AT333735B - Verfahren zur herstellung von neuen carbonsaureestern von 3-(4-biphenylyl)-1-butanolen und 3-(4-biphenylyl)-2-buten-1-olen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen carbonsaureestern von 3-(4-biphenylyl)-1-butanolen und 3-(4-biphenylyl)-2-buten-1-olen

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AT333735B AT309975A AT309975A AT333735B AT 333735 B AT333735 B AT 333735B AT 309975 A AT309975 A AT 309975A AT 309975 A AT309975 A AT 309975A AT 333735 B AT333735 B AT 333735B
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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Carbonsäureester von   3- (4-Biphenylyl) -1-     -butanolen und 3- (4-Biphenylyl)-2-buten-l-olen   der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 und deren physiologisch verträglichen Salze mit anorganischen oder organischen Säuren, falls eine Gruppe 
 EMI1.2 
 3 Kohlenstoffatomen substituierten Cycloalkyl- oder Cycloalkenylrest mit 5 bis 7 Kohlenstoffatomen im Ring, einen Phenylrest, der gegebenenfalls mit einem oder mehreren Alkylresten, Halogenatomen, Trifluormethylgruppen oder Alkoxyreste substituiert ist, wobei die Alkyl-und Alkoxyreste jeweils 1 bis 3 Kohlenstoffatome enthalten können, einen Phenyl- oder Biphenylalkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen im Alkylentil,

   deren aromatische Ringe gegebenenfalls durch einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen oder ein Halogenatom substituiert sind, den tert. Butylrest, den   3- oder 4- pyridylrest,   der gegebenenfalls durch eine Alkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen substituiert ist, den   o-Acetoxyphenylrest,   A eine bivalente Gruppe der Formeln 
 EMI1.3 
 und R2 ein Wasserstoff-oder Halogenatom, vorzugsweise ein Fluor- oder Chloratom, bedeuten. 



   Die Verbindungen der allgemeinen Formel (I) sind neu. Sie besitzen wertvolle Eigenschaften, insbesondere wirken sie antiphlogistisch. 



   Die Ester der allgemeinen Formel   (1)   lassen sich durch Umesterung aus einem Carbonsäureester der allgemeinen Formel 
 EMI1.4 
 in der der Rest    R   wie eingangs definiert ist und 3einen niederen Alkylrest, vorzugsweise den Methyloder Äthylrest, bedeutet, mit einem Carbinol der allgemeinen Formel 
 EMI1.5 
 in der R2 und A wie oben definiert sind, in einem Lösungsmittel erhalten. Die Umesterung erfolgt vorteil- 
 EMI1.6 
   Aluminiumalkoholats,RASH.   



   Die Umesterung erfolgt beim Siedepunkt des Reaktionsgemisches. Als Lösungsmittel eignen sich besonders Toluol. Xylol oder Äthylenchlorid. Das Lösungsmittel wird zusammen mit dem entstehenden Alkohol der allgemeinen   FormelR OH   abdestilliert. 



   Werden Verbindungen der allgemeinen Formel (1) erhalten, in der der Rest A die Gruppierungen 
 EMI1.7 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 bedeutet, so können diese gewünschtenfalls anschliessend durch Reduktion in solche Ester der allgemeinen Formel   (1)     übergeführt   werden, in der der Rest A die Gruppierung 
 EMI2.1 
 darstellt. Diese Reduktion erfolgt beispielsweise mittels katalytisch aktiviertem Wasserstoff unter Verwendung eines Edelmetallkatalysators wie z. B. Platinoxyd bei Zimmertemperatur und einem Druck von 0, 1 bis 10 atü in einem inerten Lösungsmittel. Als inerte Lösungsmittel eignen sich besonders Carbinole wie Äthanol, Propanol, Butanol und Isopropanol. 



   Die als Ausgangsverbindungen verwendeten Carbinole der allgemeinen Formel   (11)   lassen sich durch Reduktion von Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI2.2 
 in der Rund A wie oben angegeben definiert sind und B die Hydroxy-, eine Alkoxy-, Aralkoxy-, Aryloxyoder Acyloxygruppe oder ein Halogenatom bedeutet, herstellen. Die Reduktion erfolgt mittels komplexer Hydride, vorzugsweise mittels Lithiumaluminiumhydrid, Lithiumborhydrid oder   Alkoxyalu. minlumhydriden,   wie   z. B. Natrium-bis- (2-methoxyäthoxy)-dihydroaluminat. Es kann aber auch Natriumborhydrid zusammen   mit wasserfreiem Aluminiumchlorid oder mit Bortrifluorid verwendet werden. Besitzt B die Bedeutung eines Halogenatoms, so kann auch Natriumborhydrid allein eingesetzt werden. 



   Die Reduktion erfolgt in einem geeigneten Lösungsmittel wie Tetrahydrofuran, Äther, Dimethoxyäthan, Diäthylenglykoläther oder Benzol, bei Temperaturen zwischen   OOC   und dem Siedepunkt des Lösungsmittels, vorzugsweise zwischen 0 und   300C.   Die Verbindungen der allgemeinen Formel (IV) lassen sich ihrerseits dadurch herstellen, dass man ein an sich bekanntes Keton der allgemeinen Formel 
 EMI2.3 
 mit der Zinkverbindung eines entsprechenden Halogenessigsäureesters umsetzt. Man arbeitet dabei z. B. in einer ätherischen Lösung bei Temperaturen von vorzugsweise 20 bis   30 C.   Es entstehen hiebei zunächst 
 EMI2.4 
 
 EMI2.5 
 bedeutet.

   Diese Verbindungen lassen sich anschliessend durch Wasserabspaltung in die Verbindungen der allgemeinen Formel   (TV)     überführen,   in der A die 
 EMI2.6 
 
 EMI2.7 
 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 
 EMI3.2 
 
 EMI3.3 
 
 EMI3.4 
 darstellt und B kein Halogenatom ist, zugänglich. Die Reduktion kann z. B. katalytisch erfolgen, wobei als Katalysator ein Edelmetalloxyd, wie Platinoxyd, verwendet wird. Man führt die Reaktion zweckmässigerweise in einem Lösungsmittel durch, z. B. in Methanol oder Äthanol, bei Temperaturen zwischen 20 und 1000C und einem Druck zwischen 1 und 100 atü. 



   Die neuen Verbindungen der allgemeinen Formel   (1)   weisen wertvolle pharmakologische Eigenschaften auf, sie besitzen insbesondere eine gute antiphlogistische Wirkung. 



   Es wurden unter Berücksichtigung ihrer absoluten antiphlogistischen Wirksamkeit und ihrer Toxizität 
 EMI3.5 
 und
Isonicotinsäure-[3-(2'-fluor-4-biphenylyl)-2-buten-1-yl]-ester = D
Die Substanzen wurden vergleichend mit Phenylbutazon auf ihre antiexsudative Wirkung gegenüber dem Kaolinödem und dem Carrageeninödem der Rattenhinterpfote sowie ihre akute Toxizität nach oraler Gabe an der Ratte untersucht. a) Kaolinödem der   Rattenhinterpfote :  
Die Auslösung des Ödems erfolgte entsprechend den Angaben von Hillebrecht   (Arzneimittel-Forsch.   4   [1954],   S. 607) durch die subplantare Injektion von 0, 05 ml einer   10% eigen   Suspension von Kaolin in   0, 85goriger     NaCl-Lösung.   Die Messung der Pfotendicke wurde mit Hilfe der von Doepfner und Cerletti (Int.

   Arch. 



  Allergy Immunol. 12   [1958], S. 89)   angegebenen Technik vorgenommen. 



   Männliche FW 49-Ratten in einem Gewicht von 120 bis 150 g erhielten die zu prüfenden Substanzen 30 min vor Auslösung des Ödems per Schlundsonde. 5 h nach Ödemprovokation wurden die gemittelten Schwellungswerte der mit Prüfsubstanz behandelten Tiere mit denen der scheinbehandelten Kontrolltiere verglichen. Durch graphische Extrapolation wurde aus den mit den verschiedenen Dosen erzielten prozentualen   Hemmwerten   die Dosis ermittelt, die zu einer 35%igen Abschwächung der Schwellung führte   (EDgg).   b) Carrageeninödem der Rattenhinterpfote :
Der Auslösung des Ödems diente entsprechend den Angaben von Winter et al. (Proc. See. exp. Biol. 



  Med. 111   [1962],   S. 544) die subplantare Injektion von 0, 05 ml einer   1%gen   Lösung von Carrageenin in   0, 85% iger JsaCl-Lösung.   Die Prüfsubstanzen wurden 60 min vor der Ödemprovokation verabfolgt. 



   Für die Bewertung der ödemhemmenden Wirkung wurde der 3 h nach Ödemauslösung gewonnene Messwert herangezogen. Die übrigen Details entsprachen den für das Kaolinödem geschilderten. c) Akute Toxizität
Die   LDgn wurde   nach oraler Gabe an männlichen und weiblichen (zu gleichen Teilen) FW 49 Ratten in einem mittleren Gewicht von 135 g bestimmt. Die Substanzen wurden als Verreibung in Tylose verabreicht. 



   Die Berechung der LD50 erfolgte soweit möglich nach Litchfield a. Wilcoxon aus dem Prozentsatz der Tiere, die nach den verschiedenen Dosen innerhalb von 14 Tagen verstarben. d) Der therapeutische Index als Mass für die therapeutische Breite wurde durch Bildung des Quotienten aus der oralen LD50 an der Ratte und der bei der Prüfung auf eine antiexsudative Wirkung (Mittelwert aus dem   Kaolinödem- und   Carrageeninödem-Test) an der Ratte ermittelten   ED35   berechnet. 



   Die bei diesen Prüfungen erzielten Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle zusammengestellt. 



   Die genannten Verbindungen übertreffen das bekannte Phenylbutazon in ihrer erwünschten antiphlogisti-   schen   Wirkung. 



   Da   die Toxizität   nichtparallel zur   antiphlogistischenwirkung eine Steigerung erfährt, übertreffen   die beanspruchten Verbindungen das Phenylbutazon in ihrem therapeutischen Index um den Faktor 2 oder mehr. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 
<tb> 
<tb> 



  Substanz <SEP> Kaolinödem <SEP> Carrageenin- <SEP> Mittelwert <SEP> akute <SEP> Toxizität <SEP> Ratte <SEP> Therapeutischer <SEP> Index
<tb> ED35 <SEP> per <SEP> os <SEP> ödem <SEP> ED35 <SEP> mg/kg
<tb> mg/kg <SEP> ED35 <SEP> per <SEP> os <SEP> LD <SEP> 50 <SEP> mg/kg <SEP> Verhältnis <SEP> zwischen
<tb> mg/kg <SEP> toxischer <SEP> und <SEP> antiexsudativer
<tb> Wirkung
<tb> LD50/ED35
<tb> Phenylbutazon <SEP> 58 <SEP> 69 <SEP> 63, <SEP> 5 <SEP> 864 <SEP> (793 <SEP> - <SEP> 942) <SEP> 13,6
<tb> A <SEP> 11, <SEP> 5 <SEP> 13, <SEP> 0 <SEP> 12, <SEP> 3 <SEP> 910 <SEP> (664 <SEP> - <SEP> 1247) <SEP> 74,0
<tb> B <SEP> 22, <SEP> 5 <SEP> 9, <SEP> 6 <SEP> 16, <SEP> 1 <SEP> 720 <SEP> (550 <SEP> - <SEP> 943) <SEP> 44,7
<tb> C <SEP> 15, <SEP> 5 <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> 14 <SEP> > 4000 <SEP> (1/10 <SEP> +) <SEP> > 286
<tb> D <SEP> 12, <SEP> 0 <SEP> 8, <SEP> 7 <SEP> 10,

   <SEP> 4 <SEP> 825 <SEP> (665-1023) <SEP> 79, <SEP> 3 <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
 EMI5.1 
 und destilliert langsam den freiwerdenden Äthanol mittels einer Fraktionierkolonne ab. Nach Beendigung der Reaktion wird das Lösungsmittel im Vakuum entfernt und der sich gebildete   Pelargonsäure- [3- (2'-Suor-4-     - biphenylyl)-l-butyl]-ester   im Feinvakuum abdestilliert ; Kp.    0   1 184 bis   187 C,   Ausbeute 5 g   (51%   der Theorie). 
 EMI5.2 
 Gegenwart von Natriummethylat. Ausbeute : 40% der Theorie, Kp.   0, 05   190 bis   19400.   



    Beispiel 3 : Benzoesäure- [3- (2' -fluor-4-biphenylyl)-1-butyl]-ester   
Hergestellt analog Beispiel 1 aus   3- (2'- Fluor-4-biphenylyl) -1-butanol,   Benzoesäureäthylester in Gegenwart von Kaliumäthylat. Ausbeute : 30% der Theorie, Kp. 0 05 183 bis   186 C.   



   Beisiel4 :O-Acetylsalicylsäure-[3-(2'-chlor-4-biphenylyl)-1-butyl]-ester
Hergestellt analog Beispiel 1 aus 3-(2'-Chlor-4-biphenylyl)-1-butanol, o-Acetylsalicylsäuremethylester in Gegenwart von Natriummethylat. Ausbeute : 45% der Theorie, Kp. 0 05 210 bis 211 C. 



   Beispiel5 :Benzoesäure-[3-(2'-fluor-4-biphenylyl)-1-butyl]-ester
1, 7 g (0,005 Mol) Benzoesäure-[3-(2'-fluor-4-biphenylyl)-2-buten-1-yl]-ester werden in 25 ml Methanol unter Zusatz von 0, 2 g Platinoxyd bei Raumtemperatur und 5 atü Druck in einer Parr-Apparatur bis zur Aufnahme der berechneten Menge Wasserstoff hydriert. Anschliessend saugt man den Katalysator ab und destilliert das Lösungsmittel ab. Der verbleibende Rückstand wird im Feinvakuum destilliert. Man erhält 
 EMI5.3 
 



      [3- (2'-fluor-4-biphenylyl)-l-butyl]-esterBeispiel 6 :   Propionsäure- [3-(2'-fluor-4-biphenylyl)-1-butyl]-ester
Unter Verwendung einer Vigreux-Kolonne mit Kolonnenkopf wird ein Gemisch aus 6, 11 g (0, 025 Mol) 3-(2'-Fluor-4-biphenylyl)-1-butanol, 15,32 g (0, 15 Mol) Propionsäureäthylester, 50 mlwasserfreiem Toluol und 5 Tropfen konz. Schwefelsäure 6 h unter Rückfluss gekocht, wonach man zunächst das entstandene Äthanol, dann den überschüssigen Propionsäureäthylester und das Lösungsmittel fraktioniert abdestilliert. Der Rückstand wird in Äther aufgenommen, mit Wasser, gesättigter Natriumhydrogencarbonat-Lösung und abermals Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und eingedampft.

   Den verbleibenden Rückstand destilliert man im Feinvakuum und erhält 5, 75 g   (77%   der Theorie) des gewünschten Esters als farbloses   Öl vom Siedepunkt 135 bis 137 C. 



  0, 05 mmHg   
Die neuen Verbindungen der allgemeinen Formel   (t)   lassen sich zur pharmazeutischen Anwendung, gegebenenfalls in Kombination mit andern Wirksubstanzen der allgemeinen Formel   (I),   in die üblichen pharmazeutischen Zubereitungsformen einarbeiten. Die Einzeldosis beträgt 50 bis 400 mg, vorzugsweise 100 bis 300 mg, die Tagesdosis 100 bis 1000 mg, vorzugsweise 150 bis 600 mg. 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von neuen Carbonsäureestern von 3- (4-Biphenylyl)-1-butanolen und 3- (4- - Biphenylyl)-2-buten-l-olen der allgemeinen Formel EMI5.4 EMI5.5 <Desc/Clms Page number 6> EMI6.1 und R2 ein Wasserstoff- oder Halogenatom bedeuten und von deren Salzen mit anorganischen oder organischen Säuren, falls R eine Gruppe mit einem basischen Stickstoffatombedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass ein Carbonsäureester der allgemeinen Formel EMI6.2 in der R wie eingangs definiert ist und reinen niederen Alkylrest bedeutet, mit einem Carbinol der allgemeinen Formel EMI6.3 in der R2 und A wie oben definiert sind, in einem Lösungsmittel umgeestert wird,
    wobei das Lösungsmittel zusammen mit dem entstehenden Alkohol der allgemeinen Formel R OH abdestilliert wird, und, falls Carbonsäureester der allgemeinen Formel (1) erhalten werden, in denen der Rest A die Gruppierungen EMI6.4 EMI6.5 aufweist, diese gewünschtenfalls anschliessend durch Reduktion mittels katalytisch aktiviertem Wasserstoff bei einem Druck von 0, 1 bis 10 atm unter Verwendung eines Edelmetallkatalysators in einem inerten Lösungsmittel in solche Verbindungen der allgemeinen Formel (1) übergeführt werden, in der der Rest A die Gruppierung EMI6.6 darstellt und/oder Verbindungen der allgemeinen Formel (I), in der R eine Gruppe mit einem basischen Stickstoffatom bedeutet,
    in deren physiologisch verträgliche Säureadditionssalze mit anorganischen oder organischen Säuren übergeführt werden.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umesterung in Gegenwart einer katalytischen Menge eines Alkali-, Erdalkali- oder Aluminiumalkoholats durchgeführt wird.
    3. Verfahren nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Alkoholats eines Carbinols der allgemeinen Formel ROH,inderR einen niederen Alkylrest bedeutet.
    4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 und 3, gekennzeichnet durch die Verwendung von Toluol, Xylol oder Äthylenchlorid als Lösungsmittel.
AT309975A 1973-06-16 1975-04-23 Verfahren zur herstellung von neuen carbonsaureestern von 3-(4-biphenylyl)-1-butanolen und 3-(4-biphenylyl)-2-buten-1-olen AT333735B (de)

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