AT283322B - Verfahren zur herstellung von neuen aminoketonen und ihren salzen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen aminoketonen und ihren salzen

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AT283322B
AT283322B AT886069A AT886069A AT283322B AT 283322 B AT283322 B AT 283322B AT 886069 A AT886069 A AT 886069A AT 886069 A AT886069 A AT 886069A AT 283322 B AT283322 B AT 283322B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen Aminoketonen und ihren Salzen 
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Aminoketonen der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 sowie von ihren physiologisch verträglichen Säureadditionssalzen mit anorganischen oder organischen Säuren. 



   In der obigen Formel bedeuten Hal Chlor oder Brom, Rl Wasserstoff, Chlor oder Brom,   R2   und   R3,   die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen, Alkenyl-,   Alkinyl-,   Hydroxyalkyl-, Alkoxyalkyl-, Dialkylaminoalkyl-, Cycloalkyl-, Phenyl-, Benzyl- oder Adamantylgruppen oder zusammen mit dem Stickstoff atom einen gegebenenfalls durch niedere Alkylgruppen oder durch Phenylgruppen substituierten Pyrrolidin-, Piperidin-, Hexamethylenimin-, Piperazin-, Morpholinoder Camphidinring, R4 und Rs, die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, Alkylgruppen mit 1-3 Kohlenstoffatomen oder Phenylgruppen und n die Zahl 0 oder 1 oder   2.   



   Die neuen Verbindungen werden durch Umsetzung von Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 in der Hal, RI,   R4, R5   und n die eingangs erwähnten Bedeutungen besitzen und   Hal'Chlor,   Brom oder Jod darstellt, mit Aminen der allgemeinen Formel 
 EMI1.3 
 in der R2   und R3   die eingangs erwähnten Bedeutungen besitzen, hergestellt. 



   Die Umsetzung von Verbindungen der Formel II mit Aminen der Formel III wird vorzugsweise in organischen Lösungsmitteln in Anwesenheit von halogenwasserstoffbindenden Mitteln und bei Temperaturen bis zum Siedepunkt des verwendeten Lösungsmittels durchgeführt. Als Lösungsmittel werden beispielsweise aromatische Kohlenwasserstoffe wie Benzol, Halogenkohlenwasserstoffe wie Chloroform oder Alkohole wie Äthanol angewandt. Als säurebindende Mittel kommen vorzugsweise anorganische oder tertiäre organische Basen oder aber auch ein Überschuss des Amins der Formel III in Frage. Falls ein Überschuss des Amins der Formel   III'oder   eine tertiäre organische Base als halogenwasserstoffbindende Mittel verwendet werden, können diese gleichzeitig auch als Lösungsmittel dienen. 



   Bei der Herstellung von Verbindungen der Formel I, in der R2 und   R3   Wasserstoff darstellen, wird die Umsetzung vorzugsweise mit Hexamethylentetramin (Urotropin) und anschliessender saurer Hydrolyse durchgeführt. Diese Verbindungen lassen sich jedoch auch in geringeren Ausbeuten durch direkte Umsetzung eines Phenacylhalogenids mit Ammoniak herstellen. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Die Ausgangsverbindungen der Formel II sind beispielsweise durch Halogenierung der entsprechend substituierten Ketone oder durch Entacetylierung der entsprechend substituierten N-AcetylaminoVerbindung mit konzentrierten Mineralsäuren zugänglich. 
 EMI2.1 
 



   Die erhaltenen Verbindungen der Formel I können gegebenenfalls über ihre Basen, falls sie in Form ihrer Säureadditionssalze anfallen, mit beliebigen anorganischen oder organischen Säuren in ihre physiologisch verträglichen Säureadditionssalze überführt werden, beispielsweise durch Umsetzung mit einer alkoholischen Lösung der betreffenden Säure. Als Säuren haben sich beispielsweise Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Milchsäure, Zitronensäure, Weinsäure, Maleinsäure oder Fumarsäure als geeignet erwiesen. Es lassen sich Salze mit einem, zwei oder falls im Molekül drei basische Reste vorhanden sind, auch mit drei Äquivalenten der betreffenden Säure herstellen. Die erhaltenen Salze sind wasserlöslich. 



   Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen sowie ihre Salze besitzen wertvolle pharmakologische Eigenschaften. So weisen sie je nach den vorhandenen Substituenten eine antiphlogistische und Kreislaufwirkung sowie zentralnervöse Eigenschaften auf, die in einer analgetischen, antipyretischen, sedativen und antikonvulsiven oder auch in einer zentral erregenden Wirkung bestehen können. 



   Die pharmakologische Wirksamkeit von 
 EMI2.2 
 im Vergleich zu F = 1,2-Diphenyl-3,5-dioxo-4(n-butyl)-pyrazolidin (Phenylbutazon) geprüft. 



   1. Sedierende Wirkung :
Die sedierende Wirkung der Substanzen A, B, C und D an der Maus wurde mit Hilfe lichtelektrischer Schranken als eine die Spontanmotilität hemmende Wirkung bestimmt. 



   Die Prüfung erfolgte in Anlehnung an methodische Angaben von Dews [Brit. J. Pharmacol.   8,   46   (1953)]   mit Hilfe eines besonderen   trommelförmigen Zählkäfigs,   in dessen Boden 10 Fotozellen eingebaut waren, deren Abdeckung durch die über den Boden hinweglaufenden Mäuse fortlaufend registriert wurde. 



   Für diese Untersuchungen wurden verschiedene Substanzmengen 15 min (Substanz A und B) bzw. 



  60 min (Substanz C und D) vor Beginn der Registrierung an Kollektiven von je n weissen männlichen Mäusen mit einem durchschnittlichen Körpergewicht von 20 g per Schlundsonde verabfolgt und die Motilität der Mäuse über einen Zeitraum von 30 min hinweg gemessen. 



   Die Tabelle 1 gibt die Wirkung der Substanz A und B, die Tabelle 2 die Wirkung der Substanz C und D auf die Spontanmotilität der Mäuse wieder. 



   Tabelle 1 : 
 EMI2.3 
 
<tb> 
<tb> Substanz <SEP> Dosis <SEP> mg/kg <SEP> n <SEP> Hemmung <SEP> der <SEP> Spontanmotilität <SEP> in <SEP> % <SEP> gegenüber
<tb> der <SEP> scheinbehandelter <SEP> Kontrolltiere
<tb> A <SEP> 0,78 <SEP> 10 <SEP> 44,8
<tb> A <SEP> 1, <SEP> 56 <SEP> 10 <SEP> 54, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> A <SEP> 3, <SEP> 13 <SEP> 10 <SEP> 69, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> A <SEP> 6, <SEP> 25 <SEP> 10 <SEP> 71, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> A <SEP> 12, <SEP> 50 <SEP> 10 <SEP> 90, <SEP> 4 <SEP> 
<tb> B <SEP> 1, <SEP> 78 <SEP> 20 <SEP> 7, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> B <SEP> 2, <SEP> 67 <SEP> 20 <SEP> 16, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> B <SEP> 4, <SEP> 00 <SEP> 20 <SEP> 27, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> B <SEP> 6, <SEP> 00 <SEP> 20 <SEP> 47, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> B <SEP> 9, <SEP> 00 <SEP> 20 <SEP> 57,

   <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 
 EMI3.2 
 
<tb> 
<tb> Substanz <SEP> Dosis <SEP> mg/kg <SEP> n <SEP> Hemmung <SEP> der <SEP> Spontanmotilität <SEP> in <SEP> % <SEP> gegenüber <SEP> der
<tb> scheinbehandelter <SEP> Kontrolltiere <SEP> 
<tb> C <SEP> 1, <SEP> 56 <SEP> 20 <SEP> 23, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> C <SEP> 3, <SEP> 13 <SEP> 20 <SEP> 41, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> C <SEP> 6, <SEP> 25 <SEP> 20 <SEP> 60, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> C <SEP> 12, <SEP> 50 <SEP> 20 <SEP> 74, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> D <SEP> 25, <SEP> 00 <SEP> 10 <SEP> 29, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> D <SEP> 50, <SEP> 00 <SEP> 10 <SEP> 49, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> D <SEP> 100, <SEP> 00 <SEP> 10 <SEP> 72,

   <SEP> 4 <SEP> 
<tb> 
 
Aus der prozentualen Abnahme der Motilität nach den verschiedenen Dosen der zu untersuchenden Substanzen gegenüber den Kontrollen wurde durch graphische Extrapolation für jede Substanz die Dosis 
 EMI3.3 
 
 EMI3.4 
 
<tb> 
<tb> Substanz <SEP> EDso <SEP> mg/kg <SEP> relative <SEP> Wirksamkeit
<tb> A <SEP> 1, <SEP> 14 <SEP> 1, <SEP> 00 <SEP> 6, <SEP> 40 <SEP> 
<tb> B <SEP> 7, <SEP> 30 <SEP> 0, <SEP> 16 <SEP> 1, <SEP> 00 <SEP> 
<tb> C <SEP> 4, <SEP> 50 <SEP> 1, <SEP> 00 <SEP> 10, <SEP> 67 <SEP> 
<tb> D <SEP> 48, <SEP> 00 <SEP> 0, <SEP> 09 <SEP> 1, <SEP> 00 <SEP> 
<tb> 
 
2. Antiphlogistische Wirkung :
Die antiphlogistische Wirkung der Substanzen E und F wurde als antiexsudative Wirkung gegen- über dem Kaolinödem der Rattenhinterpfote geprüft. 



   Zur Auslösung des Ödems diente entsprechend den Angaben von Hillebrecht [Arzneimittel-Forschung 4, 607 (1954)] eine subplantare Injektion von 0, 05 ml einer 10% igen Suspension von Kaolin in   0, 85% iger   wässeriger   NaCl-Lösung.   Die Messung der Pfotendicke wurde mit Hilfe einer von Doepfner und Cerletti [In. Arch. Allergy Immunol. 12, 89   (1958)]   angegebenen Technik vorgenommen. 



   Für die Untersuchungen wurden je n männliche weisse Ratten mit einem durchschnittlichen Körpergewicht von 145 g verwendet. Die auf ihre antiexsudative Wirkung zu prüfenden Substanzen E und F wurden 30 min vor Auslösung des Ödemes als Verreibung in Tylose in verschiedenen Dosen per Schlundsonde beigebracht. 5 h nach Auslösung des Ödemes wurde die zur Bewertung einer antiexsudativen Wirkung als Grundlage dienende Messung vorgenommen. Die gemittelten Schwellungswerte der mit   Substanz behandelten Tiere wurden mit denen der scheinbehandelter Kontrolltiere verglichen.

   Für die einzelnen Dosen der zu prüfenden Substanzen E und F ergab sich folgende Hemmung der Schwellung :    
 EMI3.5 
 
<tb> 
<tb> Substanz <SEP> Dosis <SEP> mg/kg <SEP> n <SEP> x*) <SEP> s <SEP> **) <SEP> Hemmung <SEP> der
<tb> Schwellung <SEP> in <SEP> %
<tb> E <SEP> 3, <SEP> 1 <SEP> 10 <SEP> 266, <SEP> 5 <SEP> 13, <SEP> 6 <SEP> 5, <SEP> 3 <SEP> 
<tb> Kontrollen-10 <SEP> 281, <SEP> 5 <SEP> 10, <SEP> 5- <SEP> 
<tb> E <SEP> 6, <SEP> 25 <SEP> 10 <SEP> 180, <SEP> 5 <SEP> 20, <SEP> 5 <SEP> 36, <SEP> 8 <SEP> 
<tb> .

   <SEP> Kontrollen-10 <SEP> 285, <SEP> 5 <SEP> 10, <SEP> 9- <SEP> 
<tb> E <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> 10 <SEP> 146, <SEP> 0 <SEP> 31, <SEP> 4 <SEP> 48, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> Kontrollen-10 <SEP> 285, <SEP> 5 <SEP> 10, <SEP> 9- <SEP> 
<tb> F <SEP> 12, <SEP> 5 <SEP> 40 <SEP> 253, <SEP> 6 <SEP> 38, <SEP> 1 <SEP> 16, <SEP> 4 <SEP> 
<tb> Kontrollen-38 <SEP> 303, <SEP> 6 <SEP> 23, <SEP> 3- <SEP> 
<tb> F <SEP> 25, <SEP> 0 <SEP> 40 <SEP> 221, <SEP> 5 <SEP> 29, <SEP> 3 <SEP> 27, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> Kontrollen-38 <SEP> 306, <SEP> 6 <SEP> 23, <SEP> 3- <SEP> 
<tb> F <SEP> 50, <SEP> 0 <SEP> 40 <SEP> 206, <SEP> 8 <SEP> 30, <SEP> 6 <SEP> 31, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> Kontrollen-38 <SEP> 306, <SEP> 6 <SEP> 23, <SEP> 3- <SEP> 
<tb> F <SEP> 100, <SEP> 0 <SEP> 40 <SEP> 180, <SEP> 0 <SEP> 24, <SEP> 3 <SEP> 40, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> Kontrollen-38 <SEP> 303, <SEP> 6 <SEP> 23, <SEP> 3- <SEP> 
<tb> 
 *)

   Mittlere Zunahme des sagittalen Pfotendurchmessers in 1/100 mm. 



  **) Standardabweichung. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 



   Durch graphische Extrapolation wurde aus den mit den verschiedenen Dosen der Substanzen E und F erzielten prozentualen Hemmwerten die Dosis ermittelt, die zu einer 35%igen Abschwächung (ED35) der Schwellung führte : 
 EMI4.1 
 
<tb> 
<tb> Substanz <SEP> ED35 <SEP> mg/kg <SEP> relative <SEP> Wirksamkeit
<tb> E <SEP> 6,8 <SEP> 1,00 <SEP> 9,12
<tb> F <SEP> 62,0 <SEP> 0,11 <SEP> 1,00
<tb> 
 
3. Akute Toxizität :
Die akute Toxizität der Substanzen A-F wurde in Gruppen zu je 10 weissen männlichen Mäusen mit einem durchschnittlichen Körpergewicht von 20 g bestimmt.

   Es wurde die   LDg,   die Dosis bei deren   peroralen Verabreichung 50% der Tiere innerhalb von 7 Tagen verstarben, nach der Methode von Litchfield und Wilcoxon berechnet, dabei wurden folgende Werte erhalten :    
 EMI4.2 
 
<tb> 
<tb> Substanz <SEP> I <SEP> LD50 <SEP> mgfkg <SEP> 
<tb> A <SEP> 385 <SEP> 
<tb> B <SEP> 319
<tb> C <SEP> 380
<tb> D <SEP> 765
<tb> E <SEP> 142
<tb> F <SEP> 693
<tb> 
 
Die nachstehenden Beispiele sollen die Erfindung näher erläutern :
Beispiel   1 : -Allylamino-4-amino-3, 5-dibrom-acetophenon :  
60 g   4-Amino-a-3, 5-tribrom-acetophenon   werden in 11 Chloroform suspendiert, mit 45, 5 g Allylamin versetzt und unter gelegentlichen Umschütteln 6 h stehen gelassen. Danach wird die Reaktionslösung auf 300 ml eingeengt und dreimal mit Wasser ausgeschüttelt.

   Die organische Phase wird weiter eingeengt, der ölige Rückstand in Äthanol gelöst und mit äthanolischer Salzsäure angesäuert, wobei das a-Allyl-   amino-4-amino-3, 5-dibrom-acetophenon-hydrochlorid   auskristallisiert. Umkristallisation aus Äthanol. 



  Fp.   254-256  C   (Zers. ). 



   Analog werden erhalten :   a- (N-Äthyl-cyclohexylamino) -4-amino-3, 5-dibrom-acetophenon,   Fp. des ydrochlorids: 115-120  C (Zers. ), hergestellt aus   4-Amino-a, 3, 5-tribrom-acetophenon   und   N-Äthyl-cyclohexylamin ;     a, 4-Diamino-3, 5-dibrom-acetophenon,   Fp. des Hydrochlorids : ab 290   C (Zers. ), hergestellt aus 4-Amino-   a, 3, 5-tribrom-acetophenon   und Hexamethylentetramin und anschliessender saurer Hydrolyse, oder durch Umsetzung des Phenacylhalogenids mit Ammoniak ; 
 EMI4.3 
 

 <Desc/Clms Page number 5> 

    5-dibrom-a-methylamino-acetophenon,4-Amino-3, 5-dibrom-y-piperidiono-butyrophenon,   Fp. des Hydrochlorids   : 260, 5-262, 5' C (Zers.),   hergestellt aus 4-Amino-y-chlor-3, 5-dibrom-butyrophenon und Piperidin ;

     2-Amino-3,5-dibrom-&alpha;-dimethylamino-accetophenon,   Fp. des Hydrochlorids: 187-190  C (Zers. ), her- 
 EMI5.1 
    3, 5-tribrom-acetophenon4-Amino-3,5-dibrom-&alpha;-piperidino-acetophenon,   Fp. des Hydrochlorids: 272-274  C (Zers. ), hergestellt aus   4-Amino-&alpha;,3,5-tribrom-acetophenon   und Piperidin ;   4-Amino-3,5-dibrom-&alpha;-hexamethylenimino-acetophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 256-2610 C (Zers.),.   hergestellt aus   4-Amino-&alpha;,3,5-tribrom-acetophenon,   und Hexamethylenimin ; 
 EMI5.2 
    5-dibrom-oc- ( 4'-methylpiperazino) -acetophenon,4-Amino-3-dibrom-&alpha;-diäthylamino-acetophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 1840 C,   hergestellt aus 4-Amino-3brom-oc-chlor-acetophenon und Diäthylamin ;

     4-Amino-3-bron-&alpha;-isopropylamino-acetophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 2260 C   (Zers. ), hergestellt aus 4-Amino-3-brom-ox-jod-acetophenon und Isopropylamin ; 4-Amino-3-brom-oc-diallylamino-acetophenon, Fp. des Hydrochlorids: 90-100  C (Zers. ), hergestellt aus   4-Amino-3-brom-o : -jod-acetophenon   und Diallylamin ; 
 EMI5.3 
 acetophenon und   Dibenzylamin ;     4-Amino-3-brom-&alpha;-(N-methyl-anilino)-acetophenon, Fp.: 146-147  C,   hergestellt aus 4-Amino-3brom-oc-jod-acetophenon und N-Methylanilin; 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 4-Amino-3-brom-oc-camphidino-acetophenon, Fp. des   Hydrojodids : 204-206  C,   hergestellt aus 4-   Amnio-3-brom-&alpha;-jod-acetophenon   und Camphidin ;

   
 EMI6.1 
    :4-Amino-3-brom-oc-piperidino-acetophenon,   Fp. des Hydrochlorids : ab   260  C   (Zers. ), hergestellt aus   4-Amino-3-brom-oc-jod-acetophenon   und Piperidin ; 4-Amino-3-brom-x-morpholino-acetophenon, Fp. des Hydrochlorids : ab   140  C   (Zers. ), hergestellt aus   4-Amino-3-brom-&alpha;-jod-acetophenon   und Morpholin ;   4-Amino-3-brom-&alpha;(4'-methylpiperazino)-acetophenon,   Fp. des Dihydrochlorids : ab 360  C (Zers. ), hergestellt aus   4-Amino-3-brom-&alpha;-jod-acetophenon   und N-Methylpiperazin ;   4-Amino-3-brom-&alpha;-hexamethylenimino-acetophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 2480 C   (Zers. ), hergestellt aus 4-Amino-3-brom-oc-jod-acetophenon und Hexamethylenimin ;

     4-Amino-3-brom-x- (2'-äthylpiperidino)-acetophenon,   hergestellt aus   4-Amino-3-brom-&alpha;-jod-acetophenon   und 2-Äthylpiperidin ; oc, 4-Diamino-3, 5-dichlor-acetophenon, Fp. des   Hydrochlorids : 305-3080 C   (Zers. ), hergestellt aus   4-Amino-, 7-brom-3, 5-dichlor-acetophenon   und Hexamethylentetramin und anschliessender saurer Hydrolyse, oder durch Umsetzung des Phenacylhalogenids mit Ammoniak ; 
 EMI6.2 
    5-dichlor-oc-methylamino-acetophenon,34, 0   g   2-Amino-a, 3, 5-tribrom-butyrophenon   werden in einem Gemisch aus 250 ml Chloroform und 50 ml Dioxan mit   17, 7 ml 35% iger   wässeriger Methylaminlösung 6   h unter Rückfluss   gekocht. Man engt im Vakuum ein und verteilt den Rückstand zwischen Äther und Wasser.

   Die Ätherphase wird nochmals mit Wasser gewaschen und getrocknet. Nach Zugabe von 18 ml etwa 4, 5 n-isopropanolischer Salzsäure kristallisiert das Monohydrochlorid des   2-Amino-3,5-dibrom-&alpha;-methylamino-butyrophenons   aus, das aus Aceton umkristallisiert wird. Fp. : 151-153  C. 



   Analog werden erhalten : 
 EMI6.3 
 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
    5-dibrom-ox-methylamino-propiophenon,10,0 g 2-Amino-&alpha;-methyl-&alpha;-3,5-tribrom-propiophenon   und 5, 1 ml wasserfreies Methylamin werden in 250   ml   trockenem Benzol gelöst und 3 Tage bei Raumtemperatur stehen gelassen. Man versetzt mit 100 ml 6n-Salzsäure und erhitzt 30 min unter Rückfluss. Nach Abkühlen werden die Phasen getrennt. 



  Die wässerige Schicht wäscht man nochmals mit Benzol, dann stellt man mit festem Natriumhydrogencarbonat neutral und macht mit 2n-Ammoniak alkalisch. Man extrahiert mit Äther, trocknet und engt im Vakuum ein. Man reinigt durch Chromatographie über eine   Si02-Säule   mit Chloroform : Methanol (9 : 1). Der ölige Eindampfrückstand der erhaltenen reinen Fraktionen wird in Äther gelöst und mit 
 EMI7.2 
 über Nacht bei Raumtemperatur stehen, versetzt mit 100 ml 2n-Natronlauge und vertreibt das Methanol im Vakuum. Die wässerige Lösung wird mit Chloroform extrahiert. Man trocknet den Chloroformextrakt und fällt mit isopropanolischer Salzsäure das Hydrochlorid des 4-Amino-3-brom-oc-methylaminopropiophenons aus. Nach Umkristallisieren aus absolutem Äthanol beträgt der Fp.   224-2260   C. 



   'Analog werden erhalten :   4-Amino-3-brom-5-chlor-&alpha;-methylamino-propiophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 241-2430 C,   hergestellt aus 4-Amino-5-chlor-oc, 3-dibrom-propiophenon und Methylamin ; 
 EMI7.3 
    : 243-2450 C,4-Amino-3-brom-5-chlor-&alpha;-diäthylamino-propiophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 194-1960 C,   hergestellt aus 4-Amino-5-chlor-oc, 3-dibrom-propiophenon und Diäthylamin ; 4-Amino-3-brom-5-chlor-oc-propylamino-propiophenon, Fp. : 91-92  C, hergestellt aus 4-Amino-5chlor-oc, 3-dibrom-propiophenon und Propylamin ;   4-Amino-3-brom-5-chlor-&alpha;-dipropylamino-propiophenon,   Fp.   56-57   C,   hergestellt aus 4-Amino-5- 
 EMI7.4 
 gestellt aus 4-Amino-5-chlor-oc, 3-dibrom-propiophenon und tert.

   Butylamin ;   4-Amino-3-brom-5-chlor-&alpha;-[N-(ss-hydroxyäthyl)-methylamino]-butyrophenon, Öl,   dünnschichtchromatographisch einheitlich, RF =   0, 7 (Si02, Chloroform : Methanol :   konz. Ammoniak = 40 : 10 : 1), hergestellt aus 4-Amino-5-chlor-oc, 3-dibrom-butyrophenon und   N-Methyl-äthanolamin ;     4-Amino-3-brom-5-chlor-&alpha;-pyrolidino-propiophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 227-229 0 C,   hergestellt aus   4-Amino-5-chlor-oc, 3-dibrom-propiophenon   und Pyrrolidin ; 4-Amino-3-brom-5-chlor-oc-piperidino-propiophenon, Fp. des   Hydrochlorids : 234-236'C,   hergestellt aus   4-Amino-5-chlor-oc, 3-dibrom-propiophenon   und Piperidin ; 4-Amino-3-brom-5-chlor-oc-morpholino-propiophenon, Fp. des   Hydrochlorids :

   238-2400 C,   hergestellt aus 4-Amino-5-chlor-oc, 3-dibrom-propiophenon und Morpholin ;   4-Amino-3-brom-oc-dimethylamino-propiophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 207-2090 C,   hergestellt aus 
 EMI7.5 
 jod-propiophenon und Propylamin ;   4-Amino$4-Amino-3-brom-&alpha;-isopropylamino-propiophenon, Fp.: 95-97  C,   hergestellt aus   4-Amino-3-brom-oc-   jod-propiophenon und Isopropylamin ; 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
    butylamino-propiophenon, Fp. : 129-131'C,4-Amino-3-brom-5-chlor-&alpha;-piperidino-butyrophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 224-2260 C,   hergestellt aus   4-Amino-5-chlor-&alpha;,3-dibrom-butyrophenon   und Piperidin ;

     4-Amino-3-brom-5-chlor-&alpha;-morpholino-butyrophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 238-2400 C (Zers.)    hergestellt aus   4-Amino-5-chlor-&alpha;,3-dibrom-butyrophenon   und Morpholin ; 4-Amino-3-brom-oc-methylamino-butyrophenon, Fp. des   Hydrochlorids : 168-1700 C,   hergestellt aus 4-Amino-3-brom-oc-chlor-butyrophenon und Methylamin ;    < x-Äthylamino-4-amino-3-brom-butyrophenon, Fp. : 114-115 C,   hergestellt   aus 4-Amino-3-brom-oc-   jod-butyrophenon und   Äthylamin ;     4-Amino-3-brom-&alpha;-diäthylamino-butyrophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 252-2550 C,   hergestellt aus   4-Amino-3-brom-&alpha;-jod-butyrophenon   und Diäthylamin ;

   4-Amino-3-chlor-oc-methylamino-butyrophenon, Fp. des   Hydrochlorids : 192-194'C,   hergestellt aus 
 EMI8.2 
 Diäthylamin versetzt, und die Lösung wird 1 h am Rückfluss gekocht. Nach dem Abkühlen extrahiert man zweimal mit Wasser, trocknet die organische Phase mit Natriumsulfat und engt zur Trockene ein. 
 EMI8.3 
 gestellt aus   4-Amino-3-&alpha;,3,5-tribrom-propiophenon   und Diäthylamin ;   4-Amino-3,5dibrom-&alpha;-isopropylamino-propiophenon,   Fp. des   Hydrochlorids : 236-2380 C (Zers.)    hergestellt aus 4-Amino-oc, 3, 5-tribrom-propiophenon und Isopropylamin ;

     4-Amino-&alpha;-tert.butylamino-3,5-dibrom-propiophenon,   Fp. des Hydrochlorids mit 0, 5 Mol Äthanol im 
 EMI8.4 
 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
 EMI9.1 
 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. EMI10.2 in der Hal Chlor oder Brom, Ri Wasserstoff, Chlor oder Brom, R und R3, die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen, Alkenyl-, Alkinyl-, Hydroxyalkyl-, Alkoxyalkyl-, Dialkylaminoalkyl-, Cycloalkyl-, Phenyl-, Benzyl- oder Adamantylgruppen oder zusammen mit dem Stickstoffatom einen gegebenenfalls durch niedere Alkylgruppen oder durch Phenylgruppen substituierten Pyrrolidin-, Piperidin-, Hexamethylenimin-, Piperazin-, Morpholin-oder Camphidinring, R4 und R5, die gleich oder verschieden sein können, Wasserstoff, Alkylgruppen mit 1-3 Kohlenstoffatomen oder Phenylgruppen und n die Zahl 0 oder 1 oder 2 bedeuten, und ihren Salzen mit physiologisch verträglichen anorganischen oder organischen Säuren,
    dadurch gekennzeichnet, dass eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI10.3 in der Hal, R1, R4, R5 und n die eingangs erwähnten Bedeutungen besitzen und Hal'Chlor, Brom oder Jod darstellt, mit einem Amin der allgemeinen Formel EMI10.4 in der R2 und Rg die eingangs erwähnten Bedeutungen besitzen, umgesetzt wird und, sofern die erhaltenen Verbindungen in Form ihrer Säureadditionssalze anfallen, daraus gewünschtenfalls die Basen freigemacht werden und/oder die freien Basen mit einer anorganischen oder organischen Säure in physiologisch verträgliche Säureadditionssalze überführt werden. <Desc/Clms Page number 11>
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in einem Lösungsmittel durchgeführt wird.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in Gegenwart von halogenwasserstoffbindenden Mitteln und bei Temperaturen bis zum Siedepunkt des verwendeten Lösungsmittels durchgeführt wird.
    4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass als Lösungsmittel und als halogenwasserstoffbindendes Mittel ein Überschuss des verwendeten Amins der Formel III verwendet wird.
    5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4 zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel EMI11.1 in der Ri-Rg, Hai und n die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen besitzen, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangssubstanz eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI11.2 in der Ri, Hal, n und Hal'die obigen Bedeutungen besitzen, einsetzt.
    6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4 zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel EMI11.3 in der R1-R3, Hal und n die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen besitzen und R4'und R5', die gleich oder verschieden sein können, Alkylgruppen mit 1-3 Kohlenstoffatomen oder Phenylgruppen bedeuten oder einer der Reste Round Rg'auch Wasserstoff sein kann, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangssubstanz eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI11.4 in der R. i, R/, Rg', Hai, n und Hal'die vorstehenden Bedeutungen haben, einsetzt.
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