CN101466651A

CN101466651A - 复合烧结体

Info

Publication number: CN101466651A
Application number: CNA2007800218512A
Authority: CN
Inventors: 冈村克己; 久木野晓; 深谷朋弘
Original assignee: Sumitomo Electric Hardmetal Corp
Current assignee: Sumitomo Electric Hardmetal Corp
Priority date: 2006-06-12
Filing date: 2007-05-28
Publication date: 2009-06-24
Anticipated expiration: 2027-05-28
Also published as: JPWO2007145071A1; EP2039667A4; US10307829B2; US20090169840A1; US8999023B2; KR101252332B1; KR20090024712A; JP5298372B2; WO2007145071A1; US20150328691A1; EP2039667B1; EP2039667A1; CN101466651B

Abstract

本发明涉及一种复合烧结体，该复合烧结体至少含有立方氮化硼和粘结剂。所述立方氮化硼具有由多个第一立方氮化硼颗粒互相结合而形成的连续的骨架结构。所述粘结剂具有由多个粘结剂颗粒互相结合而形成的连续结构，其中所述粘结剂颗粒位于除了所述第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面以外的区域中。孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒之外的第二立方氮化硼颗粒分散在所述粘结剂颗粒的连续结构中。

Description

复合烧结体

技术领域

本发明涉及至少含有立方氮化硼和粘结剂的复合烧结体，更具体地说，本发明涉及尤其适合用于诸如切削工具等应用中的复合烧结体。

背景技术

传统上，主要由立方氮化硼构成的高硬度烧结体已用于诸如切削工具等应用中。这类烧结体通常是含有立方氮化硼和粘结剂的复合烧结体，所述粘合剂的主要目的是保持前者的强度(提高耐磨性)等。例如，已知的是具有“海-岛”结构的烧结体，其中立方氮化硼颗粒(岛)分散在由粘结剂构成的连续相(海)中(日本专利申请公开No.53-077811(专利文献1)和日本专利申请公开No.10-182242(专利文献2))。

采用这种海-岛结构的目的是为了避免在立方氮化硼颗粒彼此通过物理作用而接触的部位处出现立方氮化硼未被烧结的情况，通过将立方氮化硼颗粒彼此分开而不让它们接触，从而促进立方氮化硼颗粒的烧结状态，由此提高烧结体的耐碎裂性(如韧性)。

另一方面，由于立方氮化硼颗粒不是互相接触而是彼此分开(即，为这样一种结构：立方氮化硼颗粒以非连续状态存在)，因而这种烧结体不能充分体现出立方氮化硼所特有的高导热率这种优异的特性，从而产生诸如耐热性不足或韧性低等问题。具体而言，在将上述烧结体用于切削工具中的情况下，其不能抑制切削过程中切削刃温度的升高。此外，这种烧结体内部产生的微小龟裂会在韧性低的粘结剂中发展，从而使该烧结体更有可能破碎。因此，如果将上述烧结体用在断续切削和高效切削(如重切削和高速切削)所用的切削工具中，那么在某些情况下，可能无法充分获得令人满意的工具寿命。

同时，为了解决烧结体的上述问题，人们已提出各种方案来努力改良上述粘结剂的组成(日本特公昭60-014826号公报(日本特开昭56-069350号公报、专利文献3)、日本特公昭61-054857(日本特开昭61-179847号公报、专利文献4)、日本特公昭61-054858(日本特开昭61-179848号公报、专利文献5)、日本特开平05-287433号公报(专利文献6))。这些提案似乎对提高韧性起到一定作用，然而由于立方氮化硼颗粒彼此分离，结构不连续，因此难以彻底提高耐热性。

此外，已知这样的烧结体，其中立方氮化硼颗粒通过彼此连接形成连续的结构(美国专利5639285号说明书(专利文献7))。在该烧结体中，由于立方氮化硼颗粒显示出连续的结构，所以在一定程度上有希望能够获得提高耐热性的效果，即，抑制切削刃温度上升的效果。另一方面，由于粘结剂不连续地分散在由立方氮化硼颗粒构成的连续结构的周围，所以该烧结体的耐碎裂性或耐焊口磨耗性(crater wearresistance)较差，结果造成其韧性较差。

这种缺陷看来主要归因于烧结体中所含的立方氮化硼和粘结剂这两者之间的热膨胀系数的不同。具体地说，据推测其原因如下。在切削过程中，当包含该烧结体的切削工具经受高温时，由于温度的变化(不仅包括温度升高，还包括随后的冷却)而引起体积的改变。此时，立方氮化硼的体积变化和粘结剂的体积变化差异很大。因此，立方氮化硼和粘结剂之间发生分离，结果，粘结剂等容易从烧结体上脱落下来。

这种缺陷尤其在切削诸如淬火钢等高硬度材料时会产生问题，因为在这种情况中切削工具的切削刃更有可能要经受600℃或更高的高温。此外，近来人们还要求在切削加工操作中提高生产率。随着切削速度或进给量的增加，切削刃的温度往往会升高至1000℃左右。因此，需要解决上述问题。

此外，对具有复杂形状的部件进行切削加工的要求与日俱增。在涉及更复杂形状的高效切削(如断续切削)过程中，切削工具的切削刃反复地离开被加工材料以及与被加工材料接触(紧挨在一起)，当切削刃离开被加工材料时，切削刃会迅速地冷却。从而，切削刃部分中所含的烧结体会经历突然的温度变化和应力变化。因此，在近来所要求的对高硬度钢实施的高效率加工或高速断续切削加工中，尤其需要解决以上指出的问题。

在这种情况下，需要同时显著地提高立方氮化硼烧结体的耐热性和韧性。人们在用于满足这种需要的方法上已经取得了多种进展，但是，在这些进展中，人们进行研究的前提是：通过将烧结体中所含的立方氮化硼与粘结剂牢固地结合而达到高强度。因此，在立方氮化硼与粘结剂之间的接触面积越大越有利于它们之间的结合的前提下，为了增加所述的接触面积，立方氮化硼与粘结剂中的至少一者被制成非连续结构而不是连续结构。

专利文献1：日本特开昭53-077811

专利文献2：日本特开平10-182242

专利文献3：日本特公昭60-014826(日本特开昭56-069350)

专利文献4：日本特公昭61-054857(日本特开昭61-179847)

专利文献5：日本特公昭61-054858(日本特开昭61-179848)

专利文献6：日本特开平05-287433

专利文献7：美国专利No.5639285的说明书

发明内容

本发明要解决的问题

鉴于上述情况而完成本发明。本发明的目的是提供一种立方氮化硼烧结体，该立方氮化硼烧结体的耐热性得到提高，并通过提高韧性以抑制微小龟裂的发展甚至抑制微小龟裂本身的产生，从而同时提高了该立方氮化硼烧结体的综合强度，即，本发明的目的是提供一种耐热性和强度均得到显著提高的立方氮化硼烧结体。

解决所述问题的方法

本发明人从根本上重新审视了人们常规采用的前提，即，在含有立方氮化硼的复合烧结体中，立方氮化硼和粘结剂中的至少一者应该被制成非连续结构。结果，本发明人认为，将立方氮化硼颗粒相互结合形成连续的骨架结构、并且粘结剂也形成连续结构、而且立方氮化硼颗粒进一步分散在粘结剂的连续结构中，通过获得这样的结构，可以同时提高耐热性和强度。基于上述想法和进一步的研究而完成了本发明。

具体来说，本发明的复合烧结体至少含有立方氮化硼和粘结剂。通过将多个第一立方氮化硼颗粒相互结合而使立方氮化硼具有连续的骨架结构。通过将多个粘结剂颗粒相互结合而使粘结剂具有连续的结构，所述粘结剂颗粒存在于除了第一立方氮化硼颗粒相互结合的结合界面以外的其它区域中。将第二立方氮化硼颗粒(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒之外)分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中。

在此，优选满足下列关系式

0.05≤X/Y≤0.5 (I)，

其中，分散在粘结剂颗粒的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒的平均粒径为Xμm，并且形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒的平均粒径为Yμm。

另外，优选的是，将该孤立的第二立方氮化硼颗粒按照至少5体积％到至多50体积％的比例分散在粘结剂颗粒的连续结构中，更优选为至少15体积％到至多40体积％的比例。

另外，优选的是，粘结剂至少含有：由Ti、Zr、Hf、V和Cr中的任何一种或两种或更多种元素与氮、碳、硼和氧中的任何一种或两种或更多种元素所构成的化合物和固态溶液中的至少一种；以及含铝化合物。

粘结剂可以以至多60％的存在概率存在于第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面处，并且位于此处的粘结剂可以与由粘结剂颗粒形成的连续结构相连从而作为该连续结构的一部分而存在，或者与由粘结剂颗粒形成的连续结构分开从而作为非连续结构而存在。

位于第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面处的粘结剂的组成中可至少包含Ti或Al。

在第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面处可以不存在粘结剂。

所述复合烧结体经酸处理后的横向断裂强度可以为至少1gf/mm²到至多70kgf/mm²。

优选的是，在经酸处理后的复合烧结体中，采用X射线衍射测量时，基本上未检测到除了立方氮化硼和Al₂O₃之外的其它化合物。

立方氮化硼在复合烧结体中的含量可以为至少60体积％到至多85体积％，并且包括第一立方氮化硼颗粒和第二立方氮化硼颗粒在内的全部立方氮化硼颗粒的平均粒径可以为至少2μm到至多10μm。

优选的是，复合烧结体的导热率为至少60W/(m·K)到至多150W/(m·K)。

优选的是，含铝化合物是通过由铝、氧和氮构成的化合物和/或由铝、氧、氮和硼构成的化合物形成的，含铝化合物的平均粒径为至少50nm到至多1μm，并且含铝化合物在粘结剂中的比率为至少5体积％到至多30体积％。在这种情况下，复合烧结体的导热率可以为至少70W/(m·K)到至多150W/(m·K)。

优选的是，在粘结剂中，除了含铝化合物之外的其它化合物或固态溶液的平均粒径至多为400nm。

本发明的切削工具可至少部分含有上述的复合烧结体。

发明效果

通过具有上述的构造，本发明的复合烧结体的耐热性得到提高，并且通过提高韧性以抑制微小龟裂的发展甚至抑制微小龟裂本身的产生，从而同时提高该复合烧结体的综合强度。即，复合烧结体的耐热性和强度均得到显著提高。更具体的说，由于耐碎裂性和、耐焊口磨耗性、以及综合强度的提高，至少部分含有本发明的复合烧结体的切削工具可适合用于对高硬度钢进行高效加工、高速断续切削、以及强力断续切削。

附图说明

图1为复合烧结体的部分立体图，其概念性地示出在立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面处，粘结剂与由粘结剂颗粒形成的连续结构分开从而作为非连续结构而存在的方式。

图2为复合烧结体的部分立体图，其概念性地示出在第一立方氮化硼颗粒之间的三重点处，粘结剂与由粘结剂颗粒形成的连续结构分开从而作为非连续结构而存在的方式。

图3是示出横向断裂强度测定方法的示意图。

参考标号说明

1 第一立方氮化硼颗粒；2 粘结剂颗粒；3 孤立的粘结剂；4 复合烧结体；5 第二立方氮化硼颗粒；10 被处理体；11 支柱。

实施本发明的最佳方式

以下将进一步详细说明本发明。将参考附图来说明以下的实施方案，在本申请的附图中，相同的参考标号表示相同或相应的部分。

<复合烧结体>

本发明的复合烧结体至少含有立方氮化硼和粘结剂，并且可适用于诸如切削工具等应用中。应当注意的是，本发明的复合烧结体还可以含有其它成分或无法避免的杂质，只要它至少含有立方氮化硼和粘结剂即可。

<立方氮化硼>

本发明的复合烧结体中所含有的立方氮化硼，由于其优异的硬度和导热率，之前已广泛应用于诸如切削工具之类的应用中。在本发明的复合烧结体中，立方氮化硼存在于两个区域(例如，参见图1)中：具体地说，其中一个区域是指由于多个第一立方氮化硼颗粒1相互结合从而得到的表现为连续骨架结构的区域；而另一个区域是指这样的区域，其中将第二立方氮化硼颗粒5(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒1之外)分散在由后述的粘结剂颗粒2所形成的连续结构中。为了方便起见，将前一区域称为骨架结构区域(在本发明中，形成该骨架结构区域的立方氮化硼颗粒被称为第一立方氮化硼颗粒)，而将后一区域称为微粒分散区域(在本发明中，包含在该微粒分散区域中的立方氮化硼颗粒被称为第二立方氮化硼颗粒)。应该指出的是，第二立方氮化硼颗粒5或孤立的立方硼颗粒5是指以分离或独立的形式存在的立方氮化硼颗粒，其不与形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒1的连续结合体相接触。

本发明的复合烧结体之所以同时具有优异的耐热性和优异的强度是因为其具有这样的独特结构，在该结构中，立方氮化硼被包含在这样的两个区域中，并且其在这两个区域中的存在方式不同；尤其是通过在粘结剂中形成微粒分散区域，本发明的复合烧结体的强度得到了显著提高(对微小龟裂的产生和发展的抑制效果得到了提高)。

对于该立方氮化硼而言，优选的是，由粒径相对较大的第一立方氮化硼颗粒形成骨架结构区域，并且由粒径相对较小的第二立方硼形成微粒分散区域。更具体地说，特别优选满足以下关系式：

0.05≤X/Y≤0.5...(I)，

其中，分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒(即，微粒分散区域中的立方氮化硼颗粒)的平均粒径为Xμm，形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒(即，骨架结构区域中的立方氮化硼颗粒)的平均粒径为Yμm。

如果X/Y小于0.05，则与骨架结构区域中的第一立方氮化硼颗粒的平均粒径相比，微粒分散区域中的第二立方氮化硼颗粒的平均粒径相对太小，这样可能不能通过添加第二立方氮化硼颗粒来提高粘结剂的强度，从而不能够充分得到使复合烧结体强度提高的效果。另一方面，如果X/Y大于0.5，则与骨架结构区域中的第一立方氮化硼颗粒的平均粒径相比，微粒分散区域中的第二立方氮化硼颗粒的平均粒径相对太大，这样可能不能充分地维持由粘结剂颗粒所形成的连续结构，从而可能导致强度降低。此外，由于微粒分散区域中的第二立方氮化硼颗粒更容易与骨架结构区域中的第一立方氮化硼颗粒接触和结合，因而可能不能提高粘结剂的强度，从而不能充分地获得使复合烧结体的强度得以提高的效果。

上述X/Y的下限更优选设定为至少为0.08，进一步优选至少为0.12，上述X/Y的上限至多为0.4，进一步优选为至多0.3。在本文中平均粒径是按照如下方法定义的。对于形成骨架结构区域的第一立方氮化硼颗粒的原料粉末和形成微粒分散区域的第二立方氮化硼颗粒的原料粉末，绘制粒径-累积体积相关图(图中，横轴表示粒径，纵轴以累积百分比的形式表示粒径比前述粒径小的颗粒所占的体积)，其中将全部颗粒的总体积设定为100％。然后，在该相关图中找出累积体积百分比达到50％时所对应的粒径，将其作为平均粒径。可以通过使用粒径分布测量装置(例如，通过采用动态光散射粒径分布测量法)来测量各原料粉末从而绘制该相关图。

按照上述方法得到的平均粒径与直接采用SEM(扫描电子显微镜)或TEM(透射电子显微镜)观察复合烧结体而得到的上述各个区域中的立方氮化硼颗粒的平均粒径符合得很好，通常情况下，按照上述方法定义的平均粒径与通过直接观察法得到的平均粒径基本相等。此外，在直接观察法中，骨架结构区域中的第一立方氮化硼颗粒的粒径是按照如下方法定义的。由于第一立方氮化硼颗粒互相结合，在通过扫描电镜或透射电镜观察到的二维横截面结构中，将颗粒互相结合处的结合界面沿直线切断，从而获得各个分离的颗粒。将这些独立的颗粒(呈多边形)设定为虚拟的颗粒。然后，假设有穿过该虚拟颗粒(呈多边形)的至少两个顶点的圆，将这些圆中直径最大的那个圆的直径定义为粒径。

优选的是，本发明的复合烧结体中所含有的所述立方氮化硼的含量为至少60体积％到至多85体积％。更优选的是，含量的下限设定为至少65体积％，进一步优选设定为至少72体积％，而含量的上限优选设定为至多80体积％，进一步优选设定为至多77体积％。

如果所述立方氮化硼的比例少于60体积％，则所述立方氮化硼之间可能不会充分接触。在这种情况下，可能不足以得到连续的骨架结构，从而不能充分抑制切削刃的温度升高，因此可能得不到充分提高耐热性的效果。另一方面，如果所述立方氮化硼的比例超过85体积％，则烧结体中的粘结剂(下文中有描述)的含量会相对减小，从而可能会使耐磨耗性显著下降。

通过将复合烧结体的制造过程中所用的立方氮化硼粉末的体积百分率(与粘结剂粉末的混合比)设定为上述范围(即，至少60体积％到至多85体积％)内的值，可以使立方氮化硼的含量达到上述的体积百分率。应该指出的是，可以通过采用ICP(电感耦合等离子体光谱化学分析)对复合烧结体进行定量分析或者采用SEM(扫描电子显微镜)或TEM(透射电子显微镜)对复合烧结体进行观察来测定体积百分率。

优选的是，所述立方氮化硼颗粒的平均粒径为至少2μm到至多10μm(在本文中，平均粒径是指包含在复合烧结体中的全部立方氮化硼颗粒(骨架结构区域和微粒分散区域中的全部立方氮化硼颗粒，即，包括第一立方氮化硼颗粒和第二立方氮化硼颗粒在内的全部立方氮化硼颗粒)的平均粒径)；另外，平均粒径亦指这样的粒径，即，按照与上述类似的方法，在对应于全部颗粒(即，用于制备复合烧结体的立方氮化硼的全部原料粉末)的粒径-累积体积相关图中，当累积体积百分比达到50％时所对应的粒径。如果所述平均粒径小于2μm，则所述立方氮化硼颗粒的表面积会增大。因此，第一立方氮化硼颗粒之间的结合部分(有时称为颈部生长)的数量会过度增加，并且下述的粘结剂会进入到第一立方氮化硼颗粒的三重点或四重点等多重结合点(其不是指第一立方氮化硼颗粒之间的接触界面，而是指第一立方氮化硼颗粒之间的空隙；以下简称其为三重点)，从而不连续的呈孤立状态的粘结剂的存在概率会增加。此外，随着第一立方氮化硼颗粒之间的接触界面的增大，导热率可能会降低。同时，如果立方氮化硼颗粒平均粒径超过10μm，则复合烧结体的强度会降低。因此，当将这种复合烧结体用于切削工具时，切削刃在苛刻的切削环境下可能会破碎。更优选的是，立方氮化硼颗粒的平均粒径的下限设定为至少2.5μm，进一步优选设定为至少2.8μm，将立方氮化硼颗粒的平均粒径的上限设定为至多6μm，进一步优选设定为至多3.8μm。

应该指出的是，按照上述方法定义的平均粒径与通过使用SEM或TEM直接观察而得到的平均粒径基本相等。

同时，优选的是，在上述微粒分散区域中所述孤立的第二立方氮化硼颗粒以至少5体积％到至多50体积％的比例分散在粘结剂颗粒的连续结构中。如果其含量小于5体积％，则强度(抑制微小龟裂的产生和发展的效果)低于立方氮化硼的强度的粘结剂所占的区域会相对扩大，在处于诸如断续切削之类的苛刻切削环境中时，在粘结剂区域中更有可能存在龟裂。另一方面，如果第二立方氮化硼颗粒的含量大于50体积％，则粘结剂的存在区域相对较小，从而可能会使耐磨耗性大幅降低。更优选将该含量的下限设定为至少15体积％，进一步优选设定为至少20体积％；将含量的上限设定为至多40体积％，进一步优选设定为至多35体积％。可以通过调节在制备复合烧结体时的原料粉末的混合比(形成骨架结构区域的第一立方氮化硼粉末与形成微粒分散区域的第二立方氮化硼粉末的混合比值，以及这些粉末与粘结剂粉末的混合比)来设定该体积百分比。

如上所述，也可以通过采用ICP(感应耦合等离子体光谱化学分析)对所述复合烧结体进行定量分析或者使用SEM(扫描电子显微镜)或TEM(透射电子显微镜)进行观察来测量该体积百分比。

<粘结剂>

本发明的粘结剂的主要功能是保持上述立方氮化硼并有助于改善耐磨耗性；对其成分没有特别的限制，只要该粘结剂具有下述的连续结构即可。因此，可以采用任何可以用于这种粘结剂的常规已知的组成。

例如，所述粘结剂可至少含有：由Ti、Zr、Hf、V和Cr中的任何一种或两种或更多种元素与氮、碳、硼和氧中的任何一种或两种或更多种元素所构成的化合物和固态溶液中的至少一种；以及含铝化合物。上述的由这些元素构成的化合物或固态溶液与立方氮化硼之间的结合强度可以达到较高的水平，并且所述的化合物或固态溶液具有化学稳定性。因此，上述化合物或固态溶液具有优异的耐磨损性，所以优选。

更具体地说，可以采用Ti、Zr、Hf、V和Cr中的任何一种或两种或更多种元素构成的氮化物、碳化物、碳氮化物、硼化物、氧化物和固态溶液中的任何一种或多种作为上述的化合物或固态溶液，并且更优选的是，可以采用Ti、Zr、Hf、V和Cr中的任何一种或两种或更多种元素构成的氮化物、硼化物、氧化物和固态溶液中的至少一种作为上述的化合物或固态溶液。可以采用这样的化合物或固态溶液是因为其与立方氮化硼之间的结合强度可以达到特别高的水平。

含铝化合物的实例包括AlN、AlB₂、Al₂O₃等，并且含铝化合物更优选为由铝、氧和氮构成的化合物和/或由铝、氧、氮和硼构成的化合物。合适的是，含铝化合物的平均粒径为至少50nm到至多1μm，并且粘结剂中含铝化合物的比率(在以上二者均存在的情况下为二者的总比率)被调节为至少5体积％到至多30体积％。

当含铝化合物为AlN时，可以预期到烧结体的耐热性会得到提高，这是因为AlN是一种具有优异的导热性的材料，就像在热沉中所用的那样。但是，AlN的强度较低。因此，如果在复合烧结体中含有大量的AlN，则AlN会成为龟裂的起点，并且使烧结体的韧性降低。在采用Al₂O₃的情况下，从Al₂O₃可以单独用作陶瓷工具这一事实来看，Al₂O₃具有高的硬度并且在高温下稳定，但是它的导热性较差。因此，使用大量的Al₂O₃会导致复合烧结体的导热率降低并且其耐热性也会降低。

与此形成对比的是，由铝、氧和氮构成的化合物和/或由铝、氧、氮和硼构成的化合物在强度上优于AlN和Al₂O₃，并且在导热性上优于Al₂O₃。因此，如果粘结剂中含有至少5体积％到至多30体积％的、平均粒径为至少50nm到至多1μm的这种化合物，就可以获得强度和导热性俱佳的粘结剂，这种粘结剂有助于提高复合烧结体的强度和耐热性。因此，尤其是在这种含铝化合物的存在方式满足以上条件的情况下，复合烧结体就能够具有至少为70W/(m·K)到至多150W/(m·K)的导热率(下文进行说明)。

此外，根据本发明人所进行的研究，由铝、氧、氮和硼构成的化合物选择性地存在于立方氮化硼颗粒的周围。因此推测出，立方氮化硼提供了用于构成上述化合物的氮和硼，这似乎起到了增强立方氮化硼和粘结剂之间的结合强度的作用。由此推测出，这种化合物的存在有助于显著提高复合烧结体的韧性。

如果含铝化合物的平均粒径小于50nm，则由于界面的增加，提高导热率的效果可能会降低。同时，如果平均粒径超过1μm，强度可能会降低。优选的是，将平均粒径设定为至少80nm到至多0.7μm，进一步优选为至少90nm到至多0.2μm。应该指出，平均粒径可以采用SEM(扫描电子显微镜)或TEM(透射电子显微镜)对复合烧结体进行观察而测得。

如果上述含铝化合物的含量小于5体积％，则可能得不到上述的提高强度和导热率的效果，并且可能不能充分得到提高立方氮化硼和粘结剂之间的结合强度的效果。如果其含量大于30体积％，则具有相对较高的韧性的、除了含铝化合物以外的其它粘结剂成分的含量会降低，从而可能使复合烧结体的韧性降低。优选的是，将含铝化合物的含量设定为至少10体积％到至多27体积％。可以通过采用ICP(感应耦合等离子体光谱化学分析)进行定量分析或者使用SEM(扫描电子显微镜)或TEM(透射电子显微镜)进行观察来测量该体积百分比。

由铝、氧和氮构成的化合物优选以通式Al_XO_YN_Z(其中，X＝0.5并且Y+Z≤0.5)来表示，由铝、氧、氮和硼构成的化合物优选以通式Al_SB_TO_UN_V(其中S+T＝0.5并且U+V≤0.5)来表示。以下，这些化合物可以简单地以通式Al_XO_YN_Z和通式Al_SB_TO_UN_V来表示。

在本发明的复合烧结体中所包含的粘结剂中，除上述含铝化合物以外的化合物或固态溶液(如上所示)的平均粒径不超过400nm是合适的。这是因为，如果平均粒径大于400nm，则粘结剂的强度会显著降低，这会导致复合烧结体的耐磨耗性、耐碎裂性的降低。所述复合烧结体中的化合物或固态溶液的平均粒径可以通过使用SEM(扫描电子显微镜)或TEM(透射电子显微镜)进行观察来测量。

<复合烧结体的结构>

在本发明的复合烧结体中，如上所述，由于多个第一立方氮化硼颗粒相互结合在一起，因此立方氮化硼具有连续的骨架结构；由于多个粘结剂颗粒相互结合在一起，因此粘结剂具有连续的结构，其中粘结剂颗粒存在于除了第一立方氮化硼颗粒相互结合的结合界面之外的区域中；并且第二立方氮化硼颗粒(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒之外)分散于粘结剂颗粒的连续结构中。所述复合烧结体是通过将立方氮化硼和粘结剂烧结而制备的，这两者都具有如上所述的相互连续的结构。因此，立方氮化硼和粘结剂相互牢固地结合在一起。此外，由于孤立的第二立方氮化硼微粒分散在粘结剂的连续结构中，所以粘结剂本身的强度得到显著提高。

本发明的复合烧结体采用了具有上述特征的结构。因此，即使将该复合烧结体包含于在苛刻的切削条件(如上文所述的对高硬度钢进行的高效加工、高速断续切削、强力断续切削等)下使用的切削工具中时，该复合烧结体也能够表现出足够的耐碎裂性和耐焊口磨耗性，并提供令人满意的工具寿命。

也就是说，首先，在本发明的复合烧结体中，即使在断续切削过程中温度反复发生急剧变化这样的条件下，粘结剂等也不会从复合烧结体上脱落，因此烧结体的强度能够得到显著的提高。这种在传统实例中发生的脱落现象被认为是主要归因于上文所述的立方氮化硼和粘结剂之间热膨胀系数的不同。而本发明的复合烧结体即使在温度变化时由于立方氮化硼和粘结剂之间热膨胀系数的不同而产生微小的龟裂，也会由于粘结剂具有连续结构而有效地防止出现上述脱落现象。

另外，与传统实例中所有立方氮化硼均不连续分布的结构或粘结剂不连续分布的结构相比，由于在本发明的复合烧结体中立方氮化硼和粘结剂都具有上述的连续结构，所以立方氮化硼和粘结剂之间的结合强度会得到进一步增强。据认为，这归因于所述的连续结构，并且认为这是一种从根本上颠覆了这样的常识的有益效果，所述常识为：为了增加立方氮化硼和粘结剂之间的接触面积从而达到牢固的结合，立方氮化硼和粘结剂中的任意一者被不连续地分布。

此外，通过将第二立方氮化硼颗粒(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒之外)均匀分散在粘结剂的连续结构中，可以获得使粘结剂的存在区域(即，在粘结剂的连续结构中的粘结剂的厚度)相对减小的效果。具体地说，本发明人通过研究发现，与立方氮化硼相比，由于粘结剂具有这样的特性：虽然它具有优良的热稳定性，但是它的强度(对微小龟裂的产生和发展的抑制效果)较差，因此在连续结构中的粘结剂的厚度增加会导致在苛刻的切削环境(例如，断续切削)下粘结剂部分发生选择性损伤，并会导致切削刃的碎裂。通过进一步研究的结果，本发明人设想减小粘结剂的厚度而不降低粘结剂的含量从而最有效地抑制切削刃的碎裂，并为实施这一构思而采取这样的措施，即，将第二立方氮化硼的微粒均匀分散在粘结剂的连续结构中。这是因为，如果立方氮化硼在粘结剂中的含量相同，则与以连续结构存在的立方氮化硼相比，以孤立和分散状态存在的立方氮化硼颗粒更可能使粘结剂的厚度相对减小。因此，可以在不降低粘结剂的含量的条件下减小粘结剂的厚度，从而可以防止由于热稳定性优异的粘结剂的含量降低而造成耐磨耗性降低。

此外，由于形成骨架结构的立方氮化硼具有连续结构，所以，可充分表现出立方氮化硼所特有的高硬度和高导热率的优异特性，从而表现出优异的韧性和耐热性。据认为，由于立方氮化硼的连续结构表现出优异的散热效果，所以使切削刃处的温度升高受到抑制，从而使耐热性得到显著提高，并且由于立方氮化硼的连续结构会阻碍复合烧结体内部产生的微小龟裂的扩展，从而使韧性也会得到进一步提高。

在复合烧结体所表现出的高导热率这一点上，更具体地说，本发明的复合烧结体的导热率为至少60W/(m·K)到至多150W/(m·K)。由于导热率较高，切削过程中切削刃的温度升高就会受到抑制。因此，优选具有较高的导热率。但是，如果导热率超过150W/(m·K)，第一立方氮化硼颗粒之间的结合区域就会过度增加。因此，粘结剂就会进入到第一立方氮化硼颗粒的三重点，并且会使不连续的孤立状态的粘结剂的存在概率增加，这不是优选的。应当注意的是，可通过用激光闪光或氚闪光热扩散率测量装置测定热扩散率，由比热和密度来计算导热率。

本文所用的表达方式“由于多个第一立方氮化硼颗粒互相结合而具有连续骨架结构”是指一种完全不同于传统实例中的海-岛结构(其中所有的立方氮化硼颗粒分散在连续的粘结剂相中，参见专利文献1和2)的结构。据认为，所述连续骨架结构表现一种三维结构，其中第一立方氮化硼颗粒三维地互相结合在一起。

另一方面，关于粘结剂的结构，表达方式“由于多个粘结剂颗粒互相结合而具有连续结构，其中粘结剂颗粒位于除了第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面以外的区域中”是指一种完全不同于传统实例中的结构(其中粘结剂不连续地散布在由立方氮化硼颗粒互相结合而形成的结构的周围，参见专利文献7)的结构，并且是指由于粘结剂颗粒互相结合而表现出的连续结构。据认为，所述连续结构表现三维结构，其中粘结剂颗粒三维地互相结合在一起。

本文之所以将构成连续结构的粘结剂颗粒所存在的区域限定为除了第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面以外的区域是为了阐明本申请的复合烧结体具有如下所述的各种形式的结构。具体地说，如果在上述第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面处存在粘结剂，那么位于此处的粘结剂的存在方式可包括以下2种存在方式中的任意一种或两种：该粘结剂与由粘结剂颗粒形成的连续结构相连从而作为该连续结构的一部分而存在的方式；以及，如图1所示，该粘结剂与由粘结剂颗粒形成的连续结构分开从而作为非连续结构而存在的方式。此外，还要阐明的是，如果在上述第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面处不存在粘结剂，那么本申请的复合烧结体还会包括不存在粘结剂这样一种方式。

图1为复合烧结体4的部分立体图，其概念性地示出位于第一立方氮化硼颗粒1互相结合的结合界面处的粘结剂与由粘结剂颗粒2形成的连续结构分开从而作为非连续结构而存在的方式。即，图1中，中间箭头的右侧图示出的是从该箭头左侧所示的复合烧结体4上概念性地除去第一立方氮化硼颗粒1后的状态，并且该箭头的右侧图还示出了位于结合界面处的粘结剂作为孤立的粘结剂3而存在。

如果在第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面处存在粘结剂，那么优选的是，位于此处的粘结剂的存在概率至多为60％，并且该粘结剂与由粘结剂颗粒形成的连续结构相连从而作为该连续结构的一部分而存在、或者与由粘结剂颗粒形成的连续结构分开从而作为非连续结构而存在。优选的是，位于第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面处的粘结剂的组成至少包含Ti或Al。考虑到导热率，最优选的是，第一立方氮化硼颗粒可以直接牢固地互相结合，而在其结合界面处不存在粘结剂。但是，如果把位于第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面处的粘结剂的存在概率设定为60％或更低，那么由于保证了第一立方氮化硼颗粒之间的连贯性，所以能够使导热率的降低达到最小化。如果粘结剂由含有与氧具有高亲和性的Ti或Al元素的成分构成，那么该成分在烧结过程中会起到吸气剂的作用，以吸收残留在第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面处的被吸附的氧。因此，可防止由于立方氮化硼中的氧的固态溶液而导致的立方氮化硼颗粒本身发生改变的现象，或者可防止由于在第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面处产生氧化相而导致的热阻增加的现象。如果所述的存在概率超过60％，那么就会有大量的其导热率低于立方氮化硼的导热率的粘结剂存在，从而整个复合烧结体的导热率会降低，这不是优选的。因此，如上所述，特别优选在第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面处不存在粘结剂。本文中所述的60％或更低的存在概率是指：当对第一立方氮化硼颗粒之间的一个结合界面上的多个测定点处进行AES(俄歇电子能谱)分析或EDS(能量色散X射线光谱)分析时，最多只能在占全部测定点的60％的测定点上检测到粘结剂。

在以上的说明中，表达方式“第一立方氮化硼颗粒互相结合”或“粘结剂颗粒互相结合”是指：虽然各颗粒的晶体取向互不相同，但是由于某种化学结合作用或物理结合作用、或者第三化合物的介入，而使得各颗粒在颗粒之间的结合界面处互相牢固地结合。另外，以上的说明中，表达方式“立方氮化硼和粘结剂彼此结合”是指：与以上颗粒之间结合的情况一样，由于某种化学结合作用或物理结合作用、或者第三化合物的介入，而使得立方氮化硼和粘结剂彼此牢固地结合。

由于第一立方氮化硼颗粒互相结合而形成的连续骨架结构，以及由于多个粘结剂颗粒互相结合而形成的连续结构(其中粘结剂颗粒位于除了第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面以外的区域中)可通过以下方式来确认：对复合烧结体进行酸处理，然后对得到的被处理体进行XRD(X射线衍射)测量，目视观察被处理体的外观，并且测定其横向断裂强度。此外，第二立方氮化硼颗粒(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒之外)在由粘结剂颗粒形成的连续结构中的分散可通过用SEM(扫描电子显微镜)或TEM(透射电子显微镜)对烧结体结构进行观察而确认。

首先，此处的酸处理是指如下的处理：把由浓硝酸(60％)、蒸馏水和浓氢氟酸(47％)以2:2:1的体积比混合所得到的混合酸与切成预定大小的复合烧结体(长6mm×宽3mm×厚0.5mm的长方形)置于一个密闭容器中，并将复合烧结体在140℃的温度和一定的压力下溶解48小时。

接下来，对经过酸处理的被处理体进行XRD测量。如果在测量过程中没有检测到粘结剂成分，则表明已经将粘结剂从复合烧结体中彻底除去，并且证实粘结剂具有连续结构。混合酸起到选择性地溶解粘结剂和只除去粘结剂的作用。如果粘结剂形成非连续结构而不是本申请所述的连续结构，则认为存在如图2所示的、呈岛状结构的并且被立方氮化硼包围的孤立的粘结剂，在酸处理过程中，这种孤立的粘结剂不会被溶解和除去，而是仍然残留在被处理体中。因此，在XRD测量过程中会检测到粘结剂成分。应当注意的是，在酸处理过程中，除了立方氮化硼外，Al₂O₃也不会被溶解和除去，因此如果粘结剂中含有Al₂O₃，则可以检测到痕量的Al₂O₃。但是，在这种情况中，由于粘结剂不可能仅由Al₂O₃构成，因此，可以根据是否检测到构成粘结剂的其它成分来判断粘结剂是否表现出连续结构。因此，对本发明的复合烧结体而言特别优选的是，经酸处理后，在X射线衍射测量过程中基本上不能够检测到除了立方氮化硼和Al₂O₃之外的其它化合物。

图2为复合烧结体4的部分立体图，其概念性地示出位于第一立方氮化硼颗粒1之间的三重点处的粘结剂与由粘结剂颗粒2形成的连续结构分开从而作为非连续结构而存在的方式。即，在图2中，中间箭头的右侧图示出的是从该箭头左侧所示的复合烧结体4上概念性地除去第一立方氮化硼颗粒1后的状态，并且该箭头的右侧图还示出了粘结剂颗粒2作为孤立的粘结剂3而存在。

如图1所示，如果粘结剂在第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面处与由粘结剂颗粒形成的连续结构分开从而以非连续结构而存在，那么在X射线衍射测量过程中可以检测到粘结剂成分。因此，如果用这种方式检测到粘结剂成分，那么可通过后述的对酸处理后的横向断裂强度所做的测定来确定粘结剂成分的来源，即确定粘结剂是位于立方氮化硼颗粒之间的结合界面处作为非连续结构而存在(图1)、还是作为被第一立方氮化硼颗粒包围的、呈岛状的、孤立的非连续结构而存在(图2)。下文将提供详细的描述。

然后，目视观察被处理体的外观。如果立方氮化硼不具有如上所述的连续骨架结构，而是如传统实例那样全部的立方氮化硼均为非连续结构，那么经过酸处理后被处理体就会变成粉状并且坍塌，并且表现出与酸处理前的复合烧结体完全不同的外观。相反，如果立方氮化硼具有如上所述的连续结构，那么被处理体就会保持酸处理前所表现出的初始形状。此处所用的表达方式“保持初始形状”是指在一般的过滤操作等过程中，在进行负荷小于1gf/mm²的处理时，初始形状不会分裂为两部分或多个部分。以这种方式，通过目视观察酸处理后的被处理体的外观就可以确认立方氮化硼的连续结构。

如果立方氮化硼表观上具有连续结构，但是各个颗粒之间不是互相结合而是简单地互相接触，那么虽然在酸处理后被处理体在一定的程度上会保持初始形状，但是各个颗粒之间的结合强度较弱。因此，在酸处理过程中被处理体的边缘部位会发生部分脱落，或者被处理体在进行应力小于1gf/mm²的处理时容易发生坍塌。因此，可以容易地与本申请中的连续结构区别开来。

接下来测定所述被处理体的横向断裂强度。在测量过程中，如图3所示采用以下条件：用三根支柱11(直径为2mm)支承长方形(长6mm×宽3mm×厚0.5mm)的被处理体10中的三个点，并且将跨距L调节为4mm。然后，将负荷N施加于跨距L的中间部分，测定被处理体10断裂时的负荷N作为横向断裂强度。在本发明中，优选横向断裂强度的值达到至少1gf/mm²到至多70kgf/mm²。被处理体表现出的高的横向断裂强度归因于立方氮化硼具有上述的连续结构，而如果立方氮化硼形成为非连续结构，则横向断裂强度会小于1gf/mm²。本文优选较高的横向断裂强度，并且不必限定其上限。但是，如果横向断裂强度超过70kgf/mm²，则第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面的数量就会变得过多，从而，粘结剂更可能会不连续地位于第一立方氮化硼颗粒之间的三重点处。具体地说，如果粘结剂作为上述的被第一立方氮化硼颗粒包围的、呈岛状的、孤立的非连续结构(图2)而存在，那么横向断裂强度的值就会超过70kgf/mm²。与此形成对照的是，如果横向断裂强度的值为70kgf/mm²或更小，那么即使在酸处理后检测到粘结剂成分，这种情况也表明粘结剂是作为位于立方氮化硼颗粒之间的结合界面处的非连续结构而存在(图1)。

将经过上述酸处理后的包含在混合酸中的立方氮化硼颗粒采用SEM(扫描电子显微镜)进行观察。具体来说，在本发明的复合烧结体中，第二立方氮化硼颗粒分散于微粒分散区域中的由粘结剂颗粒形成的连续结构中。因此，当粘结剂的连续结构在酸处理过程中溶解时，一部分分散的第二立方氮化硼颗粒也包含在混合酸中。如上所述，由于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒在酸处理过程中不溶于混合酸，而一部分分散在由粘结剂形成的连续结构中的氮化硼以微粒的状态被包含在混合酸中，由此可以证实其存在。在此，分散在由粘结剂形成的连续结构中的第二立方氮化硼微粒中的相对较大的颗粒被捕获在由连续的第一立方氮化硼颗粒所形成的骨架结构中。因此，虽然不是所有分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒均包含在混合酸中，但包含在混合酸中的立方氮化硼颗粒的存在至少暗示了第二立方氮化硼颗粒以分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中的方式而存在。

<复合烧结体的制备方法>

可以采用以下方法制备本发明的复合烧结体。首先，将作为原料粉末的立方氮化硼粉末和粘结剂粉末混合在一起。然后，在不会使立方氮化硼转化成六方氮化硼的温度和压力的条件下对所得的混合物进行烧结，或者在不会使立方氮化硼转化成六方氮化硼的温度和压力的条件下进行烧结的过程中，使粘结剂成分从外部渗入到上述混合物中。

在此优选的是，在对混合粉末进行烧结的过程中，当将上述混合粉末填充到由高熔点金属制备的密封容器(例如，由Mo(钼)制备的密封容器)中以制备烧结体时，将混合粉末填充到密封容器中使得该混合粉末被夹在由Ti和Al的合金制备的金属箔之间，然后进行烧结。金属箔起到构成粘结剂的作用，并且其熔点不超过烧结温度。因此，金属箔在烧结过程中会变成液体，并且浸透上述混合粉末，从而使立方氮化硼颗粒和粘结剂都可形成连续结构。此外，不是使全部粘结剂成分都预先与立方氮化硼粉末混合，而是在烧结过程中，使粘结剂成分从外部渗入到由立方氮化硼粉末和(相对较少量的)粘结剂粉末形成的混合粉末中。从而，可以制成本发明的复合烧结体，其中立方氮化硼颗粒之间和粘结剂颗粒之间的连贯性均得到进一步增强。具体地说，当上述合金浸透第一立方氮化硼颗粒之间的小空隙时，位于立方氮化硼颗粒之间的三重点处的粘结剂不再孤立，从而增强了粘结剂结构的连贯性。

在此，在制造上述的混合粉末时，采用球磨机将立方氮化硼的原料粉末与预先制备的粘结剂粉末相混合。在此，采用球磨机预先将粒径较小(大约从0.05μm到2.0μm)的立方氮化硼颗粒(其即将被分散到粘结剂的连续结构中)与粘结剂粉末均匀混合，然后，加入粒径较大(大约从2.0μm到6.0μm)的立方氮化硼颗粒(用于形成连续的骨架结构)，再次使用球磨机进行混合。这样，便得到了这样的混合粉末，其中粒径较小的立方氮化硼颗粒以被粘结剂颗粒包围的方式而均匀分散。另外，为了可靠地获得粒径较小的立方氮化硼颗粒的分散(不连续的)结构，优选预先采用物理气相沉积(PVD)等方法，用粘结剂仅对粒径较小的立方氮化硼颗粒进行涂覆。这是由于能够避免粒径较小的立方氮化硼颗粒与粒径较大的立方氮化硼颗粒之间的相互接触。

优选的是，应当控制诸如压力历史和温度历史之类的条件，以便设定在烧结过程中使立方氮化硼达到热力学稳定所要求的温度和压力条件。在具体说明本申请中所用的条件之前，首先说明用于获得立方氮化硼烧结体的一般条件。首先，在低温下对上述的由立方氮化硼和粘结剂形成的混合粉末施加压力，以促进其致密化，然后在升高的温度下对上述混合粉末进行烧结。例如，在室温下将压力升高到4到6GPa之后，将温度升高至1300到1800℃。在保持最高温度的条件下进行烧结。

但是，在上述常规烧结条件下，应当考虑以下因素。具体地说，在施压过程中，主要是硬度低的粘结剂发生破碎，并且破碎的、细的粘结剂会滑进立方氮化硼颗粒之间。此外，与粘结剂相比而言较不易破碎的硬度较高的立方氮化硼颗粒排列在粘结剂的周围，从而形成三重点。然后，对混合粉末进行加热烧结，而微小区域中不会再发生致密化。因此，据推测，产生了这样一种烧结体的组织结构，在该烧结体的组织结构中散布有这样的区域：其中粘结剂被引入到立方氮化硼颗粒之间的区域，或者具有被立方氮化硼颗粒包围而形成的不连续结构的粘结剂区域。

在此，采用以下条件作为本申请中的烧结方法的具体条件。首先，将压力和温度暂时分别升高到2到5GPa和1000到1500℃(立方氮化硼颗粒在这样的压力和温度下是热力学稳定的)(加压和升温同时进行)，并且将上述压力和温度条件保持1到5分钟。从而，在进行致密化的同时，在具有较大粒径的立方氮化硼颗粒互相接触的部分首先进行烧结。在此，据认为，粘结剂会随着温度升高而软化并且发生塑性变形，因此流动性增强。所以，据认为，即使立方氮化硼颗粒排列在粘结剂的周围，粘结剂也会滑进具有较大粒径的立方氮化硼颗粒之间的间隙内(渗入立方氮化硼颗粒之间)，从而保持粘结剂的连续结构。此外，在该施压和升温的过程中，在粒径较大的立方氮化硼颗粒相互接触的部分进行烧结时，包围在具有较小粒径的立方氮化硼颗粒周围的粘结剂会滑进具有较大粒径的立方氮化硼颗粒之间的间隙内，此后，防止进一步致密化。因此，认为粒径较小的立方氮化硼颗粒保持着被分散在粘结剂颗粒的连续结构中这样的状态，从而在粘结剂的连续结构中形成了分散的(不连续的)结构。

在立方氮化硼和粘结剂都形成上述的连续结构之后，再将压力和温度分别升高到5到8GPa和1400到2000℃(立方氮化硼在这样的压力和温度下仍然是热力学稳定的)(加压和升温同时进行)，并且将上述压力和温度条件保持1到15分钟。据推测，这样会进一步增强立方氮化硼颗粒之间、粘结剂颗粒之间、以及立方氮化硼颗粒与粘结剂颗粒之间的结合。

应当注意的是，通过对立方氮化硼颗粒和粘结剂颗粒进行表面改性，可以进一步增强第一立方氮化硼颗粒之间、粘结剂颗粒之间、以及立方氮化硼颗粒与粘结剂颗粒之间的结合。在此，例如在烧结前通过在氢气气氛中的等离子体处理或者在氨气气氛中的热处理来对原材料粉末进行表面改性。可供选用的其它方式是，为了增强具有较大粒径的立方氮化硼颗粒之间的直接结合作用，在烧结前加入对上述混合粉末具有催化作用的由碳、氢和氮构成的化合物(如三聚氰胺)也是有效的。

<切削工具>

本发明的切削工具至少部分含有上述的复合烧结体。例如，可以由上述复合烧结体制成在切削过程中起到中心作用点功能的切削刃前端部分(cutting-edge nose portion)。可供选用的其它方式是，可以由该复合烧结体制成切削刃部分，或者，可以由该复合烧结体制成包括切削刃部分在内的前刀面的整个表面。另外，可供选用的其它方式是，可以由该复合烧结体制成整个切削工具。

如上所述，对本发明的切削工具的结构没有特别限定，只要该结构中至少部分含有上述复合烧结体即可。在用本发明的复合烧结体制成切削工具的一部分的情况中，该切削工具的其余部分可以采用任何传统上已知的用作这种切削工具基材的基材来构成。例如采用以下物质作为所述的基材：硬质合金(如WC基硬质合金、除WC外还含有Co的材料、或者还添加有Ti、Ta、Nb等的碳氮化物的材料)、金属陶瓷(主要由TiC、TiN、TiCN等构成)、高速钢、陶瓷(碳化钛、碳化硅、氮化硅、氮化铝、氧化铝、及其混合物)、烧结金刚石、烧结氮化硅等。

例子

以下将参照例子来详细描述本发明，但是本发明并不局限于此。

<实施例1>

首先，将Ti_XN_Y(其中X＝1并且Y＝0.6)粉末(平均粒径2.0μm)和Al粉末(平均粒径20μm)以80:20的质量比均匀地混合在一起，然后采用真空炉在1200℃的温度下将所得的混合粉末真空热处理30分钟。此后，使用由桶(由硬质合金制成)和球(由硬质合金制成)构成的球磨机把经过上述热处理的混合粉末粉碎，从而得到粘结剂原材料粉末。对于上述粉末的平均粒径，如前述立方氮化硼颗粒的平均粒径那样，从粒径-累积体积相关图中找出累积体积百分比达到50％所对应的粒径，将其作为平均粒径。

接着，使用高频溅射物理气相沉积(RF sputtering PVD)设备，用TiN(其构成粘结剂)涂覆粒径较小(平均粒径1.2μm)的立方氮化硼粉末。使用TEM(透射电子显微镜)观察经涂覆的粉末，发现该立方氮化硼粉末已基本上被TiN均匀涂覆，平均涂层厚度为50nm。该粉末提供了即将被分散在粘结剂颗粒的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒。

按照1：6的体积比准备按照上述方法得到的涂覆有TiN的立方氮化硼粉末和粒径较大(平均粒径4.0μm，未经粘结剂涂覆，主要形成骨架结构)的立方氮化硼粉末。然后，用上述球磨机将上述的立方氮化硼粉末和粘结剂原料粉末均匀混合，使得立方氮化硼粉末的混合比为70体积％。在此，分散在粘结剂颗粒的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒的含量达到25体积％。此外，在预先将涂覆有TiN的立方氮化硼粉末与粘结剂粉末混合后，加入粒径较大的立方氮化硼粉末并再次混合，从而达到均匀分散。此后，将所得的混合粉末置于真空炉中，并在900℃的温度下保持20分钟，以进行脱气处理。

然后，把经过上述脱气处理的混合粉末夹在由TiAl合金(Ti(50原子％)Al(50原子％))制成的金属箔之间，并填充到由钼(Mo)制成的密封容器中。此后，采用超高压设备分别将压力和温度同时升高到3GPa和500℃，并将该混合粉末在此压力和温度条件下保持2分钟。

接下来，再用上述设备分别将压力和温度同时升高到6.5GPa和1650℃，并将该混合粉末在此压力和温度条件下继续保持15分钟，以进行烧结。这样就制成了至少含有立方氮化硼和粘结剂的本发明的复合烧结体。

采用XRD测量(为方便起见，称之为初始XRD测量)确定上述复合烧结体的组成，并测定其导热率。导热率的测定在下文所述的酸处理之前进行。具体地说，在把如上所得的复合烧结体制成等腰三角形(顶角为80°，底边为4mm，厚度为1mm)的形状之后，采用激光闪光热扩散率测量装置测定热扩散率，并根据比热和密度来计算导热率。接下来，对该复合烧结体进行TEM(透射电子显微镜)观察、EDS分析和AES(俄歇电子能谱)分析，以便对骨架结构中第一立方氮化硼颗粒之间的结合界面进行元素分析，从而计算出位于结合界面处的粘结剂的组成(元素类型)和存在概率。下表1示出结果。应该指出的是，在表1中，除了立方氮化硼(表示为cBN，以下表示方法与此相似)，TiN(将上文中的Ti_XN_Y简单地表示为TiN；以下表示方法与此相似)、TiB₂、AlN、AlB₂和Al₂O₃是构成粘结剂的成分。尽管这些成分与上文所述的粘结剂原材料粉末的组成不同，但是，据认为，这归因于在烧结过程中粘结剂与立方氮化硼所发生的化学反应。

表1还示出了平均粒径比X/Y，其中，分散在粘结剂颗粒的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒的平均粒径为Xμm，形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒的平均粒径为Yμm。在此，平均粒径Xμm和Yμm也等于通过使用SEM和TEM直接观察复合烧结体而得到的平均粒径。

在表1中，复合烧结体中的全部cBN的平均粒径是指包含在复合烧结体中的全部立方氮化硼的平均粒径，也是上述原料粉末的平均粒径(如上所述，按照这样的方法计算得到的粒径，即，从以全部原料粉末为对象的粒径-累积体积相关图中找出累积体积百分比达到50％所对应的粒径)。此外，复合烧结体中cBN的含量是由上述原料粉末的混合比决定的。在粘结剂中cBN的含量可以按照这样的方法计算得到，即，根据复合烧结体中cBN的含量计算出粘结剂的含量，再根据该粘结剂含量以及涂覆有TiN的立方氮化硼粉末与粒径较大的立方氮化硼粉末之间的体积比来计算出粘结剂中cBN的含量。

接下来，在将如上制备的本发明的复合烧结体制成长方形(长6mm×宽3mm×厚0.5mm)的形状后，对该复合烧结体进行酸处理(如上文所述，在该处理过程中，采用通过将浓硝酸(60％)、蒸馏水和浓氢氟酸(47％)以2:2:1的体积比混合而得到的混合酸进行处理，并在140℃的温度和一定的压力下溶解48小时)。然后，对经过这种方式的酸处理的被处理体进行XRD测量以确定酸处理后的组成，并目视观察其外观。下表1示出结果。

接下来，采用参照图3所述的方法来测定上述被处理体的横向断裂强度。下表1示出结果。

另一方面，使用如上制备的复合烧结体(酸处理之前的复合烧结体)来制造切削工具。具体地说，将如上制备的复合烧结体钎焊到由硬质合金制成的基材上，并形成为预定的形状(ISO型号：SNGA120408)，从而制成切削工具。采用该切削工具，在如下条件下进行高速强力断续切削的切削试验，以测定工具的寿命(直到破碎所持续的时间)。下表1示出结果。

<切削试验条件>

被加工材料：渗碳淬火钢SCM415H，HRC62(直径100mm×长300mm；在被加工材料的轴向上有四个U型沟槽)

切削速度：V＝200m/分钟

进给量：f＝0.15mm/转

切削深度：d＝0.3mm

湿态/干态：干态

<实施例2到3>

按照实施例1中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于，通过改变涂覆有TiN的立方氮化硼粉末与粒径较大的立方氮化硼粉末之间的混合比，从而将粘结剂中的第二立方氮化硼颗粒的含量由实施例1中的25体积％变为4体积％(实施例2)或67体积％(实施例3)。由于对立方氮化硼颗粒的混合比进行了改变，包含在复合烧结体中的全部立方氮化硼颗粒的平均粒径也发生改变。下表1示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<实施例4到6>

按照实施例1中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于，用Zr_XN_Y(其中X＝1并且Y＝0.6)粉末(实施例4)、Ti_XC_YN_Z(其中X＝1并且Y＝Z＝0.3)粉末(实施例5)、或Hf_XN_Y(其中X＝1并且Y＝0.6)粉末(实施例6)来代替实施例1中的Ti_XN_Y(其中X＝1并且Y＝0.6)粉末。下表1示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<实施例7到9>

按照实施例1中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于，将立方氮化硼粉末的混合比由实施例1中的70体积％变为75体积％(实施例7)、80体积％(实施例8)、或65体积％(实施例9)(由于在粘结剂颗粒的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒的含量保持不变，所以平均粒径发生改变)。下表2示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<实施例10到15>

按照实施例1中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于，将实施例1中的涂覆有TiN的立方氮化硼粉末的平均粒径和粒径较大的立方氮化硼粉末(未涂覆有TiN)的平均粒径分别改变为0.5μm和2.5μm(实施例10)、1.2μm和2.0μm(实施例11)、0.2μm和6.0μm(实施例12)、0.36μm和6.0μm(实施例13)、0.5μm和5.0μm(实施例14)、或1.8μm和4.0μm(实施例15)。下表2和3示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<实施例16到19>

按照实施例1中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于，通过改变涂覆有TiN的立方氮化硼粉末与粒径较大的立方氮化硼粉末之间的混合比，从而将粘结剂中的第二立方氮化硼颗粒的含量由实施例1中的25体积％变为6体积％(实施例16)、15体积％(实施例17)、35体积％(实施例18)、或45体积％(实施例19)。由于立方氮化硼颗粒的混合比发生了改变，包含在复合烧结体中的全部立方氮化硼颗粒的平均粒径也发生改变。下表3示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<对比例1>

按照实施例1中的方法制备本对比例的复合烧结体，不同之处在于以下两点：1)在用混合粉末填充由钼(Mo)制成的密封容器时，不采用由TiAl合金(Ti(50原子％)Al(50原子％))制成的金属箔；2)不是采用实施例1的烧结条件，而采用传统方法的条件(即，在室温下将压力升到5GPa，然后将温度升至1500℃)，然后烧结15分钟。下表4示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<对比例2>

按照对比例1中的方法制备本对比例的复合烧结体，不同之处在于，将立方氮化硼粉末的混合比由对比例1中的70体积％改为85体积％。下表4示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<对比例3>

按照实施例1中的方法制备本对比例的复合烧结体，不同之处在于，仅使用粒径较大的未经涂覆的立方氮化硼，而不使用实施例1中的涂覆有TiN的立方氮化硼，并且将粘结剂颗粒的连续结构中的立方氮化硼的含量由实施例1中的25体积％变为0体积％。下表4示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<对比例4到5>

准备市售可得的、其形状(ISO型号：SNGA120408)与实施例1中通过将含有立方氮化硼的复合烧结体钎焊到基材(由硬质合金制成)上而获得的切削工具的形状相同的切削工具，下表4示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的各种性能。采用SEM(扫描电子显微镜)测定复合烧结体中立方氮化硼的体积百分比和立方氮化硼的平均粒径。

从表1至表3中可以清楚地看出，对于实施例1到19制备的复合烧结体，酸处理后的XRD测量仅检测到立方氮化硼(虽然还部分地含有Al₂O₃)。这一事实表明粘结剂具有由多个粘结剂颗粒互相结合而形成的连续结构。此外，这一事实同时还表明，在第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面处不存在具有非连续结构的粘结剂。此处，通过TEM观察、EDS分析和AES分析，结果证实在结合界面处存在粘结剂。因此，这一事实同时还表明，位于结合界面处的粘结剂与由粘结剂颗粒形成的连续结构相连从而作为该连续结构的一部分而存在。这一事实还得到了酸处理后的横向断裂强度值的支持，该值达到为至少1gf/mm²到至多70kgf/mm²。

此外，目视观察酸处理后被处理体的外观。结果发现，实施例1到19制备的复合烧结体完全保持它们各自的初始形状，并且它们的横向断裂强度值也达到为至少1gf/mm²到至多70kgf/mm²。因此，这一事实表明，第一立方氮化硼具有由多个立方氮化硼颗粒互相结合而形成的连续结构。

同时，通过SEM观察或TEM观察确认了在实施例1到19的复合烧结体中，通过采用涂覆有TiN的立方氮化硼粉末作为立方氮化硼的一部分，从而使第二立方氮化硼颗粒(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒)以分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中的方式存在。这一事实也得到了在酸处理后对混合酸中所包含的立方氮化硼颗粒的SEM观察结果的支持，该SEM观察结果为：在混合酸中含有平均粒径比涂覆有TiN的立方氮化硼粉末(其用作原料)的平均粒径还要小的立方氮化硼颗粒。

另一方面，可从表4中清楚地看出，在对比例1中，当对酸处理后的被处理体的外观进行观察时，结果证实其形状发生坍塌。因此，这一事实表明，该复合烧结体中的立方氮化硼颗粒具有非连续结构，而不是连续结构。与此相应的是，在切削试验中，与实施例中制备的复合烧结体相比，本对比例制备的复合烧结体的导热率较低、并且本对比例制备的工具的工具寿命也较短。由于上述原因，所以不能测定位于立方氮化硼颗粒之间的结合界面处的粘结剂的组成和存在概率(因此，在表4中表示为“-”)。

在对比例2中，当对酸处理后的被处理体的外观进行观察时，发现其仍然保持初始形状。因此，认为形成了明显的、其中立方氮化硼颗粒互相结合的连续结构。另一方面，在酸处理后的XRD测量过程中检测出痕量的粘结剂成分(TiN、TiB₂、AlN、AlB₂、Al₂O₃)，并且酸处理后的横向断裂强度超过70kgf/mm²。因此，这一事实表明，粘结剂被立方氮化硼的连续结构包围从而作为孤立的非连续结构而存在。因此，在切削试验中工具寿命较短。

与此同时，在对比例3中，当对酸处理后的被处理体的外观进行观察时，发现其仍然保持初始形状，因此，认为由于立方氮化硼颗粒的相互结合而形成了连续的结构。此外，在酸处理后的XRD测量过程中仅检测出立方氮化硼(尽管含有部分Al₂O₃)，因此，认为粘结剂具有由多个粘结剂颗粒互相结合而形成的连续结构。然而在此没有使用实施例1中的涂覆有TiN的立方氮化硼。因此，在通过SEM和TEM观察时，发现立方氮化硼颗粒未分散在粘结剂的连续结构中，因此立方氮化硼颗粒在酸处理后也未包含混合酸中。因此，认为由于立方氮化硼颗粒未分散在粘结剂中，在高速强力断续切削测试中，由于会对切削刃施加高冲击，在粘结剂部分会出现微小龟裂，从而导致早期阶段发生碎裂，因此，切削测试的结果表明工具寿命较短。

在对比例4到5中，通过对酸处理后的被处理体的外观进行目视观察，结果证实它们并未保持初始形状，而是发生了坍塌。这一事实表明立方氮化硼颗粒之间的结合作用不够充足，并且其结构是非连续的。由于上述原因，所以不能测定位于立方氮化硼颗粒之间的结合界面处的粘结剂的组成和存在概率(因此，在表4中表示为“-”)。此外，由于在这些比较例中采用了市售产品，因此粘结剂中的立方氮化硼颗粒含量是未知的，并且不能测定横向断裂强度。

切削试验的结果表明，实施例1到19制备的切削工具的工具寿命是对比例1到5中的切削工具的工具寿命的两倍。这一事实表明，这些实施例中制备的复合烧结体分别包含：具有由多个第一立方氮化硼颗粒互相结合而形成的连续骨架结构的立方氮化硼，和具有由多个粘结剂颗粒互相结合而形成的连续结构的粘结剂，并且复合烧结体展示出了这样一种结构：其中第二立方氮化硼颗粒(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒之外)分散于粘结剂颗粒的连续结构中，从而使得这些复合烧结体的耐热性和综合强度(抑制微小龟裂的产生和发展的效果)得到了提高，因而所制工具的工具寿命明显延长。

<实施例20>

采用微波反应器借助于微波等离子体将实施例1中所用的粒径较大(平均粒径4.0μm)的立方氮化硼粉末在氢气流中、在1000℃的温度和1.333×10⁴Pa(100托)的减压条件下进行30分钟的氢等离子体处理。此后，再搅拌由此获得的粉末，并在与上述条件相同的条件下重复进行5次氢等离子体处理，从而得到经过表面处理的立方氮化硼粉末。

在与实施例1相同的制造条件下制备本发明的复合烧结体，不同之处在于用以上所得的立方氮化硼粉末代替实施例1中所用的粒径较大(平均粒径4.0μm)的立方氮化硼粉末。下表5示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<实施例21>

在氨气气氛中将实施例7所用的粒径较大(平均粒径4.0μm)的立方氮化硼在1200℃的温度下热处理30分钟，由此得到经过表面处理的立方氮化硼粉末。

在与实施例7相同的制造条件下制备本发明的复合烧结体，不同之处在于用以上所得的立方氮化硼粉末代替实施例7中所用的粒径较大(平均粒径4.0μm)的立方氮化硼粉末。下表5示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<实施例22>

用球磨机将实施例1中的涂覆有TiN的立方氮化硼粉末(平均粒径1.2μm)、粘结剂原料粉末和粒径较大(平均粒径4.0μm)的立方氮化硼粉末以立方氮化硼粉末占80体积％的混合比均匀混合(在此，调节涂覆有TiN的立方氮化硼粉末与立方氮化硼粉末之间的混合比，使得分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒占30体积％)。然后在与实施例1中的条件相同的条件下进行脱气，并在与实施例1中的条件相同的制造条件下得到了本发明的复合烧结体，不同之处在于：将3质量％的三聚氰胺树脂粉末(市售可得的产品)加入到脱气后的混合粉末中。下表5示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

<实施例23>

在氮气气氛中将实施例9所用的粒径较大(平均粒径4.0μm)的立方氮化硼在1200℃的温度下热处理30分钟，由此得到经过表面处理的立方氮化硼粉末。

在与实施例9相同的制造条件下制备本发明的复合烧结体，不同之处在于用以上所得的立方氮化硼粉末代替实施例9中所用的粒径较大(平均粒径4.0μm)的立方氮化硼粉末。下表5示出按照实施例1中的方法进行测量或试验而得到的复合烧结体的各种性能。

从表5的各个结果可以清楚地看出，在以上实施例20到23制备的各个复合烧结体中，立方氮化硼均具有由多个第一立方氮化硼颗粒互相结合而形成的连续结构，并且粘结剂均具有由多个粘结剂颗粒互相结合而形成的连续结构。而且，不仅对复合烧结体进行SEM观察或TEM观察，并且还在SEM观察中确认了经过酸处理后在混合酸中存在有其粒径小于涂覆有TiN的立方氮化硼粉末(其用作原料)的粒径的立方氮化硼颗粒。因此，确认具有这样的结构，即，第二立方氮化硼颗粒(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒之外)分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中。

此外，与具有实施例1、7、8和9中的、并具有相对应的立方氮化硼含量的各复合烧结体的切削工具相比，具有实施例20到23中的复合烧结体的切削工具的工具寿命更长。而且，与实施例1、7、8和9中的复合烧结体相比，在实施例20到23的复合烧结体中，粘结剂在第一立方氮化硼颗粒互相结合的结合界面处的存在概率更低。因此，与实施例1、7、8和9中的复合烧结体相比，实施例20到23中的复合烧结体的导热率和酸处理后的横向断裂强度更优。看起来产生上述结果的原因如下。

具体地说，在实施例20中，可以认为在氢等离子体处理过程中，经过表面处理的立方氮化硼粉末的表面上的氧被有效地除去，同时所述表面被氢基封端。此外，产生上述结果的原因据推测如下。具体地说，以这种方式存在于所述表面上的氢基在高温高压下会产生催化作用，从而使骨架结构中的第一立方氮化硼颗粒之间的结合作用进一步增强。

另一方面，在实施例21中，认为在氨处理过程中，经过表面处理的立方氮化硼粉末的表面上的氧被有效地除去，同时所述表面被氨基封端。此外，产生上述结果的原因据推测如下。具体地说，具体地说，以这种方式存在于所述表面上的氨基在高温高压下会产生催化作用，从而使骨架结构中的第一立方氮化硼颗粒之间的结合作用进一步增强。

在实施例22中，认为由于加入了3质量％的三聚氰胺粉末而使得在立方氮化硼颗粒的周围存在有碳自由基(如-CH₃基)、氢自由基(如-H基)和氮自由基(如-NH₂基)。碳自由基被认为具有通过与位于立方氮化硼颗粒表面上的诸如B₂O₃之类的含氧杂质发生反应而将该含氧杂质除去的作用；氢自由基和氮自由基被认为对促进立方氮化硼的多晶化具有催化作用。据推测产生上述结果的原因是：骨架结构中的第一立方氮化硼颗粒之间的结合作用得到进一步增强。

在实施例23中，认为在氮气气氛中进行高温热处理的过程中，经过表面处理的立方氮化硼颗粒的表面上的氧被有效地除去，同时立方氮化硼被逆向地转化成六方氮化硼。据认为，以这种方式仅存在于所述表面上的六方氮化硼会产生牢固的结合作用；同时在高压高温下，在立方氮化硼颗粒相互接触的部分，六方氮化硼又逆向地转化成立方氮化硼。据推测产生上述结果的原因是：骨架结构中的第一立方氮化硼颗粒之间的结合作用得到进一步增强。

<实施例24>

首先，将Ti_XN_Y(其中X＝1并且Y＝0.6)粉末和Al粉末以85:15的质量比均匀地混合在一起，然后采用真空炉在1200℃的温度下将所得的混合粉末真空热处理30分钟。此后，使用由桶(由硬质合金制成)和球(由硬质合金制成)构成的球磨机把经过上述热处理的混合粉末粉碎，从而得到粘结剂原料粉末。

接着，使用高频溅射物理气相沉积设备，用TiN(其构成粘结剂)涂覆粒径较小(平均粒径0.5μm)的立方氮化硼粉末。使用TEM(透射电子显微镜)观察涂覆过的粉末，发现该立方氮化硼粉末已基本上被TiN均匀涂覆，平均涂层厚度为50nm。该粉末提供了即将被分散在粘结剂颗粒的连续结构中的第二立方氮化硼颗粒。

按照1：4的体积比准备按照上述方法得到的涂覆有TiN的立方氮化硼粉末和粒径较大(平均粒径3.5μm，未经粘结剂涂覆，主要用于形成骨架结构)的立方氮化硼粉末。然后，用上述球磨机将上述的立方氮化硼粉末和粘结剂原料粉末均匀混合，使得立方氮化硼粉末的混合比为72体积％。在此，在预先将涂覆有TiN的立方氮化硼粉末与粘结剂粉末混合后，加入粒径较大(平均粒径3.5μm)的立方氮化硼粉末并再次混合，从而达到均匀分散。此后，将所得的混合粉末置于真空炉中在900℃的温度下保持20分钟，以进行脱气处理。

然后，把经过上述脱气处理的混合粉末夹在由TiAl合金(Ti(50原子％)Al(50原子％))制成的金属箔之间，并填充到由钼(Mo)制成的密封容器中。此后，采用超高压设备分别将压力和温度同时升高到3GPa和500℃，并将该混合粉末在此压力和温度条件下保持2分钟(第一次加压升温)。

接下来，再用上述设备分别将压力和温度同时升高到7.0GPa和1850℃(第二次加压升温)，并将该混合粉末在此压力和温度条件下保持15分钟，以进行烧结。这样就制成了至少含有立方氮化硼和粘结剂的本发明的复合烧结体。

按照实施例1中的方法对该复合烧结体进行初始XRD测量、使用SEM和TEM观察复合烧结体的组织结构、测量导热率(酸处理之前)、进行酸处理后的XRD测量、酸处理后的外观观察和酸处理后的横向断裂强度的测量。下表6示出结果。

<实施例25>

按照实施例24中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于：将实施例24中的立方氮化硼粉末的混合比调节到80体积％，并且将粉末均匀混合。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

<实施例26>

按照实施例24中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于：将实施例24中的立方氮化硼粉末的混合比调节到77体积％，并且将粉末均匀混合。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

<实施例27>

按照实施例24中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于：将实施例24中的立方氮化硼粉末的混合比调节到65体积％，并且将粉末均匀混合。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

<实施例28>

按照实施例24中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于：在实施例24中的压力为7.0GPa、温度为1850℃的条件下保持60分钟。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

<实施例29>

按照实施例24中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于：在实施例24中的压力为7.0GPa、温度为1850℃的条件下保持40分钟。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

<实施例30>

按照实施例24中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于：将实施例24中的第二次加压升温的条件调节为5.5GPa和1850℃。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

<实施例31>

按照实施例24中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于：将实施例24中的第二次加压升温的条件调节为5.5GPa和1700℃。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

<实施例32>

按照实施例24中的方法制备本发明的复合烧结体，不同之处在于：将实施例24中的第二次加压升温的条件调节为5.5GPa和1550℃。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

<对比例6>

按照实施例24中的方法制造本对比例的复合烧结体，不同之处在于：在用混合粉末填充由钼(Mo)制成的密封容器的过程中，不使用由TiAl合金(Ti(50原子％)Al(50原子％))制成的金属箔；并且，不采用实施例24的烧结条件而是采用传统方法的条件(即，在室温下将压力升到5.5GPa，然后将温度升至1550℃)，然后烧结30分钟。下表6示出按照实施例24中的方法测得的复合烧结体的各种性能。

从表6的各结果可以清楚地看出，在以上实施例24到32的所有复合烧结体中，立方氮化硼具有由多个第一立方氮化硼颗粒互相结合而形成的连续的骨架结构，并且粘结剂具有由多个粘结剂颗粒互相结合而形成的连续结构。而且，通过SEM观察和TEM观察，发现在实施例24到32的复合烧结体中，由于混有预先涂覆了TiN的粒径较小的立方氮化硼，因此，第二立方氮化硼颗粒(其孤立于形成骨架结构的第一立方氮化硼颗粒之外)分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中。

另一方面，在对比例6的复合烧结体中，当对酸处理后的被处理体的外观进行观察时，证实其形状发生坍塌。因此，这一事实表明，该复合烧结体中的所有立方氮化硼颗粒均具有非连续结构，而不是互相结合的连续结构。与此相应的是，在下文所述的切削试验中，与实施例中的那些复合烧结体相比，本对比例的复合烧结体的导热率较低、并且本对比例中制备的工具的寿命也较短。

对实施例24到32和对比例6中的复合烧结体进行TEM(透射电子显微镜)观察以测定粘结剂颗粒中所含的含铝化合物的平均粒径以及除了含铝化合物之外的粘结剂的平均粒径，并进行EDS分析和AES分析以对含铝化合物进行元素分析，从而测定粘结剂中含铝化合物的比率。下表7示出结果。

另一方面，使用以上制备的各复合烧结体(酸处理之前的复合烧结体)来制造切削工具。具体地说，将如上制备的各复合烧结体分别钎焊到由硬质合金制成的基材上，并形成为预定的形状(ISO型号：SNGA120408)，从而制成切削工具。采用这种切削工具，在如下条件下进行粗切削轴承钢的切削试验，以测定切削5分钟后的后刀面磨损宽度以及工具寿命(直到破碎所持续的时间)。下表7示出结果。<切削试验条件>

被加工材料：轴承钢SUJ2，HRC64(直径100mm×长300mm；圆棒状)

切削速度：V＝120m/分钟

进给量：f＝0.15mm/转

切削深度：d＝0.4mm

湿态/干态：干态

EDS分析和AES分析的结果表明，在立方氮化硼和粘结剂之间的界面处检测到Al_XO_YN_Z和Al_SB_TO_UN_V，并且在粘结剂颗粒之间的界面处检测到Al_XO_YN_Z。据推测，在XRD测量过程中未检测到Al_SB_TO_UN_V的原因是：在作为粘结剂成分的含铝化合物中，Al_SB_TO_UN_V可能以无定形状态存在。

切削试验的结果表明，与对比例6相比，实施例24到32中的切削工具具有更长的工具寿命。这可能是因为在各实施例的复合烧结体中立方氮化硼和粘结剂都具有连续结构，并且粒径较小的第二立方氮化硼颗粒分散在由粘结剂颗粒形成的连续结构中。

尽管实施例28中的立方氮化硼含量与实施例24和29中的立方氮化硼含量相等，但实施例28中的复合烧结体的强度比实施例24和29中的复合烧结体的强度低，据考虑其原因是：实施例28中的含铝化合物的平均粒径比实施例24和29中的含铝化合物的平均粒径大。此外，在实施例28中，粘结剂中Al_XO_YN_Z和Al_SB_TO_UN_V的总比率超过30体积％，并且认为在实施例28中，除含铝化合物之外的其它韧性相对较好的粘结剂成分的含量较低。因此，据推测，实施例28中的工具寿命比实施例24和29中的工具寿命短。

此外，在实施例30到32中，复合烧结体的导热率比实施例24、28和29中的复合烧结体的导热率低，据考虑其原因是：粘结剂中Al_XO_YN_Z和Al_SB_TO_UN_V的总比率低于5体积％，并且大部分含铝化合物的存在形式为AlN和Al₂O₃。因此，据推测，实施例30到32中的工具寿命比实施例24、28和29中的工具寿命短。

此外，在实施例30和31中，粘结剂的强度显著降低，据考虑其原因是：除了含铝化合物之外的粘结剂的平均粒径超过400nm。实施例30和31中切削5分钟后的后刀面磨损宽度大于实施例29，因此，据推测，其工具寿命较短。

虽然以上描述了本发明的实施方案和例子，但是上述实施方案和例子的恰当组合也是符合发明人本意的。

应当理解，本文所公开的实施方案和例子在各方面都是示例性的，而非限定性的。本发明的范围不是由上面的说明书部分限定而是由权利要求限定的，并且在与权利要求等同的范围和含义内的任何修改也包括在本发明的范围内。

Claims

1.一种复合烧结体(4)，其至少含有立方氮化硼和粘结剂，其中：

所述立方氮化硼具有由多个第一立方氮化硼颗粒(1)互相结合而形成的连续的骨架结构；

所述粘结剂具有由多个粘结剂颗粒(2)互相结合而形成的连续结构，其中所述粘结剂颗粒(2)位于除了所述第一立方氮化硼颗粒(1)互相结合的结合界面以外的区域中；并且

孤立于形成所述骨架结构的所述第一立方氮化硼颗粒(1)之外的第二立方氮化硼颗粒(5)分散在所述粘结剂颗粒(2)的所述连续结构中。

2.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其中，

满足下列关系式

0.05≤X/Y≤0.5 ...(I)，

其中，分散在所述粘结剂颗粒(2)的所述连续结构中的所述第二立方氮化硼颗粒(5)的平均粒径为X μm，并且形成所述骨架结构的所述第一立方氮化硼颗粒(1)的平均粒径为Y μm。

3.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其中，

孤立的所述第二立方氮化硼颗粒(5)按照至少5体积％到至多50体积％的比例分散在所述粘结剂颗粒(2)的所述连续结构中。

4.根据权利要求3所述的复合烧结体(4)，其中，

孤立的所述第二立方氮化硼颗粒(5)按照至少15体积％到至多40体积％的比例分散在所述粘结剂颗粒(2)的所述连续结构中。

5.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其中，

所述粘结剂含有：由Ti、Zr、Hf、V和Cr中的任何一种或两种或更多种元素与氮、碳、硼和氧中的任何一种或两种或更多种元素所构成的化合物和固态溶液中的至少一种；以及含铝化合物。

6.根据权利要求5所述的复合烧结体(4)，其中，

所述含铝化合物是通过由铝、氧和氮构成的化合物和/或由铝、氧、氮与硼构成的化合物形成的，所述含铝化合物的平均粒径为至少50nm到至多1μm，并且在所述粘结剂中所述含铝化合物的比率为至少5体积％到至多30体积％。

7.根据权利要求6所述的复合烧结体(4)，其导热率为至少70W/(m·K)到至多150W/(m·K)。

8.根据权利要求5所述的复合烧结体(4)，其中，

在所述粘结剂中，除了所述含铝化合物之外的所述化合物或所述固态溶液的平均粒径最大为400nm。

9.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其中，

所述粘结剂以至多60％的存在概率存在于所述第一立方氮化硼颗粒(1)互相结合的结合界面处，并且这样的粘结剂与所述粘结剂颗粒(2)的连续结构相连从而作为该连续结构的一部分而存在、或者与所述粘结剂颗粒(2)的连续结构分开从而作为非连续结构而存在。

10.根据权利要求9所述的复合烧结体(4)，其中，

在所述第一立方氮化硼颗粒(1)互相结合的结合界面处，所述粘结剂的组成中至少包含Ti或Al。

11.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其中，

在所述第一立方氮化硼颗粒(1)互相结合的结合界面处，不存在所述粘结剂。

12.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，酸处理后的横向断裂强度为至少1gf/mm²到至多70kgf/mm²。

13.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其中，

在酸处理后的X射线衍射测量过程中，基本上检测不到除了立方氮化硼和Al₂O₃之外的其它化合物。

14.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其中，

在所述复合烧结体(4)中，所述立方氮化硼的含量为至少60体积％到至多85体积％。

15.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其中，

包括所述第一立方氮化硼颗粒(1)和所述第二立方氮化硼颗粒(5)这二者在内的全部立方氮化硼颗粒的平均粒径为至少2μm到至多10μm。

16.根据权利要求1所述的复合烧结体(4)，其导热率为至少60W/(m·K)到至多150W/(m·K)。

17.一种切削工具，其至少在一部分中含有根据权利要求1所述的复合烧结体(4)。