CN101199021A - 制作铁电存储器件的方法 - Google Patents

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Abstract

在制造铁电存储器件的方法中，该存储器件包括夹在第一和第二组电极之间的存储层，该存储层以及这两组电极都采用适当的印刷方法在该存储器件中实现。

Description

制作铁电存储器件的方法
技术领域
本发明涉及一种制造铁电存储器件的方法，其中该存储器件包括铁电存储单元的阵列，该阵列被限定在铁电聚合物薄膜的图案化的或未被图案化的层中，以及与其相对侧的铁电层相接触设置的第一和第二组电极，以便该铁电存储单元被限定在第一组电极与第二组电极的交叉之间的存储材料中，由此可以设置存储单元的极化状态，通过将适当的电压施加到与存储单元相接触的电极来切换并检测一组极化状态，其中，该存储器件形成于绝缘衬底上。
背景技术
近年来对价格便宜且易弯曲的可存储信息的标签和标志的需求逐渐增长，例如包装中使用的防伪标签或身份标签。这种存储器件产品应当便宜并易于与包装印刷过程或包装处理相结合，且应当由不复杂且便宜的材料来构成，并且需要最少的处理步骤。为了在包装中使用，重要的是这种存储器件应当相对坚固并且不易于受到机械震动、温度变化和其它环境的影响。在许多应用中，重要的是存储在这种存储器件中的信息能够电写入、读出、擦除和再写入。
一种已证实在较长的时间周期内可重写的双稳态的存储单元是基于铁电存储材料的。尽管大量文献是关于这种基于铁电的存储器件的，但其中的多数都是涉及陶瓷铁电薄膜和/或半导体衬底的，它们都需要较高温度的处理方法，通常过于昂贵并且不适用于这里所感兴趣的应用领域。这样，美国专利申请2004/0,209,420A1描述一种用于制造铁电存储单元的方法，其中电极是金属的。该方法依靠高温下真空中金属的蒸发作用。另外，其衬底限制在硅片上。这种公开在美国专利申请2004/0,209,420A1、国际公布专利申请WO98/58383和WO02/43071中的用于铁电存储单元的生产过程都依赖于向金属或硅结构应用蒸发和蚀刻的方法，这些方法需要300℃-400℃范围内的高温，这就导致了基于聚合物的或基于纸的衬底的熔化或严重的退化，因此导致其不适用于包装。
近年来，基于在特定的铁电聚合物中以有机材料作为存储物质的存储结构和器件已被提出和论证。在本文所感兴趣的是那些建立在柔性衬底上并且易于简单和大批量制造的存储器件。典型地，涉及纯无源标签或器件，在存储结构本身中不需要有源电子元件。每个存储单元是类似电容器的结构，其中存储物质例如铁电聚合物位于一对电极之间，并且通过将电极连接到电驱动器或检测电路的导体来访问该存储单元。后者可以位于存储器阵列的外围或者独立的模快中。依赖于这种应用，每个标签或器件可以包含从单独一个的存储单元直到设置在矩阵阵列中的几百万个单元。一些基础单元体系结构和等同的阵列排列如图1-3所示。
制造的关键点在大批量的应用中制造低成本标签具有决定性的重要意义。在现存的关于基于有机存储器件的文献中，较少关注于用于建立例如互连线路和单元电极的电结构的印刷技术。
美国专利申请2003/0,230,746A1公开一种存储器件，该器件包括：具有第一侧和第二侧的第一半导电聚合物膜，其中所述第一半导电聚合物膜包括有机掺杂剂；第一多个电导体，基本上互相并联地耦合到所述第一半导电聚合物层的所述第一侧上；以及第二多个电导体，基本上互相并联地耦合到所述第一半导电聚合物层的所述第二侧并且基本上互相正交地耦合到所述第一多个电导体上，其中电荷停留在所述有机掺杂剂上。所要求的是导电图案可以是喷墨印刷上的，但没有提及其它的印刷技术。另外，所描述的存储器件采用了包括掺杂剂的半导电聚合物层并且通过停留在掺杂剂上的电荷来写入信息，并且该存储器件是易失性的；信息在不供电时就会丢失。
国际公布专利申请WO02/29706A1公开一种电子条形码，包括：存储了电可读的代码的条形码电路，其中该代码是由聚合物印刷处理来被限定的；以及接口，其耦合到该条形码电路上以允许条形码读取器访问存储在该条形码电路中的代码。尽管这是印刷存储器，但所印刷的电子电路不是基于铁电材料的，也不是可重写的。
印刷方法制造有机电子已经在许多研究者和公司的文献中报道过了。多数描述了使用有机材料的半导电属性来实现功能的器件。全聚合物场效应晶体管的印刷已经在Gamier等人所著的[Gamier，F.，R.Hajlaoui，et al.，″All-polymer field-effect tranrsistorrealized by printing techniques″，Science，Vol.265，pp.1684-1686(1994)]中公布了。在这篇文献中，描述了怎样通过印刷有机导电和半导电材料来制造场效应晶体管。而且，声称这种器件可以使用不同的导电聚合物来制造，例如聚苯胺、聚吡咯和聚噻吩。作者写到：“场效应晶体管已经通过印刷技术从聚合物材料中制造。这种显示出高电流输出的器件特点对例如弯曲或扭曲的机械加工是不敏感的。这种以适度的技术实现的全有机柔性器件，开启了通向大面积、低成本塑料电子器件的道路。”在该文献中用于印刷的技术似乎已远离了传统的大批量印刷方法，但仍要通过一种微电子制造领域并不通用的方法来沉积材料。
更多确立的印刷方法的使用在如Hebner等人的[Hebner & al.，″Ink-jet printing ofdoped polymers for organic light emitting devices″，Applied Physics Letters 72(5)，pp.519-521(1998)]中被报道。作者声称“喷墨印刷用于直接沉积图案的发光的掺杂聚合物膜。具有氧杂萘邻酮6(C6)、氧杂萘邻酮47(C47)以及尼罗红的染料的这种聚乙烯咔唑(PVK)膜所发出的光与通过旋涂沉积的相同混合物膜相似。具有低导通电压的发光二极管也以通过喷墨印刷来沉积的掺杂有C6 的PVK来制造。”染色的有机聚合物被印刷以形成范围在150-200μm大小的特征，并具有40-70nm的厚度。在公布的方法中只有有源发射层是被印刷的，而金属电极是通过物理真空沉积方法来沉积的。
通过印刷方法制造的其它器件由Andersson等人在题为“Active Matrix DisplaysBased on All-Organic Electrochemical Smart Pixels Printed on Paper”[P.Andersson，& al.，″Active Matrix Displays Based on All-Organic Electrochemical Smart Pixels Printed onPaper″，Adv.Materials 14(20)，pp.1460-1464(2002)]的文章中被报道。作者印刷导电聚合物结构以形成晶体管、电阻器以及显示元件。印刷的层是通过添加印刷或者减去图案来形成的PEDOT:PSS。
PEDOT:PSS的印刷也已经在制造用于湿度传感器的换能器中使用了。这已由Nilsson等人的[D.Nilsson，& al.，″An all-organic sensor-transistor based on a novelelectrochemical transducer concept prined electrochemical sensors on paper.″Sensors andActuators，B 86，pp.193-197，(20002)]报道了。
另一种利用印刷技术制造电子器件的方法由Huang等人的[Z.Huang & al.，″Selective deposition of conducting polymers on hydroxyl-terminated surfaces with printedmonolayers of alkylsiloxanes as templates.″Langmuir，Vol.13，pp.6480-6484(1997)]报道了。自组装的单分子层被印刷以用作沉积导电的聚合物微结构的模板。也就是导电的聚合物自身不被印刷。
美国专利号No.6,686,211(Asakawa，转让给Seiko Epson Corp.)公开一种1T-1C类型的铁电存储器件。喷墨印刷用于沉积有机铁电薄膜以及铁电电容器的顶部电极。
另外，美国专利申请号No.2004/0014247A1(Natori等人，转让给Seiko EpsonCorp.)涉及一种无源矩阵寻址的铁电存储器阵列，其中作为陶瓷无机类型的铁电材料能够通过喷墨印刷来沉积并且然后形成图案。
最后，美国专利申请号No.2002/0142491A1(Shimoda等人，转让给Seiko EpsonCorp.)涉及FeRAM类型半导体存储器制造的改进，其中该铁电存储材料和铁电电容器的顶部电极以喷墨印刷方法来印刷。
可以看出现有技术中关于铁电存储器的印刷局限于通过喷墨印刷来沉积铁电材料从而能够提供直接离散化的电介质的铁电电容器。在一些情况下铁电材料的喷墨印刷是与依靠照相平版和蚀刻处理形成图案相结合的，这种处理会有效地使铁电材料自身的印刷所具有的任何优点无效化。在任一种情况下，在制造铁电存储器中所需要的各个沉积和形成图案的不同的方法，如现有技术所描述的，都会使制造成本高昂且工艺复杂，此外也难以实现大批量的生产线。
因此需要一种简单便宜地制造可重写的非易失性存储器件的方法，使该器件能够容易地与标签，标志或包装印刷处理或包装处理本身相结合。而且，这种简单便宜的存储信息的方式必须能够造应周围环境的友好利用。
发明内容
本发明的主要目的是提供低成本、大批量制造存储器件的方法，该方法通过在衬底范围内沉积导电材料和/或有机存储材料(特别是铁电聚合物)的图案化的薄膜来制造存储器件，所述衬底包括，但不限于，刚性或柔性形式的标签，标志和包装材料。
本发明的进一步目的是提供适于这种沉积的材料。
上述目的以及进一步的特征和优点将通过根据本发明的方法来实现，该方法的特征是包含连续的步骤：a)将第一印刷墨水施加到第一印刷装置中，并将第一印刷装置施加到衬底，以便在其上印刷第一电极层，从而形成第一组电极，b)将第二印刷墨水施加到第二印刷装置，并将第二印刷装置施加到第一电极层，并在其上印刷图案化的或未图案化的存储材料层，以及c)将第三印刷墨水施加到第三印刷装置，并将第三印刷装置施加到存储层，并且在其上印刷第二电极装置，由此步骤a)，b)和c)的一个或多个中的印刷通过喷墨印刷、丝网印刷、柔性版印刷(flexogramprinting)、胶版印刷、静电印刷、软平版印刷、激光印刷或喷蜡印刷，单独地或者组合地来执行。
更多特征和优点将从所附从属权利要求中变得显而易见。
一种印刷工艺可以用于存储器件中的所有图案或层，或者可以使用两种或更多种不同的印刷工艺的组合。
为了能够进行高速印刷，所有印刷的图案或层的干燥时间必须尽可能地短。为此，本发明的另一方面是要使用印刷墨水来用于导电电极图案以及用于可在极短时间内干燥的铁电聚合物层或图案，允许高速印刷存储器件。另外，存在几种其它的物理和化学要求必须通过待印刷的材料才能实现，以便提供一种可行的工业规模的印刷工艺。
存储器件可以在包装外理之前或之后，直接印刷在包装才料上。可选地，存储器件印刷在粘贴在该包装上的标志或标签上。
附图说明
本发明将在下面结合示意性实施例和实例并参考以下附图的讨论中更详细地进行描述，在图中：
图1a示出了单一存储单元的一般结构，
图1b-d示出了阵列单元的实例，
图2a-b示出了无源矩阵寻址的单元阵列，以及
图3示出了无源矩阵寻址单元的叠置阵列。
具体实施方式
下面是用于理解本发明的详细论述的一些相关限定。
术语“支撑件”，如在揭示本发明中所使用的，指的是一种“自支撑材料”，以便与可以覆盖在支撑件之上但其本身不是自支撑的“层”相区分。它也包含任何必要的处理或施加于印刷在该支撑件上的层或图案的辅助粘附的层。
术语“图案”，如在揭示本发明中所使用的，指的是一种非连续的层，它可以是线、正方形、圆中的任一种形式或任何其它的随机结构。
术语“层”，如在揭示本以明中所使用的，指的是覆盖涉及例如支撑件的实体的整个区域的涂层。
术语“传统印刷工艺”，如在揭示本发明中所使用的，包括但不局限于喷墨印刷、凹版印刷、丝网印刷、橡皮版印刷、胶版印刷、印记印刷、照相凹版印刷，热和激光感应工艺。
术语“导电聚合物”，如在揭示本发明中所使用的，指的是有机聚合物，它们具有(聚)-共轭的π电子系统(例如，双键，芳香环或芳香杂环或三键)并且它们的导电特性不受环境因素例如相对湿度的影响。
术语“透明的”，如在揭示本发明中所使用的，指的是具有传播至少70％的入射光而不扩散它的性质。
术语“柔性”，如在揭示本发明中所使用的，指的是能够遵循弯曲物体例如鼓的曲率而不会被损坏。
PEDOT，如在揭示本发明中所使用的，表示聚(3，4-乙撑二氧噻吩)。
PSS，如在揭示本发明中所使用的，表示聚(苯乙烯磺酸)或聚(磺苯乙烯)。
为了帮助理解本发明，这里将简要描述一些示意性存储单元结构以及形状，这是因为它们特殊的相关性将有助于实现本发明。
所讨论的存储单元由一对电极构成，它们邻近大量的电可极化的存储物质，其典型地采用铁电聚合物的形式，并且典型地采用如图1a的类似平行板电容器的结构。这种简单的结构与传统的存储器技术形成强烈的对比，并且在低成本制造方面的价值是引人注目的，在传统的存储器技术中，需要一个或多个晶体管或其它的半导电的元件与每个单元相关联。在下面，上面所提到的基于简单结构的存储器件被称为“无源存储器件”。
多个存储单元可以在公共衬底上并排设置，每个单元具有如图1a所示的一般结构，其中对每个单元的电访问是通过连接到两个电极中的每一个的线连接来实现的。取决于应用，多个存储单元的大小、形状、空间分布和电连接设置可以改变；一些实例如图1b-d所示。图1b示出了独立单元的阵列，每个单元具有连接到两个电极的线连接。而且线连接的电连接可以有许多形式，例如末端在公共衬底的接触焊垫上。图1c示出了相似的设置，但所有的底部电极都电连接在一起以便降低布线复杂度。图1d是变型，其中多个单元设置在导电表面上，其形成了每个单元中的公共底部电极，并且其中每个单元具有其自己的独立电连接的顶部电极。这种设置与图1c所示的相似，其与图1b所示的相比，需要较少的连接电极。
本文中的衬底典型地是柔性的，尽管它不总是处于这种可弯曲的状态。它们可以是电绝缘的，例如是纸张、塑料箔、玻璃、木板、纸板或任何这些材料的复合材料。可替换地，它们可以是导电的，例如是具有用以防止短路的绝缘涂层的金属箔。在给定衬底上所设置的存储单元可以由外部电路通过衬底上的机械接触焊垫来访问。可替换地，衬底上可以组合有源电路，或者在衬底本身上就具有有源电路。如果衬底是柔性的，则电路将位于其于硅(非晶的或多晶的)或者有机材料(聚合物或低聚物)的薄膜半导电材料中。
在包含大量存储单元的情况下，如图2a-b所示的矩阵可寻址的存储单无阵列将提供一种对单独单元提供用于写入、读出以及擦除操作的电访问的简单紧凑的装置。这种存储器件配置被称为无源矩阵器件，这是因为在寻址操作中不存在用于切换存储单元开和关的开关晶体管。基本上，这种存储器件具有并行的条型电极的第一图案2，该图案位于衬底1之上并由铁电存储材料的全局层3所覆盖，所述铁电存储材料也就是铁电聚合物，在其上提供另一电极图案4，其包含同样并行的条型电极，但其方向与第一电极图案正交，以至于形成正交的电极矩阵。铁电存储材料还可以作为非连续层也就是图案来使用。第一电极图案例如可以被认为是矩阵可寻址的存储器件的字线，而第二电极图案可被认为是它的位线。在字线和位线之间的交叉处，在存储材料层的矩阵中限定存储单元5。这样存储器件将包括与矩阵的电极交叉数目相应的多个存储单元。
上述基本结构的令人感兴趣的方面是它们提供了如图3所示的在彼此顶部上堆叠存储器阵列的机会。这意味着可以获得数量非常大的数据存储密度，并且可以在小占位空间上和在小体积中实现大的全部数据存储能力。
电极可以是导电或半导电的材料，其通常可以通过广泛的物理和化学的手段从固相或液相施加。导电的和半导电的材料可以被悬浮或分解以形成墨水，例如基于导电金属(例如银浆料)、导电金属合金、导电金属氧化物、碳黑、半导电的金属氧化物和内在导电的有机聚合物(例如聚苯胺、PEDOT)。
存储单元中的存储材料通常是有机铁电材料，例如含氟的聚合物，如聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride)(PVDF)、或者共聚物，如聚(偏氟乙烯-三氟乙烯)(poly(vinylidenefluoride-trifluorethylene))(PVDF-TrFE)。其他实例是具有可强极化的端基的聚合物，如聚偏氰乙烯(polyvinylidene cyanide)(PVCN)。可以使用共聚物、三元共聚物和混合物(例如与聚甲基丙烯酸甲酯PMMA)来进行材料的优化。
根据本发明，两个电极层，也就是图案化的电极结构以及铁电存储层，采用传统的印刷工艺来实现，包括但不限于喷墨印刷、凹版印刷、丝网印刷、橡皮版印刷、胶版印刷、印记印刷、照相凹版印刷以及热和激光感应工艺。可以对存储器件的所有图案或层使用一种印刷工艺，也可以使用两种或更多种不同的印刷工艺的组合。
印刷的图案的最小尺寸受到所选择的印刷工艺的限制，还包含印刷的特征的最小尺寸，以及在双面印刷中，印刷的特征与在之前印刷的图案的顶部随后印刷的图案或层的位置之间的最小距离。最小实际尺寸也由用于写入和读出信息的电子控制单元来决定。信息的写入和读出是通过引起存储器件与适当的电子控制单元相接触来实现的，其中该电子控制单元用于驱动和检测存储单元的状态。为了简化存储器件在电子控制单元上的定位，接触焊垫需要足够大并且被分开了明显的距离，以便最小化电子控制单元上的存储器件的未对准。
在根据本发明的存储器件的制造中，要求在电极、互连布线、焊垫等中使用的印刷导电材料与标准物理和化学要求相符合，以实现可印刷性。这取决于在每一种情况下选择的印刷工艺，但是通常包括流变、溶度和变湿特性，以及与成本、毒性等相关的问题。所使用的溶剂的干燥特性尤其是挥发性将很大地影响制造工艺中能获得的速度。后者在高容量工艺中、例如在超低成本的标志和标签的制造中是极为重要的。
下面是根据本发明的优选实施例的详细描述。
实例1
在第一实施例中，铁电存储器件的制造方法包括如下制造步骤。
准备衬底以承载存储器件的层。以绝缘聚合物层来覆盖200mm直径的硅晶片。在该实施例中，通过旋涂来自有机溶剂溶液的聚偏氟乙烯-三氟乙烯(PVDF-TrFe)来形成绝缘基层。在对流加热炉中在120℃下热退火20分钟层厚度。在这样形成的衬底上沉积第一电极层。
通过在衬底表面上喷墨印刷来沉积在水中包含PEDOT-PSS(聚乙撑二氧噻吩-聚磺苯烯)的悬浮液的导电聚全物液体。喷墨印刷由Xaarjet AB所制造的印刷头来完成。印刷分辨率为200dpi，并且印刷速度是0.1m/s。形成具有最小特征尺寸为170μm的底部电极图案。在印刷之后，底部电极层在热板上在100℃下退火2分钟。
在第一电极层的顶部印刷铁电聚合物层。聚合物是聚偏氟乙烯-三氟乙烯(PVDF-TrFe)共聚物。它溶解于溶剂浓度为1.07g每100ml的乳酸乙酯中。溶液被搅动直至所有的聚合物溶解为止。然后溶液通过0.45μm孔径大小的过滤器来进行过滤。所得到的聚合物溶液具有10mPas的粘度，其造合于进行喷墨印刷。聚合物溶液被印刷到承载第一电极的衬底上。来自Xaarjet AB的喷墨印刷头用来进行印刷。印刷速度是0.1m/s，印刷分辨率是200dpi。在印刷一层之后，将其在100℃下进行15秒钟的干燥，以便蒸发溶剂。然后与第一铁电聚合物层一样，印刷第二铁电聚合物层，并也使其经受相同的干燥处理。以此方法沉积110nm的总厚度。
在如此形成的铁电膜上沉积第二电极层。该层将作为铁电器件的顶部电极。
通过在衬底表面上喷墨印刷来沉积在水中包含PEDOT-PSS悬浮液的导电聚合物液体。喷墨印刷由Xaarjet AB所制造的印刷头来完成。印刷分辨率为200dpi，并且印刷速度是0.1m/s。形成具有最小特征尺寸为170μm的底部电极图案。在印刷之后，底部电极层在热板上在100℃下退火2分钟。
所得到的铁电器件在对流加热炉中在温度120℃下退火20分钟。
实例2
在第二实施例中，首先两层(底部电极和铁电存储层)按照实例1所描述的方法来制造。顶部电极层在该实施例中通过不同的喷墨印刷方法来沉积，使其包含不同的导电聚合物材料。办公室喷墨印刷机，HP deskjet 980cxi，用于印刷顶部电极，其中由导电的聚合物液体来替代印刷机中原配的印刷墨水。在该实施例中，导电聚合物液体是商业上可用的由Panipol Oy销售的名为Panipol-W的聚苯胺配方。它包含聚苯胺和使化合物材料呈现高导电性的抗衡离子，但仍旧是可处理的溶液。顶部电极图案通过下面的墨水配方来印刷：
-Panipol-W(～10％溶液)10克
-PSSH(5％溶液)5克
-表面活性剂Zonyl FS-300(30％溶液)0.4克
-去离子水15克
印刷之后对膜进行干燥处理，将其在对流加热炉中在温度100℃下干燥30分钟。所印刷的图案包含具有直径0.5mm的顶部电极点。
实例3
在第三实施例中，铁电膜由柔性版印刷(flexoprinting)来沉积。底部和顶部电极层由上面实例1所描述的方法来制造。在底部电极处理之后，准备衬底以沉积铁电聚合物存储材料。该铁电存储材料包含共聚物聚偏氟乙烯-三靠乙烯(PVDF-TrFe)，其具有VDF∶TrFe单体的75∶25的摩尔比率，并溶解于丙二醇甲醚醋酸酯(propyleneglycolmonomethyletheracetate)(PGMEA)中。
溶解的共聚物的浓度为每100ml 10g溶剂。搅动溶液直至所有的聚合物溶解为止。橡皮版验证工具用于印刷铁电材料。该工具是一种由RK Print Coat Instruments Ltd.生产的RK ESIPROOF手持工具。使用具有孔度相应于9μm的湿厚度的网纹辊(aniloxroller)，将聚合物层印刷在衬底上。聚合物溶液被施加在网纹辊的顶部，并在使用刮刀(doctor blading)之后，在橡胶辊在衬底表面上滚动时传送到该橡胶辊上。粘性墨水放置在网纹辊的刮刀之上，通过将其在A4塑料透明纸上滚动来沾湿该辊，然后在滚动之后的衬底上直接承载该底部电极。从而，橡胶辊将薄聚合物膜传送给衬底。所得到的聚合物膜在对流加热炉中在135℃下退火5分钟。顶部电极根据上面的实例1所描述的方法来制造。如此所形成器件构成印刷的铁电存储器件。
实例4
在第四实施例中，铁电层通过喷涂来沉积。第一步，在该实施例中的底部电极按照实施例1中所描述的方法来制造。在此处理之后，准备衬底以用于沉积铁电聚合物存储材料。该铁电存储材料包含共聚物聚偏氟乙烯-三氟乙烯(PVDF-TrFe)，其具有VDF∶TrFe单体的70∶30的摩尔比率，并溶解于丙二醇甲醚醋酸酯(PGMEA)中。溶解的共聚物的浓度为每100ml 1g溶剂。搅动溶液直至所有的聚合物溶解为止。然后溶液经过0.45μm孔径大小的过滤器来过滤。使用以喷枪喷涂工具(“Clas Ohlson模型30-6070”)所喷出的氮气，将聚合物溶液喷射到底部电极表面之上。氮气的压力被设置到3巴(bar)。重复的喷涂循环产生了薄湿层，该层然后在热板上在50℃下干燥30秒。平均干膜厚度大约在650，其具有的最小一最大范围为550-790。为了从溶剂中完全干燥该膜，并提高结晶度，所得到的结构在对流加热炉中在温度120℃下退火20分钟。
顶部电极按照上面实施例1所描述的方法来制造。如此所形成的器件构成印刷的铁电存储器件。
实例5
在第五实施例中，铁电层通过涂敷方法来沉积。第一步，在该实施例中的底部电极按照实施例1中所描述的方法来制造。在此处理之后，准备衬底以用于沉积铁电聚合物存储材料。该铁电存储材料包含共聚物聚偏氟乙烯-三氟乙烯(PVDF-TrFe)，其具有VDF∶TrFe单体的70∶30的摩尔比率，并溶解于丙二醇甲醚醋酸酯(PGMEA)中。溶解的共聚物浓度为每100ml 5溶剂。搅动溶液直至所有的聚合物溶解为止。然后溶液经过0.45μm或更小的孔径大小的过滤器来过滤。薄聚合物膜通过涂敷方法在衬底表面上制造。该涂敷方法利用一种条，围绕该条缠绕着薄线，以用于建立在表面上涂敷的可控的溶液湿厚度。这种涂敷条是R.K.Print Coating Ltd.所提供的名为K Bar的涂敷条。这种聚合物溶液施加在衬底表面上，然后涂敷条沿着该表面滑动，推动液体向前，并在该条的后面遗留下控制较好的均匀的湿膜。湿膜的厚度是由涂敷条上的线的直径控制的。在该实施例中使用的是用于6cm3/m2湿厚度的涂敷条。涂敷条沿着衬底表面以大约0.5m/s的速度移动。所得到的聚合物膜在周围空气中被干燥，随后在对流加热炉中在温度120℃下退火20分钟。顶部电极按照上面实施例1所描述的方法来制造。如此所形成的器件构成印刷的铁电存储器件。
正如本领域的技术人员将容易实现的那样，本发明提供一种用于制造特定的无源矩阵可寻址的铁电存储器件的方法，其采用的方法彻底放弃了传统的那种基于光微影成像并以蚀刻形成电极结构来图案化，而同时通常使用旋涂来沉积有机铁电材料的薄膜的方法。在这种传统的处理方法中，在已沉积的有机物铁电存储层上沉积并形成顶部电极的图案已证实是非常困难的，这是因为对存储层的有害影响是由提供顶部电极的处理过程所造成的。由于本发明完全基于印刷工艺来实现铁电存储器件，因此能避免在处理方法和结构化材料之间的不兼容性。根据本发明所执行的印刷方法已被证明是非常灵活的方法，它为广泛使用适当的材料提供了机会。而且，在对所选择的层图案化时，印刷同样很好地适用于沉积整体层，例如电极层。有益地，印刷可应用于大、小规模的面积上，并且能够在连续或单程式的操作中提供大面积形成的图案。这就容易与全局层的相似、大规模的应用相结合。另一方面，本发明允许同时印刷小规模的特征，因此能够应用到单一存储电路的生产，或采用完全相同的操作方式的多个小规模铁电存储器的大量生产上。这样，根据本发明的方法的每个方面提供了一种与传统的现有方法相比，具有较低成本、更加简化的铁电存储器制造方法。

Claims (19)

1.一种制造铁电存储器件的方法，其中该存储器件包括：铁电存储单元阵列，该阵列被限定在铁电聚合物薄膜的图案化的或未图案化的层中；以及与其相对侧的铁电层接触设置的第一和第二组电极，使得该铁电存储单元被限定在第一组电极与第二组电极的交叉之间的存储材料中，由此能够设置该存储单元的极化状态，通过将适当的电压施加到与存储单元相接触的电极来切换并检测一组极化状态，其中，该存储器件形成于绝缘衬底上，并且其中所述方法的特征在于：
包含连续的步骤：a)将第一印刷墨水施加到第一印刷装置，并将该第一印刷装置施加到衬底，以便在其上印刷第一电极层，从而形成第一组电极，b)将第二印刷墨水施加到第二印刷装置，并将该第二印刷装置施加到第一电极层，并在其上印刷图案化的或未图案化的存储材料层，以及c)将第三印刷墨水施加到第三印刷装置，并将该第三印刷装置施加到存储层，并且在其上印刷第二电极装置，由此步骤a)，b)和c)的一个或多个中的印刷通过喷墨印刷、丝网印刷、柔性版印刷、胶版印刷、静电印刷、软平版印刷、激光印刷或喷蜡印刷，单独地或者组合地来执行。
2.根据权要求1的方法，其特征在于在步骤a)-c)中的两个或更多个中使用相同的印刷装置。
3.根据权利要求1的方法，其特征在于在步骤a)-c)中的每一个中使用不同的印刷装置。
4.根据权利要求1的方法，其特征在于将相同的印刷墨水应用为第一和第三印刷墨水。
5.根据权利要求1的方法，其特征在于第一和第二印刷墨水包含导电材料。
6.根据权利要求5的方法，其特征在于将导电材料选择为无机导电材料。
7.根据权利要求5的方法，其特征在于将导电材料选择为导电有机材料。
8.根据权利要求7的方法，其特征在于将导电有机材料选择为导电聚合物。
9.根据权要求8的方法，其特征在于将导电聚合物选择为聚吡咯(PPy)、聚吡咯的衍生物、聚苯胺、聚苯胺的衍生物、聚噻吩和聚噻吩的衍生物中的一种，单独地或者组合地。
10.根据权利要求9的方法，其特征在于选择聚(3，4-乙撑二氧噻吩)(PEDOT)作为聚噻吩的衍生物。
11.根据权利要求1的方法，其特征在于第二印刷墨水包含有机铁电材料。
12.根据权利要求11的方法，其特征在于将有机铁电材料选择为低聚物、共聚物或三元共聚物中的一种，或其混合物或合成物。
13.根据权利要求12的方法，其特征在于将有机铁电材料选择为聚偏氟乙烯和三氟乙烯(P(VDF-TrFE))的共聚物。
14.根据权利要求1的方法，其特征在于在至少第一电极层和存储层之间提供未图案化的功能性夹层。
15.根据权利要求14的方法，其特征在于将该功能性夹层选择为由金属、金属氧化物、有机高ε的材料或导电聚合物中的一种或它们的组合制成。
16.根据权利要求15的方法，其特征在于将该导电聚合物选择为PEDOT。
17.根据权利要求14的方法，其特征在于将包括功能性夹层材料的第四印刷墨水施加到印刷装置，并将该印刷装置施加到在步骤a)中印刷的第一电极层，并将动能性夹层印刷到该第一电极层之上。
18.根据权利要求17的方法，其特征在于将第四印刷墨水施加到印刷装置，并将该印刷装置随后施加到在步骤b)中印刷的存储层，并将功能性夹层印刷到该存储层之上。
19.根据权利要求1的方法，其特征在于重复步骤b)和c)至少一次，由此第二电吸层形成接连的存储层的第一电极层等等，实现叠置的存储器件。
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