JP2008012410A - 排ガス浄化用触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】触媒基材と、触媒基材上に形成された触媒コート層と、を有する排ガス浄化用触媒であって、触媒コート層は、下記の(a−1)成分、及び(a−2)成分を含む内層aと、下記の(b−1)成分、及び(b−2)成分を含む外層bと、を含む層構造を有する。(a−1)成分及び(b−1)成分:貴金属、(a−2)成分:(あ)Ce、(い)Zr、及び(う)希土類元素、アルカリ土類元素、及びYからなる群より選ばれる元素の複合酸化物であって、(あ)に対する(い)の比率が、CeO2とZrO2の重量比に換算して40/100〜100/2の範囲にあるもの、(b−2)成分:(え)Ce、(お)Zr、及び(か)希土類元素、アルカリ土類元素、及びYからなる群より選ばれる元素のうち、少なくとも(お)及び(か)を含む元素の複合酸化物であって、(え)に対する(お)の比率が、CeO2とZrO2の重量比に換算して40/100以下であるもの。
【選択図】 図1
Description
触媒基材と、前記触媒基材上に形成された触媒コート層と、を有する排ガス浄化用触媒であって、前記触媒コート層は、(a−1)成分、及び(a−2)成分を含む内層aと、
(b−1)成分、及び(b−2)成分を含む外層bと、を含む層構造を有することを特徴とする排ガス浄化用触媒を要旨とする。
(a−1)成分:貴金属
(a−2)成分:(あ)Ce、(い)Zr、及び(う)希土類元素、アルカリ土類元素、及びYからなる群より選ばれる元素、
を含む複合酸化物であって、前記(あ)に対する前記(い)の比率が、CeO2とZrO2の重量比に換算して40/100〜100/2の範囲にあるもの
(b−1)成分:貴金属
(b−2)成分:(え)Ce、(お)Zr、及び(か)希土類元素、アルカリ土類元素、及びYからなる群より選ばれる元素、
のうち、少なくとも前記(お)及び(か)を含む元素の複合酸化物であって、前記(え)〜(か)を含む元素の複合酸化物である場合は、前記(え)に対する前記(お)の比率が、CeO2とZrO2の重量比に換算して40/100以下であるもの
本発明の排ガス浄化用触媒は、上記の構成を有することにより、Hot領域における浄化性能が非常に優れている。ここで、Hot領域とは、排ガス浄化用触媒の温度が400〜600℃となった状態である。
前記(a−2)成分における、CeO2のZrO2に対する重量比は、40/100〜100/90の範囲が好ましく、その中でも特に、40/100〜90/100の範囲が好ましい。上記の範囲内であることにより、Hot領域での浄化性能が一層向上する。
前記(a−2)成分としては、例えば、CeZrLaY複合酸化物、CeZrLaBa複合酸化物、CeZrNdY複合酸化物、CeZrLaNdPr複合酸化物、CeZrNdPrCa複合酸化物等が挙げられる。
前記(b−2)成分としては、例えば、CeZrLaNd複合酸化物、CeZrYSr複合酸化物、CeZrLaPr複合酸化物、CeZrLaY複合酸化物等が挙げられる。また、上記の複合酸化物から、Ceを除いたものであってもよい。
(2)請求項2の発明は、
前記内層aに、さらに、希土類元素とアルカリ土類元素とからなる群より選ばれる元素の酸化物を含むことを特徴とする請求項1に記載の排ガス浄化用触媒を要旨とする。
前記希土類元素、アルカリ土類元素としては、例えば、(a−2)成分にて用いられているものが挙げられる。
(3)請求項3の発明は、
前記外層bの外表面に、さらに、前記(b−1)成分を担持させたことを特徴とする請求項1又は2に記載の排ガス浄化用触媒を要旨とする。
(4)請求項4の発明は、
前記(a−2)成分において、前記(あ)に対する前記(い)の比率が、CeO2とZrO2の重量比に換算して40/100〜100/90の範囲にあることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の排ガス浄化用触媒を要旨とする。
(5)請求項5の発明は、
前記(a−1)成分は、Pd及びPtからなる群から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の排ガス浄化用触媒を要旨とする。
前記(a−1)成分は、例えば、Pd、Pt、又はそれらの組み合わせであってもよく、その他の貴金属をさらに加えてもよい。
(6)請求項6の発明は、
前記(b−1)成分は、少なくともRhを含むことを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の排ガス浄化用触媒を要旨とする。
本発明における(b−1)成分としては、例えば、Rh、RhとPtとの組み合わせ等が挙げられ、さらに、その他の貴金属を加えてもよい。
排ガス浄化用触媒1は、基材(触媒基材)3の表面に内層5を形成し、さらにその上に外層7を形成したものである。内層5と外層7とは、触媒コート層として機能する。基材3は、容積1.0Lのモノリスハニカム担体であり、内層5及び外層7は、基材3のセルの内面に形成されている。
(スラリーS1)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrLaY複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、LaY:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
(スラリーS2)
硝酸Rh溶液:Rhで1.0g
アルミナ:50g
CeZrLaNd複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるもの:50g(そのうち、CeZr:45g、LaNd:5g)
水:200g
次に、スラリーS1の全量を基材3全体にコートし、250℃で1時間乾燥させた。この工程により内層5が形成された。次に、スラリーS2の全量を、先にスラリーS1を塗布した基材3全体にコートし、250℃で1時間乾燥させた。この工程により外層7が形成された。さらに、500℃で1時間焼成し、排ガス浄化用触媒1を完成した。
(スラリーS3)
硝酸Rh溶液:Rhで1.0g
アルミナ:50g
ZrLaNd複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が0/100であるもの:50g(そのうち、Zr:45g、LaNd:10g)
水:200g
本実施例2では、スラリーS1の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS3の全量を、先にスラリーS1を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。なお、本実施例2、後述する実施例3〜14及び比較例1〜6において、乾燥及び焼成の条件は前記実施例1と同様である。
(スラリーS4)
硝酸Rh溶液:Rhで1.0g
アルミナ:50g
CeZrYSr複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるもの:50g(そのうち、CeZr:45g、YSr:5g)
水:200g
本実施例3では、スラリーS1の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS4の全量を、先にスラリーS1を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS5)
硝酸Rh溶液:Rhで1.0g
アルミナ:50g
CeZrLaPr複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるもの:50g(そのうち、CeZr:45g、LaPr:5g)
水:200g
本実施例4では、スラリーS1の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS5の全量を、先にスラリーS1を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS6)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrLaY複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が100/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、LaY:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本実施例5では、スラリーS6の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS6を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS7)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrLaY複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が50/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、LaY:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本実施例6では、スラリーS7の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS7を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS8)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrLaBa複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、LaBa:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本実施例7では、スラリーS8の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS8を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS9)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrNdY複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、NdY:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本実施例8では、スラリーS9の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS9を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS10)
硝酸Pd溶液:Pdで3.5gとなる量
アルミナ:50g
CeZrLaNdPr複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、LaNdPr:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本実施例9では、スラリーS10の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS10を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS11)
硝酸Pt溶液:Ptで0.3gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrNdPrCa複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、NdPrCa:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
(スラリーS12)
硝酸Pt溶液:Ptで0.2gとなる量
硝酸Rh溶液:Rhで1.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrLaY複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるもの:50g(そのうち、CeZr:45g、LaY:5g)
水:200g
本実施例10では、スラリーS11の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS12の全量を、先にスラリーS11を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS13)
硝酸Pt溶液:Ptで1.1gとなる量
アルミナ:50g
CeZrNdY複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、NdY:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本実施例11では、スラリーS13の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS13を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
まず、以下の成分を混合することによりスラリーS14を製造した。
(スラリーS14)
硝酸Rh溶液:Rhで0.6g
アルミナ:50g
CeZrLaNd複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるもの:50g(そのうち、CeZr:45g、LaNd:5g)
水:200g
次に、前記実施例1と同様のスラリーS1の全量を基材3全体にコートし、250℃で1時間乾燥させた。この工程により内層5が形成された。次に、スラリーS14の全量を、先にスラリーS1を塗布した基材3全体にコートし、250℃で1時間乾燥させた。この工程により外層7が形成された。さらに、500℃で1時間焼成した後、基材3を、Rhを0.4g含有する硝酸Rh水溶液に含浸し、外層7の最表面である表層領域9にRhを更に担持させ、その後、250℃で1時間乾燥させることで、排ガス浄化用触媒1が完成した。
(スラリーS15)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrLaY複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が100/70であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、LaY:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本実施例13では、スラリーS15の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS15を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(スラリーS16)
硝酸Rh溶液:Rhで1.0g
アルミナ:50g
CeZrLaNd複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が20/100であるもの:50g(そのうち、CeZr:45g、LaNd:5g)
水:200g
本実施例14では、スラリーS1の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS16の全量を、先にスラリーS1を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(比較例1)
本比較例1の排ガス浄化用触媒1の構成は、基本的には前記実施例1と同様であるが、外層7に、CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるCeZrLaNd複合酸化物を含まず、代わりに、CeO2のZrO2に対する重量比が50/100であるCeZrLaNd複合酸化物(50g(そのうち、CeZr:45g、LaNd:5g))を含む点で相違する。
(スラリーS17)
硝酸Rh溶液:Rhで1.0g
アルミナ:50g
CeZrLaNd複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が50/100であるもの:50g(そのうち、CeZr:45g、LaNd:5g)
水:200g
本比較例1では、スラリーS1の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS17の全量を、先にスラリーS1を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(比較例2)
本比較例2の排ガス浄化用触媒1の構成は、基本的には前記実施例1と同様であるが、内層5に、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるCeZrLaY複合酸化物を含まず、代わりに、CeO2のZrO2に対する重量比が100/70であるCeZr複合酸化物(100g)を含む点で相違する。
(スラリーS18)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeO2のZrO2に対する重量比が100/70であるCeZr複合酸化物:100g
硫酸バリウム:20g
水:200g
本比較例2では、スラリーS18の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS18を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(比較例3)
本比較例3の排ガス浄化用触媒1の構成は、基本的には前記実施例1と同様であるが、内層5に、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるCeZrLaY複合酸化物を含まず、代わりに、CeO2のZrO2に対する重量比が30/100であるCeZrLaY複合酸化物(100g(そのうち、CeZr:90g、LaY:10g))を含む点で相違する。
(スラリーS19)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeZrLaY複合酸化物であって、CeO2のZrO2に対する重量比が30/100であるもの:100g(そのうち、CeZr:90g、LaY:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本比較例3では、スラリーS19の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS19を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(比較例4)
本比較例4の排ガス浄化用触媒1の構成は、基本的には前記実施例1と同様であるが、内層5に、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるCeZrLaY複合酸化物を含まず、代わりに、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるCeZr複合酸化物(100g)を含む点で相違する。
(スラリーS20)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるCeZr複合酸化物:100g
硫酸バリウム:20g
水:200g
本比較例4では、スラリーS20の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS20を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(比較例5)
本比較例5の排ガス浄化用触媒1の構成は、基本的には前記実施例1と同様であるが、外層7に、CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるCeZrLaNd複合酸化物を含まず、代わりに、CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるCeZr複合酸化物(50g)を含む点で相違する。
(スラリーS21)
硝酸Rh溶液:Rhで1.0g
アルミナ:50g
CeO2のZrO2に対する重量比が6/100であるCeZr複合酸化物:50g
水:200g
本比較例5では、スラリーS1の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS21の全量を、先にスラリーS1を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(比較例6)
本比較例6の排ガス浄化用触媒1の構成は、基本的には前記実施例1と同様であるが、内層5に、CeO2のZrO2に対する重量比が80/100であるCeZrLaY複合酸化物を含まず、代わりに、CeLaY複合酸化物(100g(そのうち、Ce:90g、LaY:10g))を含む点で相違する。
(スラリーS22)
硝酸Pt溶液:Ptで0.5gとなる量
硝酸Pd溶液:Pdで2.0gとなる量
アルミナ:50g
CeLaY複合酸化物:100g(そのうち、Ce:90g、LaY:10g)
硫酸バリウム:20g
水:200g
本比較例6では、スラリーS22の全量を基材3全体にコートし、乾燥して内層5を形成した後、スラリーS2の全量を、先にスラリーS22を塗布した基材3全体にコートし、乾燥、焼成することで外層7を形成した。
(性能評価試験)
次に、上記実施例1〜14及び比較例1〜6で製造した排ガス浄化用触媒について、触媒性能を、以下のとおり試験した。
3・・・基材
5・・・内層
7・・・外層
9・・・表層領域
Claims (6)
- 触媒基材と、
前記触媒基材上に形成された触媒コート層と、
を有する排ガス浄化用触媒であって、
前記触媒コート層は、
(a−1)成分、及び(a−2)成分を含む内層aと、
(b−1)成分、及び(b−2)成分を含む外層bと、
を含む層構造を有することを特徴とする排ガス浄化用触媒。
(a−1)成分:貴金属
(a−2)成分:(あ)Ce、(い)Zr、及び(う)希土類元素、アルカリ土類元素、及びYからなる群より選ばれる元素、
を含む複合酸化物であって、前記(あ)に対する前記(い)の比率が、CeO2とZrO2の重量比に換算して40/100〜100/2の範囲にあるもの
(b−1)成分:貴金属
(b−2)成分:(え)Ce、(お)Zr、及び(か)希土類元素、アルカリ土類元素、及びYからなる群より選ばれる元素、
のうち、少なくとも前記(お)及び(か)を含む元素の複合酸化物であって、前記(え)〜(か)を含む元素の複合酸化物である場合は、前記(え)に対する前記(お)の比率が、CeO2とZrO2の重量比に換算して40/100以下であるもの - 前記内層aに、さらに、希土類元素とアルカリ土類元素とからなる群より選ばれる元素の酸化物を含むことを特徴とする請求項1に記載の排ガス浄化用触媒。
- 前記外層bの外表面に、さらに、前記(b−1)成分を担持させたことを特徴とする請求項1又は2に記載の排ガス浄化用触媒。
- 前記(a−2)成分において、前記(あ)に対する前記(い)の比率が、CeO2とZrO2の重量比に換算して40/100〜100/90の範囲にあることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の排ガス浄化用触媒。
- 前記(a−1)成分は、Pd及びPtからなる群から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の排ガス浄化用触媒。
- 前記(b−1)成分は、少なくともRhを含むことを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の排ガス浄化用触媒。
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