AT211829B - Verfahren zur Herstellung von neuen 3-Aminothiophen-2-carbonsäureestern und den entsprechenden freien Carbonsäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen 3-Aminothiophen-2-carbonsäureestern und den entsprechenden freien Carbonsäuren

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AT211829B
AT211829B AT599858A AT599858A AT211829B AT 211829 B AT211829 B AT 211829B AT 599858 A AT599858 A AT 599858A AT 599858 A AT599858 A AT 599858A AT 211829 B AT211829 B AT 211829B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 
Es wurde gefunden, dass man in einfacher Weise neue 3-Aminothiophen-2-carbonsäureester der allgemeinen Formel I : 
 EMI1.2 
 worin   R   und R2 Wasserstoff, ein Alkyl- oder Arylrest und Ra ein niederer Alkylrest sein kann, sowie die entsprechenden freien Carbonsäuren erhält, wenn man   &alpha;ss-Dihalogennitrile   der allgemeinen Formel II : 
 EMI1.3 
 in der R 1 und R2 die obige Bedeutung besitzen und X für Chlor oder Brom steht, mit Thioglykolsäureestern der allgemeinen Formel III :   HS-CH2-COOR3, (III)    worin R3 wie vorstehend definiert ist, in Gegenwart alkalischer Kondensationsmittel, vorzugsweise von Alkalialkoholaten, umsetzt und gegebenenfalls die erhaltenen 3-Aminothiophen- 2-carbonsäureester in üblicher Weise verseift. 



   Das Verfahren gemäss der Erfindung ermöglicht in gegenüber dem bekannten Stand der Technik sehr einfacher Weise die Herstellung von Thiophenderivaten. Das Gelingen der an sich eigenartigen Reaktion war nicht zu erwarten. Sie kommt nur dadurch zustande, dass die primär als Ringschlussprodukte entstehenden Ketimine durch die Ausbildung des Thiophenringsystems sofort zu den entsprechenden Aminen stabilisiert werden. 



   Die als Ausgangsmaterial verwendeten   a, ss-   Dihalogennitrile lassen sich leicht aus den entsprechenden   &alpha;, ss-ungesättigten Nitrilen, wie Ac-   rylnitril, Crotonnitril, Zimtnitril und ähnlichen, durch Anlagerung von Halogen gewinnen. Sie können auch aus in   &alpha;-Stellung   substituierten   K. ss-ungesättigten   Nitrilen, z. B.    < x-Methylacryl-   nitril, hergestellt werden. Als Ausgangsstoffe seien beispielsweise erwähnt   : oc. ss-Dichlorpropio-   
 EMI1.4 
   ss-DibDichlor-(o-methoxy)-hydrozimtsäurenitril und &alpha;,ss-   p-Trichlor-hydrozimtsäurenitril. Als Ester der Thioglykolsäure kommen insbesondere solche mit niedrigen aliphatischen Alkoholen in Frage. 



   Die Umsetzung führt man zweckmässig so durch, dass man den Thioglykolsäureester mit einem alkalischen Kondensationsmittel, vorzugsweise mit einem Alkalimetallalkoholat, in die entsprechende Alkaliverbindung überführt und diese dann, zweckmässig unter Kühlung, mit dem   ex, ss-Dihalogennitril   umsetzt. Unter Halogenwasserstoffabspaltung erfolgt gleichzeitig Kondensation zum   3-Aminothiophen-2-carbonsäure-   ester. Dieser kann nach dem Neutralisieren mit einem organischen Lösungsmittel ausgeschüttelt und durch Destillation oder Umkristallisieren gereinigt werden. 



   Die 3-Amino-thiophen-2-carbonsäureester besitzen einen angenehmen Geruch, der an denjenigen der Anthranilsäureester erinnert. Sie lassen sich in wässeriger Lösung diazotieren und kuppeln bzw. der Reaktion nach Sandmeyer unterwerfen. 



   Durch Verseifung der erhaltenen 3-Aminothiophen-2-carbonsäureester in üblicher Weise erhält man die entsprechenden freien Carbonsäuren. 



   Die Verfahrenserzeugnisse stellen wertvolle Zwischenprodukte dar, die sich nach mannigfachen Reaktionen in Farbstoffe und Pharmazeutika überführen lassen. 



   Beispiel 1: 3-Aminothiophen-2-carbonsäuremethylester. 



   Eine Suspension von 29, 2 g alkoholfreiem Natriummethylat in 250 cm3 Äther wird unter Kühlung und Rühren mit   einer Lösung von 31, 8 g     Thioglykolsäuremethylester in 30 cm3 Äther versetzt. Dem Reaktionsgemisch tropft man im   

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 Verlauf von   11/2   Stunden   24,   8 g oc, ss-Dichlorpropionsäurenitril in 30 cm3 Äther zu und lässt das Rührwerk noch weitere 30 Minuten laufen. Das ockerfarbene Reaktionsgemisch wird mit Wasser versetzt, mit Essigsäure schwach angesäuert und die ätherische Schicht abgetrennt. 



  Die wässerige Schicht wird mehrmals mit Äther extrahiert, bis sie mit einem mit Salzsäure angefeuchteten Fichtenspan keine Orangefärbung mehr gibt. Nach dem Trocknen wird der Äther abdestilliert und der Rückstand im Vakuum fraktioniert. Man erhält den   3-Aminothiophen-   2-carbonsäuremethylester als hellgelbes Öl vom   Kp, on 100-1020 C,   das beim Stehen erstarrt. Aus Methanol bekommt man farblose Nadeln vom Schmelzpunkt   65, 5    C. Die Ausbeute beträgt 72% der Theorie. 



   Die Acetylaminoverbindung bildet farblose Prismen vom Schmelzpunkt 100   C (Methanol). 



   Die Benzoylaminoverbindung bildet farblose 
 EMI2.1 
      CErkalten wird mit verdünnter Salzsäure   angesäuert, wobei die 3-Amino-tiophen-2-carbonsäure als dicker farbloser Niederschlag ausfällt. Die Verbindung kristallisiert aus Benzol in Form farbloser Nadeln, die sich ab   83  C   zersetzen. 



  Die Ausbeute beträgt 3, 4 g   (96% der   Theorie). 



    Beispiel2 : 5-Methyl-3-aminothiophen-2-car-    bonsäuremethylester. 



   Entsprechend der in Beispiel 1 angegebenen Vorschrift werden 38, 1 g Thioglykolsäuremethylester,   29, 2   g Natriummethylat und   27, 6 g oc, ss-   Dichlorbutyronitril umgesetzt und aufgearbeitet. 



  Der nach dem Verdampfen des Äthers erhaltene Rückstand erstarrt beim Stehen. Durch Umkristallisieren aus Methanol erhält man den 5Methyl-3-aminothiophen-2-carbonsäuremethylester in form farbloser Prismen vom Schmelzpunkt 72   C. Die Ausbeute beträgt 29 g   (85%   der Theorie). 



   Die Acetylaminoverbindung bildet farblose Blättchen vom Schmelzpunkt 90   C (Methanol). 



   Die   Benzoylaminoverbindung   bildet farblose Nadeln vom Schmelzpunkt 145, 5-146, 5  C (Methanol). 



     4,   3 g   5-Methyl-3-aminothiophen-2-carbon-   säuremethylester werden, wie unter Beispiel 1 angegeben, verseift. Man erhält 3, 6 g   (91% der   Theorie)   5-Methyl-3-aminothiophen-2-carbonsäu-   re, die aus Benzol in Form schwach gelblicher Nadeln kristallisiert (Zersetzung ab 85  C). 



   Beispiel 3: 5-Phenyl-3-aminothiophen-2-carbonsäuremethylester. 



   Entsprechend der in Beispiel 1 angegebenen Vorschrift wird das aus 47, 7 g Thioglykolsäuremethylester,   43, 7   g Natriummethylat und 60 g oc, ss-Dichlorhydrozimtsäurenitril erhaltene Reaktionsgemisch umgesetzt und aufgearbeitet. Der nach dem Zersetzen mit Essigsäure erhaltene Niederschlag wird abfiltriert, die wässerige Phase mehrmals mit Methylenchlorid extrahiert und der Extrakt mit der Ätherlösung vereinigt. Der nach dem Trocknen und Verdampfen der organischen Lösungsmittel verbleibende Rückstand wird mit dem oben erhaltenen Niederschlag aus   50%iger   Essigsäure bzw. Methanol umkristallisiert. Man erhält so den 5-Phenyl-3-aminothiophen-2-carbonsäuremethylester in Form schwach gelblicher Nadeln vom Schmelzpunkt   150-151   C.   Die Ausbeute beträgt 46 g   (66%   der Theorie).

   Die Acetylaminoverbindung bildet 
 EMI2.2 
 punkt 124-125  C. 



   Die   Benzoy1aminoverbindung   bildet schwach gelbliche Nadeln (Methanol) ; Schmelzpunkt 165 bis 166  C. 
 EMI2.3 
 20 cm3 4n-Natronlauge 3 Stunden   unter Rück-   fluss erhitzt. Nach dem Erkalten wird das ausgeschiedene Natriumsalz der Säure abfiltriert und in verdünnte Salzsäure eingetragen. Dabei fällt die 5-Phenyl-3-aminothiophen-2-carbonsäure als dicker farbloser Niederschlag aus. Aus Chloroform erhält man schwach gelbliche Nadeln, die sich ab 94  C langsam zersetzen. Die Ausbeute beträgt 5, 1 g   (94%   der Theorie). 



   Beispiel 4 : 3-Aminothiophen-2-carbonsäure- äthylester. 



   Entsprechend der in Beispiel 1 angegebenen Vorschrift wird das Reaktionsgemisch aus 30 g Thioglykolsäureäthylester, 27 g alkoholfreiem Natriumäthylat und   24, 8 g Cl, ss-Dichlorpropio-   nitril umgesetzt und aufgearbeitet. Der 3-Aminothiophen-2-carbonsäureäthylester geht bei   Kip 0'3     109-112  C   als schwach gelbes Öl über, das beim Abkühlen erstarrt. Aus Äthanol   erhält   man schwach gelbliche   würfelförmige   Kristalle vom Schmelzpunkt   42-43  C.   Die Ausbeute beträgt 15, 2 g   (44%   der Theorie). 



   Durch Verseifung mit 4n-Natronlauge, wie in Beispiel 1 angegeben, erhält man in 90% iger : Ausbeute die dort beschriebene 3-Aminothiophen-2-carbonsäure. 



   Beispiel 5 : 5-Methyl-3-aminothiophen-2-carbonsäureäthylester. 



   Entsprechend der in Beispiel   l   angegebenen Vorschrift wird das Reaktionsgemisch aus 22, 3 g Thioglykolsäureäthylester, 20 g Natriumäthylat und   20,5 g &alpha;,ss-Dichlorbuttersäurenitril   umgesetzt und aufgearbeitet. Der erhaltene 5-Methyl-3aminothiophen-2-carbonsäureäthylester geht   bei J     Kapo,3 120124C   als schwach gelbes Öl über, das sofort erstarrt. Aus Äthanol erhält man farblose Nadeln vom Schmelzpunkt   59-60  C.   



  Die Ausbeute beträgt 41% der Theorie. 



   Bei der Verseifung, wie unter Beispiel 1 angegeben, entsteht in 91% iger Ausbeute die in Beispiel 2 beschriebene 5-Methyl-3-aminothiophen-2-carbonsäure. 



   Beispiel 6 : 5-Phenyl-3-aminothiophen-2-car-   bonsäureäthylester.   



   Entsprechend der in Beispiel 1 angegebenen Vorschrift wird das Reaktionsgemisch aus 30 g Thioglykolsäureäthylester, 27 g alkoholfreiem 

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 EMI3.1 
 gearbeitet. Der 5-Phenyl-3-aminothiophen-2-carbonsäureäthylester kristallisiert aus Äthanol in farblosen verfilzten Nadeln vom Schmelzpunkt   104-1050 C.   Die Ausbeute beträgt 27 g   (55%   der Theorie). 



   Beispiel 7 : 3-Amino-4-methyl-thiophencarbonsäure-2-methylester. 
 EMI3.2 
 werden in der in Beispiel   l   beschriebenen Weise mit 26, 5 Gew.-Teilen Thioglykolsäuremethylester unter Kühlen umgesetzt. Bei einer Innentemperatur von 10 bis 15  C lässt man zu dieser 
 EMI3.3 
 zutropfen und rührt noch 1 Stunde weiter. Dann werden 8 cm3 Eisessig und anschliessend 200 cm3 Wasser zugegeben, die wässerige Schicht abgetrennt und mehrmals mit Äther ausgeschüttelt. Die vereinigten ätherischen Lösungen werden mit Sodalösung und Wasser gewaschen und getrocknet. Beim Einleiten von trockenem Chlorwasserstoffgas kristallisiert das Hydrochlorid des 
 EMI3.4 
 beute 63% der Theorie. 



   Durch Behandeln mit warmer Soda- oder Natriumacetatlösung erhält man den freien Ester. Er bildet, aus Methanol umkristallisiert, farblose Nadeln vom Schmelzpunkt   84-85  C.   



   Acetylverbindung : farblose Nadeln (aus Methanol), Schmelzpunkt   118  C.   



    Benzoyiverbindung : farblose Spiesse (aus Meth-    anol), Schmelzpunkt 105   C. 



   Durch Verseifung in der in Beispiel 1 angegebenen Art erhält man in 83%iger Ausbeute die 3-Amino-4-methyl-thiophencarbonsäure in Form farbloser Nadeln vom Schmelzpunkt 123   C (Essigester).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen 3-Aminothiophen-2-carbonsäureestern der allgemeinen Fornel I : EMI3.5 in der Ri und R2 ein Wasserstoffatom, einen Alkyl- oder Arylrest und Rg einen niederen Alkylrest bedeuten und den entsprechenden freien Carbonsäuren, dadurch gekennzeichnet, dass man oc, ss-Dihalogennitrile der allgemeinen Formel II : EMI3.6 in der R 1 und R2 die obige Bedeutung besitzen und X ein Chlor- oder Bromatom darstellt, mit Thioglykolsäureestern der allgemeinen Formel III : HS-CH2-COOR3, (IH) worin R3, wie vorstehend definiert ist, in Gegenwart von alkalischen Kondensationsmitteln, beispielsweise von Alkalialkoholaten, umsetzt und gegebenenfalls die erhaltenen 3-Aminothiophen- 2-carbonsäureester verseift.
AT599858A 1957-08-29 1958-08-27 Verfahren zur Herstellung von neuen 3-Aminothiophen-2-carbonsäureestern und den entsprechenden freien Carbonsäuren AT211829B (de)

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