WO2016125894A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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達矢 岩本
奈美 水口
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass. Moreover, this invention relates to the laminated glass using the said intermediate film for laminated glasses.
  • Laminated glass is superior in safety even if it is damaged by an external impact and the amount of glass fragments scattered is small. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between two glass plates.
  • the interlayer film for laminated glass includes a single-layer interlayer film having a single-layer structure and a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers.
  • Patent Document 1 As an example of the interlayer film for laminated glass, Patent Document 1 listed below discloses that 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin having a degree of acetalization of 60 to 85 mol% and at least one of alkali metal salts and alkaline earth metal salts. A sound insulating layer containing 0.001 to 1.0 parts by weight of a metal salt of the above and a plasticizer exceeding 30 parts by weight is disclosed. This sound insulation layer may be a single layer and used as an intermediate film.
  • Patent Document 1 also describes a multilayer intermediate film in which the sound insulation layer and other layers are laminated.
  • the other layer laminated on the sound insulation layer is composed of 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin having an acetalization degree of 60 to 85 mol%, and at least one metal salt of at least one of an alkali metal salt and an alkaline earth metal salt. 1.0 part by weight and a plasticizer that is 30 parts by weight or less are included.
  • Patent Document 2 discloses an intermediate film which is a polymer layer having a glass transition temperature of 33 ° C. or higher.
  • Patent Document 3 discloses a polyvinyl acetal resin film having a thickness distribution in the width direction of 10% or less and a volatile content of 1.0% by mass or less.
  • the heat shrinkage rate in the flow direction parallel to the film and perpendicular to the width direction is The larger value is the heat shrinkage rate MD1, the other value is the heat shrinkage rate MD2, and the flow direction is parallel to the film and perpendicular to the width direction when the central portion in the width direction of the film is heated at 150 ° C. for 30 minutes.
  • the heat shrinkage rate is the heat shrinkage rate MD3, all of the heat shrinkage rate MD1, the heat shrinkage rate MD2, and the heat shrinkage rate MD3 are 3 to 20%.
  • the intermediate film When the intermediate film is laminated between two glass plates, the intermediate film is stretched in order to adapt the thickness of the intermediate film and the shape of the intermediate film to the shape of the glass plate.
  • the contraction of the stretched interlayer film cannot be controlled after the stretched interlayer film is stored for a certain time.
  • the glass plate is a curved glass
  • the intermediate film has an MD direction and a TD direction, and the intermediate film whose dimension in the MD direction is X is heated at 110 ° C. for 10 minutes, and the heated intermediate film is MD direction
  • the intermediate film is stretched so as to have a dimension of 1.2X, and the intermediate film is fixed with a fixture in the stretched state.
  • the fixed intermediate film is immersed in water at 0 ° C. for 1 minute, and the intermediate film is immersed in water at 0 ° C.
  • Remove the fixture from the intermediate film store the removed intermediate film at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% RH for 10 hours, and measure the dimension of the intermediate film in the MD direction after storage.
  • An interlayer film for laminated glass is provided in which the dimension in the MD direction of the interlayer film is 1.05X or more.
  • the dimension in the MD direction of the interlayer film after being stored at the temperature of 23 ° C. and the humidity of 30% RH for 10 hours is 1.08X or more.
  • the interlayer film has a one-layer structure or a structure of two or more layers, and includes a first layer containing a thermoplastic resin, The softening point of the layer is 60 ° C. or higher.
  • the said intermediate film is equipped with the 2nd layer containing a thermoplastic resin,
  • the said 1st Layers are arranged.
  • thermoplastic resin in the first layer is a polyvinyl acetal resin
  • thermoplastic resin in the second layer is a polyvinyl acetal. Resin.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second layer. More than 9.5 mol%.
  • the second layer contains a filler.
  • the said intermediate film is provided with the 3rd layer containing a thermoplastic resin, and the 1st surface on the opposite side to the said 1st surface of the said 2nd layer.
  • the third layer is disposed on the front surface side of 2.
  • the thermoplastic resin in the first layer is a polyvinyl acetal resin, and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the first layer is included.
  • the rate is 33 mol% or more.
  • the first layer includes a plasticizer, and the first layer with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin in the first layer.
  • the plasticizer content therein is 25 parts by weight or more and 35 parts by weight or less.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass described above are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention has an MD direction and a TD direction, and an interlayer film whose dimension in the MD direction is X is heated at 110 ° C. for 10 minutes, and the heated interlayer film is dimensioned in the MD direction. Is stretched to 1.2X, and the intermediate film is fixed with a fixture in the extended state, and the fixed intermediate film is immersed in water at 0 ° C. for 1 minute, and the intermediate film is taken out from the water at 0 ° C. Then, remove the fixture from the interlayer film, store the removed interlayer film at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% RH for 10 hours, and measure the dimension of the stored interlayer film in the MD direction. Since the dimension in the MD direction is 1.05X or more, the thickness of the laminated glass can be controlled with high accuracy.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • FIG. 5 is a diagram for explaining a measurement object (intermediate film) for measuring the dimension in the MD direction of the intermediate film after being stored at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% RH for 10 hours.
  • 6A and 6B are diagrams for explaining a method of measuring the dimension in the MD direction of the intermediate film after being stored at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% RH for 10 hours.
  • the present invention has the following configuration in order to solve the above problems.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention (sometimes abbreviated as “intermediate film” in this specification) has an MD direction and a TD direction.
  • the intermediate film is obtained by, for example, melt extrusion molding.
  • the MD direction is the flow direction of the intermediate film during the production of the intermediate film.
  • the TD direction is a direction orthogonal to the flow direction of the intermediate film at the time of manufacturing the intermediate film, and is a direction orthogonal to the thickness direction of the intermediate film.
  • X is the dimension of the intermediate film in the MD direction.
  • the intermediate film whose dimension in the MD direction is X is heated at 110 ° C. for 10 minutes, 2) the heated intermediate film is stretched so that the dimension in the MD direction is 1.2X, and 3) the stretched state
  • the intermediate film is fixed with a fixing tool in 4), the fixed intermediate film is immersed in water at 0 ° C. for 1 minute, 5) the intermediate film is taken out from water at 0 ° C., 6) the fixing tool is removed from the intermediate film, 7)
  • the removed interlayer film is stored at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% RH for 10 hours. 8)
  • the dimension of the stored interlayer film in the MD direction is measured.
  • the dimension in the MD direction of the interlayer film after storage obtained through the above conditions 1) to 8) in this order is 1.05X or more.
  • the thickness of the laminated glass can be controlled with high accuracy by adopting the above-described configuration in the intermediate film according to the present invention.
  • the stretched interlayer film does not shrink excessively.
  • the glass plate is a curved glass
  • the dimension in the MD direction of the intermediate film after storage is preferably 1.07X or more, more preferably 1.08X or more, and still more preferably 1.09X or more. Still more preferably, it is 1.10X or more, particularly preferably 1.12X or more.
  • the dimension in the MD direction of the intermediate film after storage is, for example, 1.20X or less, preferably 1.18X or less, more preferably 1.17X or less.
  • the intermediate film according to the present invention has a single-layer structure or a two-layer structure.
  • the intermediate film according to the present invention preferably includes a first layer containing a thermoplastic resin.
  • the softening point of the first layer is preferably 60 ° C. or higher.
  • the first layer is relatively hard.
  • An intermediate film including such a first layer is relatively hard.
  • a thermoplastic resin layer having a high softening point is used in the intermediate film according to the present invention. Even the intermediate film provided can control the contraction of the intermediate film, and in particular, can control the contraction of the fan-shaped intermediate film. Therefore, it is easy to manufacture a laminated glass having a predetermined thickness.
  • heat shrinkage rate As a method of achieving the above dimensional change (heat shrinkage rate), a method of relaxing the stress of the interlayer film, and the like can be mentioned. Specifically, there are methods such as annealing the intermediate film, or weakening the pulling force of the intermediate film in the extrusion process. Moreover, the heat shrinkage of the obtained intermediate film can be controlled by adjusting the aging temperature during the synthesis of the polyvinyl acetal resin. In the extrusion process, when the intermediate film is pulled in a state where the temperature of the intermediate film is high (for example, when it exceeds 90 ° C.), and in the state where the temperature of the intermediate film is low (for example, when it is 90 ° C.
  • the thermal contraction rate of the intermediate film in the above case 2 tends to be higher than the thermal contraction rate of the intermediate film in the above case 1. Furthermore, in the extrusion process, even when the temperature of the intermediate film is the same, when the force for pulling the intermediate film is strong 3 (for example, when the linear velocity is relatively high) and when the force for pulling the intermediate film is weak 4 (for example, when the linear velocity is relatively low), the thermal contraction rate of the intermediate film in the above case 3 tends to be higher than the thermal contraction rate of the intermediate film in the above case 4. Moreover, the heat shrinkage of the obtained intermediate film can be controlled by adjusting the aging temperature during the synthesis of the polyvinyl acetal resin.
  • the dimension in the MD direction of the interlayer film after storage obtained through the above conditions 1) to 8) in this order is specifically measured by the following procedure.
  • a rectangular intermediate film A having a dimension in the MD direction of 12.5 cm and a dimension in the TD direction of 10 cm is cut out from the central portion in the TD direction of the interlayer film for laminated glass.
  • the center line in the TD direction overlaps the center line of the intermediate film A.
  • the intermediate film A to which the fixing member P is attached is heated in an oven preheated to 110 ° C. for 10 minutes.
  • the intermediate film A to which the fixing member P is attached is taken out from the oven.
  • the intermediate film A is stretched so that the dimension in the MD direction is 1.2 times, that is, the straight line L is 6.6 cm.
  • the intermediate film A to which the fixing member P is attached is fixed to a fixture R (length: 9.0 cm (corresponding to the MD direction of the intermediate film A) ⁇ width 15 cm (corresponding to the TD direction of the intermediate film A), material glass, both ends in the horizontal direction.
  • the intermediate film A is fixed with the fixture R in the stretched state within 30 seconds after the intermediate film A is taken out from the oven. Further, within 30 seconds after the stretched state is maintained, the fixed intermediate film A is immersed in pure water at 0 ° C. while the stretched state by the fixture R is maintained. One minute after the immersion, the intermediate film A is taken out. The fixing member P, the double-sided tape Q, and the fixing tool R are removed from the intermediate film A.
  • the intermediate film A is placed on a styrene board and stored for 10 hours in a constant temperature and humidity environment at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% RH.
  • the dimension Ycm of the straight line L after storing for 10 hours is measured.
  • the dimension Z in the MD direction of the intermediate film A after being stored in a constant temperature and humidity environment of a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% RH is calculated by the following formula.
  • the intermediate film may have a single layer structure, a two layer structure, a two or more layer structure, or a three layer structure. It may have a structure of three or more layers.
  • the first layer is an intermediate film.
  • the intermediate film includes the first layer and other layers (second layer, third layer, etc.).
  • the intermediate film preferably includes the first layer as a surface layer. It is preferable that the said intermediate film is equipped with the 3rd layer mentioned later as a surface layer.
  • FIG. 1 schematically shows a cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass according to a first embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 11 shown in FIG. 1 is a multilayer intermediate film having a structure of two or more layers.
  • the intermediate film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 11 includes a first layer 1, a second layer 2, and a third layer 3.
  • On the first surface 2a of the second layer 2, the first layer 1 is disposed and laminated.
  • the third layer 3 is disposed and laminated on the second surface 2b opposite to the first surface 2a of the second layer 2.
  • the second layer 2 is an intermediate layer.
  • Each of the first layer 1 and the third layer 3 is a protective layer, and is a surface layer in this embodiment.
  • the second layer 2 is disposed between the first layer 1 and the third layer 3 and is sandwiched between them. Therefore, the intermediate film 11 has a multilayer structure (first layer 1 / second layer 2 / third layer in which the first layer 1, the second layer 2, and the third layer 3 are laminated in this order. Having layer 3).
  • first layer 1 and the second layer 2 and between the second layer 2 and the third layer 3 are preferably laminated directly.
  • layers containing polyethylene terephthalate and the like are examples of other layers.
  • FIG. 2 schematically shows a cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 11A shown in FIG. 2 is a single-layer intermediate film having a single-layer structure.
  • the intermediate film 11A is a first layer.
  • the intermediate film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11A is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film may include a second layer as a layer that is not an intermediate layer in the intermediate film or a surface layer in the intermediate film.
  • the intermediate film preferably includes a first layer as a surface layer in the intermediate film.
  • the intermediate film preferably includes a third layer as a surface layer in the intermediate film.
  • the details of the first layer, the second layer, and the third layer constituting the intermediate film according to the present invention, and the first layer, the second layer, and the third layer are as follows. The detail of each component contained is demonstrated.
  • the first layer includes a thermoplastic resin (hereinafter may be referred to as a thermoplastic resin (1)).
  • a thermoplastic resin (1) a polyvinyl acetal resin (hereinafter referred to as a polyvinyl acetal resin (1)) May be included).
  • the second layer includes a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (2)), and a thermoplastic resin (2) includes a polyvinyl acetal resin (hereinafter referred to as a polyvinyl acetal resin (2)). May be included).
  • the third layer includes a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (3)).
  • thermoplastic resin (3) a polyvinyl acetal resin (hereinafter referred to as a polyvinyl acetal resin (3)). May be included).
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different, but the sound insulation is further enhanced.
  • the polyvinyl acetal resin (2) is preferably different from the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3).
  • the thermoplastic resin (1) and the thermoplastic resin (3) may be the same or different.
  • the said polyvinyl acetal resin (1), the said polyvinyl acetal resin (2), and the said polyvinyl acetal resin (3) only 1 type may respectively be used and 2 or more types may be used together.
  • the said thermoplastic resin (1), the said thermoplastic resin (2), and the said thermoplastic resin (3) only 1 type may respectively be used and 2 or more types may be used together.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, and polyvinyl alcohol resin. Thermoplastic resins other than these may be used.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, most preferably 2700 or more, preferably It is 5000 or less, more preferably 4000 or less, and still more preferably 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the intermediate film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is preferably 3 to 5, and preferably 4 or 5.
  • an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used as the aldehyde.
  • the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, Examples include n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, and benzaldehyde.
  • acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferable
  • acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde or n-valeraldehyde is more preferable
  • n More preferred is butyraldehyde or n-valeraldehyde.
  • the said aldehyde only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 17 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, still more preferably 22 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably. Is less than 27 mol%, more preferably 25 mol% or less, and particularly preferably less than 25 mol%.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is 20 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is less than 27 mol%, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, more preferably 30 mol% or more, and still more preferably. More than 31 mol%, more preferably 31.5 mol% or more, still more preferably 32 mol% or more, particularly preferably 33 mol% or more, preferably 37 mol% or less, more preferably 36.5 mol% or less, More preferably, it is 36 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3) is particularly preferably 33 mol% or more. preferable.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) are respectively the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2). It is preferable that there are more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin is preferably 1 mol% or more, more preferably 5 mol% or more, still more preferably 9 mol. % Or more, still more preferably 9.5 mol% or more, particularly preferably 10 mol% or more, and most preferably 12 mol% or more.
  • Each absolute value of the difference from the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 20 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is 9.5 mol than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2). It is particularly preferable that the amount be at least%.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is 9.5 mol than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2). It is particularly preferable that the amount be at least%.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of the ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be determined by measuring, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, and still more preferably 9 It is at least mol%, preferably at most 30 mol%, more preferably at most 25 mol%, further preferably at most 24 mol%, particularly preferably at most 20 mol%.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent.
  • Each degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, preferably 10 mol% or less, more preferably. Is 2 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably It is 80 mol% or less, More preferably, it is 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • Each degree of acetalization (degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin) of the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably Is 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization is the value obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded with hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded with acetyl groups from the total amount of ethylene groups of the main chain. It is a value indicating the mole fraction obtained by dividing by the percentage.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It can be calculated from the results measured by
  • the polyvinyl acetal resin (2) has an acetylation degree (a) of less than 8 mol% and an acetalization degree (a) of 65 mol%. It is preferably the polyvinyl acetal resin (A) as described above, or the polyvinyl acetal resin (B) having a degree of acetylation (b) of 8 mol% or more.
  • the polyvinyl acetal resin (1) and the polyvinyl acetal resin (3) may be the polyvinyl acetal resin (A) or the polyvinyl acetal resin (B).
  • the degree of acetylation (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is less than 8 mol%, preferably 7.9 mol% or less, more preferably 7.8 mol% or less, still more preferably 6.5 mol% or less, particularly Preferably it is 6 mol% or less, Preferably it is 0.1 mol% or more, More preferably, it is 0.5 mol% or more, More preferably, it is 5 mol% or more, Most preferably, it is 5.5 mol% or more.
  • the degree of acetylation (a) is 0.1 mol% or more and less than 8 mol%, the migration of the plasticizer can be easily controlled, and the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the degree of acetalization (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is 65 mol% or more, preferably 66 mol% or more, more preferably 67 mol% or more, further preferably 67.5 mol% or more, and particularly preferably 75 mol%. % Or more, preferably 85 mol% or less, more preferably 84 mol% or less, still more preferably 83 mol% or less, and particularly preferably 82 mol% or less.
  • the acetalization degree (a) is not less than the above lower limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (A) as the said acetalization degree (a) is below the said upper limit can be shortened.
  • the hydroxyl group content (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is preferably at least 18 mol%, more preferably at least 19 mol%, even more preferably at least 20 mol%, particularly preferably at least 21 mol%, most preferably It is 23 mol% or more, preferably 31 mol% or less, more preferably 30 mol% or less, still more preferably 29 mol% or less, and particularly preferably 28 mol% or less.
  • the hydroxyl group content (a) is equal to or higher than the lower limit, the adhesive strength of the second layer is further increased.
  • the hydroxyl group content (a) is not more than the above upper limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the degree of acetylation (b) of the polyvinyl acetal resin (B) is 8 mol% or more, preferably 9 mol% or more, more preferably 9.5 mol% or more, still more preferably 10 mol% or more, particularly preferably 10 0.5 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 26 mol% or less, and particularly preferably 24 mol% or less.
  • the acetylation degree (b) is not less than the above lower limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (B) as the said acetylation degree (b) is below the said upper limit can be shortened.
  • the degree of acetalization (b) of the polyvinyl acetal resin (B) is preferably 50 mol% or more, more preferably 53 mol% or more, still more preferably 55 mol% or more, particularly preferably 60 mol% or more, preferably 78 mol. % Or less, more preferably 75 mol% or less, still more preferably 72 mol% or less, and particularly preferably 70 mol% or less.
  • the acetalization degree (b) is not less than the above lower limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (B) as the said acetalization degree (b) is below the said upper limit can be shortened.
  • the hydroxyl group content (b) of the polyvinyl acetal resin (B) is preferably at least 18 mol%, more preferably at least 19 mol%, even more preferably at least 20 mol%, particularly preferably at least 21 mol%, most preferably It is 23 mol% or more, preferably 31 mol% or less, more preferably 30 mol% or less, still more preferably 29 mol% or less, and particularly preferably 28 mol% or less.
  • the hydroxyl group content (b) is not less than the above lower limit, the adhesive strength of the second layer is further increased.
  • the hydroxyl group content (b) is not more than the above upper limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the polyvinyl acetal resin (A) and the polyvinyl acetal resin (B) are each preferably a polyvinyl butyral resin.
  • the first layer preferably includes a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter may be referred to as a plasticizer (3)).
  • a plasticizer hereinafter may be referred to as a plasticizer (3).
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphate plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. . Of these, organic ester plasticizers are preferred.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by a reaction between glycol and a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonylic acid, and decylic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include ester compounds of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Hexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-eth
  • organic phosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (1) are each preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. More preferably, it contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • GGH triethylene glycol di-2-ethylbutyrate
  • triethylene glycol di-2-ethylpropanoate More preferably, it contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • the content of the plasticizer (3) relative to (3) 100 parts by weight) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, More preferably 20 parts by weight or more, still more preferably 25 parts by weight or more, particularly preferably 30 parts by weight or more, preferably 40 parts by weight or less, more preferably 39 parts by weight or less.
  • the content (1) and the content (3) are equal to or higher than the lower limit, the flexibility of the intermediate film is increased and the handling of the intermediate film is facilitated.
  • the content (1) and the content (3) are not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content (1) is preferably 25 parts by weight or more and 35 parts by weight or less.
  • the content (3) is preferably 25 parts by weight or more and 35 parts by weight or less.
  • Content of the plasticizer (2) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2) (when the thermoplastic resin (2) is a polyvinyl acetal resin (2), 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (2)) (Hereinafter sometimes referred to as the content (2)) is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, still more preferably 60 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, more preferably It is 90 parts by weight or less, more preferably 85 parts by weight or less, and particularly preferably 80 parts by weight or less.
  • the content (2) is not less than the above lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content (2) is not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content (2) is preferably greater than the content (1), and the content (2) is preferably greater than the content (3).
  • the absolute value of the difference between the content (1) and the content (2), and the difference between the content (3) and the content (2) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, and still more preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (1) and the content (2) and the absolute value of the difference between the content (3) and the content (2) are each preferably 80 parts by weight or less. More preferably, it is 75 weight part or less, More preferably, it is 70 weight part or less.
  • the second layer preferably contains a filler.
  • the first layer may contain a filler.
  • the third layer may contain a filler.
  • the filler examples include calcium carbonate particles and silica particles.
  • the filler is preferably calcium carbonate particles or silica particles, and more preferably silica particles.
  • Use of the filler increases the sound insulation and bending rigidity, and further increases the adhesion between the layers.
  • the said filler only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the specific surface area of the silica particles according to the BET method is preferably 50 m 2 / g or more, more preferably 100 m 2 / g or more, still more preferably 200 m 2 / g or more, particularly preferably 250 m 2 / g or more, and most preferably 300 m 2. / G or more, preferably 500 m 2 / g or less.
  • the specific surface area can be measured by a gas adsorption method using a specific surface area / pore distribution measuring device. Examples of the measuring device include “ASAP 2420” manufactured by Shimadzu Corporation.
  • the filler content is preferably 2 parts by weight or more, more preferably 5 parts by weight or more, and still more preferably 10 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2).
  • the amount is preferably 65 parts by weight or less, more preferably 60 parts by weight or less, still more preferably 50 parts by weight or less, and particularly preferably 30 parts by weight or less.
  • the intermediate film preferably contains a heat shielding compound.
  • the first layer preferably contains a heat shielding compound.
  • the second layer preferably contains a heat shielding compound.
  • the third layer preferably includes a heat shielding compound.
  • the said heat-shielding compound only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the intermediate film preferably includes at least one component X among a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, and an anthracocyanine compound.
  • the first layer preferably contains the component X.
  • the second layer preferably contains the component X.
  • the third layer preferably contains the component X.
  • the component X is a heat shielding compound. As for the said component X, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the component X is not particularly limited.
  • component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracocyanine compounds can be used.
  • the component X is preferably at least one selected from the group consisting of phthalocyanine, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine, and naphthalocyanine derivatives. More preferably, it is at least one of phthalocyanine and phthalocyanine derivatives.
  • the component X preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the component X is more preferably at least one of a phthalocyanine containing a vanadium atom or a copper atom and a phthalocyanine derivative containing a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • the content of the component X is preferably 0.001% by weight or more, more preferably 0.005. % By weight or more, more preferably 0.01% by weight or more, particularly preferably 0.02% by weight or more, preferably 0.2% by weight or less, more preferably 0.1% by weight or less, still more preferably 0.05% by weight. % Or less, particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • Thermal barrier particles The intermediate film preferably contains heat shielding particles.
  • the first layer preferably contains the heat shielding particles.
  • the second layer preferably includes the heat shielding particles.
  • the third layer preferably contains the heat shielding particles.
  • the heat shielding particles are heat shielding compounds. By using heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked. As for the said heat-shielding particle, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the heat shielding particles are more preferably metal oxide particles.
  • the heat shielding particles are preferably particles (metal oxide particles) formed of a metal oxide.
  • Infrared rays having a wavelength longer than 780 nm longer than visible light have a smaller amount of energy than ultraviolet rays.
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are released as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shielding particles By using the heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat shielding particles include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), and indium-doped zinc oxide particles (IZO particles).
  • Aluminum doped zinc oxide particles (AZO particles), niobium doped titanium oxide particles, sodium doped tungsten oxide particles, cesium doped tungsten oxide particles, thallium doped tungsten oxide particles, rubidium doped tungsten oxide particles, tin doped indium oxide particles (ITO particles) And metal oxide particles such as tin-doped zinc oxide particles and silicon-doped zinc oxide particles, and lanthanum hexaboride (LaB 6 ) particles. Heat shielding particles other than these may be used.
  • metal oxide particles are preferable because of their high heat ray shielding function, ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles or tungsten oxide particles are more preferable, and ITO particles or tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • tin-doped indium oxide particles ITO particles
  • tungsten oxide particles are also preferable because they have a high heat ray shielding function and are easily available.
  • the tungsten oxide particles are preferably metal-doped tungsten oxide particles.
  • the “tungsten oxide particles” include metal-doped tungsten oxide particles. Specific examples of the metal-doped tungsten oxide particles include sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, thallium-doped tungsten oxide particles, and rubidium-doped tungsten oxide particles.
  • cesium-doped tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • the cesium-doped tungsten oxide particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3 .
  • the average particle diameter of the heat shielding particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.02 ⁇ m or more, preferably 0.1 ⁇ m or less, more preferably 0.05 ⁇ m or less.
  • the average particle size is not less than the above lower limit, the heat ray shielding property is sufficiently increased.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dispersibility of the heat shielding particles is increased.
  • the above “average particle diameter” indicates the volume average particle diameter.
  • the average particle diameter can be measured using a particle size distribution measuring device (“UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the content of the heat shielding particles is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0%. 0.1% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, particularly preferably 1.5% by weight or more, preferably 6% by weight or less, more preferably 5.5% by weight or less, still more preferably 4% by weight or less, Preferably it is 3.5 weight% or less, Most preferably, it is 3 weight% or less.
  • the content of the heat shielding particles is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the intermediate film preferably contains at least one metal salt (hereinafter sometimes referred to as a metal salt M) of an alkali metal salt and an alkaline earth metal salt.
  • the first layer preferably includes the metal salt M.
  • the second layer preferably contains the metal salt M.
  • the third layer preferably contains the metal salt M.
  • Use of the metal salt M makes it easy to control the adhesion between the interlayer film and the laminated glass member or the adhesion between the layers in the interlayer film.
  • the said metal salt M only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the metal salt M preferably contains at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt contained in the interlayer film preferably contains at least one metal of K and Mg.
  • the metal salt M is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, and a carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms. More preferably, it is a magnesium salt or a potassium salt of a carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms.
  • magnesium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms and the potassium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms include, but are not limited to, for example, magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, 2-ethylbutyric acid
  • magnesium, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate examples include magnesium, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg and K in the layer containing the metal salt M is preferably 5 ppm or more, more preferably 10 ppm or more, and even more preferably 20 ppm or more. , Preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, still more preferably 200 ppm or less.
  • the adhesion between the interlayer film and the laminated glass member or the adhesion between the layers in the interlayer film can be controlled even better.
  • the intermediate film preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the ultraviolet shielding agent includes an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and an ultraviolet shielding agent having a triazine structure. And an ultraviolet shielding agent having a malonic ester structure, an ultraviolet shielding agent having an oxalic acid anilide structure, and an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing a metal atom include platinum particles, particles having platinum particles coated with silica, palladium particles, and particles having palladium particles coated with silica.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably not a heat shielding particle.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure, more preferably a benzotriazole structure.
  • an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, and cerium oxide. Furthermore, the surface may be coat
  • Examples of the ultraviolet screening agent having the benzotriazole structure include 2- (2′-hydroxy-5′-methylphenyl) benzotriazole (“TinvinP” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5′-di-t-butylphenyl) benzotriazole (“Tinvin 320” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3′-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) And UV shielding agents having a benzotriazole structure such as 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5′-di-amylphenyl) benzotriazole (“Tinvin 328” manufactured by BASF)).
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and may be an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the benzophenone structure include octabenzone (“Chimasorb 81” manufactured by BASF).
  • UV shielding agent having the triazine structure examples include “LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazin-2-yl) -5-[(hexyl). Oxy] -phenol (“Tinuvin 1577FF” manufactured by BASF) and the like.
  • UV screening agent having a malonic ester structure examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • 2- (p-methoxybenzylidene) malonate examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • Examples of commercially available ultraviolet screening agents having a malonic ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic anilide structure include N- (2-ethylphenyl) -N ′-(2-ethoxy-5-tert-butylphenyl) oxalic acid diamide, N- (2-ethylphenyl)- Oxalic acid diamides having an aryl group substituted on the nitrogen atom such as N ′-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide, 2-ethyl-2′-ethoxy-oxyanilide (“SlandorVSU” manufactured by Clariant)kind.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF). .
  • the ultraviolet shielding is performed in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer, or third layer).
  • the content of the agent is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.2% by weight or more, further preferably 0.3% by weight or more, particularly preferably 0.5% by weight or more, preferably 2.5%.
  • % By weight or less, more preferably 2% by weight or less, further preferably 1% by weight or less, and particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more, thereby reducing the visible light transmittance after the lapse of the period of the interlayer film and the laminated glass. Remarkably suppressed.
  • the intermediate film preferably contains an antioxidant.
  • the first layer preferably contains an antioxidant.
  • the second layer preferably contains an antioxidant.
  • the third layer preferably contains an antioxidant. As for the said antioxidant, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, and phosphorus-based antioxidants.
  • the phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the antioxidant is preferably a phenolic antioxidant or a phosphorus antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylated hydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, stearyl - ⁇ - (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2'-methylenebis- (4-methyl-6-butylphenol), 2,2'-methylenebis- (4-ethyl- 6-t-butylphenol), 4,4′-butylidene-bis- (3-methyl-6-t-butylphenol), 1,1,3-tris- (2-methyl-hydroxy-5-tert-butylphenyl) Butane, tetrakis [methylene-3- (3 ′, 5′-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 1,3,3-tris- (2-methyl-4- Droxy-5-tert-butylphenol) butane, 1,3,5-trimethyl-2,
  • Examples of the phosphorus antioxidant include tridecyl phosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenyl phosphite, trinonylphenyl phosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include “IRGANOX 245” manufactured by BASF, “IRGAFOS 168” manufactured by BASF, “IRGAFOS 38” manufactured by BASF, “Smilizer BHT” manufactured by Sumitomo Chemical, and “ IRGANOX 1010 ".
  • a layer in 100% by weight of the interlayer film or containing an antioxidant.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more.
  • the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the antioxidant.
  • the first layer, the second layer, and the third layer are respectively a coupling agent containing silicon, aluminum, or titanium, a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, if necessary.
  • Additives such as pigments, dyes, adhesive strength modifiers, moisture-proofing agents, fluorescent brighteners and infrared absorbers may be included. As for these additives, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the softening point of the first layer is preferably 58 ° C. or higher, more preferably 60 ° C. or higher.
  • the softening point of the first layer is preferably 61.5 ° C. or higher, more preferably 62. 0.5 ° C or higher, more preferably 64 ° C or higher, still more preferably 65 ° C or higher, still more preferably 66 ° C or higher, and particularly preferably 70 ° C or higher.
  • the softening point of the third layer is preferably 58 ° C. or higher, more preferably 60 ° C. or higher. More preferably, it is 61.5 ° C. or more, more preferably 62.5 ° C. or more, further preferably 64 ° C. or more, further preferably 65 ° C. or more, still more preferably 66 ° C. or more, most preferably 70 ° C. or more. .
  • the upper limit of each softening point of the first layer and the third layer is not particularly limited.
  • the softening point of each of the first layer and the third layer is preferably 80 ° C. or less, more preferably 78 ° C. or less, still more preferably 76 ° C. or less, and particularly preferably 75 ° C. or less.
  • the glass transition temperatures of the first layer and the third layer are preferably 31 ° C. or higher. Is 35 ° C. or higher, more preferably 38 ° C. or higher.
  • the upper limit of the glass transition temperature of each of the first layer and the third layer is not particularly limited.
  • the glass transition temperature of each of the first layer and the third layer is preferably 48 ° C. or lower.
  • the softening point and the glass transition temperature are measured as follows.
  • the intermediate film After the obtained intermediate film is stored at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% for 1 month or more or for 1 month, if the intermediate film is a multilayer, it is isolated by peeling off the first layer and the third layer, and press A measurement object press-molded with a molding machine is measured using “ARES-G2” manufactured by TAINSTRUMENTS.
  • the intermediate film When the intermediate film is a single layer, it is cut into a diameter of 8 mm and measured. A parallel plate having a diameter of 8 mm is used as a jig, and the measurement is performed under the condition that the temperature is decreased from 100 ° C. to ⁇ 10 ° C.
  • the peak temperature of the loss tangent is defined as the glass transition temperature Tg (° C.).
  • the temperature at which the value of the loss tangent is minimum in the temperature region between 100 ° C. and Tg (° C.) is defined as the softening point.
  • the period for storing the obtained interlayer film at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% is not particularly limited as long as it is one month or longer, but it is preferably one month.
  • the thickness of the measurement object is not particularly limited, but for example, the thickness is preferably in the range of 300 to 800 ⁇ m.
  • the thickness of the intermediate film is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently improving the penetration resistance of the laminated glass, the thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less, more preferably 1 .5 mm or less. When the thickness of the intermediate film is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further improved.
  • the intermediate film is preferably obtained by melt extrusion molding.
  • the method for producing the intermediate film is not particularly limited.
  • Examples of the method for producing the intermediate film include a method of extruding the resin composition using an extruder in the case of a single-layer intermediate film.
  • the method for producing the interlayer film in the case of a multilayer interlayer film, for example, a method of laminating each layer obtained after forming each layer using each resin composition for forming each layer, and each layer The method of laminating
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the first layer and the third layer, and the first layer, the third layer, It is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are contained, and it is more preferable that the first layer and the third layer are formed of the same resin composition.
  • the cross-sectional shape of the intermediate film may be rectangular or wedge-shaped.
  • emboss it is preferable to give emboss to the surface of the intermediate film.
  • embossing may not be crushed in the laminated glass manufacturing process, and foaming may occur in the laminated glass.
  • appropriate embossing can be imparted by appropriately adjusting the temperature of the intermediate film, the pressing pressure, or the temperature of the embossing roll.
  • the softening point of the outermost surface of the intermediate film is high, there is a problem that friction between the intermediate films and between the intermediate film and the glass plate is less likely to occur, but by providing appropriate embossing, The above problem can be solved.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • the intermediate film 11 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11 a of the intermediate film 11.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11 b opposite to the first surface 11 a of the intermediate film 11.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 1 a of the first layer 1.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 3 a of the third layer 3.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • a laminated glass 31A shown in FIG. 4 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an intermediate film 11A.
  • 11 A of intermediate films are arrange
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11a of the intermediate film 11A.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the intermediate film 11A.
  • the laminated glass includes the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the intermediate film, and the intermediate film is the intermediate film for laminated glass according to the present invention.
  • the interlayer film is disposed between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • Laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminate including a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • Each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is a glass plate or a PET film, and the laminated glass is one of the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a glass plate as at least one.
  • both the first laminated glass member and the second laminated glass member are glass plates (first glass plate and second glass plate).
  • the said intermediate film is arrange
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, and wire-containing plate glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass substituted for inorganic glass.
  • examples of the organic glass include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the thickness of the laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 0.5 mm or more, more preferably 0.7 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • Flat glass may be sufficient as the said laminated glass member, and curved glass may be sufficient, but when the thickness of the said laminated glass member is 1.8 mm or less, laminated glass is used by using curved glass.
  • the rigidity of can be increased.
  • an intermediate film with a high softening point may be difficult to match the curved shape of the curved glass, but by embossing the intermediate film, the interlayer film can be matched to the curved shape of the curved glass. It becomes easy.
  • the method for producing the laminated glass is not particularly limited.
  • the intermediate film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member, passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure, and the first The air remaining between the laminated glass member, the second laminated glass member and the intermediate film is degassed. Thereafter, it is pre-adhered at about 70 to 110 ° C. to obtain a laminate.
  • the laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, a laminated glass can be obtained. You may laminate
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the said intermediate film and the said laminated glass can be used besides these uses.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably a vehicle or architectural interlayer film and a laminated glass, and more preferably a vehicle interlayer film and a laminated glass.
  • the intermediate film and the laminated glass can be used for an automobile windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like.
  • the interlayer film and the laminated glass are suitably used for automobiles.
  • the interlayer film is used for obtaining laminated glass for automobiles.
  • the visible light transmittance of the laminated glass is preferably 65% or more, more preferably 70% or more.
  • the visible light transmittance of the laminated glass can be measured according to JIS R3211 (1998).
  • the visible light transmittance of the laminated glass obtained by sandwiching the interlayer film for laminated glass of the present invention between two pieces of 2 mm thick green glass (heat ray absorbing plate glass) based on JIS R3208 is 70% or more. It is preferable that The visible light transmittance is more preferably 75% or more.
  • Polyvinyl acetal resin Polyvinyl acetal resins shown in Tables 1 to 4 below were appropriately used. In all the polyvinyl acetal resins used, n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization.
  • the degree of acetalization degree of butyralization
  • the degree of acetylation degree of acetylation
  • the hydroxyl group content was measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral” was shown.
  • Type (1) (described as (1) in the following table): Nipgel AZ201 (silica particles, manufactured by Tosoh Silica Co., Ltd., specific surface area of 300 m 2 / g by BET method)
  • Type (2) (described as (2) in the following table): AEROSIL 380 (silica particles, manufactured by Nippon Aerosil Co., Ltd., specific surface area 380 ⁇ 30 m 2 / g by BET method)
  • Type (3) (described as (3) in the following table): Nipgel AZ204 (silica particles, manufactured by Tosoh Silica Co., Ltd., specific surface area of 300 m 2 / g by BET method)
  • Type (4) (described as (4) in the table below): SYLYSIA 310P (silica particles, manufactured by Fuji Silysia Chemical Ltd., specific surface area of 300 m 2 / g by BET method)
  • Tinuvin 326 (2- (2′-hydroxy-3′-tert-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, “Tinuvin 326” manufactured by BASF)
  • compositions for forming the first layer and the third layer 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin of the type shown in Table 1 below, 24 parts by weight of a plasticizer (3GO), 0.2 parts by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinvin 326), and 0.2 parts by weight of an antioxidant (BHT) To obtain a composition for forming the first layer and the third layer.
  • composition for forming the second layer 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin of the type shown in Table 1 below, 60 parts by weight of plasticizer (3GO), 20 parts by weight of filler (AEROSIL380), 0.2 part by weight of UV screening agent (Tinuvin 326), and antioxidant
  • a composition for forming the second layer was obtained by mixing 0.2 part by weight of the agent (BHT).
  • Preparation of interlayer film By co-extruding the composition for forming the first layer and the third layer and the composition for forming the second layer using a co-extruder, the first layer (thickness) An intermediate film (thickness 780 ⁇ m) having a laminated structure of 340 ⁇ m) / second layer (thickness 100 ⁇ m) / third layer (thickness 340 ⁇ m) was produced.
  • the coextrusion conditions were as follows. The distance between the mold outlet used for the co-extruder and the contact point of the first roll closest to the mold is 12 cm, and the linear velocity of the intermediate film between the mold outlet and the first roll is 0.6 m / min. The temperature of the intermediate film was adjusted to 175 ° C. The temperature of the intermediate film was cooled to 25 ° C. by passing the first roll and the second roll (cooling roll). Further, the intermediate film is passed through a third roll (temperature adjusting roll), so that the temperature of the intermediate film is adjusted to 90 ° C., and a fourth roll (for example, embossing molding) adjusted to 135 ° C. Roll). The speed ratio of the fourth roll to the third roll was adjusted to 1.45 times.
  • the intermediate film After passing through the fourth roll, the intermediate film is passed through the fifth roll (cooling roll) to adjust the temperature of the intermediate film to 25 ° C., and then the intermediate film is cored at a linear velocity of 0.9 m / min. Rolled up. Before winding the intermediate film around the core, each end of the intermediate film having a length of 150 cm in the TD direction is cut from each end by 25 cm, and the length in the TD direction is 100 cm. The membrane was wound on a core.
  • the fifth roll cooling roll
  • Example 2 and Comparative Example 1 The composition for forming the first layer and the third layer, the kind and amount of the composition component of the composition for forming the second layer, and the first layer, the second layer, and the second layer An intermediate film was produced in the same manner as in Example 1 except that the thickness of the layer 3 was set as shown in Table 1 below.
  • the coextrusion conditions are the same as in Example 1.
  • Example 3 The composition for forming the first layer and the third layer, and the types and amounts of the components of the composition for forming the second layer were set as shown in Table 1 below.
  • the coextrusion conditions were as follows. The distance between the mold outlet used in the co-extruder and the contact point of the first roll closest to the mold is 12 cm, and the linear velocity of the intermediate film between the mold outlet and the first roll is 0.9 m / min. The temperature of the intermediate film was adjusted to 175 ° C. The temperature of the intermediate film was cooled to 25 ° C. by passing the first roll and the second roll (cooling roll). After passing through the second roll, the intermediate film was annealed at 110 ° C. for 10 minutes. After adjusting the temperature of the intermediate film to 25 ° C., the intermediate film was wound around the core at a linear velocity of 0.9 m / min. Before winding the intermediate film around the core, each end of the intermediate film having a length of 150 cm in the TD direction is cut from each end by 25 cm, and the length in the TD direction is 100 cm. The membrane was wound on a core.
  • Examples 5 to 15, 21 to 26 The composition for forming the first layer and the third layer, the kind and amount of the composition component of the composition for forming the second layer, and the first layer, the second layer, and the second layer An intermediate film was produced in the same manner as in Example 1 except that the thickness of the layer 3 was set as shown in Tables 2 to 4 below.
  • the coextrusion conditions are the same as in Example 1.
  • Example 16 to 20 The composition for forming the first layer and the third layer, the type and amount of the composition of the composition for forming the second layer were set as shown in Tables 3 to 4 below. A composition for producing an interlayer film was produced.
  • the conditions for the coextrusion were as follows, and an intermediate film was prepared in which the thicknesses of the first layer, the second layer, and the third layer were set as shown in Tables 3 to 4 below.
  • the distance between the mold outlet used for the co-extruder and the contact point of the first roll closest to the mold is 12 cm, and the linear velocity of the intermediate film between the mold outlet and the first roll is 0.6 m / min.
  • the temperature of the intermediate film was adjusted to 175 ° C.
  • the temperature of the intermediate film was cooled to 25 ° C. by passing the first roll and the second roll (cooling roll).
  • the intermediate film is passed through a third roll (temperature adjusting roll), so that the temperature of the intermediate film is adjusted to 90 ° C., and a fourth roll (for example, embossing molding) adjusted to 135 ° C. Roll).
  • the speed ratio of the fourth roll to the third roll was adjusted to 1.2 times.
  • the intermediate film is passed through the fifth roll (cooling roll) to adjust the temperature of the intermediate film to 25 ° C., and after passing through the fifth roll, the intermediate film is changed to 110 Annealed at 2 ° C. for 2 minutes.
  • the intermediate film was wound around the core at a linear speed of 0.7 m / min. Before winding the intermediate film around the core, each end of the intermediate film having a length of 150 cm in the TD direction is cut from each end by 25 cm, and the length in the TD direction is 100 cm.
  • the membrane was wound on a core.
  • Example 2 to 26 and Comparative Example 1 in the composition for forming the first layer and the third layer, the same ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 1 with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin. In the composition for blending 0.2 parts by weight of the agent to form the second layer, 0.2 parts of the same ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 1 are added to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin. Blended in parts by weight.
  • the peak temperature of the loss tangent was defined as the glass transition temperature Tg (° C.).
  • the temperature at which the value of the loss tangent becomes minimum in the temperature region between 100 ° C. and Tg (° C.) was defined as the softening point. The same result was obtained even when the thickness of the measurement object was controlled to 800 ⁇ m when the isolated surface layer was press-molded with a press molding machine.
  • the thickness a of the interlayer film measured after being stretched so that the dimension in the MD direction becomes 1.2 times and stored at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 30% RH for 10 hours.
  • the difference c was calculated from the following formula for the thickness b that was planned after the 1.2-fold extension. The difference c was evaluated according to the following criteria.
  • ⁇ The difference c is less than 10%.
  • ⁇ The difference c is 10% or more and less than 15%.
  • X The difference c is 15% or more.

Landscapes

  • Joining Of Glass To Other Materials (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)
  • Glass Melting And Manufacturing (AREA)

Abstract

　合わせガラスの厚みを高精度に制御することができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、ＭＤ方向の寸法がＸである中間膜を１１０℃で１０分間加熱し、加熱された中間膜をＭＤ方向の寸法が１．２Ｘとなるように伸展し、伸展された状態で中間膜を固定具で固定し、固定された中間膜を０℃の水に１分間浸漬し、中間膜を０℃の水から取り出し、中間膜から固定具を取り外し、取り外された中間膜を温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管し、保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法を測定したときに、保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法が１．０５Ｘ以上である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
　上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。
　上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
　さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。
　下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。
　下記の特許文献３には、幅方向の厚さ分布が１０％以下、揮発分が１．０質量％以下であるポリビニルアセタール系樹脂フィルムが開示されている。このポリビニルアセタール系樹脂フィルムでは、幅方向の両端からフィルム全幅の５％内側部分について、それぞれ１５０℃で３０分加熱した際に、フィルムに平行かつ幅方向に垂直である流れ方向の熱収縮率が大きい方の値を熱収縮率ＭＤ１、もう一方の値を熱収縮率ＭＤ２とし、フィルムの幅方向の中央部分を１５０℃で３０分加熱した際のフィルムに平行かつ幅方向に垂直である流れ方向の熱収縮率を熱収縮率ＭＤ３とした場合に、熱収縮率ＭＤ１、熱収縮率ＭＤ２および熱収縮率ＭＤ３のいずれも３～２０％である。
特開２００７－０７０２００号公報 ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１ ＷＯ２０１２／１３３６６８Ａ１
　中間膜を２枚のガラス板の間に積層する際に、中間膜の厚みや、中間膜の形状を、ガラス板の形状に適合させるために、中間膜を伸展する。しかしながら、伸展された中間膜を一定時間保管した後に、伸展された中間膜の収縮を制御できないという問題がある。特に、ガラス板が湾曲ガラスである場合、ガラス板の形状に適合させるために、中間膜の一端を他端よりも伸展することにより、扇状の中間膜を作製する工程がある。扇状の中間膜の収縮を制御できないことで、予定した厚みの合わせガラスを製造できないという問題がある。更に、軟化点が高い中間膜はこの問題が発生しやすい。
　本発明の目的は、合わせガラスの厚みを高精度に制御することができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
　本発明の広い局面によれば、中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、ＭＤ方向の寸法がＸである中間膜を１１０℃で１０分間加熱し、加熱された中間膜をＭＤ方向の寸法が１．２Ｘとなるように伸展し、伸展された状態で中間膜を固定具で固定し、固定された中間膜を０℃の水に１分間浸漬し、中間膜を０℃の水から取り出し、中間膜から固定具を取り外し、取り外された中間膜を温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管し、保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法を測定したときに、保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法が１．０５Ｘ以上である、合わせガラス用中間膜が提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管した後の中間膜のＭＤ方向の寸法が１．０８Ｘ以上である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有し、熱可塑性樹脂を含む第１の層を備え、前記第１の層の軟化点が６０℃以上である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第２の層を備え、前記第２の層の第１の表面側に、前記第１の層が配置されている。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも９．５モル％以上多い。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第２の層がフィラーを含む。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第３の層を備え、前記第２の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以上である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が可塑剤を含み、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が２５重量部以上、３５重量部以下である。
　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、ＭＤ方向の寸法がＸである中間膜を１１０℃で１０分間加熱し、加熱された中間膜をＭＤ方向の寸法が１．２Ｘとなるように伸展し、伸展された状態で中間膜を固定具で固定し、固定された中間膜を０℃の水に１分間浸漬し、中間膜を０℃の水から取り出し、中間膜から固定具を取り外し、取り外された中間膜を温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管し、保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法を測定したときに、保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法が１．０５Ｘ以上であるので、合わせガラスの厚みを高精度に制御することができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図５は、温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管した後の中間膜のＭＤ方向の寸法を測定するための測定対象物（中間膜）を説明するための図である。 図６（ａ）及び（ｂ）は、温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管した後の中間膜のＭＤ方向の寸法を測定する方法を説明するための図である。
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明は、上記の課題を解決するために、以下の構成を備える。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有する。中間膜は、例えば、溶融押出成形により得られる。ＭＤ方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向である。ＴＤ方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向と直交する方向であり、かつ中間膜の厚み方向と直交する方向である。
　中間膜のＭＤ方向の寸法をＸとする。１）ＭＤ方向の寸法がＸである中間膜を１１０℃で１０分間加熱し、２）加熱された中間膜をＭＤ方向の寸法が１．２Ｘとなるように伸展し、３）伸展された状態で中間膜を固定具で固定し、４）固定された中間膜を０℃の水に１分間浸漬し、５）中間膜を０℃の水から取り出し、６）中間膜から固定具を取り外し、７）取り外された中間膜を温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管し、８）保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法を測定する。上記１）～８）の条件をこの順で経て得られる保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法は１．０５Ｘ以上である。
　本発明に係る中間膜における上述した構成の採用により、合わせガラスの厚みを高精度に制御することができる。本発明に係る中間膜では、伸展された中間膜を一定時間保管した後に、伸展された中間膜の収縮が過度に生じない。特に、ガラス板が湾曲ガラスである場合、ガラス板の形状に適合させるために、中間膜の一端を他端よりも伸展することにより、扇状の中間膜を作製する工程がある。扇状の中間膜の収縮を制御できるので、予定した厚みの合わせガラスを製造することが容易である。
　合わせガラスの厚みをより一層高精度に制御する観点からは、上記保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法は好ましくは１．０７Ｘ以上、より好ましくは１．０８Ｘ以上、更に好ましくは１．０９Ｘ以上、更に一層好ましくは１．１０Ｘ以上、特に好ましくは１．１２Ｘ以上である。上記保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法は例えば１．２０Ｘ以下であり、好ましくは１．１８Ｘ以下、より好ましくは１．１７Ｘ以下である。
　本発明に係る中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第１の層を備えることが好ましい。
　本発明に係る中間膜では、上記第１の層の軟化点が６０℃以上であることが好ましい。第１の層は比較的硬い。このような第１の層を備える中間膜は比較的硬くなる。特に、軟化点が高い熱可塑性樹脂層を備える中間膜では、中間膜の収縮を制御することは困難である傾向があるが、本発明に係る中間膜では、軟化点が高い熱可塑性樹脂層を備える中間膜であっても、中間膜の収縮を制御できるので、特に扇状の中間膜の収縮を制御できるので、予定した厚みの合わせガラスを製造することが容易である。
　上記の寸法変化（熱収縮率）を達成する方法としては、中間膜の応力を緩和する方法等が挙げられる。具体的には、中間膜をアニール処理したり、押出工程において、中間膜を引っ張る力を弱くしたりする方法等がある。また、ポリビニルアセタール樹脂の合成時に熟成温度を調整することで、得られる中間膜の加熱収縮を制御できる。押出工程において、中間膜の温度が高い（例えば、９０℃を超える場合）状態で中間膜を引っ張る場合１、及び、中間膜の温度が低い（例えば、９０℃以下の場合）状態で中間膜を引っ張る場合２を比較すると、上記場合２の中間膜の熱収縮率は上記場合１の中間膜の熱収縮率よりも高くなる傾向がある。更に、押出工程において、中間膜の温度が同じであったとしても、中間膜を引っ張る力が強い場合３（例えば、線速が相対的に速い場合）、及び、中間膜を引っ張る力が弱い場合４（例えば、線速が相対的に遅い場合）を比較すると、上記場合３の中間膜の熱収縮率は上記場合４の中間膜の熱収縮率よりも高くなる傾向がある。また、ポリビニルアセタール樹脂の合成時に熟成温度を調整することで、得られる中間膜の加熱収縮を制御できる。
　上記１）～８）の条件をこの順で経て得られる保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法は、具体的には以下の手順で測定される。
　図５に示すように、合わせガラス用中間膜のＴＤ方向における中央部分から、ＭＤ方向の寸法が１２．５ｃｍ、ＴＤ方向の寸法が１０ｃｍの長方形の中間膜Ａを切り出す。ＴＤ方向の中心線が中間膜Ａの中心線と重なるようにする。
　測定サンプルの中央部分に、ＭＤ方向と平行な方向、かつ、ＴＤ方向と垂直な方向に、５．５ｃｍの直線Ｌを油性ボールペンで書く。次いで、図６（ａ）及び（ｂ）に示すように、中間膜ＡのＭＤ方向の両端に、固定部材Ｐ、両面テープＱ、中間膜Ａ、両面テープＱ、及び、固定部材Ｐの順になるように、固定部材Ｐ（縦２．５ｃｍ（中間膜ＡのＭＤ方向に対応）×横１７ｃｍ（中間膜ＡのＴＤ方向に対応）、材質ガラス）を取り付ける。固定部材Ｐが付いていない部分の中間膜Ａの寸法は、ＭＤ方向を７．５ｃｍ、ＴＤ方向を１０ｃｍにする。固定部材Ｐが取り付けられた中間膜Ａを１１０℃に予熱されたオーブンで１０分間加熱する。オーブンから固定部材Ｐが取り付けられた中間膜Ａを取り出す。２３℃の環境下において、中間膜ＡをＭＤ方向の寸法が１．２倍、すなわち、直線Ｌが６．６ｃｍとなるように伸展する。固定部材Ｐが取り付けられた中間膜Ａを固定具Ｒ（縦９．０ｃｍ（中間膜ＡのＭＤ方向に対応）×横１５ｃｍ（中間膜ＡのＴＤ方向に対応）、材質ガラス、横方向の両端に、両面テープで縦９．０ｃｍ（中間膜ＡのＭＤ方向に対応）×横２．５ｃｍ（中間膜ＡのＴＤ方向に対応）のガラスを取り付けた固定具）の上に取り付けることにより、伸展された状態を保持する。固定具Ｒは固定部材Ｐ間の距離を一定に保つ役割を持つ。なお、オーブンから中間膜Ａを取り出してから３０秒以内に、伸展された状態で中間膜Ａを固定具Ｒで固定する。更に、伸展された状態を保持してから３０秒以内に、固定具Ｒで伸展された状態が保持された状態で、固定された中間膜Ａを０℃の純水に浸漬する。浸漬してから１分後に中間膜Ａを取り出す。固定部材Ｐ、両面テープＱ、及び、固定具Ｒを中間膜Ａから取り外す。中間膜Ａを、スチレンボードの上に置き、温度２３℃、湿度３０％ＲＨの恒温恒湿環境下に１０時間保管する。１０時間保管した後の直線Ｌの寸法Ｙｃｍを測定する。温度２３℃、湿度３０％ＲＨの恒温恒湿環境下に１０時間保管した後の中間膜ＡのＭＤ方向の寸法Ｚは以下の式で算出される。
　Ｚ＝（Ｙ／５．５）×Ｘ
　上記中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。上記中間膜が１層の構造を有する中間膜である場合には、上記第１の層が中間膜である。上記中間膜が２層以上の構造を有する中間膜である場合には、上記中間膜は、上記第１の層と、他の層（第２の層、第３の層など）とを備える。
　厚み精度が高い合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記中間膜は、上記第１の層を表面層として備えることが好ましい。上記中間膜は、後述する第３の層を表面層として備えることが好ましい。
　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
　図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
　図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第２の層２の第１の表面２ａに、第１の層１が配置されており、積層されている。第２の層２の第１の表面２ａとは反対側の第２の表面２ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第２の層２は中間層である。第１の層１及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第２の層２は、第１の層１と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第１の層１と第２の層２と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第１の層１／第２の層２／第３の層３）を有する。
　なお、第１の層１と第２の層２との間、及び、第２の層２と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層１と第２の層２、及び、第２の層２と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
　図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
　図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
　中間膜は、中間膜における中間層又は中間膜における表面層ではない層として、第２の層を備えていてもよい。中間膜は、中間膜における表面層として、第１の層を備えることが好ましい。中間膜は、中間膜における表面層として、第３の層を備えることが好ましい。
　以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
　（ポリビニルアセタール樹脂又は熱可塑性樹脂）
　上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含み、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含み、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含み、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよいが、遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。
　上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、４又は５であることが好ましい。
　上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２７モル％未満、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２５モル％未満である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２７モル％未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１モル％を超え、更に好ましくは３１．５モル％以上、更に一層好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　厚み精度が高い合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、３３モル％以上であることが特に好ましい。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率はそれぞれ、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも多いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、更に一層好ましくは９．５モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２０モル％以下である。
　厚み精度が高い合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも９．５モル％以上多いことが特に好ましい。厚み精度が高い合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも９．５モル％以上多いことが特に好ましい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）は、アセチル化度（ａ）が８モル％未満であり、かつアセタール化度（ａ）が６５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％未満、好ましくは７．９モル％以下、より好ましくは７．８モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは６モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは５モル％以上、特に好ましくは５．５モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が０．１モル％以上、８モル％未満であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６５モル％以上、好ましくは６６モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、更に好ましくは６７．５モル％以上、特に好ましくは７５モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８４モル％以下、更に好ましくは８３モル％以下、特に好ましくは８２モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％以上、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは７８モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７２モル％以下、特に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
　（可塑剤）
　上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
　上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
　上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。
　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
　上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）、並びに上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、更に一層好ましくは２５重量部以上、特に好ましくは３０重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３９重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下、更に一層好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（１）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
　厚み精度が高い合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記含有量（１）は２５重量部以上、３５重量部以下であることが好ましい。厚み精度が高い合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記含有量（３）は２５重量部以上、３５重量部以下であることが好ましい。
　上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
　合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（２）は上記含有量（１）よりも多いことが好ましく、上記含有量（２）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
　合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（２）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（２）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
　（フィラー）
　上記第２の層はフィラーを含むことが好ましい。上記第１の層はフィラーを含んでいてもよい。上記第３の層はフィラーを含んでいてもよい。
　上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。上記フィラーは、炭酸カルシウム粒子、又は、シリカ粒子であることが好ましく、シリカ粒子であることがより好ましい。フィラーの使用により、遮音性及び曲げ剛性が高くなり、更に各層間接着力も高くなる。上記フィラーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記シリカ粒子のＢＥＴ法による比表面積は好ましくは５０ｍ２／ｇ以上、より好ましくは１００ｍ２／ｇ以上、更に好ましくは２００ｍ２／ｇ以上、特に好ましくは２５０ｍ２／ｇ以上、最も好ましくは３００ｍ２／ｇ以上、好ましくは５００ｍ２／ｇ以下である。上記比表面積は、比表面積／細孔分布測定装置を用いてガス吸着法により測定できる。上記測定装置としては、例えば島津製作所社製「アサップ２４２０」等が挙げられる。
　上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対して、上記フィラーの含有量は、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは１０重量部以上、好ましくは６５重量部以下、より好ましくは６０重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記フィラーの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、各層間の接着力がより一層高くなり、曲げ剛性がより一層高くなる。上記フィラーの含有量が上記上限以下であると、遮音性がより一層高くなる。
　（遮熱性化合物）
　上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　成分Ｘ：
　上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
　遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
　上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
　遮熱粒子：
　上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
　可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
　上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
　上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
　上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
　上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
　（金属塩）
　上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
　また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
　上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
　（紫外線遮蔽剤）
　上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
　上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。
　上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
　上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
　上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
　上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
　上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
　上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
　上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
　上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
　期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
　（酸化防止剤）
　上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
　上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
　上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
　上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
　上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０」等が挙げられる。
　中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
　（他の成分）
　上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
　合わせガラスの剛性を高くし、合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点から、上記第１の層の軟化点は好ましくは５８℃以上、より好ましくは６０℃以上である。中間膜の剛性をより一層高くし、空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記第１の層の軟化点は好ましくは６１．５℃以上、より好ましくは６２．５℃以上、より一層好ましくは６４℃以上、更に好ましくは６５℃以上、更に一層好ましくは６６℃以上、特に好ましくは７０℃以上である。中間膜の剛性をより一層高くし、空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記第３の層の軟化点は好ましくは５８℃以上、より好ましくは６０℃以上、より一層好ましくは６１．５℃以上、更に好ましくは６２．５℃以上、更に好ましくは６４℃以上、更に好ましくは６５℃以上、更に一層好ましくは６６℃以上、最も好ましくは７０℃以上である。上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれの軟化点の上限は特に限定されない。上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれの軟化点は好ましくは８０℃以下、より好ましくは７８℃以下、更に好ましくは７６℃以下、特に好ましくは７５℃以下である。
　合わせガラスの剛性をより一層高くし、合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれのガラス転移温度は好ましくは３１℃以上、より好ましくは３５℃以上、更に好ましくは３８℃以上である。上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれのガラス転移温度の上限は特に限定されない。上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれのガラス転移温度は好ましくは４８℃以下である。
　上記軟化点及び上記ガラス転移温度は以下のようにして測定される。
　得られた中間膜を温度２３℃、湿度３０％で１ヶ月以上、又は、１ヶ月保管した後に、中間膜が多層の場合は第１の層及び第３の層を剥がすことによって単離し、プレス成型機でプレス成型した測定対象物について、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて測定を行う。なお、中間膜が単層の場合は直径８ｍｍに切断し、測定を行う。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から－１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行う。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とする。１００℃からＴｇ（℃）の間の温度領域において損失正接の値が極小となる温度を軟化点とする。得られた中間膜を温度２３℃、湿度３０％で保管する期間は１ヶ月以上であれば特に限定されないが、１ヵ月であることが好ましい。また、測定対象物の厚みは特に限定されないが、例えば、厚みが３００～８００μｍの範囲内であることが好ましい。
　上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
　上記中間膜は、溶融押出成形により得られることが好ましい。
　上記中間膜の製造方法としては特に限定されない。上記中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。上記中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
　中間膜の製造効率が優れることから、上記第１の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第１の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第１の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。また、上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
　上記中間膜の表面にエンボスを付与することが好ましい。上記中間膜の最表面の軟化点が高いと、エンボスを付与することが困難な場合や、合わせガラスの製造工程においてエンボスが潰れず、合わせガラスに発泡が生じる場合があるが、エンボスを付与する際に、中間膜の温度、プレス圧力、又は、エンボスロールの温度を適宜調整することにより、適切なエンボスを付与することができる。また、上記中間膜の最表面の軟化点が高いと、中間膜同士や、上記中間膜とガラス板との間における摩擦が生じにくくなるという問題があるが、適切なエンボスを付与することにより、上記の問題を解決することができる。
　（合わせガラス）
　図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
　図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第１の層１の外側の表面１ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
　図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　このように、上記合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。上記合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の双方が、ガラス板（第１のガラス板及び第２のガラス板）であることが好ましい。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。
　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材は平板ガラスであってもよく、湾曲ガラスであってもよいが、上記合わせガラス部材の厚みが、例えば、１．８ｍｍ以下である場合は、湾曲ガラスを用いることにより、合わせガラスの剛性を高めることができる。また、軟化点が高い中間膜は、湾曲ガラスの湾曲形状に一致させることが困難なことがあるが、中間膜にエンボスを付与することにより、湾曲ガラスの湾曲形状に中間膜を一致させることが容易になる。
　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
　透明性により一層優れた合わせガラスを得る観点からは、合わせガラスの上記可視光線透過率は、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上である。合わせガラスの可視光線透過率は、ＪＩＳ　Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して測定できる。本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラス（熱線吸収板ガラス）の間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの可視光線透過率は７０％以上であることが好ましい。可視光線透過率は、より好ましくは７５％以上である。
　以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
　（ポリビニルアセタール樹脂）
　下記の表１～４に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂では全て、アセタール化に、炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドが用いられている。
　ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
　（可塑剤）
　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
　（フィラー）
　種類（１）（下記表において（１）と記載する）：Ｎｉｐｇｅｌ　ＡＺ２０１（シリカ粒子、東ソー・シリカ社製、ＢＥＴ法による比表面積３００ｍ２／ｇ）
　種類（２）（下記表において（２）と記載する）：ＡＥＲＯＳＩＬ３８０（シリカ粒子、日本アエロジル社製、ＢＥＴ法による比表面積３８０±３０ｍ２／ｇ）
　種類（３）（下記表において（３）と記載する）：Ｎｉｐｇｅｌ　ＡＺ２０４（シリカ粒子、東ソー・シリカ社製、ＢＥＴ法による比表面積３００ｍ２／ｇ）
　種類（４）（下記表において（４）と記載する）：ＳＹＬＹＳＩＡ　３１０Ｐ（シリカ粒子、富士シリシア化学社製、ＢＥＴ法による比表面積３００ｍ２／ｇ）
　（紫外線遮蔽剤）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
　（酸化防止剤）
　ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）
　（実施例１）
　第１の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
　下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）２４重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
　第２の層を形成するための組成物の作製：
　下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部と、フィラー（ＡＥＲＯＳＩＬ３８０）２０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層を形成するための組成物を得た。
　中間膜の作製：
　第１の層及び第３の層を形成するための組成物と、第２の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第１の層（厚み３４０μｍ）／第２の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３４０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７８０μｍ）を作製した。
　なお、共押出の条件は以下のとおりであった。共押出機に使用する金型出口と、金型に最も近い第１ロールの接触点との距離を１２ｃｍ、金型出口と第１ロールとの間の中間膜の線速を０．６ｍ／分、中間膜の温度を１７５℃となるように調整した。第１ロール及び第２ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に冷却した。更に、中間膜を、第３ロール（温度調整ロール）を通過させることにより、中間膜の温度が９０℃となるように調整し、１３５℃に温度調整された第４ロール（例えば、エンボス賦型用ロール）を通過させた。第３ロールに対する第４ロールの速度比を１．４５倍に調整した。第４ロールを通過した後に、中間膜を、第５ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に調整した後に、中間膜を線速０．９ｍ／分で芯に巻き取った。なお、中間膜を芯に巻き取る前に、ＴＤ方向の長さが１５０ｃｍであった中間膜のそれぞれの端部を、それぞれの端部から２５ｃｍ切断し、ＴＤ方向の長さが１００ｃｍである中間膜を芯に巻き取った。
　（実施例２及び比較例１）
　第１の層及び第３の層を形成するための組成物、第２の層を形成するための組成物の配合成分の種類及び配合量、並びに、第１の層、第２の層及び第３の層の厚みを下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、共押出の条件は、実施例１と同じである。
　（実施例３，４）
　第１の層及び第３の層を形成するための組成物、並びに、第２の層を形成するための組成物の配合成分の種類及び配合量を下記の表１に示すように設定した。
　なお、共押出の条件は以下のとおりであった。共押出機に使用する金型出口と、金型に最も近い第１ロールの接触点との距離を１２ｃｍ、金型出口と第１ロールとの間の中間膜の線速を０．９ｍ／分、中間膜の温度を１７５℃となるように調整した。第１ロール及び第２ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に冷却した。第２ロールを通過した後に、中間膜を１１０℃で１０分間アニールした。中間膜の温度を２５℃に調整した後に、中間膜を線速０．９ｍ／分で芯に巻き取った。なお、中間膜を芯に巻き取る前に、ＴＤ方向の長さが１５０ｃｍであった中間膜のそれぞれの端部を、それぞれの端部から２５ｃｍ切断し、ＴＤ方向の長さが１００ｃｍである中間膜を芯に巻き取った。
　（実施例５～１５、２１～２６）
　第１の層及び第３の層を形成するための組成物、第２の層を形成するための組成物の配合成分の種類及び配合量、並びに、第１の層、第２の層及び第３の層の厚みを下記の表２～４に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、共押出の条件は、実施例１と同じである。
　（実施例１６～２０）
　第１の層及び第３の層を形成するための組成物、第２の層を形成するための組成物の配合成分の種類及び配合量を下記の表３～４に示すように設定し、中間膜を作製するための組成物を作製した。
　なお、共押出の条件は以下のとおりとし、第１の層、第２の層及び第３の層の厚みを下記の表３～４に示すように設定した中間膜を作製した。共押出機に使用する金型出口と、金型に最も近い第１ロールの接触点との距離を１２ｃｍ、金型出口と第１ロールとの間の中間膜の線速を０．６ｍ／分、中間膜の温度を１７５℃となるように調整した。第１ロール及び第２ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に冷却した。更に、中間膜を、第３ロール（温度調整ロール）を通過させることにより、中間膜の温度が９０℃となるように調整し、１３５℃に温度調整された第４ロール（例えば、エンボス賦型用ロール）を通過させた。第３ロールに対する第４ロールの速度比を１．２倍に調整した。第４ロールを通過した後に、中間膜を、第５ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に調整した後に、第５ロールを通過した後に、中間膜を１１０℃で２分間アニールした。中間膜を線速０．７ｍ／分で芯に巻き取った。なお、中間膜を芯に巻き取る前に、ＴＤ方向の長さが１５０ｃｍであった中間膜のそれぞれの端部を、それぞれの端部から２５ｃｍ切断し、ＴＤ方向の長さが１００ｃｍである中間膜を芯に巻き取った。
　なお、表１～４では、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の含有量の記載を省略した。実施例２～２６及び比較例１では、第１の層及び第３の層を形成するための組成物において、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、実施例１と同じ紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を０．２重量部で配合し、第２の層を形成するための組成物において、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、実施例１と同じ紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を０．２重量部で配合した。
　（評価）
　（１）軟化点及びガラス転移温度
　得られた中間膜を温度２３℃、湿度３０％で１ヶ月間保管した後に、表面層（第１の層及び第３の層）を剥がすことによって単離し、プレス成型機でプレス成型した測定対象物について、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて測定を行った。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から－１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定した。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。また、１００℃からＴｇ（℃）の間の温度領域において損失正接の値が極小となる温度を軟化点とした。なお、単離された表面層をプレス成型機でプレス成型する際に測定対象物の厚みを８００μｍに制御しても同様の結果が得られた。
　（２）保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法Ｚ
　上述した方法により、温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管した後の中間膜のＭＤ方向の寸法Ｚを測定した。
　（３）合わせガラスの厚み精度
　上述した方法により、ＭＤ方向の寸法を１．２倍となるように伸展した後に温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管した後に測定した中間膜の厚みａと、１．２倍の伸展後に予定していた厚みｂについて、下記式より差異ｃを計算した。差異ｃについて下記の判定基準で評価した。
　ｃ＝（ａ－ｂ）／ｂ×１００
　［合わせガラスの厚み精度の判定基準］
　○○：上記の差異ｃが１０％未満
　○：上記の差異ｃが１０％以上、１５％未満
　×：上記の差異ｃが１５％以上
　詳細及び結果を下記の表１～４に示す。なお、下記の表１～４では、ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤及びフィラー以外の配合成分の記載は省略した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　１…第１の層
　１ａ…外側の表面
　２…第２の層
　２ａ…第１の表面
　２ｂ…第２の表面
　３…第３の層
　３ａ…外側の表面
　１１，１１Ａ…中間膜
　１１ａ…第１の表面
　１１ｂ…第２の表面
　２１…第１の合わせガラス部材
　２２…第２の合わせガラス部材
　３１，３１Ａ…合わせガラス

Claims (11)

  1. 　中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、
    　ＭＤ方向の寸法がＸである中間膜を１１０℃で１０分間加熱し、加熱された中間膜をＭＤ方向の寸法が１．２Ｘとなるように伸展し、伸展された状態で中間膜を固定具で固定し、固定された中間膜を０℃の水に１分間浸漬し、中間膜を０℃の水から取り出し、中間膜から固定具を取り外し、取り外された中間膜を温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管し、保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法を測定したときに、保管後の中間膜のＭＤ方向の寸法が１．０５Ｘ以上である、合わせガラス用中間膜。
  2. 　前記温度２３℃及び湿度３０％ＲＨで１０時間保管した後の中間膜のＭＤ方向の寸法が１．０８Ｘ以上である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　１層の構造又は２層以上の構造を有し、
    　熱可塑性樹脂を含む第１の層を備え、
    　前記第１の層の軟化点が６０℃以上である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　熱可塑性樹脂を含む第２の層を備え、
    　前記第２の層の第１の表面側に、前記第１の層が配置されている、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
    　前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも９．５モル％以上多い、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　前記第２の層がフィラーを含む、請求項４～６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　熱可塑性樹脂を含む第３の層を備え、
    　前記第２の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている、請求項４～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 　前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
    　前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以上である、請求項３～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 　前記第１の層が可塑剤を含み、
    　前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が２５重量部以上、３５重量部以下である、請求項３～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　請求項１～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
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