CH516001A - Verfahren zur Lackierung metallener oder leitfähig gemachter Gegenstände - Google Patents

Verfahren zur Lackierung metallener oder leitfähig gemachter Gegenstände

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CH516001A
CH516001A CH1350366A CH1350366A CH516001A CH 516001 A CH516001 A CH 516001A CH 1350366 A CH1350366 A CH 1350366A CH 1350366 A CH1350366 A CH 1350366A CH 516001 A CH516001 A CH 516001A
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iii
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dependent
adduct
phenol
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CH1350366A
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Herbert Dr Hoenel
Heinrich Dipl Ing Lackner
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Vianova Kunstharz Ag
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Description


  
 



  Verfahren zur Lackierung metallener oder leiffähig gemachter Gegenstände
Es ist bekannt, dickölige oder harzartige Polycarboxylverbindungen aus deren mittels Stickstoffbasen gebildeten wässrigen Seifenlösungen durch einen elektrischen Gleichstrom anodisch abzuscheiden. Der meistens mit Elektrophorese benannte Vorgang wird zur gleichmässigen Lackierung metallener oder sonst leitfähig gemachter Gegenstände nutzbar gemacht.



   Als geeignete Polycarboxylverbindungen wurden Addukte der Maleinsäure an   Ölglyceride    genannt, in einem anderen Fall saure Alkydharze. Auch die Verwendung von Umsetzungsprodukten aus Addukten mit nicht härtbaren Phenolharzen wurde vorgeschlagen, als auch die Verwendung wasserlöslicher Phenolalkohole im Gemisch mit Alkydharzseifenlösungen. Angeblich sollen jene gemeinsam mit dem Alkydharz zur anodischen Abscheidung gelangen, obwohl zufolge ihrer Wasserlöslichkeit dies nicht möglich ist, wenn sie allein verwendet werden.



   Es wurde nun ein Verfahren zur Lackierung metallener oder leitfähig gemachter Gegenstände durch elektrophoretisch-anodische Abscheidung carboxylgruppenhaltiger Stoffe aus deren mittels einer wasserlöslichen Stickstoffbase gebildeten wässrigen Seifenlösung gefunden, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass aus wässrigen Seifenlösungen zur Abscheidung gelangt:

   a) ein Reaktionsprodukt aus I. einem härtbaren Phenol-Formaldehydkondensationsprodukt II. einer von aromatischen Resten und Maleinsäureresten freien Polyhydroxylverbindung und III. einem Addukt aus Maleinsäure bzw. deren Anhydrid und olefinischen, unveränderten oder polymerisierten Fett- oder Harzsäuren oder einem Gemisch dieser mit anderen ungesättigten Carbonsäuren, oder natürlichen sich von den genannten Säuren ableitenden Estern oder künstlich aus den genannten Säuren, ohne oder unter Mitverwendung von Polycarbonsäuren bereiteten, hydroxylfreien Polyolestern, oder b) ein Gemisch aus I mit einem Reaktionsprodukt aus II und III.



   Im ersteren Fall ist es wünschenswert, dass wenigstens ein Teil des verwendeten Resols aus einer  Resolcarbonsäure  besteht, d.h. gleichfalls im Besitz von Carboxylgruppen ist, die es zur Bildung wässriger Lösungen durch Seifenbildung mit Stickstoffbasen befähigt; doch kommen in beschränkter Menge auch niedrigmolekulare Phenolalkohole in Frage, die zwar wasserunlöslich sind, aber doch ein solches Mass hydrophiler Eigenschaften aufweisen, dass sie mit Ätz-Alkalien unbegrenzt wasserlösliche Phenolate bilden, wie z.B. ein Alkylphenoldialkohol oder Bisphenolpolyalkohol. Im zweiten Fall nimmt das Resol, das dann sowohl niedrigmolekular, hydrophil und alkalilöslich, als auch ausgesprochen hydrophob und alkaliunlöslich sein kann, mittelbar Anteil an dem Besitz der seifenbildenden, aus (d) stammenden Carboxylgruppen.



   Von Bedeutung sind vor allem aus dem heute leicht zugänglichen und relativ billigen Maleinsäureanhydrid gebildete Addukte; die unten folgenden Ausführungen und Beispiele beschränken sich auf dieses. Es versteht sich jedoch, dass Maleinsäure als vollkommenes Äquivalent zu gelten hat, mit teilweiser Einschränkung die weniger additionsfreudige Fumarsäure, sowie Homologe dieser Säuren, wie z.B. Itaconsäure. U.a. kann auch die dreibasische, in der Hitze jedoch leicht eine Carboxylgruppe abspaltende Aconitsäure zur Adduktbildung dienen, andererseits auch die nur einbasische Acrylsäure.



  Neben den hier genannten mehrbasischen Carbonsäuren kommen auch deren partielle Ester zur Adduktbildung in Frage.



   Zweckmässigerweise soll je Mol Fett- oder Harzsäurerest durchschnittlich wenigstens   1/2 Mol,    höchstens 2 Mol, vorzugsweise 0,6 bis 1,2 Mol, Maleinsäureanhydrid zur Anwendung gelangen. Der Charakter der esterartigen Produkte hängt nicht nur von diesem Mengenverhältnis ab, sondern auch von der relativen Menge der Polyhydroxylverbindung und deren Natur, wie vor allem deren Funktionalität.

  Weicht die Zahl der freien Hydroxylgruppen nicht wesentlich von der der Carboxylgruppen (1 Anhydridgruppe = 2 Carboxylgruppen) ab, so entwickeln die polyesterartigen Harze bei dem der elektrophoretischen Abscheidung folgenden Einbrennprozess noch eine mehr oder weniger ausgeprägte Härtbarkeit zufolge Multiveresterung; und dies naturgemäss um so  mehr, je grösser einerseits die relative Menge adduzierten Maleinsäureanhydrids und/oder je polyfunktionaler andererseits die Polyhydroxylverbindung ist. Die erzielbare Filmhärte ist somit in diesem Fall nicht nur durch den   Öltrocknungsvorgang    und die Resolhärtung, sondern auch durch beim Einbrennen erfolgende Multiveresterung bedingt.

  Stehen zudem durchwegs freie primäre Hydroxylgruppen zur Verfügung und stammen die freigebliebenen Carboxylgruppen von Maleinsäureaddukten an Fettsäurereste mit isolierten oder einfach konjugierten Doppelbindungen, so genügen für die auf Multiveresterung beruhende Filmhärtung schon Einbrenntemperaturen von etwa 150 bis 1600 C bei einer wie üblichen Einbrenndauer von 20 bis 30 Minuten. Da in anderen Fällen um etwa 200 C höhere Einbrenntemperaturen gewählt werden müssen, kommt der Art der zuletzt erörterten polyesterartigen Harze eine erhöhte Bedeutung zu.



   Diese auf Multiveresterung beruhende   Filmhärtung    kann noch weiter aktiviert werden zugunsten einer noch stärkeren Senkung der Einbrenntemperatur, wenn man einen alkalisch wirksamen Stoff in das polyesterartige Harz einbaut, der demnach mit zur anodischen Abscheidung gelangt. Am leichtesten gelingt ein solcher Einbau durch Mitverwendung eines Polyalkylolamins, wie Diäthanolamin, Diisopropanolamin, 2-Amino-2-methyl   propandiol-1,3;    u.U. auch durch ein schwer flüchtiges Monoalkylolamin, wie z.B.

  Monoäthanolamin, 2-Aminoisobutanol, in untergeordneter Menge, d.h. wenige Prozente, neben den anderen, überwiegend verwendeten Polyhydroxylverbindungen (a) bei Herstellung der Komponente   (II).    Die bei der elektrophoretischen Abscheidung mitgeführte Amingruppe katalysiert beachtlich die spätere Härtung zufolge Multiveresterung.



   Wählt man entweder relativ kleine Mengen von Maleinsäureanhydrid oder einen bedeutenden   Überschuss    der Polyhydroxylverbindung über die äquivalente Menge, insbesondere solche mit nur niedriger Funktionalität, wie Glykole oder Polyole mit sekundären Hydroxylgruppen, dann gewinnen die polyesterartigen Produkte (b) mehr oder weniger den Charakter stabiler Alkydharze. Unter den Polyesterharzen verdienen diejenigen den Vorzug, die bei relativ hohem Anteil adduzierten Maleinsäureanhydrids unter Anwendung eines grossen Überschusses von Polyolen gebildet sind.

  Zwangsläufig besitzt ein so gebildetes Harz weit mehr freie Hydroxylgruppen als Carboxylgruppen, und jene, zumal primäre, fördern und ermöglichen erst unter Umständen die volle Verträglichkeit und wechselseitigen Reaktionen zwischen den Komponenten (I) und   (II).    Die Gesamtmenge aller angewandten und, z.B. als Glycerid, schon von Anfang an in gebundener Form vorhandenen Polyole muss indes unter 2 Mol je Mol adduzierten Maleinsäureanhydrids bleiben, um eine gut lösliche Seife zu gewährleisten.



   Geht man ursprünglich nicht von   Ölfettsäuren,    son   dem,    vornehmlich aus ökonomischen Gründen, von   ölglyceriden    aus, so ist im weiteren Verlauf der Herstellung des Polyesterharzes u.U. ein Umformungsprozess durch mehrstündige Erhitzung des gesamten Reaktionsgemisches auf etwa 150 bis 1800 C wünschenswert. Denn die dadurch erfolgende teilweise Sprengung der Triglyce   ridestergruppen    ermöglicht u.U. erst die chemische Bindung aller verfügbaren Polyole.



   Sowohl zur Erzielung gut löslicher und verdünnbarer Seifen als auch guter Filmeigenschaften erweist sich ein hoher Anteil von dehydratisiertem Rizinusöl bzw. dessen Fettsäureresten im Stoff (d) zur Adduktbildung mit Maleinsäureanhydrid als zweckmässig. Unter Anwendung besonderer Massnahmen gelingt dies trotz der für dieses öl und selbst dessen Fettsäure charakteristischen starken Tendenz zur Bildung gelierter Massen während der Adduzierung.



   Auch eine innerhalb gewisser Grenzen bewirkte Polymerisation des zu adduzierenden Öls etc. durch Erhitzen oder andere Massnahmen erweist sich als vorteilhaft.



   Die zu verwendenden Ester können auch durch einen Gehalt an Fettsäureresten des Holzöls oder gleichartiger Öle    modifiziert     werden, um insbesondere die Wasserfestigkeit und den Verseifungswiderstand des Filmes weiter zu erhöhen. Grössere, etwa   10%    überschreitende Mengen sind   zweckmässig    durch Verwendung der Holzölfettsäure oder ihrer partiellen Polyolester einzubauen. Ein anderer, bequemerer Weg besteht darin, dass man das Holzöl nur einer partiellen Adduktbildung teilhaftig werden lässt.



   Wie weiter gefunden wurde, ist die restlose Adduzierung des angewandten Maleinsäureanhydrids, andernfalls die völlige Eliminierung unverbrauchter Reste durch geeignete Massnahmen, z.B. durch Destillation oder einen   Waschprozess,    von entscheidender Bedeutung für die Ebenmässigkeit und sonstige Güte der elektrophoretischen Lackierung. Noch störender als etwa verbliebenes Maleinsäureanhydrid bzw. daraus gebildete Maleinsäure sind Spuren von Fumarsäure, die bekanntlich gleichfalls aus Maleinsäureanhydrid gebildet werden kann.



   Art und Ausmass der Störung ähnelt der von starken Elektrolyten, wie besonders Chloriden, verursachten, und deren restlose Entfernung ist naturgemäss gleichfalls von grosser Wichtigkeit.



   Handelt es sich lediglich um ein physikalisches Gemisch des Resols mit dem Polyesterharz, so wird, wie gesagt, die wenigstens anteilige Verwendung von Resolen bevorzugt, die (gleich der Esterkomponente) mit einer Carboxylgruppe ausgestattet sind, wie solche in der österreichischen Patentschrift Nr. 198 858 beschrieben sind. Am wichtigsten darunter sind Resole aus Halb äthern der Glykolsäure von zweikernigen Diphenolen, die durch Umsetzung mit Chloressigsäure leicht zugänglich sind. Die    Resolcarbonsäure     (wie sonst auch Phenolpolyalkohole) wird aus diesen Halbäthern durch Kondensation mit Formaldehyd im alkalischen Medium bei gewöhnlicher oder mässig erhöhter Temperatur und anschliessende Fällung durch Ansäuerung gewonnen.



   Man kann aber auch gewöhnliche Resole, wie etwa Polyalkohole der Kresole, höherer Alkylphenole oder der Arylphenole, oder des sogenannten Bisphenols so in die Esterkomponente einbauen, dass sie, wie schon oben gesagt, mittelbar durch diese in den Mitbesitz einer Carboxylgruppe gelangen. Das Resol fungiert hierbei entweder als Polyhydroxylverbindung, d.h. es beteiligt sich an der Polyesterbildung. Bei Totalverseifung des Esters scheint es als einer seiner Bausteine, wenigstens teilweise, wieder auf. Oder es kann durch Sekundärreaktionen, die erst bei relativ höheren Temperaturen eintreten, nach Art der bekannten ölreaktiven Alkylphenolharze irreversibel gebunden werden; dann ist es in den Verseifungsprodukten nicht mehr nachweisbar.

 

   Der nur esterartige Einbau erfolgt durch Erhitzen des Resols mit dem Addukt bei Temperaturen noch nahe 1000 C. Eine, wie angestrebt, nur partielle Veresterung des Resols ist jedoch leichter lenkbar, wenn man vorhandene Anhydridgruppen des Adduktes zuvor hydrolysiert, ein Vorgang, der auch in anderen Fallen häufig zu empfehlen ist. Ein irreversibler Einbau des Resols in den Polyester erfolgt, indem man das Resol, das in  diesem Fall auch alkaliumlöslich und hydrophob sein kann, wie z.B. ein festes Alkylphenolharz, mit einem der unter (d) genannten Stoffe vor der Adduktbildung bei Temperaturen um etwa 2000 C reagiert. Es ist auch möglich, das Resol mit einem partiellen   Ölfettsäureester    eines Polyols, insbesondere der Holzölfettsäuren, zu reagieren, worauf das so gewonnene Zwischenprodukt als Polyhydroxylverbindung (a) eingesetzt wird.



   Es ist zwar durchaus möglich, allein aus Estern der beschriebenen Art ohne phenolische Komponente gebildete Seifenlösungen für die elektrophoretische Lackierung einzusetzen, um ebenmässige, u.U. auch mit genügender Härte einbrennende Überzüge zu erhalten. Das gilt besonders in den oben erwähnten Fällen, wenn der Ester durch geeignete Wahl der verschiedenen Mengenverhältnisse der Ausgangsstoffe Härtbarkeit zufolge Multiveresterung entwickelt. Die Mitverwendung von Resolen erhöht aber beachtlich die Wasserfestigkeit und den Verseifungswiderstand (Salzsprühfestigkeit) der Lackierung. Dies bedeutet besonders bei der Fahrzeuglackierung einen grossen Vorteil.



   Das Harz-Resol-Gemisch, sei es, dass es sich um ein physikalisches Nebeneinander oder schon eine chemische Kombination handelt, gibt nach der Neutralisierung meist bei einem Festgehalt von etwa 20% eine für die Elektrophorese genügend dünne wässrige Lösung.



  Zweckmässig geht man aber auf einen Bindemittelgehalt von 10 bis 15% herab.



   In sehr untergeordneter Menge mitverwendete hydrophile organische Lösungsmittel wirken im oberen Konzentrationsbereich in der Regel sehr viskositätserniedrigend, besonders wenn sie Butylgruppen enthalten, wie die Butanole, Butylglykol, usw. Dadurch sind Ergänzungen auf den ursprünglichen Festkörpergehalt des Elektrophorese-Bades verhältnismässig leicht möglich.



   Am günstigsten erfolgt in der Regel die elektrophoretische Abscheidung bei einem pH-Wert zwischen etwa 6,8 bis 7,5. Es bedeutet keinen Nachteil, wenn die stark verdünnten Lösungen in gewissen Verdünnungsbereichen mehr oder weniger stark opak oder gar emulsionsartig getrübt erscheinen. Zur Seifenbildung des polyesterartigen Harzes als auch des carboxylgruppenhaltigen Resols eignet sich Ammoniak oder jede ähnlich starke, wassertolerante organische Stickstoffbase, in erster Linie flüchtige Monoamine und solche Alkylolamine, wie z.B. Mono-, Di- und Triäthylamin, Äthanol- oder Isopropylolamin, Dimethyläthanolamin, usw. Schwer oder nicht flüchtige Amine, wie höhere Alkylol- oder Polyalkylolamine, als auch Polyamine können in untergeordneter Menge angewandt werden.



   Auf die eventuelle Mitverwendung insbesondere von Polyalkylolaminen als Stoff (a) bei Herstellung des polyesterartigen Harzes (Stoff II) sei hier nochmals hingewiesen.



   Alle folgenden Beispiele beziehen sich auf 100 g Maleinsäureanhydrid, d.i. rund 1 Mol.



   Beispiel I
Man schmilzt 60 g Kolofonium mit 20 g Tallölfettsäure und 40 g Leinöl, fügt 200 g dehydratisiertes Rizinusöl und 100 g Maleinsäureanhydrid hinzu und erhitzt unter Rühren bis schliesslich 2200 C so lange, bis das Maleinsäureanhydrid restlos gebunden ist. Nach Abkühlung auf etwa 2000 C fügt man 70 g Äthylenglykol und 40 g Pentaerythrit hinzu und erhitzt mehrere Stunden auf 170 bis 1750 C. Zunächst tritt zufolge partieller Sprengung der Triglyceride eine deutliche Abnahme der Viskosität ein, im späteren Verlauf wieder Zunahme zufolge fortschreitender Veresterung. Man erhitzt so lange auf die genannte Temperatur, bis eine 50%ige Lösung in Butylglykol eine Auslaufzeit von etwa 150 bis 200" aus dem DIN-Becher Nr. 4/200 C zeigt. Die Säurezahl ist dann auf etwa 70 gesunken.



   Der Ester (ca. 515g) wird mit   1,4    seines Gewichtes Butylglykol und nahezu der berechneten Menge verdünnten wässrigen Ammoniaks gelöst und auf einen Festkörpergehalt von 50% verdünnt.



   Die gemäss der auf Seite 4, Zeile 32 bis 39 der österreichischen Patentschrift Nr. 198 858 beschriebenen Arbeitsweise hergestellte Lösung (520 g) einer   aResolcar-      borsäure     wird bis zur völligen Befreiung von noch vorhandenem Natriumchlorid gewaschen. Zur Ergänzung unvermeidlicher Verluste werden erneut noch etwa 20 bis 25 g Butanol zugesetzt.



   1/10 der Lösung (ca. 50 bis 54g) werden mit Ammoniak neutralisiert, wofür z.B. 25 cm3 einer 4-n Lösung erforderlich sind. Durch die Neutralisation tritt fast unbegrenzte Verdünnbarkeit mit Wasser ein.



   Diese Lösung sowie ein aus 10 g   p4ert    Butylphenol stammendes, durch seinen Wassergehalt noch flüssiges Resol (ca. 16 g), das in bekannter Weise hergestellt, im wesentlichen aus dem Dialkohol des genannten Phenols besteht und gleichfalls von Salzen restlos befreit ist, werden mit 200 g der gemäss obiger Vorschrift bereiteten 50%igen wässrigen Lösung des polyesterartigen Harzes vermischt. Die so erhaltene Lösung des Kombinationsprodukts enthält rund 50% Festkörper und 9 bis 10% organische Lösungsmittel. Sie ist mit Wasser unbegrenzt verdünnbar.



   Zur elektrophoretischen Auftragung wird sie nach geeigneter Pigmentierung auf einen Bindemittelgehalt von 20% oder darunter gebracht. Die besten Ergebnisse werden erzielt, wenn der pH-Wert höchstens 7,5 beträgt.



  Das Einbrennen des Auftrages erfolgt bei 170 bis 1750   e    während 15 bis 30 Minuten. Zweckmässig lässt man die Objekte zuvor eine Abdampfzone bei nur 80 bis 1000 C passieren, um einen möglichst glatten, ebenmässigen Film zu erzielen.



   Statt mit Ammoniak können sowohl das Polyesterharz als auch die Resolcarbonsäure mit einem primären, sekundären oder tertiären Amin neutralisiert werden, deren Menge ist aber auf etwa 80% der berechneten Menge, und oft auch noch erheblich darunter, zu vermindern, um den genannten, für die elektrophoretische Auftragung günstigsten pH-Wert der verdünnten Lösung nicht zu überschreiten. Auf die Mitverwendung des zweiten Resols kann auch verzichtet werden, man vermehrt dafür aber nach Bedarf die Menge der Resolcarbonsäure.

 

   Beispiel 2
Man verfährt zunächst wie in Beispiel 1, erhitzt aber nur bis 2000 C, bis mindestens 9/10 des angewandten Maleinsäureanhydrids gebunden sind. Den Rest und etwa entstandene Maleinsäure und Fumarsäure bindet man durch Zugabe von 60 g Holzöl. Dann fügt man 80 g 1,2 Propylenglykol hinzu und, bei etwa 1300 C, langsam das aus 20g p-tert. Butylphenol stammende (in Beispiel 1 genannte) flüssige Resol, und anschliessend 30 g Pentaerythrit.



   Dann erhitzt man wie in Beispiel 1 mehrere Stunden auf ca. 1700 C und kühlt, sobald die Viskosität einer 50%igen Lösung in Butylglykol eine Auslaufzeit von 100  bis 120" DIN 4/200 C erreicht hat. Die Säurezahl beträgt
80 bis 90.



   Nun verdünnt man mit je 1/10 des Endgewichtes  (605 g) Butylglykol und Äthylglykol, und durch Zugabe von 410 g Wasser und 70 bis 75 g Triäthylamin (d.s. rund
80% der laut Säurezahl berechneten Menge) erhält man eine 50%ige Lösung mit einem pH-Wert von etwa 7,5.



  Sie kann beliebig mit Wasser verdünnt werden.



   Für die elektrophoretische Lackierung verfährt man wie bei Beispiel 1. Die Einbrenntemperatur ist zweckmässig auf 1800 C zu erhöhen. Die eingebrannten Filme zeichnen sich durch besondere Ebenmässigkeit und guten Glanz aus, sowie einen guten Verseifungswiderstand (Salzprühfestigkeit). In den Totalverseifungsprodukten ist keinerlei Phenol nachweisbar.



   Man kann die Neutralisation auch wie in Beispiel 1 mit Ammoniak vornehmen, oder Trimethylamin, Diäthylamin u.a. Aminen.



   Die Widerstandsfähigkeit der Lackierung, insbesondere auch gegen verseifende Einflüsse, kann durch Zumischung der in Beispiel 1 genannten, entsprechend neutralisierten    Resolcarbonsäure     weiter erhöht werden.



   Beispiel 3
160 g dehydratisiertes Rizinusöl und 160 g Leinöl werden mehrere Stunden bis 2700 C erhitzt. Nach entsprechender Abkühlung werden 100 g Maleinsäureanhydrid zugesetzt. Man verfährt analog wie in Beispiel 2, frei gebliebene Reste von Maleinsäureanhydrid werden durch Zugabe von 80 g Holzöl gebunden. Der grössere Teil der Fettsäurereste des Holzöls bleibt jedoch unverändert. Bei etwa 1400 C gibt man 100g 1,3-Butylenglykol zu und nach entsprechender Kühlung den in den vorhergehenden Beispielen genannten, aus 40g para-tertiär Butylphenol stammenden, wasserhaltigen Dialkohol. Nach Abtreiben des vorhandenen und gebildeten Wassers erhitzt man auf 150 bis 1550 C, bis die Säurezahl auf etwa 75 gefallen ist.



  Durch Verarbeiten mit 64 g Butylglykol (1/10 des Festkörpers), 520 g Wasser und 44 bis 48 g Diäthylamin erhält man eine rund 50%ige wässrige Lösung mit einem pH-Wert von etwa 7,5, die beliebig mit Wasser verdünnbar ist.



   Zur elektrophoretischen Lackierung verfährt man analog den vorhergehenden Beispielen und brennt den Auftrag bei 175 bis 1800 C ein.



   In den Verseifungsprodukten des Endproduktes ist ein Teil des Phenolkondensates noch nachweisbar.



   Auch dieses Produkt kann mit der in Beispiel 1 genannten neutralisierten    Resolcarbonsäure     modifiziert werden.



   Beispiel 4
Durch Erhitzen von je 75 g Kolofonium und Fischöl (Jodzahl über 200), 300 g dehydratisiertem Rizinusöl und   l0 g    Pentaerythrit bis 2500 C wird ein fast neutraler Mischester hergestellt. Daraus bildet man mit   l00 g    Maleinsäureanhydrid bis zu dessen restlosem Verbrauch ein Addukt. Dieses wird durch Einmischen von 20 g Wasser, eventuell unter Zuhilfenahme eines Katalysators, bei etwa l000C hydrolysiert. Dann fügt man 30 g Trimethylolpropan und das in Beispiel 1 genannte wasserhaltige, aus 90g p-tert. Butylphenol stammende Resol (im wesentlichen der Dialkohol) hinzu, und erhitzt nach Abtreiben des Wassers bis 1200 C und hält noch kurze Zeit bei dieser Temperatur, bis die anfangs sehr weiche Reak tionsmasse eine leicht klebrige Beschaffenheit angenommen hat.



   Man neutralisiert ohne Zutat eines organischen Lö sungsmittels mit Ammoniak oder einem der oben ge nannten Amine und stellt den pH-Wert einer 20%igen wässrigen Lösung auf ca. 7,0 ein.



   Man erzielt leicht eine elektrophoretische Abscheidung von 30my Schichtdicke und darüber. Zum Einbrennen genügt schon eine Temperatur von 150 bis
1600 C, wobei ein harter, sehr elastischer Film von hoher Widerstandskraft erhalten wird.



   Der verwendete Dialkohol, der auch durch einen hydrophoberen, z.B. aus p-tert. Oktylphenol oder einem Arylphenol ersetzt werden kann, fungiert vornehmlich als Glykol besonderer Art, d.h. er beteiligt sich an der Veresterung der Adduktcarbonsäure. Auch der Härtungsprozess beim Einbrennen beruht zunächst darauf, und erst bei etwa 1600 C überschreitenden Temperaturen scheinen sekundäre Reaktionen mit den ungesättigten Zentren des Adduktes einzutreten. Aus den Totalverseifungsprodukten des gebrauchsfertigen Harzes kann der
Phenoldialkohol oder dessen höhere Kondensationsstufen grösstenteils isoliert werden.



   Verwendet man schon von Beginn oder im Zuge der Veresterung der Adduktsäuren eine kleine Menge, d.h.



   etwa 1 bis 5% eines   Alkylolamins,    am zweckmässigsten Diäthanolamin oder einen vergleichbaren Stoff, so kann die auf Multiveresterung beruhende Härtung erheblich beschleunigt, oder, bei gleicher Einbrenndauer, die Einbrenntemperatur weiter gesenkt werden.



   Ein solcher Effekt kann auch dadurch erzielt werden, dass man den in diesem Beispiel verwendeten Alkyl- oder Arylphenoldialkohol durch einen Phenolpolyalkohol mit höherer Funktionalität teilweise oder sogar zur Gänze ersetzt, wie z.B. aus einem m-Kresol-reichen technischen Kresolgemisch oder Bisphenol. Besonders im letzten Fall ist jedoch dessen Menge wesentlich kleiner zu wählen, während gleichzeitig die des anderen, gewöhnlichen Polyols entsprechend zu erhöhen ist; oder man ersetzt dieses ausserdem durch ein Glykol mit primären Hydroxylgruppen.



   Beispiel 5
Man stellt zunächst zwei Teilprodukte (1 und 2) her, die in einem dritten Arbeitsgang wie folgt vereinigt werden.



   1. Man bildet ein Addukt aus 200 g dehydratisiertem Rizinusöl, 100g Leinöl und 100g Maleinsäureanhydrid bis zu dessen restlosem Verbrauch. Dann hydrolysiert man die Anhydridgruppen mit rund 20 g Wasser analog wie in Beispiel 4.

 

   2. Man bildet aus 300 g Holzöl, 60 g Trimethylolpropan und 33 g Pentaerythrit in bekannter Weise ein Fettsäuremonoestergemisch. Dieses wird mit 110g eines ölreaktiven festen Phenolharzes, das in bekannter Weise aus p-tert. Butylphenol (ca. 90g) durch Kondensation mit der   ll/2fachen    Molmenge Formaldehyd (= 90 g 30%ig) hergestellt ist, bei 1800 C oder darüber verkocht.



   1 und 2 werden gemeinsam auf 120 bis 1250 C erhitzt, bis eine Probe in verdünntem Ammoniak löslich geworden ist, was in der Regel nach 15 bis 30 Minuten der Fall ist. Man kann diese chemische Vereinigung in Gegenwart eines wassertoleranten Lösungsmittels durchführen, jedoch unter Ausschluss von primären und sekundären Alkoholen. Man unterbricht durch weitere Zugabe irgendeines wassertoleranten Lösungsmittels und bildet mit  500 bis   550 cmS    2-n Ammoniak und der noch etwa fehlenden Wassermenge eine 50%ige Lösung (Festkörper ca. 910 g, pH-Wert ca. 7,0 bis 7,5). Das Ammoniak kann durch ein in geringerer Menge anzuwendendes wassertolerantes Amin ersetzt werden.

 

   Zum Einbrennen des elektrophoretisch abgeschiedenen Kunstharzes genügen ca. 1500 C, 15 bis 20 Minuten, um einen glänzenden, harten, sehr elastischen Überzug zu erhalten. Eine vorhergehende Trocknung bei 1000 C ist empfehlenswert für die Ebenmässigkeit des Filmes.



   Zufolge des grossen Anteils an Holzöl und ölreaktivem Phenolharz zeichnet sich die Lackierung durch einen besonders hohen Verseifungswiderstand aus.



   Das zur Herstellung des Teilproduktes 2 dienende ölreaktive Phenolharz kann auch durch ein noch flüssiges, u.U. kristallines Kondensationsprodukt aus einem anderen Alkylphenol oder Arylphenol, z.B. p-oxy-Diphenyl, ganz oder teilweise ersetzt werden. Bei nur anteiliger Verwendung neben sogenannten blockierten Phenolen können auch reaktivere Phenole verwendet werden, wie Kresol oder Bisphenol, usw. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Lackierung metallener oder leitfähig gemachter Gegenstände durch elektrophoretisch-anodische Abscheidung carboxylgruppenhaltiger Stoffe aus deren mittels einer wasserlöslichen Stickstoffbase gebildeten wässrigen Seifenlösungen, dadurch gekennzeichnet, dass aus wässrigen Seifenlösungen zur Abscheidung gelangt:
    a) ein Reaktionsprodukt aus L einem härtbaren Phenol-Formaldehydkondensationsprodukt II. einer von aromatischen Resten und Maleinsäuresten freien Polyhydroxylverbindung und III. einem Addukt aus Maleinsäure bzw. deren Anhydrid und olefinischen, unveränderten oder polymerisierten Fett- oder Harzsäuren oder einem Gemisch dieser mit anderen ungesättigten Carbonsäuren, oder natürlichen, sich von den genannten Säuren ableitenden Estern oder künstlich aus den genannten Säuren, ohne oder unter Mitverwendung von Polycarbonsäuren bereiteten, hydroxylfreien Polyolestem, oder b) ein Gemisch aus I mit einem Reaktionsprodukt aus II und III.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Reaktionsprodukt aus den Komponenten 1 + II + III ein solches verwendet, welches das Umsetzungsprodukt aus III mit einem Vorprodukt aus 1 + II ist.
    2. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Phenol Formaldehydkondensationsprodukt (I) mindestens anteilig aus einer Carbonsäure mit einer oder mehreren Carboxylgruppen besteht, die erst durch Neutralisation mit einer Stickstoffbase eine wässrige Lösung bildet.
    3. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Phenol Formaldehydkondensationsprodukt (I) mindestens anteilig ein niedrig-molekularer, noch hydrophiler und unmittelbar alkohollöslicher Phenolpolyalkohol ohne Carboxylgruppen verwendet wird.
    4. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Komponente II einen Partialester aus Polyolen und ungesättigten Fettsäuren, der gegebenenfalls untergeordnete Mengen an gesättigten Fettsäuren enthält und der vorzugsweise ein Partialester der Holzölfettsäuren ist, verwendet.
    5. Verfahren nach Unteranspruch 1 und 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Reaktionsprodukt aus I + II + III ein Umsetzungsprodukt aus der Komponente III mit dem Vorprodukt aus dem als Komponente II dienenden Partialester und dem Phenol-Formaldehydkondensationsprodukt I ist.
    6. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Zahl der freien, vorzugsweise primären, Hydroxylgruppen im Reaktionsprodukt, die aus der Polyhydroxylverbindung (II) stammen, nicht wesentlich von der Zahl der aus dem Addukt (III) stammenden Carboxylgruppen abweicht.
    7. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass bei einem stöchiometrischen Überschuss der Polyhydroxylverbindung (II) die Zahl der aus dieser stammenden freien Hydroxylgruppen die Zahl der freien, aus dem Addukt (III) stammenden Carboxylgruppen erheblich übersteigt, wobei jedoch die Molzahl sämtlicher in (II) enthaltenen Polyole geringer ist als 2 je Mol Maleinsäure im Addukt.
    8. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass das Addukt (III) dehydratisiertes Rizinusöl oder dessen Fettsäuren enthält.
    9. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Anhydridgruppen des Adduktes (III) vor der Herstellung des Reaktionsproduktes hydrolysiert werden.
    10. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sämtliche Ausgangsstoffe möglichst frei von Elektrolyten, insbesondere Chloriden, sind.
    11. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das Phenol-Formaldehyd-Kondensationsprodukt aus einem Alkyl- oder Arylphenol oder einem Gemisch beider gebildet ist.
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