WO2019031399A1 - 圧粉磁心の製造方法、電磁部品の製造方法 - Google Patents

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WO2019031399A1
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soft magnetic
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core
dust core
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達哉 齋藤
友之 上野
山田　浩司
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住友電気工業株式会社
住友電工焼結合金株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to a method of manufacturing a dust core and a method of manufacturing an electromagnetic component.
  • This application claims the priority based on Japanese Patent Application No. 2017-156043 filed on Aug. 10, 2017, and incorporates all the contents described in the Japanese Patent Application.
  • Patent Documents 1 and 2 a soft magnetic powder coated with a silicone resin on the surface of soft magnetic particles and coated with an insulating coating is used as a raw material powder, and after compression molding thereof, the molded body is heat-treated. It is disclosed to manufacture a powder magnetic core.
  • JP 2000-223308 A JP, 2011-29605, A
  • a method of manufacturing a dust core according to the present disclosure is
  • the raw material powder contains complex soft magnetic particles of a core-shell structure including pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy containing an element ⁇ that is more easily oxidized than Fe, one of which is a core and the other is a shell.
  • a soft magnetic powder and an oxide powder containing oxide particles containing at least one selected from Fe and an element ⁇ forming an oxide having a higher electrical resistance than Fe 3 O 4 are prepared, Preparing a mixed powder in which the powder and the oxide powder are mixed; Compacting the mixed powder to obtain a green compact; Sintering the green compact at 900 ° C. or more and 1300 ° C. or less.
  • a method of manufacturing an electromagnetic component according to the present disclosure is A manufacturing method of an electromagnetic component comprising a coil formed by winding a winding and a dust core on which the coil is disposed, Manufacturing the dust core according to the dust core manufacturing method according to the present disclosure; And disposing the coil on the dust core.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a mixed powder according to an embodiment of the present disclosure.
  • the powder magnetic core is required to have a low core loss (core loss).
  • core loss core loss
  • an insulating coating is formed on the surface of the soft magnetic particles constituting the powder magnetic core to improve the electrical insulation between the soft magnetic particles, and thereby the powder magnetic core
  • the core loss due to the eddy current loss can be reduced.
  • the powder magnetic core is also required to have a high saturation magnetic flux density, and in order to increase the saturation magnetic flux density, it is advantageous to increase the density of the powder magnetic core.
  • the soft magnetic powder in which the insulating coating of the silicone resin is formed on the surface of the soft magnetic particles is used as the raw material powder, and after compression molding, heat treatment is performed.
  • the insulating coating of resin the insulating coating may be damaged due to the friction between soft magnetic particles at the time of compression molding, and the electrical insulating properties may be lowered.
  • the temperature of the heat treatment is limited by the heat resistance temperature of the resin, and the heat treatment temperature needs to be suppressed to about 800 ° C. or less at the maximum, so there is a problem that heat treatment can not be performed at higher temperatures. By heat treatment at a higher temperature (for example, 900 ° C.
  • iron-based alloys such as Fe-Si-based alloys are hard and inferior in plastic deformability as compared with pure iron due to the solid solution effect of the additive elements.
  • a soft magnetic powder of an iron-based alloy is used as the raw material powder, the higher the content of the additive element in the alloy, the higher the hardness and the lower the plastic deformability, so it is difficult to densify the dust core .
  • the present inventors use, as a raw material powder, a mixed powder of a composite soft magnetic powder of a core-shell structure containing an iron- ⁇ -based alloy containing pure iron and an element that is more easily oxidized than Fe, and an oxide powder. It has been found that the density can be increased and core loss can be reduced. The ease of oxidation is judged by the magnitude of the Gibbs free energy of standard formation of oxide. If it is an element ⁇ that constitutes an oxide having a smaller standard Gibbs free energy than that of Fe, it is judged that it is more easily oxidized than Fe. First, embodiments of the present disclosure will be listed and described.
  • a method of manufacturing a dust core according to the present disclosure is
  • the raw material powder contains complex soft magnetic particles of a core-shell structure including pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy containing an element ⁇ that is more easily oxidized than Fe, one of which is a core and the other is a shell.
  • a soft magnetic powder and an oxide powder containing oxide particles containing at least one selected from Fe and an element ⁇ forming an oxide having a higher electrical resistance than Fe 3 O 4 are prepared, Preparing a mixed powder in which the powder and the oxide powder are mixed; Compacting the mixed powder to obtain a green compact; Sintering the green compact at 900 ° C. or more and 1300 ° C. or less.
  • the above-mentioned method for producing a powder magnetic core uses, as a raw material powder, a mixed powder obtained by mixing a composite soft magnetic powder of a core-shell structure containing pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy, and an oxide powder.
  • a mixed powder obtained by mixing a composite soft magnetic powder of a core-shell structure containing pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy, and an oxide powder.
  • One of the core portion or the shell portion of the composite soft magnetic particles is formed of pure iron, and the portion of pure iron contained in each composite soft magnetic particle is plastically deformed during compression molding. Therefore, by using the composite soft magnetic powder as the raw material powder, it is possible to improve the plastic deformability at the time of compression molding, and it is possible to densify the green compact (dust core).
  • the green compact of the mixed powder is sintered, interdiffusion occurs between the core portion and the shell portion in the composite soft magnetic particles, and the element ⁇ contained in the Fe- ⁇ -based alloy becomes pure iron.
  • the soft magnetic particles constituting the dust core become an Fe- ⁇ -based alloy, and the content of the element ⁇ in the soft magnetic particles falls within a predetermined range.
  • an oxide insulating coating having high electrical insulation can be formed on the entire surface of the soft magnetic particles by sintering the powder compact of the mixed powder. . Therefore, the method of manufacturing the dust core can densify the dust core and can reduce core loss of the dust core.
  • the formation mechanism of the insulation coating in the method of manufacturing a dust core is considered as follows. First, when the soft magnetic powder is composed of composite soft magnetic particles of pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy and contains an element ⁇ that is more easily oxidized than Fe, an insulating coating is easily formed on the surface of the soft magnetic particles. In the sintering step, the element ⁇ in the composite soft magnetic particles diffuses into pure iron to become soft magnetic particles of the Fe- ⁇ -based alloy, and between the element ⁇ in the surface layer of the soft magnetic particles and the oxide particles An oxidation reduction reaction occurs to oxidize the element ⁇ , and an insulating coating made of an oxide of the element ⁇ is formed on the surface of the soft magnetic particles.
  • the soft magnetic particles become an Fe-.alpha.-based alloy and the element .alpha. Is present in the surface layer, the wettability with the oxide particles is good, and the oxide particles that become liquid phase during sintering become the surface of the soft magnetic particles
  • the entire surface of the particle can be covered with an insulating coating. Further, the oxide particles remaining without contributing to the redox reaction form an insulating coating on the surface of the soft magnetic particles.
  • an oxide of the element ⁇ that forms an oxide having a higher electrical resistance than Fe 3 O 4 is selected as the oxide powder, an insulating coating made of an oxide of the element ⁇ having a higher electrical resistance may be formed. It is possible to further improve the electrical insulation between the soft magnetic particles.
  • sintering at 900 ° C. or more promotes element diffusion in the composite soft magnetic particles and promotes an oxidation-reduction reaction between the soft magnetic particles and the oxide particles.
  • An insulating coating can be formed on the surface of the soft magnetic particles.
  • the sintering is performed at 900 ° C. or more, single crystallization of the soft magnetic particles proceeds, the magnetic characteristics are improved, and the core loss is reduced.
  • the insulating coating is formed of a highly heat-resistant oxide, so it does not deteriorate due to heat, and electrical insulation can be maintained.
  • the sintering temperature By setting the sintering temperature to 1300 ° C. or less, it is possible to suppress rapid progress of solid phase sintering of the soft magnetic particles before the insulating coating is formed on the surface of the soft magnetic particles by the oxidation-reduction reaction.
  • the compounding quantity of the above-mentioned oxide powder in the above-mentioned mixed powder is 0.1 mass% or more and 10 mass% or less.
  • the compounding quantity of oxide powder When the compounding quantity of oxide powder is 0.1 mass% or more, it is easy to form an insulation coating on the whole surface of the soft-magnetic particle which comprises a dust core. When the compounding quantity of oxide powder is 10 mass% or less, the fall of magnetic characteristics, such as saturation magnetic flux density by the ratio of the soft-magnetic powder (soft-magnetic particle) which occupies in a dust core decreases, can be suppressed.
  • the average particle diameter of the above-mentioned soft magnetic powder is 5 micrometers or more and 500 micrometers or less.
  • the average particle diameter of the soft magnetic powder is 5 ⁇ m or more, an increase in the specific surface area of the soft magnetic particles can be suppressed, and the compounding amount of the oxide powder to be the insulating coating can be reduced.
  • the average particle diameter of the soft magnetic powder is 500 ⁇ m or less, the eddy current loss generated in the soft magnetic particles constituting the dust core can be suppressed, and the core loss can be reduced.
  • the powder magnetic core can be sufficiently densified to improve the magnetic characteristics such as saturation magnetic flux density.
  • the upper limit of the relative density of the green compact is not particularly limited, and is, for example, 99% or less.
  • the term "relative density" as used herein means the actual density (the percentage of [the measured density of the green compact / the true density of the green compact]) to the true density.
  • the true density is the density of the raw material powder (mixed powder).
  • the element ⁇ is at least one element selected from B, Al, Si, Ti and Cr.
  • Fe- ⁇ -based alloy an iron-based alloy containing these elements is preferable as the element ⁇ because it is excellent in magnetic properties.
  • Fe- ⁇ alloys include Fe-B alloys, Fe-Al alloys, Fe-Si alloys, Fe-Ti alloys, Fe-Cr alloys, Fe-Si-Al alloys, Fe- Examples include Al-Cr alloys and Fe-Si-Cr alloys.
  • the element ⁇ in the Fe- ⁇ -based alloy contained in the composite soft magnetic particles diffuses into the composite soft magnetic particles at the time of sintering, and on the surface layer of the soft magnetic particles by the redox reaction with the oxide powder (oxide particles). Form an oxide insulating coating.
  • the oxide of the element ⁇ include B 2 O 3 , Al 2 O 3 , SiO 2 , TiO 2 and Cr 2 O 3 .
  • a part of Fe of the Fe- ⁇ -based alloy is substituted with at least one element ⁇ selected from Co, Ni and Mn.
  • the magnetic properties of the soft magnetic particles constituting the dust core can be improved.
  • the content of the element ⁇ in the soft magnetic particles is, for example, 1% by mass or more and 85% by mass or less.
  • the element ⁇ is at least one element selected from Mg, Al, Si, Cr, Ni, Mn, and Ti.
  • the oxide powder may be an oxide of Fe, an oxide of an element ⁇ alone or in combination of two or more kinds, or a complex oxide containing Fe and an element ⁇ .
  • the “complex oxide” is an oxide in which an oxide of Fe (Fe—O component) and an oxide of an element ⁇ ( ⁇ -O component) are complexed, for example, MgFe 2 O 4 (Fe 2 O 3 / MgO), FeAl 2 O 4 (FeO / Al 2 O 3 ), Fe 2 SiO 4 ( 2 FeO / SiO 2 ), FeCr 2 O 4 (FeO / Cr 2 O 3 ), NiFe 2 O 4 (FeO / FeNiO 3 ), MnFe 2 O 4 (FeO / FeMnO 3 ), FeTiO 3 (FeO / TiO 2 ).
  • MgFe 2 O 4 Fe 2 O 3 / MgO
  • FeAl 2 O 4 FeO / Al 2 O 3
  • Fe 2 SiO 4 2 FeO / SiO 2
  • FeCr 2 O 4 FeO / Cr 2 O 3
  • NiFe 2 O 4 FeO / FeNiO 3
  • the composite soft magnetic particles are particles of any one powder obtained by mechanical milling the powder of the pure iron and the powder of the Fe- ⁇ -based alloy. It may be produced by forming the core portion and the shell portion by depositing particles of the other powder on the surface and covering the particles.
  • composite soft magnetic particles of a core-shell structure composed of pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy can be produced.
  • the average particle size of the other powder to be the shell part smaller than the average particle size of the one powder to be the core part, whereby the other powder is applied to the particle surface of the one powder by mechanical milling. Can be deposited and coated.
  • the ratio (A / B) of the average particle size (A) of one powder to be the core part to the average particle size (B) of the powder to be the shell part is 4 to 25 as particles of one powder
  • the particles of the other powder are easy to adhere uniformly to the surface, and the shell portion is easily formed with a uniform thickness so as to cover the entire core portion.
  • the composite soft magnetic particles are prepared by using a vapor phase method on the particle surface of any one powder of the pure iron or the Fe- ⁇ -based alloy. It can be produced by forming the core portion and the shell portion by coating.
  • a composite soft magnetic particle having a core-shell structure consisting of pure iron and an Fe- ⁇ alloy is produced by coating the other on the particle surface of either pure iron or Fe- ⁇ alloy powder by a vapor phase method.
  • the gas phase method may be physical vapor phase method (PVD) or chemical vapor phase method (CVD).
  • the sintering step is higher than the temperature in the first step of sintering at 900 ° C. or more and 1200 ° C. or less, and the first step. And the second step of sintering at 1100 ° C. or more and 1300 ° C. or less.
  • the step of sintering By dividing the step of sintering into two steps of the first step and the second step, element diffusion in the composite soft magnetic particles is promoted in the first step, and the element ⁇ is sufficiently contained in the particles.
  • the oxidation reduction reaction between the soft magnetic particles and the oxide particles can be promoted to form an insulating coating made of an oxide of the element ⁇ on the surface of the soft magnetic particles.
  • the insulating coating can be stably formed on the surface of the soft magnetic particles, thereby improving the eddy current loss and further reducing the core loss.
  • a method of manufacturing an electromagnetic component according to the present disclosure A manufacturing method of an electromagnetic component comprising a coil formed by winding a winding and a dust core on which the coil is disposed, Manufacturing the dust core according to the method for manufacturing a dust core according to any one of (1) to (11) above; And disposing the coil on the dust core.
  • the dust core manufactured by the method of manufacturing the dust core described above is used as the magnetic core of the electromagnetic component, it is possible to manufacture the electromagnetic component including the dust core having high density and low core loss.
  • a motor, a reactor, etc. are mentioned, for example.
  • a step of preparing a mixed powder of a soft magnetic powder and an oxide powder as a raw material powder and a step of compression molding the mixed powder to obtain a powder compact. It is provided with the forming process which is a process, and the sintering process which is a process of sintering a compacting body.
  • One of the features of the method of manufacturing a dust core according to the embodiment is a composite soft magnetic structure of a core-shell structure including pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy containing an element that is more easily oxidized than Fe as raw material powder. It is in using powder and oxide powder.
  • the preparation step includes a composite soft shell having a core-shell structure including pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy containing an element ⁇ that is more easily oxidized than Fe as a raw material powder, one of which is a core and the other is a shell.
  • mixed powder 10 is composed of a plurality of composite soft magnetic particles 1 and a plurality of oxide particles 4. Oxide particles 4 are disposed between the composite soft magnetic particles 1 and the composite soft magnetic particles 1.
  • the core part 2 of the composite soft magnetic particle 1 is covered by the shell part 3.
  • the soft magnetic powder is an aggregate of composite soft magnetic particles 1 of a core-shell structure consisting of pure iron and an Fe-.alpha.-based alloy containing an element .alpha. Which is more easily oxidized than Fe, and pure iron and Fe-.alpha.
  • One of the alloys is used as the core 2 and the other as the shell 3.
  • the term "pure iron” as used herein means one having a purity of 99% by mass or more.
  • mutual diffusion occurs between the core portion 2 and the shell portion 3 in the sintering step described later, and the element ⁇ contained in the Fe- ⁇ -based alloy diffuses into pure iron to sinter. It will later become soft magnetic particles of Fe- ⁇ based alloy.
  • the soft magnetic particles constituting the powder magnetic core after sintering are made of an Fe- ⁇ -based alloy.
  • the element ⁇ is, for example, at least one element selected from B, Al, Si, Ti and Cr, and as the Fe- ⁇ -based alloy, for example, an Fe-B-based alloy, an Fe-Al-based alloy, Fe -Si-based alloys, Fe-Ti-based alloys, Fe-Cr-based alloys, Fe-Si-Al-based alloys, Fe-Al-Cr-based alloys, Fe-Si-Cr-based alloys.
  • the content of the element ⁇ in the Fe- ⁇ -based alloy contained in the composite soft magnetic particles 1 is a predetermined value that the soft magnetic particles (Fe- ⁇ -based alloy) constituting the powder magnetic core after sintering have good magnetic properties.
  • the composition may be adjusted appropriately.
  • the composite soft magnetic particles an example of the content (mass%) of the element ⁇ in the case of using each of the iron-based alloys exemplified as the Fe- ⁇ -based alloy is shown below.
  • the content shown below is the content in the entire composite soft magnetic particles including pure iron and Fe- ⁇ -based alloy.
  • Fe-B based alloy B: 5% or more and 25% or less Fe-Al based alloy; Al: 1% or more and 8% or less Fe-Si based alloy; Si: 1% or more and 8% or less Fe-Ti based alloy; 1% to 8% Fe-Cr alloy; Cr: 1% to 20% Fe-Al-Si alloy; Al: 1% to 10%, Si: 1% to 15% Fe-Al-Cr Alloy: Al: 1% to 8%, Cr: 1% to 20% Fe-Si-Cr alloy; Si: 1% to 8%, Cr: 1% to 20%
  • part of Fe of the Fe- ⁇ -based alloy may be substituted with at least one element ⁇ selected from Co, Ni and Mn.
  • element ⁇ selected from Co, Ni and Mn.
  • the average particle diameter of the soft magnetic powder (a collection of a plurality of composite soft magnetic particles) is, for example, 5 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less.
  • the average particle diameter of the soft magnetic powder is 5 ⁇ m or more, an increase in the specific surface area of the soft magnetic particles can be suppressed, and the compounding amount of the oxide powder described later can be reduced.
  • the average particle diameter of the soft magnetic powder is 500 ⁇ m or less, eddy current loss generated in the soft magnetic particles constituting the dust core can be suppressed, and core loss can be reduced.
  • the "average particle size" as used herein means a particle size at which the integrated mass measured with a laser diffraction / scattering particle size / particle size distribution measuring apparatus is 50%.
  • Microtrac's laser diffraction / scattering particle size distribution measuring apparatus MT3300EXII was used.
  • the measurement conditions are dry, the measurement time is 10 seconds, and the powder input is 2 g.
  • the average particle size of the soft magnetic powder is preferably, for example, 20 ⁇ m or more and 300 ⁇ m or less.
  • the composite soft magnetic particle 1 of the core-shell structure described above is, for example, mechanically milling the powder of pure iron and the powder of the Fe- ⁇ -based alloy to attach the particles of the other powder to the particle surface of one of the powders. It can be produced by forming the core portion 2 and the shell portion 3 by coating.
  • the average particle diameter of the other powder to be the shell portion 3 smaller than the average particle diameter of the one powder to be the core portion 2, thereby making it possible to mechanically Can be deposited and coated with powder particles of Among the powder of pure iron and the powder of Fe- ⁇ -based alloy, the average particle diameter (A) of one powder forming the core portion 2 and the average particle diameter (B) of the other powder forming the shell portion 3
  • the ratio (A / B) is, for example, preferably 4 or more and 25 or less, and more preferably 6 or more and 20 or less.
  • the particles of the other powder can be easily attached uniformly to the surface of the particles of one powder, and the shell 3 can be easily formed with a uniform thickness so as to cover the entire core 2.
  • a high energy ball mill such as a vibration mill or attritor, a hybridization system (impact method in high-speed air stream), or the like can be used.
  • the particle surface of either powder of pure iron or Fe- ⁇ -based alloy is coated with the other using a gas phase method, It may be produced by forming the shell portion 3.
  • a gas phase method either physical vapor phase process (PVD) or chemical vapor phase process (CVD) may be used.
  • the oxide powder is an aggregate of oxide particles 4 comprising an oxide of at least one selected from an oxide of Fe and an element ⁇ which forms an oxide having a higher electrical resistance than Fe 3 O 4. .
  • the oxide powder is a formation source of the insulation coating formed on the surface of the soft magnetic particles constituting the dust core.
  • an oxide of Fe, an oxide of an element ⁇ may be used alone, or two or more types may be mixed and used, or a composite oxide containing Fe and an element ⁇ may be used. is there.
  • the oxides of Fe for example, FeO, etc. Fe 2 O 3, Fe 3 O 4 and the like.
  • the element ⁇ is, for example, at least one element selected from Mg, Al, Si, Cr, Ni, Mn and Ti, and an oxide of the element ⁇ is, for example, MgO, Al 2 O 3 , SiO 2 And Cr 2 O 3 , NiO 2 , MnO 2 and TiO 2 .
  • the complex oxide include MgFe 2 O 4 , FeAl 2 O 4 , Fe 2 SiO 4 , FeCr 2 O 4 , NiFe 2 O 4 , MnFe 2 O 4 , and FeTiO 3 .
  • the average particle size of the oxide powder is preferably smaller than the average particle size of the soft magnetic powder (composite soft magnetic particles).
  • the oxide particles are dispersed between the composite soft magnetic particles when the soft magnetic powder and the oxide powder are mixed, and the after-mentioned sintering is performed.
  • the insulating coating can be easily formed on the surface of the soft magnetic particles constituting the dust core.
  • the average particle size of the oxide powder is, for example, preferably 1 ⁇ m to 15 ⁇ m, and more preferably 2 ⁇ m to 10 ⁇ m.
  • the compounding amount of the oxide powder in the mixed powder 10 is, for example, 0.1% by mass or more and 10% by mass or less.
  • the compounding quantity of oxide powder is 0.1 mass% or more, it is easy to form an insulation coating on the whole surface of the soft-magnetic particle which comprises a dust core.
  • the compounding quantity of oxide powder is 10 mass% or less, the fall of magnetic characteristics, such as saturation magnetic flux density by the ratio of the soft-magnetic powder (soft-magnetic particle) which occupies in a dust core decreases, can be suppressed.
  • the compounding quantity of oxide powder 0.3 to 5 mass% is preferable, for example.
  • a lubricant may be mixed with the raw material powder.
  • the moldability of mixed powder can be improved in the formation process mentioned below.
  • solid lubricants such as fatty acid amide and metal soap can be used.
  • fatty acid amides include fatty acid amides such as stearic acid amide and ethylenebisstearic acid amide
  • metal soaps include metal stearates such as zinc stearate and lithium stearate.
  • the forming step is a step of compression-molding the mixed powder 10 to form a green compact.
  • the mixed powder 10 (raw material powder) is filled in a mold and compression molded to produce a powder compact of a predetermined shape.
  • the molding pressure is, for example, preferably 600 MPa or more, more preferably 700 MPa or more, and the upper limit is not particularly limited, and may be, for example, 1,500 MPa or less.
  • the mold may be heated and compression molding may be performed warmly.
  • the molding temperature (mold temperature) may be, for example, 60 ° C. or more and 200 ° C. or less.
  • one of the core portion 2 or the shell portion 3 of the composite soft magnetic particle 1 is formed of pure iron, and the portion of the pure iron contained in each composite soft magnetic particle 1 is plastically deformed during compression molding. Therefore, plastic deformation at the time of compression molding can be improved.
  • the relative density of the green compact is, for example, 88% or more. By setting the relative density of the powder compact to 88% or more, the powder magnetic core can be sufficiently densified to improve the magnetic characteristics such as the saturation magnetic flux density.
  • the relative density of the green compact is, for example, 90% or more, preferably 94% or more, and the upper limit is not particularly limited, and is, for example, 99% or less.
  • the relative density of the green compact can be determined by dividing the measured density of the green compact by the true density. Here, the theoretical density of the mixed powder is taken as the true density.
  • the sintering step is a step of sintering the green compact at 900 ° C. or more and 1300 ° C. or less.
  • the element ⁇ in the composite soft magnetic particles is diffused into pure iron by sintering the green compact of the mixed powder to make the soft magnetic particles of the Fe- ⁇ based alloy, and the dust core Form an insulating coating of oxide on the surface of the soft magnetic particles constituting the
  • the insulation coating is considered to be formed as follows.
  • the soft magnetic powder is composed of composite soft magnetic particles 1 of pure iron and an Fe- ⁇ -based alloy, and contains an element ⁇ that is more easily oxidized than Fe. Therefore, in the sintering step, the element ⁇ in the composite soft magnetic particles 1 diffuses into pure iron to become soft magnetic particles of Fe- ⁇ based alloy, and the element ⁇ in the surface layer of the soft magnetic particles and oxide particles An oxidation reduction reaction occurs between them to oxidize the element ⁇ , and an insulating coating made of an oxide of the element ⁇ is formed on the surface of the soft magnetic particles.
  • an insulating coating composed of the oxide of the element ⁇ in the composite soft magnetic particles 1 is formed by the oxidation-reduction reaction.
  • the oxide of the element ⁇ include B 2 O 3 , Al 2 O 3 , SiO 2 , TiO 2 and Cr 2 O 3 .
  • the oxide particles 4 remaining without contributing to the oxidation-reduction reaction form an insulation coating on the surface of the soft magnetic particles, and the insulation coating contains an oxide of Fe or element ⁇ , Fe and element ⁇ It may contain complex oxides.
  • an oxide containing an element ⁇ is used as the oxide powder, an insulating coating having high electric resistance can be formed, and the electric insulation between soft magnetic particles can be enhanced.
  • the composite soft magnetic particles 1 may have a core-shell structure in which pure iron is the core 2 and the Fe- ⁇ -based alloy is the shell 3, or the Fe- ⁇ -based alloy is the core 2. It may be a core-shell structure in which iron is used as the shell portion 3. Even in the core-shell structure in which the Fe- ⁇ -based alloy is the core portion 2 and the pure iron is the shell portion 3, the element ⁇ in the Fe- ⁇ -based alloy diffuses into the composite soft magnetic particles 1 during sintering, An oxide insulating coating can be formed on the surface layer of the soft magnetic particles by the redox reaction with the oxide particles 4.
  • the sintering step sintering at 900 ° C. or more promotes element diffusion in the composite soft magnetic particles 1 and promotes an oxidation-reduction reaction between the soft magnetic particles and the oxide particles 4.
  • An insulating coating can be formed on the surface of the soft magnetic particles.
  • the sintering is performed at 900 ° C. or more, single crystallization of the soft magnetic particles proceeds, the magnetic characteristics are improved, and the core loss is reduced. Even when sintered at 900 ° C. or higher, the insulating coating is formed of a highly heat-resistant oxide, so it does not deteriorate due to heat, and electrical insulation can be maintained.
  • the sintering temperature By setting the sintering temperature to 1300 ° C.
  • the sintering temperature is, for example, preferably 1000 ° C. or more, more preferably 1100 ° C. or more.
  • the sintering step is a primary sintering step which is a first step of sintering at 900 ° C. or more and 1200 ° C. or less, and a secondary sintering step which is a second step of sintering at 1100 ° C. or more and 1300 ° C. or less And may be performed in two stages. In this case, the temperature of the secondary sintering step is made higher than the temperature of the primary sintering step.
  • the element diffusion in the composite soft magnetic particles 1 is promoted to sufficiently diffuse the element ⁇ in the particles, and then 2
  • the oxidation reduction reaction between the soft magnetic particles and the oxide particles can be promoted to form an insulating coating of the oxide of the element ⁇ on the surface of the soft magnetic particles.
  • a soft magnetic powder comprising composite soft magnetic particles 1 of a core-shell structure with an Fe- ⁇ -based alloy as the core part 2 and pure iron as the shell part 3 Since the element ⁇ does not exist in the surface layer of the particles 1, the wettability with the oxide particles 4 is poor, and an oxidation reduction reaction with the oxide particles 4 is difficult to occur. It is difficult to form. Therefore, in the case of a core-shell structure having a core portion 2 of Fe- ⁇ -based alloy and a shell portion 3 of pure iron, it is preferable to apply the above-mentioned sintering step having a primary sintering step and a secondary sintering step. .
  • the element ⁇ of the core portion 2 (Fe- ⁇ -based alloy) is diffused into the shell portion 3 (pure iron) to make the element ⁇ exist in the surface layer of the soft magnetic particles,
  • the insulating coating can be easily formed on the entire surface of the particles.
  • the element ⁇ is present in the surface layer of the composite soft magnetic particle 1.
  • the wettability is good, and in the sintering step, the insulating coating can be easily formed on the entire surface of the soft magnetic particles.
  • the concentration of the element ⁇ in the surface layer of the composite soft magnetic particle 1 is high, that is, the content of the element ⁇ in the shell portion 3 is high, the element by the oxidation reduction reaction with the oxide particle 4 In this case, the oxide of ⁇ can not be stably generated, and the insulating coating composed of the oxide of the element ⁇ may be formed only thinly on the surface of the soft magnetic particle. As a result, the oxide particles remaining without contributing to the oxidation-reduction reaction increase, which may make it difficult to sufficiently obtain the effect of improving the eddy current loss.
  • the sintering process is divided into two stages.
  • the element ⁇ of the ⁇ -based alloy is diffused to some extent into the core 2 (pure iron) to reduce the concentration (content) of the element ⁇ in the surface layer of the soft magnetic particles.
  • the oxidation reduction reaction is promoted in the secondary sintering step, whereby the oxide of the element ⁇ is stably generated. This facilitates the formation of the insulating coating on the surface of the soft magnetic particles.
  • the sintering temperature in the primary sintering step is, for example, 1000 ° C. or more, preferably 1100 ° C. or more, and the sintering temperature in the secondary sintering step is preferably, for example, more than 1200 ° C.
  • the plastic deformability during compression molding can be improved. It is possible to densify the powder compact (powder core).
  • the green compact of the mixed powder is sintered, mutual diffusion occurs between the core portion and the shell portion in the composite soft magnetic particles, and the element ⁇ contained in the Fe- ⁇ -based alloy becomes pure iron.
  • the soft magnetic particles constituting the dust core become an Fe- ⁇ -based alloy, and the content of the element ⁇ in the soft magnetic particles falls within a predetermined range.
  • an insulating coating of oxide can be formed on the surface of the soft magnetic particles constituting the dust core by sintering the powder compact of the mixed powder. Therefore, while being able to densify the dust core, core loss can be reduced, and a dust core with high density and low core loss can be manufactured.
  • the powder magnetic core manufactured by the manufacturing method of the powder magnetic core of the embodiment mentioned above can be used for the magnetic core of an electromagnetic component.
  • the dust core has high density and low core loss, so that the energy efficiency of the electromagnetic component can be improved.
  • the method of manufacturing an electromagnetic component according to the embodiment includes the steps of manufacturing a dust core by the method of manufacturing a dust core according to the above-described embodiment, and disposing a coil on the dust core. Thereby, an electromagnetic component provided with a coil formed by winding a winding and a dust core on which the coil is disposed can be manufactured.
  • the method of manufacturing the electromagnetic component according to the embodiment described above uses the dust core manufactured by the method of manufacturing the powder magnetic core according to the embodiment described above as the magnetic core of the electromagnetic component.
  • an electromagnetic component a motor, a reactor, etc. are mentioned, for example.
  • the powder magnetic core was manufactured using the mixed powder which mixed soft-magnetic powder and oxide powder as raw material powder, and the evaluation was performed.
  • Various soft magnetic powders are prepared comprising composite soft magnetic particles of core-shell structure having pure iron (Fe) as a core and iron-based alloy (Fe- ⁇ -based alloy) of the composition (mass%) shown in Table 1 as a shell. did.
  • the average particle size of each prepared soft magnetic powder is about 120 ⁇ m.
  • powder of composite oxide composed of Fe 2 SiO 4 average particle size: 8 [mu] m was prepared.
  • the prepared soft-magnetic powder and oxide powder were mixed, and the mixed powder used as the raw material powder of each sample was prepared.
  • the compounding quantity of the oxide powder in mixed powder was 2.0 mass%.
  • Each of the above soft magnetic powders is prepared by preparing pure iron powder and an alloy powder of the composition shown in Table 1, and mechanically milling the pure iron powder and the alloy powder using a high energy ball. It produced by coat
  • the average particle size of the prepared pure iron powder is 100 ⁇ m, and the average particle size of each alloy powder is 10 ⁇ m, and the ratio (A /) of the average particle size of pure iron powder (A) to the average particle size of alloy powder (B) B) is 10.
  • the alloy powder was added to the pure iron powder in the addition amounts shown in Table 1 so that the composition of the entire soft magnetic particles had the target composition shown in Table 1.
  • the prepared mixed powder was filled in a mold, and compression molded at a molding pressure of 1380 MPa to produce a ring-shaped green compact having an outer diameter of 30 mm, an inner diameter of 20 mm, and a height of 5 mm.
  • the weight and volume of each green compact were measured to calculate the actual density, and the relative density was determined from the actual density and the true density (theoretical density) of each mixed powder. The The results are shown in Table 1.
  • Each of the produced green compacts was sintered by heat treatment at a heat treatment temperature shown in Table 1 for 60 minutes. 1-1 to 1-9 were manufactured. Sample No. In 1-4, after heat treatment (primary sintering) at 1000 ° C. for 60 minutes, the temperature was raised to 1200 ° C., heat treatment (secondary sintering) was performed for 60 minutes, and sintering was performed in two stages.
  • Example No. 111 to 115 As a comparison, except that alloy powder (average particle diameter: 100 ⁇ m) of the composition (mass%) shown in Table 1 was used for the soft magnetic powder, sample No. 1 Similarly to 1-1 and 1-6 to 1-9, the powder magnetic core samples No. 1 and No. 2 shown in Table 1 were obtained. 111 to 115 were produced. Sample No. In 111 to 115, the composition of the entire soft magnetic particle is substantially uniform.
  • sample Nos. 116 to 117 As shown in Table 1, except for changing only the heat treatment temperature, sample Nos. In the same manner as in 1-1 to 1-3, the powder magnetic core samples No. 1 shown in Table 1 were obtained. 116 to 117 were produced.
  • the iron loss (core loss) was measured for each sample of the manufactured powder magnetic core.
  • the primary winding of 300 turns and the secondary winding of 30 turns were respectively wound around the dust core, and the secondary winding method was measured.
  • the measurement of core loss was performed at room temperature (25 ° C.) using an AC BH analyzer (manufactured by Metron Giken Co., Ltd.), and the measurement conditions were: excitation magnetic flux density Bm: 0.1 T (1 kG), measurement frequency: 20 kHz.
  • the results are shown in Table 1.
  • sample No. 1 using a composite soft magnetic powder of core-shell structure consisting of pure iron and an Fe-.alpha.
  • the compositions of the soft magnetic particles as a whole are compared with each other, sample Nos. Sample No. 1-1 to 1-9.
  • the green compact can be densified and core loss can be reduced. This corresponds to sample no.
  • core portion of the composite magnetic particle is formed of pure iron, plastic deformation easily occurs during compression molding, and as a result, the magnetic characteristics are improved by the high density of the dust core. Therefore, it is thought that core loss became low.
  • sample No. In 111 to 115 alloy powder is used as soft magnetic powder, and plastic deformation is inferior at the time of compression molding, so densification of the powder compact (powder magnetic core) is inhibited and core loss is increased. it is conceivable that.
  • Test Example 2 (Sample No. 2-1, 2-2) Soft magnetic powder (average particle size: about 120 ⁇ m) consisting of composite soft magnetic particles of core-shell structure with Fe-Si alloy of composition (mass%) shown in Table 2 as core part and pure iron (Fe) as shell part Sample No. 1 of Test Example 1 was Sample No. 1 in the same manner as 1-1. The powder magnetic core of 2-1 was manufactured. In Test Example 2, an Fe-Si alloy powder having an average particle size of 100 ⁇ m and a pure iron powder having an average particle size of 10 ⁇ m are prepared, and the pure iron powder and the alloy powder are subjected to mechanical milling to form alloy powder particles. A soft magnetic powder (composite soft magnetic particles) was produced by coating pure iron powder.
  • the ratio (A / B) of the average particle size (A) of the pure iron powder to the average particle size (B) of the alloy powder is 10. Then, pure iron powder was added to the alloy powder at an addition amount shown in Table 2 so that the composition of the entire soft magnetic particles had the target composition shown in Table 2.
  • sample no. Sample No. 2 was prepared using the same raw material powder (mixed powder) as 2-1 and two-step sintering was performed. In the same manner as in 2-1, sample no. A powder magnetic core of 2-2 was manufactured. Sample No. The sintering conditions for 2-2 were heat treatment (primary sintering) at 1000 ° C. for 60 minutes, and then the temperature was raised to 1200 ° C. and heat treatment (secondary sintering) was performed for 60 minutes.
  • Test Example 3 (Sample No. 3-1 to 3-4) As shown in Table 3, sample No. 1 of Test Example 1 was changed except that the compounding amount of the oxide powder was changed. Sample No. 1 in the same manner as 1-1. A powder magnetic core of 3-1 to 3-4 was manufactured. Sample No. The iron loss (core loss) was measured for each of the powder magnetic cores 3-1 to 3-4 in the same manner as in Test Example 1. The results are shown in Table 3.
  • sample No. 1 in which the compounding amount of the oxide powder is 0.1% by mass or more and 10% by mass or less.
  • Sample Nos. 1-1, 3-1 and 3-2 are out of this range. It can be seen that core loss can be significantly reduced compared to 3-3 and 3-4. This is because when the compounding amount of the oxide powder is 0.1% by mass or more, the insulating coating is easily formed on the entire surface of the soft magnetic particles constituting the dust core, and is 10% by mass or less. It is considered that the decrease in the magnetic properties caused by the decrease in the ratio of the soft magnetic powder (soft magnetic particles) in the dust core is suppressed.
  • Test Example 4 (Sample No. 4-1) As shown in Table 4, as the oxide powder, a powder of an oxide composed of Fe 2 O 3 was prepared, and the sample No. 1 of Test Example 1 was changed except that the type of the oxide powder was changed. Sample No. 1 in the same manner as 1-1. The powder magnetic core of 4-1 was manufactured. The average particle diameter of the prepared Fe 2 O 3 oxide powder was 2 ⁇ m, and the compounding amount of the oxide powder was 2.0 mass%.
  • Sample No. 411 As a comparison, except for using Fe-Si alloy powder (average particle diameter: 100 ⁇ m) of the composition (mass%) shown in Table 4 as the soft magnetic powder, Sample No. 1 is used. In the same manner as in 4-1, the sample Nos. A dust core of 411 was manufactured.
  • Sample No. 4-1 is a sample No. 1 using a soft magnetic powder composed of an Fe- ⁇ alloy. It can be seen that the green compact can be densified and core loss can be reduced compared to 411. Also, for sample no. 1-1 and sample no. From the comparison results with 4-1, it is better to use the complex oxide (Fe 2 SiO 4 in this example) containing Fe and the element ⁇ as the oxide powder, the oxide of Fe (Fe 2 O 3 ). It can be seen that the effect of reducing core loss is greater than use. The reason is considered as follows.
  • the complex oxide contains the Fe-O component and the ⁇ -O component respectively, and by containing the Fe-O component, the wettability with the soft magnetic particles of the Fe- ⁇ -based alloy is better.
  • the complex oxide particles which are in the liquid phase at the time of sintering, are easily spread by the surface of the soft magnetic particles. Therefore, the entire surface of the soft magnetic particles can be covered with the insulating coating more reliably, and the insulating coating can be more easily formed on the entire surface of the soft magnetic particles. Furthermore, by containing the ⁇ -O component, it is possible to form an insulating coating with high electrical resistance on the surface of the soft magnetic particles.

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Abstract

原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ－α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備える圧粉磁心の製造方法。

Description

圧粉磁心の製造方法、電磁部品の製造方法
　本開示は、圧粉磁心の製造方法、電磁部品の製造方法に関する。本出願は２０１７年８月１０日出願の日本特許出願第２０１７－１５６０４３号に基づく優先権を主張し、前記日本特許出願に記載された全ての内容を援用するものである。
　特許文献１、２には、軟磁性粒子の表面にシリコーン樹脂を被覆して絶縁被覆を施した軟磁性粉末を原料粉末として用い、これを圧縮成形した後、成形体を熱処理することで、圧粉磁心を製造することが開示されている。
特開２０００－２２３３０８号公報 特開２０１１－２９６０５号公報
　本開示に係る圧粉磁心の製造方法は、
　原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ－α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、
　前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、
　前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備える。
　本開示に係る電磁部品の製造方法は、
　巻線を巻回してなるコイルと、前記コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品の製造方法であって、
　本開示に係る圧粉磁心の製造方法により前記圧粉磁心を製造する工程と、
　前記圧粉磁心に前記コイルを配置する工程と、を備える。
図１は、本開示の実施形態に係る混合粉末の一例を示す概略断面図である。
　電磁部品の発熱を抑制するため、圧粉磁心には鉄損（コアロス）が低いことが求められる。圧粉磁心のコアロスを低減する手段の１つとして、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成して、軟磁性粒子間の電気絶縁性を高めることで、圧粉磁心の渦電流損失に起因するコアロスを低減することが挙げられる。また、圧粉磁心には飽和磁束密度が高いことも求められ、飽和磁束密度を高くするためには、圧粉磁心の密度を高くすることが有利である。
　特許文献１、２に記載の圧粉磁心では、原料粉末として、軟磁性粒子の表面にシリコーン樹脂の絶縁被覆を形成した軟磁性粉末を用い、これを圧縮成形した後、熱処理している。樹脂の絶縁被覆の場合、圧縮成形時に軟磁性粒子同士の摩擦などによって絶縁被覆が損傷して電気絶縁性が低下することがある。また、樹脂の耐熱温度によって熱処理の温度が制限され、熱処理温度を最高でも８００℃程度以下に抑える必要があるため、より高温で熱処理できない問題がある。より高温（例えば９００℃以上）で熱処理することで、軟磁性粒子の単結晶化が進み、磁気特性が向上して粒子自体のコアロスが減少するが、この場合、樹脂の絶縁被覆が熱によって劣化して電気絶縁性が低下するため、圧粉磁心全体としてのコアロスが増加する。
　また、Ｆｅ－Ｓｉ系合金といった鉄系合金は、添加元素の固溶体効果によって純鉄に比較して硬く塑性変形性に劣る。原料粉末に鉄系合金の軟磁性粉末を用いた場合、合金中の添加元素の含有量が高いほど、高硬度となって塑性変形性に劣るため、圧粉磁心の高密度化が困難である。
　本発明者らは、原料粉末として、純鉄とＦｅよりも酸化し易い元素とを含有するＦｅ－α系合金とを含むコアシェル構造の複合軟磁性粉末と、酸化物粉末との混合粉末を用いることで、高密度化できると共にコアロスを低減できることを見出した。なお、酸化し易さは、酸化物の標準生成ギブス自由エネルギーの大小で判断する。Ｆｅの酸化物よりも標準生成ギブス自由エネルギーが小さい酸化物を構成する元素αであれば、Ｆｅよりも酸化し易いと判断する。最初に、本開示の実施態様を列記して説明する。
　（１）本開示に係る圧粉磁心の製造方法は、
　原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ－α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、
　前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、
　前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備える。
　上記圧粉磁心の製造方法は、原料粉末として、純鉄とＦｅ－α系合金とを含むコアシェル構造の複合軟磁性粉末と、酸化物粉末とを混合した混合粉末を用いる。複合軟磁性粒子のコア部又はシェル部の一方が純鉄で形成されており、圧縮成形時に個々の複合軟磁性粒子に含まれる純鉄の部分が塑性変形する。そのため、原料粉末に複合軟磁性粉末を用いることで、圧縮成形時の塑性変形性を向上させることができ、圧粉成形体（圧粉磁心）を高密度化できる。更に、混合粉末の圧粉成形体を焼結した際に、複合軟磁性粒子内のコア部とシェル部との間で相互拡散が生じ、Ｆｅ－α系合金に含有する元素αが純鉄に拡散して、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子がＦｅ－α系合金となり、軟磁性粒子中の元素αの含有量が所定の範囲内となる。
　また、上記圧粉磁心の製造方法によれば、混合粉末の圧粉成形体を焼結することによって、軟磁性粒子の表面全体に電気絶縁性が高い酸化物の絶縁被覆を形成することができる。したがって、上記圧粉磁心の製造方法は、圧粉磁心を高密度化でき、かつ、圧粉磁心のコアロスを低減できる。
　上記圧粉磁心の製造方法における絶縁被覆の形成メカニズムは次のように考えられる。
まず、軟磁性粉末が純鉄とＦｅ－α系合金との複合軟磁性粒子からなり、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有することで、軟磁性粒子の表面に絶縁被覆が形成され易い。焼結工程において、複合軟磁性粒子内の元素αが純鉄に拡散してＦｅ－α系合金の軟磁性粒子となると共に、軟磁性粒子の表層中の元素αと酸化物粒子との間で酸化還元反応が生じて元素αが酸化され、軟磁性粒子の表層に元素αの酸化物からなる絶縁被覆が形成される。このとき、軟磁性粒子がＦｅ－α系合金となり、表層に元素αが存在するため、酸化物粒子との濡れ性が良く、焼結時に液相となった酸化物粒子が軟磁性粒子の表面に濡れ広がり易く、粒子の表面全体を絶縁被覆で覆うことができる。また、酸化還元反応に寄与せずに残存した酸化物粒子は軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成する。酸化物粉末として、Ｆｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βの酸化物を選択した場合は、電気抵抗がより高い元素βの酸化物からなる絶縁被覆を形成することができ、軟磁性粒子間の電気絶縁性をより高めることが可能である。
　上記圧粉磁心の製造方法では、９００℃以上で焼結することで、複合軟磁性粒子内の元素拡散を促進すると共に、軟磁性粒子と酸化物粒子との間の酸化還元反応を促進して軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成できる。また、９００℃以上で焼結した場合、軟磁性粒子の単結晶化が進み、磁気特性が向上してコアロスが低くなる。９００℃以上で焼結しても、絶縁被覆が耐熱性の高い酸化物で形成されているため、熱によって劣化することがなく、電気絶縁性を維持できる。焼結温度を１３００℃以下とすることで、酸化還元反応によって軟磁性粒子の表面に絶縁被覆が形成される前に、軟磁性粒子同士の固相焼結が急速に進行することを抑制できる。
　（２）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記混合粉末中の前記酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上１０質量％以下であることが挙げられる。
　酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し易い。酸化物粉末の配合量が１０質量％以下であることで、圧粉磁心に占める軟磁性粉末（軟磁性粒子）の割合が減少することによる飽和磁束密度などの磁気特性の低下を抑制できる。
　（３）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記軟磁性粉末の平均粒子径が５μｍ以上５００μｍ以下であることが挙げられる。
　軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）の平均粒子径が５μｍ以上であることで、軟磁性粒子の比表面積が増加することを抑え、絶縁被覆となる酸化物粉末の配合量を低減できる。軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）の平均粒子径が５００μｍ以下であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子に発生する渦電流損失を抑制でき、コアロスを低減できる。
　（４）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記圧粉成形体の相対密度が８８％以上であることが挙げられる。
　成形工程において、圧粉成形体の相対密度を８８％以上とすることで、圧粉磁心を十分に高密度化でき、飽和磁束密度などの磁気特性が向上する。圧粉成形体の相対密度の上限は特に限定されないが、例えば９９％以下である。ここでいう「相対密度」とは、真密度に対する実際の密度（［圧粉成形体の実測密度／圧粉成形体の真密度］の百分率）のことを意味する。真密度は、原料粉末（混合粉末）の密度とする。
　（５）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記元素αがＢ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒから選択される少なくとも１種の元素であることが挙げられる。
　Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒは、Ｆｅよりも酸化し易く、また、これら元素を含有する鉄系合金（Ｆｅ－α系合金）は磁気特性に優れるため、元素αとして好適である。Ｆｅ－α系合金としては、例えば、Ｆｅ－Ｂ系合金、Ｆｅ－Ａｌ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ系合金、Ｆｅ－Ｔｉ系合金、Ｆｅ－Ｃｒ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ系合金、Ｆｅ－Ａｌ－Ｃｒ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｃｒ系合金が挙げられる。複合軟磁性粒子に含まれるＦｅ－α系合金中の元素αは、焼結時に複合軟磁性粒子内に拡散し、酸化物粉末（酸化物粒子）との酸化還元反応によって軟磁性粒子の表層に酸化物の絶縁被覆を形成する。元素αの酸化物としては、例えば、Ｂ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３が挙げられる。
　（６）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記Ｆｅ－α系合金のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ及びＭｎから選択される少なくとも１種の元素σで置換されていることが挙げられる。
　Ｆｅ－α系合金のＦｅの一部を元素σで置換することによって、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の磁気特性を改善できる。軟磁性粒子中の元素σの含有量は、例えば１質量％以上８５質量％以下であることが挙げられる。
　（７）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記元素βがＭｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉから選択される少なくとも１種の元素であることが挙げられる。
　Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉは、Ｆｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成するため、酸化物粉末にこれらの元素の酸化物を用いた場合、Ｆｅの酸化物に比較して電気抵抗がより高い酸化物の絶縁被覆を形成することができる。元素βの酸化物としては、例えば、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＮｉＯ２、ＭｎＯ２、ＴｉＯ２が挙げられる。Ｆｅの酸化物としては、例えば、ＦｅＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４などが挙げられる。酸化物粉末は、Ｆｅの酸化物、元素βの酸化物を単独で、或いは２種以上混合して用いてもよいし、Ｆｅと元素βとを含有する複合酸化物であってもよい。ここでいう、「複合酸化物」とは、Ｆｅの酸化物（Ｆｅ－Ｏ成分）と元素βの酸化物（β－Ｏ成分）とが複合化された酸化物であり、例えば、ＭｇＦｅ２Ｏ４（Ｆｅ２Ｏ３／ＭｇＯ）、ＦｅＡｌ２Ｏ４（ＦｅＯ／Ａｌ２Ｏ３）、Ｆｅ２ＳｉＯ４（２ＦｅＯ／ＳｉＯ２）、ＦｅＣｒ２Ｏ４（ＦｅＯ／Ｃｒ２Ｏ３）、ＮｉＦｅ２Ｏ４（ＦｅＯ／ＦｅＮｉＯ３）、ＭｎＦｅ２Ｏ４（ＦｅＯ／ＦｅＭｎＯ３）、ＦｅＴｉＯ３（ＦｅＯ／ＴｉＯ２）が挙げられる。
　（８）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記複合軟磁性粒子は、前記純鉄の粉末と前記Ｆｅ－α系合金の粉末とをメカニカルミリングして、いずれか一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆することで、前記コア部と前記シェル部とを形成することにより作製することが挙げられる。
　純鉄の粉末とＦｅ－α系合金の粉末とをメカニカルミリングすることで、純鉄とＦｅ－α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粒子を作製することができる。この場合、コア部となる一方の粉末の平均粒子径よりもシェル部となる他方の粉末の平均粒子径を小さくすることが好ましく、これにより、メカニカルミリングによって一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆できる。
　（９）上記（８）に記載の圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記純鉄の粉末と前記Ｆｅ－α系合金の粉末のうち、前記コア部を形成する一方の粉末の平均粒子径と前記シェル部を形成する他方の粉末の平均粒子径との比が４以上２５以下であることが挙げられる。
　コア部となる一方の粉末の平均粒子径（Ａ）とシェル部となる粉末の平均粒子径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）が４以上２５以下であることで、一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を均一に付着させ易く、コア部の全体を覆うようにシェル部を均一な厚さで形成し易い。
　（１０）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記複合軟磁性粒子は、前記純鉄又は前記Ｆｅ－α系合金のいずれか一方の粉末の粒子表面に気相法を用いて他方を被覆することで、前記コア部と前記シェル部とを形成することにより作製することが挙げられる。
　純鉄又はＦｅ－α系合金のいずれか一方の粉末の粒子表面に他方を気相法により被覆することで、純鉄とＦｅ－α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粒子を作製することができる。気相法は、物理的気相法（ＰＶＤ）、化学的気相法（ＣＶＤ）のいずれでもよい。
　（１１）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、上記焼結工程は、９００℃以上１２００℃以下で焼結する第１の工程と、前記第１の工程の温度よりも高く、かつ、１１００℃以上１３００℃以下で焼結する第２の工程とを備えることが挙げられる。
　焼結する工程を第１の工程と第２の工程との２段階に分けて行うことで、第１の工程において、複合軟磁性粒子内の元素拡散を促進して粒子内に元素αを十分に拡散させた後、第２の工程において、軟磁性粒子と酸化物粒子との間の酸化還元反応を促進して軟磁性粒子の表面に元素αの酸化物からなる絶縁被覆を形成できる。これにより、軟磁性粒子表面に絶縁被覆が安定して形成され易くなり、渦電流損失を改善して、コアロスをより低減することが可能となる。
　（１２）本開示に係る電磁部品の製造方法は、
　巻線を巻回してなるコイルと、前記コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品の製造方法であって、
　上記（１）から（１１）のいずれか１つに記載の圧粉磁心の製造方法により前記圧粉磁心を製造する工程と、
　前記圧粉磁心に前記コイルを配置する工程と、を備える。
　上記電磁部品の製造方法によれば、上述した圧粉磁心の製造方法により製造した圧粉磁心を電磁部品の磁心として用いることから、高密度でコアロスが低い圧粉磁心を備える電磁部品を製造できる。コイルと、コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品としては、例えば、モータやリアクトルなどが挙げられる。
　［実施形態の詳細］
　本開示の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法、及び電磁部品の製造方法の具体例を以下に説明する。
　＜圧粉磁心の製造方法＞
　実施形態に係る圧粉磁心の製造方法は、原料粉末として、軟磁性粉末と酸化物粉末との混合粉末を準備する工程である準備工程と、混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程である成形工程と、圧粉成形体を焼結する工程である焼結工程とを備える。実施形態に係る圧粉磁心の製造方法の特徴の１つは、原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素とを含有するＦｅ－α系合金とを含むコアシェル構造の複合軟磁性粉末と、酸化物粉末とを用いる点にある。以下、各工程について詳しく説明する。
　<準備工程>
　準備工程は、原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ－α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、軟磁性粉末と酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程である。図１を参照して、混合粉末１０は、複数の複合軟磁性粒子１と複数の酸化物粒子４とから構成される。複合軟磁性粒子１と複合軟磁性粒子１との間に、酸化物粒子４が配置される。複合軟磁性粒子１は、コア部２がシェル部３に覆われている。
　（軟磁性粉末）
　軟磁性粉末は、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αとを含有するＦｅ－α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粒子１の集合体であり、純鉄とＦｅ－α系合金のいずれか一方をコア部２、他方をシェル部３として有する。ここでいう「純鉄」とは、純度９９質量％以上のものを意味する。複合軟磁性粒子１は、後述する焼結工程において、コア部２とシェル部３との間で相互拡散が生じてＦｅ－α系合金に含有する元素αが純鉄に拡散して、焼結後にＦｅ－α系合金の軟磁性粒子となる。つまり、焼結後の圧粉磁心を構成する軟磁性粒子はＦｅ－α系合金からなる。元素αは、例えば、Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒから選択される少なくとも１種の元素であり、Ｆｅ－α系合金としては、例えば、Ｆｅ－Ｂ系合金、Ｆｅ－Ａｌ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ系合金、Ｆｅ－Ｔｉ系合金、Ｆｅ－Ｃｒ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ系合金、Ｆｅ－Ａｌ－Ｃｒ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｃｒ系合金が挙げられる。複合軟磁性粒子１に含まれるＦｅ－α系合金中の元素αの含有量は、焼結後の圧粉磁心を構成する軟磁性粒子（Ｆｅ－α系合金）の磁気特性が良好な所定の組成となるように適宜調整すればよい。複合軟磁性粒子において、上記Ｆｅ－α系合金として例示した各鉄系合金を用いる場合の元素αの含有量（質量％）の一例を以下に示す。なお、以下に示す含有量は、純鉄とＦｅ－α系合金とを含めた複合軟磁性粒子全体での含有量である。
　Ｆｅ－Ｂ系合金；Ｂ：５％以上２５％以下
　Ｆｅ－Ａｌ系合金；Ａｌ：１％以上８％以下
　Ｆｅ－Ｓｉ系合金；Ｓｉ：１％以上８％以下
　Ｆｅ－Ｔｉ系合金；Ｔｉ：１％以上８％以下
　Ｆｅ－Ｃｒ系合金；Ｃｒ：１％以上２０％以下
　Ｆｅ－Ａｌ－Ｓｉ系合金；Ａｌ：１％以上１０％以下、Ｓｉ：１％以上１５％以下
　Ｆｅ－Ａｌ－Ｃｒ系合金；Ａｌ：１％以上８％以下、Ｃｒ：１％以上２０％以下
　Ｆｅ－Ｓｉ－Ｃｒ系合金；Ｓｉ：１％以上８％以下、Ｃｒ：１％以上２０％以下
　更に、Ｆｅ－α系合金のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ及びＭｎから選択される少なくとも１種の元素σで置換されていてもよい。Ｆｅ－α系合金のＦｅの一部を元素σで置換することによって、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の磁気特性を改善できる。元素σの含有量は、複合軟磁性粒子１全体で、例えば１質量％以上８５質量％以下であることが挙げられる。
　軟磁性粉末（複数の複合軟磁性粒子の集合）の平均粒子径は、例えば５μｍ以上５００μｍ以下であることが挙げられる。軟磁性粉末の平均粒子径が５μｍ以上であることで、軟磁性粒子の比表面積が増加することを抑え、後述する酸化物粉末の配合量を低減できる。軟磁性粉末の平均粒子径が５００μｍ以下であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子に発生する渦電流損失を抑制でき、コアロスを低減できる。ここでいう「平均粒子径」とは、レーザ回折・散乱式粒子径・粒度分布測定装置を用いて測定した積算質量が５０％となる粒径を意味する。詳細には、マイクロトラック社のレーザ回折・散乱式粒子径分布測定装置ＭＴ３３００ＥＸIIを使用した。測定条件は乾式、測定時間は１０秒、粉末投入量は２ｇである。なお、他の粉末の平均粒子径の測定においても同じ測定装置、測定条件である。軟磁性粉末の平均粒子径は、例えば２０μｍ以上３００μｍ以下が好ましい。
　（複合軟磁性粒子１の作製方法）
　上述したコアシェル構造の複合軟磁性粒子１は、例えば、純鉄の粉末とＦｅ－α系合金の粉末とをメカニカルミリングして、いずれか一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆することで、コア部２とシェル部３とを形成することにより作製することが挙げられる。この場合、コア部２となる一方の粉末の平均粒子径よりもシェル部３となる他方の粉末の平均粒子径を小さくすることが好ましく、これにより、メカニカルミリングによって一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆できる。純鉄の粉末とＦｅ－α系合金の粉末のうち、コア部２を形成する一方の粉末の平均粒子径（Ａ）とシェル部３を形成する他方の粉末の平均粒子径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）は、例えば４以上２５以下、更に６以上２０以下であることが好ましい。これにより、一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を均一に付着させ易く、コア部２の全体を覆うようにシェル部３を均一な厚さで形成し易い。メカニカルミリングには、例えば、振動ミルやアトライターなどの高エネルギーボールミルや、ハイブリダイゼーションシステム（高速気流中衝撃法）などを用いることができる。
　複合軟磁性粒子１の別の作製方法としては、例えば、純鉄又はＦｅ－α系合金のいずれか一方の粉末の粒子表面に気相法を用いて他方を被覆することで、コア部２とシェル部３とを形成することにより作製することが挙げられる。気相法には、物理的気相法（ＰＶＤ）、化学的気相法（ＣＶＤ）のいずれを用いてもよい。
　（酸化物粉末）
　酸化物粉末は、Ｆｅの酸化物及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物からなる酸化物粒子４の集合体である。酸化物粉末は、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に形成する絶縁被覆の形成源となる。酸化物粉末には、Ｆｅの酸化物、元素βの酸化物を単独で、或いは２種以上混合して用いてもよいし、Ｆｅと元素βとを含有する複合酸化物を用いることも可能である。Ｆｅの酸化物としては、例えば、ＦｅＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４などが挙げられる。元素βは、例えば、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉから選択される少なくとも１種の元素であり、元素βの酸化物としては、例えば、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＮｉＯ２、ＭｎＯ２、ＴｉＯ２が挙げられる。上記複合酸化物としては、例えば、ＭｇＦｅ２Ｏ４、ＦｅＡｌ２Ｏ４、Ｆｅ２ＳｉＯ４、ＦｅＣｒ２Ｏ４、ＮｉＦｅ２Ｏ４、ＭｎＦｅ２Ｏ４、ＦｅＴｉＯ３が挙げられる。
　酸化物粉末（複数の酸化物粒子の集合）の平均粒子径は、軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）の平均粒子径より小さいことが好ましい。酸化物粉末の平均粒子径が軟磁性粉末の平均粒子径よりも小さいことで、軟磁性粉末と酸化物粉末とを混合したときに酸化物粒子が複合軟磁性粒子間に分散し、後述する焼結工程において、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成し易い。酸化物粉末の平均粒子径は、例えば１μｍ以上１５μｍ以下、更に２μｍ以上１０μｍ以下が好ましい。
　混合粉末１０中の酸化物粉末の配合量は、例えば０．１質量％以上１０質量％以下であることが挙げられる。酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し易い。酸化物粉末の配合量が１０質量％以下であることで、圧粉磁心に占める軟磁性粉末（軟磁性粒子）の割合が減少することによる飽和磁束密度などの磁気特性の低下を抑制できる。酸化物粉末の配合量は、例えば０．３質量％以上５質量％以下が好ましい。
　その他、原料粉末に潤滑剤を混合してもよい。これにより、後述する成形工程において、混合粉末の成形性を高めることができる。潤滑剤には、脂肪酸アミドや金属石鹸などの固体潤滑剤を利用できる。脂肪酸アミドとしては、例えば、ステアリン酸アミドやエチレンビスステアリン酸アミドなどの脂肪酸アミド、金属石鹸としては、ステアリン酸亜鉛やステアリン酸リチウムなどのステアリン酸金属塩が挙げられる。
　<成形工程>
　成形工程は、混合粉末１０を圧縮成形して圧粉成形体とする工程である。
　成形工程では、混合粉末１０（原料粉末）を金型に充填して圧縮成形することによって所定の形状の圧粉成形体を作製する。圧縮成形する際の成形圧力を高くするほど、圧粉成形体の相対密度が高くなり、圧粉成形体（圧粉磁心）を高密度化できる。成形圧力は、例えば６００ＭＰａ以上、更に７００ＭＰａ以上が好ましく、上限は特に限定されないが、例えば１５００ＭＰａ以下とすることが挙げられる。また、混合粉末１０の成形性を高めるため、例えば金型を加熱して温間で圧縮成形を行ってもよい。この場合、成形温度（金型温度）は、例えば６０℃以上２００℃以下とすることが挙げられる。
　本実施形態では、複合軟磁性粒子１のコア部２又はシェル部３の一方が純鉄で形成されており、圧縮成形時に個々の複合軟磁性粒子１に含まれる純鉄の部分が塑性変形するため、圧縮成形時の塑性変形性を向上させることができる。
　圧粉成形体の相対密度は、例えば８８％以上であることが挙げられる。圧粉成形体の相対密度を８８％以上とすることで、圧粉磁心を十分に高密度化でき、飽和磁束密度などの磁気特性が向上する。圧粉成形体の相対密度は、例えば９０％以上、更に９４％以上が好ましく、上限は特に限定されないが、例えば９９％以下である。圧粉成形体の相対密度は、圧粉成形体の実測密度を真密度で除することにより求めることができる。ここでは、混合粉末の理論密度を真密度とする。
　<焼結工程>
　焼結工程は、圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程である。
　焼結工程では、混合粉末の圧粉成形体を焼結することによって、複合軟磁性粒子内の元素αを純鉄に拡散させてＦｅ－α系合金の軟磁性粒子とすると共に、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に酸化物の絶縁被覆を形成する。絶縁被覆は、次のようにして形成されると考えられる。
　軟磁性粉末が純鉄とＦｅ－α系合金との複合軟磁性粒子１からなり、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有している。そのため、焼結工程において、複合軟磁性粒子１内の元素αが純鉄に拡散してＦｅ－α系合金の軟磁性粒子となると共に、軟磁性粒子の表層中の元素αと酸化物粒子との間で酸化還元反応が生じて元素αが酸化され、軟磁性粒子の表層に元素αの酸化物からなる絶縁被覆が形成される。このとき、軟磁性粒子の表層に元素αが存在するため、酸化物粒子との濡れ性が良く、焼結時に液相となった酸化物粒子が軟磁性粒子の表面に濡れ広がり易く、粒子の表面全体を絶縁被覆で覆うことができる。よって、焼結時に、酸化還元反応により複合軟磁性粒子１中の元素αの酸化物からなる絶縁被覆が形成されることになる。元素αの酸化物としては、例えば、Ｂ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３が挙げられる。また、酸化還元反応に寄与せずに残存した酸化物粒子４が軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成し、絶縁被覆には、Ｆｅ又は元素βの酸化物や、Ｆｅ及び元素βを含有する複合酸化物が含まれる場合がある。酸化物粉末として、元素βを含有する酸化物を用いた場合は、電気抵抗が高い絶縁被覆を形成することができ、軟磁性粒子間の電気絶縁性を高めることが可能である。
　本実施形態では、複合軟磁性粒子１は、純鉄をコア部２、Ｆｅ－α系合金をシェル部３とするコアシェル構造であってもよいし、Ｆｅ－α系合金をコア部２、純鉄をシェル部３とするコアシェル構造であってもよい。Ｆｅ－α系合金をコア部２、純鉄をシェル部３とするコアシェル構造であっても、Ｆｅ－α系合金中の元素αは、焼結時に複合軟磁性粒子１内に拡散して、酸化物粒子４との酸化還元反応によって軟磁性粒子の表層に酸化物の絶縁被覆を形成することができる。
　また、焼結工程において、９００℃以上で焼結することで、複合軟磁性粒子１内の元素拡散を促進すると共に、軟磁性粒子と酸化物粒子４との間の酸化還元反応を促進して軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成できる。また、９００℃以上で焼結した場合、軟磁性粒子の単結晶化が進み、磁気特性が向上してコアロスが低くなる。９００℃以上で焼結しても、絶縁被覆が耐熱性の高い酸化物で形成されているため、熱によって劣化することがなく、電気絶縁性を維持できる。焼結温度を１３００℃以下とすることで、酸化還元反応によって軟磁性粒子の表面に絶縁被覆が形成される前に、軟磁性粒子同士の固相焼結が急速に進行することを抑制できる。焼結温度は、例えば１０００℃以上、更に１１００℃以上が好ましい。
　焼結工程は、９００℃以上１２００℃以下で焼結する第１の工程である１次焼結工程と、１１００℃以上１３００℃以下で焼結する第２の工程である２次焼結工程とを備え、２段階に分けて行うようにしてもよい。この場合、１次焼結工程の温度よりも２次焼結工程の温度を高くする。このように焼結工程を２段階に分けて行うことで、１次焼結工程において、複合軟磁性粒子１内の元素拡散を促進して粒子内に元素αを十分に拡散させた後、２次焼結工程において、軟磁性粒子と酸化物粒子との間の酸化還元反応を促進して軟磁性粒子の表面に元素αの酸化物からなる絶縁被覆を形成できる。Ｆｅ－α系合金をコア部２、純鉄をシェル部３とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子１からなる軟磁性粉末を原料粉末に用いる場合、焼結時の初期の段階では、複合軟磁性粒子１の表層に元素αが存在しないため、酸化物粒子４との濡れ性が悪く、酸化物粒子４との間で酸化還元反応が生じ難いことから、軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し難い。したがって、Ｆｅ－α系合金をコア部２、純鉄をシェル部３とするコアシェル構造の場合は、１次焼結工程と２次焼結工程とを有する上記焼結工程を適用することが好ましい。これにより、１次焼結工程において、コア部２（Ｆｅ－α系合金）の元素αをシェル部３（純鉄）に拡散させて軟磁性粒子の表層に元素αが存在する状態とし、２次焼結工程で粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し易くなる。
　一方、純鉄をコア部２、Ｆｅ－α系合金をシェル部３とするコアシェル構造の場合は、複合軟磁性粒子１の表層に元素αが存在することになるため、酸化物粒子４との濡れ性が良く、焼結工程において、軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し易い。但し、この場合であっても、複合軟磁性粒子１の表層における元素αの濃度が高い、即ち、シェル部３における元素αの含有量が高いと、酸化物粒子４との酸化還元反応による元素αの酸化物が安定して生成され難くなり、軟磁性粒子表面に元素αの酸化物からなる絶縁被覆が薄くしか形成されないことがある。その結果、酸化還元反応に寄与せずに残存する酸化物粒子が増えることになり、渦電流損失を改善する効果が十分に得られ難くなる虞がある。純鉄をコア部２、Ｆｅ－α系合金をシェル部３とするコアシェル構造の場合は、焼結工程を２段階に分けて行うことで、１次焼結工程において、シェル部３（Ｆｅ－α系合金）の元素αをコア部２（純鉄）にある程度拡散させて軟磁性粒子の表層における元素αの濃度（含有量）を低くする。そして、１次焼結工程で表層中の元素αの濃度をある程度低い状態とした上で、２次焼結工程で酸化還元反応を促進させることにより、元素αの酸化物が安定して生成され易くなり、軟磁性粒子表面に絶縁被覆をより形成し易くなる。
　１次焼結工程の焼結温度は、例えば１０００℃以上、更に１１００℃以上が好ましく、２次焼結工程の焼結温度は、例えば１２００℃超が好ましい。
　《作用効果》
　上述した実施形態の圧粉磁心の製造方法は、次の効果を奏する。
　原料粉末として、純鉄とＦｅ－α系合金とを含むコアシェル構造の複合軟磁性粉末と、酸化物粉末とを混合した混合粉末を用いることで、圧縮成形時の塑性変形性を向上させることができ、圧粉成形体を（圧粉磁心）を高密度化できる。また、混合粉末の圧粉成形体を焼結した際に、複合軟磁性粒子内のコア部とシェル部との間で相互拡散が生じ、Ｆｅ－α系合金に含有する元素αが純鉄に拡散して、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子がＦｅ－α系合金となり、軟磁性粒子中の元素αの含有量が所定の範囲内となる。更に、混合粉末の圧粉成形体を焼結することによって、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に酸化物の絶縁被覆を形成することができる。したがって、圧粉磁心を高密度化できながら、コアロスを低減でき、高密度でコアロスが低い圧粉磁心を製造できる。
　上述した実施形態の圧粉磁心の製造方法により製造した圧粉磁心は、電磁部品の磁心に用いることができる。この圧粉磁心は、高密度でコアロスが低いため、電磁部品のエネルギー効率を改善できる。
　＜電磁部品の製造方法＞
　実施形態に係る電磁部品の製造方法は、上述した実施形態に係る圧粉磁心の製造方法により圧粉磁心を製造する工程と、圧粉磁心にコイルを配置する工程とを備える。これにより、巻線を巻回してなるコイルと、コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品を製造できる。
　上述した実施形態の電磁部品の製造方法は、上述した実施形態の圧粉磁心の製造方法により製造した圧粉磁心を電磁部品の磁心として用いることから、高密度でコアロスが低い圧粉磁心を備える電磁部品を製造できる。電磁部品としては、例えば、モータやリアクトルなどが挙げられる。
　［試験例１］
　軟磁性粉末と酸化物粉末とを混合した混合粉末を原料粉末に用いて、圧粉磁心を製造し、その評価を行った。
　（試料Ｎｏ．１－１～１－９）
　純鉄（Ｆｅ）をコア部、表１に示す組成（質量％）の鉄系合金（Ｆｅ－α系合金）をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子からなる種々の軟磁性粉末を用意した。用意した各軟磁性粉末の平均粒子径は、約１２０μｍである。また、酸化物粉末として、Ｆｅ２ＳｉＯ４からなる複合酸化物の粉末（平均粒子径：８μｍ）を用意した。そして、用意した軟磁性粉末と酸化物粉末とを混合して、各試料の原料粉末となる混合粉末を準備した。混合粉末中の酸化物粉末の配合量は２．０質量％とした。
　上記各軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）は、純鉄粉と表１に示す組成の合金粉とを用意し、純鉄粉と合金粉とを高エネルギーボールを用いてメカニカルミリングすることによって、純鉄粉の粒子表面に合金粉を被覆することで作製した。用意した純鉄粉の平均粒子径は１００μｍ、各合金粉の平均粒子径は１０μｍであり、純鉄粉の平均粒子径（Ａ）と合金粉の平均粒子径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）が１０である。ここでは、軟磁性粒子全体の組成が表１に示す狙い組成となるように、純鉄粉に合金粉を表１に示す添加量で添加した。
　準備した各混合粉末を金型に充填し、１３８０ＭＰａの成形圧力で圧縮成形して、外径３０ｍｍ、内径２０ｍｍ、高さ５ｍｍのリング状の圧粉成形体を作製した。作製した各々の圧粉成形体について、圧粉成形体の重量と体積とを測定して実測密度を算出し、実測密度と各混合粉末の真密度（理論密度）とからそれぞれの相対密度を求めた。その結果を表１に示す。
　作製した各圧粉成形体を表１に示す熱処理温度で６０分間熱処理して焼結し、表１に示す圧粉磁心の試料Ｎｏ．１－１～１－９を製造した。なお、試料Ｎｏ．１－４では、１０００℃で６０分間熱処理（１次焼結）した後、１２００℃まで昇温して６０分間熱処理（２次焼結）して、２段階に分けて焼結を行った。
　（試料Ｎｏ．１１１～１１５）
　比較として、表１に示す組成（質量％）の合金粉（平均粒子径：１００μｍ）を軟磁性粉末に用いた以外は、試料Ｎｏ．１－１、１－６～１－９と同様にして、表１に示す圧粉磁心の試料Ｎｏ．１１１～１１５を製造した。試料Ｎｏ．１１１～１１５では、軟磁性粒子全体の組成が略均一である。
　（試料Ｎｏ．１１６～１１７）
　表１に示すように、熱処理温度のみを変更した以外は、試料Ｎｏ．１－１～１－３と同様にして、表１に示す圧粉磁心の試料Ｎｏ．１１６～１１７を製造した。
　製造した圧粉磁心の各試料について、鉄損（コアロス）を測定した。ここでは、圧粉磁心に３００ターンの一次巻線、３０ターンの二次巻線をそれぞれ巻回して、二次巻線法によりを測定した。コアロスの測定は、交流ＢＨアナライザー（メトロン技研株式会社製）を用いて室温（２５℃）で行い、測定条件は、励起磁束密度Ｂｍ：０．１Ｔ（１ｋＧ）、測定周波数：２０ｋＨｚとした。その結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１の結果から、純鉄とＦｅ－α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．１－１～１－９と、Ｆｅ－α系合金からなる軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．１１１～１１５とを、軟磁性粒子全体の組成が同じもの同士で比較した場合、試料Ｎｏ．１－１～１－９の方が試料Ｎｏ．１１１～１１５に比較して、圧粉成形体を高密度化できており、コアロスを低減できていることが分かる。これは、試料Ｎｏ．１－１～１－９では、複合磁性粒子のコア部が純鉄で形成されているため、圧縮成形時に塑性変形し易くなり、結果として圧粉磁心の高密度化により磁気特性が向上したことで、コアロスが低くなったものと考えられる。これに対し、試料Ｎｏ．１１１～１１５では、軟磁性粉末に合金粉を用いており、圧縮成形時の塑性変形性に劣るため、圧粉成形体（圧粉磁心）の高密度化が阻害され、コアロスが高くなったものと考えられる。
　また、試料Ｎｏ．１－１～１－４と、試料Ｎｏ．１１６、１１７との比較結果から、焼結時の熱処理温度は９００℃以上１３００℃以下が好ましいことが分かる。更に、試料Ｎｏ．１－１と試料Ｎｏ．１－４との比較結果から、２段階焼結を行った試料Ｎｏ．１－４の方が、２段階焼結を行っていない試料Ｎｏ．１－１よりもコアロスを低減できていることが分かる。この理由は次のように考えられる。シェル部における元素α（この例ではＳｉ）の濃度が高い場合、焼結時に軟磁性粒子の表層中のＳｉと酸化物粒子との間で酸化還元反応が生じるが、その際に生成されるＳｉ－Ｏ酸化物の蒸気圧が低く、分解され易い。
そのため、１段階目の熱処理（１次焼結）でＳｉをシェル部からコア部へある程度拡散させ、表層中のＳｉ濃度を低い状態とした上で、２段階目の熱処理（２次焼結）で酸化還元反応を促進させることにより、より安定な酸化物であるＳｉＯ２が生成され易くなり、軟磁性粒子表面に絶縁被覆がより形成され易くなる。よって、２段階焼結を行うことで、渦電流損失を抑制でき、コアロスをより低減することが可能となる。
　［試験例２］
　（試料Ｎｏ．２－１、２－２）
　表２に示す組成（質量％）のＦｅ－Ｓｉ合金をコア部、純鉄（Ｆｅ）をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子からなる軟磁性粉末（平均粒子径：約１２０μｍ）を用いた以外は、試験例１の試料Ｎｏ．１－１と同様にして、試料Ｎｏ．２－１の圧粉磁心を製造した。試験例２では、平均粒子径が１００μｍのＦｅ－Ｓｉ合金粉と、平均粒子径が１０μｍの純鉄粉とを用意し、純鉄粉と合金粉とをメカニカルミリングして合金粉の粒子表面に純鉄粉を被覆することで、軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）を作製した。純鉄粉の平均粒子径（Ａ）と合金粉の平均粒子径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）は１０である。そして、軟磁性粒子全体の組成が表２に示す狙い組成となるように、合金粉に純鉄粉を表２に示す添加量で添加した。
　更に、試料Ｎｏ．２－１と同じ原料粉末（混合粉末）を用い、２段階焼結を行った以外は試料Ｎｏ．２－１と同様にして、試料Ｎｏ．２－２の圧粉磁心を製造した。試料Ｎｏ．２－２の焼結条件は、１０００℃で６０分間熱処理（１次焼結）した後、１２００℃まで昇温して６０分間熱処理（２次焼結）した。
　製造した試料Ｎｏ．２－１、２－２の各圧粉磁心について、試験例１と同じようにして、鉄損（コアロス）を測定した。その結果を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２に示すように、Ｆｅ－α系合金（この例ではＦｅ－Ｓｉ合金）をコア部、純鉄をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．２－１、２－２の場合であっても、試験例１の試料Ｎｏ．１－１と同じように、試料Ｎｏ．１１１に比較して、圧粉成形体を高密度化できており、コアロスを低減できていることが分かる。更に、試料Ｎｏ．２－１と試料Ｎｏ．２－２との比較結果から、２段階焼結を行った試料Ｎｏ．２－２の方が、２段階焼結を行っていない試料Ｎｏ．２－１よりもコアロスを低減できていることが分かる。この理由は次のように考えられる。純鉄をシェル部とするコアシェル構造の場合は、軟磁性粒子の表層にＳｉが存在しないため、酸化物粒子との間で酸化還元反応が生じ難く、軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆が形成され難い。２段階焼結を行った場合、１段階目の熱処理（１次焼結）でＳｉをコア部からシェル部へ拡散させて表層にＳｉを存在させることができるため、２段階目の熱処理（２次焼結）で軟磁性粒子表面に絶縁被覆が形成され易くなり、コアロスをより低減することが可能となる。
　［試験例３］
　（試料Ｎｏ．３－１～３－４）
　表３に示すように、酸化物粉末の配合量を変更した以外は、試験例１の試料Ｎｏ．１－１と同様にして、試料Ｎｏ．３－１～３－４の圧粉磁心を製造した。製造した試料Ｎｏ．３－１～３－４の各圧粉磁心について、試験例１と同じようにして、鉄損（コアロス）を測定した。その結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３の結果から、酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上１０質量％以下である試料Ｎｏ．１－１、３－１及び３－２は、この範囲外である試料Ｎｏ．３－３、３－４よりもコアロスを大幅に低減できていることが分かる。これは、酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆が形成され易く、１０質量％以下であることで、圧粉磁心に占める軟磁性粉末（軟磁性粒子）の割合が減少することに起因する磁気特性の低下が抑制されたことによるものと考えられる。
　［試験例４］
　（試料Ｎｏ．４－１）
　表４に示すように、酸化物粉末として、Ｆｅ２Ｏ３からなる酸化物の粉末を用意し、酸化物粉末の種類を変更した以外は、試験例１の試料Ｎｏ．１－１と同様にして、試料Ｎｏ．４－１の圧粉磁心を製造した。用意したＦｅ２Ｏ３の酸化物粉末の平均粒子径は２μｍであり、酸化物粉末の配合量は２．０質量％とした。
　（試料Ｎｏ．４１１）
　比較として、表４に示す組成（質量％）のＦｅ－Ｓｉ合金粉（平均粒子径：１００μｍ）を軟磁性粉末に用いた以外は、試料Ｎｏ．４－１と同様にして、表４に示す試料Ｎｏ．４１１の圧粉磁心を製造した。
　製造した試料Ｎｏ．４－１並びにＮｏ．４１１の各圧粉磁心について、試験例１と同じようにして、鉄損（コアロス）を測定した。その結果を表４に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表４に示すように、純鉄とＦｅ－α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．４－１は、Ｆｅ－α系合金からなる軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．４１１に比較して、圧粉成形体を高密度化できており、コアロスを低減できていることが分かる。また、試料Ｎｏ．１－１と試料Ｎｏ．４－１との比較結果から、酸化物粉末として、Ｆｅと元素βとを含有する複合酸化物（この例ではＦｅ２ＳｉＯ４）を用いる方が、Ｆｅの酸化物（Ｆｅ２Ｏ３）を用いるよりもコアロスを低減する効果が大きいことが分かる。この理由は次のように考えられる。複合酸化物はＦｅ－Ｏ成分とβ－Ｏ成分とをそれぞれ含有しており、Ｆｅ－Ｏ成分を含有することで、Ｆｅ－α系合金の軟磁性粒子との濡れ性がより良好であり、焼結時に液相となった複合酸化物粒子が軟磁性粒子の表面により濡れ広がり易くなる。そのため、より確実に軟磁性粒子の表面全体を絶縁被覆で覆うことができ、軟磁性粒子表面全体に絶縁被覆がより形成され易くなる。更に、β－Ｏ成分を含有することで、軟磁性粒子の表面に電気抵抗が高い絶縁被覆を形成することができる。
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、請求の範囲によって規定され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
　１　複合軟磁性粒子
　２　コア部
　３　シェル部
　４　酸化物粒子
１０　混合粉末

Claims (13)

  1. 　原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ－α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、
    　前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、
    　前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備える圧粉磁心の製造方法。
  2. 　前記混合粉末中の前記酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上１０質量％以下である請求項１に記載の圧粉磁心の製造方法。
  3. 　前記軟磁性粉末の平均粒子径が５μｍ以上５００μｍ以下である請求項１又は請求項２に記載の圧粉磁心の製造方法。
  4. 　前記圧粉成形体の相対密度が８８％以上である請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
  5. 　前記元素αがＢ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒから選択される少なくとも１種の元素である請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
  6. 　前記Ｆｅ－α系合金のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ及びＭｎから選択される少なくとも１種の元素σで置換されている請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
  7. 　前記元素βがＭｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉから選択される少なくとも１種の元素である請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
  8. 　前記複合軟磁性粒子は、前記純鉄の粉末と前記Ｆｅ－α系合金の粉末とをメカニカルミリングして、いずれか一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆することで、前記コア部と前記シェル部とを形成することにより作製する請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
  9. 　前記純鉄の粉末と前記Ｆｅ－α系合金の粉末のうち、前記コア部を形成する一方の粉末の平均粒子径と前記シェル部を形成する他方の粉末の平均粒子径との比が４以上２５以下である請求項８に記載の圧粉磁心の製造方法。
  10. 　前記複合軟磁性粒子は、前記純鉄又は前記Ｆｅ－α系合金のいずれか一方の粉末の粒子表面に気相法を用いて他方を被覆することで、前記コア部と前記シェル部とを形成することにより作製する請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
  11. 　前記焼結する工程は、９００℃以上１２００℃以下で焼結する第１の工程と、前記第１の工程の温度よりも高く、かつ、１１００℃以上１３００℃以下で焼結する第２の工程とを備える請求項１から請求項１０のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
  12. 　巻線を巻回してなるコイルと、前記コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品の製造方法であって、
    　請求項１から請求項１１のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法により前記圧粉磁心を製造する工程と、
    　前記圧粉磁心に前記コイルを配置する工程と、を備える電磁部品の製造方法。
  13. 　原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ－α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、
    　前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、
    　前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備え、
    前記元素αがＢ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒから選択される少なくとも１種の元素であり、
    前記元素βがＭｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉから選択される少なくとも１種の元素である圧粉磁心の製造方法。
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