CN101460303A - 包括改性煅制二氧化硅的中间层 - Google Patents

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Abstract

本发明包括可用于多层窗玻璃板中的聚合物中间层。本发明的中间层包括热塑性聚合物，增塑剂和已经改性赋予疏水性的煅制二氧化硅。引入这些组分的中间层具有提高的拉伸模量，耐湿性，抗蠕变性能，耐腐蚀作用，玻璃粘合性，并且非常适合于各种应用，其中包括但不限于隔音应用。

Description

包括改性煅制二氧化硅的中间层
技术领域
本发明属于多层窗玻璃板中间层的领域，更具体地说，本发明属于包括改性聚合物组合物的多层窗玻璃板中间层的领域。
背景技术
聚(乙烯醇缩丁醛)(PVB)通常用于聚合物片材的制造，该片材能够用作光透射型层压材料如安全玻璃或聚合物层压材料中的中间层。安全玻璃常常指透明层压材料，后者包括布置在两片玻璃之间的增塑聚(乙烯醇缩丁醛)片材。安全玻璃常常用来提供在建筑和和汽车窗口中的透明隔板。它的主要功能是吸收能量，如由来自物体的风所引起的能量，但不允许穿过该窗口或不允许玻璃碎片的分散，因此最大程度减少对在封闭区域内的物体或人的损伤或伤害。安全玻璃还可用于提供其它有益作用，如衰减噪声，减少UV和/或IR光透射率，和/或增强窗口的外观和美感。
特别可用于其中需要衰减噪音的应用中的中间层常常被配制以具有较低的玻璃化转变温度。然而，因为典型地用于达到低玻璃化转变温度的组成变化，中间层能够常常具有低于所希望值的拉伸模量，使得中间层对于在一些应用中的使用是不适合或不合格的。
用于克服这一问题的各种技术是具有低玻璃化转变温度的中间层的一种或多种的组分的改性。
本技术领域中所需要的是这样的中间层，该中间层经过配方设计之后允许中间层的容易装卸，同时在需要抑制噪音的多层窗玻璃应用和其它应用中保持声音衰减质量。
本发明的概述
本发明包括可用于多层窗玻璃板中的聚合物中间层。本发明的中间层包括热塑性聚合物，增塑剂和已经改性赋予疏水性的煅制二氧化硅。引入这些组分的中间层具有提高的拉伸模量，耐湿性，抗蠕变性能，耐腐蚀作用，玻璃粘合性，并且非常适合于各种应用，其中包括但不限于隔音应用。
详细说明
本发明包括煅制二氧化硅剂和它们在中间层中的用途以及包括这些中间层的多层窗玻璃板。在这里使用的“多层玻璃窗中间层”指能够用于具有一层以上的窗玻璃中的中间层，例如，在中间有中间层的双玻璃片。中间层能够由单个聚合物层或合并的多层组成。窗玻璃板能够用于例如汽车挡风玻璃和建筑应用中。
正如这里所公开的，改性煅制二氧化硅被引入聚合物片材中，该片材可用作多层窗玻璃板应用中的中间层或用作可用于多层窗玻璃板应用中的中间层内的层。正如下面所详细描述，本发明的聚合物片能够包括任何合适的热塑性聚合物，和在优选实施方案中，聚合物片材包括聚(乙烯醇缩丁醛)。
在本发明的各种实施方案中，改性煅制二氧化硅被布置在所要引入到中间层中的聚合物片材之中。在这些实施方案中，中间层能够包括仅仅单个聚合物片材或能够是包括聚合物片材的多层中间层。其中使用多层中间层的实施方案包括现有技术中已知的那些，并且包括，例如和没有限制，具有被层压在一起形成单个中间层的两个或多个聚合物片材的中间层，和具有与一个或多个聚合物膜层压在一起的一个或多个聚合物片材的中间层，这将在下面详细描述。在这些实施方案的任何一种中，改性煅制二氧化硅能够被布置在聚合物片材层的任何一个或多个中，并且各种层能够是相同的或不同的。
举例性的多层中间层构造包括下列这些：
(聚合物片材)n
(聚合物片材/聚合物膜/聚合物片材)p
其中n是1-10和，在各种实施方案中，是低于5，和p是1-5，和，在各种实施方案中，是低于3。
本发明的中间层能够被引入到多层窗玻璃板中，和，在各种实施方案中，被引入在两层玻璃之间。此类构造的应用包括汽车挡风玻璃建筑玻璃。
在本发明的各种实施方案中，包括改性煅制二氧化硅的中间层用于双层中。在这里使用的，双层是具有硬质基材如玻璃或聚丙烯酸酯，在基材表面上布置有中间层的多层构造。典型的双层构造是：(玻璃)//(聚合物片材)//(聚合物膜)。双层构造包括，例如和没有限制：
(玻璃)//((聚合物片材)h//(聚合物膜))g
(玻璃)//(聚合物片材)h//(聚合物膜)
其中h是1-10，和，在各种实施方案中是低于3，并且g是1-5，和，在各种实施方案中，是低于3。
在附加实施方案中，刚刚描述的中间层能够被添加到多层窗玻璃板的一面上以用作防碎层(spall shield)，例如和没有限制：
(多层窗玻璃板)//((聚合物片材)h//(聚合物膜))g
(多层窗玻璃板)//(聚合物片材)h//(聚合物膜)
其中h是1-10，和，在各种实施方案中是低于3，并且g是1-5，和，在各种实施方案中，是低于3。
普通的未改性的煅制二氧化硅典型地通过使用氯硅烷在氢气/氧气火焰中的高温水解法来形成。所得颗粒，它粗略地是球形和包括几乎纯SiO2，熔结在一起形成分支化的集料，它在冷却之后机械方式盘绕而形成聚结物。用这样的方式生产的煅制二氧化硅典型地在颗粒表面上存在羟基，它赋予煅制二氧化硅以亲水性。
本发明的煅制二氧化硅是从普通煅制二氧化硅进行改性，以赋予聚结的颗粒物以疏水性。改性可以包括使用任何合适的方法或化学反应以用合适的烷基化合物取代在煅制二氧化硅的表面上的羟基。在本发明的各种实施方案中，硅烷如二甲基二氯硅烷和六甲基二硅氮烷，或硅酮油，与煅制二氧化硅反应形成改性煅制二氧化硅，后者有甲基取代了聚结的颗粒物的表面上的羟基。所得甲基化的煅制二氧化硅具有疏水性，它在用于聚合物片材中时提高拉伸模量，但不会过分地增大聚合物片材的浊度或黄色。在其它实施方案中，其它烷基能够取代羟基。烷基的例子包括，没有限制，甲基，乙基，丙基，苄基，和戊基。
按照每重量基位的重量(a weight per weight basis)，改性煅制二氧化硅总碳含量可以是至少0.2，至少0.5，或至少0.8或0.2-1.0，或0.5-1.0。平均总长度可以是例如0.1-1.0微米，0.1-0.5微米，或0.15-0.35微米。改性煅制二氧化硅例如可从Cabot Corporation(Bellerica Massachusetts)作为CAB-O-SIL TS-610商购。
视情况而定，本发明的改性煅制二氧化硅能够被添加到聚合物熔体中以生产包括煅制二氧化硅的聚合物片材。在各种实施方案中，本发明的改性煅制二氧化硅以0.1-10份/每百份树脂(“份/百份树脂”或phr)，0.1-15phr，或5-10phr的量被引入到聚合物熔体中。视情况而定可以使用其它量以获得所需结果。
在本发明的各种实施方案中，改性煅制二氧化硅是按照以上给出的浓度被引入，并且增塑剂是以15-75或20-60phr的量引入到聚合物熔体中，与对于煅制二氧化硅给出的范围任意掺混。
在各种实施方案中，包括上述改性煅制二氧化硅的本发明的聚合物片能够具有低于40℃，低于35℃，或低于30℃的玻璃化转变温度。
在本发明的附加实施方案中，含有改性煅制二氧化硅的聚合物片材能够在高温下具有增强的抗蠕变性能，归因于在二氧化硅和聚(乙烯醇缩丁醛)之间构建的网络结构。另外，因为改性煅制二氧化硅的疏水性，使得用本发明的聚合物片材制备的层压材料具有提高的耐湿性。此外，引入了改性煅制二氧化硅的聚合物片材具有提高的对玻璃的粘合性。
在各种实施方案中，包含上述改性煅制二氧化硅的本发明聚合物片材可以具有至少8兆帕斯卡(mega Pascal)，10兆帕斯卡或12兆帕斯卡的拉伸模量，这些拉伸模量能够与以上对于玻璃化转变温度给出的任何一种值相结合，形成各种实施方案。本发明的聚合物片材也可以具有低于1％的浊度和一种黄色度值，后者相对于缺少改性煅制二氧化硅的等同片材是无变化的。
聚合物膜
在这里使用的“聚合物膜”指用作性能增强层的较薄和刚性聚合物层。聚合物膜与在这里使用的聚合物片材之间的差异在于，聚合物膜本身不为多层窗玻璃结构提供所需的耐穿透性和玻璃保留性能，但提供性能改善如红外吸收性。聚(对苯二甲酸乙二醇酯)最常用作聚合物膜。
在各种实施方案中，聚合物膜层具有0.013mm-0.20mm，优选0.025mm-0.1mm，或0.04-0.06mm的厚度。聚合物膜层能够任选进行表面被处理或涂覆以改进一个或多个性能，如粘合性或红外辐射反射性能。这些功能特性层包括，例如，用于当暴露于太阳光时反射太阳红外辐射和透过可见光的多层堆叠体。这一多层堆叠体是现有技术中已知的(参见，例如WO 88/01230和美国专利4,799,745)并且能够包括，例如，一个或多个的埃厚的金属层和一个或多个(例如两个)顺序沉积的、光学协同的电介质层。同样已知的是，(参见，例如美国专利4,017,661和4,786,783)，金属层任选地是电阻加热的，以便于任何相结合的玻璃层的除霜或除雾。
描述在美国专利6,797,396中的、本发明能够使用的附加类型的聚合物膜包括用于反射红外辐射但不产生干涉(由金属层引起)的多个非金属层。
聚合物膜层，在一些实施方案中，是光学透明的(即，与该层的一侧邻近的物体能够由具体的观察者的眼睛从另一侧看穿该层而能够舒适地看见)，并且，与其组成无关，通常具有与任何相邻的聚合物片材的拉伸模量相比更大的，在一些实施方案中明显更大的拉伸模量。  在各种实施方案中，聚合物膜层包括热塑性材料。具有合适性能的热塑性材料是尼龙，聚氨酯，聚丙烯酸酯，聚碳酸酯，聚烯烃如聚丙烯，纤维素乙酸酯和三乙酸酯，氯乙烯聚合物和共聚物，等等。在各种实施方案中，聚合物膜层包括这样的材料，如具有显著性能的再拉伸热塑性薄膜，它包括聚酯类，例如聚(对苯二甲酸乙二醇酯)和聚(对苯二甲酸乙二醇酯)二醇(PETG)。在各种实施方案中，使用聚(对苯二甲酸乙二醇酯)，和，在各种实施方案中，该聚(对苯二甲酸乙二醇酯)进行双轴拉伸以改进强度，并且已经热稳定化以便在经受高温时提供低收缩特性(例如，在150℃下30分钟之后在两个方向上低于2％收缩率)。
本发明能够使用的各用于聚(对苯二甲酸乙二醇酯)膜的种涂料和表面处理技术公开在已出版的欧洲申请No.0157030中。  本发明的聚合物膜还可以包括硬涂层和/或和防雾层，这些是现有技术中已知的。
聚合物片材
下面部分描述了各种材料如聚(乙烯醇缩丁醛)，它们能够用于形成包含本文其它地方描述的改性煅制二氧化硅的本发明聚合物片材。
在这里使用的“聚合物片材”指由任何合适方法成形为薄层的任何热塑性聚合物组合物，该薄层合适地是单独的或是一层以上的堆叠体形式，从而用作为层压形成的窗玻璃板提供足够的耐穿透性和玻璃保留性能的中间层。增塑聚(乙烯醇缩丁醛)最常用于形成聚合物片材。
在这里使用的“树脂”指从聚合物前体的酸催化和后续中和所得到的混合物中分出的聚合物(例如聚(乙烯醇缩丁醛))组分。树脂一般具有除聚合物之外的其它组分如乙酸酯，盐，和醇。在这里使用的“熔体”指树脂与增塑剂和任选的其它添加剂的熔融混合物。
本发明的聚合物片材能够包括任何合适的聚合物，和在优选的实施方案中，如以上所举例，聚合物片材包括聚(乙烯醇缩丁醛)。在这里给出的包括聚(乙烯醇缩丁醛)作为聚合物片材的聚合物组分的本发明任何实施方案中，包括另一种实施方案，其中聚合物组分由或主要由聚(乙烯醇缩丁醛)组成。在这些实施方案中，可以与具有由或主要由聚(乙烯醇缩丁醛)组成的聚合物的聚合物片材一起使用在这里公开的添加剂包括增塑剂的变型中的任何一种。
在一个实施方案中，聚合物片材包括以部分缩醛化的聚(乙烯醇)为基础的聚合物。在另一个实施方案中，聚合物片材包括选自聚(乙烯醇缩丁醛)，聚(氯乙烯)，聚(乙烯-共聚-乙酸乙烯酯)，聚(乙烯-共聚-丙烯酸乙酯)，部分中和的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的离聚物(如DuPont的Surlyn
Figure A200780020155D0009084706QIETU
)，聚乙烯，聚乙烯共聚物，聚氨酯，或聚(对苯二甲酸环己烷二甲醇酯-共聚-对苯二甲酸乙二醇酯)共聚酯中的聚合物。在各种实施方案中，聚合物片材包括聚(乙烯醇缩丁醛)，聚氨酯，聚(氯乙烯)，聚(乙烯-乙酸乙烯酯)，或它们的结合物。在附加的实施方案中，该聚合物片材包括聚(乙烯醇缩丁醛)和一种或多种其它聚合物。还能够使用具有合适的玻璃化转变温度的其它聚合物。在特定地对于聚(乙烯醇缩丁醛)给出的优选范围、数值和/或方法(例如和没有限制地，关于增塑剂，组分百分比，厚度，和特性增强添加剂)那些节段当中的任何一个中，这些范围当适用时同样适用于在聚合物片材中作为有用组分的在这里公开的其它聚合物和聚合物共混物。
对于包括聚(乙烯醇缩丁醛)的实施方案，该聚(乙烯醇缩丁醛)能够由已知的缩醛化方法生产，这些是本领域中的那些技术人员已知的(参见，例如美国专利2,282,057和2,282,026)。在一个实施方案中，能够使用已描述在Encyclopedia of Polymer Science & Technology，第三版，8卷，第381-399页，B.E.Wade(2003)的“Vinyl Acetal Polymers”中的溶剂方法在另一个实施方案中，能够使用其中描述的水溶液方法。聚(乙烯醇缩丁醛)以各种形式从例如Solutia Inc.，St.Louis，Missouri作为ButvarTM树脂商购得到。
在各种实施方案中，包括聚(乙烯醇缩丁醛)的聚合物片材树脂包含10-35重量百分数(wt％)的作为聚(乙烯醇)计算的羟基，13-30wt％的作为聚(乙烯醇)计算的羟基，或15-22wt％的作为聚(乙烯醇)计算的羟基。聚合物片材树脂还可以包括低于15wt％残留酯基，13wt％，11wt％，9wt％，7wt％，5wt％，或低于3wt％残留酯基，其作为聚乙酸乙烯酯计算，其中余量是缩醛，优选丁醛缩醛，但任选包括少量的其它缩醛基，例如2-乙基己醛基团(参见，例如美国专利5,137,954)。
在各种实施方案中，聚合物片材包括具有至少30,000，40,000，50,000，55,000，60,000，65,000，70,000，120,000，250,000，或至少350,000克/每摩尔(g/摩尔或道尔顿)的分子量的聚(乙烯醇缩丁醛)。少量的二醛或三醛也能够在缩醛化步骤中添加，以便将分子量提高至至少350,000g/摩尔(参见例如美国专利4,902,464；4,874,814；4,814,529；和，4,654,179)。在这里使用的术语“分子量”指重均分子量。
各种粘合控制剂能够用于本发明的聚合物片材中，其中乙酸钠，乙酸钾，和镁盐。能够为本发明的这些实施方案使用的镁盐包括，但不限于，公开在美国专利5,728,472中的那些，如水杨酸镁，烟酸镁，二-(2-氨基苯甲酸)镁，  二-(3-羟基-2-萘甲酸)镁(magnesiumdi-(3-hydroxy-2-napthoate))，和双(2-乙基丁酸)镁(化学文摘登记号79992-76-O)。在本发明的各种实施方案中镁盐是双(2-乙基丁酸)镁。
其它添加剂可以引入聚合物片材中以增强它在最终产品中的特性。此类添加剂包括，但不限于，染料，颜料，稳定剂(例如，紫外线稳定剂)，抗氧化剂，抗粘连剂，附加IR吸收剂，阻燃剂，这些添加剂的结合物，等等，这些是现有技术中已知的。
在本发明的聚合物片材的各种实施方案中，聚合物片材能够包括20-60，25-60，20-80，10-70，或10-100份增塑剂phr。当然，能够使用适合于具体应用的其它量。在一些实施方案中，该增塑剂具有少于20个，少于15个，少于12个，或少于10个碳原子的烃链段。增塑剂的量能够被调节来影响聚(乙烯醇缩丁醛)片材的玻璃化转变温度(Tg)。一般，添加更高量的增塑剂来降低Tg。
任何合适的增塑剂能够被添加到本发明的聚合物树脂中以便形成聚合物片材。用于本发明的聚合物片材中的增塑剂可以包括多元酸或多元醇的酯。合适的增塑剂包括，例如，三甘醇二-(2-乙基丁酸酯)，三甘醇二-(2-乙基己酸酯)，三甘醇二庚酸酯，四甘醇二庚酸酯，己二酸二己基酯，己二酸二辛基酯，己二酸己基环己基酯，庚基己二酸酯和壬基己二酸酯的混合物，己二酸二异壬基酯，己二酸庚基壬基酯，癸二酸二丁酯，高分子型增塑剂如油改性的癸二酸醇酸树脂，磷酸酯和己二酸酯的混合物如公开在美国专利No.3,841,890中的那些，己二酸酯如公开在美国专利No.4,144,217中的那些，以及上述这些的混合物和结合物。  能够使用的其它增塑剂是从C4-C9烷基醇和环C4-C10醇制备的混合己二酸酯，如公开在美国专利No.5,013,779中的那些，和C6-C8己二酸酯，如己二酸己基酯。  在各种实施方案中，所使用的增塑剂是己二酸二己基酯和/或三甘醇二-2-乙基己酸酯。
聚(乙烯醇缩丁醛)聚合物，增塑剂，和任何添加剂能够根据本领域中的普通技术人员已知的方法被热加工和构型设计成片状。形成聚(乙烯醇缩丁醛)片材的一种举例性的方法包括将包含树脂、增塑剂和添加剂的熔化聚(乙烯醇缩丁醛)挤出，这通过迫使熔体通过口模(例如具有开口的口模，该开口在一个尺寸上比垂直尺寸上大得多)来实现的。形成聚(乙烯醇缩丁醛)片材的另一个举例性的方法包括将来自口模的熔体浇铸到辊上，凝固树脂，和随后将凝固树脂作为片材取下。在各种实施方案中，聚合物片材可以具有例如0.1-2.5毫米，0.2-2.0毫米，0.25-1.75毫米，和0.3-1.5毫米的厚度。
对于包括玻璃层的如上所述的各实施方案，还有另一种实施方案，当合适时，其中使用非玻璃窗型材料代替玻璃。此类玻璃窗层的例子包括具有高玻璃化转变温度例如高于60℃或70℃的硬质塑料，例如聚碳酸酯和聚甲基丙烯酸烷基酯，并且特别是在烷基结构部分具有1到3个碳原子的那些。
也包括在本发明中的是在这里公开的本发明聚合物片材和中间层中的任何一种以任何组合的堆叠体或卷(roll)。
本发明还包括挡风玻璃，窗，和其它涂饰玻璃窗产品，这些包括本发明的任何中间层。
本发明包括制造中间层和窗玻璃板的方法，该方法包括使用这里所述的本发明的聚合物片材中的任何一种形成本发明的中间层或窗玻璃板。
现在描述本发明所使用的各种聚合物片材和/或层压玻璃特性以及测量技术。
包括聚合物片材的层压玻璃的透明度能够通过测量浊度值来测定，该数值是相对于入射光而言的由样品引起的散射光的量化。百分浊度能够根据下列技术测量。可从Hunter Associates(Reston，VA)商购的用于测量浊度的装置HazemeterD25型，根据ASTM D 1003-61(1977年再批准版)-方法A，使用光源C，在2度的观察者角度下使用。在本发明的各种实施方案中，百分浊度是低于5％，低于3％，和低于1％。
锤头敲击(pummel)粘合性能够根据下列技术来测量，并且其中“圆头敲击粘合性”在这里指定量分析聚合物片材对玻璃的粘合性，下列技术用于测定锤头敲击(粘合性)。以标准的高压釜层压条件来制备双层的玻璃层压体样品。该层压材料被冷却到约-17℃(0℉)和用锤头手工敲击来击碎玻璃。然后除去没有粘合于聚(乙烯醇缩丁醛)片材上的全部碎玻璃，保持粘合于聚(乙烯醇缩丁醛)片材上的玻璃量与标准组用眼睛观察比较。各个标准对应于其中不同程度的玻璃保持粘合于聚(乙烯醇缩丁醛)片材上的标度。尤其，在零的锤头敲击粘合性标准下，没有玻璃粘合于聚(乙烯醇缩丁醛)片材上。在10的锤头敲击粘合性标准下，100％的玻璃保持粘合于聚(乙烯醇缩丁醛)片材上。对于本发明的层压玻璃面板，各种实施方案具有至少3，至少5，至少8，至少9，或10的锤头敲击粘合性。其它实施方案具有在8和10之间(包括端值)的锤头敲击粘合性。
聚合物片材的“黄度指数”能够根据以下方法测量：形成聚合物片材1cm厚度的透明模塑盘片，它具有是主要平面和平行的光滑聚合物表面。该指数是根据ASTM方法D 1925，  “Standard Test Method forYellowness Index of Plastics”，从可见光谱中的分光光度计法的透光率测量的。各数值使用所测量的试样厚度被矫正到1cm厚度。在本发明的各种实施方案中，聚合物片材能够具有12或更少，10或更少，或8或更少的黄度指数。
可见光透射率能够通过描述在国际标准ISO 10526-1999中的方法，使用UV-Vis-NIR分光光度计如由Perkin Elmer Corporation制造的Lambda 900来定量分析。
玻璃层压材料的边缘变白是通过让层压材料的15.24平方厘米截块暴露于50℃和95％相对湿度的热湿环境来测量的。试验持续时间是4星期或更长时间。变白带宽是作为与层压材料的边缘之间的距离来周期性地(2周和4周)测量的，白色是随着暴露时间的推移而产生并延伸。
滑移是通过将层压材料的15.24平方厘米截块竖立放置并且由这些玻璃层中的仅仅一个层支撑，然后让该层压材料暴露于100℃的温度达100小时或更长时间来测量的。在任何时间点的滑移值是未受支持的玻璃层相对于它的起始位置向下移动的距离，并且，如果当制备样品时两片玻璃完全对准(aligned)时则该滑移值常常是零。
拉伸强度，伸长率，和正割模量是按照ASTM D412的方法，使用MTS Sintech 1/GT通用测试仪器来测量的。在测量之前，全部样品在21℃和51％相对湿度下调理24小时。
实施例
实施例1
具有10-21重量百分数的乙烯基醇含量和0.5-4重量百分数的乙酸乙烯酯残基的100份聚(乙烯醇缩丁醛)树脂与30-75份的作为增塑剂的三甘醇二-(2-乙基己酸酯)混合。添加0.25重量份的TINUVIN 326(2-叔丁基-6-(5-氯-苯并三唑-2-基)-4-甲基-苯酚-可以从Ciba SpecialtyChemicals获得)，然后所得混合物用于形成用作对照物的聚合物片材。混合物在180℃的温度下从实验室用挤出机中挤出形成片材。
与在以上段落中给出的相同的那些组分再次掺混，通过添加1.2、1.8或2.0重量百分数的改性煅制二氧化硅(CAB-O-SIL TS-610，可从Cabot Corporation(Bellerica Massachusetts)商购)来单独形成三种混合物。三种混合物在180℃的温度下从实验室用挤出机中挤出形成三个试验片材。
对照聚合物片材和本发明试验聚合物片材中的一个被测试机械拉伸性能。试验条件是按照ASTM D412方法CTH(21℃/50％相对湿度)。
与缺少改性煅制二氧化硅的对照样品相比，包含改性煅制二氧化硅的聚合物片材显示出10-30％的拉伸应力增加。
 
样品 百分重量，改性煅制二氧化硅   拉伸应力(兆帕斯卡)     百分伸长率 正割模量(兆帕斯卡)    
1     0                  13.2         310          0.90         
2     1.80              17.1         298            1.21        
实施例2
对照聚合物片材和本发明试验聚合物片材中的一个各自在两片的玻璃之间层压并在高的温度和湿度下试验。玻璃层压材料暴露于50℃和95％相对湿度的环境达4星期。由水分渗入所引起的层压材料的边缘变白带宽在引入了包括改性煅制二氧化硅的中间层的层压玻璃中大大地减少。
 
样品 百分重量，改性煅制二氧化硅   边缘变白带宽，mm(2周暴露)      边缘变白带宽，mm(4周暴露)     
1     0                  3.5             6.0            
2     1.2               1.0             3.0            
实施例3
对照聚合物片材和本发明试验聚合物片材中的一个被测试百分可见光透射率，浊度，和黄度。低于1％的层压材料浊度被认为是高光学透明度。
 
样品 百分重量，改性煅制二氧化硅   百分透射率 层压材料，百分浊度     层压材料黄度
1     0                  88.73       0.5         0.45         
2     2.0               88.69       0.8         0.46           
实施例4
锤头敲击粘合性试验是对于对照聚合物片材和本发明试验聚合物片材中的一个进行的。结果显示包含改性煅制二氧化硅的聚合物片材具有优异的玻璃粘合性。
 
样品 百分重量，改性煅制二氧化硅       锤头敲击粘合性读值                
1          0                      3.0                
2          2.0                   8.0                
实施例5
滑移试验是针对两个层压材料进行的。结果显示在包含改性煅制二氧化硅的聚合物片材中有优异的耐滑移性。
 
样品 百分重量，改性煅制二氧化硅   24小时滑移(mm)         140小时滑移(mm)           220小时滑移(mm)        
1     0                  4.5         16            21         
2     2.0               2.8         11            15         
由于本发明，现在有可能提供具有改性煅制二氧化硅的中间层如聚(乙烯醇缩丁醛)片材，它具有改进的物理特性而光学质量并没有无法接受的降低。
尽管本发明已经参考本发明的举例性实施方案来进行了描述，但是本领域中的那些技术人员可以理解，在不脱离本发明的精神和范围的前提下可以作各种变化并且等同物可以替代实施方案的要素。另外，在不脱离本发明的主要范围的前提下可以根据本发明的教导，对具体的情形或材料做许多改进。  因此，希望本发明不限于作为实施本发明的最佳方式公开的具体实施方案，并且本发明包括落入所附权利要求的范围内的全部实施方案。
进一步可理解的是，若合适的话，对于本发明的任何单个组分给出的范围、数值或特性中的任何一个能够与对于本发明的其它组分中的任何一个给出的任何范围、数值或特性可互换地使用，以构成对于在本文中给出的这些组分中的每一个具有确定值的实施方案。例如，能够形成聚合物片材，若合适的话，它除了包含在所给出的那些范围中的任何一个范围中的增塑剂还包含在所给出的那些范围中的任何一个范围中的改性煅制二氧化硅，从而在本发明范围内的许多变化形式，但一一列举会显得太繁琐。
在摘要或任何权利要求中给出的任何附图参考编号是仅仅举例说明而已，不应该解释为将所要求的发明限于在任何附图中所示的任何一个具体实施方案。
附图没有按比例描绘，除非另有说明。
这里提及的各参考文献，包括期刊，专利，专利申请，和书籍，以其全部内容被引入这里供参考。

Claims (20)

1.用于多层窗玻璃中的中间层，它包括：热塑性聚合物和煅制二氧化硅，其中该煅制二氧化硅是烷基化的。
2.权利要求1的中间层，其中所述煅制二氧化硅具有至少0.5重量百分数的碳含量。
3.权利要求1的中间层，其中所述煅制二氧化硅是甲基化的。
4.权利要求1的中间层，其中所述煅制二氧化硅具有0.15-0.35微米的平均总长度。
5.权利要求1的中间层，其中所述煅制二氧化硅具有0.2-0.3微米的平均总长度。
6.权利要求1的中间层，其中所述中间层主要由单个聚合物片材组成。
7.权利要求1的中间层，其中所述中间层包括一个以上的聚合物片材。
8.权利要求1的中间层，其中所述中间层包括含有10-70份/每百份树脂的所述增塑剂和0.05-15份/每百份树脂的所述煅制二氧化硅的聚合物片材。
9.权利要求1的中间层，其中所述中间层包括含有20-60份/每百份树脂的增塑剂和0.1-10份/每百份树脂的煅制二氧化硅的聚合物片材。
10.权利要求1的中间层，其中所述热塑性聚合物包括选自聚(乙烯醇缩丁醛)，聚(氯乙烯)，聚(乙烯-共聚-乙酸乙烯酯)，聚(乙烯-共聚-丙烯酸乙酯)，部分中和的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的离聚物，聚乙烯，聚乙烯共聚物，聚氨酯，和聚(对苯二甲酸环己烷二甲醇酯-共聚-对苯二甲酸乙二醇酯)共聚酯中的聚合物。
11.用于多层窗玻璃中的包括聚合物片材的中间层，该片材包括聚(乙烯醇缩丁醛)、增塑剂和煅制二氧化硅，其中该煅制二氧化硅是烷基化的和其中该中间层包括玻璃化转变温度低于40℃的聚合物片材。
12.权利要求11的中间层，其中该煅制二氧化硅具有至少0.5重量百分数的碳含量。
13.权利要求11的中间层，其中所述煅制二氧化硅是甲基化的。
14.权利要求11的中间层，其中所述煅制二氧化硅具有0.15-0.35微米的平均总长度。
15.权利要求11的中间层，其中所述煅制二氧化硅具有0.2-0.3微米的平均总长度。
16.权利要求11的中间层，其中所述中间层主要由单个聚合物片材组成。
17.权利要求11的中间层，其中所述中间层包括一个以上的聚合物片材。
18.权利要求11的中间层，其中所述中间层包括含有10-70份/每百份树脂的所述增塑剂和0.05-15份/每百份树脂的所述煅制二氧化硅的聚合物片材。
19.权利要求11的中间层，其中所述中间层包括含有20-60份/每百份树脂的增塑剂和0.1-10份/每百份树脂的煅制二氧化硅的聚合物片材。
20.包括中间层的多层玻璃板，其中所述中间层包括热塑性聚合物和煅制二氧化硅，其中所述煅制二氧化硅是烷基化的。
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