AT394558B - Verfahren zur herstellung neuer 6-phenaethylaminoalkyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)pyridinderivate - Google Patents

Verfahren zur herstellung neuer 6-phenaethylaminoalkyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)pyridinderivate Download PDF

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Description

AT 394 558 B
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer 6-Phenäthylaminoalkyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridinderivate.
Die Erfindung liefert l,3-Dihydro-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-phenäthyl-N-methyl-w-aminoalkyl]-7-hydroxy-furo(3,4-c)-pyridinderivate der allgemeinen Formel I:
worin jeweils Aj und A2 unabhängig voneinander ein Wasserstoffatom eine gerade gesättigte oder ungesättigte Kohlenwasserstoffgruppe mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen eine heterocyclische Gruppe mit bis zu 6 Ringatomen, eine Carbomonocyclische Gruppe, eine Phenylalkylgruppe oder eine Phenylalkenylgruppe darstellen kann, wobei jede der durch Aj und Aj repräsentierten Gruppen unsubstituiert oder substituiert sein kann, durch ein oder mehrere Chlor- oder Fluoratome, Trifluoromethylgruppen, Alkylgruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxygruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkylthiogruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Dialkylaminogruppen, in denen jede Alkylgruppe 1 bis 5 Kohlenstoffatome aufweisen kann, Dialkylaminoalkoxygruppen, in denen jede der beiden Alkylgruppen und die Alkoxygruppe 1 bis 5 Kohlenstoffatome aufweisen kann oder a oder ß-Alkoxyl-N-pyrrolidinylgruppen, in denen die Alkoxygruppe zwischen 1 und 5 Kohlenstoffatome aufweisen kann; weiters steht R für 1 bis 3 Methoxygruppen und n für 2,3,4 oder 5; schließlich steht X für ein Wasserstoff- oder Chloratom und betrifft auch pharmazeutisch akzeptables Salz als solche Verbindungen.
Die erfmdungsgemäß erhaltenen Verbindungen sind wegen ihrer therapeutischen Wirksamkeit vor allem auf dem Gebiet des Kalziumantagonismus der Serotoninrezeptoren und der selektiven milden Diuresis.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung der oben definierten Pyridinderivate und enthält das Reagieren bei 15-65 °C in Dimethylsulfoxid des 6-( 1 -Cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)pyridinderivat der allgemeinen Formel Π:
worin A1, A2 und X die oben definierte Bedeutung haben, mit einem N-Methy l-N-phenäthyl-w-aminoalkylchlorid der allgemeinen Formel ΠΙ:
R
III (CH2)2-N-(CH2)n-cl CH. -2-
AT 394 558 B worin R und n die oben definierte Bedeutung haben.
Das 6-(l-Cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridinderivat II kann vom korrespondierenden 6-Methyl-7-hydroxyderivat der allgemeinen Formel IV, wie es in unserem früheren Patent AT-B 377 522 beschrieben ist.
IV worin Aj, A2 und X die oben definierte Bedeutung haben, durch die folgende Reaktionssequenz hergestellt werden:
Es wird die Herstellung einer Ausgangsverbindung II des l,3-Dihydro-3-methyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridins detailliert beschrieben, die anderen Ausgangsverbindungen werden auf dem gleichen Weg erhalten. -3-
AT 394 558 B a) In einem 11-Reaktor, der mit Rühr-, Wärme-und Kühlmitteln ausgerüstet war, wurden 18,2 g (0,11 Mol) 1,3-Dihydro-3,6-dimethyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin bei 0 °C in Gegenwart von 300 ml Methylendichlorid mit 22,5 g m-Chloroperoxy benzoesäure, die langsam zugegeben wurde, behandelt. Nachdem über Nacht bei Raumtemperatur gerührt worden war, wurden 150 ml 10 %-iger Natriumsulfatlösung zugeführt. Nach Rühren und Dekantieren wurde das Produkt mit derselben Menge Natriumsulfatlösung gewaschen, zweimal mit 150 ml Natriumbicarbonatlösung und dreimal mit 100 ml Wasser, dann über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Beim Verdampfen zur Trockene wurde ein beiger Niederschlag erhalten, der mit Petroleumäther und Hexan gewaschen wurde, dann gefiltert und getrocknet. Ausbeute 18,9 g (95 %) des l,3-Dihydro-3,6-dimethyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin-N-oxids. b) Im selben Reaktor wurden 18,9 g der im vorhergehenden Schritt erhaltenen Verbindung bei 0 bis 5 °C in Gegenwart von 175 ml Methylendichlorid mit 5 ml Trifluoroacetatanhydrid, welches unter Rühren tropfenweise zugefügt wurde, behandelt. Die Mischung wurde über Nacht bei Raumtemperatur gerührt, dann abgekühlt und tropfenweise mit 110 ml Methanol behandelt. Nach dem Verdampfen zur Trockene wurde der Rückstand in 350 ml Chloroform aufgenommen, zweimal mit 100 ml 10 %-iger Natriumbicarbonatlösung und dreimal mit 150 ml Wasser gewaschen, und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Das Chloroform wurde abgedampft und der Rückstand mit Diäthyläther gewaschen und unter reduziertem Druck getrocknet. Ausbeute 18 g (95 %) des l,3-Dihydro-3-methyl-6-hydroxymethyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridins. c) erhaltenen Produktes mit 350 ml trockenem Benzol gerührt; es wurden langsam 6 ml Thionylchlorid unter Umrühren bei Raumtemperatur zugefügt. Die erhaltene Mischung wurde für 1 Stunde auf70°C erwärmt, was zur Bildung eines gelben Niederschlages führte. Dieser wurde separiert, mit Benzol und Diäthyläther gewaschen und in400 ml Methylendichlorid gelöst. Die Lösung wurde mit 10 %-iger Natriumbicarbonatlösung gewaschen, bis der pH-Wert 8 erreicht war, dann mit Wasser gewaschen, und mit Aktivkohle behandelt, gefiltert und bis zur Kristallisation konzentriert. Das Produkt wurde separiert, zweimal mit Diäthyläther gewaschen und getrocknet Man erhielt 19,2 g (Ausbeute 96 %) des l,3-Dihydro-3-methyl-6-chloromethyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridins. d) Die 19,2 g der im vorhergehenden Schritt erhaltenen Verbindung wurden in einem 2 1 Reaktor mit 6,6 g Zyankali in Gegenwart von 0,8 1 Methanol bei 28-30 °C unter Rückfluß für 18 Stunden behandelt. Nach Separation, Filtration und Waschen mit Chloroform wurde die Lösung zur Trockene verdampft und der Rückstand mit Pentan behandelt. Es wurden 17,5 g (95 %) des l,3-Dihydro-3-methyl-6-cyanomeüiyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridins erhalten. e) Im selben Reaktor, wie oben beschrieben, und unter Stickstoffzirkulation wurden 4,27 g (0,09 Mol) 50 %-igen Natriumhydrids in Öl eingebracht und dann in situ mit Hexan gewaschen. Es wurden 50 ml trockenes Dimethylsulfoxid und dann tropfenweise unter Umrühren 17,5 g der in vorhergehenden Schritt erhaltenen Verbindung zugeführt; die Mischung wurde während 1 Stunde bei Raumtemperatur gerührt und dann wurden langsam unter Umrühren 9,5 ml (0,12 Mol) Isopropylbromid zugeführt. Die Reaktionsmischung wurde während zwei Stunden bei Raumtemperatur gefügt, dann langsam auf Eiswasser geleert Nach Extraktion mit Methylendichlorid und Waschen mit Wasser wurde nach Filtration und Konzentration ein Rückstand erhalten, der aus Diäthyläther rekristallisiert und getrocknet wurde. Ausbeute 16,2 g (74 %) der Verbindung II, worin Aj für Methyl und A2 für Wasserstoff steht.
Die folgenden Beispiele illustrieren die Erfindung. Alle darin angegebenen Temperaturen wurden nach den Verfahren von Tottoli gemessen.
Beispiel 1 1,3-Dihydro-3-methyl-6-[-1 -cyano-1 -isopropyl-3-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-3-aminopropyl]-7- hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (OCH3)2 n = 2 X = H A^C^ A2 = H
Im selben Reaktor, wie im Schritt (e) oben beschrieben und unter Stickstoffzirkulation wurden 4,8 g (0,1 Mol) 50 %-igen Natriumhydrids in öl eingebracht und in situ mit Hexan gewaschen. 150 ml trockenes Sulfoxid wurden den in den Reaktor gebracht, anschließend langsam unter Umrühren 21,8 g (0,1 Mol) l,3-Dihydro-3-methyl-6-(l- -4-
AT 394 558 B cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin. Die Mischung wurdewährend 1 StundebeiRaumtemperatur gerührt und dann wurde unter Rühren langsam 26 g (0,10 Mol) des N-(3,4-Dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-2-aminoäthylchlorid, gelöst in 100 ml trockenem Dimethylsulfoxid, zugefügt. DieReaktionsmischung wurde während 2 Stunden bei Raumtemperatur gerührt und dann langsam aufEiswasser geleert Nach Extraktion mit Methylendichlorid, Waschen mit Wasser und Behandlung mit Salzsäure wurde nach Filtration und Konzentration ein Rückstand erhalten, der aus Diäthyläther rekristallisiert und getrocknet wurde. Ausbeute 23 g (47 %) eines weißen kristallinen Pulvers, schmelzend bei 167 °C,dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmungmitder Formel C2gH35N304, HCl zeigte.
Beispiel 2 l,3-Dihydro-3-phenyl-4-chloro-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-melhyl-3- aminopropyl] -7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (OCH3)2 n = 2 X = C1 Aj = C6H5 A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 1 wurde mit 1,3-Dihydro-3-phenyl-4-chloro-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 2-Aminoäthylchlorid bei 35 bis 40 °C wiederholt Ausbeute 31,5 g (54 %) eines weißen Pulvers, das bei 187-190 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse gute Übereinstimmung mit der Formel c3iH36n3o 4CI, HCl zeigt.
Beispiel 3 1.3- Dihydro-3-methyl-3-a-furyl-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-3- aminopropyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R = (OCH3)2 n = 2 X = H Aj = Methyl A2 = a-Furyl
Das Verfahren von Beispiel 1 wurde mit l,3-Dihydro-3-methyl-3-a-furyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 2-Aminoäthylchlorid bei Raumtemperatur wiederholL Ausbeute 22 g (39,5 %) eines weißen Produktes, das bei 173-175 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel (^qH^^Oj, HCl zeigt.
Beispiel 4 1.3- Dihydro-3-propyl-4-chloro-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenälhyl)-N-methyl-4-aminobutyl]- 7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridm
R = (OCH3)2 n = 3 X = C1 Αχ = Propyl A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 1 wurde mit 1,3-Dihydro-3-propyl-4-chloro-6-( l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und dem N-(3,4-Dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-3-aminopropylchlorid bei 50 °C ohne letzte Säurebehandlung wiederholt. Ausbeute 30,7 g (58 %) eines weißen Produktes, das bei 144 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse perfekte Übereinstimmung mit der Formel C29H4qN304C1 zeigt.
Beispiel 5 1.3- Dihydro-3-phenyl-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4-aminobutyl-[7- hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (OCH3)2 n = 3 X = H Aj = Phenyl A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 4 wurde mit l,3-Dihydro-3-phenyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 3-Aminopropylchlorid bei 65 °C wiederholt. Letzte Säuiebehandlung mit Oxalsäure. Ausbeute 26 g (42 %) eines gelben Pulvers, das bei 186-190 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel C32H3gN304, C2H204 zeigt.
Beispiel 6 1.3- Dihydro-3-p-fluorophenyl-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyI4-amiobutyl]- 7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyrid in
R = (OCH3)2 n = 3 X = H A^= p-Fluorophenyl A2 = H -5-
AT 394 558 B
Das Verfahren von Beispiel 5 wurde wiederholt, die einzige Änderung war, daß das erste Ausgangsmaterial 1,3-Dihydro-3-p-fluorophenyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin war. Ausbeute 40 g (63 %) eines weißen Pulvers, das bei 182 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel ^I^gl^C^F, ϋ2Η204 zeigt.
Beispiel 7 1.3- Dihydro-3-p-trifluoromethylphenyl-4-chloro-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,m,p-trimethoxy-phenäthyl)-N- methyl-4-aminobutyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (OCH3)3 n = 3 X = C1 Aj = p-CF3-phenyl A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 1 wurde mit l,3-Dihydro-3-p-trifluoromethylphenyl-4-chloro-6-(l-cyano-2-methyI-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und N-(3,4,5-trimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-3-aminopropylchlorid bei 35 °C wiederholt. Ausbeute 34,7 g (51 %) eines gelblichen Produkts, das bei 204-207 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel C34H39N3O4CIF3, HCl zeigt.
Beispiel 8 1.3- Dihydro-3-p-methoxyphenyl-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4- aminobutyl] -7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (0^3)2 n = 3 X = H Ap= p-methoxyphenyl A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 4 wurde mit l,3-Dihydro-3-p-methoxy-phenyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 3-Aminopropylchlorid bei 60 °C wiederholt. Ausbeute 20 g (36 %) eines weißen Pulvers, das bei 214-217 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse gute Übereinstimmung mit der Formel C33H4JN3O5 zeigt
Beispiel 9 1.3- Dihydro-3-(p-[a-methoxy-N-pyrrolidinyl]-phenyl)-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)- N-methyl-4-aminobutyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (0^3)2 n = 3 X = H Aj = p-(a-methoxy-N-pyrrolidinyl)-phenyl A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 5 wurde mit l,3-Dihydro-3-(p-[a-methoxy-N-pyrrolidinyl]-phenyl)-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 3-Aminopropylchlorid bei 45 °C wiederholt Ausbeute 33 g (46 %) eines blaßbeigen Pulvers, das bei 169-171 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel ¢37^3^05, C2H204 zeigt
Beispiel 10 1.3- Dihydro-3-methyl-3-butyl-6-[l-cyano-l-isopiopyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4-aminobutyl]- 7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R = (OCH3)2 n = 3 X = H Aj-C^ A2 = Butyl
Das Verfahren von Beispiel 5 wurde mit 1,3-Dihydro-3-methyl-3-butyl-6-(l -cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 3-Aminopropylchlorid bei 30 °C wiedaholt Ausbeute 27 g (44 %) eines weißen Pulvers, das bei 158 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel C31H45N3O4, C2H2O4 zeigt
Beispiel 11 1,3-Dihydro-3-methyl-3-phenyl-6-[ 1 -cyano-1 -isopropyl-N-(m,m ,p-trimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4-aminobutyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R = (OCH3)3 n = 3 X = H A^CHj A2 = Phenyl -6-
AT 394 558 B
Das Verfahren von Beispiel 7 wurde mit l,3-Dihydro-3-methyl-3-phenyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 3-Aminopropylchlorid bei Raumtemperatur wiederholt Ausbeute 40 g (66 %) eines gelblichen Produkts, das bei 188-189 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel CjgH^N-jO^, HCl zeigt
Beispiel 12 1.3- Dihydro-3-methyl-3-a-thienyl-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4-aminobutyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R = (OCH3)2 n = 3 X = H A1 = CH3 A2 = a-Thienyl
Das Verfahren von Beispiel 8 wurde mit l,3-Dihydro-3-methyl-3-a-thienyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 3-Aminopropylchlorid bei 55 °C wiederholt. Ausbeute 29,1 g (53 %) eines weißen Pulvers, das bei 147-149 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse gute Übereinstimmung mit der Formel C^H^i^C^S zeigt
Beispiel 13 1.3- Dihydro-3-vinyl-3-(p-methylthio-phenyl)-4-chloro-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,m,p-trimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4-aminobutyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R - (OCH3)3 n = 3 X ss CI Aj = Vinyl A2 = p-Methylthio-phenyl
Das Verfahren von Beispiel 7 wurde mit l,3-Dihydro-3-vinyl-3-(p-methylthio-phenyl)-4-chloro-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridinunddemselben 3-Aminopropylchlorid bei 60 °C wiederholt Ausbeute 40,7 g (58 %) eines blaßgelben Produkts, das bei 176-178 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel C^H^NjOjSCl, HCl zeigt
Beispiel 14 1.3- Dihydro-3-phenyl-3-(p-diäthylaminoethoxy-phenyl)-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4-aminobutyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R = (OCH3)2 n = 3 X = H Aj = Phenyl A2 = p-Diäthylaminoethoxy-phenyl
Das Verfahren von Beispiel 5 wurde mit l,3-Dihydro-3-phenyl-3-(p-diäthylaminoethoxy-phenyl)-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 3-Aminopropylchlorid bei 40 °C wiederholt Säurebehandlung erfolgte aber mit Salzsäure. Ausbeute 30,5 g (41 %) eines weißen Pulvers, das bei 143-146 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse gute Übereinstimmung mit der Formel C^H^l^Og, HCl zeigt
Beispiel 15 1.3- Dihydro-3-äthy l-4-chloro-6- [ 1 -cyano-1 -isopropyl-N-(m ,p-dimethoxy-phenyäthyl)-N-methyl-5-aminopentyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (OCH3)2 n = 4 X = H Aj = Äthyl A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 1 wurde mit l,3-Dihydro-3-äthyl-4-chloro-6-(l -cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-faro-(3,4-c)-pyridinundN-(3,4-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4-aminobutylchloridbei55°C wiederholt Ausbeute 26 g (46 %) eines blaßgelben Pulvers, das bei 218 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse gute Übereinstimmung mit der Formel C29H4qN304C1, HCl zeigt.
Beispiel 16 l,3-Dihydro-3,3-diphenyl-4-chloro-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,m,p-trimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-5- aminopentyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R = (OCH3)3 n = 4 X = C1 Aj = A2 = Phenyl
Das Verfahren von Beispiel 15 wurde mit 1,3-Dihydro-3,3-diphenyl-4-chloro-6-( 1 -cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und N-(3,4,5-trimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-4-aminobutylchlorid bei 65 °C -7-
AT 394 558 B wiederholt Ausbeute 44,6 g (62 %) eines gelben Pulvers, das bei 169 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel C^QH^gNßOgCl, HCl zeigt.
Beispiel 17 1,3-Dihydro-3,3-di(p-chlorophenyl)-6-[l -cyano-1 -isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-5-aminopentyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R = (OCH3)2 n = 4 X = H ^ = A2 = p-Chlorophenyl
Das Verfahren von Beispiel 15 wurde mit l,3-Dihydro-3,3-di(p-chlorophenyl)-6-(l-cyano-2-methyl-propyI)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 4-Aminobutylchlorid bei 25 °C wiederholt. Ausbeute 39,2 g (54 %) eines weißen Produkts, das bei 200-202 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse gute Übereinstimmung mit der Formel C39H43N3O4CI2 zeigL
Beispiel 18 1.3- Dihydro-3-methyl-6-[l-cyano-l-methyl-N-(m,m,p-trimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-6-aminohexyl]-7- hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (OCH3)3 n = 5 X = H A^Methyl A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 4 wurde mit l,3-Dihydro-3-methyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridinundN-(3,4,5-trimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-5-aminopentylchloridbei40°C wiederholt Ausbeute 35,7 g (68 %) eines blaßgelben Produkts, das bei 213-215 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse gute Übereinstimmung mit der Formel £30^43^05 zeigt.
Beispiel 19 1.3- Dihydro-3-a-furyl-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-6-aminohexyl]-7- hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin
R = (CX:H3)2 n = 5 X = H A^a-Furyl A2 = H
Das Verfahren von Beispiel 5 wurde mit l,3-Dihydro-3-a-furyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyI)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und N-(3,4-dimethoxy-phenäthyl)-N-methyl-5-aminopentylchlorid bei 30 °C wiederholt. Ausbeute 26 g (41 %) eines weißen Produkts, das bei 154-155 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse gute Übereinstimmung mit der Formel ϋ32Η4 jN^O^, C2H2C>4 zeigt
Beispiel 20 1.3- Dihydro-3,3-dimethyl-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-(m,p-dimcthoxy-phenäthyl)-N-methyl-6-aminohexyl]-7- hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin R = (OCH3)2 n = 5 X = H A1 = A2 = CH3
Das Verfahren von Beispiel 19 wurde mit l,3-Dihydro-3,3-dimethyl-6-(l-cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridin und demselben 5-Aminopentylchlorid bei 50 °C wiederholt. Ausbeute 36 g (60 %) eines weißen kristallinen Produkts, das bei 189-191 °C schmilzt und dessen Elementaranalyse sehr gute Übereinstimmung mit der Formel C3qH43N304, C2H2O4 zeigt
Giftigkeit
Es wurde die akute Giftigkeit an Ratten und Mäusen per os ermittelt. Vorläufige Tests zeigten, daß kein LDjQ-Wert unter 650 mg/kg liegt.
Pharmakologie
Die Bedeutung der erfindungsgemäß erhaltenen Verbindungen wurde durch verschiedene Tests ermittelt.
Al Isolierte Kaninchenaortastreifen. behandelt mit verschiedenen kontrahierenden Mitteln.
Dieses Experiment wurde gemäß den Verfahrensrichtlinien, beschrieben durch Furchgott R. F. und Bhadrakom S.-Reactions of Strips of rabbit aorta to epinephrine, iso-propylarterenol, sodium nitrite and other drugs. J. Pharmac. -8-
AT 394 558 B
Exp. Therapeut., 1953,108,129-143, Van Rossum J. M., Arch. Int. Pharmacodyn. Ther., 1963,143, 299-330 und Arunlakshana, O. und Schild, Η. O., 1959, Brit. J. Pharmac. 14,48-58, unter Verwendung von Noradrenalin (NE), Serotonin (5-HT), Histamin (HIST), KCl und Angiotensin Π als Agonisten durchgeführt.
Die erfindungsgemäß erhaltenen Verbindungen wurden mit Verapamil an diesen Agonisten verglichen und zeigten einen ähnlichen Wirkungsbereich mitsignifikanten und im allgemeinen vergleichbaren Werten von PA2 (für NE, 5-HT und HIST) oder IC^q (für KCl oder Angiotensin); jedenfalls erscheinen sie 5 bis 10 mal aktiver bei 5-HT (Durchschnittswert der erfindungsgemäßen Verbindungen: 1,35 x 10"** im Vergleich zu 7 x 10“** für Verapamil). Diese Verbindungen sind konkurrenzfähige Antagonisten zum 5-HT-Rezeptor.
Bl Experimentell durch Dimaprit induzierte Beulen. 23 Gruppen zu jeweils 5 männlichen Sprague Dawley-Ratten (150-200 g) wurden folgenderweise behandelt:
Gruppen 1 bis 20:
Die Ratten jeder dieser Gruppe erhielten 25 mg/kg per os einer der erfindungsgemäßen Verbindungen, aufgelöst in 1 ml physiologischem Serum.
Grannen 21 und 22:
Die Ratten dieser Gruppen erhielten 1 ml physiologisches Serum.
Gruppe 23:
DieRattendieserGruppeerhielten25mg/kgRanitidinalsReferenzverbindung,aufgelöstinlmlphysiologischem
Serum. 30 Minuten nach dieser Verabreichung erhielten alle Gruppen, ausgenommen die Gruppe 21, 175 mg/kg Dimaprit IP (NH2-(CNH-(CH2)3 - N(CH3)2). 4 Stunden nach dieser Behandlung wurden die Tiere getötet und die Beulen gezählt. Gruppe 21 war eine Blankokontrollgruppe und Gruppe 22 die Beulenkontrollgruppe. Die Resultate sind in Prozent des Schutzes im Vergleich zur Beulenkontrollgruppe angegeben. Der Schutz bei Ranitidin lag bei 39 % während der Schutz durch die erfindungsgemäßen Verbindungen zwischen 37 und 52,4 % lag. O Duresis bei Ratten.
Die theoretische Wirksamkeit wurde an Ratten im Vergleich zu einem gut bekannten theoretischen Mittel Furosemid, Verapamil und einer Kontrollgruppe ermittelt; Diuresis Ausscheidung von Na+, K+ und Harnsäure wurden für die erfindungsgemäßen Verbindungen bestimmt.
Diese Experimente wurden an Gruppen zu jeweils 8 männlichen Wistar-Ratten (180-200 g) durchgeführt, die während 16 Stunden vor dem Experiment und während des Experimentes vom Fressen und Trinken abgehalten wurden.
Zum Zeitpunkt Null erhielt jedes Tier oral in 2,5 ml/lOOg physiologischem Serum, 50 mg/kg der zu testenden Verbindung. Die Ratten wurden in metabolische Einzelkäfige plaziert und der Ham während der 6 Stunden gesammelt. Na+, K+ und Harnsäure wurden mit üblichen Methoden bestimmt. Eine Gruppe wurde als Kontrollgruppe (nur physiologisches Serum), eine für Furosemid für 20 mg/kg, eine Verapamil und eine für jede der getesteten Verbindungen mit 50 mg/kg verwendet. Die Resultate sind in der Tabelle angegeben, aus der klar ersichtlich ist, daß die Verbindungen gemäß der Erfindung milde Diuretik mit K+-Zurückhaltung und guter Na+-Ausscheidung darstellen. Für Harnsäure ist die Ausscheidung besser als bei Furosemid.
In der Tabelle ist V das Volumen des in 6 Stunden gesammelten Harns in ml, Na+ und KT1- sind in mEq/6 h und Harnsäure in mMol/6 h angegeben. Die Zahlen sind Gruppendurchschnittswerte. Die Prozente beziehen sich auf die Kontrollgruppe. Die getesteten Verbindungen sind mit der entsprechenden Nummer des Beispieles angegeben.
Verabreichung - Dosierung Für orale Verwendung können die erfindungsgemäß erhaltenen Verbindungen in 50 mg Dosierungen in Verbindung mit einem passenden Verdünner oder Träger in Tabletten, Gelatinkapseln oder Lösung verabreicht werden. Die Verabreichung liegt bei 1 bis 2 Einheiten pro Tag. Für IV Verabreichung können Phiolen 10 mg aktiver Verbindung enthalten, wobei 1 bis 2 Phiolen pro Tag verabreicht werden. -9-
5 AT 394 558 B 10 15 20 25 30 35 40 45 50
Tabelle Verbindung V K+ Na+ Harnsäure Kontrolle 0.52 74.4 116.5 1.56 Furosemide 2.86 138.1 455.6 2.01 (+ 450 %) (+ 85.6 %) (+ 291 %) (+ 28.8 %) Verapamil 0.68 86.5 193.3 2.13 (+31%) (+ 16.3 % (+ 65.9 %) (+ 36.5 %) 1 1.32 76.5 309.8 2.05 (+154 %) (- 8.4 %) (+94%) (+ 32.3 %) 5 0.85 69.7 225.8 2.08 (+ 63.5 %) (- 6.3 %) (+ 93.8 %) (+ 33.5 %) 6 0.60 34.4 200.1 1.71 (+ 15.4 %) (- 53.8 %) (+72.5%) (+ 9 %) 9 0.56 74.5 150.1 1.77 (+ 7.7 %) (0%) (28.8 %) (+ 13.5) 12 0.71 68.3 160 1.89 (+ 36.5 %) (- 8.2 %) (+ 37.3 %) (+21 %) 15 0.82 76.6 236.5 1.83 (+ 58.4 %) (+ 3 %) (+103 %) (+17.5 %) 18 1.49 72 311.7 2.20 (+187.2 %) (- 3.2 %) (+ 167.6 %) (+41.1 %) 19 0.95 49.5 195.5 1.85 (+ 82.5 %) (- 33.4 %) (+ 67.8 %) (+ 18.4 %) -10- 55

Claims (1)

  1. 5 AT 394 558 B PATENTANSPRUCH 10 Verfahren zur Herstellung neuer l,3-Dihydro-6-[l-cyano-l-isopropyl-N-phenäthyl-N-methyl-w-aminoalkyl]-7-hydroxy-furo-(3,4-c)-pyridinderivate der allgemeine Formel 15 20
    25 30 worin jeweils Aj und A2 unabhängig voneinander ein Wasserstoffatom, eine gerade gesättigte oder ungesättigte Kohlenwasserstoffgruppe mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, eine heterocyclische Gruppe mit bis zu 6 Ringatomen, eine Carbomonocyclische Gruppe, eine Phenylalkylgruppe oder eine Phenylalkenylgruppe darstellen kann, wobei jede der durch Aj und A2 repräsentierten Gruppen unsubstituiert oder substituiert sein kann, durch ein oder mehrere Chlor- oderRuoratome, Trifluoromethylgruppen, Alkylgruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxygruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkylthiogruppen mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Dialkylaminogruppen, in denen jede Alkylgruppe 1 bis 5 Kohlenstoffatome aufweisen kann, Dialkylaminoalkoxygruppen, in denen jede der beiden Alkylgruppen und die Alkoxygruppe 1 bis 5 Kohlenstoffatome aufweisen kann oder a oder ß-Alkoxyl-N-pyrrolidinylgruppen, in denen die Alkoxygruppe zwischen 1 und 5 Kohlenstoffatome aufweisen kann; weiters steht R für 1 bis 3 Methoxygruppen und n für 2,3,4 oder 5; schließlich steht X für ein Wasserstoff- oder Chloratom; und ihre pharmazeutisch akzeptablen Salze, dadurch gekennzeichnet, daß bei 15 bis 65 °C in Dimethylsulfoxid das 6-(l-Cyano-2-methyl-propyl)-7-hydroxy-furo-(3,4-c)pyridinderivat der allgemeinen Formel 35 40
    45 worin Aj, A2 und X die oben definierte Bedeutung haben, mit einem N-Methyl-N-phenäthyl-w-aminoalkylchlorid der allgemeinen Formel 50 R I CH, 2' n m worin R und n die oben definierte Bedeutung haben, in stöchiometrischen Verhältnissen zur Reaktion gebracht wird. -11- 55
AT0310385A 1984-10-27 1985-10-28 Verfahren zur herstellung neuer 6-phenaethylaminoalkyl-7-hydroxy-furo-(3,4-c)pyridinderivate AT394558B (de)

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