AT310766B - Verfahren zur Herstellung von neuen Pyridazinderivaten und von deren Säureadditionssalzen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Pyridazinderivaten und von deren Säureadditionssalzen

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AT310766B
AT310766B AT930572A AT930572A AT310766B AT 310766 B AT310766 B AT 310766B AT 930572 A AT930572 A AT 930572A AT 930572 A AT930572 A AT 930572A AT 310766 B AT310766 B AT 310766B
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sep
butoxy
morpholino
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pyridazine derivatives
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D237/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings
    • C07D237/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D237/06Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D237/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D237/22Nitrogen and oxygen atoms

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Pyridazinderivaten und von deren Säureadditionssalzen, welche eine allgemeine Anästhesie hervorrufen, wenn sie an Säugetiere durch intravenöse Injektion verabreicht werden und bzw. oder eine beruhigende Wirkung ausüben, wie durch Standardtests bei Versuchstieren nachgewiesen wurde. 



   Die Erfindung bezieht sich daher auf ein Verfahren zur Herstellung von neuen Pyridazinderivaten der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 in welcher Rl und R2, die gleich oder voneinander verschieden sein können, Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder Alkylgruppen mit 2 oder 3 Kohlenstoffatomen, welche als Substituenten eine Alkoxygruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen tragen, bedeuten, oder in welcher Rl und R2 zusammen mit dem angrenzenden Stickstoffatom einen 5-, 6- oder 7gliedrigen heterocyclischen Ring bilden, der ein Stickstoffatom enthält und gegebenenfalls ein Sauerstoffheteroatom oder einen Alkoxysubstituenten mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen enthält, und R3 und R\ welche gleich oder voneinander verschieden sein können, Alkylgruppen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen darstellen oder Alkylgruppen mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen,

   welche als Substituenten eine Alkoxygruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen tragen, bedeuten, vorausgesetzt, dass, falls sowohl R3 als auch   K   unsubstituierte Alkylgruppen sind, einer der Substituenten R3 und R4 zumindest 2 Kohlenstoffatome enthält, und von deren pharmazeutisch zulässigen Säureadditionssalzen. 
 EMI1.2 
    oder R2-Methoxyäthylgruppe   geeignet. 



   Ein geeigneter 5-, 6-oder 7gliedriger heterocyclischer Rest. der ein Stickstoffatom enthält und gegebenenfalls ein Sauerstoffheteroatom oder einen Alkoxysubstituenten aufweist und durch   R3,   R4 und das angrenzende Stickstoffatom gebildet wird, ist beispielsweise ein Pyrrolidino-, Piperidino-, Morpholino- oder Hexamethyleniminorest oder ein Methoxypiperidinorest,   z. B. der 3-Methoxy- oder 4-Methoxypiperidinorest.   



   Falls R3 oder R4 für jeweils eine Alkylgruppe stehen, so ist beispielsweise eine Methyl-, Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, n-Butyl-, Isobutyl-,   sek. Butyl-, n-Pentyl-oder   n-Hexylgruppe geeignet, und, falls R3 oder   R4   für jeweils eine alkoxysubstituierte Alkylgruppe steht, so ist beispielsweise eine Alkylgruppe, die einen solchen Alkoxysubstituenten, vorzugsweise an einem endständigen Kohlenstoffatom der Alkylgruppe, trägt,   ge-   eignet. Solche geeignete Alkylgruppen sind beispielsweise Äthyl-, Propyl- und Butylgruppen, und geeignete Alkoxysubstituenten sind beispielsweise Methoxy-,   Äthoxy- und   Propoxygruppen.

   Bestimmte alkoxysubstituierte Alkylgruppen sind beispielsweise die   2-Methoxyäthyl-,   2-Äthoxyäthyl-, 2-n-Propoxyäthyl-, 2- Methoxy-   - 1-methyläthyl-,   3-Methoxypropyl-, 3-Äthoxypropyl-, 3-n-Propoxypropyl-,   4-Methoxybutyl- und 4-Äthoxy-   butylgruppen. 



   Die erfindungsgemäss hergestellten Pyridazinderivate sind schwach basisch und bilden mit starken Säuren Säureadditionssalze. Geeignete, pharmazeutisch zulässige Säureadditionssalze sind beispielsweise Salze mit an- 
 EMI1.3 
 
Säuren. z. B. das Hydrochlorid. Hydrobromid, Sulfat oder Phosphat.pylamino)-3,6-di-(2-äthoxyäthoxy)-pyridazin und deren pharmazeutisch zulässige Säureadditionssalze. 



   Eine weitere bevorzugte Gruppe der erfindungsgemäss herstellbaren Pyridazinderivate umfasst jene Verbindungen, in welchen RI und R2 zusammen mit dem angrenzenden Stickstoffatom einen Pyrrolidino-, Piperidino-, Morpholin-, Hexamethylenimino-,   3-Methoxypiperidino-oder 4-Methoxypiperidinorest   bilden und sowohl R3 als auch   R   Alkylgruppen darstellen, wobei R3 und   le zusammen   mindestens 5 Kohlenstoffatome enthalten, oder Äthyl-, Propyl- oder Butylgruppen, die an einem endständigen Kohlenstoffatom durch eine Methoxy-, Äthoxy-oder Propoxygruppe substituiert sind, darstellen.

   Besonders bevorzugte Verbindungen in dieser Gruppe sind   4-Morpholino-3,   6-di-n-propoxy-, 4-Morpholino-3,6-di-isopropoxy-, 4-Morpholino-3,6-di-n- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
    4-Morpholino-3, 6-di-isobutoxy-, 4-Morpholino-6-n-butoxy-3-äthoxy-, 4-Pyrrolidino-3, 6-di-n-R40   in den 3-und 6-Stellungen des Pyridazinkemes gebunden sind. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der neuen Pyridazinderivate ist dadurch gekennzeichnet, dass man ein Pyridazinderivat der allgemeinen Formel 
 EMI2.2 
 in welcher Rl,   R2   und R3 die obige Bedeutung haben, mit einem Salz der allgemeinen Formel   (R4) 0 . BF 8    worin   R   die obige Bedeutung hat, umsetzt und daraufhin gewünschtenfalls das erhaltene Produkt in Form der Base mit einer Säure, die ein pharmazeutisch zulässiges Anion liefert, in ein Säureadditionssalz überführt. 



   Die Umsetzung kann in einem   Verdünnungs- oder   Lösungsmittel, beispielsweise Methylendichlorid, durchgeführt werden. 



   Die Umsetzung kann bei Umgebungstemperatur oder bei erhöhter Temperatur bis zu 1500C durchgeführt werden. 



   Pyridazinderivate der allgemeinen Formel (II), welche beim erfindungsgemässen Verfahren als Ausgangsmaterialien verwendet werden können, kann   man aus einem Amino-dihydroxypyridazinderivatdurchdessenAt-   kylierung mit einem Äquivalent eines Alkylierungsmittels, das sich von dem Alkohol   ROH   ableitet, erhalten. 



   Wie bereits erwähnt, verursachen die erfindungsgemäss hergestellten Pyridazinderivate eine allgemeine Anästhesie, wenn sie durch intravenöse Injektion verabreicht werden, oder Beruhigung, wenn sie durch Injek- tion oder oral verabreicht werden. Bei Versuchstieren verursachen die bevorzugten Verbindungen, wenn sie in einer Dosis von 5 bis 20 mg/kg Körpergewicht verabreicht werden, Anästhesie. Die Dauer der Anästhesie ist von der Dosis abhängig und kann von wenigen Minuten bis etwa 1 h dauern. Die Verbindungen können zur Anästhesie beim Menschen oder bei Tieren auf gleiche Weise verwendet werden, wie es bei der Verwendung des intravenösen anästhetischen Natriumthiopentals bekannt ist. 



   Zusammensetzungen, die die erfindungsgemäss hergestellten Pyridazinderivate enthalten, können in herkömmlicher Weise hergestellt werden und können zusätzliche Bindemittel, beispielsweise ein Konservierungsmittel oder ein oberflächenaktives Mittel, z. B. ein polyoxyäthyliertes Rizinusöl, ein Polyoxyäthylen-Polyoxypropylen-Blockpolymeres oder Polyvinylpyrrolidon, enthalten. 



   Eine geeignete Zusammensetzung, die bei Verabreichung durch Injektion allgemeine Anästhesie hervorruft, ist beispielsweise eine sterile wässerige oder nichtwässerige Lösung oder Suspension. Für diesen Verwendungszweck bevorzugte Zusammensetzungen sind sterile wässerige Lösungen ; bei manchen erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen kann es jedoch erwünscht sein, ein Co-Lösungsmittel, wie beispielsweise Propylenglykol oder Äthanol, hinzuzufügen, um eine Lösung mit einer geeigneten Konzentration zu erhalten. 



   Geeignete Zusammensetzungen enthalten 1 bis   20%,   vorzugsweise 2 bis   10%,   des neuen Pyridazinderivats und können gegebenenfalls 1 bis   20%,   vorzugsweise 2 bis   10%,   eines oberflächenaktiven Mittels, vorzugsweise polyoxyäthyliertes Rizinusöl, enthalten. 



   Geeignete Zusammensetzungen, die bei Verabreichung Beruhigung hervorrufen, sind beispielsweise Zusammensetzungen, die zur oralen Verabreichung geeignet sind, beispielsweise Tabletten, Kapseln oder wässerige oder nichtwässerige Lösungen oder Suspensionen ; oder beispielsweise Zusammensetzungen, die zur parenteralen Verabreichung geeignet sind, beispielsweise sterile wässerige oder nichtwässerige Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen. 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



   Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele, auf welche sie jedoch nicht beschränkt ist, näher erläutert. 



     Beispiel l :   Eine Lösung von 1, 5 g 3-n-Butoxy-4-morpholino-1H-pyridazin-6-on in 30 cm3 trockenem Methylendichlorid wird 4 h unter Stickstoff bei Zimmertemperatur mit 1, 15 g Triäthyloxoniumfluorborat gerührt. Die Lösung wird mit 20 cm3 einer gesättigten wässerigen   Natriumbicarbonatlösung   gewaschen und über Natriumsulfat getrocknet, worauf das Lösungsmittel abgedampft wird. Der ölige Rückstand wird in Äther gelöst und die Lösung mit einer ätherischen Lösung von Chlorwasserstoff behandelt, wobei man 3-n-Butoxy-6-äthoxy-   - 4-morpholinopyridazin-hydrochlorid,   Fp. 125 bis 126 C, erhält. 



   In ähnlicher Weise, jedoch ausgehend von 6-n-Butoxy-5-morpholino-lH-pyridazin-6-on erhält man 
 EMI3.1 
 
Fp. 126 C.-4-morpholino-1H-pyridazin-3-on kann wie folgt erhalten werden :
5 g   3, 6-Dihydroxy-4-morpholinopyridazin   werden zu einer Suspension von Natriumhydrid (1, 2 g einer 60%igen Dispersion, die vorher mit Benzin gewaschen worden war) in 40   cm   Dimethylformamid hinzugefügt, und die Mischung wird 1, 5 h unter Stickstoff gerührt. Sodann werden 4, 2 g n-Butylbromid hinzugegeben, und die Mischung wird 8 h auf einem Dampfbad erhitzt. Die Mischung wird gekühlt, und 3-n-Butoxy-4-morpholino-1H-pyridazin-6-on, Fp.   221 bis 2220C,   wird abfiltriert. 



   Das Filtrat wird unter vermindertem Druck zur Trockene eingedampft und der Rückstand zwischen Chloroform und wässeriger 2n-Natriumhydroxydlösung verteilt. Die Chloroformschicht wird abgetrennt, mit gesättigter wässeriger Natriumchloridlösung gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet, worauf das Lösungsmittel abfiltriert wird. Der Rückstand wird durch Chromatographie über Siliziumdioxyd, Eluieren mit Chloroform und dann mit   4%   Methanol in Chloroform abgetrennt, wobei man 6-n-Butoxy-4-morpholino- -1H-pyridazin-3-on, Fp.   1830C (umkristallisiert aus Benzol),   erhält. 



   Beispiel 2 : Das Verfahren des Beispiels 1 wird wiederholt unter Verwendung eines entsprechenden Alkoxy-oder Alkoxyalkoxy-4-dimethylaminopyridazins und des entsprechenden Trialkyl-oder Tri (alkoxyalkyl)- - oxonium-fluorborats, wobei man die folgenden 4-Dimethylamino-pyridazinderivate (Hydrochloride, Fp. in    C)   erhält :

   
 EMI3.2 
 
<tb> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy- <SEP> 149 <SEP> - <SEP> 150 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-propoxy- <SEP> 147-148 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-sek. <SEP> butoxy- <SEP> 115-116 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-isobutoxy-146-149
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-pentyloxy- <SEP> 143-143, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-hexyloxy- <SEP> 144 <SEP> 
<tb> 3,6-Di- <SEP> (2-äthoxyäthoxy)- <SEP> 129-130
<tb> 3,6-Di- <SEP> (2-methoxyäthoxy)- <SEP> 155-156
<tb> 3-n-Butoxy-6-methoxy-207-208
<tb> 3,5-Di-nbutoxy- <SEP> 77- <SEP> 80 <SEP> (Pikrat)
<tb> 3, <SEP> 6-Di- <SEP> (3-methoxypropoxy)- <SEP> Öl <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di- <SEP> (3-äthoxypropoxy)- <SEP> Öl <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di- <SEP> (3-n-propoxypropoxy)- <SEP> Öl <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di- <SEP> (4-methoxybutoxy)- <SEP> Öl <SEP> 
<tb> 3,6-Dio- <SEP> (4-äthoxyutoxy)- <SEP> Öl
<tb> 3,6-Di- <SEP> (2-n-propoxyäthoxy)- <SEP> Öl
<tb> 3,

   <SEP> 6-Di- <SEP> (2-methoxy-l-methyläthoxy)- <SEP> Öl <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-isopropoxy- <SEP> Öl <SEP> 
<tb> 
 
Beispiel 3 : Das Verfahren gemäss Beispiel 1 wird wiederholt unter Verwendung eines entsprechenden Alkoxy- oder Alkoxyalkoxy-aminopyridazins und des entsprechenden Trialkyl- oder Tri(alkoxyalkyl)-oxonium- - fluorborats, wobei man die folgenden Pyridazinderivate (Hydrochloride, Fp. in    C)   erhält :

   
 EMI3.3 
 
<tb> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy-4-diäthylamino-118-119
<tb> 3, <SEP> 4-Di-n-butoxy-6-dimethylamino- <SEP> 152-153 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 4-Di-(2-äthoxyäthoxy-6-dimethylamino <SEP> 146-147
<tb> 3,4-Di-ni-butoxy-5-dimethylamino- <SEP> 97
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy-4- <SEP> (2-methoxyäthyl)-methylamino- <SEP> 129-130 <SEP> 
<tb> 3,6-Di-n-propoxy-4- <SEP> (2-methoxyäthyl)-methylamino- <SEP> 126-127
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy-4-thylmethylamino- <SEP> 115-116
<tb> 4-Äthylmethylamino-3,6-di- <SEP> (2-methoxyäthoxy)- <SEP> 141-142
<tb> 3, <SEP> 6-Di-(2-äthoxyäthoxy)-4-äthylmethylamino- <SEP> 123
<tb> 3, <SEP> 6-Di- <SEP> (2-methoxyäthoxy)-4-methyl-n"propylamino- <SEP> 137-138 <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 
<tb> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di- <SEP> (2-äthoxyathoxy)-4-methyl-n-propylamino- <SEP> 126 <SEP> 
<tb> 3,6-Di- <SEP> (2-äthoxyäthoxy)

  -4-diäthylamino- <SEP> 122 <SEP> -123
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy-4-piperidino- <SEP> Base <SEP> ist <SEP> ein <SEP> Öl, <SEP> Kp. <SEP> 200-205 C/1, <SEP> 5 <SEP> mm
<tb> 4-Morpholino-3, <SEP> 6-di-n-propoxy- <SEP> 138-139 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy-4-morpholino- <SEP> 134 <SEP> -135
<tb> 3, <SEP> 6-Di-isobutoxy-4-morpholino- <SEP> 144-145 <SEP> 
<tb> 4-Morpholino-3,6-di-n-pentyloxy- <SEP> 143 <SEP> -144
<tb> 4, <SEP> 6-Di-n-butoxy-3-dimethylamino- <SEP> Pikrat, <SEP> 75 <SEP> - <SEP> 76
<tb> 4, <SEP> 6-Di-(2-äthoxyäthoxy)-3-dimethylamino- <SEP> Pikrat, <SEP> 89 <SEP> - <SEP> 93
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy-4-pyrrolidino- <SEP> 138 <SEP> 
<tb> 3,6-Diäthoxy-4-morpholino- <SEP> 144 <SEP> -145
<tb> 3,6-Di- <SEP> (2-äthoxyäthoxy)-4-morpholino- <SEP> 134 <SEP> -135
<tb> 3, <SEP> 6-Di-(2-äthoxyäthoxy)-4-piperidino- <SEP> 98,5-100, <SEP> 5
<tb> 3,

  6-Di- <SEP> (2-äthoxyäthoxy)-4-pyrrolidino- <SEP> 109 <SEP> -111
<tb> 4, <SEP> 6-Di-n-butoxy-3-morpholino- <SEP> 123-124 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy-4-(3-methoxypiperidino)- <SEP> hygroskopisch
<tb> 3, <SEP> 6-Di-n-butoxy-4-(4-methoxypiperdino)- <SEP> hygroskopisch
<tb> 3, <SEP> 6-Di- <SEP> (2-athoxyäthoxy)-4-hexamethylenimino- <SEP> 146-147 <SEP> 
<tb> 3, <SEP> 6-Di-isopropoxy-4-morpholino- <SEP> 102-104, <SEP> 5 <SEP> (Base)
<tb> 
   PATENTANSPRÜCHE :    1.

   Verfahren zur Herstellung von neuen Pyridazinderivaten der allgemeinen Formel 
 EMI4.2 
 in welcher Rl und   R2,   die gleich oder voneinander verschieden sein können, Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder Alkylgruppen mit 2 oder 3 Kohlenstoffatomen, welche als Substituenten eine Alkoxygruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen tragen, bedeuten, oder in welcher Rl und R2 zusammen mit dem angrenzenden Stickstoffatom einen 5-, 6- oder 7gliedrigen heterocyclischen Ring bilden, der ein Stickstoffatom enthält und gegebenenfalls ein Sauerstoffheteroatom oder einen Alkoxysubstituenten mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen enthält, und R3 und R4, welche gleich oder voneinander verschieden sein können, Alkylgruppen mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen darstellen oder Alkylgruppen mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen,

   welche als Substituenten eine Alkoxygruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen tragen, bedeuten, vorausgesetzt, dass, falls sowohl   R   als auch   R   unsubstituierte Alkylgruppen sind, einer der Substituenten   R   und   R4   zumindest 2 Kohlenstoffatome enthält, und von deren pharmazeutisch zulässigen Säureadditionssalzen, dadurch g e k e n n z e i c h n e t, dass man ein Pyridazinderivat der allgemeinen Formel 
 EMI4.3 
 
 EMI4.4 


Claims (1)

  1. 2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass man das Verfahren in einem Verdünnungsmittel oder Lösungsmittel durchführt. <Desc/Clms Page number 5>
    3. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass Verfahren bei Umgebungstemperatur oder bei einer erhöhten Temperatur bis 1500C durchführt.
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