AT227273B - Verfahren zur Herstellung eines neuen Sulfonylharnstoffs - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines neuen Sulfonylharnstoffs

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AT227273B
AT227273B AT498861A AT498861A AT227273B AT 227273 B AT227273 B AT 227273B AT 498861 A AT498861 A AT 498861A AT 498861 A AT498861 A AT 498861A AT 227273 B AT227273 B AT 227273B
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sep
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English (en)
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Hans Dipl Chem Mueller
Karl Koebel
Original Assignee
Cilag Chemie
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung eines neuen Sulfonylharnstoffs 
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines neuen Sulfonylharnstoffs, nämlich des N-p-Tosyl-N'-ss-methylsulfinyläthyl-harnstoffs der Formel 
 EMI1.1 
 
Der oben definierte Sulfonylharnstoff wirkt bei peroraler Anwendung blutzuckersenkend. 



   Der am Schwefel der Seitenkette nicht oxydierte Sulfonylharnstoff, also der N-p-Tosyl-N'-8-me-   thylmercaptoäthyl-harnstoff. ist   bekannt (vgl. deutsche Patentschrift Nr. 1054988). 



   Es wurde nun gefunden, dass durch Oxydation der   Schwefelbrücke   eine Verstärkung der Wirkung und eine Erniedrigung der Toxizität erreicht werden kann. So wurden beispielsweise die beiden Verbindungen 
 EMI1.2 
 (deutsche Patentschrift   Nr. 1054988)   und 
 EMI1.3 
 (Verfahrensprodukt) bezüglich Blutzuckersenkung und Toxizität vergleichend untersucht. 



   Folgende Resultate wurden erhalten : 
 EMI1.4 
 
<tb> 
<tb> Toxizität <SEP> Blutzuckersenkung <SEP> in <SEP> %
<tb> A) <SEP> LD50 <SEP> 5300 <SEP> mg/kg <SEP> Maus <SEP> p. <SEP> o <SEP> 21/24 <SEP> h <SEP> 
<tb> B) <SEP> LD50 <SEP> 20000 <SEP> mg/kg <SEP> Maus <SEP> p. <SEP> o. <SEP> 28/24 <SEP> h
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
Der neue Sulfonylharnstoff der Formel I kann nach den für die Bildung von Sulfonylharnstoffen üblichen Methoden gewonnen werden, indem man beispielsweise eine Verbindung der Formel 
 EMI2.1 
 mit einer Verbindung der Formel   Y-C-Z'-CHg (m)    umsetzt, wobei in beiden Formeln eines der Symbole X oder Y den   Rest-NH-COOH   in Form eines reaktiven funktionellen Derivates und das andere die Aminogruppe bedeutet, Z'entweder der Gruppe-Soentspricht oder   die -S-Brücke   darstellt,

   und dass man im letzteren Falle im gebildeten Harnstoff der Formel 
 EMI2.2 
 Z'oxydativ in die -SO-Gruppe überführt. 



   Wie schon oben erwähnt, gehören die Methoden zur Bildung von Sulfonylharnstoffen zum Stande der Technik. Es sollen der Vollständigkeit halber die Verfahrensvarianten, die zur Bildung desselben verwendet werden können, kurz erwähnt werden. 



   Verfahrensgemäss kann man beispielsweise so vorgehen, dass man ein Sulfonylisocyanat der Formel II 
 EMI2.3 
 setzen, die solche Isocyanate zu liefern vermögen, wie   z. B. Carbonsäureazide   (Y =-CO-N3), oder   N-Halogencarbonsäureamide   (Y   =-CO-NH"'Hal).   



   Es ist auch möglich, ein Sulfonamid der Formel II mit einem Carbaminsäurehalogenid III   (Y=-NH-CO-Hal), einem   Carbaminsäureester (Y   =-NH-COOR), einemHarnstoff   (Y   =-NH-CO-NH)   bzw. einem Nitroharnstoff (Y   =-NH-CO-MH-NO)   in Reaktion treten zu lassen. 



   Man kann verfahrensgemäss auch so vorgehen, dass man ein Sulfonylhalogenid der Formel II (X = Hal) 
 EMI2.4 
   hamstoffäther   hydrolytisch spaltet. 



   Wie schon erwähnt, kann man die Bildung der Harnstoffbrücke mit Hilfe von Komponenten der Formel III vornehmen, in der-Z'-die-SO-Gruppe darstellt oder aber die-S-Gruppe. Im letzteren Falle oxydiert man diese S-Gruppe im fertig gebildeten Harnstoff nach den bekannten Verfahren mit Hilfe der für solche Fälle üblichen Mittel,   z. B.   mit Hilfe von   H.   in Eisessig, Aceton oder in alkalischer wässeri-   ger Lösung, usf. Für   die Oxydation zur-SO-Gruppe ist das Arbeiten bei Zimmertemperatur ausreichend. 



   Die sogenannte Umamidierung des im N'-nicht substituierten Tosylharnstoffs mit einem Amin   H2N-C@H4-Z-CH3,stelltüberhaupt   die vorteilhafteste Methode für die Gewinnung des Sulfonylharnstoffs der Formel I dar. 



   Überraschenderweise gelingt die Umamidierung auch beim Methylsulfinyläthylamin leicht und mit sehr guten Ausbeuten. Man kann bei dieser Umamidierung die freie Base NH2-C2H4-Z-CH3 oder auch Salze desselben verwenden. Vorteilhaft arbeitet man dann in hydroxylgruppenfreien Lösungsmitteln, wie Dioxan, Chlorbenzol, usf. 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



   Das für die Umamidierung benötigte Methylsulfinyläthylamin ist eine bekannte Substanz. Sie kann nach bekannten Verfahren aus dem in der Literatur beschriebenen Methylthioäthylamin durch Oxydation 
 EMI3.1 
 



   O,[1943],   S. 459)   in verdünnter salzsaurer Lösung vorgenommen. 



   Beispiel 1 : 29   g N-p-Toluolsulfonyl-N'-B-methylthioäthyl-harnstoff,   gewonnen durch Umamidieren von p-Tosylharnstoff mit   Methylthioäthylamin, werden   in 250 ml reinem Eisessig gelöst. Zu dieser Lösung gibt man unter Rühren und Kühlen 11,3 g 30%iges Wasserstoffperoxyd.Nach zweitägigem Stehen wird die Eisessiglösung im Vakuum bei maximal 400C eingeengt. Der Rückstand wird mit Wasser behandelt, worauf Kristallisation eintritt. Die Kristalle werden abgesaugt, mit Wasser gewaschen und im Exsikkator   getrocknet. Man erhält 18 g   des gewünschten Sulfoxydes der Formel 
 EMI3.2 
 
Das so gewonnene Sulfoxyd kann aus   abs. Methanol/abs. Äther umkristallisiert   werden und schmilzt, so gereinigt, bei 164-165 C unter vorheriger Erweichung bei   133-134 C.   



     Beispiel 2 : 214   g p-Tosylharnstoff werden in 500 ml Methylisobutylketon suspendiert. Zu dieser Suspension gibt man 120 g Methylmercaptoäthylamin-S-sulfoxyd in 500 ml Methylisobutylketon und erhitzt das Ganze zum Sieden. Nach etwa 55 min ist die Ammoniakentwicklung beendet. Man kühlt ab, verrührt mit 1000 ml In-Natronlauge, trennt die alkalische wässerige Lösung abundstumpftdiesemitEssigsäure ab. Es fällt wenig p-Toluolsulfonamid aus (15-20   g),   dieses wird abfiltriert und das Filtrat mit Kohle filtriert. Das Filtrat wird mit Salzsäure angesäuert und das ausgefallene Sulfoxyd der Formel 
 EMI3.3 
 mit Wasser gewaschen.

   Nach dem Umkristallisieren aus Methyläthylketon schmilzt das Sulfoxyd bei 164 bis 1650C unter Zersetzung (Erweichungspunkt   137 C).   Das Sulfoxyd löst sich leicht in kalter wässeriger   NaHCO-Lösung,   Eisessig und Methanol, heissem Acetonitril, Methyläthylketon und Aceton. Die Auswaage beträgt 150g Reinprodukt. 



   Beispiel 3 : In gleicher Weise, wie in dem vorstehenden Beispiel beschrieben, kann man p-Tosylharnstoff mit ss-Methylmercaptoäthylamin-S-sulfoxyd (ss-Methylsulfinyläthylamin) in Nitrobenzol um- 
 EMI3.4 
 hält das Sulfoxyd in   850/piger   Ausbeute. 

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Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung eines neuen Sulfonylharnstoffs der Formel EMI3.5 dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI3.6 <Desc/Clms Page number 4> mit einer Verbindung der Formel Y-C2H4-Z'-CH3 (III) umsetzt, wobei in beiden Formeln eines der Symbole X oder Y den Rest-NH-COOH in Form eines reaktiven funktionellen Derivates und das andere die Aminogruppe bedeutet, Z' entweder der Gruppe-SOentspricht oder die-S-Brücke darstellt, und dass man im letzteren Falle im gebildeten Harnstoff der Formel EMI4.1 Z'oxydativ in die-SO-Gruppe überführt.
    2. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI4.2 mit einer Verbindung der Formel EMI4.3
AT498861A 1960-07-15 1961-06-27 Verfahren zur Herstellung eines neuen Sulfonylharnstoffs AT227273B (de)

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