AT275535B - Verfahren zur Herstellung von 4,1,5-Benzoxadiazocinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 4,1,5-Benzoxadiazocinen

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AT275535B AT999468A AT999468A AT275535B AT 275535 B AT275535 B AT 275535B AT 999468 A AT999468 A AT 999468A AT 999468 A AT999468 A AT 999468A AT 275535 B AT275535 B AT 275535B
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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von   4, 1, 5-Benzoxadiazocinen   
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von bisher unbekannten   4, 1, 5-Benzoxadiazocinen   der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 worin Ar R4-Phenyl oder Pyridyl, Rl und R, Wasserstoff, Halogen, Trifluormethyl    oder Nitro, R3 Wasser-   stoff oder niederes Alkyl und   R. Wasserstoff   oder Halogen bedeuten. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man ein a-Oxim eines2-Acetamido-phenyl-Ar-ketons der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 worin Ar.   Rip     und R3 die   obigen Bedeutungen haben und L eine abspaltbare Gruppe. wie z. B. ein Halogenatom oder eine Sulfonyloxygruppe bedeutet, mit einer Base in Gegenwart eines inerten organischen Lösungsmittels behandelt, wonach ein 4,   1,     5 -Benzoxadiazocin   der obigen allgemeinen Formel isoliert wird. Der   Ausdruck "a-Oxim" soll   auch die   Syn-Stellung derOximgruppe   in bezug auf die aminosubstituierte Phenylgruppe umfassen. 



   Die Umwandlung von Verbindungen der Formel I in entsprechende Verbindungen der Formel Il erfolgt durch Cyclisierung der offenen Verbindungen der Formel I in ein einen 8 gliedrigen Ring enthaltendes Produkt der Formel II. Bei fortschreitender Reaktion wird aus diesem Produkt der Formel II durch 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 Umlagerung ein entsprechendes   l, 4-Benzodiazepin-2-on-3-ol   gebildet. Es ist deshalb notwendig, die gebildete Verbindung der Formel II aus dem Reaktionsgemisch zu isolieren. 



   Bei der Behandlung von Verbindungen der Formel I, worin Ar Pyridyl bedeutet, können die entsprechenden Produkte der Formel II leichter isoliert werden als bei den entsprechenden Verbindungen, worin Ar Phenyl bedeutet. 



   Die Behandlung mit einer Base im oben beschriebenen Schritt kann bei Raumtemperatur oder oberhalb oder unterhalb von Raumtemperatur durchgeführt werden. In einer bevorzugten Ausführungsform wird die Reaktion bei einer Temperatur zwischen 0 und   40 C,   vorzugsweise zwischen 15 und   30 C,   am besten aber über Raumtemperatur durchgeführt. Die Menge der angewendeten Base ist nicht kritisch. Obwohl als abspaltbare Gruppen in Verbindungen der Formel I eine Halogengruppe und eine   Sulfonyloxy-   gruppe bevorzugt sind, ist es klar, dass jede äquivalente abspaltbare Gruppe in Verbindungen der Formel I verwendet werden kann. 



   In einer bevorzugten Ausführungsform bedeutet Ri in Verbindungen der Formel I und II Wasserstoff. 



  In einer sehr   bevorzugtenAusführungsform   ist    Rl   in 4-Stellung des Acetanilid   syn-OximderFormel I   und in 8-Stellung des   4, l, 5-Benzoxadiazocin-2-ons   der Formel II. Wenn Ar Phenyl und R4 Halogen bedeuten, ist die letztgenannte Halogengruppe vorzugsweise in 2-Stellung der Phenylgruppe. Wenn Ar jedoch Phenyl bedeutet, so ist R4 vorzugsweise Halogen. Wenn Ar Pyridyl bedeutet, so ist gemäss einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung die Pyridylgruppe in 2-Stellung mit dem übrigen Molekül gemäss Formel I und II verbunden. 



   Geeignete Basen sind z. B. Alkalimetall-hydroxyd wie Natriumhydroxyd, Kaliumhydroxyd ; Erdalkalimetall-hydroxyde wie Calciumhydroxyd   u. dgl. Alkalimetall-alkoholate   wie   Natriummethoxyd ;   Alkalimetall-hydride, wie Natriumhydrid ; Alkalimetall-amide, wie Natriumamid. Es ist lediglich erforderlich, dass die Behandlung einer Verbindung der Formel I hiemit zu den entsprechenden Verbindungen der Formel II führt. Bevorzugt sind Alkalimetall-hydroxyde wie Natriumhydroxyd und Alkalimetall-alkoholate wie Natriummethoxyd. 



   Wie hervorstehend gesagt, verläuft das Verfahren in jedem organischen Lösungsmittel. Geeignete Lösungsmittel sind z. B. niedere Alkanole wie Methanol und Äthanol, Äther, wie Dioxan, Dimethoxy- äthan und Tetrahydrofuran und jedes ähnliche inerte organische Lösungsmittel ; bevorzugt sind mit Wasser mischbare inerte organische Lösungsmittel. 



   Der   Ausdruck "Halogen" umfasst   alle vier Halogene, d. h. Chlor, Fluor, Brom und Jod, wenn nicht anders angegeben. Wenn   R. Halogen   bedeutet, sind Chlor und Brom bevorzugt. Wenn   R. Halogen   bedeutet, ist Fluor bevorzugt. Der   Ausdruck "niederes Alkyl" umfasst   verzweigte und unverzweigte Kohlenwasserstoffgruppen, wie Methyl, Äthyl,   N-Propyl,   Isopropyl u. dgl. Der   Ausdruck "Alkylsulfonyl" umfasst   
 EMI2.1 
 substituierten Phenylgruppe, die   z. B.   mit niederem Alkyl substituiert ist, oder eine Naphthylgruppe, wie z. B. Benzolsulfonyl oder Tosyl. Aus dem vorhergesagten ist es klar, dass der   Ausdruck"Aryl"vorzugs-   weise eine Phenylgruppe, eine substituierte Phenylgruppe,   z.

   B.   eine niedere Alkylphenylgruppe, wie Tolyl u. dgl. umfasst. Der   Ausdruck"nieder"bezeichnet   Radikale mit bis zu 7-Kohlenstoffatomen. 



   Verbindungen der Formel II sind wichtige Zwischenprodukte zur Herstellung von therapeutisch wertvollen Verbindungen. Sie können jedoch auch direkt als Sedativa, Muskelrelaxantien und Anticonvulsiva Verwendung finden.   Von   den neuen Verbindungen der Formel II, worin Ar Pyridyl bedeutet, sind speziell   diese bevorzugt, worin die 6-PyridylgruppemitdemBenzoxadiazocinkernin2-Stellung der Pyridylgrup-    pe verbunden ist. Speziell bevorzugt sind solche Verbindungen, worin Ri Wasserstoff und Ri Halogen, vorzugsweise Brom oder Chlor bedeuten und dieses Halogen in   8-Stellung des Benzoxadiazocinkernes   ist. 



   Die Verfahrensprodukte der Forme}   II   können als Heilmittel z. B. in Form pharmazeutischer   Präpa-   rate Verwendung finden, welche sie oder ihre Salze in Mischung mit einem für die enterale, perkutane oder parenterale Applikation geeigneten pharmazeutischen, organischen oder anorganischen inerten Trägermaterial, wie z. B. Wasser, Gelatine, Gummi arabicum, Milchzucker, Stärke, Magnesiumstearat, Talk, pflanzliche Öle, Polyalkylenglykole, Vaseline usw. enthalten. Die pharmazeutischen Präparate können in fester Form,   z. B.   als Tabletten, Dragees, Suppositorien, Kapseln ; in halbfester Form, z. B. als Salben ; oder in flüssiger Form,   z. B.   als Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen, vorliegen.

   Gegebenenfalls sind sie sterilisiert und bzw. oder enthalten Hilfsstoffe,   wie Konservierungs-, Stabilisie-   rungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Veränderung des osmotischen Druckes oder Puffer. Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten. 



   Die folgenden Beispiele illustrieren die Erfindung. Alle Temperaturen sind in OC angegeben. 

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     Bei spiel l :   Zu einer Lösung von   5 g (15 mMol) 2'-Benzoyl-2, 4'-dichloracetanilid syn -Oxim in   200 ml Dioxan, werden 15 ml 2 N Natriumhydroxydlösung gegeben und die Mischung 3 h bei Raumtemperatur gerührt. Nach Zugabe von 200 ml Wasser zu der klaren gelben Lösung bildet sich ein weisser Niederschlag (Schmelzpunkt   296 -2990 Zers.) der   durch Filtration abgetrennt wird. Das Filtrat wird durch Zugabe von 3N Salzsäure auf einen PH-Wert von 6 angesäuert und das Dioxan unter vermindertem Druck abdestilliert. Das abgeschiedene gelbe Öl wird mit Methylenchlorid extrahiert, mit Natriumsulfat getrocknet und das organische Lösungsmittel abdestilliert. Kristallisation des Rückstandes aus Benzol gibt ein Produkt vom Schmelzpunkt 165-1660.

   Nach Zugabe von Hexan zu dem Filtrat scheidet sich eine kleine Menge eines amorphen Materials ab, das durch Dekantieren der klaren Lösung entfernt wird. Nach weiterer Zugabe von Hexan wird ein kristallisiertes Produkt vom Schmelzpunkt 122-1350 abfiltriert. Nach Eindampfen des so erhaltenen Filtrates zur Trockene und Kristallisation des Rückstandes aus Benzol   erhält man 8-Chlor-l, 3-dihydro-6-phenyl-2H-4, l, 5-benzoxadiazocin-2-on vom Schmelzpunkt 197 bis    1990. 



   Das gleiche Verfahren kann angewendet werden, wenn man die folgende Verbindung als Ausgangsmaterial verwendet : 
 EMI3.1 


Claims (1)

  1. -2'-benzoyl-4'-chloracetanilid syn -OximPATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von 4, 1, 5-Benzoxadiazocinen der allgemeinen Formel EMI4.1 worin Ar R-PhenyloderPyridyl,RundR Wasserstoff, Halogen, Trifluormethyl oder Nitro, R3 Wasserstoff oder niederes Alkyl und R. Wasserstoff oder Halogen bedeuten, dadurch gekennzeich net, dass man ein a-Oxim eines 2-Acetamido-phenyl-Ar-ketons der allgemeinen Formel EMI4.2 worin Ar, Rl R, und R, die obigen Bedeutungen haben und L eine abspaltbare Gruppe, wie z.
    B. ein Halogenatom oder eine Sulfonyloxygruppe, bedeutet, mit einer Base in Gegenwart eines inerten organischen Lösungsmittels behandelt und ein gebildetes 4, l, 5-Benzoxadiazocin der obigen allgemeinen Formel isoliert.
    2. Verfahren nach Anspruch l, dadurch gekennzeichnet, dass man einct-OximderFor- mel I, worin Rz und R3 Wasserstoff und R Halogen in 5-Stellung bedeuten, als Ausgangsmaterial verwendet.
    3. Verfahren nach Anspruch 2. dadurch gekennzeichnet, dass man ein Ausgangsmaterial verwendet, worin Ri Chlor bedeutet.
    4. Verfahren nach Anspruch l, dadurch gekennzeichnet, dass man ein a-Oxim eines 2-Acetamido-phenyl-pyridylketons als Ausgangsmaterial verwendet und das gebildete 4, 1, 5-Benz- oxadiazocin isoliert.
    5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass man ein a-Oxim eines 2-Acetamido-5-halogen-phenyl-pyridylketons als Ausgangsmaterial verwendet.
    6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Ausgangsmaterial verwendet, worin der Halogenrest Brom bedeutet.
    7. Verfahren nach Anspruch 4, 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Pyridyl- (2)-Verbindung verwendet. EMI4.3 der Ansprüche 1 bis 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t,Ausgangsmaterial verwendet, worin L niederes Alkylsulfonyloxy bedeutet.
    11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dassman als Base ein Alkalimetallhydroxyd verwendet.
    12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass man als Base Natriumhydroxyd verwendet.
AT999468A 1966-09-09 1966-10-24 Verfahren zur Herstellung von 4,1,5-Benzoxadiazocinen AT275535B (de)

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