CN113329970A - 氮化硼粉末及树脂组合物 - Google Patents

氮化硼粉末及树脂组合物 Download PDF

Info

Publication number
CN113329970A
CN113329970A CN202080010063.9A CN202080010063A CN113329970A CN 113329970 A CN113329970 A CN 113329970A CN 202080010063 A CN202080010063 A CN 202080010063A CN 113329970 A CN113329970 A CN 113329970A
Authority
CN
China
Prior art keywords
boron nitride
nitride powder
less
boron
powder
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
CN202080010063.9A
Other languages
English (en)
Inventor
佐佐木祐辅
黑川史裕
市川恒希
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Denka Co Ltd
Original Assignee
Denka Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Denka Co Ltd filed Critical Denka Co Ltd
Publication of CN113329970A publication Critical patent/CN113329970A/zh
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/064—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with boron
    • C01B21/0646—Preparation by pyrolysis of boron and nitrogen containing compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/064—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with boron
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/38—Boron-containing compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/20—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the epoxy compounds used
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/20—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the epoxy compounds used
    • C08G59/22—Di-epoxy compounds
    • C08G59/24—Di-epoxy compounds carbocyclic
    • C08G59/245—Di-epoxy compounds carbocyclic aromatic
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/40—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
    • C08G59/4007—Curing agents not provided for by the groups C08G59/42 - C08G59/66
    • C08G59/4014—Nitrogen containing compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/40—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
    • C08G59/50—Amines
    • C08G59/5046—Amines heterocyclic
    • C08G59/5053—Amines heterocyclic containing only nitrogen as a heteroatom
    • C08G59/5073—Amines heterocyclic containing only nitrogen as a heteroatom having two nitrogen atoms in the ring
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape
    • C08K7/16—Solid spheres
    • C08K7/18—Solid spheres inorganic
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L101/00—Compositions of unspecified macromolecular compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/50—Agglomerated particles
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/60—Particles characterised by their size
    • C01P2004/61—Micrometer sized, i.e. from 1-100 micrometer
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/38—Boron-containing compounds
    • C08K2003/382—Boron-containing compounds and nitrogen
    • C08K2003/385—Binary compounds of nitrogen with boron
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K2201/00—Specific properties of additives
    • C08K2201/001—Conductive additives
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K2201/00—Specific properties of additives
    • C08K2201/002—Physical properties
    • C08K2201/003—Additives being defined by their diameter
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

本发明的一个方面是氮化硼粉末，其是氮化硼的一次粒子凝集而成的，所述氮化硼粉末的平均直径为40μm以上、平均球形度低于0.70。

Description

氮化硼粉末及树脂组合物
技术领域
本发明涉及氮化硼粉末及树脂组合物。
背景技术
在功率器件、晶体管、晶闸管、CPU等电子部件中，将使用时所产生的热高效地散热成为课题。针对该课题，以往实施了：将安装有电子部件的印刷布线板的绝缘层进行高导热化；将电子部件或印刷布线板隔着电绝缘性的热界面材料(Thermal InterfaceMaterials)安装于散热器。这样的绝缘层及热界面材料使用了热导率高的陶瓷粉末。
作为陶瓷粉末，具有高热导率、高绝缘性、低相对介电常数等特性的氮化硼粉末受到关注。例如，专利文献1中公开了下述六方晶氮化硼粉末，在将凝集体的形状进一步球状化而提高填充性的同时谋求粉末强度的提高，并进一步进行高纯度化，由此实现填充有该粉末的导热片等的绝缘性的提高及耐电压的稳定化，该六方晶氮化硼粉末的特征在于，一次粒子的长径与厚度之比平均为5～10，一次粒子的凝集体的大小以平均粒径(D50)计为2μm以上200μm以下，体积密度为0.5～1.0g/cm3。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-98882号公报
发明内容
发明所要解决的课题
然而，近年来，伴随着电子部件内的电路的高速化及高集成化、电子部件在印刷布线板上的安装密度的增加，散热的重要性进一步提高。因此，相比以往更加需要具有高热导率的氮化硼粉末。
因此，本发明的目的在于提高氮化硼粉末的热导率。
用于解决课题的手段
本申请的发明人为了解决上述课题而进行了研究，结果发现：增大氮化硼粉末的平均直径是有效的，除此之外，令人惊讶的是，在平均直径大的氮化硼粉末中，平均球形度小于规定的值时对于热导率的提高是有利的。
即，本发明的一个方面是氮化硼粉末，其是氮化硼的一次粒子凝集而成的，所述氮化硼粉末的平均直径为40μm以上、平均球形度低于0.70。氮化硼粉末的抗压强度可以为5MPa以上。
本发明的另一方面是树脂组合物，其含有树脂和上述氮化硼粉末。
发明的效果
根据本发明，能够提高氮化硼粉末的热导率。
具体实施方式
以下，针对本发明的实施方式详细地进行说明。
一个实施方式涉及的氮化硼粉末是氮化硼的一次粒子凝集而成的氮化硼粉末。换言之，氮化硼粉末包含多个块状氮化硼粒子，各块状氮化硼粒子为多个氮化硼的一次粒子的凝集体。氮化硼的一次粒子例如可以为鳞片状的六方晶氮化硼粒子。该情况下，氮化硼的一次粒子的长度方向的长度例如可以为1μm以上，可以为10μm以下。
氮化硼粉末具有40μm以上的平均直径(平均粒径)。氮化硼粉末的平均直径是指通过激光衍射散射法测定的体积平均直径。从能够进一步提高热导率的观点出发，氮化硼粉末的平均直径优选为50μm以上，更优选为55μm以上、60μm以上或65μm以上，进一步优选为70μm以上、75μm以上或80μm以上，特别优选为85μm以上。氮化硼粉末的平均直径例如可以为150μm以下、120μm以下或100μm以下。
在具有以上那样的平均直径的氮化硼粉末中，通过使平均球形度低于0.70，可实现热导率的提高。氮化硼粉末的平均球形度可如下算出：使用粒子图像分析装置(例如，粒子形状图像分析装置“PITA-4”(SEISHIN ENTERPRISE CO.,LTD.制))，针对5000个块状氮化硼粒子自动测量圆形度，并作为根据下述式而求出各块状氮化硼粒子的球形度的平均值：
球形度＝(圆形度)2。
其中，在使用粒子图像分析装置的测定中，从块状氮化硼粒子脱离的氮化硼的一次粒子也成为测定对象，因此在计算平均球形度时，仅使用下述块状氮化硼粒子，所述块状氮化硼粒子具有通过全粒子测定而测得的氮化硼的粒径以累计频率计成为5％的粒径(5％累计直径)以上的粒径。
从能够进一步提高热导率的观点出发，氮化硼粉末的平均球形度优选为0.65以下，更优选为0.60以下，进一步优选为0.55以下，特别优选为0.50以下。氮化硼粉末的平均球形度例如可以为0.30以上、0.35以上或0.40以上。
关于氮化硼粉末的抗压强度，例如在将氮化硼粉末与树脂混合使用的情况下，从抑制在与树脂混炼时或进行压制时因应力导致氮化硼粉末崩塌、从而热导率降低的情况的观点出发，优选为5.0MPa以上，更优选为5.5MPa以上，进一步优选为6.0MPa以上。氮化硼粉末的抗压强度是指根据JIS R1639-5：2007测定的抗压强度(也称为粒子强度、单一颗粒抗压强度)。更具体而言，抗压强度(σ：MPa)由根据粒子内的位置而变化的无量纲量(α＝2.48：-)、抗压试验力(P：N)和粒径(d：μm)并使用式σ＝α×P/(π×d2)而算出。
具有上述平均直径及平均球形度(以及抗压强度)的氮化硼粉末例如能够通过下述制造方法而制造，所述制造方法具备：将块状碳化硼进行粉碎的粉碎工序，将经粉碎的碳化硼进行氮化而得到碳氮化硼的氮化工序，和使碳氮化硼脱碳的脱碳工序。
在粉碎工序中，使用通常的粉碎机或破碎机将块状的碳化硼(碳化硼块)进行粉碎。此时，通过缩短粉碎时间及增加碳化硼块的投料量，得到了平均直径为40μm以上且平均球形度低于0.70的碳化硼粉末。需要说明的是，碳化硼粉末的平均直径及平均球形度与上述氮化硼粉末的平均直径及平均球形度同样地测定。如此地，通过调节碳化硼粉末的平均直径(粒度分布)及平均球形度(粒子形状)，能够对所得的氮化硼粉末的平均直径(粒度分布)及平均球形度(粒子形状)进行调节。
接下来，在氮化工序中，在使氮化反应进行的气氛下且加压条件下将碳化硼粉末烧成，由此得到碳氮化硼。
氮化工序中的气氛是使氮化反应进行的气氛，例如可以为氮气及氨气等，可以单独使用它们中的一种或组合使用2种以上。从氮化的容易度和成本的观点出发，该气氛优选为氮气。该气氛中的氮气的含量优选为95体积％以上，更优选为99.9体积％以上。
氮化工序中的压力优选为0.6MPa以上，更优选为0.7MPa以上，且优选为1.0MPa以下，更优选为0.9MPa以下。该压力进一步优选为0.7～1.0MPa。氮化工序中的烧成温度优选为1800℃以上，更优选为1900℃以上，且优选为2400℃以下，更优选为2200℃以下。烧成温度进一步优选为1800～2200℃。从使碳化硼的氮化更加顺利地进行且也为工业上适当的条件的方面出发，压力条件及烧成温度优选为1800℃以上且0.7～1.0MPa。
氮化工序中的烧成时间可在氮化充分进行的范围内适当选择，优选为6小时以上，更优选为8小时以上，且优选为30小时以下，更优选为20小时以下。
在脱碳工序中，将在氮化工序中得到的碳氮化硼在常压以上的气氛中进行以规定的保持温度保持一定时间的热处理。由此，能够获得脱碳且结晶化的氮化硼的一次粒子(一次粒子为鳞片状的六方晶氮化硼)凝集而成的块状氮化硼粒子(氮化硼粉末)。
脱碳工序中的气氛为常压(大气压)的气氛或加压的气氛。为加压的气氛的情况下，压力例如可以为0.5MPa以下，优选为0.3MPa以下。
在脱碳工序中，例如首先升温至规定的温度(可开始脱碳的温度)，然后，进一步以规定的速度升温至保持温度。规定的温度(可开始脱碳的温度)可根据体系来设定，例如可以为1000℃以上，可以为1500℃以下，优选为1200℃以下。从规定的温度(可开始脱碳的温度)向保持温度升温的速度例如可以为5℃/分钟以下，优选为4℃/分钟以下、3℃/分钟以下，或者也可以为2℃/分钟以下。
从易于良好地发生粒子生长、能够进一步提高所得的氮化硼粉末的热导率的观点出发，保持温度优选为1800℃以上，更优选为2000℃以上。保持温度可以优选为2200℃以下，更优选为2100℃以下。
以保持温度保持的时间可在结晶化充分进行的范围内适当选择，例如可以为超过0.5小时，从易于良好地发生粒子生长的观点出发，优选为1小时以上，更优选为3小时以上，进一步优选为5小时以上，特别优选为10小时以上。保持温度时的保持时间例如可以低于40小时，从能够减少因粒子过度生长而粒子强度降低的情况、以及能够减少工业上不适合的情况的观点出发，优选为30小时以下，更优选为20小时以下。
在脱碳工序中，作为原料，除了在氮化工序中得到的碳氮化硼之外，还可以混合硼源来进行脱碳及结晶化。作为硼源，可举出硼酸、氧化硼或其混合物。该情况下，可以根据需要进一步使用在该技术领域中使用的其它添加物。
碳氮化硼与硼源的混合比例可适当选择。作为硼源使用硼酸或氧化硼的情况下，硼酸或氧化硼的比例相对于碳氮化硼100质量份例如可以为100质量份以上，优选为150质量份以上，另外，例如可以为300质量份以下，优选为250质量份以下。
针对如上而得到的氮化硼粉末，可以实施利用筛而分级为具有期望大小(直径)的氮化硼粉末的工序(分级工序)。由此，在平均直径为40μm以上的范围内，可更加适当地得到具有期望的大小(直径)的氮化硼粉末。
以上说明的氮化硼粉末例如优选用于散热构件。氮化硼粉末在用于散热构件的情况下，例如可作为与树脂一同混合的树脂组合物使用。即，本发明的另一实施方式是含有树脂和上述氮化硼粉末的树脂组合物。
作为树脂，例如可使用环氧树脂、有机硅树脂、有机硅橡胶、丙烯酸树脂、酚醛树脂、三聚氰胺树脂、脲树脂、不饱和聚酯、氟树脂、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚苯醚、聚苯硫醚、全芳香族聚酯、聚砜、液晶聚合物、聚醚砜、聚碳酸酯、马来酰亚胺改性树脂、ABS(丙烯腈-丁二烯-苯乙烯)树脂、AAS(丙烯腈-丙烯酸橡胶·苯乙烯)树脂、AES(丙烯腈·乙烯·丙烯·二烯橡胶-苯乙烯)树脂等。
树脂组合物用于印刷布线板的绝缘层的情况下，从耐热性及与电路的粘接强度优异的观点出发，树脂优选为环氧树脂，更优选为双酚A型环氧树脂或萘型环氧树脂。树脂组合物用于热界面材料的情况下，从耐热性、柔软性及与散热器等的密合性优异的观点出发，树脂优选为有机硅树脂。
树脂的含量以树脂组合物的总体积为基准计例如可以为15体积％以上、20体积％以上、30体积％以上或40体积％以上，可以为70体积％以下、60体积％以下或50体积％以下。
氮化硼粉末的含量以树脂组合物的总体积为基准计，从提高树脂组合物的热导率、易于获得优异的散热性能的观点出发，优选为30体积％以上，更优选为40体积％以上，进一步优选为50体积％以上，特别优选为60体积％以上，并且从能够抑制成型时产生空隙以及抑制绝缘性及机械强度的降低的观点出发，优选为85体积％以下，更优选为80体积％以下。
树脂组合物可以还含有使树脂固化的固化剂。固化剂可根据树脂的种类而适当选择。例如作为与环氧树脂一同使用的固化剂，可举出酚醛novolac化合物、酸酐、氨基化合物、咪唑化合物等，优选使用咪唑化合物。固化剂的含量相对于树脂100质量份，例如可以为0.5质量份以上或1.0质量份以上，可以为15质量份以下或10质量份以下。
实施例
以下，基于实施例来更加具体地说明本发明，但本发明不限于以下的实施例。
(实施例1)
将平均直径55μm、平均球形度低于0.70的碳化硼粉末填充于碳坩埚，使用电阻加热炉，在氮气气氛下以2000℃、0.8MPa的条件加热20小时，由此获得碳氮化硼(B4CN4)。使用亨舍尔混合机将所得的碳氮化硼100质量份与硼酸200质量份进行混合后，将混合物填充于氮化硼坩埚，使用电阻加热炉，在常压、氮气气氛下，以保持温度2000℃、保持时间10小时进行加热，由此获得一次粒子凝集而成为块状的氮化硼粒子。将所得的氮化硼粒子用乳钵破碎10分钟，然后，利用筛目109μm的尼龙筛进行分级。由此，获得一次粒子凝集而成为块状的块状氮化硼粒子(氮化硼粉末)。
(实施例2)
使用平均直径为30μm、平均球形度低于0.70的碳化硼粉末，将对氮化硼粉末进行分级时的筛的筛目变更为75μm，除此以外，在与实施例1同样的条件下得到氮化硼粉末。
(实施例3)
使用平均直径为33μm、平均球形度低于0.70的碳化硼粉末，将对氮化硼粉末进行分级时的筛的筛目变更为86μm，除此以外，在与实施例1同样的条件下得到氮化硼粉末。
(实施例4)
使用平均直径37μm、平均球形度低于0.70的碳化硼粉末，将对氮化硼粉末进行分级时的筛的筛目变更为86μm，除此以外，在与实施例1同样的条件下得到氮化硼粉末。
(比较例1)
使用亨舍尔混合机将氧含量为2.4％、氮化硼纯度为96.3％及平均粒径为3.8μm的非晶氮化硼粉末、氧含量为0.1％、BN纯度为98.8％及平均粒径为12.8μm的六方晶氮化硼粉末、碳酸钙(“PC-700”，白石工业公司制)及水进行混合后，利用球磨机进行粉碎，得到水浆料。进而，相对于水浆料100质量份，添加0.5质量份聚乙烯醇树脂(“GOHSENOL”，日本合成化学工业公司制)，于50℃进行加热搅拌直至溶解，然后，利用喷雾干燥机于干燥温度230℃进行球状化处理。需要说明的是，作为喷雾干燥机的球状化装置，使用了旋转式雾化器。将所得的处理物用间歇式高频炉进行烧成后，对烧成物进行破碎及分级处理，得到氮化硼粉末。
[平均直径的测定]
针对所得的各氮化硼粉末，使用Beckman Coulter制激光衍射散射法粒度分布测定装置(LS-13 320)，测定平均直径(体积平均直径)。
[平均直径、平均球形度及抗压强度的测定]
氮化硼粉末的平均球形度如下算出：针对所得的各氮化硼粉末，使用粒子图像分析装置(“PITA-4”，(SEISHIN ENTERPRISE CO.,LTD.制))，针对5000个块状氮化硼粒子自动测量圆形度，并根据下述式而求出各块状氮化硼粒子的球形度的平均值：
球形度＝(圆形度)2。
其中，在使用粒子图像分析装置的测定中，从块状氮化硼粒子脱离的氮化硼的一次粒子也成为测定对象，因此在计算平均球形度时，仅使用下述块状氮化硼粒子，所述块状氮化硼粒子具有通过全粒子测定而测得的氮化硼的粒径以累计频率计成为5％的粒径(5％累计直径)以上的粒径。
[抗压强度的测定]
针对所得的各氮化硼粉末，根据JIS R1639-5：2007测定抗压强度。作为测定装置，使用微小压缩试验机(“MCT-W500”，岛津制作所公司制)。抗压强度(σ：MPa)由根据粒子内的位置而变化的无量纲量(α＝2.48：-)、抗压试验力(P：N)和粒径(d：μm)并使用式σ＝α×P/(π×d2)而算出。
[热导率的测定]
针对萘型环氧树脂(DIC公司制，HP4032)100质量份与作为固化剂的咪唑类(四国化成公司制，2E4MZ-CN)10质量份的混合物，将所得的氮化硼粉末以成为50体积％的方式进行混合而得到树脂组合物。将该树脂组合物以厚度成为1.0mm的方式涂布于PET制片材上后，进行10分钟500Pa的减压脱泡。然后，在温度150℃、压力160kg/cm2条件下进行60分钟的压制加热加压，制作0.5mm的片材。
由所得的片材切出10mm×10mm的大小的测定用试样，通过使用氙闪分析仪(NETZSCH公司制，LFA447NanoFlash)的激光闪光法，对测定用试样的热扩散率A(m2/秒)进行测量。另外，通过阿基米德法法对测定用试样的比重B(kg/m3)进行测量。另外，使用差示扫描量热计(DSC；Rigaku公司制，ThermoPlusEvo DSC8230)对测定用试样的比热容C(J/(kg·K))进行测量。使用上述各物性值，将热导率H(W/(m·K))根据式H＝A×B×C求出。结果示于表1。
[表1]
实施例1 实施例2 实施例3 实施例4 比较例1
平均直径(μm) 87.4 43.0 54.9 66.9 71.6
平均球形度 0.49 0.59 0.44 0.47 0.70
抗压强度(MPa) 6.9 10.0 10.3 5.9 2.0
热导率(W/(m·K)) 19.4 14.7 12.6 15.0 11.9

Claims (3)

1.氮化硼粉末，其是氮化硼的一次粒子凝集而成的，
所述氮化硼粉末的平均直径为40μm以上、平均球形度低于0.70。
2.根据权利要求1所述的氮化硼粉末，其抗压强度为5MPa以上。
3.树脂组合物，其含有树脂和权利要求1或2所述的氮化硼粉末。
CN202080010063.9A 2019-01-29 2020-01-28 氮化硼粉末及树脂组合物 Pending CN113329970A (zh)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2019013379 2019-01-29
JP2019-013379 2019-01-29
PCT/JP2020/003043 WO2020158758A1 (ja) 2019-01-29 2020-01-28 窒化ホウ素粉末及び樹脂組成物

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CN113329970A true CN113329970A (zh) 2021-08-31

Family

ID=71841802

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202080010063.9A Pending CN113329970A (zh) 2019-01-29 2020-01-28 氮化硼粉末及树脂组合物

Country Status (5)

Country Link
US (1) US20220073698A1 (zh)
JP (1) JPWO2020158758A1 (zh)
KR (1) KR20210114506A (zh)
CN (1) CN113329970A (zh)
WO (1) WO2020158758A1 (zh)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6908199B2 (ja) * 2019-06-21 2021-07-21 住友ベークライト株式会社 熱硬化性樹脂組成物、樹脂シートおよび金属ベース基板
JP7228752B2 (ja) * 2020-09-29 2023-02-24 デンカ株式会社 炭窒化ホウ素粉末及びその製造方法、粉末組成物、窒化ホウ素焼結体及びその製造方法、並びに複合体及びその製造方法
CN116419944A (zh) * 2021-03-02 2023-07-11 株式会社德山 六方氮化硼聚集颗粒和六方氮化硼粉末、树脂组合物、树脂片
JP7357180B1 (ja) 2021-12-27 2023-10-05 デンカ株式会社 窒化ホウ素粒子及び放熱シート

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2014040341A (ja) * 2012-08-22 2014-03-06 Denki Kagaku Kogyo Kk 窒化ホウ素粉末及びその用途
JP2015193504A (ja) * 2014-03-31 2015-11-05 ナガセケムテックス株式会社 窒化ホウ素粒子、樹脂組成物および熱伝導性シート
JP2016044098A (ja) * 2014-08-21 2016-04-04 住友ベークライト株式会社 造粒粉、放熱用樹脂組成物、放熱シート、半導体装置、および放熱部材
CN105579511A (zh) * 2013-06-19 2016-05-11 3M创新有限公司 由聚合物/氮化硼复合物制备的组成部件、用于制备此类组成部件的聚合物/氮化硼复合物及其用途
WO2016093248A1 (ja) * 2014-12-08 2016-06-16 日立化成株式会社 エポキシ樹脂組成物、樹脂シート、プリプレグ、樹脂付金属箔、金属基板、及びパワー半導体装置
JP2017165609A (ja) * 2016-03-15 2017-09-21 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素の一次粒子凝集体、樹脂組成物及びその用途
JP2018104253A (ja) * 2016-12-28 2018-07-05 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素一次粒子凝集体及びその用途

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101398682B1 (ko) 2009-10-09 2014-05-27 미즈시마 페로알로이 가부시키가이샤 육방 격자 질화붕소 분말 및 그 제조방법
JP6822836B2 (ja) * 2016-12-28 2021-01-27 昭和電工株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末、その製造方法、樹脂組成物及び樹脂シート

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2014040341A (ja) * 2012-08-22 2014-03-06 Denki Kagaku Kogyo Kk 窒化ホウ素粉末及びその用途
CN105579511A (zh) * 2013-06-19 2016-05-11 3M创新有限公司 由聚合物/氮化硼复合物制备的组成部件、用于制备此类组成部件的聚合物/氮化硼复合物及其用途
JP2015193504A (ja) * 2014-03-31 2015-11-05 ナガセケムテックス株式会社 窒化ホウ素粒子、樹脂組成物および熱伝導性シート
JP2016044098A (ja) * 2014-08-21 2016-04-04 住友ベークライト株式会社 造粒粉、放熱用樹脂組成物、放熱シート、半導体装置、および放熱部材
WO2016093248A1 (ja) * 2014-12-08 2016-06-16 日立化成株式会社 エポキシ樹脂組成物、樹脂シート、プリプレグ、樹脂付金属箔、金属基板、及びパワー半導体装置
JP2017165609A (ja) * 2016-03-15 2017-09-21 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素の一次粒子凝集体、樹脂組成物及びその用途
JP2018104253A (ja) * 2016-12-28 2018-07-05 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素一次粒子凝集体及びその用途

Also Published As

Publication number Publication date
JPWO2020158758A1 (ja) 2021-12-02
US20220073698A1 (en) 2022-03-10
KR20210114506A (ko) 2021-09-23
WO2020158758A1 (ja) 2020-08-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2020004600A1 (ja) 塊状窒化ホウ素粒子、窒化ホウ素粉末、窒化ホウ素粉末の製造方法、樹脂組成物、及び放熱部材
CN113329970A (zh) 氮化硼粉末及树脂组合物
CN111212811B (zh) 氮化硼粉末、其制造方法及使用其的散热构件
JP7104503B2 (ja) 塊状窒化ホウ素粉末の製造方法及びそれを用いた放熱部材
JP7273587B2 (ja) 窒化ホウ素粉末及び樹脂組成物
JP7015971B2 (ja) 窒化ホウ素粉末及びその製造方法、炭窒化ホウ素粉末、並びに、複合材及び放熱部材
JP7291304B2 (ja) 窒化ホウ素粉末、放熱シート及び放熱シートの製造方法
JP2001158610A (ja) 樹脂充填用窒化アルミニウム粉末及びその用途
JP2001158609A (ja) 樹脂充填用窒化アルミニウム粉末及びその用途
JP7273586B2 (ja) 窒化ホウ素粉末及び樹脂組成物
JP3764083B2 (ja) 窒化アルミニウム粉末の製造方法
JP7124249B1 (ja) 放熱シート及び放熱シートの製造方法
WO2021200877A1 (ja) 塊状窒化ホウ素粒子及びその製造方法
CN115700021A (zh) 散热片
EP4148091A1 (en) Heat-conductive resin composition and heat dissipation sheet
US20240174908A1 (en) Boron nitride powder and resin composition
JP2022106118A (ja) 放熱シート及び放熱シートの製造方法
JP2023108717A (ja) 窒化ホウ素粉末、樹脂組成物、樹脂組成物の硬化物及び窒化ホウ素粉末の製造方法
JP2022106117A (ja) 放熱シート及び放熱シートの製造方法
JP2022125061A (ja) 凝集窒化ホウ素粒子、窒化ホウ素粉末、熱伝導性樹脂組成物及び放熱シート

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination