AT250378B - Verfahren zur Herstellung von neuen Phenothiazin-Derivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Phenothiazin-Derivaten

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AT250378B
AT250378B AT654565A AT654565A AT250378B AT 250378 B AT250378 B AT 250378B AT 654565 A AT654565 A AT 654565A AT 654565 A AT654565 A AT 654565A AT 250378 B AT250378 B AT 250378B
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phenothiazine
methyl
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diazaspiro
chloropropyl
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Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D471/10Spiro-condensed systems

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen Phenothiazin-Derivaten 
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Phenothiazin-Derivaten der allgemeinen Formel : 
 EMI1.1 
 worin Rein Wasserstoff- oder ein Halogenatom, die Trifluormethyl-, eine niedere Alkoxy-, niedere Alkylthio-, niedere Alkanoyl- oder die Cyanogruppe,   R   eine niedere Alkyl- oder Aralkylgruppe,   R,   ein   Wasserstoffatom oder eine niedere Alkylgruppe und R ein Wasserstoffatom oder die Methylgruppe bedeuten, und ihren Säureadditionssalzen.    



   Die neuen Verbindungen der Formel I und ihre Salze können erfindungsgemäss erhalten werden, indem man ein   10- (S-Halogenpropyl) -pl1enothiazin-Derivat   der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 worin Ri und R4 obige Bedeutung besitzen und Hal Chlor, Brom oder Jod bedeutet, mit einem Diazaspiro [4, 5] decan-l, 3-dion der Formel : 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 worin R2 und R3 obige Bedeutung besitzen, kondensiert und die erhaltenen Verbindungen der allgemeinen Formel   I   gegebenenfalls, durch Behandeln mit anorganischen oder organischen Säuren, in ihre Säureadditionssalze überführt. 



   Die praktische Ausführung des erfindungsgemässen Verfahrens gestaltet sich dabei wie folgt : 
 EMI2.2 
 der   Formel m, z. B.   2-Methyl-,   2-Äthyl-oder 2-Benzyl-2, 8-diazaspiro [4, 5]decan-l, 3-dion   oder   2, 4-Dimethyl-2, 8-diazaspiro [4, 5] decan-l,   3-dion, während längerer Zeit   (2 - 4   Tage) in einem was- serfreien organischen Lösungsmittel, vorzugsweise Toluol oder Xylol, auf   130-180 C   erhitzt. Die er- haltenen Endprodukte werden in bekannter Weise aus dem Reaktionsgemisch isoliert und durch chromato- graphische Adsorption, Kristallisation oder durch Überführung in ein geeignetes Salz gereinigt. 



   Es sind basische Substanzen, die mit anorganischen oder organischen Säuren beständige, bei Raum- temperatur kristallisierte Salze bilden. Beispiele solcher anorganischen Säuren sind Chlorwasserstoffsäure,
Bromwasserstoffsäure   oder Schwefelsäure,   von organischensäuren Malonsäure, Bernsteinsäure, Fumarsäure, Maleinsäure, Weinsäure, Äpfelsäure, Hexahydrobenzoesäure, Methansulfonsäure,   p - Toluolsulfon -   säure usw. 



   Die neuen Verbindungen der Formel I zeichnen sich durch sedative und neuroleptische Eigenschaften aus, wie z. B. narkosepotenzierende Wirkung, Hemmung bedingter und   emotioneler   Reaktionen und der motorischen Aktivität usw. Daneben besitzen die Verbindungen ausgeprägte adrenolytische, ferner auch hypotensive bzw. antihypertensive und bradykarde Eigenschaften. Die oben genannten Eigenschaften sind unter anderem bei dem   2-Chlor-10- [3- (2-methyl-1, 3-dioxo-2, 8-diazaspiro [4, 51 decan-8-yl)-propyll-   - phenothiazin besonders ausgeprägt. Im Vergleich zu bekannten Handelspräparaten gleicher Wirkungrichtung zeichnet sich diese Verbindung - bei etwa gleich starker neuroleptischer Wirkung - durch eine wesentlich geringere Toxizität sowie durch schwächere kataleptische und stärkere adrenolytische Eigenschaften aus.

   Zudem beeinflusst sie bei Versuchstieren einen künstlich,   z. B.   durch l-Phenyl-2-aminopropan-Verabreichung, erzeugten Erregungszustand bedeutend stärker als die spontane (normale) motorische Aktivität. 



   Die neuen Verbindungen und ihre Salze können in der Psychiatrie als Sedative/Neuroleptika Verwendung finden. Sie werden vorzugsweise in Form ihrer physiologisch verträglichen wasserlöslichen Salze verabreicht. 



   Die Verbindungen können als Arzneimittel allein oder in entsprechenden Arzneiformen für enterale oder parenterale Verabreichung verwendet werden. Zwecks Herstellung geeigneter Arzneiformen werden diese mit anorganischen oder organischen, pharmakologisch indifferenten Hilfsstoffen verarbeitet. Als Hilfsstoffe werden verwendet z. B. für Tabletten und Dragees : Milchzucker, Stärke, Talk, Stearinsäure usw. ; für Injektionspräparate : Wasser, Alkohole, Glycerin, pflanzliche Öle u. dgl. Zudem können die Zubereitungen geeignete Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netzmittel, Lösungsvermittler,   Süss- und   Farbstoffe, Aromantien usw. enthalten. 



   In den nachfolgenden Beispielen, welche die Ausführung des Verfahrens erläutern, den Umfang der Erfindung aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind unkorrigiert. 



   Beispiel 1:2-Chlor-10-[3-(2-methyl-1, 3-dioxo-2,   8-diazaspiro [4, 5] decan-8-yl)-propyl]-   - phenothiazin. 



   Das Gemisch von 27 g 2-Chlor-10- (3-chlorpropyl)-phenothiazin und 31,6 g 2-Methyl-2,8-diaza-   spiro[4, 5] decan-1, 3-dion   (Smp.   670)   in 200 ems abs. Xylol wird während 72 h unter Rühren zum Sieden erhitzt. Das   auf Raumtemperatur abgekühlte Reaktionsgemisch   versetzt man darauf mit 200 cm3 Wasser, trennt die organische Phase ab und extrahiert sie dreimal mit insgesamt 350 cm   15goriger   wässeriger Weinsäurelösung. Anschliessend stellt man die sauren Extrakte mit festem Kaliumcarbonat alkalisch und extrahiert die freigesetzten Basen   mitCbloroform.   Die Chloroformextrakte werden mit Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und bei 15 mm Hg eingedampft.

   Das erhaltene dickflüssige Öl wird zur 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 (2-methyl-l, 3-dioxo-2, 8-diaza-- phenothiazin. 



    Analog Beispiel 1 erhält man aus 28 g 2-Methoxy-10- (3-chlorpropyl) -phenothiazin und 33, 5 g 2-Me-      thyl-2, 8-diazaspiro[4, 5J decan-1,   3-dion in 200 cm3 abs. Xylol die gewünschte Verbindung. 



   Hydrogenfumarat : Smp.   189 - 1930   (Zers. ) aus Äthanol. 



    Beispiel 3 : 2-Methylthio-10- [3- (2-methyl-1, 3-dioxo-2, 8-diazaspiro [4, 5ldecan-8-yl)-propyll-    - phenothiazin. 



   Analog Beispiel 1 erhält man aus   2-Methylthio-10- (3-chlorpropyl)-phenothiazin und 2-Methyl-     - 2, 8-diazaspiro[4, 5] decan-1,   3-dion in abs. Xylol die gewünschte Verbindung. 



   Hydrogenfumarat : Smp.   178 - 1800   (Zers. ) aus Äthanol. 



   Beispiel4 :2-Trifluormethyl-10-[3-(2-methyl-1,3-dioxo-2,8-diazaspiro[4,5]decan-8-yl)- - propyl]-phenothiazin. 



   Das Gemisch von 7, 25 g   2-Trifluormethyl-10- (3-chlorpropyl)-phenothiazin   und 8, 54 g 2-Methyl-   - 2, 8-diazaspiro[4, 5] decan-1,   3-dion in 40 cm Xylol wird während 48 h im Bombenrohr auf 1700 erhitzt. Der Rohrinhalt wird vom ausgefallenen Niederschlag abfiltriert und das Filtrat mit Wasser neutral gewaschen. Man trocknet die Lösung über Natriumsulfat, filtriert über Tierkohle und dampft das Lösungsmittel unter einem Druck von 15   mm Hg   bei   60 - 700   ab. Der dickflüssige Rückstand wird in der 5fachen Menge Aceton gelöst und die Lösung mit der berechneten Menge Methansulfonsäure versetzt. Man engt ein wenig ein und lässt kristallisieren. Das rohe Methansulfonat wird durch zweimaliges Umkristallisieren aus Äthanol vereinigt.

   Das reine   2-Trifluormethyl-10- [3- (2-methyl-2, 8-diazaspiro [4, 5] decan-8-yl)-   - propyl]-phenothiazin-methansulfonat schmilzt bei   215 - 2190   (Zers. ). 
 EMI3.2 
 
5 : 2-Acetyl-10- [3- (2-methyl-1, 3-dioxo-2, 8-diazaspiro [4, 5] decan-8-yl)-propyl]-- phenothiazin. 



   Analog wie in Beispiel 4 beschrieben, erhält man aus 6,   7g 2-Brom-10- (3-chlorpropyl)-phenothiazin   und 7,   6g 2-Methyl-2, 8-diazaspiro [4, 5] decan-l,   3-dion die gewünschte Verbindung, die in das Methansulfonat übergeführt wird. Smp.   250 - 2520   (Zers. ) aus Äthanol/Wasser (3 : 1). 



   Beispiel7 :2-Chlor-10-[3-(2-äthyl-1,3-dioxo-2,8-diazaspiro[4,5]decan-8-yl)-propyl]- - phenothiazin. 
 EMI3.3 
   (3-chlorpropyl)-pheno-- propyl]-phenothiazin.    



   Analogwie in Beispiel 4 beschrieben, erhält man aus 9, 90 g   2-Chlor-10- (2-methyl-3-chlorpropyl)-   - phenothiazin und 12, 25 g   2-Methyl-2, 8-diazaspiro[4, 5] decan-l, 3-dion   die gewünschte Verbindung. Die erhaltene rohe Base wird in Äther aufgekocht, worauf Kristallisation eintritt. Smp.   170 - 1720   aus Benzol/Aceton   (1   : 9). 
 EMI3.4 
 
9 : 2-Chlor-10- [3- (2, 4-dimethyl-1, 3-dioxo-2, 8-diazaspiro [4. 5] decan-8-y1)-propyll-azaspiro[4,5]decan-1,3-dion in 40 cm3 Xylol wird während 48 h im Bombenrohr auf 1700 erhitzt. Der Rohrinhalt wird vom ausgefallenen Niederschlag abfiltriert und das Filtrat mit Wasser neutral gewaschen. 



  Man trocknet die Lösung über Natriumsulfat, filtriert über Tierkohle und dampft das Lösungsmittel unter einem Druck von 15 mm Hg bei   60 - 700   ab. Die erhaltene Rohbase wird an 600 g Aluminiumoxyd adsorbiert. Man eluiert zuerst mit Benzol und anschliessend mit Benzol/Chloroform (1 : 1). Das Benzol/ Chloroform-Eluat dampft man zur Trockne ein, löst den Rückstand in Aceton und versetzt die Lösung mit 

 <Desc/Clms Page number 4> 

   äthanolischerSalzsäure   bis zur kongosaurenReaktion. NachVerdampfen des Lösungsmittels kocht man den halbkristallinenRückstand kurz in   98loigem   Äthanol auf, worauf Kristallisation eintritt.

   Durch Umkristal- lisation des rohen Hydrochlorids aus   95%igem   Äthanol erhält man das reine   2-Ghlor-10-[3- (2, 4-dime-   thyl-1, 3-dioxo-2,   8-diazaspiro [4, 5] decan-8-yl)-propyl]-phenothiazin-hydrochlorid   vom Smp. 258 bis i 2590C (Zers.). 



   Beispiel 10 :   2 - Chlor-10 - [3 - (2-benzyl-1,   3-dioxo-2,   8-diazaspiro [4, 5] decan-8-yl)-propyl]-   -phenothiazin. 



    Das Gemisch von 6,2 g 2-Chlor-10- (3-chlorpropyl)-phenothiazin und 11,35 g 2-Benzyl-2,8-diazaspiro[4, 5] decan-l, 3-dion in 40 cm3 Xylol wird während 48 h im Bombenrohr auf 1700 erhitzt. Der Rohr-   inhalt wird vom ausgefallenen Niederschlag abfiltriert und das Filtrat mit Wasser neutral gewaschen. Man trocknet die Lösung über Natriumsulfat, filtriert über Tierkohle und dampft das Lösungsmittel unter einem
Druck von 15 mm Hg bei   60 - 700   ab. Der dickflüssige Rückstand wird an 300 g Aluminiumoxyd adsor- biert. Man eluiert zuerst mit Benzol und anschliessend mit Benzol/Chloroform (1 : 1). Das Benzol/Chloro- form-Eluat dampft man ein und kristallisiert den Rückstand aus Aceton um. Das reine 2-Chlor- -10-[3-(2-benzyl-1,3-dioxo-2,8-diazaspiro[4,5]decan-8-yl)-propyl]-phenothiazin schmilzt bei
147,   5 - 148, 50.   



   Beispiel11 :10-[3-(2-Methyl-1,3-dioxo-2,8-diazaspiro[4,5]decan8-yl)-propyl]-pheno- thiazin. 



   Das Gemisch von 7, 6 g   10- (3-Chlorpropyl)-phenothiazin   und 11, 05 g   2-Methyl-2, 8-diaza-     spiro [4, 5]   decan-1,3-dion in 40   cms   Xylol wird während 48 h im Bombenrohr auf 1700 erhitzt. Man fil- triert den Rohrinhalt vom ausgefallenen Niederschlag ab und nimmt das Filtergut in 200   cms   Wasser auf.
Das in Wasser unlösliche Produkt wird abfiltriert und mit Wasser neutral gewaschen. Nach zweimaligem 
 EMI4.1 
 
Beispiel 12 :   2-Cyano-10- [3- (2-methyl-l,   3-dioxo-2,   8-diazaspiro] 4, 5] decan-8-yl)-propyl]-   - phenothiazin. 



   Das Gemisch von 2,9 g   2-Cyano- (3-chlorpropyl)-phenothiazinund3, 86g2-Methyl-2,   8-diaza-   spiro [4, 5]   decan-1,3-dion wird in 40 cm3 Xylol während 48 h im Bombenrohr auf 170  erhitzt. Der Rohrinhalt wird vom ausgefallenen Niederschlag abfiltriert und das Filtrat mit Wasser neutral gewaschen. Man trocknet die Lösung über Natriumsulfat und dampft das Lösungsmittel unter einem Druck von 15 mm Hg bei   50 - 700   ab. 



   Der dickflüssige Rückstand wird in der 5fachen Menge Aceton gelöst und die Lösung mit der berechneten Menge Methansulfonsäure versetzt. Man lässt im Kühlschrank kristallisieren und erhält ohne weitere Reinigung das reine   2 - Cyano -10-[ 3- (2-methyl-1,   3-dioxo-2,   8-diazaspiro [4, 5] decan-8-yl)-propyl]-   - phenothiazin-methansulfonat vom Smp.   242 - 2440   (leichte Zers.). 

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Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von neuen Phenothiazin-Derivaten der allgemeinen Formel : EMI4.2 worin Ri ein Wasserstoff- oder ein Halogenatom, die Trifluormethyl-, eine niedere Alkoxy-, niedere EMI4.3 Wasserstoffatom oder eine niedere Alkylgruppe und I ein Wasserstoffatom oder die Methylgruppe bedeuten, und ihren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 10- (3-Halogen- propyl)-phenothiazin-Derivat der allgemeinen Formel : <Desc/Clms Page number 5> EMI5.1 EMI5.2 EMI5.3 EMI5.4 durch Behandeln mit anorganischen oder organischen Säuren, in ihre Säureadditionssalze überführt.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel II verwendet, in der Ri für ein Chlor- oder Bromatom oder für die Acetylgruppe steht.
    3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel III verwendet, in der für die Methyl-, Äthyl- oder Benzylgruppe steht.
    4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel m verwendet, in der R3 für die Methylgruppe steht. EMI5.5 (3-chlorpropyl)-, 2-Methoxy-10- (3-chlorpropyl)-- 10- (3-chlorpropyl)-phenothiazin verwendet.
    6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 5, dadurch gekennzeichnet, dass man als Verbindung der allgemeinen Formel in 2-Methyl-2, 8-diazaspiro [4, 5] decan-l, 3-dion verwendet.
    7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Verbindung der EMI5.6
AT654565A 1964-07-17 1965-07-16 Verfahren zur Herstellung von neuen Phenothiazin-Derivaten AT250378B (de)

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