CN100397698C - 非水电解质和非水电解质电池 - Google Patents
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Abstract
具有高充电和放电效率和优异的高速性能的非水电解质电池。该电池可以通过使用含有溶解有锂盐的有机溶剂的非水电解质制成，其特征在于所述非水电解质中含有0.06mol/L～0.5mol/L的季铵盐。据认为有利的保护覆盖层在初始放电过程中在相对早期(负极电势相对较高的阶段)通过季铵盐的作用形成在负极上，以抑制非水电解质中所含有的有机溶剂的分解，从而发挥所期望的效果。
Description
技术领域
本发明涉及非水电解质和非水电解质电池。更具体地，本发明涉及非水电解质的改善。
背景技术
近来，非水电解质电池，特别是锂二次电池作为诸如便携式电话、PHS(简易便携式电话)和小型电脑等便携式设备的电源、作为电力储备的电源和作为电动车的电源而受到关注。通常，锂二次电池是由含有正极活性物质为主要成分的正极、含有负极活性物质为主要成分的负极和非水电解质所构成，并通过用外壳罩住包括正极和负极的产能部件而制成。分别主要用含锂的过渡金属氧化物和碳材料作为锂二次电池所含有的正极活性物质和负极活性物质。在该材料中，由于石墨具有稳定的电压特性，因此是适用于具有高能量密度的电池的材料。众所周知，非水电解质是包括含碳酸亚乙酯为主要成分的有机溶剂和溶解在该溶剂中的电解质如六氟磷酸锂(LiPF6)的非水电解质。
由于碳酸亚乙酯具有高熔点，因此在低温下使用碳酸亚乙酯容易导致电解液的凝固，所以已知用于改善包括低温性能的各种性能的技术，是使用具有高介电常数和更低熔点的有机溶剂(如碳酸亚丙酯)。然而，特别是在负极中使用石墨的情况下，会出现诸如碳酸亚丙酯等有机溶剂在石墨负极上分解的问题，因此，无法以高效率进行充电/放电。
解决该问题的技术已经被披露，该技术包括向非水电解质中添加碳酸亚乙烯酯等从而来抑制上述有机溶剂的分解(例如，参见专利文件1)。具体地，其中陈述了这样的效果：在电池制成后的第一次充电中(下文中将该充电称为“首次充电”)，碳酸亚乙烯酯等在石墨负极上选择性地分解，由此在石墨负极表面形成允许锂离子透过的保护性覆盖膜并抑制了有机溶剂如碳酸亚丙酯的分解。然而，该技术在首次充电过程中对有机溶剂分解的抑制效果不足。此外，还存在碳酸亚乙烯酯的抗氧化性不佳并在正极侧分解的问题，因此，碳酸亚乙烯酯的大量添加会降低电池的性能。
另一方面，长期以来季铵盐经常用作双电层电容器的电解质材料。然而，对于其在电池中的应用，已经报道的唯一的技术就是在非水电解质电池中使用季铵盐，所述非水电解质电池使用导电聚合物(多并苯)作为电极材料，其中锂离子不参与电极反应(见专利文件2和3)。在锂离子参与电极反应的非水电解质电池的电解质中，其使用未发现任何优点。另一方面，作为一种季铵盐的某些咪唑鎓盐等具有室温熔盐特性，即在室温为液体。因此，建议使用这样的盐作为电解质的主要成分，这样就可以不必使用任何诸如在非水电解质电池中通常所使用的有机溶剂。(见专利文件4)
[专利文件1]JP-A-11-67266
[专利文件2]JP-A-62-31958
[专利文件3]JP-A-2-177271
[专利文件4]JP-A-2002-110230
发明内容
鉴于上述问题而做出了本发明。本发明目的是提供具有高充电/放电效率和优异的高速放电特性的非水电解质电池。
作为深入研究的结果，本发明的发明人惊奇地发现，当使用特定非水电解质时，可以得到具有高充电/放电效率和优异的高速放电特性的非水电解质电池。由此得到了本发明。即，本发明的技术构成及其效果和优点如下所述。然而需要指出的是，对效果机理的解释包括事实的推定以及这些解释是否正确均不会构成对本发明范围的限制。不脱离本发明的精神及本质特性，本发明可以具有其他多种形式的实施方式。因此上述实施方式和实施例在任何方面均应认为是解释性的而非限定性的。发明的范围由权利要求所指出而不是由说明书指出，并且落入与权利要求相当的含意和范围内的所有变化和改变均包含在权利要求之内。
本发明的发明人作出了与上述用季铵盐作为主要成分的现有技术所使用的相反的方法。即，使用通过向含有有机溶剂和溶解在其中的锂盐的非水电解质中添加少量的季铵盐而制成的体系，详细地研究季铵盐对非水电解质电池性能的影响。结果，令人完全惊奇地发现，当季铵盐的浓度在特定范围内时，可以对非水电解质电池的充电/放电行为产生显著的影响。
具体地，现已发现根据本发明，即使当在非水电解质电池的负极中使用石墨或即使当非水电解质的有机溶剂中含有碳酸亚丙酯等时，也可以显著提高电池制成后首次进行的充电/放电的效率(下文称为“初始效率”)。此外，现已证明根据本发明的非水电解质电池与用现有技术制得的电池相比，还可以显著地改善其高速放电特性。
即，本发明的非水电解质含有溶解在其中的锂盐，其特性在于含有至少一种含量为0.06mol/L～0.5mol/L的季铵盐。本发明的非水电解质电池通过采用非水电解质制作电池而得到。该构造对本发明的非水电解质电池带来显著影响的机理尚未完全阐明。然而，据认为，由于使用了本发明的非水电解质，因此主要在首次充电过程中在负极表面上形成了允许锂离子透过的保护性覆盖膜，由于这一原因，可以确信构成非水电解质的有机溶剂的分解受到了抑制。因此，可以高效进行充电/放电。
此外，许多季铵盐的还原电势高于碳酸亚乙烯酯的还原电势。因此据认为，在根据本发明的非水电解质电池中，与根据现有技术采用碳酸亚乙烯酯的非水电解质电池相比，可以确定在首次充电中在更早的阶段形成了保护性覆盖膜。另外，通过季铵盐的分解而在负极表面形成的保护性覆盖膜是致密的，并对于锂离子具有优异的渗透性。这样，仅仅通过加入少量的季铵盐，就可以更有效地抑制构成非水电解质的有机溶剂的分解。因此，可以得到具有高充电/放电效率和高能量密度的非水电解质电池。顺便提及，作为盐类，季铵盐本身基本不具有挥发性并具有高热稳定性，因此，其添加根本不会损害电池的安全性。
即，如本发明第一方面所述，本发明中的非水电解质包含有机溶剂和溶解在其中的锂盐，其特征在于含有至少一种含量为0.06mol/L～0.5mol/L的季铵盐。由于该组成，非水电解质使得能够提供具有高充电/放电效率和优异的高速放电特性的电池。
如本发明第二方面所述的本发明的非水电解质，其特征在于所述季铵盐具有化学式1、化学式2和化学式3中任意一个所表示的结构：
其中，R1、R2、R3和R4各自为具有1～6个碳原子的烷基或至少部分氢原子各自被氟原子所取代的烷基；X-为含氟阴离子。
其中R为主链具有4～5个原子的二价有机连接基团，并且所述主链由选自碳、氧、氮、硫和磷的至少一种元素构成，R1和R2各自为具有1～6个碳原子的烷基或至少部分氢原子各自被氟原子所取代的烷基；X-为含氟阴离子。
化学式3
其中R为有机连接基团或形成芳环的有机连接基团，所述有机连接基团各自具有4～5个原子的主链，并且所述主链由选自碳、氧、氮、硫和磷的至少一种元素构成，且所述有机连接基团具有一个单键末端和一个双键末端；R1为具有1～6个碳原子的烷基或其中至少部分氢原子各自被氟原子所取代的烷基；X-为含氟阴离子。
由于此组成，可以提供这样的非水电解质电池：采用该电解质，使得在首次充电期间，在非水电解质电池的负极的表面上形成较为致密的锂离子的透过性较高的锂离子透过性保护性覆盖膜，由此有效抑制构成非水电解质的有机溶剂的分解，并使得电池在第二次和随后的循环中充分地充电/放电，由此具有改善的充电/放电效率。
此外，如本发明第三方面所述的本发明的非水电解质，其特征在于，所述非水电解质含有选自碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸亚丁酯、γ-丁内酯和γ-戊内酯的一种或多种有机溶剂。
由于此组成，尽管使用了该有机溶剂，采用此非水电解质的电池也可以具有显著改善的初始效率。因此，可以提供充分利用那些溶剂的特性，即，具有高沸点、高闪点、高介电常数和优异的抗氧化性的特性，的非水电解质电池的电解质。
此外，如本发明第四方面所述的本发明的非水电解质，其特征在于，包含在非水电解质中的阴离子为选自BF4 -、PF6 -、CF3SO3 -、N(CF3SO2)2 -、N(C2F5SO2)2 -、N(CF3SO2)(C4F9SO2)-、C(CF3SO2)3 -和C(C2F5SO2)3 -的一种或多种阴离子。
在此组成中，锂盐或季铵盐的阴离子是含有氟原子的阴离子。因此，盐易于溶解在非水电解质中。因此，可以有效地得到上述效果。特别是通过从如上所示的组中选择阴离子，由于那些含氟阴离子在很宽的电压范围内稳定，因此可以得到同时具有高性能和优异安全性的非水电解质电池。那些阴离子可以单独含有，也可以同时含有两种或两种以上。
此外，如本发明第五方面所述的本发明的非水电解质电池，该电池包括正极、负极和非水电解质，其特征在于该电池是用上述非水电解质制造。由于此构成，可以提供非水电解质电池，在所述非水电解质电池中能够产生上述本发明的效果。
此外，如本发明第六方面所述的本发明的非水电解质电池，其特性在于使用石墨作为负极。由于此组成，尽管用石墨作为负极材料，但首次充电可以进行，同时有效抑制构成非水电解质的有机溶剂的分解。此组成还可以带来电池高速放电特性的改善。因此，通过在负极中使用石墨，可以提供充分利用石墨负极材料特性的非水电解质电池，所述特性为显示出平稳电压变化以实现高能量密度的特性。
另外，如本发明第七方面所述的本发明的非水电解质电池，其特性在于具有包含金属/树脂复合材料的外壳。在此组成中，即使外壳是由挠性材料制成，电池在充电过程中也不可能发生膨胀，这是因为，由于上述功能，在充电过程中可以有效抑制本发明的电池体系中的非水电解质的分解，因此在充电过程中几乎没有气体产生。因此，可以采用含有轻质金属/树脂复合材料的外壳，并因此可以提供具有进一步提高的能量密度的非水电解质电池。
据认为在根据本发明的非水电解质电池中，部分季铵盐在首次充电步骤中被用于形成保护性覆盖膜的反应所消耗。因此就会存在这样的情况：在根据本发明的非水电解质电池中，在首次充电步骤之后非水电解质中季铵盐的浓度低于该电池中所使用的非水电解质中的季铵盐的浓度。
附图说明
图1是根据本发明的实施例的非水电解质电池的截面图。图2展示了本发明电池和对比电池的性能。标号1表示正极，11表示正极复合物，12表示正极集电器，2表示负极，21表示负极复合物，22表示负极集电器，3表示隔板，4表示产能部件，5是表示金属/树脂复合膜。
具体实施方式
下面将对本发明的具体实施方式进行说明，但是本发明不应解释为受以下陈述的限制。
本发明中所使用的季铵盐更优选具有由化学式1、化学式2和化学式3任何一种所表示的结构。化学式1所表示的季铵盐的例子包括诸如(CH3)4NBF4、(CH3)4NBr、(CH3)4N(CF3SO2)2N、(CH3)4N(C2F5SO2)2N、(C2H5)4NBF4、(C2H5)4NClO4、(C2H5)4NI、(C2H5)4N(CF3SO2)2N、(C2H5)4N(C2F5SO2)2N、(C3H7)4NBr、(n-C4H9)4NBF4、(n-C4H9)4N(CF3SO2)2N、(n-C4H9)4N(C2F5SO2)2N、(n-C4H9)4NClO4、(n-C4H9)4NI、(C2H5)4N-马来酸盐、(C2H5)4N-苯甲酸盐以及(C2H5)4N-邻苯二甲酸盐等季铵盐。然而，化学式1所表示的季铵盐不应当解释为局限于此。
化学式2所表示的季铵盐的例子包括含有吡咯烷鎓阳离子、哌啶鎓阳离子、吡咯鎓阳离子等与阴离子的组合的季铵盐。然而，化学式2所所表示的季铵盐不应当解释为局限于此。
吡咯烷鎓阳离子的例子包括1，1-二甲基吡咯烷鎓离子、1-乙基-1-甲基吡咯烷鎓离子、1-甲基-1-丙基吡咯烷鎓离子以及1-丁基-1-甲基吡咯烷鎓离子。然而，吡咯烷鎓阳离子不应当解释为局限于此。哌啶鎓阳离子的例子包括1，1-二甲基哌啶鎓离子、1-乙基-1-甲基哌啶鎓离子、1-甲基-1-丙基哌啶鎓离子以及1-丁基-1-甲基哌啶鎓离子。然而，哌啶鎓阳离子不应当解释为局限于此。吡咯鎓阳离子的例子包括1，1-二甲基吡咯鎓离子、1-乙基-1-甲基吡咯鎓离子、1-甲基-1-丙基吡咯鎓离子以及1-丁基-1-甲基吡咯鎓离子。然而，吡咯鎓阳离子不应当解释为局限于此。
化学式3所表示的季铵盐的例子包括含有咪唑鎓阳离子、吡唑鎓阳离子、吡咯烷鎓阳离子、哌啶鎓阳离子等与阴离子的组合的季铵盐。然而，化学式3所表示的季铵盐不应当解释为局限于此。
咪唑鎓阳离子的例子包括1，3-二甲基咪唑鎓离子、1-乙基-3-甲基咪唑鎓离子、1-丁基-3-甲基咪唑鎓离子、1，2，3-三甲基咪唑鎓离子、1，2-二甲基-3-乙基咪唑鎓离子、1，2-二甲基-3-丙基咪唑鎓离子以及1-丁基-2，3-二甲基咪唑鎓离子。然而，咪唑鎓阳离子不应当解释为局限于此。吡唑鎓阳离子包括1，2-二甲基吡唑鎓离子、1-乙基-2-甲基吡唑鎓离子、1-丙基-2-甲基吡唑鎓离子以及1-丁基-2-甲基吡唑鎓离子。然而吡唑鎓阳离子不应当解释为局限于此。吡咯烷鎓阳离子的例子包括1，2-二甲基吡咯烷鎓离子、1-乙基-2-甲基吡咯烷鎓离子、1-丙基-2-甲基吡咯烷鎓离子以及1-丁基-2-甲基吡咯烷鎓离子。然而，吡咯烷鎓阳离子不应当解释为局限于此。哌啶鎓阳离子的例子包括N-甲基哌啶鎓离子、N-乙基哌啶鎓离子、N-丙基哌啶鎓离子、N-丁基哌啶鎓离子、1-乙基-2-甲基哌啶鎓离子、1-丁基-4-甲基哌啶鎓离子以及1-丁基-2，4-二甲基哌啶鎓离子。然而，哌啶鎓阳离子不应当解释为局限于此。
阴离子的例子包括氯阴离子、溴阴离子、ClO4阴离子、BF4阴离子、PF6阴离子、CF3SO3阴离子、N(CF3SO2)2阴离子、N(C2F5SO2)2阴离子、N(CF3SO2)(C4F9SO2)阴离子、C(CF3SO2)3阴离子以及C(C2F5SO2)3阴离子。然而，阴离子不应当解释为局限于此。
那些季铵盐可以单独使用，也可以作为其两种或两种以上的混合物而使用。
基于非水电解质的总量，加入本发明的非水电解质中的季铵盐的量为0.06mol/L～0.5mol/L。优选其量是0.1mol/L～0.35mol/L。基于非水电解质的总量，在所含有的季铵盐的量小于0.06mol/L的情况下，在首次充电期间，无法充分抑制构成非水电解质的有机溶剂的分解，使得很难对电池充分充电。另一方面，在所含有的季铵盐的量超过0.5mol/L的情况下，则无法充分提高充电效率及高速放电特性。其原因是非水电解质的粘度增加且保护性覆盖膜的电阻增大，尽管包括一定的推测。
作为构成非水电解质的有机溶剂可以使用非水电解质电池的非水电解质中通常所使用的有机溶剂。其例子包括诸如碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚丁酯、碳酸氯乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸丁二烯酯等环碳酸酯；诸如γ-丁内酯、γ-戊内酯和丙内酯等环酯；诸如碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸乙基甲基酯和碳酸二苯酯等链碳酸酯；诸如乙酸甲酯、乳酸甲酯等链酯；诸如四氢呋喃或其衍生物、1，3-二噁烷、二甲氧基乙烷、二乙氧基乙烷、甲氧乙氧基乙烷和甲基二甘醇二甲醚等醚；诸如乙腈和苄腈等腈；二氧戊环或其衍生物；环丁砜、磺内酯，或其衍生物。这些物质可以单独使用，也可以作为其两种或两种以上的混合物等使用。所述有机溶剂不应当解释为局限于此。
在发明中尤其优选非水电解质应当含有选自碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸亚丁酯、γ-丁内酯和γ-戊内酯的至少一种，因为该非水电解质可以充分产生本发明的效果。
电解质盐的例子包括含有锂(Li)、钠(Na)和钾(K)中的一种的无机离子盐，例如LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiPF6、LiSCN、LiBr、LiI、Li2SO4、Li2B10Cl10、NaClO4、NaI、NaSCN、NaBr、KClO4和KSCN；以及有机离子盐，例如LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3SO2)3、LiC(C2F5SO2)3、十八烷基磺酸锂、辛基磺酸锂和十二烷基苯磺酸锂。这些离子化合物可以单独使用或者作为其两种或两种以上的混合物使用。
在本发明中尤其优选含有选自LiBF4、LiPF6、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3SO2)3和LiC(C2F5SO2)3的一种或多种锂盐作为电解质盐。特别是，优选使用一种或多种盐的混合物，所述的盐选自以下的组：该组由LiBF4和LiPF6与选自以下锂盐所组成的组中的一种或多种盐组成，所述锂盐为诸如LiN(CF3SO2)2和LiN(C2F5SO2)2等具有一个或多个全氟烷基的锂盐，因为该混合物具有改善非水电解质电池的储藏性能的作用。
从确保得到具有高电池性能的非水电解质电池的观点来看，非水电解质中电解质盐的浓度优选是0.1mol/L～5mol/L，更优选是1mol/L～2.5mol/L。电解质盐与季铵盐的混合比使得电解质盐/季铵盐的摩尔比优选为50/50或高于50/50，更优选为70/30或高于70/30。
用作所需正极的主要成分的正极活性物质为含锂过渡金属氧化物、含锂磷酸盐和含锂硫酸盐等中的任何一种或者其两种或两种以上的混合物。含锂过渡金属氧化物包括Li-Co复合氧化物和Li-Mn复合氧化物。也可以有利地使用其中部分钴或锰被元素周期表中第I～VIII族中的一种或多种金属所取代(优选是选自例如Li、Ca、Cr、Ni、Mn、Fe和Co的一种或多种元素)的该氧化物。Li-Mn复合氧化物的例子包括具有针状晶体结构的复合氧化物和具有α-NaFeO2型晶体结构的复合氧化物，二者中的任一种均可以有利地使用。根据电池的设计，可以使用选自这些含锂过渡金属氧化物或其混合物中适当的一种。
可以使用任何所述含锂化合物与另一种正极活性物质的混合物。可以使用的正极活性物质的例子除了含锂化合物之外包括诸如CuO、Cu2O、Ag2O、CuS和CuSO4等第I族金属化合物、诸如TiS2、SiO2和SnO等第IV族金属化合物、诸如V2O5、V6O12、VOX、Nb2O5、Bi2O3和Sb2O3等第V族的金属化合物、诸如CrO3、Cr2O3、MoO3、MoS2、WO3和SeO2等第VI族的金属化合物、诸如MnO2和Mn2O3等第VII族的金属化合物、诸如Fe2O3、FeO、Fe3O4、Ni2O3、NiO、CoO3和CoO等第VIII族的金属化合物以及由通式LiXMX2或LiXMNYX2(其中M和N各自表示第I～VIII族的金属，X表示诸如氧或硫等氧族原子(原文：compound改为atom))所表示的化合物，例如锂-钴复合氧化物和锂-锰复合氧化物。其例子还包括导电聚合物，例如二硫化物、聚吡咯、聚苯胺、聚对亚苯基、聚乙炔和多并苯材料；以及拟石墨结构的含碳材料。然而，可以使用的正极活性物质不应解释为局限于这些例子。
用作负极主要成分的负极材料的例子包括含碳材料、诸如氧化锡和氧化硅等金属氧化物以及为了改善负极性能通过添加磷或硼对这些材料进行改性所得到的材料。在含碳材料中，石墨具有与金属锂非常接近的工作电压，因此当采用锂盐作为电解质时，可以有效地减少自放电。此外，石墨可以有效地降低充电/放电中的不可逆电容。因此，石墨是优选的负极材料。另外，由于在本发明中使用了含有季铵盐的非水电解质，因此在充电期间，可以确保防止构成非水电解质的有机溶剂在含有石墨作为主要成分的负极上的分解。因此，可以确保展现出上述石墨的有利性能。
可以有利地使用的石墨通过X-射线衍射法等测定的结果如下所示：
晶格间距(d002)：0.333nm～0.350nm
a轴方向晶粒尺寸，La：≥20nm
c轴方向晶粒尺寸，Lc：≥20nm
真实密度：2.00g/cm3～2.25g/cm3
还可以通过向石墨中添加诸如氧化锡或氧化硅等金属氧化物、磷、硼或无定形碳等来进行改性。特别是，优选用上述方法来改性石墨表面，因为这种改性可以抑制电解质的分解从而提高电池特性。此外，可以用石墨与锂金属或诸如锂-铝、锂-铅、锂-锡、锂-铝-锡、锂-镓或伍德合属等含锂金属的合金的组合物作为负极材料。还可以使用通过电化学还原预先将锂插入其中的石墨作为负极材料。
此外，至少正极活性物质粉末和负极活性物质粉末的表面层部分可以用具有令人满意的电子传导率或离子传导率或具有疏水基团的物质来改性。此改性的例子包括通过诸如电镀、烧结、机械熔融(mechanofusion)、气相沉积、烘焙等技术沉积以下物质：诸如金、银、碳、镍或铜等具有令人满意的电子传导率的物质、诸如碳酸锂、含硼玻璃或固体电解质等具有令人满意的离子传导率的物质或诸如硅油等具有疏水基团的物质。
正极活性物质的粉末和负极活性物质的粉末的平均粒径优选为100μm或更小。特别是为了改善非水电解质电池的高输出特性，优选正极活性物质的粉末的平均粒径为10μm或更小。用粉碎机和分级器来获得具有给定尺寸的粉末。可以使用例如研钵、球磨机、砂磨机、振动式球磨机、行星式球磨机、喷射磨、反向喷射磨或气旋式喷射磨以及筛子等。研磨可以通过共存有水或诸如正己烷等有机溶剂的湿法研磨来进行。分级方法没有特别限制，根据需要，在干法或润法加工中可以使用筛子或空气分级器等。
尽管上面已经详细描述了正极活性物质和负极活性物质，但除了作为主要成分的活性物质以外，正极和负极可以含有作为其他成分的导电材料、粘结剂或填料。
对导电材料不作限定，只要它是电子导电材料且不对电池性能产生负面影响即可。然而，通常诸如天然石墨(例如，片状石墨、鳞状石墨或土状石墨)、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳须晶、碳纤维、金属(例如，铜、镍、铝、银或金)粉末、金属纤维和导电陶瓷材料等导电性材料可以单独使用或者作为其混合物而使用。
从导电性和涂覆性角度来看，这些材料中优选乙炔黑。基于正极或负极的总重量，导电材料的加入量优选是1重量％～50重量％，尤其优选2重量％～30重量％。为了混合那些成分，可以进行物理混合。均匀混合是理想的。对于该混合，可以在干法或湿法混和过程中使用诸如V-型混合器、S-型混合器、碾磨机、球磨机或行星磨等粉末混合器。
作为粘结剂，通常可以使用以下一种或者两种或两种以上物质的混合物：诸如聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯和聚丙烯等热塑性树脂、诸如乙烯/丙烯/二烯三元共聚物(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯/丁二烯橡胶(SBR)和氟橡胶等具有橡胶弹性的聚合物和诸如羧甲基纤维素等多糖等。当粘结剂含有可以与锂反应的官能团时，例如多糖，需要预先通过例如甲基化使该官能团失活。基于正极或负极的总重量，粘结剂的加入量优选为1重量％～50重量％，尤其优选为2重量％～30重量％。
作为填料，可以使用任何不会对电池性能产生负面影响的材料。通常可以使用诸如聚丙烯或聚乙烯等烯烃聚合物；诸如氧化硅、氧化钛、氧化铝、氧化镁、氧化锆、氧化锌或氧化铁等金属氧化物；诸如碳酸钙或碳酸镁等金属碳酸盐；玻璃；和碳等。基于正极或负极的总重量，填料的加入量优选最高为30重量％。
正极和负极优选通过以下步骤制备：将所述活性物质、导电材料和粘结剂与有机溶剂如N-甲基吡咯烷酮或甲苯混合，随后将所得液体混合物涂布至下文所述的集电器，然后干燥涂层。在涂布中，优选例如通过使用涂布辊进行辊涂、幕涂、刮片涂覆、旋涂或用刮条涂布机涂覆等以任何所需厚度和任何所需形状来涂布液体混合物。然而，涂布方法不应解释为仅局限于此。
作为集电器，可以使用任何不会在所制成的电池中产生负面影响的电子导体。例如，用于正极的集电器可以是铝、钛、不锈钢、镍、焦化碳、导电聚合物或导电玻璃等。除此之外，作为正极集电器，可以使用通过用碳、镍、钛或银等来处理铝或铜等的表面所得到的材料，以改善粘附性、导电性和抗氧化性。用于负极的集电器可以是铜、镍、铁、不锈钢、钛、铝、焦化碳、导电聚合物、导电玻璃或Al-Cd合金等。除此之外，作为负极集电器，可以使用通过用碳、镍、钛或银等来处理铜等的表面所得到的材料，以提高粘附性、导电性和抗还原性。可以对这些材料进行表面氧化处理。
对于集电器的形状，可以使用箔式或膜式、片式、网式、穿孔式或拉网式、条板式、多孔式形或泡沫式。还可以使用纤维式结构。尽管其厚度没有特别限制，但可以使用厚度是1μm～500μm的集电器。在这些集电器中，用于正极的集电器优选为具有优异抗氧化性的铝箔。用于负极的集电器优选为在还原电场中稳定、具有优异导电性且廉价的铜箔、镍箔和铁箔，以及含有部分这些金属的合金箔。此外，这些箔片优选为粗表面侧的表面粗糙度Ra为0.2μm或更大的箔片。该表面粗糙度使得集电器与正极活性物质或负极活性物质之间保持优异的粘附性。因此优选使用具有粗糙表面的电极箔。最优选为进行了“hana”表面处理的电解箔。
非水电解质电池的隔板优选是具有优异的速率(rate)特性的微孔膜或无纺布等中的一种或者两种或两种以上的组合。构成非水电解质电池隔板的材料包括由聚乙烯和聚丙烯所代表的聚烯烃树脂、由聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯所代表的聚酯树脂、聚偏二氟乙烯、偏二氟乙烯/六氟丙烯共聚物、偏二氟乙烯/全氟乙烯醚共聚物、偏二氟乙烯/四氟乙烯共聚物、偏二氟乙烯/三氟乙烯共聚物、偏二氟乙烯/氟乙烯共聚物、偏二氟乙烯/六氟丙酮共聚物、偏二氟乙烯/乙烯共聚物、偏二氟乙烯/丙烯共聚物、偏二氟乙烯/三氟丙烯共聚物、偏二氟乙烯/四氟乙烯/六氟丙烯共聚物以及偏二氟乙烯/乙烯/四氟乙烯共聚物。
从强度角度考虑，非水电解质电池的隔板的孔隙率优选为98体积％或更低。从充电/放电特性的角度考虑，孔隙率优选为20体积％或更高。
作为非水电解质电池的隔板，可以使用由聚合物和电解质构成的聚合物凝胶，所述聚合物为例如丙烯腈、环氧乙烷、环氧丙烷、甲基丙烯酸甲酯、乙酸乙烯酯、乙烯基吡咯烷酮或偏二氟乙烯等。
此外，包含诸如上述的多孔膜或无纺布等与聚合物凝胶的组合的非水电解质电池的隔板是理想的，因为该隔板能的使用可以提高电解质的保持力。即，微孔聚乙烯膜的表面和微孔壁覆盖有至多数微米厚的对溶剂具有亲合性的聚合物，且将电解质保留在覆盖膜的微孔中，从而使聚合物具有对溶剂凝胶的亲合性。
对溶剂具有亲合性的聚合物的例子包括聚偏二氟乙烯及通过含有环氧乙烷基团或酯基团的丙烯酸单体、环氧单体或具有异氰酸酯基团的单体等的交联所形成的聚合物。热、诸如紫外光(UV)等或电子束(EB)等光化射线可以用于交联。
为了调节强度和性能，可以将性能调节剂以不会抑制交联结构形成的量掺入到对溶剂具有亲合性的聚合物中。性能调节剂的例子包括无机填料(诸如氧化硅、氧化钛、氧化铝、氧化镁、氧化锆、氧化锌和氧化铁等金属氧化物以及诸如碳酸钙和碳酸镁等金属碳酸盐)和聚合物(聚偏二氟乙烯、偏二氟乙烯/六氟丙烯共聚物、聚丙烯腈和聚甲基丙烯酸甲酯等)。基于可交联单体，性能调节剂的加入量通常至多50重量％，优选至多20重量％。
丙烯酸酯单体的例子包括具有两个或两个以上官能度的不饱和单体。其具体例子包括双官能度的(甲基)丙烯酸酯{二(甲基)丙烯酸乙二醇酯、二(甲基)丙烯酸丙二醇酯、己二酸二新戊二醇酯二(甲基)丙烯酸酯、聚合度大于或等于2的聚二(甲基)丙烯酸乙二醇酯、聚合度大于或等于2的聚二(甲基)丙烯酸丙二醇酯、聚氧乙烯/聚氧丙烯共聚物的二(甲基)丙烯酸酯、二(甲基)丙烯酸丁二醇酯和二(甲基)丙烯酸己二醇酯等}；三官能度的(甲基)丙烯酸酯{三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、丙三醇三(甲基)丙烯酸酯、丙三醇环氧乙烷加成物的三(甲基)丙烯酸酯、丙三醇环氧丙烷加成物的三(甲基)丙烯酸酯和丙三醇环氧乙烷/环氧丙烷加成物的三(甲基)丙烯酸酯等}以及具有4个或4个以上官能度的(甲基)丙烯酸酯{季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯和二甘油六(甲基)丙烯酸酯等}。这些单体可以单独使用或组合使用。
为了调整性能等，可以将单官能度的单体加入到丙烯酸酯单体中。所述单官能度的单体的例子包括不饱和羧酸{丙烯酸、甲基丙烯酸、丁烯酸、肉桂酸、乙烯基苯甲酸、顺丁烯二酸、反丁烯二酸、衣康酸、柠康酸、中康酸、甲基丙二酸和乌头酸等}；不饱和磺酸{对苯乙烯磺酸和丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸等}或这些物质的盐(锂盐、钠盐、钾盐、铵盐和四烷基铵盐等)；用C1～C18脂肪醇或脂环醇、亚烷基(C2～C4)二醇或聚亚烷基(C2-C4)二醇等(马来酸甲酯和马来酸单羟乙酯等)部分酯化或用氨或伯胺或仲胺(马来酸单酰胺、N-甲基马来酸单酰胺和N，N-二乙基马来酸单酰胺等)部分酰胺化的那些不饱和羧酸；(甲基)丙烯酸酯[(甲基)丙烯酸与C1～C18脂肪族(如甲基、乙基、丙基、丁基、2-乙基己基或十八烷基)醇的酯；(甲基)丙烯酸与亚烷基(C2～C4)二醇(乙二醇、丙二醇或1，4-丁二醇等)或聚亚烷基(C2～C4)二醇(聚乙二醇或聚丙二醇)的酯]；(甲基)丙烯酰胺或N-取代的(甲基)丙烯酰胺[(甲基)丙烯酰胺、N-甲基(甲基)丙烯酰胺和N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺等]；乙烯基酯或烯丙基酯(乙酸乙烯酯和乙酸烯丙酯等)；乙烯基醚或烯丙基醚(丁基乙烯基醚和十二烷基烯丙基醚等)；不饱和腈化合物[(甲基)丙烯腈和丁烯腈等]；不饱和醇[(甲基)烯丙醇等]；不饱和胺[(甲基)烯丙胺、二甲基氨乙基(甲基)丙烯酸酯和二乙基氨乙基(甲基)丙烯酸酯等]；含杂环的单体[N-乙烯基吡咯烷酮和乙烯基吡啶等]；烯脂肪烃[乙烯、丙烯、丁烯、异丁烯、戊烯和(C6～C50)α-烯烃等]；烯脂环烃[环戊烯、环己烯、环庚烯和降冰片烯等]；烯芳香烃[苯乙烯、α-甲基苯乙烯和1，2-二苯乙烯等]；不饱和酰亚胺[顺丁烯二酰亚胺等]；以及含卤素单体(氯乙烯、偏二氯乙烯、偏二氟乙烯和六氟丙烯等)。
环氧单体的例子包括缩水甘油醚{双酚A二缩水甘油醚、双酚F二缩水甘油醚、溴化双酚A二缩水甘油醚、线型苯酚-甲醛缩水甘油醚和线型甲酚-甲醛缩水甘油醚等}、缩水甘油酯{六氢邻苯二甲酸缩水甘油酯和二聚酸缩水甘油酯等}、缩水甘油胺{异氰尿酸三缩水甘油酯和四缩水甘油基二氨基苯基甲烷等}、直链脂肪族环氧化物{环氧化聚丁二烯和环氧化豆油等}以及脂环族环氧化物{3，4-环氧基-6-甲基环己基甲基羧酸酯和3，4-环氧基环己基甲基羧酸酯等}。这些环氧树脂可以单独使用或通过向其中加入硬化剂固化后使用。所述硬化剂的例子包括脂肪族多胺{二乙基三胺、三乙基四胺和3，9-(3-氨基丙基)-2，4，8，10-四氧杂螺[5.5]十一烷等}、芳香族多胺{间二甲苯二胺和二氨基苯基甲烷等}、多酰胺{二聚酸多酰胺等}、酸酐{邻苯二甲酸酐、四氢甲基邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、苯偏三酸酐和甲基-3，6-内次甲基四氢苯二甲酸酐}、苯酚化合物{酚醛等}、聚硫醇{多硫化物等}、三元胺{三(二甲氨基甲基)苯酚和2-乙基-4-甲基咪唑等}以及路易斯(Lewis)酸络合物{三氟化硼/乙胺络合物等}。
具有异氰酸酯基团的单体的例子包括甲苯二异氰酸酯、二苯基甲烷二异氰酸酯、1，6-环己烷二异氰酸酯、2，2，4-三甲基六亚甲基二异氰酸酯、对亚苯基二异氰酸酯、4，4′-二环己基甲烷二异氰酸酯、3，3′-二甲基二苯基4，4′-二异氰酸酯、联甲氧基苯胺二异氰酸酯、间二甲苯二异氰酸酯、三甲基二甲苯二异氰酸酯、异佛乐酮二异氰酸酯、1，5-萘二异氰酸酯、反-1，4-环己基二异氰酸酯和赖氨酸二异氰酸酯。
在交联中还可以使用具有异氰酸酯基团的单体、具有活性氢的化合物。该化合物的例子包括多元醇和多胺[双官能化合物{水、乙二醇、丙二醇、二乙二醇和二丙二醇等}、三官能化合物{丙三醇、三羟甲基丙烷、1，2，6-己三醇和三乙醇胺等}、四官能化合物{季戊四醇、乙二胺、甲苯二胺、二苯基甲烷二胺、四羟甲基环己烷和甲基葡糖苷等}、五官能化合物{2，2，6，6-四(羟甲基)环己醇和二亚乙基三胺等}、六官能化合物{山梨糖醇、甘露醇和半乳糖醇等}、八官能化合物{蔗糖等}]、聚醚多元醇{上述多元醇或多胺的环氧丙烷和/或环氧乙烷加成物}、聚酯多元醇[上述多元醇与多元酸{己二酸、邻、间或对苯二甲酸、琥珀酸、壬二酸、癸二酸或蓖麻油酸}的缩合物、聚己内酯多元醇{聚-ε-己内酯等}、羟基羧酸的缩聚物等]。
在进行交联反应时还可以使用催化剂。所述催化剂的例子包括有机锡化合物、三烷基膦、胺[单胺{N，N-二甲基环己胺和三乙胺等}、环单胺{吡啶和N-甲基吗啉等}、二胺{N，N，N′，N′-四甲基乙二胺和N，N，N′，N′-四甲基-1，3-丁二胺等}、三胺{N，N，N′，N′-五甲基二乙三胺等}、六胺{N，N，N′，N′-四(3-二甲基氨基丙基)甲烷二胺等}、环多胺{二氮杂二环辛烷(DABCO)、N，N′-二甲基哌嗪、1，2-二甲基咪唑和1，8-二氮杂环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)等}]以及这些化合物的盐。
在电池制造步骤中，使用本发明的非水电解质的方法和程序不受限制。可以使用这样的方法：首先安装包括正极、负极和隔板的产能部件，然后浸入非水电解质中并用非水电解质浸渍，在某些情况下这会导致在浸渍后产生凝胶。替代性地，产能部件可以在非水电解质渗入到正极或负极(在某些情况下，渗入后会形成凝胶)后安装。关于浸入的方法，可以将产能部件在常压下浸渍。然而，也可以使用真空浸渍法或加压浸渍法。此外，正极或负极可以通过将非水电解质材料与电极材料一起捏制并涂布所得混合物而形成。例如，在非水电解质尤其是聚合物固体电解质的情况下，可以使用此方法。
从降低非水电解质电池重量的角度出发，外壳优选由薄材料制成。例如，金属/树脂复合材料是优选的，该复合材料具有包括树脂膜和夹在其中的金属箔的结构。金属箔的例子不作特别限制，只要它们是没有针孔的铝、铁、镍、铜、不锈钢、钛、金或银等箔即可。然而，由于重量轻且廉价，因此铝箔是优选的。电池中所使用的置于外侧的树脂膜优选为具有优异的刺穿强度的树脂膜，例如聚(对苯二甲酸乙烯酯)膜或尼龙膜。电池中所使用的置于内侧的树脂膜优选为具有可熔融粘合性和耐溶剂性的膜，例如聚乙烯膜或尼龙膜。
下面将参照实施例更加详细的解释本发明，但是本发明不应解释为局限于这些陈述。
(实施例1)
将1摩尔LiPF6溶解在1升的混合溶剂中，该混合溶剂是通过将碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯和碳酸二乙酯以6∶2∶2的体积比混合而制备。此外，将四乙基四氟硼酸铵((C2H5)4NBF4)以0.06mol/L的量混入其中。由此得到非水电解质。
(实施例2)
将1摩尔LiPF6溶解在1升的混合溶剂中，该混合溶剂是通过将碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯和碳酸二乙酯以6∶2∶2的体积比混合而制备。此外，将三甲基正丁铵二(三氟甲基磺酰基)酰亚胺((CH3)3(n-C4H9)N(CF3SO2)2N)以0.1mol/L的量混入其中。由此得到非水电解质。
(实施例3)
将1摩尔LiPF6溶解在1升的混合溶剂中，该混合溶剂是通过将碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯和碳酸二乙酯以6∶2∶2的体积比混合而制备。此外，将1-乙基-3-甲基咪唑鎓二(全氟乙磺酰基)酰亚胺以0.3mol/L的量混入其中。由此得到非水电解质。
(实施例4)
将1摩尔LiPF6溶解在1升的混合溶剂中，该混合溶剂是通过将碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯和碳酸二乙酯以6∶2∶2的体积比混合而制备。此外，将六氟磷酸1-丁基吡啶鎓以0.5mol/L的量混入其中。由此得到非水电解质。
(比较例1)
将1摩尔LiPF6溶解在1升的混合溶剂中，该混合溶剂是通过将碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯和碳酸二乙酯以6∶2∶2的体积比混合而制备。此外，将(C2H5)4NBF4以0.7mol/L的量混入其中。由此得到非水电解质。
(比较例2)
将1摩尔LiPF6溶解在1升的混合溶剂中，该混合溶剂是通过将碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯和碳酸二乙酯以6∶2∶2的体积比混合而制备。由此得到非水电解质。
(本发明的电池和比较电池)
将上述实施例1～4和比较例1～2的非水电解质用于生产作为非水电解质电池的锂电池。
根据实施例的锂电池包括：包括正极1、负极2、隔板3的产能部件4；非水电解质；以及作为外壳的金属/树脂复合膜5。正极1包括正极集电器12和涂布于其上的正极复合物11。负极2包括负极集电器22和涂布在其上的负极复合物21。将非水电解质渗入到产能部件4中。安置金属/树脂复合膜5以覆盖产能部件4，其四边利用热熔融粘合进行密封。根据实施例的锂电池的截面图如图1所示。用于生产上述结构的电池的方法如下所述。
正极1由以下方式获得。首先，将作为正极活性物质的LiCoO2与作为导电材料的乙炔黑混合。此外，向其中混入作为粘结剂的聚(偏二氟乙烯)的N-甲基-2-吡咯烷酮溶液。将此混合物涂布在包含铝箔的正极集电器12的一侧并干燥。对被覆盖的铝箔加压，以便使所得正极复合物11具有0.1mm的厚度。通过这些步骤得到正极1。
负极2由以下方式获得。首先，将作为负极材料的石墨与作为粘结剂的聚(偏二氟乙烯)的N-甲基-2-吡咯烷酮溶液混合。将此混合物涂布在包含铜箔的负极集电器22的一侧并干燥。对被覆盖的铝箔加压，以便使所得负极复合物21具有0.1mm的厚度。通过这些步骤得到负极2。
用由聚乙烯制成的微孔膜作为隔板3(厚度：25μm，孔隙率：50％)。
产能部件4是通过将正极1、隔板3和负极2按此顺序叠合，以便使正极复合物11与负极复合物21彼此相对、且隔板3插入其间而制备。
随后，将产能部件4浸入到非水电解质中，由此使非水电解质渗入至产能部件4中。此外，将产能部件4用金属/树脂复合膜5覆盖，并将四边通过热熔融粘合进行密封，从而制成外壳。
分别将实施例1～4和比较例1和2的非水电解质用于制造根据本发明的发明电池1～4和比较电池1和2。根据这些实施例，这些锂电池各自的设计容量是10mAh。
(初始充电/放电测试)
随后，对上述发明电池1～4和比较电池1和2进行首次充电容量和首次放电容量的测试。作为首次充电，在20℃在电流为2mA且终电压为4.2V的条件下恒流恒压进行。将由此得到的充电容量作为首次充电容量。在首次充电之后，在20℃在电流为2mA、终电压为2.7V的条件下进行恒流放电作为首次放电。将由此得到的放电容量作为首次放电容量。对于各个电池，测定首次放电容量与首次充电容量的百分比，将该值作为初始效率。
(高速放电测试)
随后，对发明电池1～4和比较电池1和2进行高速放电测试。
测试温度是20℃。作为充电，在电流为2mA且终电压为4.2V的条件下恒流恒压进行。作为放电，在电流为5mA且终电压为2.7V的条件下进行恒流放电。将由此得到的电池容量作为高速放电容量。
所得结果如表1和图2所示。
表1
| 季铵盐浓度mol/L | 首次充电容量mAh | 首次放电容量mAh | 初始效率％ | 高速放电容量mAh | |
| 发明电池1 | 0.06 | 11.5 | 9.5 | 82.6 | 5.8 |
| 发明电池2 | 0.1 | 11.2 | 9.8 | 87.5 | 6.0 |
| 发明电池3 | 0.3 | 10.9 | 9.9 | 90.8 | 5.8 |
| 发明电池4 | 0.5 | 11.0 | 9.3 | 84.5 | 4.4 |
| 比较电池1 | 0.7 | 11.3 | 8.5 | 75.2 | 2.5 |
| 比较电池2 | 0 | 21.1 | 1.7 | 7.9 | 0.8 |
从表1和图2明显可以看出，不含有季铵盐的比较电池2具有过大的首次充电容量，大约是设计容量的2倍，并且具有过小的首次放电容量。即，此比较电池具有过小的初始效率。这些结果的原因据认为是由于非水电解质中的碳酸亚丙酯在首次充电过程中在石墨负极上进行了分解，导致了可逆容量的降低。
相反，发明电池1～4，其中以0.06mol/L～0.5mol/L的加入量添加有季铵盐，同时具有优异的首次充电容量和首次放电容量，并显示出显著提高的初始效率。另外，这些电池表现出显著改善的高速放电特性。这些结果据认为是由于以下原因。在首次充电过程中，季铵盐在石墨负极上分解，以在石墨负极上形成致密的并具有优异的锂离子渗透性的锂离子可透过的保护性覆盖膜。该保护性覆盖膜可以确保抑制非水电解质中所使用的有机溶剂的分解。
另一方面，比较电池1，其中季铵盐的加入量是0.7mol/L，在首次充电容量和首次放电容量方面相对令人满意。然而，该电池具有相当小的高速放电容量，大约是首次放电容量的30％。尽管其原因还没有完全阐明，但据认为所述较小的高速放电容量归因于非水电解质粘度的增加或者保护性覆盖膜的电阻的提高。
在上述给出的实施例中，使用了含有碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯的非水电解质。然而，含有碳酸亚丁酯、γ-丁内酯和γ-戊内酯的非水电解质经确定同样会产生本发明的效果。
尤其是在含有碳酸亚丙酯或者碳酸亚丁酯的非水电解质中，与不含有季铵盐的相应体系相比，在上述给出的实施例中可以特别显著地观察到本发明的效果。
顺便提及，如图2所表明，不管季铵盐的种类如何，同样可以观察到季铵盐含量对初始效率和高速放电特性的影响。
工业应用性
如上所述，根据本发明，可以容易地提供安全性高并具有高充电/放电效率和高能量密度的非水电解质电池。因此，本发明具有很高的工业价值。
Claims (6)
1.一种非水电解质，该电解质含有有机溶剂和溶解在该有机溶剂中的锂盐，其特征在于，所述非水性电解质含有至少一种含量为0.06mol/L～0.5mol/L的季铵盐，所述季铵盐具有由化学式2和化学式3中任意一个所表示的结构：
其中R为主链具有4～5个原子的二价有机连接基团，并且所述主链由选自碳、氧、氮、硫和磷的至少一种元素构成；R1和R2各自为具有1～6个碳原子的烷基或其中至少部分氢原子各自被氟原子所取代的烷基；X-为含氟阴离子；
其中R为有机连接基团或形成芳环的有机连接基团，所述有机连接基团各自具有4～5个原子的主链，并且所述主链由选自碳、氧、氮、硫和磷的至少一种元素构成，且所述有机连接基团具有一个单键末端和一个双键末端；R1为具有1～6个碳原子的烷基或至少部分氢原子各自被氟原子所取代的烷基；X-为含氟阴离子。
2.如权利要求1所述的非水电解质，其特征在于，所述非水电解质含有选自碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸亚丁酯、γ-丁内酯和γ-戊内酯的一种或多种有机溶剂。
3.如权利要求1所述的非水电解质，其特征在于，包含在所述非水电解质中的所述阴离子为选自BF4 -、PF6 -、CF3SO3 -、N(CF3SO2)2 -、N(C2F5SO2)2 -、N(CF3SO2)(C4F9SO2)-、C(CF3SO2)3 -和C(C2F5SO2)3 -中的一种或多种阴离子。
4.一种非水电解质电池，该电池包括正极、负极和非水电解质，所述电池用如权利要求1～3中任一项所述的非水电解质来制造。
5.如权利要求4所述的非水电解质电池，其特征在于，采用石墨作为所述负极。
6.如权利要求4所述的非水电解质电池，其特征在于，所述非水电解质电池具有包括金属/树脂复合材料的外壳。
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