CH155118A - Verfahren zur Herstellung von wertvollen Kohlenwasserstoffen aus kohlenstoffhaltigen Materialien. - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von wertvollen Kohlenwasserstoffen aus kohlenstoffhaltigen Materialien.

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CH155118A
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Deutsche Gold-Und Sil Roessler
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Degussa
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  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

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  Verfahren zur     Herstellung    von wertvollen     liohlenwasserstoffen     aus kohlenstoffhaltigen Materialien.    Die Erfindung bezieht sich auf die Be  handlung kohlenstoffhaltiger Materialien ver  schiedenster Art mit Wasserstoff     bezw.          'Wasserstoff        enthaltenden    oder liefernden Ga  sen bei hohen Temperaturen und Drucken,  wobei die Ausgangsstoffe durch Hydrie  rung, Reduktion     bezw.    Aufspaltung, ge  gebenenfalls auch mehrere derartiger Vor  gänge, in wertvolle, meist flüssige Produkte  übergeführt werden.

   Als Ausgangsstoffe für  dieses Verfahren kommen zum Beispiel in  Betracht: Steinkohle, Braunkohle, Holz,  Torf,     Lignit    usw., ferner durch Destillation,  Extraktion, Spaltung (Zersetzung) und an  dere Behandlungsarten daraus     gewonnene     Produkte oder deren Bestandteile, ferner die  durch     Kracken,    Hydrieren und dergleichen  erhaltenen weiteren     Umwandlungsprodukte.     Andere Ausgangsstoffe sind zum Beispiel  Mineralöle,     Bitumina    der     verschiedensten       Art, zum Beispiel Erdöle, Schieferöle,  Asphalte, Erdwachse und dergleichen, sowie  aus     ihnen    gewonnene Produkte.  



  Es ist bekannt, die     "Hydrierung"    von  kohlenstoffhaltigen Stoffen der     vorstehend     genannten Art in Gegenwart von Katalysa  toren verschiedenster Art und Beschaffen  heit,     insbesondere    von Metallen und Metall  verbindungen, wie Oxyden.     Sulfiden    und  dergleichen durchzuführen.  



  Vorstehende Erfindung beruht auf     dür     Erkenntnis, dass     Hydrierungsvorgänge        (her     oben genannten Art -durch Schwefelwasser  stoff günstig     beeinflusst    werden können, wenn  der Schwefelwasserstoff in Kombination     mit     gewissen andern Katalysatoren zur Anwen  dung gebracht wird, wobei es erforderlich  ist, die Menge des Schwefelwasserstoffes     von     Fall zu Fall so zu bemessen, dass die erstreb  ten Wirkungssteigerungen erzielt werden.

        Als geeignete Katalysatoren für die       Durchführung    des Verfahrens kommen Eisen,  Kobalt, Nickel     bezw.    Verbindungen dieser  Metalle, wie zum Beispiel Oxyde,     Hydroxyde,     Sulfide usw., in Betracht.  



  Im allgemeinen hat es sich als vorteilhaft  erwiesen, anstatt fertiger Sulfide Metall  sauerstoffverbindungen, wie zum Beispiel       Kobalthydroxyd,    anzuwenden und diese wäh  rend des     Hydrierungsvorganges    mehr oder  weniger weitgehend in     Metallschwefelverbin-          dungen    überzuführen. Anscheinend werden  hierbei     Metalischwefelverbindungen    gebildet,  die mit den gewöhnlichen Sulfiden hinsicht  lich ihrer chemischen oder physikalischen  Eigenschaften oder nach beiden Richtungen  hin nicht völlig identisch sind.

   Bei Anwen  dung von in Schwefelverbindungen     überführ-          baren    Metallen oder Metallverbindungen wird  Schwefelwasserstoff, Schwefel oder derglei  chen in solchen Mengen angewendet, dass  mehr Schwefelwasserstoff     bezw.    Schwefel  vorhanden ist, als von dem Metall     bezw.    von  der     Metallverbindung    unter den gegebenen  Arbeitsbedingungen gebunden werden kann.  Im allgemeinen hat sich gezeigt, dass die  Menge des Schwefelwasserstoffes so zu regeln  ist, dass der Überschuss über das zur Über  führung der Metalle     bezw.    Metallverbin  dungen in die entsprechende Schwefelverbin  dung erforderliche Mass 1-l5 %, bezogen auf  das zu hydrierende Material, beträgt.

   Inner  halb dieser Grenzwerte muss man von Fall  zu Fall den für die Erzielung optimaler Wir  kungen erforderlichen Schwefelwasserstoff  überschuss durch     Vorversuche    ermitteln.  



  Man kann nach vorstehendem schwefel  freie oder schwefelarme Ausgangsstoffe un  ter Zugabe der erforderlichen Mengen von  Metallverbindungen     bezw.    Metalle, insbeson  dere der genannten     Metallsauerstoffverbin-          dungen,    durch Zusatz von Schwefelwasser  stoff auf einen für die Erzielung optimaler  Wirkungen geeigneten Schwefelgehalt ein  stellen.     Ausgangsstoffe,    welche von Natur  aus einen Schwefelgehalt besitzen, der an  sich zur Erzielung optimaler Wirkungen aus  reicht, deren Hydrierung also weder durch    Erhöhung noch Verminderung des Schwefel  gehaltes verbessert werden kann, können un  ter Zugabe der erforderlichen Menge der  Hilfsstoffe verarbeitet werden.

   Ausgangs  stoffe, welche grössere Mengen von Schwefel  enthalten als zur Erzielung optimaler Wir  kungen dienlich sind, werden durch Erniedri  gung ihres Schwefelgehaltes     auf-    passende  Bedingungen eingestellt.  



  An Stelle des Zusatzes von Schwefel  wasserstoff oder Schwefelwasserstoff liefern  den Stoffen, zum Beispiel     Schwefel,    zu  schwefelfreien oder schwefelarmen Ausgangs  stoffen     kann    man auch so vorgehen, dass man  denselben solche Mengen von schwefelreichen  Ausgangsstoffen zusetzt, dass das Gemisch  den für die Durchführung der Hydrierung  optimalen Schwefelgehalt aufweist. Um  gekehrt kann man zu schwefelreichen Aus  gangsstoffen durch Zugabe schwefelfreier  oder schwefelarmer Stoffe in passenden  Mengen auf gewünschten optimalen Schwe  felgehalt einstellen.  



  Die Hydrierung wird im allgemeinen bei  Drucken von mehr als 100     Atm.    gegebenen  falls sehr viel höheren Drucken und bei Tem  peraturen, welche     zwischen    350 und 600    liegen, zweckmässig unter     Verwendung    von       Wasserstoff    im Überschuss, gegebenenfalls  starkem Überschuss durchgeführt; das Ver  fahren kann     diskontinuierlich    oder kon  tinuierlich durchgeführt werden.  



  Man kann den überschüssigen     Wasserstoff     auch im Kreislauf halten, und für Anwesen  heit solcher Mengen von Schwefelwasserstoff  in dem kreisenden Wasserstoffstrom Sorge  tragen, dass hierdurch die Wirksamkeit der  Katalysatoren gesteigert wird. Zum Beispiel  verfährt man derart,     dass    die Abgase des       Hydrierungsvorganges    einer teilweisen Ent  spannung unterworfen und     das    hierbei erhal  tene wasserstoffreiche Abgas (A) in den     Ily-          driervorgang    zurückgeführt mit der Mass  gabe,

   dass der     Schwefelwasserstoffgehalt    des  zirkulierenden     Hydriergases    auf     solcher    Höhe  gehalten wird, dass er zusammen mit dem  aus dem Schwefelgehalt des Ausgangsmate-           rials    entstehenden Schwefelwasserstoff die  Wirksamkeit der Katalysatoren steigert. Die       Schwefelwasserstoffkonzentration    des krei  senden     Hydriergases    kann .durch richtige  Wahl des Entspannungsdruckes, durch Tem  peraturregelung, durch passende Einstellung  der     Berührungsdauer    zwischen Gas und Flüs  sigkeit und dergleichen Massnahmen auf die  gewünschte Höhe eingestellt werden.

   Bei  vollständiger     Entspannung    der flüssigen     Hy-          drierungsprodukte    auf Atmosphärendruck er  hält man dann noch ein an Kohlenwa.sser  stoffen reiches Gas (B), welches auch reich  liche Mengen Schwefelwasserstoff enthält.  



  Falls der     Schwefelwasserstoffgehalt    des  Gases A nicht ausreicht, kann man dem  Gas B Schwefelwasserstoff nach an sich be  kannten Methoden entziehen und dem Gas A  die fehlende Menge zumischen.  



  Nach einer andern Ausführungsform der  Erfindung wird derart gearbeitet, dass die  Abgase des     Hydrierungsvorganges    unter  Aufrechterhaltung des Arbeitsdruckes in  einen flüssigen und einen gasförmigen Teil  zerlegt werden und der gasförmige, in der  Hauptsache aus Wasserstoff bestehende Teil  zusammen mit solchen Mengen von Schwefel  wasserstoff     in    das Reaktionsgefäss zurück  geleitet wird, dass in diesem eine     Schwefel-          wasserstoffkonzentration    aufrecht erhalten  wird, durch welche die Wirksamkeit der       Katalysatoren    gesteigert wird.  



  Bei .dieser Arbeitsweise sind nur verhält  nismässig unbedeutende Druckunterschiede zu  überwinden. Man kann infolgedessen mit  einfachen Apparaten auskommen, die ge  statten, gegebenenfalls auch mässige Druck  erhöhungen zwecks Wiederherstellung des       Reaktionsdruckes    leicht zu erreichen. Bei  der Verarbeitung schwefelreicher Materialien  enthält das Abgas gegebenenfalls so viel  Schwefelwasserstoff, dass bei Rückführung  des unveränderten Gases eine Anreicherung  des Schwefelwasserstoffes über die     optimale     Konzentration stattfinden würde. In diesen  Fällen entfernt man auf bekannte Weise  einen Teil des     Schwefelwasserstoffes,    oder    auch die ganze Menge und fügt dann die       Schwefelwasserstoffmenge    dem Gas wie  der zu.  



  Mit Vorteil kann man zur Aufnahme des  Schwefelwasserstoffes schwefelarme Öle, wel  che selbst der Hydrierung unterworfen wer  den sollen, verwenden, und dadurch diese auf  den optimalen Schwefelgehalt einstellen.  



  Man kann zum Beispiel auch nur einen  Teil der wasserstoffreichen Abgase des     Hy-          drierungsprozesses    den Schwefelwasserstoff  vollständig oder weitgehend entziehen und  durch     Zumischung    von gewaschenem Gas  zu dem ungewaschenen Gas den Schwefel  wasserstoffgehalt des in das Reaktionsgefäss  zurückgeführten Gases auf gewünschte Höhe  einstellen.  



  Unter Umständen wird man den ge  wünschten Effekt der Einstellung einer  optimalen     Schwefelwasserstoffkonzentration     im     Kreislaufgas    in einfacher Weise auch  schon dadurch erzielen können,     da.ss    man eine       bestimmte    Menge des schwefelwasserstoff  haltigen Abgases durch ein Ventil ablässt  und die abgeblasene Menge schwefelwasser  stoffhaltigen Abgases durch eine entspre  chende Menge Wasserstoff ersetzt. Der  Wasserstoff     bezw.    Schwefelwasserstoff des  entfernten Abgases kann     wieder    nutzbar ge  macht werden.

   Man kann auch beide Mass  nahmen - die Entfernung eines Teils der       Hydriergase    und die Entziehung gewünschter  Mengen Schwefelwasserstoff - miteinander  kombinieren.  



       Selbstverständlich    ist bei allen diesen  Massnahmen stets der als Ersatz für den ver  brauchten Wasserstoff zuzusetzende Frisch  wasserstoff mit zu berücksichtigen.  



  In Fällen, in welchen der Schwefel  wasserstoffgehalt der wasserstoffhaltigen  Abgase nicht ausreicht, um die optimale       'lffirkungssteigerung    der     Katalysatoren    zu  gewährleisten, muss für Zusatz der fehlenden  Menge Schwefelwasserstoff Sorge getragen  werden, oder es müssen .den zu hydrierenden  Ölen oder dergleichen solche Mengen von  Schwefelwasserstoff, Schwefel oder andern       schwefelwasserstoffliefernden    Schwefelver-      Bindungen zugesetzt werden, dass die er  wünschte     Schwefelwasserstoffkonzentration     im Reaktionsgefäss sicher gestellt wird.  



  Die Zugabe von Schwefelwasserstoff zu  dem umlaufenden Gasstrom erfolgt bei allen       Ausführungsformen    der Erfindung vorteil  haft erst dann, nachdem der Gasstrom die       Fördervorrichtungen    (Pumpen und derglei  chen) passiert hat, also unmittelbar vor der       Rückleitung    des Gases in das     Hydriergefäss.     Der erforderliche Schwefelwasserstoff kann  hierbei auch zusammen     mit    dem Frisch  wasserstoff zugeführt werden.

   Es empfiehlt  sich vielfach, zum Beispiel auch dann, wenn  der     Schwefelwasserstoffgehalt    des Kreislauf  gases gerade die     Optimalkonzentration    an  Schwefelwasserstoff im Kontaktraum sichert,  den Schwefelwasserstoff vor der Fördervor  richtung zunächst möglichst vollständig, zum  Beispiel durch Waschprozesse unter Auf  rechterhaltung des Druckes, zu entfernen und  ihn dann hinter dieser Vorrichtung in der       geeigneten    Menge wieder in den Kreislauf  einzuführen.

   Diese Ausführungsform des  Verfahrens bietet neben den schon hervor  gehobenen Vorteilen der     Einstellung    der opti  malen     Schwefelwasserstoffkanzentration    noch  den weiteren Vorteil, dass sie die Anwendung  besonders korrosionsfester Materialien für die  dem Angriff des Schwefelwasserstoffes     bezw.     der     Schwefelverbindungen    ausgesetzten För  dervorrichtungen unnötig macht, da durch  die Umleitung der korrodierenden Gas  bestandteile hier eine Korrosion vermieden  wird.  



  In Ausübung der Erfindung kann man  zum Beispiel auch derart vorgehen, dass man  das aus dem     Hydriergefäss    abgehende     Gas-          oder    Dampfgemisch durch geeignete Kühl  vorrichtungen leitet und hierauf zum Beispiel  in einen ersten Waschturm führt. In diesem  läuft Druckwasser von oben dem Gemisch  entgegen, so dass der Waschturm zugleich  als     Einspritzkühler    wirkt.

   Das ablaufende  Gemisch aus wässeriger Flüssigkeit und  öligem Kondensat wird getrennt, die wäs  serige Schicht, die     Ammonsulfid    und die  Hauptmenge des Schwefelwasserstoffes ge-    löst enthält, und immer noch unter dem im  Reaktionsgefäss herrschenden Druck steht,  wird zum Beispiel einer     Montejus-Anlage    zu  geleitet; diese fördert zum Beispiel mit ge  nügend hoch komprimiertem Wasserstoff die  wässerige Flüssigkeit in einen zweiten  Waschturm. Hier tritt das gegebenenfalls  mit Hilfe von alkalischen Flüssigkeiten in  einem Nachwäscher praktisch     vollständig     von Schwefelwasserstoff befreite Umlaufgas  ein, nachdem es zum Beispiel durch eine Um  laufpumpe auf den nötigen Arbeitsdruck ge  bracht ist.

   In dem zweiten Waschturm wird  das Gas mit den erforderlichen Mengen von  Schwefelwasserstoff beladen, zum Beispiel       derart,    dass es mit der schwefelwasserstoff  haltigen Waschflüssigkeit des ersten Turmes  in innige Berührung gebracht wird. Die  Wiederaufnahme von Schwefelwasserstoff  kann zum Beispiel durch Erwärmen erleich  tert werden. Das Gemisch von     Hydriergas     und Schwefelwasserstoff wird aus dem zwei  ten Turm direkt in das     Hydriergefäss    ein  geführt.  



  Als     ,Quelle    für den zuzusetzenden Schwe  felwasserstoff können die bei der Konden  sation unter Druck erhaltenen Kondensate  dienen. Aus diesen lässt sieh der Schwefel  wasserstoff zweckmässig durch Behandeln  mit Waschflüssigkeiten und Wiederaus  treiben aus diesen, zum Beispiel durch Er  wärmen.     (yewinnen.     



  Man kann aber auch, wie bereits früher       erwähnt    wurde, den     zuzusetzenden    Schwefel  wasserstoff zum Beispiel aus der sogenannten       Methanfraktion    gewinnen, die man beim Ent  spannen des Kondensates erhält. Die Methan  abgase können zum Beispiel mit Kalkmilch  gewaschen und der hierbei gebundene Schwe  felwasserstoff kann dann unter Druck,     mit-          telst    Säuren, wieder in Freiheit gesetzt wer  den.

   Vorteilhaft wird der     Hydrierungs-          bezw.    Zusatzwasserstoff bei     Reaktionsdruck,     und zwar vorzugsweise unter Erwärmen  durch die Waschflüssigkeit, mit welcher die       Methanabgase    gewaschen wurden, durch  geleitet und hierbei mit Schwefelwasserstoff  beladen.

       Man-    kann zum Beispiel auch die           Methanabgase    mit dem zu hydrierenden Öl  waschen und hierdurch Schwefelwasserstoff  in solchen Mengen in .den Vorgang einführen,  dass hierdurch zusammen mit den durch den  kreisenden Gasstrom     in    das Reaktionsgefäss  zurückgeführten     Mengen    von Schwefel  wasserstoff optimale Schwefelwasserstoff  mengen in dem Reaktionsgefäss aufrecht er  halten werden.

   Schliesslich kann man zum  Beispiel auch noch derart vorgehen, dass  man den Schwefelwasserstoff aus den     Me-          thanabgasen    zum Beispiel durch Auswaschen  gewinnt, denselben in üblicher Weise in       Schwefel    überführt und den so gewonnenen  Schwefel dem zu hydrierenden Öl in solchen  Mengen zugibt, dass der Schwefelgehalt zu  sammen mit dem durch das     Hydriergas    in  den Vorgang eingeführten Schwefelwasser  stoff .die gewünschten Schwefelwasserstoff  konzentrationen liefert.

   Es kann unter Um  ständen auch vorteilhaft sein, das flüssige  Produkt der Kondensate einer teilweisen  Entspannung zu unterwerfen, mit der - Mass  gabe, dass der Zwischendruck, auf den ent  spannt wird, so gewählt wird, dass dadurch  eine     Methanfraktion    mit einem bestimmten,  gerade gewünschten     Schwefelwasserstoff-          gehalt    erhalten wird.

           Beispiele:       1. 200     gr    eines mexikanischen Petroleum  rückstandes vom spezifischen Gewicht 0,999  mit einem Schwefelgehalt von<B>2,97%</B> wur  den in einem     Autoklaven        in        Gegenwart    von  3 %     Kobalthydroxyd    und 5 % Schwefel  wasserstoff eine Stunde lang mit Wasserstoff  von 100     Atm.    Anfangsdruck auf 460   er  hitzt. Es wurden erhalten 79 % eines Öls  vom spezifischen Gewicht 0;867, das 42       (-33%,    berechnet auf das Ausgangsmate  rial) bis 180   siedender Bestandteile enthielt.  



  Wurde der Versuch unter sonst denselben       Bedingungen    - nur in Abwesenheit von  Schwefelwasserstoff - durchgeführt, so  wurden nur<B>26%</B> bis<B>180'</B> siedender     Ben-          zine,    bezogen auf das Ausgangsmaterial, er  halten.    2. 300     gr    eines englischen Steinkohlen  schwelteeres vom spezifischen Gewicht 1,06?  mit einem Schwefelgehalt von 0,58% wur  den in Gegenwart von 5 %     Kobalthydroxyd     und 5 % Schwefelwasserstoff mit Wasser  stoff von 110     Atm.    Anfangsdruck eine  Stunde auf 475   erhitzt. Es wurden erhalten  219     gr    Öl vom spezifischen Gewicht 0,831  mit 64% unter 180   siedenden Kohlen  wasserstoffen.  



  In Abwesenheit von Schwefelwasserstoff  unter sonst gleichen Bedingungen wurden  240     gr    Öl vom spezifischen Gewicht 0,935  mit nur 23 % unter<B>180</B>   siedenden Bestand  teilen erhalten.  



  3.     FTolzteeröl    wurde in Gegenwart v an  5 %     Nickelhydroxyd    und 8 % Schwefel  wasserstoff mit Wasserstoff von<B>110</B>     Atm.     Anfangsdruck eine Stunde auf 440' erhitzt.  Es wurden erhalten 80 % Öl vom spezifischen  Gewicht 0,956 mit 26,3 % bis 180   siedenden       Benzinen.     



  In Abwesenheit von Schwefelwasserstoff  wurden nur<B>62%</B> Öl vom spezifischen Ge  wicht 0,987 mit einem Gehalt von 17,8  Benzinen erhalten.  



  4. Ein     Kreosotöl    vom spezifischen Ge  wicht 0,979 mit<B>0,9%</B> Schwefel und 4,5  bis<B>1.80</B>   siedenden Bestandteilen wurde kon  tinuierlich mit Wasserstoff von 200     Atm.     bei     470-480      über einen Katalysator von       I'erri-Hydroxyd    auf     Silikagel    geleitet.  



  Das Verhältnis von Öl und Wasserstoff  wurde so geregelt, dass auf 1 kg Öl     1500     Liter Wasserstoff kamen.  



  Dem Wasserstoff wurde 1 % Schwefel  wasserstoff zugesetzt (bezogen auf das Aus  gangsmaterial<B>2,3%).</B> Es wurden     erhalten          79,3%    Öl vom spezifischen Gewicht     0,91-1     mit einem Gehalt von 50 %     (-    39,7 %, be  zogen auf das Ausgangsmaterial) bis<B>180'</B>  siedenden Benzinen.  



  Beim Arbeiten ohne Schwefelwasserstoff  wurden<B>95,5%</B> Öl vom spezifischen Gewicht  0,944 mit einem Gehalt von<B>29% (27,7%,</B>  bezogen auf das Ausgangsmaterial) bis<B>180'</B>  siedenden Benzinen erhalten.      5. Ein     Braunkohlenteer-Mittelöl    vom spe  zifischen Gewicht<B>0,979</B> mit einem Schwefel  gehalt von 0,9     %    wird bei 200     Atm.    in  Gegenwart eines     Katalysators    aus     Nickel-          hydroxy    d im Wasserstoffstrom hydriert, der  art, dass auf je 1 kg Öl 1560 Liter     Hydrier-          gas    angewendet werden.

   Die Reaktion     wird     unter Zusatz von 2/o Schwefel zum     Braun-          holilenteer-1@iittelöl    in Gang gebracht. Die  Reaktionsprodukte werden auf 100     Atm.    ent  spannt und gekühlt. Es entweichen pro kg  angewendetes Öl 970 Liter Gas (A), ge  messen bei 760 mm und<B>0',</B> die etwa 83  Wasserstoff,<B>12,5%</B>     Kohlenwasserstoffe    und  21,8     mgr    Schwefelwasserstoff pro Liter ent  halten. Dieses Gas wird wieder auf 200     Atm.     komprimiert und nach Zugabe von 590 Liter  frischem Wasserstoff der Hydrierung wieder  zugeleitet.

   Bei der weiteren Entspannung auf  Atmosphärendruck werden noch 87 Literdes  Gases     (B)    erhalten mit 13 % Wasserstoff,       -19    %     Methankohlenwasserstoffen    und 90     mgr     Schwefelwasserstoff pro Liter.   Das erhaltene Reaktionsprodukt ist ein  helles Ö1 vom spezifischen Gewicht 0,842,  das     587o    bis<B>180'</B> siedende Bestandteile,  keine     Phenole    und kaum ungesättigte Kohlen  wasserstoffe enthält.  



  Wird das gleiche     Braunkohlenteer-Mittel-          öl    unter den gleichen Bedingungen hydriert,  jedoch ohne dass man das Gas A dem Prozess  wieder zuführt, sondern dass pro kg Aus  gangsprodukt stets 1560 Liter frischer  Wasserstoff verwendet werden, so entsteht  ein     Hydrierungsprodukt    vom spezifischen  Gewicht 0,858 mit     5/o    Phenol und 11 % un  gesättigten     Kohlenwasserstoffen    und nur  50 % bis<B>1.80</B>   siedenden Bestandteilen.  



  6. Mineralrohöl vom spezifischen Gewicht  0,868 und 2,6 % Schwefelgehalt wird bei       450-560'    unter 200     Atm.    Wasserstoffdruck  hydriert. Als Katalysator dient Kobalt  hydroxyd. Durch     Vorversuche    wurde fest  gestellt, dass das Optimum der katalytischen  Wirksamkeit des     Kobaltkatalysators    bei die  sem Mineralöl bei einem Gehalt von 6  %  Schwefelwasserstoff; bezogen auf Rohöl,  liegt.    Die Hydrierung wird im grossen derartig  durchgeführt, dass pro kg Öl 1780 Liter     Hy-          driergas        angewendet    werden.

   Nachdem die  Hydrierung durch Zusatz von 3 % Schwefel  zu dem Mineralöl in Betrieb gesetzt war,  entwichen nach Kondensation der Reaktions  produkte unter 200     Atm.    Druck 1335 Liter  eines wasserstoffreichen Gases mit 95,8  Wasserstoff und 2     %    Methan, das pro Liter  30     mgr    Schwefelwasserstoff enthält.  



  Man gewinnt also durch dieses Abgas pro  kg Öl 37,8     gr    Schwefel zurück. Um das  Optimum aufrecht zu erhalten, sind aber nur  30     gr    Schwefel nötig. Es werden von den  1335 Liter Abgas 335 Liter abgezweigt und  mit Hilfe von alkalischer     Eisenhydroxyd-          suspension    vom Schwefelwasserstoff befreit.  Das so vom Schwefelwasserstoff befreite Gas  wird     gemeinam    mit 445 Liter frischem  Wasserstoff und 1000 Liter ungewaschenem  schwefelwasserstoffhaltigem Abgas der Re  aktion wieder zugeführt.

   Beim Entspannen  des flüssigen Kondensationsproduktes ent  weichen noch     1.13    Liter Gas mit<B>59%</B>     Me-          thankohlenwasserstoffen,   <B>35%</B> Wasserstoff  und 160     mgr    Schwefelwasserstoff pro Liter.  



  Bei dieser Arbeitsweise erhält man 81,5  eines hellen Öls vom spezifischen Gewicht  0,760. Die Benzinausbeute beträgt 56%, be  zogen auf Ausgangsmaterial. Arbeitet man  ohne Zusatz von Schwefel nur mit Frisch  gas, so beträgt die Ausbeute 74% an öl und  die Benzinausbeute nur 48%.  



  Arbeitet man im Kreislauf, ohne den       Schwefelwasserstoffgehalt    des zuzuführenden  Abgases auf die erforderliche Menge zu redu  zieren, so reichert sich das Abgas schnell  mit Schwefelwasserstoff an, und die Aus  beute an Benzin fällt schnell auf 40 % und  noch tiefer.  



  Wie die vorliegenden Beispiele zeigen,  kann man durch Zufuhr oder Bildung von  Schwefelwasserstoff in geeigneten     Mengen          Ausbeutesteigerungen    an     wertvollen,    bis zu  <B>1.80'</B> siegenden Ölen erzielen, die ein Mehr  faches der Ausbeuten betragen, welche bei  Hydrierung des gleichen Ausgangsmaterials      unter Verwendung der gleichen Metalle     -          bezw.    Metallverbindungen - aber bei Ver  zicht -auf     Schwefelwasserstoffzugabe    erziel  bar sind.

Claims (1)

  1. PATEN TANSPRUCII Verfahren zur Herstellung von wertvollen Iiohlenwasserstoffen aus kohlenstoffhaltigen Materialien durch katalytische Hydrierung bei Temperaturen von 300 bis 600 und Drucken über 100 Atm., dadurch gekenn zeichnet, dass ausser Katalysatoren, die Ele mente der Eisenreihe der B. Gruppe des periodischen Systems enthalten, noch Schwe felwasserstoff als Katalysator in solcher Menge verwendet wird, dass hierdurch die Wirkung der metallhaltigen Katalysatoren gesteigert wird. UNTERANSPRL\CHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass eisenhaltige Kataly satoren verwendet werden. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch,dadurch gekennzeichnet, dass kobalthaltige Kata lysatoren verwendet werden. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass nickelhaltige Kata lysatoren verwendet werden. d. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass Schwefelwasserstoff verwendet wird, der im Verfahren aus Schwefel erhalten wurde. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass Schwefelwasserstoff verwendet wird, der im Verfahren aus Schwefelverbindungen erhalten wurde. 6.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Einstellung der gewünschten Schwefelwasserstoffmenge durch Mischung schwefelreicher und schwefelarmer Ausgangsstoffe erfolgt. i . Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Einstellung der gewünschten Schwefelwasserstoffmengen durch Mischung schwefelhaltiger und schwefelfreier Ausgangsstoffe erfolgt. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Einsteilung der gewünschten Schwefelwasserstoffmenge durch 1Tischung der Ausgangsstoffe un ter Zufügung von Schwefelwasserstoff erfolgt.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass solche Schwefel wasserstoffmengen zugeführt werden, dass nicht nur die metallhaltigen Kataly satoren in Metallschwefelverbindungen übergeführt werden, sondern die dar über hinausgehenden Schwefelwasser stoffmengen, bezogen auf das zu hydrie rende Ausgangsmaterial, innerhalb der Grenzen von 1-15% auf optimale Be träge eingestellt werden. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass der Schwefelwasser stoff im Kreisläuf gehalten wird.
    Verfahren nach Patentanspruch, wobei -das Hydriergas im Kreislauf gehalten wird, dadurch gekennzeichnet, dass man dem kreisenden Hydriergas die erforder lichen Mengen von Schwefelwasserstoff erst nach dem Passieren der Fördervor richtungen zuführt.
    Verfahren nach Patentanspruch, wobei ,das Hydriergas im Kreislauf gehalten wird, dadurch gekennzeichnet, dass man im kreisenden Hydriergas den darm befindlichen Schwefelwasserstoff vor dem Durchgang durch die Fördervorrich- tungen entzieht und dem Gasstrom die zur Wirkungssteigerung der Katalysa toren erforderlichen Mengen von Schwe felwasserstoff nach Passieren der Förder- vorrichtungen wieder zuführt.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE926664C (de) * 1937-03-11 1955-04-21 Degussa Verfahren zur Druckhydrierung von Kohlen, Teeren, Mineraloelen oder ihren Destillations- oder Umwandlungsprodukten

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE926664C (de) * 1937-03-11 1955-04-21 Degussa Verfahren zur Druckhydrierung von Kohlen, Teeren, Mineraloelen oder ihren Destillations- oder Umwandlungsprodukten

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