WO2020040240A1 - 離型フィルムおよび成型品の製造方法 - Google Patents

離型フィルムおよび成型品の製造方法 Download PDF

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WO2020040240A1
WO2020040240A1 PCT/JP2019/032753 JP2019032753W WO2020040240A1 WO 2020040240 A1 WO2020040240 A1 WO 2020040240A1 JP 2019032753 W JP2019032753 W JP 2019032753W WO 2020040240 A1 WO2020040240 A1 WO 2020040240A1
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release film
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release layer
film
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PCT/JP2019/032753
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誠治 山本
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住友ベークライト株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C33/00—Moulds or cores; Details thereof or accessories therefor
    • B29C33/56—Coatings, e.g. enameled or galvanised; Releasing, lubricating or separating agents
    • B29C33/68—Release sheets
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/04—Interconnection of layers
    • B32B7/06—Interconnection of layers permitting easy separation

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a release film and a molded product.
  • the release film is often used for the purpose of protecting the surface of the molded product or the laminate when manufacturing a molded product or when producing a laminate in which different materials are bonded.
  • a release film is a cover lay film (hereinafter, also referred to as a “CL film”) or a reinforcing film with an adhesive applied to a flexible film having an exposed circuit (hereinafter, also referred to as a “circuit exposed film”). It is used when a flexible printed circuit board (hereinafter, also referred to as “FPC”) is manufactured by bonding boards by a heat press.
  • the release film has conventionally been required to improve two characteristics described below.
  • the first required characteristic is the ease with which the release film can be peeled off after the production of the molded product or the laminate, that is, the releasability.
  • the second required property is adhesion of the release film to the surface of the molded product or the laminate, that is, followability. Therefore, conventionally, research and development have been carried out on improving characteristics such as releasability and followability of a release film.
  • Patent Literature 1 discloses a release film having a polyester layer having irregularities formed on its surface to satisfy specific conditions.
  • a cushioning material such as paper or silicon rubber, a release film, a CL film, and a circuit exposure film are applied to the pressed object stacked in this order by the heating described above. It was usual to perform a pressing process (for example, Patent Document 2).
  • the inventors of the present invention have conducted intensive studies from the viewpoint of improving the balance between the releasability of the release film and the followability of the surface-roughened FPC of the release film. Has been found to be effective from the viewpoint of improving the releasability of FPC having a roughened surface.
  • the index of the arithmetic flat height and the index of the ratio of the surface area to the area of the release surface were controlled, and this problem was solved. They have found that they can do this and have completed the present invention.
  • a release film having a first release layer containing a thermoplastic resin on one release surface The arithmetic mean height Sa of the one release surface is 0.6 ⁇ m or more and 2.3 ⁇ m or less; In an arbitrary area of the one release surface, when the area of the area is A (mm 2 ) and the surface area of the area is S (mm 2 ), the S / A is 1.005 or more and 1.025 or less. Certain release films are provided.
  • a method for manufacturing a molded product is provided, wherein a surface of the object on which the release film is disposed is formed of a material including a thermosetting resin.
  • the present invention it is possible to improve the balance between the releasability and the followability while obtaining good releasability of the release film from the surface-roughened FPC.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of the release film according to the present embodiment.
  • the release film 10 includes a release layer 1 containing a first thermoplastic resin, a cushion layer 3, and a release layer 2 containing a second thermoplastic resin in a thickness direction. It has a laminated structure laminated in this order.
  • the release layer 1 is provided on one surface of the release film 10, and the release layer 2 is provided on the other surface of the release film 10.
  • the release film 10 is disposed such that the release layer 1 side is in contact with a molding target including a circuit and the like. That is, the surface on the side in contact with the molding target is the first release surface of the release film 10, and the surface on the side opposite to the surface on the side in contact with the molding target is the second release surface of the release film 10. The mold surface.
  • the surface of the molding target before the release film 10 is arranged is usually formed of a material containing a thermosetting resin in a semi-cured state.
  • the release film 10 is used by arranging it on the surface of a molding target formed of a material containing a thermosetting resin in a semi-cured state. Then, a desired molded product can be obtained by performing a heat press in a state where the release film 10 is arranged on the surface of the molding object.
  • the release layer 1 is a layer that forms a surface (first release surface) that is in contact with a molding target when hot pressing is performed using the release film 10.
  • the release layer 1 contains particles.
  • the average particle diameter d50 of the particles is preferably 3 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more.
  • the average particle diameter d50 of the particles is preferably 35 ⁇ m or less, more preferably 25 ⁇ m or less.
  • the average particle diameter d50 of the particles is equal to or more than the lower limit, the rigidity of the release film 10 can be improved, and the releasability from the surface-roughened FPC can be improved.
  • the average particle diameter d50 of the particles is equal to or less than the above upper limit, the balance between the releasability and the followability is improved, and a molded article having a good finished appearance can be produced.
  • the particles are preferably inorganic particles from the viewpoint of improving the rigidity of the release film 10.
  • the inorganic particles include crystalline silica, amorphous silica, and silica such as fused silica, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, calcium carbonate, magnesium carbonate, calcium silicate, magnesium silicate, calcium oxide, magnesium oxide, and oxide.
  • examples include particles using one or more of zinc, alumina, aluminum nitride, aluminum borate whiskers, boron nitride, antimony oxide, E glass, D glass, S glass, and zeolite.
  • the inorganic particles only one type of particles may be used alone, or different types of particles may be used in combination.
  • the inorganic particles may be subjected to a surface treatment using a silane coupling agent or the like for the purpose of improving the adhesion to the resin, or a core-shell type particle obtained by performing an organic coating treatment on the inorganic particles for the purpose of improving the dispersibility. May be used.
  • silica such as crystalline silica, amorphous silica, and fused silica is preferable, and spherical fused silica is more preferable.
  • the content of the particles with respect to the total amount of the release layer 1 is preferably 3% by weight or more and 30% by weight or less, more preferably 5% by weight or more and 20% by weight or less. This makes it possible to improve the balance between the releasability of the release layer 1 and the surface-roughened FPC and the followability.
  • the thickness of the release layer 1 is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, from the viewpoint of obtaining good release properties even during high-temperature and high-pressure pressing while obtaining appropriate strength.
  • the thickness of the release layer 1 is preferably 40 ⁇ m or less, more preferably 35 ⁇ m or less, further preferably 30 ⁇ m or less, and further more preferably 20 ⁇ m or less. It is. By setting the thickness of the release layer 1 to be equal to or more than the lower limit, good releasability is easily obtained. On the other hand, by setting the thickness of the release layer 1 to be equal to or less than the upper limit, good followability is obtained.
  • the thickness of the release layer 1 is preferably set in accordance with the balance with the thickness of the entire release film, from the viewpoint of balancing the releasability and the followability.
  • the thickness of the release layer 1 is preferably 15 to 40%, more preferably 20 to 30%, based on the thickness of the entire release film.
  • the arithmetic average height Sa of the first release surface of the release film 10 is 0.6 ⁇ m or more and 2.3 ⁇ m or less, and preferably 0.7 ⁇ m or more and 2.0 ⁇ m or less.
  • the arithmetic mean height Sa can be measured according to ISO25178.
  • S / A is 1. 005 or more and 1.025 or less.
  • the S / A is equal to or more than the lower limit, the releasability from the roughened FPC can be improved.
  • the S / A is set to be equal to or less than the above upper limit, it becomes possible to maintain good followability.
  • the arbitrary region of the first release surface may be any region as long as the release film 10 functions as a release film.
  • the arithmetic mean height Sa and the numerical value of S / A in the release film 10 are based on the particle size of the particles contained in the release layer 1, the content of the particles, and the thickness of the release film 10 and the release layer 1. It can be adjusted by controlling. That is, for example, if the particle size of the particles is larger than the thickness of the release layer 1, the irregularities due to the particles on the first release surface of the release film 10 tend to be remarkable, and the content of the particles When the ratio is large, the unevenness due to particles on the first release surface of the release film 10 tends to be remarkable.
  • the peel strength of the first release surface is preferably as low as possible, but is preferably 0.1 N / 50 mm or less, and it is preferable that the release strength is naturally released from the FPC. By doing so, it is possible to improve the releasability from the molding object.
  • the peel strength can be measured by the following method. First, a circuit board whose surface is roughened by performing an argon (Ar) plasma treatment on the circuit board on which the coverlay film is laminated is obtained. Next, the circuit board having a roughened surface is vertically bonded so that the first release surface of the release film 10 faces the above-described circuit board, and is subjected to hot pressing using a vacuum press. Thus, a test piece is prepared. Thereafter, the peel strength of the first release surface is measured by peeling the release film 10 from the obtained test piece using a tensile tester.
  • Ar argon
  • the release layer 1 contains a thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin include polyalkylene terephthalate resins such as polyethylene terephthalate resin (PET), polybutylene terephthalate resin (PBT), polytrimethylene terephthalate resin (PTT), polyhexamethylene terephthalate resin (PHT), Methyl 1-pentene resin (TPX: hereinafter also referred to as polymethylpentene resin), syndiotactic polystyrene resin (SPS), polypropylene resin (PP) and a copolymer resin obtained by copolymerizing other components. These may be used alone or in combination of two or more.
  • one or more selected from the group consisting of polymethylpentene resin, polybutylene terephthalate resin, syndiotactic polystyrene resin and polypropylene resin are used. Is preferable, and a polymethylpentene resin is more preferable.
  • the release layer 1 includes, in addition to the above thermoplastic resin, additives such as antioxidants, slip agents, antiblocking agents, antistatic agents, coloring agents such as dyes and pigments, stabilizers, fluororesins, silicone rubber, and the like.
  • additives such as antioxidants, slip agents, antiblocking agents, antistatic agents, coloring agents such as dyes and pigments, stabilizers, fluororesins, silicone rubber, and the like.
  • An inorganic filler such as an impact resistance imparting agent, titanium oxide, calcium carbonate, and talc may be contained.
  • the release layer 2 is a layer that forms a surface (second release surface) that is in contact with the press hot plate when hot pressing is performed using the release film 10.
  • the release layer 2 may include particles.
  • the average particle diameter d50 of the particles contained in the release layer 2 is preferably 3 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or more and 40 ⁇ m or less. By doing so, it is possible to provide irregularities of a desired size on the second release surface.
  • the content of the particles with respect to the total amount of the release layer 2 is preferably 0.05% by weight to 30% by weight, more preferably 0.1% by weight to 20% by weight, and more preferably 1% by weight to 10% by weight. It is more preferred that the content be not more than weight%.
  • the particles contained in the release layer 2 can be the same particles as the particles contained in the release layer 1.
  • the particles contained in the release layer 1 and the particles contained in the release layer 2 may be particles composed of the same material or particle diameter, or particles composed of different materials or particle diameters.
  • the thickness of the release layer 2 is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, from the viewpoint of obtaining good release properties even during high-temperature and high-pressure pressing while obtaining appropriate strength.
  • the thickness of the release layer 2 is preferably 40 ⁇ m or less, more preferably 35 ⁇ m or less, further more preferably 30 ⁇ m or less, and still more preferably 20 ⁇ m or less. It is.
  • the thickness of the release layer 2 is preferably set according to the balance with the thickness of the entire release film, from the viewpoint of balancing the releasability and the followability.
  • the thickness of the release layer 2 is preferably 15 to 40%, more preferably 20 to 30%, based on the thickness of the entire release film.
  • the release layer 2 contains a thermoplastic resin.
  • the same thermoplastic resin as described in the release layer 1 can be used.
  • the thermoplastic resins used in the release layer 1 and the release layer 2 may be the same or different.
  • the release layer 2 may be formed using the same material as the release layer 1 or may be different.
  • cushion layer 3 The cushion layer 3 is interposed between the release layer 1 and the release layer 2.
  • the thickness of the cushion layer 3 is preferably from 10 ⁇ m to 100 ⁇ m, more preferably from 10 ⁇ m to 90 ⁇ m, even more preferably from 10 ⁇ m to 70 ⁇ m.
  • the thickness of the cushion layer 3 is preferably from 20 ⁇ m to 50 ⁇ m, and more preferably from 30 ⁇ m to 40 ⁇ m.
  • the cushioning property of the release film 10 is obtained, and the transfer of the mesh of the below-described material used during the hot pressing to the surface of the FPC is suppressed, a good appearance is obtained, and the followability is improved.
  • the thickness of the cushion layer 3 is equal to or less than the upper limit, the releasability can be favorably maintained.
  • the resin material forming the cushion layer 3 include ⁇ -olefin-based polymers such as polyethylene and polypropylene, and ⁇ -olefin-based polymers having ethylene, propylene, butene, pentene, hexene, and methylpentene as polymer components.
  • Engineering plastics resins such as copolymers, polyethersulfone, and polyphenylene sulfide are exemplified. These may be used alone or in combination of two or more. Among them, ⁇ -olefin copolymers are preferred.
  • Examples of the ⁇ -olefin-based copolymer include a copolymer of an ⁇ -olefin such as ethylene and a (meth) acrylate, a copolymer of ethylene and vinyl acetate, and a copolymer of ethylene and (meth) acrylic acid. And a partially ion-crosslinked product thereof.
  • EMMA ethylene-methyl methacrylate copolymer
  • PP polypropylene
  • EMMA ethylene-methyl methacrylate copolymer
  • PBT polybutylene terephthalate
  • PP polypropylene
  • EMMA ethylene
  • PBT polybutylene terephthalate
  • the cushion layer 3 may further contain a rubber component.
  • the rubber component include styrene-based thermoplastic elastomers such as styrene-butadiene copolymer and styrene-isoprene copolymer, thermoplastic elastomer materials such as olefin-based thermoplastic elastomers, amide-based elastomers, polyester-based elastomers, and natural rubber. And rubber materials such as isoprene rubber, chloroprene rubber, and silicone rubber.
  • the cushion layer 3 includes an antioxidant, a slip agent, an antiblocking agent, an antistatic agent, a coloring agent such as a dye and a pigment, an additive such as a stabilizer, an impact resistance imparting agent such as a fluororesin and a silicone rubber, and an oxidizing agent.
  • An inorganic filler such as titanium, calcium carbonate, and talc may be contained.
  • a known method such as an air-cooled or water-cooled inflation extrusion method, a T-die extrusion method, or the like can be used.
  • the whole thickness of the release film 10 is preferably 30 ⁇ m or more and 180 ⁇ m or less, more preferably 30 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less. Further, from the viewpoint of reducing the manufacturing cost, the entire thickness of the release film 10 is preferably 30 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less, more preferably 40 ⁇ m or more and 90 ⁇ m or less, and further preferably 50 ⁇ m or more and 80 ⁇ m or less. By setting the thickness of the release film 10 to be equal to or more than the above lower limit value, it is easy to obtain the release property against the roughened FPC even under high temperature and high pressure conditions.
  • the cushioning property of the release film 10 is obtained, and the transfer of the mesh of the below-described material used during the hot pressing to the surface of the FPC is suppressed, a good appearance is obtained, and the followability is improved.
  • the thickness of the release film 10 is set to be equal to or less than the upper limit, the release property can be favorably maintained. Further, by setting the entire thickness of the release film 10 within the above numerical range, it is possible to uniformly apply the pressing pressure to the release film 10 at the time of producing a molded product.
  • the release film 10 includes the release layer 1 and the cushion layer 3, the arithmetic mean height Sa of the first release surface is 0.6 ⁇ m or more and 2.3 ⁇ m or less, and the first release surface
  • the S / A is 1.005 or more and 1.025 or less. That is, by controlling the surface state of the first release surface to a high degree, the balance between the releasability of the release film 10 and the roughened FPC and the followability is improved. Details of such a reason are not clear, but are presumed as follows.
  • the arithmetic average height Sa is a parameter that represents the average of the heights of peaks and valleys (height of irregularities) with respect to the average surface.
  • the larger the surface area the easier the cushioning property is to be obtained, and it is presumed that the S / A is easy to control the following ability. Therefore, by combining these, the surface shape of the entire release surface is appropriately controlled, and as a result, as a whole, the release film 10 can obtain good release properties even with respect to the roughened FPC, It is considered that the balance between the releasability and the followability can be improved.
  • the surface-roughened FPC is intended to be, for example, one that has been subjected to a plasma treatment under Ar gas and one that has an arithmetic average roughness Sa of (0.18 ⁇ m) or more. Plasma processing conditions can also be employed.
  • the release film 10 has a laminated structure in which the release layer 1, the cushion layer 3, and the release layer 2 are laminated in this order in the thickness direction.
  • the release film may have a configuration of four or more layers such as four layers and five layers having an adhesive layer, a gas barrier layer, and the like.
  • the adhesive layer and the gas barrier layer are not particularly limited, and known materials can be used.
  • the release film 10 can be produced using a known method such as a coextrusion method, an extrusion lamination method, a dry lamination method, and an inflation method.
  • the release film 10 may be manufactured separately from the release layer 1, the cushion layer 3, and the release layer 2 and then joined by a laminator or the like. It is preferable to form a film by an extrusion inflation method or a co-extrusion T-die method. Above all, a method of forming a film by a co-extrusion T-die method is particularly preferable because it is excellent in controlling the thickness of each layer.
  • the release layer 1, the cushion layer 3, and the release layer 2 may be directly bonded, or may be bonded via an adhesive layer.
  • the method for manufacturing a molded product according to the present embodiment uses the release film 10 described above.
  • the method for manufacturing a molded product according to the present embodiment may be used, for example, when manufacturing a flexible printed circuit board.
  • the release film 10 is interposed between the coverlay and the press machine when the coverlay film is heated and pressed to the circuit in order to protect the circuit formed on the flexible film. Let me use it.
  • the release film 10 is used, for example, in a coverlay press laminating step, which is one of the manufacturing steps of a flexible printed wiring board. More specifically, the release film 10 is arranged so as to wrap the cover lay film in order to make the cover lay film adhere to the concave and convex portions of the circuit pattern when the cover lay film is bonded to the circuit exposure film. It is heated and pressed by a press together with the film. At this time, in order to improve the cushioning property, paper, rubber, a fluororesin sheet, glass paper, or the like, or a material obtained by combining them may be inserted between the release film and the press and then heated and pressed.
  • the release film 10 of the present embodiment may be used in the following method to produce the above-mentioned molded product.
  • the first release surface of the release layer 1 of the release film 10 according to the present embodiment is disposed on the surface of an object formed of a material containing a thermosetting resin.
  • the second release surface of the release layer 2 of the release film paper, rubber, a fluororesin sheet, glass paper or the like, or a material combining these is disposed. Thereafter, a pressing process is performed on the object on which the release film 10 is disposed in a mold.
  • thermosetting resin may be in a semi-cured state or a cured state, but when in the semi-cured state, the function and effect of the release film 10 become more remarkable.
  • the thermosetting resin is a resin composition containing an epoxy resin
  • the epoxy resin is preferably in an intermediate stage of the curing reaction, that is, in a B-stage state.
  • thermoplastic resin composition for forming the first release layer 90 parts by weight of a polymethylpentene resin (TPX (registered trademark)) (manufactured by Mitsui Chemicals, Inc., RT31) and an average particle diameter d50 of 11.7 ⁇ m were used. 10 parts by weight of fused silica (SC10-32F, manufactured by Nippon Steel & Sumikin Materials Co., Ltd.), which is a spherical inorganic particle, was used.
  • TPX polymethylpentene resin
  • SC10-32F fused silica
  • a cushion layer 40 parts by weight of a modified polyethylene resin (ethylene-methyl methacrylate copolymer (EMMA) resin) (manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., WD106), 30 parts by weight of a polypropylene resin (manufactured by Prime Polymer Co., E111G), polymethylpentene resin A resin composition containing 30 parts by weight of (TPX (registered trademark)) (manufactured by Mitsui Chemicals, Inc., RT31) was used.
  • EMMA ethylene-methyl methacrylate copolymer
  • TPX registered trademark
  • thermoplastic resin composition for forming the second release layer 98 parts by weight of polymethylpentene resin (TPX (registered trademark)) (manufactured by Mitsui Chemicals, Inc., RT31) and fused silica as spherical inorganic particles (Nippon Steel Corporation) 2 parts by weight of SC10-32F manufactured by Sumikin Materials Co., Ltd. were used.
  • TPX polymethylpentene resin
  • SC10-32F fused silica as spherical inorganic particles manufactured by Sumikin Materials Co., Ltd.
  • Example 2 The first release layer was prepared using a thermoplastic resin material mixed with the above-mentioned TPX so that the content of fused silica with respect to the total amount of the first release layer was 20 parts by weight.
  • a release film of Example 2 was obtained in the same manner as in Example 1, except that the thickness of the mold layer was 10 ⁇ m, the thickness of the cushion layer was 40 ⁇ m, and the thickness of the second release layer was 10 ⁇ m.
  • Example 3 Instead of the fused silica SC10-32F, a fused silica having an average particle diameter d50 of 17.1 ⁇ m (SC70F, manufactured by Nippon Steel & Sumitomo Metal Materials Co., Ltd.) was used, and the above TPX was mixed so that the content of the fused silica was 5 parts by weight.
  • a release film of Example 3 was obtained in the same manner as in Example 1, except for the following.
  • Example 4 The first release layer was prepared using a thermoplastic resin material mixed with the above-mentioned TPX so that the content of fused silica with respect to the total amount of the first release layer was 10 parts by weight.
  • a release film of Example 4 was obtained in the same manner as in Example 3, except that the thickness of the mold layer was 15 ⁇ m, the thickness of the cushion layer was 30 ⁇ m, and the thickness of the second release layer was 15 ⁇ m.
  • Example 5 The first release layer was prepared using a thermoplastic resin material mixed with the above TPX so that the content of fused silica with respect to the total amount of the first release layer was 15 parts by weight.
  • a release film of Example 5 was obtained in the same manner as in Example 3, except that the thickness of the mold layer was 10 ⁇ m, the thickness of the cushion layer was 30 ⁇ m, and the thickness of the second release layer was 10 ⁇ m.
  • Example 6> Instead of the fused silica SC10-32F, a fused silica having an average particle size d50 of 23.9 ⁇ m (SC80-53F, manufactured by Nippon Steel & Sumikin Materials Co., Ltd.) was used, and the content of the fused silica was adjusted to 5 parts by weight.
  • Example 7 The first release layer was prepared using a thermoplastic resin material mixed with the above-mentioned TPX so that the content of fused silica with respect to the total amount of the first release layer was 10 parts by weight.
  • a release film of Example 7 was obtained in the same manner as in Example 6, except that the thickness of the mold layer was 15 ⁇ m, the thickness of the cushion layer was 30 ⁇ m, and the thickness of the second release layer was 15 ⁇ m.
  • Example 9 Except that the thickness of the first release layer was 30 ⁇ m, the thickness of the cushion layer was 70 ⁇ m, and the thickness of the second release layer was 30 ⁇ m, the release film of Example 9 was produced in the same manner as in Example 1. I got
  • ⁇ Comparative Example 1> instead of the fused silica SC10-32F, a fused silica (SP60, manufactured by Nippon Steel & Sumikin Materials Co., Ltd.) having an average particle diameter d50 of 2.2 ⁇ m was used, and the above TPX was mixed with the TPX so that the content of the fused silica was 10 parts by weight.
  • a release film of Comparative Example 1 was obtained in the same manner as in Example 1, except for the following points.
  • the first release layer was prepared using a thermoplastic resin material mixed with the above-mentioned TPX so that the content of fused silica with respect to the total amount of the first release layer was 20 parts by weight.
  • a release film of Comparative Example 2 was obtained in the same manner as in Comparative Example 1, except that the thickness of the mold layer was 20 ⁇ m, the thickness of the cushion layer was 30 ⁇ m, and the thickness of the second release layer was 20 ⁇ m.
  • the first release layer was prepared using a thermoplastic resin material blended with the above TPX so that the content of fused silica with respect to the total amount of the first release layer was 2 parts by weight.
  • a release film of Comparative Example 3 was obtained in the same manner as in Example 1, except that the thickness of the mold layer was 20 ⁇ m, the thickness of the cushion layer was 30 ⁇ m, and the thickness of the second release layer was 20 ⁇ m.
  • the first release layer was prepared using a thermoplastic resin material mixed with the above-mentioned TPX so that the content of fused silica with respect to the total amount of the first release layer was 20 parts by weight.
  • a release film of Comparative Example 4 was obtained in the same manner as in Example 3, except that the thickness of the mold layer was 10 ⁇ m, the thickness of the cushion layer was 40 ⁇ m, and the thickness of the second release layer was 10 ⁇ m.
  • ⁇ Comparative Example 5> instead of the fused silica SC10-32F, a fused silica (SC30F, manufactured by Nippon Steel & Sumikin Materials Co., Ltd.) having an average particle diameter d50 of 35.6 ⁇ m was used, and the above TPX was used so that the content of the fused silica was 5 parts by weight.
  • a release film of Comparative Example 5 was obtained in the same manner as in Example 1, except for the following points.
  • Comparative Example 6 The release film of Comparative Example 6 was obtained in the same manner as in Comparative Example 1 except that the fused silica SP60 was removed and the first release layer was prepared using the thermoplastic resin material composed of 100 parts by weight of TPX. Was.
  • Arithmetic mean height (Sa) of the first release surface of the first release layer The surface of the first release surface of the first release layer in the obtained release film conforms to ISO25178. The measurement was performed using VertScan @ R3300H manufactured by Ryoka Systems Inc. The unit is ⁇ m.
  • the surface of the first release surface of the first release layer in the obtained release film is diamond-shaped.
  • the measurement was performed using VertScan @ R3300H manufactured by Kasei System Co., Ltd.
  • Releasability of first release surface of first release layer First, a circuit board whose surface was roughened by performing an Ar plasma treatment on the circuit board on which the coverlay film was laminated was obtained.
  • Ar plasma treatment Ar gas is supplied into the chamber at a flow rate of 150 sccm at a flow rate of 150 sccm, the pressure in the chamber is set to 25 Pa, and Ar plasma is generated by applying a microwave (power 300 W, frequency: 13.56 MHz). It was done by doing.
  • the first release surface of the release film 10 is vertically bonded so as to face the above-mentioned circuit board, and using a vacuum press machine at a pressure of 175 ° C.
  • a test piece is prepared by performing heat pressing for one minute. Then, the obtained test piece was taken out from the press machine, cooled in the atmosphere for 60 seconds, and then, about 180 mm / min in a 180 ° direction using a tensile tester (Force gauge AD-4932A-50N manufactured by A & D).
  • the release strength of the first release surface was measured by applying a stress at a speed and peeling the release film. In the measurement of the peel strength, the releasability was evaluated based on the following criteria. : The peel strength is 0.1 N / 50 mm or less, and the test piece peels naturally from the FPC.
  • X The peel strength is greater than 0.1 N / 50 mm, and the test piece does not spontaneously peel from the FPC.
  • Releasability 2 (Releasability of first release surface of first release layer): A circuit board that has been subjected to the same roughening treatment as that of the above-described release property evaluation is vertically bonded so that the first release surface of the release film 10 faces the above-described circuit board, and is subjected to vacuum pressing. A test piece was prepared by performing a hot press for 1 minute at 185 ° C. and a pressure of 2 MPa using a machine. Then, the obtained test piece was taken out from the press machine, cooled in the atmosphere for 60 seconds, and then, about 180 mm / min in a 180 ° direction using a tensile tester (Force gauge AD-4932A-50N manufactured by A & D).
  • the release strength of the first release surface was measured by applying a stress at a speed and peeling the release film. In the measurement of the peel strength, the releasability was evaluated based on the following criteria. :: The peel strength was 0.1 N / 50 mm or less, and the test piece was naturally peeled from the FPC. ⁇ : Peel strength is greater than 0.1 N / 50 mm and 3 N / 50 mm or less. X: Peel strength is larger than 3 N / 50 mm.
  • a 1 mm square opening was formed in a coverlay (CM type) manufactured by Arisawa Seisakusho.
  • CM type coverlay
  • a test piece was prepared in which a coverlay having the above-mentioned opening was temporarily fixed so that the surface on the side coated with the adhesive was in contact with the surface of the copper-clad laminate for a flexible wiring board.
  • the release film and the test piece are stacked so that the first release surface of the first release layer of the release film faces the surface of the test piece having the coverlay.
  • a hot press treatment was performed at 175 ° C. and 2 MPa for 2 minutes to obtain a molded product.
  • the adhesive coated on the surface of the cover tape extruded from the outer edge of the opening into the opening formed in the coverlay was observed, and the followability was evaluated based on the following criteria. :: The difference in unevenness of the exuded shape of the adhesive was less than 80 ⁇ m. X: The difference in unevenness of the exuded shape of the adhesive was 80 ⁇ m or more.
  • a CL CM type, thickness 40 ⁇ m
  • a CL made by Arisawa Seisakusho is overlaid on the surface of the circuit exposure film on which a groove having a width of 100 ⁇ m and a depth of 50 ⁇ m is formed, and then the release film is further opposed to the circuit board. It was adhered up and down, and heated and compressed at 185 ° C. and 2 MPa for 1 minute using a vacuum press machine to form it. That is, the mold, the release film, the molding material, the release film, and the mold were laminated in this order, and heat compression molding was performed.
  • the number of voids is 00.3: The number of voids having a length of 0.3 mm or more is 0 and the number of voids of less than 0.3 mm is 1 or more x: The number of voids having a length of 0.3 mm or more is 1 or more
  • -Moldability wrinkles of molded products: A test piece with the coverlay temporarily fixed so that the adhesive-coated side of Arizawa's coverlay (CM type) is in contact with the surface of the copper-clad laminate for flexible wiring boards Produced. Next, the release film and the test piece are stacked so that the first release surface of the first release layer of the release film faces the surface of the test piece having the coverlay. After the combination, a hot press treatment was performed at 175 ° C. and 2 MPa for 2 minutes to obtain a molded product. Regarding the appearance of the FPC, the wrinkle generation rate per unit area was measured by a method based on “7.5.7.2 wrinkles” of the JPCA standard. The obtained measured values were evaluated according to the following criteria. :: The wrinkle generation rate was less than 1.5%. X: The wrinkle generation rate was 1.5% or more.

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Abstract

離型フィルム（１０）は、一方の離型面に、熱可塑性樹脂を含む第１の離型層を有し、一方の離型面の算術平均高さＳａが０．６μｍ以上２．３μｍ以下であり、一方の離型面の任意の領域において、当該領域の面積をＡ（ｍｍ２）、当該領域の表面積をＳ（ｍｍ２）としたとき、Ｓ／Ａが１．００５以上１．０２５以下である。

Description

離型フィルムおよび成型品の製造方法
　本発明は、離型フィルムおよび成型品の製造方法に関する。
　離型フィルムは、通常、成型品を製造する際や異なる材料を貼り合わせた積層体を製造する際に、かかる成型品や積層体の表面を保護する目的で、使用されることが多い。
　例えば、離型フィルムは、回路が露出したフレキシブルフィルム（以下、「回路露出フィルム」とも称する。）に対して、接着剤を介してカバーレイフィルム（以下、「ＣＬフィルム」とも称する。）または補強板を加熱プレスにより接着してフレキシブルプリント回路基板（以下「ＦＰＣ」とも称する）を作製する際に用いられる。
　そのため、離型フィルムについては、従来から以下に説明する２つの特性を向上させることが要求されてきた。
　第一に要求される特性は、成型品や上記積層体を製造した後における当該離型フィルムの剥離しやすさ、すなわち、離型性である。
　第二に要求される特性は、成型品や上記積層体の表面に対する当該離型フィルムの密着性、すなわち、追従性である。
　そこで、従来、離型フィルムにおける離型性や追従性といった特性を向上させることに関し、研究、開発が行われている。
　例えば、特許文献１には、表面に特定の条件を満たす凸凹が形成されたポリエステル層を有する離型フィルムが開示されている。
　また、フレキシブルプリント回路基板の従来の製造プロセスにおいては、紙やシリコンゴム等のクッション材、離型フィルム、ＣＬフィルムおよび回路露出フィルムが、この順に重ねられた被プレス物に対して、上述した加熱プレス処理を行うことが通常であった（例えば、特許文献２）。
特開２００９－９０６６５号公報 特開２０１２－１７９８２７号公報
　しかしながら、近年、離型フィルムの各種特性について要求される技術水準は、ますます高くなってきている。なかでも、カバーレイフィルムまたは補強板との接着性を向上させる観点から表面粗化処理されたＦＰＣに対し、特許文献１等に記載される従来の離型フィルムをそのまま用いた場合、離型フィルムと表面粗化されたＦＰＣとの密着が過剰となり、離型性が低下する傾向があった。
　本発明の課題は、表面粗化されたＦＰＣに対する良好な離型性を得つつ、離型性と追従性のバランスを向上させた離型フィルムを提供する事にある。
　本発明者らは、離型フィルムの表面粗化されたＦＰＣに対する離型性と、追従性のバランスを向上させる観点から鋭意検討を行い、離型面の表面粗さについて、面方向における凹凸形状を制御することが、表面粗化されたＦＰＣに対する離型性を向上させる観点から有効であるという知見を得た。そして、さらに検討を進めた結果、算術平高さという指標と、離型面の面積に対する表面積の比率という指標を制御することで、離型性と追従性のバランスが良好となり、かかる課題が解決できることを見出し、本発明を完成させた。
　本発明によれば、
　一方の離型面に、熱可塑性樹脂を含む第１の離型層を有する離型フィルムであって、
　前記一方の離型面の算術平均高さＳａが０．６μｍ以上２．３μｍ以下であり、
　前記一方の離型面の任意の領域において、当該領域の面積をＡ（ｍｍ２）、当該領域の表面積をＳ（ｍｍ２）としたとき、Ｓ／Ａが１．００５以上１．０２５以下である、離型フィルム
が提供される。
　また、本発明によれば、上記離型フィルムの前記一方の離型面が対象物側になるように、前記対象物上に前記離型フィルムを配置する工程と、
　前記離型フィルムが配置された前記対象物に対し、加熱プレスを行う工程と、
　を含み、
　前記離型フィルムを配置する前記工程において、前記対象物の前記離型フィルムが配置される面が、熱硬化性樹脂を含む材料によって形成されている、成型品の製造方法が提供される。
　本発明によれば、表面粗化されたＦＰＣに対する離型フィルムの良好な離型性を得つつ、離型性と追従性のバランスを向上できる。
　上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。
第１実施形態に係る離型フィルムの縦断面図である。
＜離型フィルム＞
　図１は、本実施形態に係る離型フィルムの断面図である。
　図１に示すように、離型フィルム１０は、第１の熱可塑性樹脂を含む離型層１と、クッション層３と、第２の熱可塑性樹脂を含む離型層２とが、厚み方向にこの順で積層した積層構造を有する。
　また、離型層１は、離型フィルム１０の一方の面に配されており、離型層２は、離型フィルム１０の他方の面に配されている。
　本実施形態において、離型フィルム１０は、回路等を備えた成型対象物に対し、離型層１側が接するように配置される。すなわち、成型対象物に接する側の面を、離型フィルム１０の第１の離型面とし、成型対象物に接する側の面とは反対側の面を、離型フィルム１０の第２の離型面とする。
　また、離型フィルム１０を配置する前段階における上記成型対象物の表面は、通常、半硬化状態にある熱硬化性樹脂を含む材料によって形成されている。
　離型フィルム１０は、上記半硬化状態にある熱硬化性樹脂を含む材料によって形成された成型対象物の表面上に配置して用いる。そして、成型対象物の表面に離型フィルム１０を配置した状態で、加熱プレスを行うことで、所望の成型品を得ることができる。
　以下、各層について詳述する。
・離型層１（第１の離型層）
　離型層１は、離型フィルム１０を用いて加熱プレスを行う際に、成型対象物に接する面（第１の離型面）を形成する層である。
　本実施形態において、離型層１は粒子を含む。粒子の平均粒径ｄ５０は、好ましくは３μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上である。一方、粒子の平均粒径ｄ５０は、好ましくは３５μｍ以下、より好ましくは２５μｍ以下である。
　粒子の平均粒径ｄ５０を上記下限値以上とすることで、離型フィルム１０の剛性を向上させるとともに、表面粗化したＦＰＣとの離型性を向上させることができる。一方、粒子の平均粒径ｄ５０を上記上限値以下とすることで、離型性と追従性とのバランスを良好にし、仕上がり外観が良好な成型品を作製することができる。
　粒子は、離型フィルム１０の剛性を向上させる観点から、無機粒子であることが好ましい。
　無機粒子としては、結晶性シリカ、非晶性シリカ、および溶融シリカなどのシリカ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、アルミナ、窒化アルミニウム、ほう酸アルミウイスカ、窒化ホウ素、アンチモン酸化物、Ｅガラス、Ｄガラス、Ｓガラス、およびゼオライトからなる群から得られる１種または２種以上を用いてなる粒子が挙げられる。無機粒子は、１種類のみの粒子を単独で使用してもよいし、異なる種類の粒子を併用してもよい。無機粒子は、樹脂との密着性を向上させる目的でシランカップリング剤など用いて表面処理を行ってもよいし、分散性を向上させる目的で無機粒子に有機被膜処理を行ったコアシェル型粒子を用いてもよい。
　離型フィルムの剛性を向上させる観点から、結晶性シリカ、非晶性シリカ、および溶融シリカなどのシリカであることが好ましく、球状の溶融シリカであることがより好ましい。
　離型層１全量に対する粒子の含有量は、好ましくは３重量％以上３０重量％以下であり、より好ましくは５重量％以上２０重量％以下である。
　これにより、離型層１に関し、表面粗化したＦＰＣとの離型性と追従性のバランスを向上させることができる。
　離型層１の厚みは、適度な強度を得つつ、高温、高圧プレス時でも良好な離型性を得る観点から、好ましくは５μｍ以上であり、より好ましくは１０μｍ以上である。一方、成型品に対する埋め込み性を向上させる観点から、離型層１の厚みは、好ましくは４０μｍ以下であり、より好ましくは３５μｍ以下であり、さらに好ましくは３０μｍ以下であり、ことさらに好ましくは２０μｍ以下である。
　離型層１の厚みを上記下限値以上とすることにより、良好な離型性が得られやすくなり、一方、離型層１の厚みを上記上限値以下とすることにより、良好な追従性が得られやすくなるとともに、コストダウンを図ることができる。また、離型層１の厚みは、離型性と追従性のバランスを両立する観点から、離型フィルム全体の厚みとのバランスにより設定されることが好適である。離型層１の厚みは、離型フィルム全体の厚みに対して、好ましくは１５～４０％であり、より好ましくは２０～３０％である。
　離型フィルム１０の第１の離型面の算術平均高さＳａは０．６μｍ以上２．３μｍ以下であり、０．７μｍ以上２．０μｍ以下であることが好ましい。
　算術平均高さＳａを上記下限値以上とすることにより、粗化ＦＰＣとの離型性を高めることができる。一方、算術平均粗さＳａを上記上限値以下とすることにより、追従性を良好に保持することができるようになる。
　なお、算術平均高さＳａは、ＩＳＯ２５１７８に準じて測定することができる。
　また、離型フィルム１０の第１の離型面の任意の領域において、当該領域の面積をＡ（ｍｍ２）、当該領域の表面積をＳ（ｍｍ２）としたとき、Ｓ／Ａが１．００５以上１．０２５以下である。
　Ｓ／Ａを上記下限値以上とすることにより、粗化ＦＰＣとの離型性を高めることができる。一方、Ｓ／Ａを上記上限値以下とすることにより、追従性を良好に保持することができるようになる。
　なお、第１の離型面の任意の領域とは、離型フィルム１０が離型フィルムとして機能する領域であればいずれの領域であってもよい。
　また、離型フィルム１０における算術平均高さＳａ、およびＳ／Ａの数値は、離型層１に含まれる粒子の粒径、粒子の含有量、離型フィルム１０及び離型層１の厚みを制御することによって調整することができる。すなわち、例えば、粒子の粒径が離型層１の厚みよりも大きければ、離型フィルム１０の第１の離型面において当該粒子による凹凸が顕著になる傾向があり、また、粒子の含有量が多ければ離型フィルム１０の第１の離型面に粒子による凹凸が顕著になる傾向が得られる。
　離型フィルム１０において、第１の離型面の剥離強度は、低い値であるほど望ましいが、０．１Ｎ／５０ｍｍ以下であり、ＦＰＣと自然剥離することが好ましい。
こうすることで、成型対象物に対する離型性を向上させることができる。
　なお、上記剥離強度は、以下の方法で測定することができる。
　まず、カバーレイフィルムをラミネートした回路基板に対し、アルゴン（Ａｒ）プラズマ処理を施す事で表面粗化した回路基板を得る。
　つぎに、表面粗化した回路基板に対して、離型フィルム１０における第１の離型面が、上述した回路基板と対向するように上下に貼り合わせ、真空プレス機を用い、熱プレスを行うことにより、試験片を作製する。その後、引張試験機を用いて、得られた試験片から離型フィルム１０を剥離することにより、第１の離型面の剥離強度を測定する。
　離型層１は熱可塑性樹脂を含む。
　熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート樹脂（ＰＴＴ）、ポリヘキサメチレンテレフタレート樹脂（ＰＨＴ）等のポリアルキレンテレフタレート樹脂、ポリ４－メチル１－ペンテン樹脂（ＴＰＸ：以下、ポリメチルペンテン樹脂ともいう。）、シンジオタクチックポリスチレン樹脂（ＳＰＳ）、ポリプロピレン樹脂（ＰＰ）及び他の成分を共重合した共重合体樹脂が挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、離型層１の離型性を向上させる観点から、ポリメチルペンテン樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、シンジオタクチックポリスチレン樹脂およびポリプロピレン樹脂からなる群より選択される１種または２種以上を用いることが好ましく、ポリメチルペンテン樹脂であることがより好ましい。
　離型層１は、上記の熱可塑性樹脂のほか、酸化防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、染料および顔料等着色剤、安定剤等の添加剤、フッ素樹脂、シリコーンゴム等の耐衝撃性付与剤、酸化チタン、炭酸カルシウム、タルク等の無機充填剤を含有させてもよい。
・離型層２
　離型層２は、離型フィルム１０を用いて加熱プレスを行う際に、プレス熱板と接する面（第２の離型面）を形成する層である。
　離型層２は、粒子を含んでもよい。離型層２に含まれる粒子の平均粒径ｄ５０は、３μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましく、１０μｍ以上４０μｍ以下であることがより好ましい。
　こうすることで、第２の離型面に対して所望の大きさの凹凸を付与することができる。
　離型層２全量に対する粒子の含有量は、０．０５重量％以上３０重量％以下であることが好ましく、０．１重量％以上２０重量％以下であることがより好ましく、１重量％以上１０重量％以下であることがさらに好ましい。
　なお、離型層２に含まれる粒子は、上記離型層１に含まれる粒子と同様の粒子とすることができる。なお、離型層１に含まれる粒子と、離型層２に含まれる粒子は、同じ材料または粒径からなる粒子であってもよく、異なる材料または粒径からなる粒子であってもよい。
　離型層２の厚みは、適度な強度を得つつ、高温、高圧プレス時でも良好な離型性を得る観点から、好ましくは５μｍ以上であり、より好ましくは１０μｍ以上である。一方、成型品に対する埋め込み性を向上させる観点から、離型層２の厚みは、好ましくは４０μｍ以下であり、より好ましくは３５μｍ以下であり、さらに好ましくは３０μｍ以下であり、ことさらに好ましくは２０μｍ以下である。また、離型層２の厚みは、離型性と追従性のバランスを両立する観点から、離型フィルム全体の厚みとのバランスにより設定されることが好適である。離型層２の厚みは、離型フィルム全体の厚みに対して、好ましくは１５～４０％であり、より好ましくは２０～３０％である。
　離型層２は、熱可塑性樹脂を含む。離型層２で用いられる熱可塑性樹脂は、上記離型層１で説明したのと同様の熱可塑性樹脂を用いることができる。離型層１と離型層２で用いられる熱可塑性樹脂は、同じであってもよく、異なっていてもよい。また、離型層２は、離型層１と同様の材料を用いて形成されてもよく、異なっていてもよい。
・クッション層３
　クッション層３は、離型層１と離型層２との間に介在する。
　クッション層３の厚みは、１０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましく、１０μｍ以上９０μｍ以下であることがより好ましく、１０μｍ以上７０μｍ以下であることがさらに好ましい。また、製造コストを低減する観点から、クッション層３の厚みは、２０μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以上４０μｍ以下であることがより好ましい。
　クッション層３の厚さが上記下限値以上とすることにより、高温・高圧条件下でも粗化ＦＰＣに対する離型性が得られやすくなる。さらに、離型フィルム１０のクッション性が得られ、加熱プレス時に使用される後述の資材などの網目がＦＰＣ表面に転写するのを抑制し良好な外観が得られるとともに、追従性が良好になる。一方、クッション層３の厚さを上記上限値以下とすることにより、離型性を良好に維持できる。
　クッション層３を形成する樹脂材料の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロプレン等のα－オレフィン系重合体、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、メチルペンテン等を重合体成分として有するα－オレフィン系共重合体、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド等のエンジニアリングプラスチックス系樹脂等が挙げられる。これらは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。中でも、α－オレフィン系共重合体が好ましい。
　α－オレフィン系共重合体としては、エチレン等のα－オレフィンと（メタ）アクリル酸エステルとの共重合体、エチレンと酢酸ビニルとの共重合体、エチレンと（メタ）アクリル酸との共重合体、およびそれらの部分イオン架橋物等が挙げられる。
　さらに、良好なクッション機能を得る観点から、エチレン等のα－オレフィン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体を単独で用いたもの、または、ポリブチレンテレフタレートと１，４シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレートとの混合物、α－オレフィン系重合体とエチレン等のα－オレフィン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体との混合物が好ましい。
　たとえば、エチレンとエチレン－メチルメタクリレート共重合体（ＥＭＭＡ）との混合物、ポリプロピレン（ＰＰ）とエチレン－メチルメタクリレート共重合体（ＥＭＭＡ）との混合物、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）とポリプロピレン（ＰＰ）とエチレン－メチルメタクリレート共重合体（ＥＭＭＡ）との混合物、などがより好ましい。
　クッション層３は、さらにゴム成分を含んでもよい。ゴム成分としては、例えば、スチレン－ブタジエン共重合体、スチレン－イソプレン共重合体等のスチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、アミド系エラストマー、ポリエステル系エラストマー等の熱可塑性エラストマー材料、天然ゴム、イソプレンゴム、クロロプレンゴム、シリコンゴム等のゴム材料等が挙げられる。
　クッション層３には、酸化防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、染料および顔料等の着色剤、安定剤等の添加剤、フッ素樹脂、シリコンゴム等の耐衝撃性付与剤、酸化チタン、炭酸カルシウム、タルク等の無機充填剤を含有させてもよい。
　クッション層３を形成する方法としては、例えば、空冷または水冷インフレーション押出法、Ｔダイ押出法等の公知の方法が挙げられる。
・離型フィルム１０全体
　離型フィルム１０の全体の厚みは、好ましくは３０μｍ以上１８０μｍ以下であり、より好ましくは３０μｍ以上１５０μｍ以下である。また、製造コストを低減する観点から、離型フィルム１０の全体の厚みは、好ましくは３０μｍ以上１００μｍ以下であり、より好ましくは４０μｍ以上９０μｍ以下であり、さらに好ましくは５０μｍ以上８０μｍ以下である。
　離型フィルム１０の厚さを上記下限値以上とすることにより、高温・高圧条件下でも粗化ＦＰＣに対する離型性が得られやすくなる。さらに、離型フィルム１０のクッション性が得られ、加熱プレス時に使用される後述の資材などの網目がＦＰＣ表面に転写するのを抑制し良好な外観が得られるとともに、追従性が良好になる。一方、離型フィルム１０の厚さを上記上限値以下とすることにより、離型性を良好に維持できる。
　また、離型フィルム１０の全体の厚みを上記の数値範囲内にすることで、成型品の作製時にプレス圧を離型フィルム１０に対してムラなく均一に印加することが可能となる。
　次に、本実施形態の離型フィルム１０の効果について説明する。
　離型フィルム１０は、離型層１およびクッション層３を備え、第１の離型面の算術平均高さＳａが０．６μｍ以上２．３μｍ以下であり、かつ、第１の離型面の任意の領域において、当該領域の面積をＡ（ｍｍ２）、当該領域の表面積をＳ（ｍｍ２）としたとき、Ｓ／Ａが１．００５以上１．０２５以下である。
　すなわち、第１の離型面の表面状態を高度に制御することで、離型フィルム１０の粗化ＦＰＣとの離型性と追従性とのバランスを向上させるものである。かかる理由の詳細は明らかではないが以下のように推測される。
　まず、算術平均高さＳａとは、平均面に対する山と谷の高さ（凹凸の高さ）の平均を表すパラメータであり、離型面と対象物との接点の状態に着目し離型性を制御するものと推測されるのに対し、Ｓ／Ａとは、表面積が大きいほどクッション性が得られやすくなると考えられ、追従性を制御しやすくなるものと推測される。そこで、これらを組み合わせることで離型面全体の表面形状が適切に制御され、その結果、離型フィルム１０全体として、表面粗化したＦＰＣに対しても、良好な離型性が得られるとともに、離型性と追従性のバランスを向上できると考えられる。
　なお、表面粗化されたＦＰＣとは、例えば、Ａｒガス下でプラズマ処理が施されたもの、算術平均粗さＳａが（０．１８μｍ）以上であるものを意図するが、上記以外の様々なプラズマ処理条件を採用する事もできる。
　本実施形態において、離型フィルム１０は、離型層１と、クッション層３と、離型層２とが厚み方向にこの順で積層してなる積層構造を有したものについて説明したが、これに限られない。
　例えば、離型フィルムは、接着層、ガスバリア層等を有する４層、５層等の４層以上の構成であってもよい。この場合、接着層、ガスバリア層としては、特に限定されず、公知のものを用いることができる。
＜離型フィルム１０の製造方法＞
　離型フィルム１０は、共押出法、押出ラミネート法、ドライラミネート法、インフレーション法等公知の方法を用いて作製することができる。また、離型フィルム１０は、離型層１と、クッション層３と、離型層２との各層を、別々に製造してからラミネーター等により接合してもよいが、空冷式または水冷式共押出インフレーション法、共押出Ｔダイ法で成膜することが好ましい。なかでも、共押出Ｔダイ法で成膜する方法が各層の厚さ制御に優れる点で特に好ましい。また、離型層１と、クッション層３と、離型層２とをそのまま接合してもよいし、接着層を介して接合してもよい。
＜成型品の製造方法＞
　次に、本実施形態の成型品の製造方法について説明する。
　本実施形態の成型品の製造方法は、上述した離型フィルム１０を使用するものである。そして、本実施形態の成型品の製造方法は、たとえば、フレキシブルプリント回路基板を作製する際に使用してもよい。この場合、離型フィルム１０は、フレキシブルフィルム上に形成された回路を保護するため、当該回路に対してカバーレイフィルムを加熱プレスして密着させる際に、カバーレイとプレス機との間に介在させて使用する。
　具体的には、離型フィルム１０は、例えば、フレキシブルプリント配線基板の製造工程の一つであるカバーレイプレスラミネート工程において用いられる。より詳細には、離型フィルム１０は、回路露出フィルムへのカバーレイフィルム接着時にカバーレイフィルムを回路パターンの凹凸部に密着させるためにカバーレイフィルムを包むように配置され、回路露出フィルム及びカバーレイフィルムと共にプレス機により加熱加圧される。この時、クッション性の向上のために、紙、ゴム、フッ素樹脂シート、ガラスペーパー等、またはこれらを組合せた資材を離型フィルムとプレス機の間に挿入した上で加熱加圧することもできる。
　また、本実施形態の離型フィルム１０は、上述した成型品を作製するために以下の方法で使用してもよい。
　まず、熱硬化性樹脂を含む材料によって形成されている対象物の表面に対して、上記本実施形態に係る離型フィルム１０の離型層１における第１の離型面を配置する。次に、離型フィルム１０の離型層２における第２の離型面上に、紙、ゴム、フッ素樹脂シート、ガラスペーパー等、またはこれらを組合せた資材を配置する。その後、離型フィルム１０を配置した対象物に対し、金型内でプレス処理を行う。ここで、上述した熱硬化性樹脂は、半硬化状態であっても、硬化状態であってもよいが、半硬化状態であると、当該離型フィルム１０の作用効果が一層顕著なものとなる。特に、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂を含む樹脂組成物である場合には、当該エポキシ樹脂が、硬化反応の中間の段階にあること、すなわち、Ｂステージ状態にあることが好ましい。
　以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
　以下、本発明を実施例および比較例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
＜実施例１＞
　第１の離型層を形成する熱可塑性樹脂組成物として、ポリメチルペンテン樹脂（ＴＰＸ（登録商標））（三井化学社製、ＲＴ３１）９０重量部と、平均粒径ｄ５０が、１１．７μｍの球状の無機粒子である溶融シリカ（新日鉄住金マテリアルズ社製、ＳＣ１０－３２Ｆ）１０重量部を用いた。
　クッション層として、変性ポリエチレン樹脂（エチレン―メチルメタクリレート共重合体（ＥＭＭＡ）樹脂）（住友化学社製、ＷＤ１０６）４０重量部、ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー社製、Ｅ１１１Ｇ）３０重量部、ポリメチルペンテン樹脂（ＴＰＸ（登録商標））（三井化学社製、ＲＴ３１）３０重量部を含む樹脂組成物を用いた。
　第２の離型層を形成する熱可塑性樹脂組成物として、ポリメチルペンテン樹脂（ＴＰＸ（登録商標））（三井化学社製、ＲＴ３１）９８重量部と、球状の無機粒子である溶融シリカ（新日鉄住金マテリアルズ社製、ＳＣ１０－３２Ｆ）２重量部を用いた。
　それぞれの材料を用いて、第１の離型層、クッション層、第２の離型層を、押出Ｔダイ法によって、厚み方向にこの順で積層し、それぞれの厚さが２０μｍ、３０μｍ、２０μｍとなるように成形する成形工程を行った。
＜実施例２＞
　第１の離型層全量に対する溶融シリカの含有量が２０重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを１０μｍ、クッション層の厚みを４０μｍ、第２の離型層の厚みを１０μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて実施例２の離型フィルムを得た。
＜実施例３＞
　溶融シリカＳＣ１０－３２Ｆに代えて、平均粒径ｄ５０が１７．１μｍである溶融シリカ（新日鉄住金マテリアルズ社製、ＳＣ７０Ｆ）を用い、溶融シリカの含有量が５重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを３０μｍ、クッション層の厚みを４０μｍ、第２の離型層の厚みを３０μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて実施例３の離型フィルムを得た。
＜実施例４＞
　第１の離型層全量に対する溶融シリカの含有量が１０重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを１５μｍ、クッション層の厚みを３０μｍ、第２の離型層の厚みを１５μｍとした点以外は、実施例３と同様の方法にて実施例４の離型フィルムを得た。
＜実施例５＞
　第１の離型層全量に対する溶融シリカの含有量が１５重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを１０μｍ、クッション層の厚みを３０μｍ、第２の離型層の厚みを１０μｍとした点以外は、実施例３と同様の方法にて実施例５の離型フィルムを得た。
＜実施例６＞
　溶融シリカＳＣ１０－３２Ｆに代えて、平均粒径ｄ５０が２３．９μｍである溶融シリカ（新日鉄住金マテリアルズ社製、ＳＣ８０－５３Ｆ）を用い、溶融シリカの含有量が５重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを２０μｍ、クッション層の厚みを４０μｍ、第２の離型層の厚みを２０μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて実施例６の離型フィルムを得た。
＜実施例７＞
　第１の離型層全量に対する溶融シリカの含有量が１０重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを１５μｍ、クッション層の厚みを３０μｍ、第２の離型層の厚みを１５μｍとした点以外は、実施例６と同様の方法にて実施例７の離型フィルムを得た。
＜実施例８＞
　第１の離型層の厚みを２５μｍ、クッション層の厚みを６０μｍ、第２の離型層の厚みを２５μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて実施例８の離型フィルムを得た。
＜実施例９＞
　第１の離型層の厚みを３０μｍ、クッション層の厚みを７０μｍ、第２の離型層の厚みを３０μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて実施例９の離型フィルムを得た。
＜実施例１０＞
　第１の離型層の厚みを３５μｍ、クッション層の厚みを８０μｍ、第２の離型層の厚みを３５μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて実施例１０の離型フィルムを得た。
＜比較例１＞
　溶融シリカＳＣ１０－３２Ｆに代えて、平均粒径ｄ５０が２．２μｍである溶融シリカ（新日鉄住金マテリアルズ社製、ＳＰ６０）を用い、溶融シリカの含有量が１０重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを３０μｍ、クッション層の厚みを４０μｍ、第２の離型層の厚みを３０μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて比較例１の離型フィルムを得た。
＜比較例２＞
　第１の離型層全量に対する溶融シリカの含有量が２０重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを２０μｍ、クッション層の厚みを３０μｍ、第２の離型層の厚みを２０μｍとした点以外は、比較例１と同様の方法にて比較例２の離型フィルムを得た。
＜比較例３＞
　第１の離型層全量に対する溶融シリカの含有量が２重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを２０μｍ、クッション層の厚みを３０μｍ、第２の離型層の厚みを２０μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて比較例３の離型フィルムを得た。
＜比較例４＞
　第１の離型層全量に対する溶融シリカの含有量が２０重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを１０μｍ、クッション層の厚みを４０μｍ、第２の離型層の厚みを１０μｍとした点以外は、実施例３と同様の方法にて比較例４の離型フィルムを得た。
＜比較例５＞
　溶融シリカＳＣ１０－３２Ｆに代えて、平均粒径ｄ５０が３５．６μｍである溶融シリカ（新日鉄住金マテリアルズ社製、ＳＣ３０Ｆ）を用い、溶融シリカの含有量が５重量部となるように上記ＴＰＸと配合してなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点、第１の離型層の厚みを１５μｍ、クッション層の厚みを３０μｍ、第２の離型層の厚みを１５μｍとした点以外は、実施例１と同様の方法にて比較例５の離型フィルムを得た。
＜比較例６＞
　溶融シリカＳＰ６０を抜き、上記ＴＰＸ１００重量部からなる熱可塑性樹脂材料を用いて第１の離型層を作製した点以外は、比較例１と同様の方法にて比較例６の離型フィルムを得た。
　実施例１～１０および比較例１～６の各離型フィルムを用いて、以下の評価を行った。結果を表１に示す。
＜評価方法＞
・粒子（溶融シリカ）の平均粒径ｄ５０：レーザー回折式粒度分布測定装置（Ｍａｌｖｅｒｎ社製、マスターサイザー２０００）を用い、溶媒を水として粒子を分散させて粒度測定を行って得られた結果より、累積頻度が５０％となる粒子径の値を平均粒径ｄ５０として算出した。なお、単位は、μｍである。
・第１の離型層の第１の離型面の算術平均高さ（Ｓａ）：得られた離型フィルムにおける第１の離型層の第１の離型面の表面について、ＩＳＯ２５１７８に準じ、菱化システム社製ＶｅｒｔＳｃａｎ　Ｒ３３００Ｈを用いて、測定した。なお、単位は、μｍである。
・第１の離型層の第１の離型面の面積（Ａ）および表面積（Ｓ）：得られた離型フィルムにおける第１の離型層の第１の離型面の表面について、菱化システム社製ＶｅｒｔＳｃａｎ　Ｒ３３００Ｈを用いて、測定した。
・離型性（第１の離型層の第１の離型面の離型性）：
　まず、カバーレイフィルムをラミネートした回路基板に対し、Ａｒプラズマ処理を施す事で表面粗化した回路基板を得た。このＡｒプラズマ処理は、Ａｒガスを用い、１５０ｓｃｃｍの流量でチャンバー内に供給し、チャンバー内の圧力を２５Ｐａにして、マイクロ波（電力３００Ｗ、周波数：１３．５６ＭＨｚ）の印加によりＡｒプラズマを生成することにより行った。
　粗化した回路基板に対して、離型フィルム１０における第１の離型面が、上述した回路基板と対向するように上下に貼り合わせ、真空プレス機を用い、１７５℃、２ＭＰａの圧力で、１分間の熱プレスを行うことにより、試験片を作製する。その後、得られた試験片をプレス機から取り出し、６０秒間大気下で冷却した後、引張試験機（エーアンドデイ社製Ｆｏｒｃｅ　ｇａｕｇｅ　ＡＤ－４９３２Ａ－５０Ｎ）を用いて、１８０°方向に約１０００ｍｍ／分の速度で応力を加えて離型フィルムを剥離することにより、第１の離型面の剥離強度を測定した。
　剥離強度の測定は、以下の基準に基づいて離型性を評価した。
○：剥離強度が０．１Ｎ／５０ｍｍ以下で、試験片がＦＰＣから自然剥離する。
×：剥離強度が０．１Ｎ／５０ｍｍより大きく、試験片がＦＰＣから自然剥離しない。
・離型性２（第１の離型層の第１の離型面の離型性）：
　上記の離型性評価と同一の粗化処理を施した回路基板に対して、離型フィルム１０における第１の離型面が、上述した回路基板と対向するように上下に貼り合わせ、真空プレス機を用い、１８５℃、２ＭＰａの圧力で、１分間の熱プレスを行うことにより、試験片を作製した。その後、得られた試験片をプレス機から取り出し、６０秒間大気下で冷却した後、引張試験機（エーアンドデイ社製Ｆｏｒｃｅ　ｇａｕｇｅ　ＡＤ－４９３２Ａ－５０Ｎ）を用いて、１８０°方向に約１０００ｍｍ／分の速度で応力を加えて離型フィルムを剥離することにより、第１の離型面の剥離強度を測定した。
　剥離強度の測定は、以下の基準に基づいて離型性を評価した。
○：剥離強度が０．１Ｎ／５０ｍｍ以下で、試験片がＦＰＣから自然剥離した。
△：剥離強度が０．１Ｎ／５０ｍｍより大きく、３Ｎ／５０ｍｍ以下。
×：剥離強度が３Ｎ／５０ｍｍより大きい。
・追従性（接着剤のしみだし形状）：
　まず、有沢製作所製のカバーレイ（ＣＭタイプ）に１ｍｍ角の開口部を作成した。次に、フレキシブル配線板用銅張積板の表面に対して、接着剤がコーティングされている側の面が接触するように上記開口部を有するカバーレイを仮止めした試験片を作製した。次いで、離型フィルムにおける第１の離型層の第１の離型面が、上記試験片のカバーレイを有する側の面と対向するように、上記離型フィルムと、上記試験片とを重ねあわせた後、１７５℃、２ＭＰａの条件で２分間の熱プレス処理を施し、成型品を得た。このようにして得られた成型品について、カバーレイに形成した開口部内に、該カバーテープの表面にコーティングされている接着剤が上記開口部の外縁部からしみ出した形状（接着剤のしみだし形状）を観察し、以下の基準に基づいて追従性を評価した。
○：接着剤のしみだし形状の凹凸差が、８０μｍ未満であった。
×：接着剤のしみだし形状の凹凸差が、８０μｍ以上であった。
・成形性（ボイド）：
　幅１００μｍ、深さ５０μｍの溝が形成された回路露出フィルムの表面に対し、有沢製作所社製のＣＬ（ＣＭタイプ、厚み４０ｕｍ）を重ね、次いで、離型フィルムを更に回路基板と対向するように上下に貼り合わせ、真空プレス機を用い、１８５℃、２ＭＰａで１分間加熱圧縮して成形した。すなわち、金型、離型フィルム、成形材料、離型フィルム、金型の順で、積層し、加熱圧縮成形を行った。その後、得られた成形品をプレス機から取り出し、６０秒間大気下で冷却した後、この成形品の外観を光学顕微鏡で観察し、以下の基準に基づいて成形性（ボイド）を評価した。
○：ボイドの数が０個
△：長さ０．３ｍｍ以上のボイドの数が０個、かつ０．３ｍｍ未満のボイドの数が１個以上
×：長さ０．３ｍｍ以上のボイドの数が１個以上
・成形性（成型品のシワ）：
　フレキシブル配線板用銅張積板の表面に対して、有沢製作所製のカバーレイ（ＣＭタイプ）の接着剤がコーティングされている側の面が接触するように上記カバーレイを仮止めした試験片を作製した。次いで、離型フィルムにおける第１の離型層の第１の離型面が、上記試験片のカバーレイを有する側の面と対向するように、上記離型フィルムと、上記試験片とを重ねあわせた後、１７５℃、２ＭＰａの条件で２分間の熱プレス処理を施し、成型品を得た。ＦＰＣの外観について、ＪＰＣＡ規格の「７．５．７．２項しわ」に準拠した方法で単位面積当たりのシワ発生率を測定した。得られた測定値については、以下の基準で評価した。
○：シワ発生率が１．５％未満であった。
×：シワ発生率が１．５％以上であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　この出願は、２０１８年８月２４日に出願された日本出願特願２０１８－１５６９３３号、および、２０１９年６月７日に出願された日本出願特願２０１９－１０６７２９号を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。

Claims (12)

  1. 　一方の離型面に、熱可塑性樹脂を含む第１の離型層を有する離型フィルムであって、
    　前記一方の離型面の算術平均高さＳａが０．６μｍ以上２．３μｍ以下であり、
    　前記一方の離型面の任意の領域において、当該領域の面積をＡ（ｍｍ２）、当該領域の表面積をＳ（ｍｍ２）としたとき、Ｓ／Ａが１．００５以上１．０２５以下である、離型フィルム。
  2. 　前記第１の離型層が、平均粒径ｄ５０が３μｍ以上３５μｍ以下である粒子を含有する、請求項１に記載の離型フィルム。
  3. 　前記離型フィルムの他方の離型面に、熱可塑性樹脂を含む第２の離型層をさらに有し、当該離型フィルム全体の厚みが１８０μｍ以下である、請求項１または２に記載の離型フィルム。
  4. 　前記第１の離型層全量に対する前記粒子の含有量が３重量％以上３０重量％以下である、請求項２に記載の離型フィルム。
  5. 　前記第１の離型層が、ポリ４－メチル１－ペンテン樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、シンジオタクチックポリスチレン樹脂およびポリプロピレン樹脂からなる群より選択される１種または２種以上を含む、請求項１乃至４いずれか一項に記載の離型フィルム。
  6. 　前記粒子が無機粒子である、請求項２または４に記載の離型フィルム。
  7. 　前記無機粒子が、炭酸カルシウム、酸化亜鉛、アルミナ、結晶性シリカ、非晶性シリカ、溶融シリカ、およびゼオライトからなる群から得られる１種または２種以上を用いてなる粒子である、請求項６に記載の離型フィルム。
  8. 　前記第１の離型層が、ポリ４－メチル１－ペンテン樹脂を含む、請求項１乃至７のいずれか一項に記載の離型フィルム。
  9. 　前記第１の離型層と、前記第２の離型層とが、クッション層を介して、積層されている、請求項３に記載の離型フィルム。
  10. 　請求項１乃至９のいずれか一項に記載の離型フィルムの前記一方の離型面が対象物側になるように、前記対象物上に前記離型フィルムを配置する工程と、
    　前記離型フィルムが配置された前記対象物に対し、加熱プレスを行う工程と、
    　を含み、
    　前記離型フィルムを配置する前記工程において、前記対象物の前記離型フィルムが配置される面が、熱硬化性樹脂を含む材料によって形成されている、成型品の製造方法。
  11. 　前記離型フィルムを配置する前記工程の後、前記離型フィルムの第２の離型層の離型面上に資材を配置する工程をさらに含む、請求項１０に記載の成型品の製造方法。
  12. 　請求項１乃至９のいずれか一項に記載の離型フィルムの前記一方の離型面が対象物側になるように、前記対象物上に前記離型フィルムを配置する工程と、
    　前記離型フィルムが配置された前記対象物に対し、加熱プレスを行う工程と、
    を含み、当該加熱プレス後、成型品を得るための離型フィルムの使用であって、
    　前記離型フィルムを配置する前記工程において、前記対象物の前記離型フィルムが配置される面が、熱硬化性樹脂を含む材料によって形成されている、離型フィルムの使用。
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