AT228411B - Verfahren zur Herstellung neuer Steroidverbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Steroidverbindungen

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AT228411B AT759658A AT759658A AT228411B AT 228411 B AT228411 B AT 228411B AT 759658 A AT759658 A AT 759658A AT 759658 A AT759658 A AT 759658A AT 228411 B AT228411 B AT 228411B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung neuer Steroidverbindungen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Steroidverbindungen der Formel 
 EMI1.1 
 worin R Wasserstoff oder Fluor,   R'eine Keto- oder   Hydroxylgruppe und R"Wasserstoff, eine Alkyl- oder Acylgruppe mit   1 - 8   Kohlenstoffatomen bedeutet, welches darin besteht, dass man eine Verbindung der Formel 
 EMI1.2 
 worin R,   R'und R"die   obige Bedeutung haben, mit Diazomethan zu einer Verbindung der Formel 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 worin R, R'und R"die obige Bedeutung haben, umsetzt und die letztgenannte Verbindung erhitzt, wonach, wenn gewünscht, ein so gebildetes 21-Acylat zu entsprechendem 21-Hydroxysteroid hydrolysiert wird. 



   Diese Verbindungen sind wirksame Medikamente zur Herabsetzung der Eosinophilic, die im Gefolge mancher Krankheiten auftritt. 



   Die Ausgangssubstanzen für das erfindungsgemässe Verfahren werden zweckmässig durch Umsetzung eines in   ll-Stellung oxygenierten 17a,21-Dihydroxy-4-pregnen-3,20-dion-21-acetat-3,20-disemicarb-   azons mit Essigsäure in der   Wärme   und anschliessender Entfernung der   Semicarbazidgruppen mittels Brenz-   traubensäure hergestellt und umfassen folgende Verbindungen : 
 EMI2.2 
 sprechenden   21-Alkyläther   (C = 1 - 8). 



   Die Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens erfolgt zweckmässig in der Weise, dass eine Lösung des Ausgangsmaterials, z. B.   21-Hydroxy-4, 16-pregnadien-3, 11, 20-trion-21-acetat   in einem inerten Lösungsmittel wie Tetrahydrofuran mit Diazomethan im Überschuss versetzt und einige Zeit stehen gelassen wird. Das Lösungsmittel wird dann im Vakuum abgedampft und das 21-Acetoxy-4-pregnen-   - 16a, 17a -methylenazo -3, 11, 20 -trion   aus Äthylacetat oder einer Aceton-Äthermischung umkristallisiert. Der freie Alkohol,   21-Hydroxy-4, pregnen-16, 17a-methylenazo-3, ll, 20-trion, kann durch Hy-   drolyse des 21-Acetats in wässerig-alkoholischer Lösung mittels Kaliumbicarbonat erhalten werden. 



   Durch Erhitzen von   21-Hydroxy-4-pregnen-21-ol-16a, 17cc-methylenazo-3, 11, 20-trion-21-acetat   bis zum Aufhören der Stickstoffentwicklung erhält man   21-Acetoxy-16-methyl-4,   16-pregnadien-   - 3, 11, 20-trion-21-acetat.   Nach Abkühlen wird die Schmelze aus Äthylacetat oder einer Aceton-Äthermischung umkristallisiert. Das   21-Acetoxy-16-methyl-4, 16-pregnadien-3, 11, 20-trion   kann mittels Kaliumbicarbonat in wässerig-alkoholischer Lösung zum   21-Hydroxy-16-methyl-4, 16-pregnadien-3, l1, 20-trion   hydrolysiert werden. 



   Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung. 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 



   Eine Lösung von   2, 0   g 21-Acetoxy-4, 16-pregnadien-3,11,20-trion in 50 cm3 trockenem Tetrahydrofuran wird mit dem dreifachen Überschuss an Diazomethan versetzt.   DieReaktionsmischung   wird während 6 h bei ungefähr   200C   stehen gelassen und dann im Vakuum eingeengt. Der Rückstand wird aus Äthylacetat kristallisiert und ergibt 1, 5 g   21-Acetoxy-4-pregnen-16&alpha;,17&alpha;-methylenazo-3,11,20-trion,   Fp 175 - 176 C (Gasentwicklung). 



   Eine Probe dieser Substanz wird in wässerigem Alkohol mit Kaliumbicarbonat zum 21-Hydroxy-   - 4-pregnen-16a, 17ct-methylenazo-3,   11, 20-trion hydrolysiert. 



   Das wie oben beschrieben erhaltene   21-Acetat   wird im Vakuum   ( <    1 mm) auf 180 - 185 C erhitzt und auf dieser Temperatur gehalten, bis die Stickstoffentwicklung aufhört. Nach Abkühlen wird die Schmelze aus Äthylacetat kristallisiert, wobei   21-Acetoxy-16-methyl-4, 16-pregnadien-3, 11, 20-trion,   Fp   171-173oC,   erhalten wird.   ^max     241     m/l, E% 526.   



   Das Ausgangsmaterial,. 21-Acetoxy-4,16-pregnadien-3.11.20-trion kann in folgender weise hergestellt werden : 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
Eine Lösung von   5,   0   17 (X, 21-Dihydroxy-4-pregnen-3, 20-dion-21-acetat-3, 20-disemicarbazon in   100   cm3   5 cm3 Essigsäureanhydrid   enthaltender Essigsäure   wird während 1 hin Stickstoffatmosphäre unter Rückfluss erhitzt. Die blassgelbe bis rote Reaktionsmischung wird im Vakuum auf ein Volumen von 60 cms konzentriert, mit 30 cm3 Wasser und 15 cm3 Brenztraubensäure behandelt, dann 40 h bei Raumtemperatur und schliesslich noch 2 h bei   600C   stehen gelassen.

   Nach Verdünnen mit Wasser wird das Reaktionsprodukt mit Chloroform extrahiert und die Chloroformlösung mit Wasser,   55obigem   Kaliumbicarbonat und wieder mit Wasser gewaschen und über Magnesiumsulfat getrocknet. Das Lösungsmittel wird im Vakuum entfernt und der Rückstand an 200 g neutralem Aluminiumoxyd chromatographiert. Durch Elution mit Ben- 
 EMI4.1 
 
Gef. C 71, 96 ; H   7, 26.   



  Beispiel 2 : 
 EMI4.2 
 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
Eine Lösung von 2, 9 g   &alpha;-Fluor-11ss,21-dihydroxy-4,16-pregnadien-3,20-dion-21-acetat in   100 ems trockenem Tetrahydrofuran wird mit dem dreifachen Überschuss an Diazomethan versetzt. Die Reaktionsmischung wird während ungefähr 16 h bei zirka   20 C   stehen gelassen und dann im Vakuum eingeengt. 



  Der Rückstand wird aus Aceton-Äther kristallisiert und ergibt   3,   0   g 9a-Fluor-11B, 21-dihydroxy-4-preg-     nen-16a, 17a-methylenazo-3, 20-dion-21-acetat,   Fp   186 - 187 C   (Gasentwicklung). 



   Eine Probe dieser Verbindung wird in wässerigem Alkohol mit Kaliumbicarbonat hydrolysiert, wobei   9&alpha;-fluor-11ss,21-dihydroxy-4-pregnen-16&alpha;,17&alpha;-methylenazo-3,20-dion   erhalten wird. 



   Das wie oben beschrieben erhaltene 21-Acetat wird im Vakuum   ( <    1 mm) auf   190 - 1950c   erhitzt und auf dieser Temperatur gehalten, bis die Stickstoffentwicklung aufhört. Nach dem Abkühlen wird die Schmelze zweimal aus Aceton-Äther kristallisiert, wobei   1,   3   g 9&alpha;-Fluor-11ss,21-dihydroxy-16-methyl-   -4,16-pregnadien-3,20-dion-21-acetat erhalten werden. Fp   179-181 C, max 242 m" , E% 550.   



   Eine Probe der letztgenannten Verbindung wird in wässerigem Alkohol mit Kaliumbicarbonat zum 
 EMI5.1 
 folgender Weise hergestellt werden :
Zu einer Lösung von   5,   0   g 9&alpha;-Fluor-11ss,17&alpha;,21-trihydroxy-4-pregnen-3,20-dion-acetat in   200 cm3 Methanol wird eine Lösung von 5, 0 g Semicarbazid und 3, 0 g Semicarbazid-hydrochlorid in 10   cm3   Wasser zugesetzt. Die Reaktionsmischung wird während 4   h unter Rückfluss   erhitzt und dann auf zirka   50C   abgekühlt. Das kristalline Produkt wird abfiltriert, wobei 5, 6 g   9&alpha;-Fluor-11ss,17&alpha;,21-trihydroxy-4-preg-   
 EMI5.2 
    20-dion-21-acetat-3, 20-disemicarbazon E%   571. 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. Eine Lösung von 5, 0 g des obgenannten Disemicarbazons in 100 cm3 2 cm3 Essigsäureanhydrid enthaltender Essigsäure wird während 1 h in Stickstoffatmosphäre unter Rückfluss erhitzt. Die Reaktionsmischung wird im Vakuum auf ein Volumen von 60 cm3 konzentriert, mit 30 cm3 Wasser und 15 cm3 Brenztraubensäure behandelt und erst während 18 h bei Raumtemperatur und dann noch 2 h bei 60 C stehen gelassen. Nach Verdünnen mit Wasser wird das Produkt mit Chloroform extrahiert, die Chloroformlösung mit Wasser, ällcigem Kaliumbicarbonat und wieder mit Wasser gewaschen und über Magnesiumsulfat getrocknet.
    Das Lösungsmittel wird im Vakuum entfernt und der Rückstand an 200 g neutralem Aluminiumoxyd chromatographiert, Elution mit Benzol-Chloroformmischung ergibt nach Kristallisation aus Ace- ton-Äthanol 0,8 g 9&alpha;-Fluor-11ss,21-dihydroxy-4,16-pregnadien-3,20-dion-21-acetat, Fp. 184-186 C, EMI5.3 E% 63PATENTANSPRUCH :
    Verfahren zur Herstellung neuer Steroidverbindungen der Formel EMI5.4 worin R Wasserstoff oder Fluor, R' eine Keto- oder Hydroxylgruppe und R" Wasserstoff, eine Alkyl-oder Acylgruppe mit 1 - 8 Kohlenstoffatomen bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel <Desc/Clms Page number 6> EMI6.1 worin R, R'und R"die obige Bedeutung haben, mit Diazomethan zu einer Verbindung der Formel EMI6.2 worin R, R'und R"die obige Bedeutung haben, umsetzt und die letztgenannte Verbindung erhitzt, wonach, wenn gewünscht, ein so gebildetes 21-Acylat zu entsprechendem 21-Hydroxysteroid hydrolysiert wird.
AT759658A 1957-11-07 1958-10-31 Verfahren zur Herstellung neuer Steroidverbindungen AT228411B (de)

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