WO2020158758A1 - 窒化ホウ素粉末及び樹脂組成物 - Google Patents

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祐輔 佐々木
黒川　史裕
市川　恒希
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デンカ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a boron nitride powder and a resin composition.
  • the challenge is to efficiently dissipate the heat generated during use.
  • the insulating layer of the printed wiring board that mounts the electronic component has high thermal conductivity, and the electronic component or the printed wiring board is attached to the heat sink via electrically insulating thermal interface materials (Thermal Interface Materials). Things have been done. Ceramic powder having high thermal conductivity is used for the insulating layer and the thermal interface material.
  • Boron nitride powder which has characteristics such as high thermal conductivity, high insulation, and low relative dielectric constant, has been attracting attention as the ceramic powder.
  • the shape of the agglomerate is made more spherical to improve the filling property, the powder strength is improved, and the purification is performed to improve the insulating property of the heat transfer sheet or the like filled with the powder.
  • a hexagonal boron nitride powder that has achieved improvement and stabilization of withstand voltage, the ratio of the major axis of the primary particles to the thickness is 5 to 10 on average, and the size of the aggregate of primary particles is 2 ⁇ m in terms of the average particle diameter (D50).
  • a hexagonal boron nitride powder having a bulk density of 0.5 to 1.0 g/cm 3 in a range of 200 ⁇ m or less.
  • the present invention aims to improve the thermal conductivity of the boron nitride powder.
  • the present inventors have studied to solve the above problems, in addition to increasing the average diameter of the boron nitride powder is effective, surprisingly, in the boron nitride powder having a large average diameter. Found that the average sphericity smaller than a predetermined value is advantageous for improving the thermal conductivity.
  • one aspect of the present invention is a boron nitride powder obtained by aggregating primary particles of boron nitride, the boron nitride powder having an average diameter of 40 ⁇ m or more and an average sphericity of less than 0.70. ..
  • the crushing strength of the boron nitride powder may be 5 MPa or more.
  • Another aspect of the present invention is a resin composition containing a resin and the above boron nitride powder.
  • the thermal conductivity of boron nitride powder can be improved.
  • the boron nitride powder is a boron nitride powder formed by aggregating primary particles of boron nitride.
  • the boron nitride powder contains a plurality of lumped boron nitride particles, and each lumped boron nitride particle is an aggregate of a plurality of boron nitride primary particles.
  • the primary particles of boron nitride may be, for example, flaky hexagonal boron nitride particles.
  • the length of the primary particles of boron nitride in the longitudinal direction may be, for example, 1 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less.
  • Boron nitride powder has an average diameter (average particle diameter) of 40 ⁇ m or more.
  • the average diameter of the boron nitride powder means the volume average diameter measured by the laser diffraction scattering method.
  • the average diameter of the boron nitride powder is preferably 50 ⁇ m or more, more preferably 55 ⁇ m or more, 60 ⁇ m or more, or 65 ⁇ m or more, more preferably 70 ⁇ m or more, 75 ⁇ m or more, from the viewpoint of further improving the thermal conductivity. Alternatively, it is 80 ⁇ m or more, particularly preferably 85 ⁇ m or more.
  • the average diameter of the boron nitride powder may be, for example, 150 ⁇ m or less, 120 ⁇ m or less, or 100 ⁇ m or less.
  • the thermal conductivity can be improved by setting the average sphericity to less than 0.70.
  • the particle size of boron nitride measured by the total particle measurement is 5 in cumulative frequency. Only lumped boron nitride particles having a particle size equal to or greater than the particle size (5% cumulative size) to be used are used in calculating the average sphericity.
  • the average sphericity of the boron nitride powder is preferably 0.65 or less, more preferably 0.60 or less, still more preferably 0.55 or less, and particularly preferably 0. 5 or less from the viewpoint that the thermal conductivity can be further improved. It is 50 or less.
  • the average sphericity of the boron nitride powder may be, for example, 0.30 or more, 0.35 or more, or 0.40 or more.
  • the crushing strength of the boron nitride powder is, for example, when using the boron nitride powder mixed with a resin, the boron nitride powder collapses due to stress during kneading or pressing with the resin, and from the viewpoint of suppressing a decrease in thermal conductivity. , Preferably 5.0 MPa or more, more preferably 5.5 MPa or more, still more preferably 6.0 MPa or more.
  • the crush strength of the boron nitride powder means the crush strength (particle strength, also referred to as single granule crush strength) measured according to JIS R1639-5:2007.
  • the boron nitride powder having the above average diameter and average sphericity is, for example, a pulverizing step of pulverizing massive boron carbide and a nitriding step of nitriding the pulverized boron carbide to obtain boron carbonitride. And a decarburizing step of decarburizing boron carbonitride.
  • lumpy carbon boron (boron carbide lump) is crushed using a general crusher or crusher.
  • boron carbide powder having an average diameter of 40 ⁇ m or more and an average sphericity of less than 0.70 is obtained.
  • the average diameter and the average sphericity of the boron carbide powder are measured in the same manner as the average diameter and the average sphericity of the boron nitride powder described above.
  • the average diameter (particle size distribution) and average sphericity (particle shape) of the boron carbide powder are adjusted. can do.
  • boron carbonitride is obtained by firing the boron carbide powder under an atmosphere for promoting the nitriding reaction and under a pressure condition.
  • the atmosphere in the nitriding step is an atmosphere in which the nitriding reaction proceeds, and may be, for example, nitrogen gas, ammonia gas, or the like, and may be one kind alone or a combination of two or more kinds.
  • the atmosphere is preferably nitrogen gas from the viewpoint of nitridability and cost.
  • the nitrogen gas content in the atmosphere is preferably 95% by volume or more, more preferably 99.9% by volume or more.
  • the pressure in the nitriding step is preferably 0.6 MPa or more, more preferably 0.7 MPa or more, preferably 1.0 MPa or less, more preferably 0.9 MPa or less.
  • the pressure is more preferably 0.7 to 1.0 MPa.
  • the firing temperature in the nitriding step is preferably 1800°C or higher, more preferably 1900°C or higher, preferably 2400°C or lower, more preferably 2200°C or lower.
  • the firing temperature is more preferably 1800 to 2200°C.
  • the pressure conditions and the firing temperature are preferably 1800° C. or higher and 0.7 to 1.0 MPa, because nitriding of boron carbide is further favorably performed and the conditions are industrially appropriate.
  • the firing time in the nitriding step is appropriately selected within a range where nitriding proceeds sufficiently, and is preferably 6 hours or longer, more preferably 8 hours or longer, preferably 30 hours or shorter, and more preferably 20 hours or shorter.
  • the boron carbonitride obtained in the nitriding process is subjected to a heat treatment in which it is held at a predetermined holding temperature for a certain time in an atmosphere of atmospheric pressure or higher.
  • the atmosphere in the decarburization process is a normal pressure (atmospheric pressure) atmosphere or a pressurized atmosphere.
  • the pressure may be, for example, 0.5 MPa or less, preferably 0.3 MPa or less.
  • the temperature is raised to a predetermined temperature (the temperature at which decarburization can be started) and then further raised to the holding temperature at a predetermined rate.
  • the predetermined temperature (the temperature at which decarburization can start) can be set according to the system, and for example, may be 1000°C or higher, 1500°C or lower, and preferably 1200°C or lower.
  • the rate of raising the temperature from the predetermined temperature (temperature at which decarburization can be started) to the holding temperature may be, for example, 5° C./min or less, preferably 4° C./min or less, 3° C./min or less, or 2° C. It may be less than or equal to /minute.
  • the holding temperature is preferably 1800° C. or higher, more preferably 2000° C. or higher from the viewpoint that grain growth is likely to occur easily and the thermal conductivity of the obtained boron nitride powder can be further improved.
  • the holding temperature may be preferably 2200°C or lower, more preferably 2100°C or lower.
  • the holding time at the holding temperature is appropriately selected within a range where crystallization is sufficiently advanced, and may be, for example, more than 0.5 hours, and preferably 1 hour or more, more preferably from the viewpoint of favorably causing grain growth. Is 3 hours or more, more preferably 5 hours or more, particularly preferably 10 hours or more.
  • the holding time at the holding temperature may be, for example, less than 40 hours, and it is possible to reduce the decrease in the grain strength due to excessive progress of grain growth. Further, from the viewpoint of reducing industrial inconvenience, preferably 30 hours or less, It is more preferably 20 hours or less.
  • a boron source may be mixed for decarburization and crystallization.
  • Boron sources include boric acid, boron oxide, or mixtures thereof. In this case, other additives used in the technical field may be further used if necessary.
  • the mixing ratio of boron carbonitride and boron source is appropriately selected.
  • the ratio of boric acid or boron oxide may be, for example, 100 parts by mass or more, and preferably 150 parts by mass or more, relative to 100 parts by mass of boron carbonitride. Further, it may be, for example, 300 parts by mass or less, preferably 250 parts by mass or less.
  • the step (classifying step) of classifying the boron nitride powder obtained as described above into a boron nitride powder having a desired size (diameter) by a sieve may be carried out.
  • a boron nitride powder having a desired size (diameter) in a range where the average diameter is 40 ⁇ m or more can be obtained more suitably.
  • the boron nitride powder described above is suitable for use as a heat dissipation member, for example.
  • the boron nitride powder is used for a heat dissipation member, it is used as a resin composition mixed with a resin, for example.
  • another embodiment of the present invention is a resin composition containing a resin and the above boron nitride powder.
  • the resin examples include epoxy resin, silicone resin, silicone rubber, acrylic resin, phenol resin, melamine resin, urea resin, unsaturated polyester, fluororesin, polyimide, polyamideimide, polyetherimide, polybutylene terephthalate, polyethylene terephthalate, Polyphenylene ether, polyphenylene sulfide, wholly aromatic polyester, polysulfone, liquid crystal polymer, polyether sulfone, polycarbonate, maleimide modified resin, ABS (acrylonitrile-butadiene-styrene) resin, AAS (acrylonitrile-acrylic rubber/styrene) resin, AES (acrylonitrile) -Ethylene/propylene/diene rubber-styrene) resin or the like can be used.
  • ABS acrylonitrile-butadiene-styrene
  • AAS acrylonitrile-acrylic rubber/styrene
  • AES acrylonitrile
  • the resin is preferably an epoxy resin, more preferably a bisphenol A type epoxy resin or a naphthalene type, from the viewpoint of excellent heat resistance and adhesive strength to a circuit. It is an epoxy resin.
  • the resin composition is used as a thermal interface material, the resin is preferably a silicone resin from the viewpoint of excellent heat resistance, flexibility and adhesion to a heat sink and the like.
  • the content of the resin may be, for example, 15% by volume or more, 20% by volume or more, 30% by volume or more, or 40% by volume or more, and 70% by volume or less, 60% by volume, based on the total volume of the resin composition. % Or less, or 50% by volume or less.
  • the content of the boron nitride powder is preferably 30% by volume or more, more preferably from the viewpoint of improving the thermal conductivity of the resin composition and easily obtaining excellent heat dissipation performance, based on the total volume of the resin composition. It is 40% by volume or more, more preferably 50% by volume or more, particularly preferably 60% by volume or more, and preferably 85% by volume or less from the viewpoint of suppressing the occurrence of voids during molding and the deterioration of insulating properties and mechanical strength. , And more preferably 80% by volume or less.
  • the resin composition may further contain a curing agent that cures the resin.
  • the curing agent is appropriately selected depending on the type of resin.
  • a curing agent used together with an epoxy resin a phenol novolac compound, an acid anhydride, an amino compound, an imidazole compound and the like can be mentioned, and an imidazole compound is preferably used.
  • the content of the curing agent may be, for example, 0.5 parts by mass or more or 1.0 parts by mass or more, and 15 parts by mass or less or 10 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the resin.
  • Example 1 A carbon crucible was filled with boron carbide powder having an average diameter of 55 ⁇ m and an average sphericity of less than 0.70, and carbonitriding was performed by using a resistance heating furnace and heating in a nitrogen gas atmosphere at 2000° C. and 0.8 MPa for 20 hours. Boron (B 4 CN 4 ) was obtained. 100 parts by mass of the obtained boron carbonitride and 200 parts by mass of boric acid were mixed using a Henschel mixer, and then the mixture was charged into a boron nitride crucible, and a resistance heating furnace was used under a normal pressure and a nitrogen gas atmosphere. By heating at a holding temperature of 2000° C.
  • boron nitride particles in which primary particles were aggregated and formed into lumps were obtained.
  • the obtained boron nitride particles were crushed in a mortar for 10 minutes, and then classified with a nylon sieve having a mesh size of 109 ⁇ m.
  • lumpy boron nitride particles boron nitride powder in which primary particles were aggregated to form lumps were obtained.
  • Example 2 A boron nitride powder having an average diameter of 30 ⁇ m and an average sphericity of less than 0.70 was used, and the boron nitride powder was classified under the same conditions as in Example 1 except that the size of the sieve when classifying the boron nitride powder was changed to 75 ⁇ m. Obtained.
  • Example 3 A boron nitride powder having an average diameter of 33 ⁇ m and an average sphericity of less than 0.70 was used, and the boron nitride powder was prepared under the same conditions as in Example 1, except that the sieve opening of the sieve when classifying the boron nitride powder was changed to 86 ⁇ m. Obtained.
  • Example 4 A boron nitride powder having an average diameter of 37 ⁇ m and an average sphericity of less than 0.70 was used, and the boron nitride powder was prepared under the same conditions as in Example 1 except that the size of the sieve when classifying the boron nitride powder was changed to 86 ⁇ m. Obtained.
  • a hexagonal boron nitride powder having a particle size of 12.8 ⁇ m, calcium carbonate (“PC-700” manufactured by Shiraishi Industry Co., Ltd.) and water were mixed using a Henschel mixer, and then pulverized with a ball mill to obtain a water slurry. ..
  • the average diameter (volume average diameter) of each of the obtained boron nitride powders was measured using a laser diffraction/scattering particle size distribution analyzer (LS-13320) manufactured by Beckman Coulter.
  • the particle size of boron nitride measured by the total particle measurement is 5 in cumulative frequency. Only lumped boron nitride particles having a particle size equal to or larger than the particle size (5% cumulative size) to be used were used when calculating the average sphericity.
  • the crush strength of each of the obtained boron nitride powders was measured according to JIS R1639-5:2007.
  • a micro compression tester (“MCT-W500”, manufactured by Shimadzu Corporation) was used.
  • a measurement sample having a size of 10 mm ⁇ 10 mm was cut out from the obtained sheet, and a thermal diffusivity A (m 2 /sec) of the measurement sample was measured by a laser flash method using a xenon flash analyzer (NETZSCH, LFA447NanoFlash).
  • NETZSCH xenon flash analyzer
  • the specific gravity B (kg/m 3 ) of the measurement sample was measured by the Archimedes method.
  • the specific heat capacity C (J/(kg ⁇ K)) of the measurement sample was measured using a differential scanning calorimeter (DSC; ThermoPlusEvo DSC8230, manufactured by Rigaku Corporation).
  • DSC differential scanning calorimeter

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Abstract

本発明の一側面は、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる窒化ホウ素粉末であって、平均径が４０μｍ以上であり、平均球形度が０．７０未満である、窒化ホウ素粉末である。

Description

窒化ホウ素粉末及び樹脂組成物
　本発明は、窒化ホウ素粉末及び樹脂組成物に関する。
　パワーデバイス、トランジスタ、サイリスタ、ＣＰＵ等の電子部品においては、使用時に発生する熱を効率的に放熱することが課題となっている。この課題に対して、従来、電子部品を実装するプリント配線板の絶縁層の高熱伝導化や、電子部品又はプリント配線板を電気絶縁性の熱インターフェース材（Thermal Interface Materials）を介してヒートシンクに取り付けることが行われてきた。このような絶縁層及び熱インターフェース材には、熱伝導率が高いセラミックス粉末が用いられる。
　セラミックス粉末としては、高熱伝導率、高絶縁性、低比誘電率等の特性を有している窒化ホウ素粉末が注目されている。例えば、特許文献１には、凝集体の形状を一層球状化して充填性を高めると共に、粉末強度の向上を図り、さらには高純度化により、当該粉末を充填した伝熱シート等の絶縁性の向上および耐電圧の安定化を達成した六方晶窒化ホウ素粉末として、一次粒子の長径と厚みの比が平均で５～１０で、一次粒子の凝集体の大きさが平均粒径（Ｄ５０）で２μｍ以上２００μｍ以下で、嵩密度が０．５～１．０ｇ／ｃｍ３であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末が開示されている。
特開２０１１－９８８８２号公報
　ところで、近年、電子部品内の回路の高速化及び高集積化や、電子部品のプリント配線板への実装密度の増加に伴って、放熱の重要性が更に高まっている。そのため、従来にも増して高い熱伝導率を有する窒化ホウ素粉末が求められている。
　そこで、本発明は、窒化ホウ素粉末の熱伝導率を向上させることを目的とする。
　本発明者らは、上記の課題を解決するために検討した結果、窒化ホウ素粉末の平均径を大きくすることが有効であることに加えて、驚くべきことに、平均径が大きい窒化ホウ素粉末においては、平均球形度が所定の値よりも小さいほうが熱伝導率の向上に有利であることを見出した。
　すなわち、本発明の一側面は、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる窒化ホウ素粉末であって、平均径が４０μｍ以上であり、平均球形度が０．７０未満である、窒化ホウ素粉末である。窒化ホウ素粉末の圧壊強度は、５ＭＰａ以上であってよい。
　本発明の他の一側面は、樹脂と、上記の窒化ホウ素粉末と、を含有する樹脂組成物である。
　本発明によれば、窒化ホウ素粉末の熱伝導率を向上させることができる。
　以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
　一実施形態に係る窒化ホウ素粉末は、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる窒化ホウ素粉末である。言い換えれば、窒化ホウ素粉末は、複数の塊状窒化ホウ素粒子を含んでおり、各塊状窒化ホウ素粒子は、複数の窒化ホウ素の一次粒子の凝集体となっている。窒化ホウ素の一次粒子は、例えば鱗片状の六方晶窒化ホウ素粒子であってよい。この場合、窒化ホウ素の一次粒子の長手方向の長さは、例えば、１μｍ以上であってよく、１０μｍ以下であってよい。
　窒化ホウ素粉末は、４０μｍ以上の平均径（平均粒子径）を有している。窒化ホウ素粉末の平均径は、レーザー回折散乱法により測定される体積平均径を意味する。窒化ホウ素粉末の平均径は、熱伝導率を更に向上させることができる観点から、好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは、５５μｍ以上、６０μｍ以上、又は６５μｍ以上、更に好ましくは、７０μｍ以上、７５μｍ以上、又は８０μｍ以上、特に好ましくは８５μｍ以上である。窒化ホウ素粉末の平均径は、例えば、１５０μｍ以下、１２０μｍ以下、又は１００μｍ以下であってよい。
　以上のような平均径を有する窒化ホウ素粉末において、平均球形度を０．７０未満とすることにより、熱伝導率の向上が図られる。窒化ホウ素粉末の平均球形度は、粒子像分析装置（例えば、粒子形状画像解析装置「ＰＩＴＡ－４」（セイシン企業社製））を用いて、５０００個の塊状窒化ホウ素粒子について円形度を自動計測し、下記式：
　球形度＝（円形度）２
に従って求められる各塊状窒化ホウ素粒子の球形度の平均値として算出される。
　ただし、粒子像分析装置を用いた測定では、塊状窒化ホウ素粒子から脱離した窒化ホウ素の一次粒子も測定対象となるため、全粒子測定により測定される窒化ホウ素の粒子径が頻度の累積で５％になる粒子径（５％累積径）以上の粒子径を有する塊状窒化ホウ素粒子のみを、平均球形度を算出する際に使用する。
　窒化ホウ素粉末の平均球形度は、熱伝導率を更に向上させることができる観点から、好ましくは０．６５以下、より好ましくは０．６０以下、更に好ましくは０．５５以下、特に好ましくは０．５０以下である。窒化ホウ素粉末の平均球形度は、例えば、０．３０以上、０．３５以上、又は０．４０以上であってよい。
　窒化ホウ素粉末の圧壊強度は、例えば窒化ホウ素粉末を樹脂と混合して用いる場合に、樹脂との混練時又はプレス時に応力で窒化ホウ素粉末が崩れ、熱伝導率が低下することを抑制する観点から、好ましくは５．０ＭＰａ以上、より好ましくは５．５ＭＰａ以上、更に好ましくは６．０ＭＰａ以上である。窒化ホウ素粉末の圧壊強度は、ＪＩＳ　Ｒ１６３９－５：２００７に従って測定される圧壊強度（粒子強度、単一顆粒圧壊強さとも呼ばれる）を意味する。より具体的には、圧壊強度（σ：ＭＰａ）は、粒子内の位置によって変化する無次元数（α＝２．４８：－）と圧壊試験力（Ｐ：Ｎ）と粒子径（ｄ：μｍ）から、σ＝α×Ｐ／（π×ｄ２）の式を用いて算出される。
　上記の平均径及び平均球形度（更には圧壊強度）を有する窒化ホウ素粉末は、例えば、塊状の炭化ホウ素を粉砕する粉砕工程と、粉砕された炭化ホウ素を窒化して炭窒化ホウ素を得る窒化工程と、炭窒化ホウ素を脱炭させる脱炭工程とを備える製造方法により製造することができる。
　粉砕工程では、塊状の炭素ホウ素（炭化ホウ素塊）を一般的な粉砕機又は解砕機を用いて粉砕する。このとき、粉砕時間の短縮及び炭化ホウ素塊の仕込み量の増加により、平均径が４０μｍ以上かつ平均球形度が０．７０未満の炭化ホウ素粉末を得る。なお、炭化ホウ素粉末の平均径及び平均球形度は、上述した窒化ホウ素粉末の平均径及び平均球形度と同様に測定される。このように、炭化ホウ素粉末の平均径（粒度分布）及び平均球形度（粒子形状）を調整することにより、得られる窒化ホウ素粉末の平均径（粒度分布）及び平均球形度（粒子形状）を調整することができる。
　続いて、窒化工程では、窒化反応を進行させる雰囲気下かつ加圧条件下で、炭化ホウ素粉末を焼成することにより、炭窒化ホウ素を得る。
　窒化工程における雰囲気は、窒化反応を進行させる雰囲気であり、例えば、窒素ガス及びアンモニアガス等であってよく、これらの一種単独又は２種以上の組合せであってよい。当該雰囲気は、窒化のしやすさとコストの観点から、好ましくは窒素ガスである。当該雰囲気中の窒素ガスの含有量は、好ましくは９５体積％以上、より好ましくは９９．９体積％以上である。
　窒化工程における圧力は、好ましくは０．６ＭＰａ以上、より好ましくは０．７ＭＰａ以上であり、好ましくは１．０ＭＰａ以下、より好ましくは０．９ＭＰａ以下である。当該圧力は、更に好ましくは０．７～１．０ＭＰａである。窒化工程における焼成温度は、好ましくは１８００℃以上、より好ましくは１９００℃以上であり、好ましくは２４００℃以下、より好ましくは２２００℃以下である。焼成温度は、更に好ましくは１８００～２２００℃である。圧力条件及び焼成温度は、炭化ホウ素の窒化を更に好適に進行させ、工業的にも適切な条件であることから、好ましくは、１８００℃以上かつ０．７～１．０ＭＰａである。
　窒化工程における焼成時間は、窒化が十分に進む範囲で適宜選定され、好ましくは６時間以上、より好ましくは８時間以上であり、好ましくは３０時間以下、より好ましくは２０時間以下である。
　脱炭工程では、窒化工程にて得られた炭窒化ホウ素を、常圧以上の雰囲気にて、所定の保持温度で一定時間保持する熱処理を行う。これにより、脱炭かつ結晶化された窒化ホウ素の一次粒子（一次粒子が鱗片状の六方晶窒化ホウ素）が凝集してなる塊状窒化ホウ素粒子（窒化ホウ素粉末）を得ることができる。
　脱炭工程における雰囲気は、常圧（大気圧）の雰囲気又は加圧された雰囲気である。加圧された雰囲気の場合、圧力は、例えば０．５ＭＰａ以下、好ましくは０．３ＭＰａ以下であってよい。
　脱炭工程では、例えば、まず、所定の温度（脱炭開始可能な温度）まで昇温した後に、所定の速度で保持温度まで更に昇温する。所定の温度（脱炭開始可能な温度）は、系に応じて設定可能であり、例えば、１０００℃以上であってよく、１５００℃以下であってよく、好ましくは１２００℃以下である。所定の温度（脱炭開始可能な温度）から保持温度へ昇温する速度は、例えば５℃／分以下であってよく、好ましくは、４℃／分以下、３℃／分以下、又は２℃／分以下であってもよい。
　保持温度は、粒成長が良好に起こりやすく、得られる窒化ホウ素粉末の熱伝導率を更に向上できる観点から、好ましくは１８００℃以上、より好ましくは２０００℃以上である。保持温度は、好ましくは２２００℃以下、より好ましくは２１００℃以下であってよい。
　保持温度で保持する時間は、結晶化が十分に進む範囲で適宜選定され、例えば、０．５時間超えであってよく、粒成長が良好に起こりやすい観点から、好ましくは１時間以上、より好ましくは３時間以上、更に好ましくは５時間以上、特に好ましくは１０時間以上である。保持温度における保持時間は、例えば４０時間未満であってよく、粒成長が進みすぎて粒子強度が低下することを低減でき、また、工業的な不都合も低減できる観点から、好ましくは３０時間以下、より好ましくは２０時間以下である。
　脱炭工程においては、原料として、窒化工程で得られた炭窒化ホウ素に加えて、ホウ素源を混合して、脱炭及び結晶化を行ってもよい。ホウ素源としては、ホウ酸、酸化ホウ素、又はその混合物が挙げられる。この場合、必要に応じて当該技術分野で用いられるその他の添加物を更に用いてもよい。
　炭窒化ホウ素とホウ素源との混合割合は、適宜選定される。ホウ素源としてホウ酸又は酸化ホウ素を用いる場合、ホウ酸又は酸化ホウ素の割合は、炭窒化ホウ素１００質量部に対して、例えば１００質量部以上であってよく、好ましくは１５０質量部以上であり、また、例えば３００質量部以下であってよく、好ましくは２５０質量部以下である。
　以上のようにして得られる窒化ホウ素粉末に対して、篩によって所望の大きさ（径）を有する窒化ホウ素粉末を分級する工程（分級工程）を実施してもよい。これにより、平均径が４０μｍ以上となる範囲で、所望の大きさ（径）を有する窒化ホウ素粉末が更に好適に得られる。
　以上説明した窒化ホウ素粉末は、例えば、放熱部材に好適に用いられる。窒化ホウ素粉末は、放熱部材に用いられる場合、例えば樹脂と共に混合された樹脂組成物として用いられる。すなわち、本発明の他の一実施形態は、樹脂と、上記の窒化ホウ素粉末とを含有する樹脂組成物である。
　樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、シリコーンゴム、アクリル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル、フッ素樹脂、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、全芳香族ポリエステル、ポリスルホン、液晶ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、マレイミド変性樹脂、ＡＢＳ（アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン）樹脂、ＡＡＳ（アクリロニトリル－アクリルゴム・スチレン）樹脂、ＡＥＳ（アクリロニトリル・エチレン・プロピレン・ジエンゴム－スチレン）樹脂等を用いることができる。
　樹脂組成物がプリント配線板の絶縁層に用いられる場合、樹脂は、耐熱性及び回路への接着強度に優れる観点から、好ましくはエポキシ樹脂であり、より好ましくは、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂又はナフタレン型エポキシ樹脂である。樹脂組成物が熱インターフェース材に用いられる場合、樹脂は、耐熱性、柔軟性及びヒートシンク等への密着性に優れる観点から、好ましくはシリコーン樹脂である。
　樹脂の含有量は、樹脂組成物の全体積を基準として、例えば、１５体積％以上、２０体積％以上、３０体積％以上、又は４０体積％以上であってよく、７０体積％以下、６０体積％以下、又は５０体積％以下であってよい。
　窒化ホウ素粉末の含有量は、樹脂組成物の全体積を基準として、樹脂組成物の熱伝導率を向上させ、優れた放熱性能が得られやすい観点から、好ましくは３０体積％以上、より好ましくは４０体積％以上、更に好ましくは５０体積％以上、特に好ましくは６０体積％以上であり、成形時に空隙の発生、並びに、絶縁性及び機械強度の低下を抑制できる観点から、好ましくは８５体積％以下、より好ましくは８０体積％以下である。
　樹脂組成物は、樹脂を硬化させる硬化剤を更に含有していてよい。硬化剤は、樹脂の種類によって適宜選択される。例えばエポキシ樹脂と共に用いられる硬化剤としては、フェノールノボラック化合物、酸無水物、アミノ化合物、イミダゾール化合物等が挙げられ、イミダゾール化合物が好適に用いられる。硬化剤の含有量は、樹脂１００質量部に対して、例えば、０．５質量部以上又は１．０質量部以上であってよく、１５質量部以下又は１０質量部以下であってよい。
　以下、実施例に基づき本発明を更に具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
　平均径５５μｍ、平均球形度０．７０未満の炭化ホウ素粉末をカーボンルツボに充填し、抵抗加熱炉を用い、窒素ガス雰囲気で、２０００℃、０．８ＭＰａの条件で２０時間加熱することにより炭窒化ホウ素（Ｂ４ＣＮ４）を得た。得られた炭窒化ホウ素１００質量部と、ホウ酸２００質量部とをヘンシェルミキサーを用いて混合した後、混合物を窒化ホウ素ルツボに充填し、抵抗加熱炉を用いて、常圧、窒素ガス雰囲気で、保持温度２０００℃、保持時間１０時間で加熱することにより、一次粒子が凝集して塊状になった窒化ホウ素粒子を得た。得られた窒化ホウ素粒子を乳鉢により１０分間解砕した後、篩目１０９μｍのナイロン篩にて分級を行った。これにより、一次粒子が凝集して塊状になった塊状窒化ホウ素粒子（窒化ホウ素粉末）を得た。
（実施例２）
　平均径３０μｍ、平均球形度０．７０未満の炭化ホウ素粉末を用い、窒化ホウ素粉末を分級する際の篩の篩い目を７５μｍに変更した以外は、実施例１と同様の条件で窒化ホウ素粉末を得た。
（実施例３）
　平均径３３μｍ、平均球形度０．７０未満の炭化ホウ素粉末を用い、窒化ホウ素粉末を分級する際の篩の篩い目を８６μｍに変更した以外は、実施例１と同様の条件で窒化ホウ素粉末を得た。
（実施例４）
　平均径３７μｍ、平均球形度０．７０未満の炭化ホウ素粉末を用い、窒化ホウ素粉末を分級する際の篩の篩い目を８６μｍに変更した以外は、実施例１と同様の条件で窒化ホウ素粉末を得た。
（比較例１）
酸素含有量が２．４％、窒化ホウ素純度９６.３％、及び平均粒径が３．８μｍであるアモルファス窒化ホウ素粉末、酸素含有量が０．１％、ＢＮ純度９８.８％、及び平均粒径が１２．８μｍである六方晶窒化ホウ素粉末、炭酸カルシウム（「ＰＣ－７００」白石工業社製）及び水を、ヘンシェルミキサーを用いて混合した後、ボールミルで粉砕し、水スラリーを得た。さらに、水スラリー１００質量部に対して、ポリビニルアルコール樹脂（「ゴーセノール」日本合成化学工業社製）を０．５質量部添加し、溶解するまで５０℃で加熱撹拌した後、噴霧乾燥機にて乾燥温度２３０℃で球状化処理を行った。なお、噴霧乾燥機の球状化装置としては、回転式アトマイザーを使用した。得られた処理物をバッチ式高周波炉にて焼成した後、焼成物に解砕及び分級処理を行い、窒化ホウ素粉末を得た。
［平均径の測定］
　得られた各窒化ホウ素粉末について、ベックマンコールター製レーザー回折散乱法粒度分布測定装置（ＬＳ－１３　３２０）を用いて、平均径（体積平均径）を測定した。
［平均径、平均球形度及び圧壊強度の測定］
　得られた各窒化ホウ素粉末について、粒子像分析装置（「ＰＩＴＡ－４」（セイシン企業社製））を用いて、５０００個の塊状窒化ホウ素粒子について円形度を自動計測し、下記式：
　球形度＝（円形度）２
に従って求められる各塊状窒化ホウ素粒子の球形度の平均値として、窒化ホウ素粉末の平均球形度を算出した。
　ただし、粒子像分析装置を用いた測定では、塊状窒化ホウ素粒子から脱離した窒化ホウ素の一次粒子も測定対象となるため、全粒子測定により測定される窒化ホウ素の粒子径が頻度の累積で５％になる粒子径（５％累積径）以上の粒子径を有する塊状窒化ホウ素粒子のみを、平均球形度を算出する際に使用した。
［圧壊強度の測定］
　得られた各窒化ホウ素粉末について、ＪＩＳ　Ｒ１６３９－５：２００７に従って圧壊強度を測定した。測定装置としては、微小圧縮試験器（「ＭＣＴ－Ｗ５００」、島津製作所社製）を用いた。圧壊強度（σ：ＭＰa）は、粒子内の位置によって変化する無次元数（α＝２．４８：－）と圧壊試験力（Ｐ：Ｎ）と粒子径（d：μｍ）から、σ＝α×Ｐ／（π×ｄ２）の式を用いて算出した。
［熱伝導率の測定］
　ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、ＨＰ４０３２）１００質量部と、硬化剤としてイミダゾール類（四国化成社製、２Ｅ４ＭＺ－ＣＮ）１０質量部との混合物に対し、得られた窒化ホウ素粉末を５０体積％となるように混合して樹脂組成物を得た。この樹脂組成物を、ＰＥＴ製シート上に厚みが１．０ｍｍになるように塗布した後、５００Ｐａの減圧脱泡を１０分間行った。その後、温度１５０℃、圧力１６０ｋｇ／ｃｍ２条件で６０分間のプレス加熱加圧を行って、０．５ｍｍのシートを作製した。
　得られたシートから１０ｍｍ×１０ｍｍの大きさの測定用試料を切り出し、キセノンフラッシュアナライザ（ＮＥＴＺＳＣＨ社製、ＬＦＡ４４７ＮａｎｏＦｌａｓｈ）を用いたレーザーフラッシュ法により、測定用試料の熱拡散率Ａ（ｍ２／秒）を測定した。また、測定用試料の比重Ｂ（ｋｇ／ｍ３）をアルキメデス法により測定した。また、測定用試料の比熱容量Ｃ（Ｊ／（ｋｇ・Ｋ））を、示差走査熱量計（ＤＳＣ；リガク社製、ＴｈｅｒｍｏＰｌｕｓＥｖｏ ＤＳＣ８２３０）を用いて測定した。これらの各物性値を用いて、熱伝導率Ｈ（Ｗ／（ｍ・Ｋ））をＨ＝Ａ×Ｂ×Ｃの式から求めた。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001

Claims (3)

  1. 　窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる窒化ホウ素粉末であって、
    　平均径が４０μｍ以上であり、平均球形度が０．７０未満である、窒化ホウ素粉末。
  2. 　圧壊強度が５ＭＰa以上である、請求項１に記載の窒化ホウ素粉末。
  3. 　樹脂と、請求項１又は２に記載の窒化ホウ素粉末と、を含有する樹脂組成物。
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