JP6582745B2 - 複合軟磁性材料及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、特に磁心用の軟磁性材料として好適に用いられる複合軟磁性材料に関する。

磁心等の軟磁性材料として、センダスト、パーマロイ等の軟磁性金属材料やフェライト等の高抵抗軟磁性軟磁性材料が知られている。

軟磁性金属材料は、高い飽和磁束密度と高い透磁率とを有するが、電気抵抗率が低いため、高周波数領域では渦電流損失が大きい。このため、高周波数領域での使用が困難である。

また、高抵抗軟磁性軟磁性材料は、金属軟磁性材料に比べ電気抵抗率が高いため、高周波数領域にて渦電流損失が小さい。しかし、高抵抗軟磁性軟磁性材料は、飽和磁束密度が不十分である。

このような事情から、軟磁性金属材料および高抵抗軟磁性軟磁性材料の両者の欠点を解消した軟磁性材料として、飽和磁束密度および透磁率が高く、かつ電気抵抗率が高い複合軟磁性材料が提案されている。

例えば、特許文献１では、軟磁性金属材料の表面に非磁性金属酸化物層を形成したのち、高抵抗軟磁性物質を被覆し、ホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法により成形することにより、高い飽和磁束密度Ｂｍと、良好なコアロスＰｃｖを両立している。一般にホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法により成形すると、ほぼ空隙のない構造となることが分かっており、これにより高い磁気特性を獲得している。しかし、ホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法は生産性が悪く、生産コストが高いという問題点がある。

例えば、特許文献１では、軟磁性金属材料の表面に非磁性金属酸化物層を形成したのち、高抵抗軟磁性物質を被覆し、ホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法により成形することにより、高い飽和磁束密度Ｂｍと、良好なコアロスＰｃｖを両立している。一般にホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法により成型すると、ほぼ空隙のない構造となることが分かっており、これにより高い磁気特性を獲得している。しかし、ホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法は生産性が悪く、生産コストが高いという問題点がある。

例えば、特許文献２では金属磁性材料の表面を塑性変形するＭｇＯ微粒で被覆し、さらにＭｎＯ粒子、Ｆｅ_２Ｏ_３粒子で被覆したものを、パルス通電加圧焼結法などにより焼結させることにより実用的な金属体積比率の割合で、良好な磁束密度を達成している。しかし、ＢＨカーブにある保磁力Ｈｃの値が３０００Ａ／ｍと巨大な値になっている。一般にフェライトコアや軟磁性金属材料による圧粉磁心コアでは保磁力Ｈｃは１〜２００Ａ／ｍ程度であり、保磁力ＨｃとコアロスＰｃｖの大きな要素であるヒステリシス損失は相関が高いことが知られており、コアロスＰｃｖの観点から問題があると考えられる。

特開平５−１０９５２０号公報 特開２０１１−２１４０２６号公報

特許文献１の技術ではホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法により製造するためコスト上の問題がある。特許文献２では実用的な軟磁性金属比率で良好な磁束密度Ｂｍを達成しているが、保磁力Ｈｃが大きくコアロスＰｃｖの観点から問題がある。

本発明では、上記の問題を解決するために案出されたものであって、通常の常温の成形及び温間成型の達成できる断面構造の範囲で、実用となる磁界で十分磁束密度Ｂｍが高く、コアロスＰｃｖのよい複合軟磁性材料を得ることを課題とする。

軟磁性金属粒子の金属間が高抵抗軟磁性物質で構成されている複合軟磁性材料であって、前記高抵抗軟磁性物質の粒子径が２．０μｍ以上であり、
前記軟磁性金属粒子の前記複合軟磁性材料における断面積比率が０．７１−０．８５であり、前記高抵抗軟磁性物質の断面積比率が０．０８−０．１９であり、かつ前記軟磁性金属と前記高抵抗軟磁性物質を合わせた断面積比率が０．８９−０．９５であり、
前記軟磁性金属粒子と前記高抵抗軟磁性物質の界面に、非磁性金属酸化物の層が介在しており、前記非磁性金属酸化物の層の厚さが１２−１２６ｎｍであることを特徴とする複合軟磁性材料。

上記の構成とすることにより、実用となる磁界で十分磁束密度Ｂｍが高く、コアロスＰｃｖのよい複合軟磁性材料を得ることが出来る。

高抵抗軟磁性物質層に高抵抗軟磁性物質層に対してＢ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５をいずれかあるいは、両方を０．０５−１．００ｗｔ％含むことが好ましい。

上記の構成とすることにより、高抵抗軟磁性物質の粒成長を促し磁束密度Ｂｍが高く、コアロスＰｃｖのよい複合軟磁性材料を得ることが出来る。

軟磁性金属粒子の金属間が高抵抗軟磁性物質で構成されている、複合軟磁性材料の製造方法であって、
軟磁性金属粒子と高抵抗軟磁性物質原料を混合する工程と
得られた混合物を加圧成型して成型体を得る工程と、
前記成形体を焼成して焼成体とする工程とを備え、
前記高抵抗軟磁性物質原料が鉄粉末と金属酸化物粉末を含み、
前記前記成形体を焼成して焼成体とする工程が酸化雰囲気であることを特徴とする。

上記の製造方法により、目的の複合軟磁性材料を得ることが出来る。

前記軟磁性金属は元素としてＡｌ、Ｙ、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｃａ、Ｓｉを含み酸化雰囲気機中で熱処理し、α−Ａｌ_２ Ｏ_３ 、Ｙ_２ Ｏ_３ 、ＭｇＯ、ＺｒＯ_２ 、ＣａＯ、ＳｉＯ_２の形成を行うことが好ましい。

前記軟磁性金属粒子は、平均粒径が５−１００μｍであることが好ましい。

本発明によって、通常の常温の成形及び温間成型の達成できる断面構造の範囲で、実用となる磁界で十分磁束密度Ｂｍが高く、コアロスＰｃｖのよい複合軟磁性材料の構造を提供することが出来る。

本発明の複合軟磁性材料は、軟磁性金属粒子間に高抵抗軟磁性物質の層が介在し、かつこの軟磁性金属粒子と高抵抗軟磁性物質の層の界面に非磁性金属酸化物の層が介在したものである。そして、好ましくは軟磁性金属粒子を非磁性金属酸化物で被覆するか、あるいは軟磁性金属粒子を酸化雰囲気中で熱処理して粒子表面に非磁性金属酸化物の拡散層を形成するしたものに対し、さらに、鉄粉末と金属酸化物粉末あるいは、鉄粉末と金属酸化物粉末と高抵抗軟磁性粉末をＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末と混合分散したものを、常温で加圧成型もしくは２５０℃以下で温間成型し、酸化雰囲気中で焼成して製造される。

常温で加圧成型もしくは２５０℃以下で温間成型では軟磁性金属粒子が十分な変形ができず、粒子間の高抵抗軟磁性粉末が焼結した場合、焼結収縮し軟磁性金属粒子間には空隙ができ十分な密度が得られず、高抵抗軟磁性物質の密度にもばらつきができてしまう。こうした場合、高抵抗軟磁性物質は十分な磁気特性を発揮できず、複合軟磁性物質としても磁束密度ＢｍやコアロスＰｃｖといった磁気特性を十分には発揮しない。

また、軟磁性金属粒子と高抵抗軟磁性粉末を混合し、ホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法により成型することにより、高抵抗軟磁性物質層が十分に緻密で均一でも、十分な粒成長をしない場合、高抵抗軟磁性物質の粒界が増加することにより磁気抵抗が増加し、複合軟磁性材料の保磁力は増加してしまう。

従来の技術の欠点は、複合軟磁性物質を焼成する際、軟磁性金属粒子間の高抵抗軟磁性粉末の充填に問題があり、焼結性が悪くなり十分な粒成長ができず磁気特性を発揮できない問題がある。また、ホットプレス法あるいはプラズマ活性化焼結法により成型することにより緻密にできても、十分に粒成長できなければ保磁力Ｈｃが増大しコアロスが悪くなるという問題がある。

本発明の複合軟磁性材料では高抵抗軟磁性物質の原料としてＦｅ粉末と金属酸化物を使用し、常温で加圧成型もしくは２５０℃以下で温間成型後、酸化雰囲気で焼成することでＦｅ粉の酸化膨張により高抵抗軟磁性物質を収縮することなく焼成することで十分緻密な複合軟磁性材料を形成できることを見出した。さらに、軟磁性金属粒子、Ｆｅ粉末、金属酸化物粉末、高抵抗軟磁性粉末に加え、Ｂ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を加えることで、十分粒成長した高抵抗軟磁性物質を得ることができることを見出した。これにより８００℃以下の焼成温度で良好な磁気特性を得ることができる。

さらに本発明の複合軟磁性材料を焼成する際、軟磁性金属粒子と高抵抗軟磁性物質の界面に非磁性金属酸化物の層を形成することで、焼成中高抵抗軟磁性物質成分が軟磁性金属粒子に拡散することなく、磁気特性の良好な複合軟磁性材料を形成することができる。

以下本発明の実施の形態について説明する

用いる金属粒子の材質は、遷移金属または遷移金属を１種以上含む合金であり、例えば、センダスト等のＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系合金、スーパーセンダスト等のＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｎｉ系合金、ＳＯＦＭＡＸ等のＦｅ−Ｇａ−Ｓｉ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、パーマロイ、スーパーマロイ等のＦｅ−Ｎｉ系合金、パーメンジュール等のＦｅ−Ｃｏ系合金、ケイ素鉄、Ｆｅ_２Ｂ、Ｃｏ_３ Ｂ、ＹＦｅ、ＨｆＦｅ_２ 、ＦｅＢｅ_２ 、Ｆｅ_３ Ｇｅ、Ｆｅ３ Ｐ、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｐ系合金、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｐ系合金等が挙げられる。以上の中で本発明では、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系合金を用いる。

用いる軟磁性金属粒子の平均粒径は、５〜１００μｍ が好ましい。平均粒径が小さくなると、金属が酸化しやすいため、磁気特性が劣化しやすい。平均粒径が大きくなると金属粒子内での渦電流損失が大きくなり、高周波数領域で透磁率の低下が大きくなる。なお、平均粒径は、レーザ散乱法によって測定した粒径のヒストグラム中、粒径の小さい方からの粒子の重量が、総重量の５０％に達する５０％粒径Ｄ５０である。

本発明においてはこのような軟磁性金属粒子の表面に予め非磁性金属酸化物層を形成することが望ましく、この被覆方法を適用することにより、軟磁性金属粒子と後述の高抵抗軟磁性物質との反応が抑えられ、渦電流損失の増大が防止される。用いる非磁性酸化物としては、軟磁性金属粒子と高抵抗軟磁性物質の反応を抑えることができるものならば種々のものが使用可能であるが、６００〜１０００℃での酸化物生成自由エネル
ギーが−６００ＫＪ／ｍｏｌ 以下のものが好ましい。

このような非磁性金属酸化物としては、α−Ａｌ_２ Ｏ_３ 、Ｙ_２ Ｏ_３ 、ＭｇＯ、ＺｒＯ_２ 、ＣａＯ、ＳｉＯ_２等が上げられる。

本発明ではＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系合金を酸化雰囲気化において熱処理することでα−Ａｌ_２ Ｏ_３の酸化物層を形成した。５００−７００℃の温度で軟磁性金属粒子を熱処理することで目的とする３−３００ｎｍのα−Ａｌ_２ Ｏ_３の酸化物層を形成できる。

拡散層の厚さは、拡散層の酸素ガス分析により推定することができ、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察などによって確認することができる。

また、拡散層の組成、α−Ａｌ_２ Ｏ_３ 等の含有量は元素分析によって求めることができ、Ｘ線回折等によってその組成を同定することができる。

また、焼成後軟磁性金属粒子間に介在する高抵抗軟磁性物質は、高抵抗のもので、しかも焼結によって軟磁気特性が向上するものであれば特に制限はない。ここに、高抵抗とは、バルク体で測定した電気抵抗率ρが１０^２ Ω・ｃｍ 以上のことである。なお、ρが１０^２ Ω・ｃｍ 未満では高周波数領域での渦電流損失が大となる。

このような高抵抗軟磁性物質としては、各種軟磁性フェライトが好ましい。そして、軟磁性フェライトとしては、Ｌｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｎｉ、Ｃｕ等を１種類あるいは２種類以上含むフェライト等が挙げられる。このうち、高周波数特性が高い点で、Ｎｉ−Ｚｎフェライト、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎフェライト等のＮｉ系フェライトが好ましい。なお、各種軟磁性フェライト等の高抵抗軟磁性物質は、通常１種のみ用いられるが、場合によっては２種以上併用してもよい。本発明ではＮｉ−Ｃｕ−Ｚｎフェライトを用いる。

また、前記高抵抗軟磁性物質を得るための手段として、軟磁性金属間に目的のフェライトの量論比となるよう、鉄粉とＬｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｎｉ、Ｃｕ等の酸化物を混合し酸化雰囲気中７００℃以上の温度で焼成することにより、鉄粉が酸化し体積膨張することにより収縮することなく焼結と同時にフェライト化し、高抵抗軟磁性物質となる。この時、鉄粉と前記酸化物と他高抵抗軟磁性物質を混合すれば、体積変化量を調整できる。

前記鉄粉と前記酸化物の平均粒径は０．０１−２．００μｍ程度が望ましい。また高抵抗軟磁性物質を混合する際も、平均粒径０．０１−１．００μｍ程度が望ましい。

本発明では軟磁性金属粒子と、焼成後高抵抗軟磁性物質となる鉄粉末、金属酸化物に加えてＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末をそれぞれ焼成後の高抵抗軟磁性物質に対し１．０ｗｔ％以下加える。これにより、高抵抗軟磁性物質の焼結を促進する効果がある。Ｂ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末はそれぞれ１．０ｗｔ％より多く加えると複合軟磁性材料の磁気特性を損なう。

本発明では、非磁性金属酸化物層を形成した前記軟磁性金属と、鉄粉末と金属酸化物粉末あるいは、鉄粉末と金属酸化物粉末と高抵抗軟磁性粉末を分散剤と結合剤等と混合分散したものを、金型に入れ、室温−２５０℃の温度条件下で１００−２０００ＭＰａの範囲で成型し、トロイダル形状の成型体を得ることが出来る。

焼成は管状バッチ炉を用いて前記成型体を、酸化雰囲気中にて７００−８５０℃の範囲で焼成し、トロイダルコア形状の試料を得ることが出来る。

本発明で作製した試料は、外形１５ｍｍ、内径６ｍｍ、厚み１．６ｍｍ程度のトロイダルコア形状である。

このようにして作製したトロイダルコア形状の試料の電磁気特性である磁束密度Ｂｍ、コアロス特性を測定評価について、磁束密度Ｂｍは磁界８０００Ａ／ｍにおける磁束密度Ｂｍ値を直流Ｂ−Ｈカーブ測定機にて測定して評価できる。一方、コアロス特性は交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数１００ｋＨｚ、測定磁束密度２００ｍＴで測定を行い評価できる。

得られた測定値は、磁束密度Ｂｍが４８０ｍＴ以上であり、コアロスＰｃｖが４０００ｋＷ／ｍ３以下である場合、好適な磁気特性であると判断した。

得られた複合軟磁性物質の断面構造の模式図を図１に示した。１は軟磁性金属粒子であり、２の非磁性金属酸化物層が形成されている。１の軟磁性金属粒子の周りは高抵抗軟磁性物質で構成されており、高抵抗軟磁性物質の粒径の評価は、４の軟磁性金属粒子三重点近傍で行った。

高抵抗軟磁性物質の粒径は、複合軟磁性物質の断面を鏡面研磨後、酸エッチングを施し、電子顕微鏡を用い２０００倍の倍率で観察した画像を、パソコンで、画像解析ソフトＭａｃ−Ｖｉｅｗ ｖｅｒ４．０ を用いてフェライト粒を認識させ、円形近似された高抵抗軟磁性物質粒の面積より高抵抗軟磁性物質粒径を算出できる。
測定する高抵抗軟磁性物質粒は、図１で示される軟磁性金属粒子三重点近傍の高抵抗軟磁性物質粒をｎ＝５の平均値を用いて得られた値である。

得られた複合軟磁性物質の断面積比率、軟磁性金属断面積比率、高抵抗軟磁性物質断面積比率は、次のようにして求めることが出来る。複合軟磁性物質の断面を鏡面研磨後、酸エッチングを施し、電子顕微鏡を用い５００倍の倍率で観察した画像を、パソコンで、画像解析ソフトＭａｃ−Ｖｉｅｗ ｖｅｒ４．０ を用いて、軟磁性金属断面、高抵抗軟磁性物質断面をそれぞれ認識させ、画像全体に占める割合をそれぞれ算出する。断面積比率はそれぞれ軟磁性金属断面積比率と高抵抗軟磁性物質断面積比率を足し合わせたものとなる。

以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その趣旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。

以下に本願発明について実施例を用いて更に詳述する。

表１に実施例及び比較例を示す

軟磁性金属粒子はガスアトマイズ法により作製されたＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末を篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径６５μｍのものと平均粒径２８μｍのものを準備した。この粉末の表面にＡｌ_２Ｏ_３膜を形成するため、粉末を磁性皿に入れ、バッチ炉で空気雰囲気下、昇温速度１０℃／ｍｉｎで６００℃まで昇温し３０ｍｉｎ保持し、降温速度１０℃／ｍｉｎで降温し熱処理を行った。また、Ａｌ_２Ｏ_３膜を形成しない水準には熱処理を行わないものを準備した。

熱処理したＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末をインパルス加熱溶融抽出法により単位重量当たりの酸素量を測定した。またＢＥＴ法により単位重量当たりの比表面積を測定した。これよりＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末表面に形成されたＡｌ_２Ｏ_３膜の厚みを算出した。

高抵抗軟磁性物質として、Ｆｅ_２Ｏ_３：４８ｍｏｌ％、ＣｕＯ：２０ｍｏｌ％、ＺｎＯ：２７ｍｏｌ％、残部がＮｉＯの組成となるようにＦｅ_２Ｏ_３、ＣｕＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ粉末を秤量し、これに所定量のイオン交換水を溶媒として鋼鉄製ボールミルにて２４時間湿式混合を行った。加熱炉を用いて、得られた混合粉末を最高温度７００℃で１０時間仮焼きした後、これを炉冷し、３０メッシュのふるいで解砕した。解砕された仮焼き物を所定量のイオン交換水を溶媒として鋼鉄製ボールミルにて６０時間微粉砕した。粉砕されたスラリー状の微粉体を乾燥し解砕し、平均粒径０．３μｍ程度のフェライト粉末を得た。

他方、Ｆｅ粉末、ＣｕＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ粉末をＦｅが全量酸化してＦｅ_２Ｏ_３になった場合、Ｆｅ_２Ｏ_３：４８ｍｏｌ％、ＣｕＯ：２０ｍｏｌ％、ＺｎＯ：２７ｍｏｌ％、残部がＮｉＯの組成となるよう、ＣｕＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ粉末を秤量し、さらには前出のフェライト粉末に対し、フェライト化後の焼成後体積比率で、Ｆｅ粉末、ＣｕＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ粉末が焼成後フェライト化したものが７５ｖｏｌ％、フェライト粉末が２５ｖｏｌ％になるよう、フェライト粉末を秤量し、複合軟磁性物質中の総フェライト量に対してそれぞれ、０．５ｗｔ％になるようＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を秤量し、鋼鉄製ボールミルにて１０時間混合した。混合したスラリー状の微粉体を１５０℃で乾燥し解砕し、ＣｕＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ粉末、フェライト粉末、Ｂ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末の混合物を得た。

粒度と調整し熱処理されたＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末とＣｕＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ粉末、フェライト粉末、Ｂ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末の混合物と残りのＦｅ粉末を複合軟磁性材料の軟磁性金属粒子と高抵抗軟磁性物質の所定の比率になるよう秤量し、バインダーとしてポリビニルアルコール６％水溶液を１０ｗｔ％と過度の乾燥を防ぐためにジグリセリンを１ｗｔ％添加したものを、自転公転ミキサーで自転５００ｒｐｍ公転１５００ｒｐｍで５分間混合した。得られたスラリー状のものを１００℃で乾燥し、メノウ鉢で粉砕しＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末とＣｕＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ粉末、フェライト粉末、Ｂ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末とＦｅ粉末の混合粉末を得た。

得られた混合粉末を適量秤量し、均一に金型に振り込み室温下成型圧１２００ＭＰａあるいは１７００ＭＰａでプレスして成型体を得た。なお、特に記載がない場合は、１７００ＭＰａで作製したサンプルである。

得られた成型体を管状炉にて、空気雰囲気下１℃／ｍｉｎで５００℃まで昇温し５００℃から所定の焼成温度まで３℃／ｍｉｎで昇温し、２時間保持後、室温まで５℃／ｍｉｎで降温し焼結体コアを得た。

得られた焼結体コアについて、磁束密度ＢｍとコアロスＰｃｖを評価した。磁束密度Ｂｍは直流磁化試験装置（メトロン技研株式会社）を用いてＢＨカーブを測定し、測定磁界８０００Ａ／ｍの時の磁束密度Ｂｍ値を求めた。コアロスＰｃｖは交流ＢＨアナライザ（岩通計測社製ＳＹ−８２５８）を用いて周波数１００ｋＨｚ、測定磁束密度２００ｍＴの条件で測定した。

実施例１−３は、焼成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．９０：０．１０、０．８５：０．１５、０．８０：０．２０となるよう、熱処理した平均粒径６５μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末と鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末とフェライト粉末とＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を混合し、成型し、７５０℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面積比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

これに対し比較例１では、成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．８０：０．２０となるよう、熱処理した平均粒径６５μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末とフェライト粉末とＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を混合し、成型し、７５０℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面積比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

実施例１−３は比較例１に対して、同じ焼成温度で、体積比率より若干充填度が向上し、請求項の範囲のフェライト粒径となることで、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖが改善している。高抵抗軟磁性物質の原料を鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末とフェライト粉末とすることで、複合軟磁性材料の断面積比率が上がり、かつフェライト粒径が粒成長している。
一般に磁性材料は空隙がある場合磁束が通りにくくなり、磁束密度Ｂｍが減少しコアロスＰｃｖが増加するといわれている。また、フェライトは粒径が小さいほど磁束が通過する粒界が増え、磁束が通りにくくなるといわれている。複合軟磁性材料の場合、軟磁性金属間の高抵抗軟磁性物質を通る磁束が通りやすいほど磁束密度Ｂｍが上がりコアロスＰｃｖが減少するが、軟磁性金属間に空隙が多い場合軟磁性金属間のフェライトが磁束を通しにくくなる。同様に、フェライト粒径が小さく磁束が通る粒界が多いほど複合軟磁性材料を通る磁束は通りにくくなる。これより、複合軟磁性材料の断面積比率が上がり空隙が減少し、フェライト粒径が大きくなることで、複合軟磁性材料の磁束密度ＢｍとコアロスＰｃｖが向上したものと推測する。

実施例４は焼成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．８５：０．１５となるよう、熱処理した平均粒径６５μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末と鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末とフェライト粉末とＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を混合し、成型し、８００℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面積比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

比較例２は焼成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．８５：０．１５となるよう、熱処理した平均粒径６５μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末と鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末とフェライト粉末とＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を混合し、成型し、９００℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面積比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

これより、本発明では９００℃以上の温度での焼成では好適な磁気特性を得ることができなかった。これはＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌとフェライトが反応をして組成が変化しているためである。このためフェライト粒径は小さくなってしまい磁気特性が悪化したと考えられる。

比較例３では、焼成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．８５：０．１５となるよう、熱処理した平均粒径６５μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末とフェライト粉末とＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を混合し、成型し、９００℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面積比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

比較例３では磁気特性が悪く、コアロスＰｃｖは測定できなかった。比較例３では高抵抗軟磁性物質をフェライト粉末のみで作製したが、焼成温度が９００℃の場合でも体積充填度が低くかつ比較例２と同様にＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌとフェライトの反応が起こり磁気特性が悪化したと思われる。

比較例４は、焼成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．８０：０．２０となるよう、熱処理した平均粒径６５μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末と鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末とフェライト粉末を混合し、成型し、７５０℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面積比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

比較例４は実施例３に対しＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を添加せずに焼成した水準で、フェライトの粒成長が促進されず、表１の値となり、十分な体積充填度を得ているにもかかわらずコアロス値が悪化した。

比較例５は、焼成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．８０：０．２０となるよう、熱処理せず表面にＡｌ_２Ｏ_３層を形成しなかった平均粒径６５μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末と鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末とフェライト粉末とＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を混合し、成型し、７５０℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

比較例５では空気雰囲気中の７５０℃焼成で、磁束密度Ｂｍは減少し、コアロスＰｃｖが増加した。十分な断面積充填度を得たがフェライト粒径が小さくなっており、Ｆｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末と鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末が著しく反応しコアロス値が悪化したと推測される。

実施例５，６及び比較例６は、焼成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．８０：０．２０となるよう、熱処理しＡｌ_２Ｏ_３膜厚がそれぞれ１２、１２６、２３１μｍとなるよう熱処理した平均粒径６５μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末と鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末とフェライト粉末とＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を混合し、Ａｌ２Ｏ３膜厚が１２μｍのサンプルは１２００ＭＰａで成型し、Ａｌ_２Ｏ_３膜厚が１２６、２３１μｍのサンプルは１７００ＭＰａで成型し、７５０℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面積比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

実施例５，６では良好な磁気特性を示したが、比較例６では磁束密度Ｂｍは減少し、コアロスＰｃｖは増加した。比較例６ではＡｌ_２Ｏ_３膜厚が厚いため、非磁性層であるＡｌ２Ｏ３膜自体が磁束が通ることを阻害し磁気特性が悪化したと推測されるが、Ａｌ_２Ｏ_３膜を厚くするために熱処理時間を延ばしたため内部酸化が進行しＦｅそのものが酸化鉄となり軟磁性金属自体の磁気特性が悪化したことと厳密には区別できていない。実施例５は実施例３に対しＡｌ_２Ｏ_３膜が薄いにもかかわらず実施例３より磁束密度Ｂｍが小さく、コアロスＰｃｖが増加しているのは、比較して低い成型圧でサンプルを作製し、複合軟磁性材料の断面積比率が低くなったためである。実施例と同じ軟磁性金属粒子の添加量でも軟磁性金属粒子の間隔が大きくなり、フェライトの焼結が進まず粒径も小さくなっている。これより、磁束密度Ｂｍは減少し、コアロスＰｃｖは増加したものと考えられるが、十分磁気特性としては良好である。

実施例７−８では、焼成後の体積比率が軟磁性金属粒子：高抵抗軟磁性物質＝０．９０：０．１０、０．８５：０．１５、０．８０：０．２０となるよう、熱処理した平均粒径２８μｍのＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末と鉄粉末、ＮｉＯ粉末ＣｕＯ粉末、ＺｎＯ粉末とフェライト粉末とＢ_２Ｏ_３粉末、Ｖ_２Ｏ_５粉末を混合し、成型し、７５０℃で焼成し得た焼結体コアの金属断面積比率、フェライト断面積比率、複合軟磁性材料の断面積比率、フェライト粒径、磁束密度Ｂｍ、コアロスＰｃｖを表１に示した。

実施例７−８では軟磁性金属の平均粒径を小さくすることにより、実施例１−３に対し磁束密度Ｂｍは若干減少したが、コアロスＰｃｖは一層の改善がみられた。コアロスＰｃｖはヒステリシス損失と渦電流損失からなり、一般に軟磁性金属の粒径を小さくした場合、渦電流損失が減少するとされている。実施例５−７でもＦｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ粉末の平均粒径を小さくすることで渦電流損失が減少し、コアロスＰｃｖが減少したと考えられる。

以上のように、実施例１−９では複合軟磁性材料の断面積比率、軟磁性金属の断面積比率、高抵抗軟磁性物質の断面積比率、高抵抗軟磁性物質の粒径と複合軟磁性材料コアの磁束密度ＢｍとコアロスＰｃｖにいて相関を見出すことが出来た。このような構成にすることで複合軟磁性物質のコアにおいて、磁束密度Ｂｍが高く、コアロスＰｃｖが小さい有用なコアを実現可能である。

図１は、本発明の複合軟磁性材料の断面の模式図である。

１…軟磁性金属粒子
２…非磁性酸化物層
３…高抵抗軟磁性物質
４…軟磁性金属粒子の三重点

Claims (3)

1. 軟磁性金属粒子の金属間が高抵抗軟磁性物質で構成されている複合軟磁性材料であって、
   前記高抵抗軟磁性物質の粒子径が２．０μｍ以上であり、
   前記軟磁性金属粒子の前記複合軟磁性材料における断面積比率が０．７０−０．８５であり、前記高抵抗軟磁性物質の断面積比率が０．０８−０．１９であり、かつ前記軟磁性金属粒子と前記高抵抗軟磁性物質を合わせた断面積比率が０．８７−０．９５であり、
   前記軟磁性金属粒子と前記高抵抗軟磁性物質の界面に、非磁性金属酸化物の層が介在しており、前記非磁性金属酸化物の層の厚さが１２−１２６ｎｍである
   ことを特徴とする複合軟磁性材料。
2. 高抵抗軟磁性物質層に高抵抗軟磁性物質層に対してＢ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５ のいずれかあるいは両方を０．０５−１．００ｗｔ％含む、請求項１に記載の複合軟磁性材料。
3. 軟磁性金属粒子の金属間が高抵抗軟磁性物質で構成されている、複合軟磁性材料の製造方法であって、
   軟磁性金属粒子と高抵抗軟磁性物質原料とを混合する工程であって、前記軟磁性金属粒子は、厚さ１２〜１２６ｎｍの非磁性金属酸化物の層を表面に備える、工程と、
   得られた混合物を加圧成型して成形体を得る工程と、
   前記成形体を焼成して焼成体とする工程とを備え、
   前記高抵抗軟磁性物質原料が鉄粉末と金属酸化物粉末を含み、
   前記成形体を焼成して焼成体とする工程が酸化雰囲気で行われることを特徴とする、
   複合軟磁性材料の製造方法。

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