AT304576B - Verfahren zur herstellung von neuen organoborverbindungen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen organoborverbindungen

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AT304576B
AT304576B AT766970A AT766970A AT304576B AT 304576 B AT304576 B AT 304576B AT 766970 A AT766970 A AT 766970A AT 766970 A AT766970 A AT 766970A AT 304576 B AT304576 B AT 304576B
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Rhone Poulenc Sa
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Organoborverbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 in welcher    Rl   und    R, die   gleich oder voneinander verschieden sein können, jeweils eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten oder mit dem benachbarten Stickstoffatom einen 5-oder 6-gliedrigen Heterocyclus, der gegebenenfalls als zweites Heteroatom Stickstoff, Sauerstoff oder Schwefel enthält, bilden, jedes der Symbole X ein Wasserstoff- oder Halogenatom oder eine Alkyl-, Alkoxy-oder Alkylthiogruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder eine   Trifluormethyl- oder Dimethy1sulfamoylgruppe   darstellt und die Kohlenstoffatome der Trimethylengruppe, die das Stickstoffatom und das Boratom verbindet,

   gegebenenfalls durch eine oder mehrere Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen substituiert sind, welches Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, dass man eine Borverbindung der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 in welcher X die obige Bedeutung hat und Y ein Halogenatom, eine Alkoxygruppe, eine 2-Aminoäthoxygruppe oder eine 2-Dimethylaminoäthoxygruppe darstellt (wobei in diesen beiden letzten Fällen das Produkt der allgemeinen Formel (II) in   cyclischer   Form, entsprechend der Formel 
 EMI1.3 
 in welcher R3 und R4 jeweils ein Wasserstoffatom oder einen Methylrest darstellen, geschrieben werden kann), mit einer in situ gebildeten Magnesiumverbindung der allgemeinen Formel 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 in welcher   R und R,   die obige Bedeutung haben,

   Hal ein Halogenatom darstellt und die Kohlenstoffatome der Trimethylengruppe durch eine oder mehrere Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen substituiert sein können, umsetzt und das so erhaltene Produkt auf bekannte Weise hydrolysiert. 



   Die Reaktion wird in einem inerten organischen Lösungsmittel, wie beispielsweise Äthyläther oder Tetrahydrofuran, bei einer Temperatur zwischen   OOC   und der Siedetemperatur des Reaktionsgemisches durchgeführt, wonach eine Hydrolyse unter den üblichen Bedingungen vorgenommen wird. 
 EMI2.2 
 von Y. Rasiel und H. K. Zimmerman jr., Ann. 649,   [1961]   S. 111 oder von R. L.   Letsinger und 1.   Skoog, J. Am. Chem. Soc. 77,   [1955]   S. 2491 beschriebenen Methoden erhalten werden. 



   Die Produkte der allgemeinen Formel (II), für welche Y ein Halogenatom darstellt, können nach der von J. Soulie und P. Cadiot,   Bull.Sec.Chim., [1966]   S. 1981 angegebenen Methode erhalten werden. 



   Die erfindungsgemäss erhaltenen Verbindungen können gegebenenfalls durch physikalische Methoden, wie beispielsweise Kristallisation oder Chromatographie, gereinigt werden. 



   Die neuen Verbindungen der allgemeinen Formel (I) weisen interessante fungizide, insektizide, acarizide und herbizide Eigenschaften auf. 
 EMI2.3 
 von 29 g Diphenylchlorboran in 30 cm3 wasserfreiem Äther zu. Das Reaktionsgemisch wird 1 h unter Rückfluss gehalten. Nach Verdampfen der Lösungsmittel unter vermindertem Druck (20 mm Hg) wird der Rückstand in 200 cm 3 Chloroform gelöst und dann mit 150 cm3 einer wässerigen   zogen   Ammoniumchloridlösung behandelt. Die Chloroformschicht wird abgetrennt und die wässerige Phase zweimal mit insgesamt 100   cm3   Chloroform extrahiert. Die Chloroformlösung wird zweimal mit insgesamt 100 cm3 Wasser gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck (20 mm Hg) eingedampft.

   Druch Umkristallisation des erhaltenen Rohproduktes aus 700 cm3 Äthanol erhält man 20 g   l,     1-Dimethyl-2, 2-diphenyl-1, 2-   azaborolidin vom F. = 1560C. 



   Das Diphenylchlorboran kann nach J. Soulie und P. Cadiot, Bull. Soc. Chim.,   [1966]   S. 1981 hergestellt werden. 



   Beispiel 2 : Zu einer Lösung eines Grignard-Reagens, hergestellt   aus 1, 55 g Magnesium und 7, 8 g     1-Chlor-3-dimethylaminopropan in 30 cm3 Tetrahydrofuran, setzt man innerhalb von 10 min bei 300C eine Lösung von 10, 8 g Butyldiphenylborinat in 10 cm Tetrahydrofuran zu. Das Reaktionsgemisch wird 1 h bei 20 C   stehengelassen und dann mit 40   cm3   einer wässerigen   30% gen   Ammoniumchloridlösung hydrolysiert. 



    Nach Verdampfen des Tetrahydrofurans unter vermindertem Druck (20 mm Hg) wird das Produkt viermal   mit insgesamt 400 cm Benzol extrahiert. Die Benzollösungen werden vereinigt und dreimal mit insgesamt 150   cm3   destilliertem Wasser gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Das zurückbleibende Öl wird aus 20 cm3 Äthanol kristallisiert. Man erhält so 1, 22 g   1, 1-Dimethyl-2, 2-diphenyl-1, 2-azaborolidin   vom   F.'" 1560C.   



   Das Butyldiphenylborinat kann nach der Methode von R. L. Letsinger und I. Skoog, J. Am. Chem. Soc., 77   [     S. 2491   hergestellt werden. 
 EMI2.4 
 (20 mm Hg) wird der Rückstand in 100 cm3 Chloroform gelöst und dann mit 100   crr   einer wässerigen   30%igen     Ammoniumchloridlösung hydrolysiert. Die Chloroformschicht wird abgetrennt und die wässerige Phase zweimal mit insgesamt 150 cm Chloroform extrahiert. Die vereinigten Chloroformlösungen werden über wasserfreiem   Natriumsulfat getrocknet und dann unter vermindertem Druck (20 mm Hg) eingedampft. Der Rückstand wird aus 20 cm3 Äthanol kristallisiert. Man erhält so   2,     6 g l, l-Dimethyl-2, 2-diphenyl-1, 2-azaborolidin   vom F. = 156 C. 



   Das   2, 2-Diphenyl-3, 3-dimethyl-1, 3, 2-oxazaborolidin   kann nach H. Weidmann und H. K. Zimmerman, Ann., 619, [1958] S. 28 hergestellt werden. 



     Bei spiel 4 :   Zu einer aus 2, 64 g Magnesium und 13,5   g 1-Chlor-3 -dimethylamino-2-methylpropan   in 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 30 cm3 Tetrahydrofuran hergestellten Grignard-Reagenslösung setzt man innerhalb von 10 min bei 250C eine Lösung von 17 g Diphenylchlorboran in 30 cm 3 wasserfreiem Äther zu. Das Reaktionsgemisch wird 1 h unter Rückfluss gehalten. Nach Verdampfen der Lösungmittel unter vermindertem Druck (20 mg Hg) wird der Rückstand in 200 cm3 Chloroform gelöst und dann mit 100 cm3 einer wässerigen   30% igen Ammoniumchlorid-   lösung hydrolysiert. Die Chloroformschicht wird abgetrennt und die wässerige Phase zweimal mit insgesamt 100 cm3 Chloroform extrahiert.

   Die Chloroformlösung wird dreimal mit insgesamt 150   cm3destilliertem   Wasser gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und dann unter vermindertem Druck (20 mm Hg) eingedampft. Nach Umkristallisation des erhaltenen Rohprodukts aus 150   cm3   Acetonitril erhält man 15, 3 g 1,1,4-Trimethyl-2,2-diphenyl-1,2-azaborolidin vom F. = 1650C. 



   Beispiel 5 : Zu einer aus   3,   3 g Magnesium und 20 g 1-(3-Chlorpropyl)-4-methylpiperazin in 60 cm3 Tetrahydrofuran hergestellten Grignard-Reagenslösung setzt man innerhalb von 13 min bei   600C   eine Lösung von 22,5 g Diphenylchlorboran in 50   cm3   wasserfreiem Äther zu. Das Reaktionsgemisch wird 4 1/2 h bei einer Temperatur von etwa   200C   stehengelassen. Der nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) erhaltene Rückstand wird in 200 cm3 Chloroform gelöst und dann mit 200   cm3   einer wässerigen 30%igen Ammoniumchloridlösung behandelt. Die Chloroformschicht wird abgetrennt, zweimal mit insgesamt 100 cm3 Wasser gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und dann unter vermindertem Druck (20 mm Hg) eingeengt.

   Das erhaltene Öl (30,7 g) wird in 250 cm3   In-Salzsäure   aufgenommen und dreimal mit 100   cm   Äther insgesamt extrahiert. Die wässerige Phase wird durch Zugabe von 5n-Natronlauge bis zum PH-Wert 10 alkalisch   gemacht, dann dreimal mit je 100 cm3 Benzol extrahiert und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. 



  Nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) verfestigt sich der Rückstand beim Verreiben mit 50 cm   Isopropyläther. Nach Umkristallisation aus 225   cm3Isopropanol   erhält man 6, 3 g   1,     1-Diphenyl-S-methyl-1-   boro-5-azonia-8-azaspiro-[4,5-]decan vom F. = 176 C. 



   Beispiel 6 : Zu einer aus 3,65 g Magnesium und 18,2 g 1-Chlor-3-dimethylaminopropan in 30 cm3 Tetrahydrofuran gebildeten Grignard-Reagenslösung setzt maninnerhalbvon 22 min 23, 6 g Bis- (4-fluorphenyl)-   - chlorboran in Lösung   in 30   cm3   wasserfreiem Äther zu. Man hält das Reaktionsgemisch 5   h unter Rückfluss und   dann 16 h bei einer Temperatur von etwa   200C.   Der nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) erhaltene Rückstand wird in 200 cm3 Chloroform gelöst. Die so erhaltene Lösung wird mit 110 cm3 einer wässerigen   30% igen Ammoniumchloridlösung behandelt. Die   abgetrennte Chloroformschicht wird zweimal mit 100   cm 3     Wasser insgesamt gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet.

   Nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) und Umkristallisation des Rückstandes aus 35 cm Äthanol erhält man 18,5 g     1, 1-Dimethyl-2, 2-bis- (4-fluorphenyl) -1,   2-azaborolidin vom   F. = 118 C.   



   Das   Bis- (4-fluorphenyl)-chlorboran   kann auf folgende Weise hergestellt werden :
47 g   Butyl-bis- (4-fluorphenyl)-borinat   und 35, 7 g Phosphorpentachlorid werden auf 1000C erhitzt, bis eine Lösung erhalten ist. Nach Verdampfen von flüchtigen Produkten unter vermindertem Druck (20 mm Hg) bei   900Cwirddas zurückbleibende Öl   unter vermindertem Druck destilliert. Man erhält so 39 g Bis- (4-fluorphenyl)- - chlorboran, das unter 0, 4 mm Hg bei 1080C destilliert. 



   Das   Butyl-bis- (4-fluorphenyl)-borinat   kann durch Veresterung von 71 g Bis-(4-fluorphenyl)-borinsäure mit 400 cm3 Butanol unter Arbeiten in   1 1Toluol   und unter Entfernung des gebildeten Wassers durch azeotrope 
 EMI3.1 
 den, welch letzterer gemäss der USA-Patentschrift Nr. 3,117, 854 erhalten werden kann. 



   Beispiel 7 : Zu einer aus 2, 5 g Magnesium und 12, 4 g 1-Chlor-3-dimethylaminopropan in 30 cm3 Tetrahydrofuran gebildeten Grignard-Reagenslösung setzt man innerhalb von 15 min und unter Abkühlen mit Hilfe eines Wasserbades 22 g   Bis- (3-chlorphenyl)-chlorboran   in Lösung in 50   cm3   wasserfreiem Äther zu. Nach 16 h bei etwa 250C werden die Lösungsmittel unter vermindertem Druck (20 mm Hg) verdampft und der erhalteneRückstand wird in 200   cm3   Chloroform gelöst. Die Chloroformlösung wird mit 100 cm3 einer wässerigen   30%igen   Ammoniumchloridlösung behandelt, abgetrennt, dreimal mit je 100 cm3 Wasser gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet.

   Der nach Verdampfen der Lösungsmittel unter vermindertem Druck (20 mm Hg) erhaltene Rückstand wird aus 250 cm3 Propanol umkristallisiert. 



   Man erhält so 14,3 g   1,   1-Dimethyl-2,2-bis-(3-chlorphenyl)-1,2-azaborolidin vom   F. -- : 1210C.   



   Das   Bis- (3-chlorphenyl)-chlorboran   kann auf folgende Weise hergestellt werden :
71 g   Butyl-bis- (3-chlorphenyl)-borinat   und 50 g Phosphorpentachlorid werden bei 1000C unter Rühren so lange erhitzt, bis eine Lösung vorliegt. Nach Einengen der Lösung unter vermindertem Druck (20 mm Hg) bei   900C wird das zurückbleibende Öl destilliert. Man erhält so 46,5 g Bis- (3-chlorphenyl)-chlorboran (Kp 0 173 bis 179 C).    



     Das Butyl-bis- (3-chlorphenyl)-borinat   kann durch Veresterung von 68 g Bis-(3-chlorphenyl)-borinsäure mit 288   cm3   Butanol unter Arbeiten in 1140 cm3 Toluol und unter Entfernung des gebildeten Wassers durch azeotrope 
 EMI3.2 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
Die Bis-(3-chlorphenyl)-borinsäure kann durch salzsaure Hydrolyse ihres Aminoäthylesters oder des 2, 2Bis-(3-chlorphenyl)-1,3,2-oxazaborolidins (F. =142 C) gewonnen werden, das seinerseits nach der Methode von Y. Rasiel und H. K. Zimmerman jr., Ann. 649, [1961]S.111 erhalten werden kann. 



   Beispiel 8: Zu einer aus 2, 5 g Magnesium und 12,   4gl-Chlor-3-dimethylaminopropanin30cm   Tetrahydrofuran hergestellten Grignard-Reagenslösung setzt man innerhalb von 16 min und unter Abkühlen mittels eines Wasserbades   22g Bis- (4-chlorphenyl)-chlorboran   in Lösung in 50   cm3   wasserfreiem Äther zu. 



  Nach 16 h bei einer Temperatur von etwa   200C   werden die Lösungsmittel unter vermindertem Druck (20 mm Hg) verdampft. Der erhaltene Rückstand wird in 200   cm3   Chloroform gelöst. Die Chloroformlösung wird mit 100   cm3   einer wässerigen   30%igen   Ammoniumchloridlösung behandelt, abgetrennt, dreimal mit insgesamt 150 cm3 Wasser gewaschen und dann über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Nach Entfernung der Lösungsmittel unter vermindertem Druck (20 mm Hg) wird der erhaltene Rückstand aufeinanderfolgend aus 75   cm3   Isopropanol und dann aus 50 cm3 Äthanol umkristallisiert. 
 EMI4.1 
 



   (4-chlorphenyl) -1, 2-azaborolidinBeispiel 9 : Zu einer Lösung von 50 g   Butyl-bis- (4-ch10rphenyl) -borinat   in 270 cm3 Tetrahydrofuran setzt man innerhalb von 40 min bei   20 C   100   cm3   einer Lösung von 3-Dimethylaminopropylmagnesiumchlorid in Tetrahydrofuran   (1, 46 Mol/I)   zu. Nach 16 h langem Stehenlassen bei einer Temperatur von etwa   200C   werden die Lösungsmittel unter vermindertem Druck (20 mm Hg) verdampft, und der erhaltene Rückstand wird in 300 cm3 Chloroform gelöst. Die Chloroformlösung wird anschliessend mit 163 cm3 Salzsäure hydrolysiert und die organische Phase abgetrennt, mit 150 cm3 Wasser gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrock-   net.

   Nach Verdampfen des Chloroforms unter vermindertem Druck (20 mm Hg) wird der erhaltene Rückstand aus 65 cm3 Äthanol umkristallisiert.Man erhält so 32 g 1,1-Dimethyl-2,2-bis-(4-chlorphenyl)-1,2-azaborolidin   vom F. = 107 C. 



   Beispiel 10 : Zu einer Suspension von   6,   9 g 2,2-Bis-(4-methoxyphenyl)-1,3,2-oxazaborolidin in 40   cm3   wasserfreiem Äther setzt man bei   150C   innerhalb von 8 min 49 cm3 einer Lösung von 3-Dimethylaminopropylmagnesiumchlorid in Tetrahydrofuran (1, 74 Mol/l) zu. Das Reaktionsgemisch wird 16 h lang unter Rückfluss erhitzt. Die erhaltene gelbe Lösung wird mit 40 cm3 einer wässerigen 20%igen Ammoniumchloridlösung hydrolysiert. Die durch Dekantieren abgetrennte organische Schicht wird zweimal mit insgesamt 30 cm3 
 EMI4.2 
 



   Das 2,2-Bis-(4-methoxyphenyl)-1,3,2-oxazaborolidin (F. = 185 C) kann nach der von Y. Rasiel und H. K. Zimmerman jr., Ann 649,   [1961]8. 111   beschriebenen Methode hergestellt werden. 



   Beispiel 11 : Zu einer Suspension von 30 g 2,2-Bis-(4-Methylthiophenyl)-1,3,2-oxazaborolidin in 50   cm3   wasserfreiem Äther setzt man innerhalb von 20 min eine aus 7, 2 g Magnesium und 36, 2 g 1-Chlor-3dimethylaminopropan in 120   cm3   Tetrahydrofuran gebildete Grignard-Reagenslösung zu. Das Reaktionsgemisch wird anschliessend 16 h unter Rückfluss erhitzt. Die erhaltene gelbe Lösung wird mit 150 cm3 einer wässerigen   20%igen   Ammoniumchloridlösung hydrolysiert. Die organische Schicht wird abgetrennt, viermal mit insgesamt 200 cm3 Wasser gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. 



   Nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) verfestigt sich der erhaltene Rückstand durch Verreiben mit 20 cm3 Acetonitril. Dann wird der Rückstand zweimal aus 25   cm3   Acetonitril und dann aus 75 cm3   Äthanol umkristallisiert. Man erhält so 4,5 g 1,1-Dimethyl-2,2-bis-(4-methylthiophenyl)-1, 2-azaborolidin vom F. = 1030C.   



   Das 2,   2-Bis- (4-methylthiophenyl) -1,   3,2-oxazaborolidin (F. = 192 bis   1950C)   kann nach der von Y. Rasiel und H. K. Zimmermanjr., Ann. 649,   [1961]SJ11   beschriebenen Methode erhalten werden. 



     Beispiel 12 :   Zu einer Suspension von 27, 8 g 2,   2-Bis- (4-methylphenyl) -1,   3,2-oxazaborolidin in 200cm wasserfreiem Äther setzt man   eine aus 11, 6 g Magnesium und 45 g 1-Chlor-3-dimethylaminopropan   in 200 cm3 Tetrahydrofuran gebildete Grignard-Reagenslösung zu. Das Reaktionsgemisch wird 16 h lang unter Rückfluss erhitzt. Nach Abkühlen wird die erhaltene Lösung mit 200 cm3 einer wässerigen 10%igen Ammoniumchloridlösung hydrolysiert. Die organische Schicht wird abgetrennt, viermal mit je 250 cm3 Wasser gewaschen und dann über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. 



   Nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) wird der erhaltene Rückstand durch Verreiben mit 25 cm3 Methanol verfestigt. Nach Umkristallisieren aus 30 cm3 Hexan erhält man 9,4 g   1,     1-Dimethyl-2,   2-   bis- (4-methylphenyl) -1,   2-azaborolidin vom F. = 106 C. 



   Das 2,   2-Bis- < 4-methylphenyl)-1, 3, 2-oxazaborolidin   (F. =205 C) kann nach Y. Rasiel und H. K. 



    Zimmerman jr.,   Ann. 649, [1961]   S. 111 gewonnen   werden. 



   Beispiel 13 : Zu einer Lösung von 23 g   Butyl-bis- (4-methylphenyl)-borinat   in 125 cm 3 Tetrahydrofuran 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 setzt man   bei -100C   innerhalb von 35 min 55   cm3   einer Lösung von 3 - Dimethylaminopropylmagnesiumchlorid in Tetrahydrofuran (1, 58 Mol/l) zu. Das Reaktionsgemisch wird 1 h bei dieser Temperatur und dann 16 h lang bei etwa   25C   gehalten. Nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) wird der erhaltene Rückstand in 200 cm3 Chloroform aufgenommen und mit 43   cm3     In-Salzsäure   hydrolysiert. Nach Abtrennen wird die organische Schicht zweimal mit 200   cm3   Wasser gewaschen und dann über wasserfreiem Natriumsulfat   getrock-     net.

   Nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) wird das erhaltene Rohprodukt aus 10 Isopro-   panol umkristallisiert. Man erhält so 7,   8 g 1, 1-Dimethyl-2, 2-bis- (4-methylphenyl)-1, 2-azaborolidin vom   F. =   106 C.   



   Das   Butyl-bis- (4-methylphenyl)-borinat (Kp =160 C)   kann nach Hawthorne,   J. Am. Chem. Soc.   80,   [195813. 4295 erhalten werden.'   
Beispiel 14 : Zu einer Lösung von 12, 7 g 3,3-Dimethyl-2,   Z-bis- (4-methylphenyl)-1, 3,'2-oxaza-   borolidin in 125 cm3 Tetrahydrofuran setzt man innerhalb von 15 min bei   250C   28,8 cm3 einer Lösung von 3-Dimethylaminopropylmagnesiumchlorid in Tetrahydrofuran (1, 58 Mol/l) zu. Nach 16 h bei etwa   250C   wird das Tetrahydrofuran unter vermindertem Druck (20 mm Hg) verdampft. Der erhaltene Rückstand wird in 125 cm3 Chloroform aufgenommen und mit 12,2   cm3   einer wässerigen 20%igen Ammoniumchloridlösung hydrolysiert.

   Nach Dekantieren wird die Chloroformschicht sechsmal mit je 100 cm3 Wasser gewaschen und dann über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. 



   Der nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) erhaltene Rückstand wird aus 10 cm3   Isopropa-   nol umkristallisiert. Man erhält 6,   7g 1, l-Dimethyl-2, 2-bis- (4-methylphenyl)-1,   2-azaborolidin vom F. =   1060C.   
 EMI5.1 
 man bei   450C   33,3 cm3 einer Lösung von   3-Dimethylaminopropylmagnesiumchlorid   in Tetrahydrofuran (1, 79 Mol/l) zu. Nach 16 h bei einer Temperatur von etwa   200C   wird die Lösung unter vermindertem Druck (20 mm Hg) eingeengt. Der erhaltene Rückstand wird in 100 cm3 Chloroform gelöst und die erhaltene Lösung mit 70 cm3 einer wässerigen 30%igen Ammoniumchloridlösung hydrolysiert. Nach Dekantieren wird die organische Phase zweimal mit insgesamt 100 cm3 Wasser gewaschen und dann über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet.

   Der nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) erhaltene Rückstand wird aus 20 cm3 Äthanol umkristallisiert. Man erhält so 5 g 1,1-Dimethyl-2,2-bis-(2-chlorphenyl)-1,2-azaborolidin vom F. = 1390C. 



   16 g Bis-(2-chlorphenyl)-chlorboran (Kp0 2 = 142 C) können durch Umsetzung von 17 g Phosphorpentachlorid mit 24, 1 g   Butyl-bis- (2-chlorpheny1) -bórinat   gewonnen werden. 
 EMI5.2 
 



   (2-chlorphenyl)-borinat (Kp 0 4Beispiel 16: Zu einer Lösung von 9 g Bis-(4-methylphenyl)-chlorboran in 100 cm3 Tetrahydrofuran setzt man 49 cm3 einer Lösung von 3-Dibutylaminopropylmagnesiumchlorid in Tetrahydrofuran (0,8 Mol/l)   zu.   



  Nach 16 h bei einer Temperatur von etwa   200C   wird das Tetrahydrofuran unter vermindertem Druck (20 mm Hg) verdampft. Der erhaltene Rückstand wird in 100 cm3 Chloroform aufgenommen und die Lösung mit 100 cm3 einer wässerigen   10%igen   Ammoniumchloridlösung hydrolysiert. Nach Dekantieren wird die organische Schicht dreimal mit je 150 cm3 Wasser gewaschen und dann über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Der nach Einengen unter vermindertem Druck (20 mm Hg) erhaltene Rückstand wird durch Verreiben mit 15 cm3 metanol verfestigt. Nach Filtrieren und Umkristallisieren aus 135 cm3 Methanol erhält man 2,2 g   1, 1-Dibutyl-2,   2-   bis- (4-methylphenyl) -I, 2-azaborolidin,   das bei etwa 840 C schmilzt. 



   Das Bis-(4-methylphenyl)-chlorboran (Kp0.1 = 140 C) kann nach P. I. Paetzold,   P. C. Habedererund   R. Muellbauer, J. Organometal. Chem. 7,   [1967J   S. 45-90 hergestellt werden.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen Organoborverbindungen der allgemeinen Formel <Desc/Clms Page number 6> EMI6.1 in welcher R und R, die gleich oder voneinander verschieden sein können, jeweils eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten oder mit dem benachbarten Stickstoffatom einen 5-oder 6-gliedrigen Heterocyclus, der gegebenenfalls als zweites Heteroatom Stickstoff, Sauerstoff oder Schwefel enthält, bilden, X ein Wasserstoff- oder Halogenatom oder eine Alkyl-, Alkoxy- oder Alkylthiogruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder eine Trifluormethyl- oder Dimethylsulfamoylgruppe darstellt und die Kohlenstoffatome der Trimethylengruppe, die das Stickstoffatom und das Boratom verbindet,
    gegebenenfalls durch eine oder mehrere Alkyl- EMI6.2 Borverbindung der allgemeinen Formel EMI6.3 in welcher X die obige Bedeutung hat und Y ein Halogenatom, eine Alkoxygruppe, eine 2-Aminoäthoxygruppe oder eine 2-Dimethylaminoäthoxygruppe darstellt, mit einer in situ gebildeten Magnesiumverbindung der allgemeinen Formel EMI6.4 in welcher R 1 und R z die obige Bedeutung haben, Hal ein Halogenatom darstellt und die Kohlenstoffatome der Trimethylengruppe durch eine oder mehrere Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen substituiert sein können, umsetzt und das so erhaltene Produkt auf bekannte Weise hydrolysiert.
AT766970A 1970-02-03 1970-02-03 Verfahren zur herstellung von neuen organoborverbindungen AT304576B (de)

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