AT258891B - Verfahren zur Herstellung neuer N-acylierter 2,4,6-Trijod-3-aminobenzoesäuren und ihrer Salze - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer N-acylierter 2,4,6-Trijod-3-aminobenzoesäuren und ihrer Salze

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer acylierter Aminosäuren der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 
 EMI1.3 
 
 EMI1.4 
 
R3 steht   für-CH, und-C, H, ;   n ist eine ganze Zahl von 0 bis 7 einschliesslich und
K steht für H oder ein Radikal einer pharmazeutisch wertvollen anorganischen Base oder einer organischen Base in Ammoniumform. 



   Die neuen acylierten Aminosäuren gemäss der allgemeinen Formel I und ihre Salze sind wertvolle X-Strahlenkontrastmittel oder schattengebende Substanzen für X-Strahlenkontrastmittel. Sie können für die Bronchiographie, für Kontrastaufnahmen der Harnwege, zur Röntgendarstellung der Gefässe, zur Röntgendarstellung von Lymphgefässen, für die Salpingographie, für die Sichtbarmachung des Gallenweges usw. verwendet werden. 



   Die neuen acylierten Aminosäuren der allgemeinen Formel I werden erfindungsgemäss durch Reaktion einer Verbindung der allgemeinen Formel 
 EMI1.5 
 

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 in der R Hydroxy oder ein Radikal, das unter milden Hydrolysebedingungen in eine Hydroxygruppe umwandelbar ist, beispielsweise ein niederes Alkoxy, darstellt, mit einem Säurehalogenid der allgemeinen Formel   HalOC-Ri-CO-RJn-O-R (III)    und notfalls Umwandlung des Radikals R des erhaltenen Kondensationsproduktes in die Hydroxylgruppe hergestellt. 



   Die Reaktion wird zweckmässig in einem inerten Lösungsmittel, wie z. B. Benzol, Toluol, Xylol, Chlorbenzol oder Dichlorbenzol, durchgeführt. 



   Gemäss dem Verfahren ist es möglich, entweder   3-Amino-2, 4, 6-trijodbenzoesäure   mit einem Säurehalogenid der allgemeinen Formel III oder beispielsweise einen Ester der   3-Amino-2, 4, 6-trijodbenzoesäure   mit einem Säurehalogenid der allgemeinen Formel III zur Reaktion zu bringen und anschliessend die Estergruppe in dem erhaltenen Kondensationsprodukt zu verseifen. 



   Die Säurehalogenide der allgemeinen Formel III sind teilweise bekannt ; soweit sie unbekannt sind, ist das Verfahren zu ihrer Herstellung im einzelnen im Experimentalteil veranschaulicht. 



   Der Einfachheit halber und zum besseren Verständnis sind die Polyalkoxyfettsäuren so benannt, wie dies beispielsweise an Hand der   3, 6, 9-Trioxadecansäure- (I)   gezeigt ist : 
 EMI2.1 
 
Beispiel 1 : a)   3, 6-Dioxaheptansäure- (1) :  
Die oben genannte Säure wird   nach "Berichte" 63.   Seite 3117 (1930) durch Reaktion von Äthylenglykolmonomethyläther mit Chloressigsäure in Gegenwart von Natriumäthoxyd hergestellt. Die durchschnittlichen Ausbeuten betragen 80% des theoretischen Wertes.

   Die Säure siedet bei 88-89   C/0, 08 mm. b)   3, 6-Dioxaheptansäure- (1) -chlorid :  
Das oben genannte Chlorid wird analog dem Verfahren gemäss USA-Patentschrift Nr.   2, 769, 838   hergestellt : 55 g   3, 6-Dioxaheptansäure- (1)   und 170 cm3 destilliertes Thionylchlorid in 170 cm3 absolutem Benzol werden   2t   h bei 50   C gerührt. Anschliessend wird die Lösung unter Vakuum bei nahezu   500 C   eingeengt. Dem Rückstand werden zweimal 170 cm3 absolutes Toluol zugesetzt, und das Ganze wird nochmals unter Vakuum destilliert.

   Der Rückstand stellt das oben angegebene Säurechlorid dar ; dieses wird nicht weiter gereinigt, sondern unmittelbar zur weiteren Umsetzung verwendet. c) 2,4,6-Trijod-3-[(3',6'-dioxaheptanoyl-1')-amino]-benzoesäure:
132 g   2, 4, 6- Trijod-3-aminobenzoesäure   werden in 2, 5 1 absolutem Toluol erhitzt und es werden nahezu 150 cm3 Toluol abdestilliert. Der kochenden Lösung werden 58, 6 g des nach b) erhaltenen Säurechlorids, das in 50 cm3 Toluol gelöst ist, zugesetzt. Das Ganze wird unter   Rückfluss   und Rühren 1 h erhitzt. Nach etwa   l   h hört die Chlorwasserstoffentwicklung auf und das Endprodukt beginnt zu kristallisieren. Man 
 EMI2.2 
   C3-[(3',6'-dioxaheptanoyl-1')-amino]-benzoesäure, Fp. =   193-196  C,   erhalten.

   Die neue Säure wird durch Fällung mit   Chlorwasserstoffsäure   aus verdünnter   Natriumhydroxydlösung   gereinigt. Das reine Produkt, eine farblose kristalline Substanz, schmilzt bei   196-198   C.   



   Die neue Säure ist in kaltem Wasser unlöslich, in heissem Wasser wenig löslich ; sie ist wenig löslich in kaltem Äthanol und Aceton, aber gut löslich in der Hitze ; die neue Säure ist in Äther, Petroläther und chloroformpraktischunlöslich. 100cm3Wasservon20 Clösennahezu0,2gderVerbindungund100cm3 einer wässerigen   10% eigen   Triäthylenglykollösung lösen nahezu 0, 6 g der Verbindung. 



   Beispiel 2 : 
 EMI2.3 
 liegen bei   70%.   Die Säure siedet bei   133-136  C/0, 08   mm. b) 3,6,9-Trioxadecansäure-(1)-chlorid:
Das vorgenannte Säurechlorid wird analog dem Verfahren gemäss der USA-Patentschrift Nr.   2, 769, 838   hergestellt. Aus 80 g der freien Säure und 185 cm3 Thionylchlorid werden 90 g Säurechlorid erhalten. 
 EMI2.4 
 chlorids in   2, 9 I   absolutem Toluol erhitzt und wie in Beispiel 1 angegeben aufgearbeitet ; man erhält etwa 172 g roher 2,4,6-Trijod-3-(3',6'-9'-trioxadecanoyl-1')-aminobenzoesäure. Fp. =   144-147  C.   Nach erneuter Fällung aus verdünnter Natriumhydroxydlösung mit Chlorwasserstoffsäure werden 150 g eines reineren Produktes erhalten.

   Die Umkristallisation aus Methanol ergibt 130 g der reinen Säure ; Fp. = 148 bis   1500   C. Die neue Säure löst sich in kaltem Wasser sehr wenig, etwas besser in heissem Wasser. Sie ist in kaltem Äthanol und kaltem Aceton mässig löslich und in der Hitze gut löslich. 100 cm3 Wasser von 20   C lösen nahezu 1 g der Säure. 100 cm3 einer wässerigen 10%igen Triäthylenglykollösung lösen etwa 1, 7 g der Säure. 

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 EMI3.1 
 in Portionen 113 g Chloressigsäure zugesetzt. Hiebei steigt die Temperatur auf nahezu 100  C. Dann wird das Ganze 2 h bei   95-100   C   gerührt und über Nacht stehen gelassen ; der überschüssige Triäthylenglykolmonomethyläther wird mit Dampf destilliert.

   Der Rückstand wird unter Vakuum eingeengt, das Konzentrat mit 139 g 84%iger Phosphorsäure neutralisiert, dann mehrmals mit Äther geschüttelt und dann im Hochvakuum destilliert. Es werden 120 g der Säure, die bei 150-152   C/0, 05 mm siedet, erhalten. b)   3, 6, 9, 12- Tetraoxatridecansäure- (l) -chlorid :  
Das Säurechlorid wird in genau derselben Weise, wie dies in den vorhergehenden Beispielen beschrieben worden ist, hergestellt. Aus 100 g der Säure und 185 cm3 Thionylchlorid in 185 cm3 absolutem Benzol werden   110g   Säurechlorid erhalten. 
 EMI3.2 
 
154 g   2, 4, 6-Trijod-3-aminobenzoesäure   werden bis zum Kochen in   2,   91 absolutem Toluol unter Rühren erhitzt. Nahezu 250 cm3 Toluol werden abdestilliert.

   Dann werden 110 g des nach b) erhaltenen Säurechlorids in einer Lösung von 70 cm3 absolutem Toluol der kochenden Lösung zugesetzt. Die Zugabe erfolgt in kleinen Portionen innerhalb 15-30 min. Das Ganze wird erhitzt, bis das Entweichen von HC1 aufhört, und die so erhaltene Lösung wird unter Vakuum eingeengt. Nach erneuter Fällung aus verdünnter   Natriumhydroxydlösung   mit HC1 wird das Produkt aus Aceton umkristallisiert.

   Man erhält 94 g 2,4,6-Trijod-3-(3',-6',-9',-12'-tetraoxatridecanoyl-1')-aminobenzoesäure, Fp. =   102-104  C.   Die neue Säure ist wenig löslich in kaltem Wasser, sehr gut löslich in heissem Äthanol und Aceton ; sie löst sich leicht in kaltem Chloroform, ist aber unlöslich in Äther und   Petroläther ;   100 cm3 Wasser von 80   C lösen nahezu 1, 5 g der Säure. 100 cm3 einer 10% igen Triäthylenglykollösung lösen etwa 2, 4 g der Säure. 



   Beispiel 4 : 260 g   2, 4, 6-Trijod-3-aminobenzoesäure   werden in 4, 9 1 absolutem Toluol erhitzt ; es werden etwa 450 cm3 des Lösungsmittels abdestilliert. Der kochenden Lösung wird während eines Zeitraumes von 20 min eine Lösung von ss-Methoxypropionsäurechlorid (93, 3 g) in 90 cm3 absolutem Toluol 
 EMI3.3 
 Nach Filtrieren unter Absaugen wird aus Methanol umkristallisiert. Auf diese Weise werden 85, 5 g 2,4,6-Trijod-3-(ss-methoxypropionylamino-)-benzoesäure, Fp. =   232-234  C,   erhalten. 



   Beispiel 5 : a) 473 g   1-Methoxypropanol- (2)   werden mit kleinen Portionen Natrium (insgesamt 76, 3 g) unter   Stickstoffatmosphäre   behandelt. Dabei steigt die Temperatur auf 140   C. Man lässt stehen, bis sich alle 
 EMI3.4 
 bei 95   C Innentemperatur gerührt wird. Dann wird das überschüssige Methoxypropanol unter Vakuum abdestilliert. Dem Rückstand werden dann 193 g   84%ige Phosphorsäure   zugesetzt, die Mischung wird kurz auf dem Dampfbad erhitzt, abgekühlt und dann werden 400 cm3 Äther zugesetzt. Die ätherische Lösung wird getrocknet, abgedampft und der Rückstand unter Vakuum destilliert.

   Es werden 204 g (entsprechend 83% des theoretischen Wertes)   4-Methyl-3, 6-dioxaheptansäure- (1),   Kp. = 134-137  C/   12 mm,   erhalten. b) 70 g der nach a) erhaltenen Säure werden 1 h bei 500 C Innentemperatur in 150 cm3 absolutem Benzol gerührt und mit 150 cm3 destilliertem Thionylchlorid gemischt. Anschliessend wird das Ganze unter Vakuum fraktioniert und man erhält auf diese Weise 72, 4 g eines farblosen Öls, das   4-Methyl-3, 6-di-   oxaheptansäurechlorid,   Kp. = 51-530 Cj4 mm.   
 EMI3.5 
 lieren von etwa 250 cm3 des Lösungsmittels wird tropfenweise eine Lösung von 72, 3 g des nach b) erhaltenen Säurechlorids in 70 cm3 absolutem Toluol zugesetzt.

   Das Ganze wird 2 h unter Rühren und   Rückfluss   gehalten. 48 h bei Zimmertemperatur stehengelassen, und dann werden die niedergeschlagenen Kristalle unter Absaugen filtriert. Die erneute Fällung aus verdünntem NaOH/HGl und die Umkristallisation 
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   Beispiel 6 : a) 474 g Tetraäthylenglykolmonomethyläther werden in üblicher Weise in 700 cm3 absolutem Doixan in Gegenwart von 123 g Natriummethylat mit 108 g Chloressigsäure zur Reaktion gebracht. Nach der Aufarbeitung, wie dies in den vorhergehenden Beispielen beschrieben ist, werden 158 g   3, 6, 9, 12, 15-Pen-     taoxahexadecansäure- (l)   erhalten. Die neue Säure siedet bei 167-170   C/0, 08 mm. 

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 EMI4.1 


Claims (1)

  1. g.PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung neuer N-acylierter 2, 4, 6-Trijod-3-aminobenzoesäuren und ihrer Salze der allgemeinen Formel EMI5.1 LNH-CO-Ri- (0-R,) n-0-R3,R3 Methyl oder Äthyl, n eine ganze Zahl von 0 bis 7, und K Wasserstoff, das Radikal einer anorganischen, pharmazeutisch wertvollen Base oder das Radikal einer organischen pharmazeutisch wertvollen Base in Ammoniumform darstellen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI5.2 in der R eine Hydroxygruppe oder ein unter milder Hydrolyse in eine Hydroxygruppe umwandelbares Radikal, insbesondere eine Alkoxygruppe, darstellt, mit einem Säurehalogenid der allgemeinen Formel HalOC-Ri- (0-R2) n-O-R3, (III) in der Ri, R ,
    Rg und n die oben angegebene Bedeutung haben und Hal ein Halogenatom darstellt, zur Reaktion bringt, nötigenfalls in dem erhaltenen Kondensationsprodukt das Radikal R in eine Hydroxylgruppe umwandelt und gegebenenfalls die so erhaltene acylierte Aminosäure mit Hilfe einer anorganischen oder organischen Base in ein Salz überführt.
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