WO2016159210A1

WO2016159210A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Info

Publication number: WO2016159210A1
Application number: PCT/JP2016/060609
Authority: WO
Inventors: 山口　宏平; 康之伊豆; 樋口　勲夫
Original assignee: 積水化学工業株式会社
Priority date: 2015-03-31
Filing date: 2016-03-31
Publication date: 2016-10-06
Also published as: TWI681002B; KR20170132759A; EP3279165A4; EP3279167A1; US20180086032A1; WO2016159207A1; US20180086031A1; JPWO2016159208A1; KR20170132762A; WO2016159209A1; EP3279165B1; JP2020055744A; JPWO2016159210A1; KR102539979B1; CN107428604A; TWI680151B; EP3279168B1; CN107428606B; TW201700563A; JP6649879B2

Abstract

　合わせガラスの製造時に、ＴＤ方向での中間膜のはみ出しを抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜では、中間膜のＭＤ方向において、第１の表面部の複屈折率をΔｎＭＤＡ、第２の表面部の複屈折率をΔｎＭＤＢ、中央部の複屈折率をΔｎＭＤＣとしたときに、ΔｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣがそれぞれ０．２５×１０^－３以下である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

　本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜が挟み込まれた構造を有する。

　上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、ビニルアルコール単位の含有率が８～３０質量％であるポリビニルアセタールを用いて形成したポリビニルアセタールフィルムが開示されている。上記ポリビニルアセタールフィルムは、外側の２つの第１の表面部Ａ及び第２の表面部Ｂの間に、中央部Ｃが存在する３層構造を有する。上記ポリビニルアセタールフィルムは、下記の式（Ｉ）～（ＩＩＩ）を満足する。

　Δｎ_ＭＤＡ≧Δｎ_ＭＤＢ　（Ｉ）
　Δｎ_ＭＤＢ－Δｎ_ＭＤＣ≧０．１×１０^－３　（ＩＩ）
　Δｎ_ＭＤＣ≦０．２×１０^－３　（ＩＩＩ）

　上記式中、Δｎ_ＭＤＡは第１の表面部Ａの機械流れ方向の複屈折率、Δｎ_ＭＤＢは第２の表面部Ｂの機械流れ方向の複屈折率、Δｎ_ＭＤＣは中央部Ｃの機械流れ方向の複屈折率を示す。

ＷＯ２０１３／０５１４５４Ａ１

　上記合わせガラスは、ガラス板などの２つの合わせガラス部材の間に中間膜を挟み込むことにより製造されている。

　しかし、従来の中間膜では、得られた合わせガラスにおいて、中間膜が端部からはみ出すことがある。

　具体的には、合わせガラスは、同一の形状を有する２つのガラス板の間に、合わせガラス用中間膜を予備圧着して積層体を得た後、積層体を真空バック内に入れて、真空引きすることで、ガラス板と中間膜との間に残留する空気を脱気して、製造されることが多い。積層体を真空バック内に入れて、真空引きすることで、ガラス板と中間膜との間に残留する空気を脱気すると、中間膜が端部からはみ出しやすい。特に、ＭＤ方向及びＴＤ方向とのうち、ＴＤ方向において、中間膜が端部からはみ出しやすい傾向がある。

　本発明の目的は、合わせガラスの製造時に、ＴＤ方向での中間膜のはみ出しを抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる中間膜であって、中間膜は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、前記中間膜のＭＤ方向において、前記第１の表面部の複屈折率をΔｎＭＤＡ、前記第２の表面部の複屈折率をΔｎＭＤＢ、前記中央部の複屈折率をΔｎＭＤＣとしたときに、ΔｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣがそれぞれ０．２５×１０^－３以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、ΔｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣがそれぞれ、０．０３×１０^－３を超える。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の表面部の複屈折率をΔｎＴＤＡ、前記第２の表面部の複屈折率をΔｎＴＤＢ、前記中央部の複屈折率をΔｎＴＤＣとしたときに、ΔｎＴＤＡ、ΔｎＴＤＢ及びΔｎＴＤＣがそれぞれ、０．０３×１０^－３を超える。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜のガラス転移温度が３５℃以下であるか、又は、中間膜中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、中間膜中の前記可塑剤の含有量が３５重量部以上である。

　中間膜のガラス転移温度が３５℃以下であることが好ましい。中間膜中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、中間膜中の前記可塑剤の含有量が３５重量部以上であることが好ましい。中間膜のガラス転移温度が３５℃以下であり、かつ、中間膜中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、中間膜中の前記可塑剤の含有量が３５重量部以上であることがより好ましい。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜は、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された後に、加熱された２つのロール間を通過させて、合わせガラスを得るために用いられる。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、溶融押出成形物である。

　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜では、中間膜が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、中間膜はＭＤ方向とＴＤ方向を有し、中間膜は、厚み方向の一方側に第１の表面部と、厚み方向の他方側に第２の表面部と、上記第１の表面部と上記第２の表面部との間に中央部とを有し、ΔｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣがそれぞれ０．２５×１０^－３以下であるので、中間膜を用いた合わせガラスの製造時に、中間膜のはみ出しを抑えることができる。中間膜が端部から特にはみ出しやすいＴＤ方向において、中間膜を端部からはみ出しにくくすることができる。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。図５は、ＭＤ方向での複屈折率を測定するための測定サンプルを説明するための図である。図６は、ＴＤ方向での複屈折率を測定するための測定サンプルを説明するための図である。

　以下、本発明を詳細に説明する。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）は、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる。本発明に係る中間膜は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。本発明に係る中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向を有する。本発明に係る中間膜は、厚み方向の一方側に第１の表面部と、厚み方向の他方側に第２の表面部と、上記第１の表面部と上記第２の表面部との間に中央部とを有する。

　中間膜のＭＤ方向において、上記第１の表面部の複屈折率をΔｎＭＤＡ、上記第２の表面部の複屈折率をΔｎＭＤＢ、上記中央部の複屈折率をΔｎＭＤＣとする。本発明に係る中間膜では、ｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣがそれぞれ０．２５×１０^－３以下である。

　ΔｎＭＤＡ：中間膜のＭＤ方向における第１の表面部の複屈折率
　ΔｎＭＤＢ：中間膜のＭＤ方向における第２の表面部の複屈折率
　ΔｎＭＤＣ：中間膜のＭＤ方向における中央部の複屈折率

　本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの製造時に、中間膜のはみ出しを抑えることができる。上記合わせガラスは、ガラス板などの２つの合わせガラス部材の間に中間膜を挟み込むことにより製造される。特に、本発明に係る中間膜を用いることで、合わせガラスの製造時に、中間膜が端部からはみ出しにくくなる。具体的には、合わせガラスは、同一の形状を有する２つのガラス板の間に、合わせガラス用中間膜を予備圧着して積層体を得た後、積層体を真空バック内に入れて、真空引きすることで、ガラス板と中間膜との間に残留する空気を脱気して、製造されることが多い。本発明に係る中間膜を用いることで、積層体を真空バック内に入れて、真空引きしても、中間膜が端部からはみ出しにくくなる。また、中間膜が端部から特にはみ出しやすいＴＤ方向において、中間膜が端部からはみ出しにくくなる。

　中間膜のＴＤ方向において、上記第１の表面部の複屈折率をΔｎＴＤＡ、上記第２の表面部の複屈折率をΔｎＴＤＢ、上記中央部の複屈折率をΔｎＴＤＣとする。

　ΔｎＴＤＡ：中間膜のＴＤ方向における第１の表面部の複屈折率
　ΔｎＴＤＢ：中間膜のＴＤ方向における第２の表面部の複屈折率
　ΔｎＴＤＣ：中間膜のＴＤ方向における中央部の複屈折率

　ΔｎＭＤＡ及びΔｎＭＤＣの差の絶対値、並びに、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣの差の絶対値のうちの高い方の絶対値をΔｎＭＤＭＡＸとする。ΔｎＴＤＡ及びΔｎＴＤＣの差の絶対値、並びに、ΔｎＴＤＢ及びΔｎＴＤＣの差の絶対値のうちの高い方の絶対値をΔｎＴＤＭＡＸとする。

　ΔｎＭＤＭＡＸ：ΔｎＭＤＡ及びΔｎＭＤＣの差の絶対値、並びに、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣの差の絶対値のうちの高い方の絶対値
　ΔｎＴＤＭＡＸ：ΔｎＴＤＡ及びΔｎＴＤＣの差の絶対値、並びに、ΔｎＴＤＢ及びΔｎＴＤＣの差の絶対値のうちの高い方の絶対値

　合わせガラス用中間膜を効率的に製造できる観点からは、ΔｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣはそれぞれ、好ましくは０．０３×１０^－３を超え、より好ましくは０．０４×１０^－３以上である。

　合わせガラス用中間膜をガラス板の間に予備圧着する前後で、ＭＤ方向の中間膜の長さの変化を防止できる観点からは、ΔｎＴＤＡ、ΔｎＴＤＢ及びΔｎＴＤＣはそれぞれ、好ましくは０．０３×１０^－３を超え、より好ましくは０．０４×１０^－３以上である。

　上記複屈折率を制御する方法としては、合わせガラス用中間膜の製造時に、合わせガラス用中間膜に加えられる引張張力を制御する方法及び合わせガラス用中間膜の製造時に、合わせガラス用中間膜に加えられた歪を制御する方法等が挙げられる。合わせガラス用中間膜に加えられる引張張力を制御する方法としては特に限定されないが、例えば、合わせガラス用中間膜を押出成形する際に、合わせガラス用中間膜に引張張力を実質的に加えない工程を設定する方法や、合わせガラス用中間膜に引張張力を実質的に加えず、かつ冷却する工程を設定する方法等が挙げられる。合わせガラス用中間膜の製造時に、合わせガラス用中間膜に加えられた歪を制御する方法としては特に限定されないが、例えば、合わせガラス用中間膜の製造時に、合わせガラス用中間膜を、２０～６０℃の水温の水槽に浸漬する方法や、合わせガラス用中間膜を、冷却ロールを通過させることにより４０℃以下に冷却する方法や、合わせガラス用中間膜を１００～１５０℃で加熱処理する方法や、合わせガラス用中間膜を３０～６０℃で加熱処理する方法等が挙げられる。合わせガラス用中間膜の製造時に、合わせガラス用中間膜を、２０～６０℃の水温の水槽に浸漬する方法において、合わせガラス用中間膜を、２０～６０℃の水温の水槽に浸漬する時間は、好ましくは３分以下、より好ましくは２分以下、更に好ましくは１分以下、特に好ましくは０．５分以下である。合わせガラス用中間膜を１００～１５０℃で加熱処理する方法において、加熱処理する時間は、好ましくは２分以下、より好ましくは１分以下、更に好ましくは０．５分以下である。合わせガラス用中間膜を３０～６０℃で加熱処理する方法において、加熱処理する時間は、好ましくは９０分以下、より好ましくは６０分以下、好ましくは２０分以上、より好ましくは３０分以上である。

　２つの合わせガラス部材の位置ずれを効果的に防ぐ観点からは、上記中間膜のガラス転移温度は好ましくは３５℃以下、より好ましくは３３℃以下、更に好ましくは３１℃以下である。上記第１の表面部、上記第２の表面部及び上記中央部のガラス転移温度は、好ましくは３５℃以下、より好ましくは３３℃以下、更に好ましくは３１℃以下である。ガラス転移温度の上限は特に限定されない。取扱い性を良好にする観点からは、上記中間膜、上記第１の表面部、上記第２の表面部及び上記中央部のガラス転移温度はそれぞれ、好ましくは３１℃以下である。

　２つの合わせガラス部材の位置ずれを効果的に防ぐ観点からは、上記中間膜中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記中間膜中の上記可塑剤の含有量は好ましくは３５重量部以上、より好ましくは３７重量部以上である。上記可塑剤の含有量は、中間膜全体での平均含有量である。上記可塑剤の含有量の上限は特に限定されない。可塑剤のブリードアウトを抑制する観点からは、上記中間膜中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記中間膜中の上記可塑剤の含有量は好ましくは８０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下である。

　２つの合わせガラス部材の位置ずれを効果的に防ぐ観点からは、中間膜のガラス転移温度は好ましくは３５℃以下であり、かつ、中間膜中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、中間膜中の上記可塑剤の含有量が３５重量部以上であることが好ましい。

　上記ガラス転移温度を測定する方法として、中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を縦幅８ｍｍ、横幅５ｍｍで切り出し、せん断モードで５℃／分の昇温速度で－３０℃から１００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪０．０８％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。

　上記第１の表面部は、一方側（第１の表面側）において、表面から厚み方向に内側に向かって、厚み５０μｍの領域であり、深さ２０μｍの位置において、複屈折率が測定される。上記第２の表面部は、他方側（第１の表面とは反対の第２の表面側）において、表面から厚み方向に内側に向かって、厚み５０μｍの領域であり、深さ２０μｍの位置において、複屈折率が測定される。上記中央部は、上記第１の表面部と上記第２の表面部の間の領域であり、第１の表面部及び第２の表面部の双方を除く領域である。

　上記中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有する。中間膜は、例えば、溶融押出成形により得られ、溶融押出成形物である。ＭＤ方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向である。ＴＤ方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向と直交する方向であり、かつ中間膜の厚み方向と直交する方向である。

　（ＭＤ方向での複屈折率の測定方法）
　上記複屈折率ΔｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ、及びΔｎＭＤＣは、以下のようにして測定することができる。

　（ｉ）中間膜のＴＤ方向の中央部（好ましくはＭＤ方向及びＴＤ方向の中央部）において、ＭＤ×ＴＤ＝２ｍｍ×１０ｍｍの矩形の細片を切り出す（例えば、図５（ａ））。細片をクライオミクロトーム装置に取り付ける。

　（ｉｉ）次に、上記で採取した細片を、細片の長さ方向（ＴＤ方向）と平行に２０μｍ間隔で－２０℃でスライスし（例えば、図５（ｂ））、観察用のスライス片（ＭＤ×ＴＤ＝２ｍｍ×２０μｍ）を２０個作製する（例えば、図５（ｃ））。このスライス片の中から、スライス面が平滑でかつスライス厚み斑のないスライス片３個を選ぶ。レーザー顕微鏡でスライス片の厚みを計測する。

　（ｉｉｉ）次に、スライス片の厚みを計測した場所を消光位＋４５°の対角位に置く。偏光顕微鏡の鏡筒に、検板用アダプタを介して、ベレックコンペンセータを取り付ける。白色光照明下で、スライス面の干渉光から、レターデーションが１波長以下であることを確認する。

　（ｉｖ）顕微鏡のフィルタ受けに、干渉フィルタＩＦ５４６（波長５４６ｎｍの単色光）を乗せる。ベレックコンペンセータを取り外す。再度、スライス片の観測箇所を消光位＋４５°の対角位に置く。偏光顕微鏡の鏡筒に、検板用アダプタを介して、ブレースケーラコンペンセータを取り付ける。ブレースケーラコンペンセータの角度つまみを回転させて、観測箇所が最も暗くなる位置の回転角度θを読み取る。この操作を第１の表面部Ａ、第２の表面部Ｂ、及び中央部Ｃのスライス片それぞれのエリアについて４回繰り返す。計４回の平均値を算出する。

　（ｖ）上記で得られた角度θからレターデーションＲを求め［Ｒ＝Ｒ０×ｓｉｎ（２×｜θ―θ０｜）］、計測厚みで除して複屈折率を求め、同じ測定を３回行って（ｎ＝３）、平均値を複屈折率Δｎとする。なお、Ｒ０はコンペンセータに特有の定数であり、θ０は標本が入っていない時の測定部位が最も暗くなる角度を示す。その際に、第１の表面部ＡのＭＤ方向（長さ方向）の複屈折率ΔｎＭＤＡ及び第２の表面部ＢのＭＤ方向（長さ方向）の複屈折率ΔｎＭＤＢは、中間膜の表面から２０μｍの深さ位置で測定し、中央部ＣのＭＤ方向（長さ方向）の複屈折率ΔｎＭＤＣは中央部の厚み方向の中央位置（スライス面の中央位置）で測定する。

　（ＴＤ方向での複屈折率の測定方法）
　上記複屈折率ΔｎＴＤＡ、ΔｎＴＤＢ、及びΔｎＴＤＣは、以下のようにして測定することができる。

　（ｉ）中間膜のＴＤ方向の中央部（好ましくはＭＤ方向及びＴＤ方向の中央部）において、ＴＤ×ＭＤ＝２ｍｍ×１０ｍｍの矩形の細片を切り出す（例えば、図６（ａ））。細片をクライオミクロトーム装置に取り付ける。

　（ｉｉ）次に、上記で採取した細片を、細片の長さ方向（ＭＤ方向）と平行に２０μｍ間隔で－２０℃でスライスし（例えば、図６（ｂ））、観察用のスライス片（ＴＤ×ＭＤ＝２ｍｍ×２０μｍ）を２０個作製する（例えば、図６（ｃ））。このスライス片の中から、スライス面が平滑でかつスライス厚み斑のないスライス片３個を選ぶ。レーザー顕微鏡でスライス片の厚みを計測する。

　（ｖ）上記で得られた角度θからレターデーションＲを求め［Ｒ＝Ｒ０×ｓｉｎ（２×｜θ―θ０｜）］、計測厚みで除して複屈折率を求め、同じ測定を３回行って（ｎ＝３）、平均値を複屈折率Δｎとする。なお、Ｒ０はコンペンセータに特有の定数であり、θ０は標本が入っていない時の測定部位が最も暗くなる角度を示す。その際に、第１の表面部ＡのＴＤ方向（長さ方向）の複屈折率ΔｎＴＤＡ及び第２の表面部ＢのＴＤ方向（長さ方向）の複屈折率ΔｎＴＤＢは、中間膜の表面から２０μｍの深さ位置で測定し、中央部ＣのＴＤ方向（長さ方向）の複屈折率ΔｎＴＤＣは中央部の厚み方向の中央位置（スライス面の中央位置）で測定する。

　上記中間膜は、１層の構造のみを有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。上記中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。例えば、上記中間膜が第１の層のみの単層の中間膜である場合には、第１の層が、第１の表面部、中央部及び第２の表面部を有する。例えば、上記中間膜が第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で並んで配置された多層の中間膜である場合には、第１の層が、第１の表面部を有し、第２の層が、中央部を有し、第３の層が、第２の表面部を有していてもよい。

　なお、上記第１の表面部は、一方側（第１の表面側）において、表面から厚み方向に内側に向かって、上記の厚みの領域である。上記第２の表面部は、他方側（第１の表面とは反対の第２の表面側）において、表面から厚み方向に内側に向かって、上記の厚みの領域である。従って、上記中間膜が第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で並んで配置された多層の中間膜である場合には、第１の層全体が第１の表面部に相当するとは限らず、第２の層自体が中央部に相当するとは限らず、第３の層自体が、第２の表面部に相当するとは限らない。

　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

　図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。

　図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

　なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。

　図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。

　図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

　以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。

　（ポリビニルアセタール樹脂又は熱可塑性樹脂）
　上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよいが、遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。

　上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、４又は５であることが好ましい。

　上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２７モル％未満、更に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２７モル％未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

　中間膜が単層である場合、又は、第１の層が中間膜の最外層である場合は、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２７モル％以上、更に好ましくは２９モル％以上、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３６モル％以下、更に好ましくは３４モル％以下、特に好ましくは３２モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２７モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

　遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。

　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。

　中間膜が単層である場合、又は、第１の層が中間膜の最外層である場合は、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは３モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

　中間膜が単層である場合、又は、第１の層が中間膜の最外層である場合は、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６５モル％以上、好ましくは７２モル％以下、より好ましくは７０モル％以下、更に好ましくは６９モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

　上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。

　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

　合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度（ａ）が８モル％未満であり、かつアセタール化度（ａ）が６５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％未満、好ましくは７．９モル％以下、より好ましくは７．８モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは６モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは５モル％以上、特に好ましくは５．５モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が０．１モル％以上、８モル％未満であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６５モル％以上、好ましくは６６モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、更に好ましくは６７．５モル％以上、特に好ましくは７５モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８４モル％以下、更に好ましくは８３モル％以下、特に好ましくは８２モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％以上、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは７８モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７２モル％以下、特に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

　（可塑剤）
　上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

　上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

　上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。

　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

　上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）、並びに上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下、特に好ましくは３２重量部以下、最も好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

　上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

　中間膜が単層である場合、又は、第１の層が中間膜の最外層である場合は、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは３５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

　合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。特に、合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。

　（遮熱性化合物）
　上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　成分Ｘ：
　上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。

　遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

　上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

　遮熱粒子：
　上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

　可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

　上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

　上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

　上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

　上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

　（金属塩）
　上記中間膜は、マグネシウム塩、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。

　また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

　上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。

　（紫外線遮蔽剤）
　上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

　上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。

　上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

　上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。

　上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

　上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

　上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

　上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

　上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

　上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

　期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

　（酸化防止剤）
　上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

　上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

　上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

　上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

　上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０」等が挙げられる。

　中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

　（他の成分）
　上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
　上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

　上記中間膜は、溶融押出成形により得られることが好ましい。

　上記中間膜の製造方法としては特に限定されない。上記中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。上記中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

　中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

　（合わせガラス）
　図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

　図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

　中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

　図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

　図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

　中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

　このように、上記合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。上記合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。

　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の双方が、ガラス板（第１のガラス板及び第２のガラス板）であることが好ましい。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。

　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

　透明性により一層優れた合わせガラスを得る観点からは、合わせガラスの上記可視光線透過率は、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上である。合わせガラスの可視光線透過率は、ＪＩＳ　Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して測定できる。本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラス（熱線吸収板ガラス）の間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの可視光線透過率は７０％以上であることが好ましい。可視光線透過率は、より好ましくは７５％以上である。

　以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

　（実施例１）
　中間膜の作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ｎ－ブチルアルデヒドを使用、平均重合度１７００、水酸基の含有率３０モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度６９モル％）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、組成物を得た。

　得られた組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、中間膜（厚み７６０μｍ）を作製した。押出されたフィルムを４０℃の水槽に１分間水浴させることにより冷却し、冷却されたフィルムに実質的に引張張力を加えない状態（非緊張）で、１３０℃で１分間アニール処理（緩和処理）することにより、合わせガラス用中間膜を得た。

　合わせガラスの作製：
　２枚の透明フロート板ガラス（縦５ｃｍ×横５ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に、得られた中間膜（厚み７６０μｍ）を配置して、耐熱性のテープを用いてずれることがないように固定して、積層体を得た。なお、縦方向と中間膜のＭＤ方向とが平行になり、かつ横方向とＴＤ方向とが平行になるように、積層体を得た。

　得られた積層体を真空バッグに設置し、常温（２３℃）で９３３．２ｈＰａの減圧度にて真空バッグ内の脱気を１０分間行った。続いて、脱気状態を維持したままで、真空バッグを８５℃まで昇温し、温度が８５℃に到達した時点で、真空バッグを自然冷却により冷却し、温度が３０℃まで低下したことを確認し、圧力を大気圧に開放した。

　上記真空バッグ法により仮圧着された合わせガラスを、オートクレーブを用いて、１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

　（実施例２～８及び比較例１）
　ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤及び遮熱性化合物の種類及び配合量、押出し後冷却の条件、及び、冷却後の緩和処理の条件を表１に記載したように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。なお、ＩＴＯは、酸化インジウムスズ粒子（遮熱粒子）である。遮熱性化合物は、得られる中間膜１００重量％中で、遮熱性化合物の含有量が表１に示す量となるように用いた。

　（実施例９）
　第１の層を形成するための組成物の作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ｎ－ブチルアルデヒドを使用、平均重合度２３００、水酸基の含有率２３モル％、アセチル化度１２モル％、アセタール化度６５モル％）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）を得られる中間膜中でポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して４０重量部となる量（第１の層中ではポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して６０重量部となる量）と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。

　第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度１７００、水酸基の含有率３０モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度６９モル％）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）を得られる中間膜中でポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して４０重量部となる量と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
　第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出した。第２の層／第１の層／第３の層の積層構造を有する中間膜を作製した。

　得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

　（実施例１０～１７）
　ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤及び遮熱性化合物の種類及び配合量、押出し後冷却の条件、及び、冷却後の緩和処理の条件を表２に記載したように設定したこと以外は実施例９と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。なお、ＩＴＯは、酸化インジウムスズ粒子（遮熱粒子）であり、フタロシアニンは、バナジルフタロシアニン（バナジウム原子を有するフタロシアニン化合物）である。遮熱性化合物は、得られる中間膜１００重量％中で、遮熱性化合物の含有量が表２に示す量となるように用いた。

　（評価）
　（１）複屈折率
　得られた中間膜における複屈折率を、上述した方法で測定した。

　（２）端部からのはみ出し
　得られた合わせガラスを観察することで、合わせガラスの作製において、ＴＤ方向及びＭＤ方向における中間膜のはみ出し距離を求めた。なお、合わせガラスの端部において、中間膜が収縮している場合は「－」で評価した。

　詳細及び結果を下記の表１，２に示す。一般的には、中間膜を加熱すると、ＴＤ方向は膨張する傾向にあるが、実施例１～１７は比較例１と比較して、ＴＤ方向への中間膜のはみ出しを抑制することができた。

　１…第１の層
　１ａ…第１の表面
　１ｂ…第２の表面
　２…第２の層
　２ａ…外側の表面
　３…第３の層
　３ａ…外側の表面
　１１…中間膜
　１１Ａ…中間膜（第１の層）
　１１ａ…第１の表面
　１１ｂ…第２の表面
　２１…第１の合わせガラス部材
　２２…第２の合わせガラス部材
　３１…合わせガラス
　３１Ａ…合わせガラス

Claims

　第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる中間膜であって、
　中間膜は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、
　中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、
　中間膜は、厚み方向の一方側に第１の表面部と、厚み方向の他方側に第２の表面部と、前記第１の表面部と前記第２の表面部との間に中央部とを有し、
　中間膜のＭＤ方向において、前記第１の表面部の複屈折率をΔｎＭＤＡ、前記第２の表面部の複屈折率をΔｎＭＤＢ、前記中央部の複屈折率をΔｎＭＤＣとしたときに、ΔｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣがそれぞれ０．２５×１０^－３以下である、合わせガラス用中間膜。
　ΔｎＭＤＡ、ΔｎＭＤＢ及びΔｎＭＤＣがそれぞれ、０．０３×１０^－３を超える、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
　前記第１の表面部の複屈折率をΔｎＴＤＡ、前記第２の表面部の複屈折率をΔｎＴＤＢ、前記中央部の複屈折率をΔｎＴＤＣとしたときに、ΔｎＴＤＡ、ΔｎＴＤＢ及びΔｎＴＤＣがそれぞれ、０．０３×１０^－３を超える、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
　中間膜のガラス転移温度が３５℃以下であるか、又は、中間膜中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、中間膜中の前記可塑剤の含有量が３５重量部以上である、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　中間膜のガラス転移温度が３５℃以下である、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
　中間膜中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、中間膜中の前記可塑剤の含有量が３５重量部以上である、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
　中間膜のガラス転移温度が３５℃以下であり、かつ、中間膜中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、中間膜中の前記可塑剤の含有量が３５重量部以上である、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
　中間膜は、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された後に、加熱された２つのロール間を通過させて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項１～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　中間膜は、溶融押出成形物である、請求項１～９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
　第１の合わせガラス部材と、
　第２の合わせガラス部材と、
　請求項１～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。