AT217644B - Verfahren zur Herstellung von neuen Podophyllsäure-Derivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Podophyllsäure-Derivaten

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  Verfahren zur Herstellung von neuen Podophyllsäure-Derivaten 
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 phatischen Alkohol, erwärmt, wobei die Reaktionszeit jeweils von der Höhe der Temperatur abhängt. Bei Verwendung von siedendem Äthanol ist die Reaktion in   1 - 2   Stunden beendet. Da das Raney-Nickel von seiner Herstellung her oft Alkali enthält, das die relativ hydrolyseempfindlichen Hydrazide schädigen könnte, hat es sich als vorteilhaft erwiesen, in Gegenwart einer kleinen Menge eines neutralisierenden Mittels zu arbeiten. Zu diesem Zweck kann der Lösung z. B. etwas Essigsäureäthylester zugesetzt werden, 
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 Reaktionen in   der Podophyllotoxin-Reihe   unter den erforderlichen Bedingungen ein Lactonringschluss unter Abspaltung von Hydrazin befürchtet werden musste. 



   Die leicht zugänglichen Ausgangsmaterialien für die erfindungsgemässen Reaktionen, die beiden stereoisomeren Hydrazide Ha und IIb, können aus den beiden entsprechenden Lactonen, dem natürlich 
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   vorkommenden Podophyllotoxin (lila)   und seinem durch Alkalibehandlung entstehenden   ci-Epimeren,   dem Pikropodophyllin   (IIIb),   durch Aufspaltung des Lactonringes, der im ersteren trans und im letzteren eis an- 
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 geordnet ist, mit Hydrazin gewonnen werden, wie dies in der österr. Patentschrift Nr. 203642 beschrieben ist. 



   Es war bekannt, dass Podophyllotoxin mitosehemmend wirkt [M. G. Kelly   u. I.   L. Hartwell, 1. Nat. 



  Cancer Inst. 14, 967 (1954)]. Ebenso wird allgemein   anerkannt,   dass das bei   AlkalibehandlUI1g   des Podo- 
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 entstehende Epimere Pikropodophyllinentsprechenden    OtGlukosiden   und deren Derivaten (österr. Patentschrift Nr. 191085) angetroffen. Auf Grund der bisherigen Erfahrungen wurde allgemein angenommen, dass die antimitotische Wirkung von Verbindungen der Podophyllum-Reihe vom Vorliegen   des Lactonringes   und dessen trans-Konfiguration abhängig ist. 



   Es war deshalb nicht vorauszusehen, dass die erfindungsgemässen Verbindungen, bei denen der Lactonring aufgespalten ist, eine starke antimitotische Wirkung zeigen. Weiter war überraschend, dass diese Wirkung auch der Pikroverbindung mit cis-Konfiguration an C2   undC zukommt, womit   auch das bisher als wertlos betrachtete Pikropodophyllin einer praktischen Verwendung zugänglich wird. 



   Die starke antimitotische, tumorhemmendewirkung der neuen Verbindungen ist verbunden mit einer gegenüber dem Podophyllin wesentlich erniedrigten Toxizität. Da die hohe Toxizität des Podophyllotoxins eine klinische Anwendung als Antimitoticum ausschloss, sind die neuen Amide der   Podöphyllsäure   und der   Pikropodophyllsäure auch   von diesem Standpunkt aus von Bedeutung. 



   Die Erfindung gestattet, den Hauptanteil des Podophyllumharzes, das Podophyllotoxin, das bisher wegen seiner grossen Giftigkeit nicht als Antimitoticum verwendet werden konnte, auf technisch einfache Art in praktisch verwendbare, hochwirksame Verbindungen   überzuführen.   



   Die   verfahrensgemäss   hergestellten neuen Derivate der Podophyll-bzw. der Pikropodophyllsäure sind bei Zimmertemperatur kristallisierte Verbindungen. Sie können therapeutische Verwendung finden, eignen sich aber auch als Zwischenprodukte. 



   In den nachfolgenden Beispielen, welche die Ausführung des Verfahrens erläutern, die Erfindung aber 
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    1 : 1 g PodophyllsäurehydrazidRaney-Nickel abfiltrierte Lösung   wird auf ein kleines Volumen eingeengt, wobei das   Podophyllsäureamid   beim Abkühlen kristallisiert. Smp.   205 - 2060. [a]D = -2130   (c = 0, 4 in Äthanol). 



   Beispiel2 :2gPikropodophyllsäurehydrazidwerdenmit5gfrischhergestelltemRaney-Nickelin 50   ems   Äthanol und 10 cm3 Essigsäureäthylester 2 Stunden am Rückfluss zum Sieden erhitzt. Manfiltriert, dampft im Vakuum zur Trockne ein und kristallisiert den Rückstand, das Pikropodophyllsäureamid, aus wasserhaltigem   Essigsäureäthylester.   Smp.   133-134 . Mp ="98    (c = 0, 4 in Äthanol).

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  1. PATENT ANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen Amiden der Podophyll- und Pikropodophyllsäure, dadurch gekennzeichnet, dass man deren Hydrazide mit Raney-Nickel behandelt.
AT401258A 1957-06-20 1958-06-07 Verfahren zur Herstellung von neuen Podophyllsäure-Derivaten AT217644B (de)

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