复合氧化物(50g(CeZr:45g,LaNd:5g))。
比较例1的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在比较例1中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S17代替浆料S2以形成外层7。
(浆料S17)
硝酸铑溶液:含有1.0g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为50/100的CeZrLaNd复合氧化物:50g(CeZr:45g,LaNd:5g)
水:200g
在比较例1中,应用全部量的浆料S1涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S17涂覆其上具有先前涂布的浆料S1的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
(比较例2)
比较例2的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaY复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为100/70的CeZr复合氧化物(100g)。
比较例2的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在比较例2中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S18代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S18)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为100/70的CeZr复合氧化物:100g
硫酸钡:20g
水:200g
在比较例2中,应用全部量的浆料S18涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S18的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
(比较例3)
比较例3的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaY复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为30/100的CeZrLaY复合氧化物(100g(CeZr:90g,LaY:10g))。
比较例3的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在比较例3中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S19代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S19)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为30/100的CeZrLaY复合氧化物:100g(CeZr:90g,LaY:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在比较例3中,应用全部量的浆料S19涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S19的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
(比较例4)
比较例4的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaY复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZr复合氧化物(100g)。
比较例4的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在比较例4中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S20代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S20)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZr复合氧化物:100g
硫酸钡:20g
水:200g
在比较例4中,应用全部量的浆料S20涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S20的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
(比较例5)
比较例5的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于外层7不含有CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZrLaNd复合氧化物,而含有CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZr复合氧化物(50g)。
比较例5的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在比较例5中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S21代替浆料S2以形成外层7。
(浆料S21)
硝酸铑溶液:含有1.0g的Rh的量
氧化铝:50g
CeO2与ZrO2的重量比为6/100的CeZr复合氧化物:50g
水:200g
在比较例5中,应用全部量的浆料S1涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S21涂覆其上具有先前涂布的浆料S1的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
(比较例6)
比较例6的排气净化催化剂1具有与实施例1基本相同的结构,但不同之处在于内层5不含有CeO2与ZrO2的重量比为80/100的CeZrLaY复合氧化物,而含有CeLaY复合氧化物(100g(Ce:90g,LaY:10g))。
比较例6的排气净化催化剂1的制造方法与实施例1基本相同。然而,在比较例6中,使用通过混合下列各组分制备的浆料S22代替浆料S1以形成内层5。
(浆料S22)
硝酸铂溶液:含有0.5g的Pt的量
硝酸钯溶液:含有2.0g的Pd的量
氧化铝:50g
CeLaY复合氧化物:100g(Ce:90g,LaY:10g)
硫酸钡:20g
水:200g
在比较例6中,应用全部量的浆料S22涂覆整个基材3,并干燥以形成内层5。之后,应用全部量的浆料S2涂覆其上具有先前涂布的浆料S22的整个基材3,干燥并煅烧以形成外层7。
(性能评价试验)
现在,如下测试实施例1至14以及比较例1至6中制造的排气净化催化剂的催化性能。
首先,将各实施例和比较例的排气净化催化剂装到4000cc排气量的汽油发动机中。然后,在3500rpm平均发动机转数和800℃的催化剂入口处排气温度下进行50小时的耐久性试验。
之后,将各实施例和比较例中的排气净化催化剂装到1500cc排气量的车辆中。使车辆根据日本10-15模式运行并测量排气管排出的NOx排放。日本10-15模式是国土交通省规定的、用于排放认证试验的试验条件,该试验条件是对应于Hot范围的试验条件。
表2显示了试验结果。
[表2]
NOx排放(g/Km) | |
实施例1 | 0.0160 |
实施例2 | 0.0203 |
实施例3 | 0.0165 |
实施例4 | 0.0163 |
实施例5 | 0.0180 |
实施例6 | 0.0163 |
实施例7 | 0.0165 |
实施例8 | 0.0162 |
实施例9 | 0.0164 |
实施例10 | 0.0166 |
实施例11 | 0.0162 |
实施例12 | 0.0155 |
实施例13 | 0.0180 |
实施例14 | 0.0185 |
比较例1 | 0.0260 |
比较例2 | 0.0300 |
比较例3 | 0.0250 |
比较例4 | 0.0290 |
比较例5 | 0.0310 |
比较例6 | 0.0320 |
如表2所示,与比较例1~6中的情形相比,根据实施例1~14的排气净化催化剂的NOx排放显著地低。由上述实验证实根据实施例1~14的排气净化催化剂在Hot范围内的催化性能优异。
应理解本发明不应限于上述实施例,而可在不背离本发明的范围内以各种形式实施。
Claims (6)
1.一种排气净化催化剂,包含:
催化剂基材;和
在该催化剂基材上形成的催化剂涂层,
所述催化剂涂层具有包括以下层的层状结构:
含有组分(a-1)和组分(a-2)的内层a;以及
含有组分(b-1)和组分(b-2)的外层b,
其中
组分(a-1):贵金属;
组分(a-2):(i)Ce、(ii)Zr、和(iii)的复合氧化物,所述(iii)为选自稀土元素、碱土元素和Y的元素,(ii)与(i)的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比在大于40/100但不大于100/2的范围内;
组分(b-1):贵金属,以及
组分(b-2):在(iv)Ce、(v)Zr、和(vi)中选择至少包含(v)和(vi)的元素的复合氧化物,所述(vi)为选自稀土元素、碱土元素和Y的元素,(v)与(iv)的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比为不大于40/100。
2.根据权利要求1的排气净化催化剂,其中所述内层a进一步包括选自稀土元素和碱土元素的元素的氧化物。
3.根据权利要求1或2的排气净化催化剂,其中所述外层b的外表面进一步担载上述(b-1)组分。
4.根据权利要求1~3中任一项的排气净化催化剂,其中所述(a-2)组分中(ii)与(i)的比率换算成CeO2与ZrO2的重量比在大于40/100但不大于100/90的范围内。
5.根据权利要求1~4中任一项的排气净化催化剂,其中所述(a-1)组分为选自Pd和Pt的一种或多种元素。
6.根据权利要求1~5中任一项的排气净化催化剂,其中所述(b-1)组分至少包括Rh。
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